以下、添付図面を参照しながら本発明の� ��適な実施形態を詳細に説明する。なお、図� ��の説明において同一の要素には同一の符号� ��付し、重複する説明は省略する。また、図� ��の便宜上、図面の寸法比率は説明のものと� ��ずしも一致しない。

<回路接続材料>
 まず、本実施形態に係る回路接続材料につ� ��て説明する。図1は、本実施形態に係る回路 接続材料5を示す断面図である。回路接続材� �5は、フィルム状の基材6と、基材6の一方面� �に設けられた接着剤層8とを備える。接着剤� ��8は、(a)エポキシ樹脂及び(b)エポキシ樹脂硬 化剤を含有する接着剤成分9と、接着剤成分9� ��に分散したシリコーン微粒子10a及び導電粒� ��20Aとを含有する接着剤組成物からなる。

 回路接続材料5は、フィルム状の基材6上� �塗工装置を用いて接着剤組成物の溶液を塗� �し、所定時間熱風乾燥して接着剤層8を形成� ��ることにより作製される。接着剤組成物か� ��なる接着剤層8を形成することで、例えば、 接着剤組成物をペースト状のまま使用する場 合と比較し、ICチップなどのCOG実装もしくはC OF実装(CHIP-ON-FLEX実装)に使用する場合に作業� �率が向上するという利点がある。

 基材6としては、ポリエチレンテレフタレ ート(PET)、ポリエチレンナフタレート、ポリ� ��チレンイソフタレート、ポリブチレンテレ� ��タレート、ポリオレフィン、ポリアセテー� ��、ポリカーボネート、ポリフェニレンサル� ��ァイド、ポリアミド、エチレン・酢酸ビニ� ��共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニ� ��デン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からな� ��各種テープを使用することが可能である。� ��っとも、基材6を構成する材質はこれらに限 定されるものではない。また、基材6として� �接着剤層8との当接面等にコロナ放電処理、� ��ンカーコート処理、帯電防止処理などが施� ��れたものを使用してもよい。

 また、回路接続材料5を使用するに際し、 接着剤層8から基材6を容易に剥離できるよう� ��、基材6の表面に剥離処理剤をコーティング して使用してもよい。剥離処理剤として、シ リコーン樹脂、シリコーンと有機系樹脂との 共重合体、アルキッド樹脂、アミノアルキッ ド樹脂、長鎖アルキル基を有する樹脂、フル オロアルキル基を有する樹脂、セラック樹脂 などの各種剥離処理剤を用いることができる 。

 基材6の厚さは、特に制限されるものでは ないが、回路接続材料5の保管、使用時の利� �性等を考慮して、4~200μmとすることが好まし く、さらに材料コストや生産性を考慮して、 15~75μmとすることがより好ましい。

 接着剤層8の厚さは、接続する回路部材の 形状等に応じて適宜調整すればよいが、5~50μ mであることが好ましい。接着剤層8の厚さが5 μm未満であると、回路部材間に充填される接 着剤組成物の量が不十分となる傾向がある。 他方、50μmを超えると、接続すべき回路電極� ��の導通の確保が困難となる傾向がある。

 接着剤層8を形成する接着剤組成物は、温 度200℃で1時間加熱すると以下の条件を満た� �硬化物となるものであることが好ましい。� �なわち、接着剤組成物の硬化物は、接続信� �性の観点から、動的粘弾性測定装置で測定� �れる40℃における貯蔵弾性率が1~2GPaであるこ とが好ましい。

 本実施形態に係る接着剤組成物の硬化物� ��貯蔵弾性率に係る優れた特性を達成できる� ��因は、接着剤成分9中に高度に分散した一次 粒子の平均粒径300nm以下のシリコーン微粒子1 0aを含有し、このシリコーン微粒子10aが応力� ��和剤として機能するためと推察される。

(シリコーン微粒子)
 図2は、接着剤成分9に配合する前のシリコ� �ン微粒子10aの態様であるコアシェル型シリ� �ーン微粒子を示す断面図である。図2に示す� ��アシェル型シリコーン微粒子10は、コア粒� �をなすシリコーン微粒子10aと、このシリコ� �ン微粒子10aを被覆してシェルをなす被覆層10 bとを有する。接着剤成分9とコアシェル型シ� ��コーン微粒子10とを混合することで、接着� �成分9中にシリコーン微粒子10aが分散する。

 シリコーン微粒子10aの平均粒径は、300nm� �下である。当該平均粒径が300nmを超えると、 接着剤成分9中におけるシリコーン微粒子10a� �分散が不均一となり、これを含有する接着� �組成物は流動性が不十分となるとともに、� �リコーン微粒子10aの二次凝集体が生じやす� �なる。シリコーン微粒子10aの一次粒子の平� �粒径は、50~250nmであることが好ましく、70~170 nmであることがより好ましい。平均粒径が50nm 未満であると、シリコーン微粒子10aによる応 力緩和効果が不十分となる傾向がある。

 シリコーン微粒子10aは、オルガノシロキサ� ��骨格を有し、常温において固形のシリコー� ��重合物である。好適なシリコーン重合物と� ��ては、[RR’SiO _2/2 ]、[RSiO _3/2 ]及び[SiO _4/2 ]で示されるシロキシ基から選択される1つ又� ��2つ以上で構成されるポリオルガノシロキサ ンが挙げられる。ここで、Rは炭素数6以下の� ��ルキル基、アリール基、又は末端に炭素二� ��結合を有する置換基であり、R’は炭素数6� �下のアルキル基又はアリール基を示す。

 シリコーン微粒子10aを形成する上記単位の� ��ち、架橋構造をなす[RSiO _3/2 ]及び[SiO _4/2 ]の割合が多くなるとシリコーン重合体の硬� �、弾性率が高くなる傾向がある。その結果� �回路接続体に対するシリコーン微粒子10aに� �る応力緩和効果が不十分となる傾向がある� �適度な硬度及び弾性率を有するシリコーン� �粒子10aを得るためには、[RSiO _3/2 ]及び/又は[SiO _4/2 ]の割合を適宜調整すればよい。

 コアシェル型シリコーン微粒子10の被覆� �10bの厚さは、5~100nmであることが好ましく、1 0~50nmであることがより好ましい。被覆層10bの 厚さが5nm未満であると、接着剤成分9中にお� �るシリコーン微粒子10aの分散が不均一とな� �傾向がある。他方、被覆層10bの厚さが100nmを 超えると、シリコーン微粒子10aによる応力緩 和効果が不十分となる傾向がある。

 被覆層10bは、アクリル樹脂又はその共重� ��体で形成されたものが好ましい。アクリル� ��脂としては特に限定することなく公知のア� ��リロニトリル、アクリルアミド、アクリル� ��及びそのエステル類、メタクリル酸及びそ� ��エステル類の重合物が挙げられる。さらに� ��アクリル樹脂の共重合物としても特に制限� ��ることなく、一般的に使用される公知のモ� ��マー類が挙げられる。接着剤成分として配� ��されるエポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤� ��びフィルム形成性高分子との相溶性が優れ� ��点から、被覆層10bはメタクリル酸メチル及� ��/又はその共重合体で形成されたものが特に 好ましい。

 コアシェル型シリコーン微粒子10は、当� �コアシェル型シリコーン微粒子10の全質量を 基準として、シリコーンの含有率が40~90質量% であることが好ましく、50~80質量部であるこ� ��がより好ましい。シリコーンの含有率が40� �量%未満であると、シリコーン微粒子10aによ� ��応力緩和効果が不十分となる傾向がある。� ��方、シリコーンの含有率が90質量%を超える� ��、被覆層10bによるシリコーン微粒子10aの被� ��が不均一となり、接着剤成分9中におけるシ リコーン微粒子10aの分散性が不十分となる傾 向がある。

 コアシェル型シリコーン微粒子10を製造� �る方法としては、1段目の重合として乳化重� ��によりコアとなるシリコーン微粒子10aを合� ��し、次に2段目の重合として、シリコーン微 粒子10aとアクリルモノマと開始剤とを混合し て重合を行い、シリコーン微粒子10aの表面に 被覆層10bを形成する方法が例示できる。

 なお、コアシェル型シリコーン微粒子10� �上記のような方法によって合成してもよく� �あるいは、市販のものを入手してもよい。� �手可能なコアシェル型シリコーン微粒子と� �ては、例えば、GENIOPERL Pシリーズ(商品名、� ��化成ワッカーシリコーン社製)が挙げられる 。

 接着剤組成物を調製するに際してコアシ� ��ル型シリコーン微粒子10を使用すると、被� �層10bで覆われていないシリコーン微粒子を� �用する場合と比較し、回路接続体に対する� �力緩和効果をより安定的に得られる接着剤� �成物を作製できるという利点がある。この� �因は、以下のように推察される。すなわち� �アクリル樹脂を含有する被覆層10bはエポキ� �樹脂との親和性が高いため、接着剤組成物� �調製過程においてコアシェル型シリコーン� �粒子10の凝集が十分に抑制される。その結果 、コア粒子をなすシリコーン微粒子10aの接着 剤成分9中における凝集が抑制され、シリコ� �ン微粒子10aが接着剤成分9中に高度に分散し� ��状態が十分に維持されるためと考えられる� ��

 回路接続材料5の接着剤組成物(接着剤層8) 中に含まれるシリコーン微粒子10aの含有量は 、接着剤組成物100質量部に対して10~40質量部� ��あることが好ましく、20~35質量部であるこ� �がより好ましい。シリコーン微粒子10aの含� �量が10質量部未満であると、応力緩和の発現 が不十分となり、反りの低減が不十分となる 傾向がある。他方、シリコーン微粒子10aの含 有量が40質量部を越えると、接着剤成分9中に シリコーン微粒子10aを均一に分散させること が困難となる傾向があり、回路部材の接続部 分でシリコーン微粒子10aが凝集すると、導電 性が妨げられて接続抵抗値が高くなる傾向が ある。これに加え、接着剤組成物の流動性が 低下したり、接着剤層8表面の粘着性が低下� �る傾向がある。

 次に、接着剤成分9に含まれる(a)エポキシ 樹脂及び(b)エポキシ樹脂硬化剤について説明 する。

 (a)エポキシ樹脂としては、ビスフェノー� ��A型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポ� �シ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、� ��ェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレ� ��ールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェ� ��ールAノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェ ノールFノボラック型エポキシ樹脂、脂環式� �ポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキ� �樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、� �ダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレ� �ト型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹� �等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は� �ハロゲン化されていてもよく、水素添加さ� �ていてもよい。これらのエポキシ樹脂は、1� ��を単独で、又は2種以上を組み合わせて使用 することができる。

 (b)エポキシ樹脂硬化剤としては、アミン� ��、フェノール系、酸無水物系、イミダゾー� ��系、ヒドラジド系、ジシアンジアミド、三� ��ッ化ホウ素-アミン錯体、スルホニウム塩、 ヨードニウム塩、アミンイミド等が挙げられ る。これらのなかでも、硬化性及びポットラ イフの観点から、イミダゾール系硬化剤を使 用することが好ましい。イミダゾール系硬化 剤としては、2-エチル-4-メチルイミダゾール� ��2-メチルイミダゾール、1-シアノエチル-2-フ ェニルイミダゾール等が挙げられる。これら は、単独または2種以上を混合して使用する� �とができ、分解促進剤、抑制剤等を混合し� �用いてもよい。なお、長いポットライフ及� �速硬化性の両方を高水準に達成するために� �、潜在性硬化促進剤を使用することが好ま� �く、具体的にはイミダゾールとエポキシ樹� �との付加化合物(マイクロカプセル型やアダ� ��ト型潜在性硬化剤等)を使用することが好ま しい。

 (a)エポキシ樹脂の含有量は、接着剤成分9 の全質量を基準として、3~50質量%であると好� ��しく、10~30質量%であるとより好ましい。(a)� ��ポキシ樹脂の含有量が3質量%未満であると� �硬化反応の進行が不十分となり、良好な接� �強度や接続抵抗値を得ることが困難となる� �向がある。他方、50質量%を越えると、接着� �成分9の流動性が低下したり、ポットライフ� ��短くなったりする傾向がある。また、回路� ��続体の接続部の接続抵抗値が高くなる傾向� ��ある。

 (b)エポキシ樹脂硬化剤の含有量は、接着� ��成分9の全質量を基準として、0.1~60質量%で� �ると好ましく、1.0~20質量%であるとより好ま� ��い。(b)エポキシ樹脂硬化剤の含有量が0.1質� ��%未満であると、硬化反応の進行が不十分と なり、良好な接着強度や接続抵抗値を得るこ とが困難となる傾向がある。他方、60質量%を 越えると、接着剤成分9の流動性が低下した� �、ポットライフが短くなったりする傾向が� �る。また、回路接続体の接続部の接続抵抗� �が高くなる傾向がある。

 接着剤成分9はフィルム形成性高分子を更 に含有してもよい。接着剤成分9の全質量を� �準として、フィルム形成性高分子の含有量� �、2~80質量%であることが好ましく、5~70質量%� ��あることがより好ましく、10~60質量%である� ��とが更に好ましい。フィルム形成性高分子� ��しては、ポリスチレン、ポリエチレン、ポ� ��ビニルブチラール、ポリビニルホルマール� ��ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、� ��リ塩化ビニル、ポリフェニレンオキサイド� ��尿素樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂� ��キシレン樹脂、ポリイソシアネート樹脂、� ��ェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエス� ��ルウレタン樹脂などが用いられる。

(導電粒子)
 導電粒子20Aは、接着剤成分9中に分散してい る。導電粒子20Aとしては、例えばAu、Ag、Pt、 Ni、Cu、W、Sb、Sn、はんだ等の金属やカーボン の粒子が挙げられる。導電粒子20Aの平均粒径 は分散性、導電性の観点から1~18μmであるこ� �が好ましい。

 導電粒子20Aの配合割合は、接着剤層8に含 まれる接着剤成分100体積部に対して、0.1~30体 積部であることが好ましく、0.1~10体積部であ ることがより好ましい。この配合割合は、接 着剤組成物の用途によって適宜調整する。導 電粒子20Aの配合割合が0.1体積部未満であると 対向する電極間の接続抵抗が高くなる傾向に あり、30体積部を超えると隣接する電極間の� ��絡が生じやすくなる傾向がある。

 更に、接着剤層8を形成する接着剤組成物 は、充填材、軟化剤、促進剤、老化防止剤、 着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カ ップリング剤、メラミン樹脂、イソシアネー ト類等を含有することもできる。充填材を含 有した場合、接続信頼性等の向上が得られる ので好ましい。充填材としては、その最大径 が導電粒子の粒径未満のものが好適である。 また、充填材の含有量は、接着剤組成物の全 体積基準で5~60体積%の範囲であることが好ま� ��い。60体積%を超えると、接続信頼性と密着� ��の低下が発生する傾向がある。なお、カッ� ��リング剤としては、ビニル基、アクリル基� ��アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート� ��からなる群より選ばれる1種以上の基を含有 する化合物が、接着性の向上の点から好まし い。

<回路接続体>
 次に、回路接続材料5を用いて製造された回 路接続体について説明する。図3は、回路電� �同士が接続された回路接続体を示す概略断� �図である。図3に示す回路接続体100は、相互� ��対向する第1の回路部材30及び第2の回路部材 40を備えており、第1の回路部材30と第2の回路 部材40との間には、これらを接続する接続部5 0aが設けられている。

 第1の回路部材30は、回路基板31と、回路� �板31の主面31a上に形成された回路電極32とを� ��えている。第2の回路部材40は、回路基板41� �、回路基板41の主面41a上に形成された回路電 極42とを備えている。

 回路部材の具体例としては、半導体チッ� ��(ICチップ)、抵抗体チップ、コンデンサチッ プ等のチップ部品などが挙げられる。これら の回路部材は、回路電極を備えており、多数 の回路電極を備えているものが一般的である 。上記回路部材が接続される、もう一方の回 路部材の具体例としては、金属配線を有する フレキシブルテープ、フレキシブルプリント 配線板、インジウム錫酸化物(ITO)が蒸着され� ��ガラス基板などの配線基板が挙げられる。

 主面31a及び/又は主面41aは、窒化シリコン 、シリコーン化合物及びシリコーン樹脂、並 びに、感光性もしくは非感光性のポリイミド 樹脂等の有機絶縁物質でコーティングされて いてもよい。また、主面31a及び/又は主面41a� �、上記材質からなる領域を部分的に有する� �のであってもよい。更に、回路基板31及び/� �は回路基板41自体が上記材質からなるもので あってもよい。主面31a,41aは、上記材質1種で� ��成されていてもよく、2種以上で構成されて いてもよい。接着剤成分9の組成を適宜選択� �ることによって、上記の材質からなる部分� �有する回路基板同士も好適に接続すること� �できる。

 各回路電極32,42の表面は、金、銀、錫、� �テニウム、ロジウム、パラジウム、オスミ� �ム、イリジウム、白金及びインジウム錫酸� �物(ITO)から選ばれる1種で構成されてもよく� �2種以上で構成されていてもよい。また、回� ��電極32,42の表面の材質は、すべての回路電� �において同一であってもよく、異なってい� �もよい。

 接続部50aは接着剤層8に含まれる接着剤成 分9の硬化物9Aと、これに分散している導電粒 子20Aとを備えている。そして、回路接続体100 においては、対向する回路電極32と回路電極4 2とが、導電粒子20Aを介して電気的に接続さ� �ている。すなわち、導電粒子20Aが、回路電� �32,42の双方に直接接触している。このため、 回路電極32,42間の接続抵抗が十分に低減され� ��回路電極32,42間の良好な電気的接続が可能� �なる。他方、硬化物9Aは電気絶縁性を有する ものであり、隣接する回路電極同士は絶縁性 が確保される。従って、回路電極32,42間の電� ��の流れを円滑にすることができ、回路の持� ��機能を十分に発揮することができる。

<回路接続体の製造方法>
 次に、回路接続体100の製造方法について説� ��する。図4は、本発明に係る回路接続体の製 造方法の一実施形態を概略断面図により示す 工程図である。本実施形態では、回路接続材 料5の接着剤層8を熱硬化させ、最終的に回路� ��続体100を製造する。

 まず、回路接続材料5を所定の長さに切断 すると共に、接着剤層8が下方に向くように� �て第1の回路部材30の回路電極32が形成されて いる面上に載せる(図4(a))。このとき、接着剤 層8から基材6を剥離する。

 次に、図4(b)の矢印A及びB方向に加圧し、� ��着剤層8を第1の回路部材30に仮接続する(図4( c))。このときの圧力は回路部材に損傷を与え ない範囲であれば特に制限されないが、一般 的には0.1~3.0MPaとすることが好ましい。また� �加熱しながら加圧してもよく、加熱温度は� �着剤層8が実質的に硬化しない温度とする。� ��熱温度は一般的には50~100℃にするのが好ま� ��い。これらの加熱及び加圧は0.1~10秒間の範� ��で行うことが好ましい。

 次いで、図4(d)に示すように、第2の回路� �材40を、第2の回路電極42を第1の回路部材30の 側に向けるようにして接着剤層8上に載せる� �そして、接着剤層8を加熱しながら、図4(d)の 矢印A及びB方向に全体を加圧する。このとき� ��加熱温度は、接着剤層8の接着剤成分9が硬� �可能な温度とする。加熱温度は、120~230℃が� ��ましく、140~210℃がより好ましく、160~200℃� �更に好ましい。加熱温度が120℃未満である� �硬化速度が遅くなる傾向があり、230℃を超� �ると望まない副反応が進行し易い傾向があ� �。加熱時間は、0.1~30秒が好ましく、1~25秒が� ��り好ましく、2~20秒が更に好ましい。

 接着剤成分9の硬化により接続部50aが形成 されて、図3に示すような回路接続体100が得� �れる。接続の条件は、使用する用途、接着� �組成物、回路部材によって適宜選択される� �なお、接着剤層8の接着剤成分として、光に� ��って硬化するものを配合した場合には、接� ��剤層8に対して活性光線やエネルギー線を適 宜照射すればよい。活性光線としては、紫外 線、可視光、赤外線等が挙げられる。エネル ギー線としては、電子線、エックス線、γ線� ��マイクロ波等が挙げられる。

 以上、本発明の好適な実施形態について� ��明したが、本発明は上記実施形態に限定さ� ��るものではない。本発明は、その要旨を逸� ��しない範囲で様々な変形が可能である。

 例えば、上記実施形態においては、導電� ��子20Aを含有する接着剤組成物を例示したが� ��実装する回路部材の形状などによっては、� ��着剤組成物は導電粒子20Aを含有しないもの� ��あってもよい。また、導電粒子20Aの代わり� ��、導電性を有する核粒子と、この核粒子の� ��面上に設けられた複数の絶縁性粒子とによ� ��て構成された導電粒子を用いてもよい。

 図5に示す導電粒子20Bは、導電性を有する 核粒子1及びこの核粒子1の表面上に設けられ� ��複数の絶縁性粒子2を備える。そして、核粒 子1は、中心部分を構成する基材粒子1a及びこ の基材粒子1aの表面上に設けられた導電層1b� �よって構成されている。以下、導電粒子20B� �ついて説明する。

 基材粒子1aの材質としては、ガラス、セ� �ミックス、有機高分子化合物などが挙げら� �る。これらの材質のうち、加熱及び/又は加� ��によって変形するもの(例えば、ガラス、有 機高分子化合物)が好ましい。基材粒子1aが変 形するものであると、導電粒子20Bが回路電極 32,42によって押圧された場合、回路電極との� ��触面積が増加する。また、回路電極32,42の� �面の凹凸を吸収することができる。したが� �て、回路電極間の接続信頼性が向上する。

 上記のような観点から、基材粒子1aを構� �する材質として好適なものは、例えば、ア� �リル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミ� �樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹� �又はこれらの共重合体、及び、これらを架� �したものである。基材粒子1aは粒子間で同一 又は異なる種類の材質であってもよく、同一 粒子に1種の材質を単独で、又は2種以上の材� ��を混合して用いてもよい。

 基材粒子1aの平均粒径は、用途などに応� �て適宜設計可能であるが、0.5~20μmであるこ� �が好ましく、1~10μmであることがより好まし� ��、2~5μmであることが更に好ましい。平均粒� ��が0.5μm未満の基材粒子を用いて導電粒子を� ��製すると、粒子の二次凝集が生じ、隣接す� ��回路電極間の絶縁性が不十分となる傾向が� ��り、20μmを越える基材粒子を用いて導電粒� �を作製すると、その大きさに起因して隣接� �る回路電極間の絶縁性が不十分となる傾向� �ある。

 導電層1bは、基材粒子1aの表面を覆うよう に設けられた導電性を有する材質からなる層 である。導電性を十分確保する観点から、導 電層1bは、基材粒子1aの全表面を被覆してい� �ことが好ましい。

 導電層1bの材質としては、例えば、金、� �、白金、ニッケル、銅及びこれらの合金、� �を含有するはんだなどの合金、並びに、カ� �ボンなどの導電性を有する非金属が挙げら� �る。基材粒子1aに対し、無電解めっきによる 被覆が可能であることから、導電層1bの材質� ��金属であることが好ましい。また、十分な� ��ットライフを得るためには、金、銀、白金� ��はこれらの合金がより好ましく、金が更に� ��ましい。なお、これらは1種を単独で、又は 2種以上を組み合わせて用いることができる� �

 導電層1bの厚さは、これに使用する材質� �用途などに応じて適宜設計可能であるが、50 ~200nmであることが好ましく、80~150nmであるこ� ��がより好ましい。厚さが50nm未満であると、 接続部の十分に低い抵抗値が得られなくなる 傾向がある。他方、200nmを越える厚さの導電� ��1bは、製造効率が低下する傾向がある。

 導電層1bは、一層又は二層以上で構成す� �ことができる。いずれの場合においても、� �れを用いて作製される接着剤組成物の保存� �の観点から、核粒子1の表面層は、金、銀、� ��金又はこれらの合金で構成することが好ま� ��く、金で構成することがより好ましい。導� ��層1bが、金、銀、白金又はこれらの合金(以� ��、「金などの金属」という。)からなる一層 で構成される場合、接続部分の十分に低い抵 抗値を得るためには、その厚さは10~200nmであ� ��ことが好ましい。

 他方、導電層1bが二層以上で構成される� �合、導電層1bの最外層は金などの金属で構成 することが好ましいが、最外層と基材粒子1a� ��間の層は、例えば、ニッケル、銅、錫又は� ��れらの合金を含有する金属層で構成しても� ��い。この場合、導電層1bの最外層を構成す� �金などの金属からなる金属層の厚さは、接� �剤組成物の保存性の観点から、30~200nmである ことが好ましい。ニッケル、銅、錫又はこれ らの合金は、酸化還元作用で遊離ラジカルを 発生することがある。このため、金などの金 属からなる最外層の厚さが30nm未満であると� �ラジカル重合性を有する接着剤成分と併用� �た場合、遊離ラジカルの影響を十分に防止� �ることが困難となる傾向がある。

 導電層1bを基材粒子1a表面上に形成する方 法としては、無電解めっき処理や物理的なコ ーティング処理が挙げられる。導電層1bの形� ��の容易性の観点から、金属からなる導電層1 bを無電解めっき処理によって基材粒子1aの表 面上に形成することが好ましい。

 絶縁性粒子2は、有機高分子化合物によっ て構成されている。有機高分子化合物として は、熱軟化性を有するものが好ましい。絶縁 性粒子の好適な素材は、例えば、ポリエチレ ン、エチレン-酢酸共重合体、エチレン-(メタ )アクリル共重合体、エチレン-(メタ)アクリ� �酸共重合体、エチレン-(メタ)アクリル酸エ� �テル共重合体、ポリエステル、ポリアミド� �ポリウレタン、ポリスチレン、スチレン-ジ� ��ニルベンゼン共重合体、スチレン-イソブチ レン共重合体、スチレン-ブタジエン共重合� �、スチレン-(メタ)アクリル共重合体、エチ� �ン-プロピレン共重合体、(メタ)アクリル酸� �ステル系ゴム、スチレン-エチレン-ブチレン 共重合体、フェノキシ樹脂、固形エポキシ樹 脂等である。これらは、1種を単独で用いて� �よく、2種以上を組み合わせて用いてもよい� ��なお、粒度分布の分散度、耐溶剤性及び耐� ��性の観点から、スチレン-(メタ)アクリル共� ��合体が特に好適である。絶縁性粒子2の製造 方法としては、シード重合法などが挙げられ る。

 ここで、(メタ)アクリル重合体は、アク� �ル重合体及びそれに対応するメタクリル重� �体を意味し、例えば、上記の「エチレン-(メ タ)アクリル共重合体」とは「エチレン-アク� ��ル共重合体」及びそれに対応する「エチレ� ��-メタクリル共重合体」を意味する。また、 「(メタ)アクリル酸」とは「アクリル酸」及� ��それに対応する「メタクリル酸」を意味す� ��。

 絶縁性粒子2を構成する有機高分子化合物 の軟化点は、回路部材同士の接続時の加熱温 度以上であることが好ましい。軟化点が接続 時の加熱温度未満であると、接続時に絶縁性 粒子2が過度に変形することに起因して、良� �な電気的接続が得られなくなる傾向がある� �

 絶縁性粒子2の平均粒径は、用途などに応 じて適宜設計可能であるが、50~500nmであるこ� ��が好ましく、50~400nmであることがより好ま� �く、100~300nmであることが更に好ましい。平� �粒径が50nm未満であると、隣接する回路間の� ��縁性が不十分となる傾向があり、他方、500n mを越えると、接続部分の十分に低い初期抵� �値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方� �達成することが困難となる傾向がある。

 また、本発明に係る回路接続材料は、上� ��実施形態における回路接続材料5のように、 基材6上に単層の接着剤層8が形成された単層� ��造に限定されず、基材6上に複数の接着剤層 が積層された多層構造であってもよい。多層 構造の回路接続材料は、接着剤成分及び導電 粒子の種類あるいはこれらの含有量が異なる 層を複数積層することによって製造すること ができる。例えば、回路接続材料は、導電粒 子を含有する導電粒子含有層と、この導電粒 子含有層の少なくとも一方の面上に設けられ た、導電粒子を含有しない導電粒子非含有層 とを備えるものであってもよい。

 図6に示す回路接続材料15は、二層構造の� ��着剤層7と、この接着剤層7の両最外面をそ� �ぞれ覆う基材6a,6bとを備える。回路接続材料 15の接着剤層7は、導電粒子を含有する導電粒 子含有層7a及び導電粒子を含有しない導電粒� ��非含有層7bから構成されている。回路接続� �料15は、基材6aの表面上に導電粒子含有層7a� �形成し、他方、基材6bの表面上に導電粒子非 含有層7bを形成し、これらの層を従来公知の� ��ミネータなどを使用して貼り合わせること� ��作製することができる。回路接続材料15を� �用するに際には、適宜基材6a,6bは剥離される 。

 回路接続材料15によれば、回路部材同士� �接合時に、接着剤成分の流動に起因する回� �電極上における導電粒子の個数の減少を十� �に抑制することができる。このため、例え� �、ICチップをCOG実装もしくはCOF実装によって 基板上に接続する場合、ICチップの金属バン� ��上の導電粒子の個数を十分に確保すること� ��できる。この場合、ICチップの金属バンプ� �備える面と導電粒子非含有層7bとが、他方、 ICチップを実装すべき基板と導電粒子含有層7 aとが、それぞれ当接するように接着剤層7を� ��置することが好ましい。