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Anordnung und Verfahren eines Rohrbündelreaktors und einer Sensoreinrichtung

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Anordnung eines Rohrbündelreaktors und einer Sensoreinrichtung, wobei der Rohrbündelreaktor ein Bündel vertikal angeordneter Reaktionsrohre umfasst, welche durch obere Öffnungen nach oben hin geöffnet und mit Teilchen eines Katalysatormaterials befüllbar sind. Ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Bestimmen der Füllstandshöhe eines Katalysatormaterials in den Reaktionsrohren eines Rohrbündelreaktors mittels einer solchen Anordnung.

Die Katalysatorbefüllung eines Rohrbündelreaktors ist ein sehr wichtiger Schritt für die Leistungsfähigkeit des Reaktors. Neben anderen Parametern ist eine gleichmäßige Befüllung aller Reaktionsrohre eine Voraussetzung für eine optimale Ausbeute der mit dem Reaktor erzeugten Produkte.

In der DE 10 2006 013 488 A1 wird hierfür eine Rohrbündelreaktor- Beschickungsvorrichtung beschrieben, die Dosierkammern aufweist, die mit Füllmaterial, wie z.B. katalytisch beschichtetem Trägermaterial, befüllbar sind, wobei über eine Zuführvorrichtung, die sich an die Dosierkammer anschließt, je ein Rohr des Rohrbündelreaktors befüllbar ist.

Um eine gleichmäßige Befüllung zu gewährleisten, müssen allerdings die Füllstandshöhen aller Reaktionsrohre nach dem Katalysatorbefüllungsprozess sehr sorgfältig überprüft werden. Die Bestimmung der Füllstandshöhe erfolgt derzeit durch manuelles Einführen eines Messstabes in jedes Rohr. Da ein Rohrbündelreaktor in der Regel 20.000 bis 40.000 Rohre hat, ist dieses Verfahren mühsam und zeitaufwendig und es erfordert eine hohe Aufmerksamkeit und Motivation des beteiligten Personals. Außerdem besteht die Gefahr, dass der Katalysator beschädigt wird, wenn der Messstab zu fest auf dem Katalysator aufgesetzt wird.

Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Anordnung und ein Verfahren der eingangs genannten Art bereitzustellen, mit welchen die Füllstandshöhe der Teilchen des Katalysatormaterials in einem Rohrbündelreaktor schneller, kostengünstiger und weniger fehleranfällig bestimmt werden kann.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch eine Anordnung mit den Merkmalen des Anspruchs 1 und durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 12 gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen ergeben sich aus den abhängigen Ansprüchen.

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Die erfindungsgemäße Anordnung für den eingangs beschriebenen Rohrbündelreaktor umfasst eine Sensoreinrichtung, welche einen Ultraschallsensor und eine Auswerteeinrichtung umfasst, wobei der Ultraschallsensor ausgebildet ist, ein Ultraschallsignal von oben in eines der Reaktionsrohre auszusenden und das im Reaktionsrohr reflektierte Ultraschallsignal zu empfangen, und wobei die Auswerteeinrichtung mit dem Ultraschallsensor über eine Datenverbindung gekoppelt ist und ausgebildet ist, aus der Laufzeit der empfangenen Ultraschallsignale den Abstand der Oberfläche der von dem einen Reaktionsrohr aufgenommenen Teilchen des Katalysatormaterials zum Ultraschallsensor und daraus die Füllstandshöhe des Katalysatormaterials im Reaktionsrohr zu ermitteln.

Der Rohrbündelreaktor ist ein chemischer Reaktor, in dem insbesondere stark exotherme Reaktionen, meist Oxidationsreaktionen, in der Gasphase durchgeführt werden. Dabei wird das Gasgemisch in Reaktionsrohren, die ggf. von einem Kühlmittel umflossen werden, mithilfe eines Katalysators umgesetzt.

In den Reaktio ns rohren befindet sich ein Katalysatormaterial, welches insbesondere aus einzelnen Teilchen besteht. Die Teilchen haben üblicherweise eine kugelförmige, vollzylindrische oder hohlzylindrische Geometrie. Das Verhältnis von Durchmesser zu Länge der Teilchen liegt meist im Bereich von 0,4 bis 1 ,5 und das Verhältnis der Teilchengröße zum Rohrdurchmesser beträgt in der Regel 1 :15 bis 1 :3. Der Katalysator besteht meist aus Mischungen von (Edel)-Metallen, Metallmischoxiden, keramischen Grundmaterialien wie Oxiden von Silicium, Magnesium, Aluminium und Titan. In einzelnen Fällen besteht der Katalysator nur aus einer Komponente. Während des Betriebs des Rohrbündelreaktors nimmt die Aktivität und die Selektivität des Katalysatormaterials meist mit der Zeit ab, was einen regelmäßigen Austausch des Katalysators zur Folge hat. Für eine optimale Ausbeute des Reaktors ist ein möglichst perfekter Gleichlauf aller Reaktionsrohre eines Rohrbündelreaktors anzustreben. Um diesen Gleichlauf zu erreichen, muss die Qualität der gefüllten Katalysatorteilchen über die gesamte Charge der Befüllung möglichst konstant sein. Qualitätsmerkmale sind hier die intrinsische Aktivität und Selektivität der Katalysatormasse, geometrische Parameter der Katalysatorpartikel wie Größe und Form bzw. deren Verteilung und die mechanischen Eigenschaften wie die Bruchfestigkeit der verfüllten Katalysatorteilchen. Um eine einheitliche Durchströmung der Reaktanden durch die einzelnen Reaktionsrohre zu gewährleisten, muss die Füllmenge und die Füllgeschwindigkeit beim Befüllen des Reaktors sehr konstant gehalten werden, um eine möglichst einheitliche Füllstandshöhe zu erreichen. Während die geometrischen, die katalytischen bzw. die

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3 bruchmechanischen Eigenschaften in vorgelagerten Tests bei der Katalysatorherstellung überprüft bzw. eingestellt werden, muss die homogene Befüllung der Reaktionsrohre nach dem Befüllvorgang überprüft werden, wozu die Anordnung eingesetzt wird.

Hierfür befindet sich der Ultraschallsensor gemäße einer Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung direkt über der Öffnung des Reaktionsrohres. Der kleine Abstand zwischen der Abstrahlfläche des Ultraschallsensors und der Öffnung des Reaktionsrohrs wird als Offset bezeichnet. Bei einer anderen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung wird der Ultraschallsensor in das Reaktionsrohr eingetaucht.

Die Abstrahlcharakteristik des Ultraschallsensors ist eine Ultraschallkeule. Der Ultraschallsensor der erfindungsgemäßen Anordnung ist insbesondere so ausgerichtet, dass die Symmetrieachse der Ultraschallkeule parallel zur Längsachse des Reaktionsrohres des Rohrbündelreaktors ist. Somit wird das Ultraschallsignal parallel zur Längsachse des Reaktionsrohres des Rohrbündelreaktors mittig in ein Reaktionsrohr ausgesendet. Hierdurch werden vorteilhafterweise Reflektionen des Ultraschallsignals an den Wänden des Reaktorrohres und an hervorstehenden Verschmutzungen im Reaktionsrohr vermieden.

Die Laufzeit des Signals wird aus dem Aussendezeitpunkt des Signals und dem Empfangszeitpunkt des Signals bestimmt. Diese Zeitpunkte werden vom Ultraschallsensor detektiert und jeweils in der Auswerteeinrichtung gespeichert. Die Auswerteeinrichtung bestimmt aus der Laufzeit die Füllstandshöhe. Sie ist gemäße einer Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung hierfür mit einem Temperaturfühler gekoppelt, welcher kontinuierlich Temperaturmessungen in der Umgebung der Reaktionsrohre durchführt, um die für die Berechnung der Füllstandshöhe benötigte temperaturabhängige Schallgeschwindigkeit zu ermitteln.

Unter der Füllstandshöhe wird dabei der Abstand von dem Boden des Reaktionsrohrs, auf welchem die Teilchen des Katalysatormaterials aufliegen, bis zu der von den Teilchen des Katalysatormaterials gebildeten oberen Oberfläche verstanden. Unter dem Füllstand wird hingegen der Abstand der Oberfläche der Teilchen des Katalysatormaterials von dem Ultraschallsensor verstanden.

Die erfindungsgemäße Anordnung hat den Vorteil, dass die Füllstandshöhe der Teilchen des Katalysatormaterials in einem Rohrbündelreaktor mit Hilfe eines Ultraschallsensors

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4 schneller, kostengünstiger und weniger fehleranfällig bestimmt werden kann. Da die Messung der Füllstandshöhe der gefüllten Katalysatorteilchen mittels Ultraschallsensor im Gegensatz zu Messstäben berührungslos erfolgt, kann eine Beschädigung der gefüllten Katalysatorteilchen durch den Messvorgang ausgeschlossen werden. Die automatische Berechnung der Füllstandshöhe vereinfacht und beschleunigt das Messverfahren. Kosten werden dadurch gesenkt, dass die für die Durchführung der Messungen erforderliche Arbeitszeit der Mitarbeiter reduziert werden kann und der Verschleiß des Katalysatormaterials durch Beschädigungen minimiert wird. Zudem kann die Messung häufiger mit geringem Aufwand durchgeführt werden, eine optimierte Katalysatorbefüllung ist gewährleistet, woraus sich eine verbesserte Ausbeute im Reaktionsprozess ergibt.

Gemäß einer Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung umfasst der Ultraschallsensor einen Ultraschall-Wandlerkopf mit einer Auskoppelfläche zum Aussenden des Ultraschallsignals. Auf der Auskoppelfläche ist eine Anpassschicht zum Anpassen der Abstrahlcharakteristik des Ultraschallsensors an die Geometrie der Reaktionsrohre angeordnet.

Bei der Messung der Füllstandshöhe mit einem Ultraschallsensor kann die Problematik entstehen, dass es durch feine Ablagerungen an den Rohrwänden zu ungewollten Reflexionen des Ultraschall Signals kommt. Diese verfälschen das reflektierte Signal durch zusätzliche Echos. Durch einen kleineren Abstrahlwinkel können die Echos von den Ablagerungen reduziert werden.

Hierfür können beispielsweise kommerzielle, runde, plane Ultraschallwandler verwendet werden. Diese besitzen einen Ultraschall-Wandlerkopf mit einer Auskoppelfläche zum Aussenden des Ultraschallsignals, welcher mit einer Anpassschicht versehen wird. Die zusätzliche Schicht bewirkt eine Änderung der Abstrahlcharakteristik des Ultraschallsensors. Durch die Anpassschicht kann die Ultraschallkeule beispielsweise in ihrem Querschnittsdurchmesser verkleinert werden.

Vorteilhafterweise kann so sehr einfach die Abstrahlcharakteristik des Ultraschallsensors an die Rohrgeometrie angepasst werden. Durch die verschmälerte Ultraschallkeule wird das Signal nur ins Zentrum des Rohres ausgestrahlt, Reflexionen am Rand des Rohres oder an Ablagerungen werden reduziert und somit verfälschte Laufzeitmessungen ausgeschlossen.

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Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung ist die Dicke der Anpassschicht in der Mitte der Auskoppelfläche größer als am Rand. Die Dicke der Anpassschicht kann sprunghaft ansteigen oder aber auch durch einen kontinuierlichen Übergang der Schichtdicke von außen am Rand der Ankoppelfläche zur Schichtdicke innen, in der Mitte, erfolgen. Je nach Geometrie der Auskoppelfläche entsteht eine spezielle Änderung der Abstrahlcharakteristik.

Durch diese Anordnung kann besonders gut eine schmale Ultraschallkeule erzeugt werden, deren Breite optimal an die Geometrie des Reaktorrohrs angepasst werden kann. Vorteilhafterweise können so Reflexionen an Ablagerungen an den Wänden des Reflexionsrohrs noch besser vermieden werden. Das Ultraschallsignal breitet sich nur im Zentrum des Rohres aus.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung weist die Anpassschicht eine erste Folie auf, die dicht an der Auskoppelfläche befestigt ist. Die erste Folie kann z. B. eine Klebefolie sein. Durch die Verwendung einer Folie, insbesondere einer Klebefolie, wird sichergestellt, dass sich keine Zwischenräume zwischen Ultraschall-Wandlerkopf und Anpassschicht bilden. Die Lufteinschlüsse in den Zwischenräumen würden eine ungewollte Änderung des Ultraschallsignals durch die Materialübergänge hervorrufen und eine verlässliche Auswertung des Signals erschweren. Weiterhin sind solche Klebefolien kostengünstig und in verschiedenen Ausführungen, beispielsweise in unterschiedlichen Dicken, erwerbbar. Das Anbringen auf dem Ultraschall-Wandlerkopf ist sehr einfach und die Größe der Schicht kann wie gewünscht leicht angepasst werden.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung weist die Anpassschicht eine zweite Folie auf, die kleiner als die erste Folie ist, die auf der der Auskoppelfläche abgewandten Seite der ersten Folie in der Mitte der Auskoppelfläche befestigt ist, so dass die Dicke der Anpassschicht in der Mitte der Auskoppelfläche größer ist als am Rand.

Das Verhältnis des Durchmessers der kleineren zweiten Folie zum Durchmesser der größeren ersten Folie ist insbesondere in einem Bereich von 0,16 bis 0,36, insbesondere ist dieses Verhältnis 0,26. Entsprechend ist das Verhältnis der Fläche der kleineren zweiten Folie zur Fläche der größeren ersten Folie in einem Bereich von 0,026 bis 0,013, bevorzugt 0,07. Durch eine derart ausgebildete Anpassschicht können Messfehler aufgrund von Anhaftungen oder Verkrustungen an den Innenwänden eines Reaktionsrohrs vermieden werden.

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Durch die Verwendung von Folien, insbesondere von zwei Klebefolien, entstehen keine Zwischenräume zwischen dem Ultraschall-Wandlerkopf, der ersten Folie und der zweiten Folie. Das Ultraschallsignal wird somit nicht durch Lufteinschlüsse zwischen den Materialübergängen verfälscht. Weiterhin können die beiden Folien sehr einfach auf dem Wandlerkopf angebracht werden, insbesondere wenn es sich um Klebefolien handelt. Das Material der beiden Folien kann variabel gewählt werden, um die Abstrahlcharakteristik optimal auf die vorliegenden Eigenschaften der Reaktionsrohre anzupassen. Dabei können auch unterschiedliche Materialien und Dicken für die erste und zweite Folie gewählt werden. Auch der Radius der zweiten Folie ist frei wählbar. Es können somit verschiedene Verhältnisse der Dicke der Folie in der Mitte und der Dicke der Folie im Randbereich, sowie verschiedene Verhältnisse der Radien der ersten Folie zur zweiten Folie erzeugt werden.

Es wird also vorteilhafterweise sehr einfach und kostengünstig eine veränderte Abstrahlcharakteristik der Ultraschallkeule erzeugt, die besonders gut auf die Messaufgabe, insbesondere der Geometrie der Reaktionsrohe, angepasst ist.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung weist die Sensoreinrichtung einen Indikator auf, welcher ausgebildet ist, ein optisches Signal anzuzeigen, das abhängig von der ermittelten Füllstandshöhe der Auswerteeinrichtung ist.

Die gewünschte Füllstandshöhe oder ein zugelassener Bereich für die Füllstandshöhe kann vorab in der Auswerteeinheit der Sensoreinrichtung hinterlegt werden. Dieser Soll- Wert wird nach erfolgter Messung mit dem gemessenen Ist-Wert der Füllstandshöhe abgeglichen. Mittels optischem Signal wird ausgegeben, ob sich das Messeergebnis im angegebenen Bereich befindet. Dies kann beispielsweise über eine Leiste mit lichtemittierenden Dioden (LED) erfolgen. Am Ultraschallsensor sind dafür beispielsweise drei verschiedenfarbige LEDs angeordnet. Liegt die Füllstandshöhe im gewünschten Soll-Bereich, leuchtet eine grüne LED auf, liegt sie außerhalb, also unter- oder oberhalb des gewählten Bereiches, leuchtet eine rote LED Leuchte. Des Weiteren kann über eine gelbe Leuchte signalisiert werden, wenn kein Messwert ermittelt werden konnte. Dies ist beispielsweise der Fall, wenn es Reflexionen von Verunreinigungen gab, die eine Auswertung verhindert haben. Auch wenn die Füllstandshöhe zu niedrig ist und/oder das Ultraschallsignal zu wenig Leistung hat, um ein ausreichendes reflektiertes Signal zu empfangen, wird dies durch die gelbe Leuchte signalisiert. Bei einer zu hohen Füllstandshöhe kann das reflektierte Signal auch nicht verlässlich ausgewertet werden,

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7 dieser Bereich wird auch „Blindzone“ genannt. Hier trifft das reflektierte Signal so schnell wieder am Ultraschallsensor ein, dass sich dieser nach Aussenden des Signals noch in der Totzeit befindet. Auch in diesem Fall wird eine gelbe LED angezeigt. Zusätzlich kann über ein Display am Ultraschallsensor das Ergebnis der Füllstandshöhe in mm ausgegeben werden.

Diese Anordnung erlaubt es vorteilhafterweise die Füllstandshöhe bzw. etwaige Fehler in der Messung schnell zu erkennen. Das Ergebnis jeder Messung wird bis zum Starten der nächsten Messung angezeigt. So verbleibt genügend Zeit, die Messung zu überprüfen und den Messvorgang gegebenenfalls für eine Korrektur der Befüllung oder den Start einer erneuten Messung zu stoppen.

In einer Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung weist die Sensoreinrichtung alternativ oder zusätzlich ein Bauteil zur Erzeugung eines akustischen Signals auf, das ausgebildet ist, um ein akustisches Signal zu erzeugen. Ist die Füllstandshöhe als unterhalb bzw. oberhalb des gewünschten Werts oder als nicht messbarerkannt worden, also bei Anzeige der roten oder gelben LED, ertönt zusätzlich ein kurzer Warnton, beispielsweise über einen Lautsprecher. Dies ermöglicht eine noch einfachere und automatisiertere Überprüfung der Füllstände.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung ist der Ultraschallsensor an einem Messschlitten befestigt, welcher auf einem Schienensystem über den Öffnungen der Reaktionsrohre angebracht ist und in einer horizontalen Ebene über den Öffnungen der Reaktionsrohre bewegbar ist. Der Messschlitten wird insbesondere auf Profillaufrollen zur genaueren Führung bewegt. Der Schlitten kann kontinuierlich fahren; er wird insbesondere also nicht angehalten, wenn mit dem Ultraschallsensor gemessen wird.

Wenn sich der Ultraschallsensor während des kontinuierlichen Fahrens des Messschlittens in einem zentralen Bereich über einem Reaktionsrohr befindet, wird die Messung gestartet. Am Messschlitten ist insbesondere eine Geschwindigkeitsüberwachung installiert. Wegen des geringen Rohrdurchmessers darf der Schlitten nicht zu schnell fahren, sodass genug Zeit für die Messung bleibt. Der Messschlitten kann manuell oder automatisch auf dem Schienensystem bewegt werden. Bei zu schneller manueller Bewegung des Messschlittens oder wenn während der automatischen Fahrt des Messschlittens keine korrekte Messposition eingenommen werden kann, ertönt ein Warnton.

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Vorteilhaft am Messschlitten ist, dass der Ultraschallsensor am Messschlitten passend zu den Reaktionsrohren ausgerichtet ist. Es muss also nicht für jede einzelne Messung die richtige Justierung wiederhergestellt werden. Dies ist insbesondere wichtig, da bei inkorrekter Ausrichtung des Sensors die Ultraschallwellen am Rohrmantel oder dort sitzenden Schmutzablagerungen reflektiert werden können und die Messung nicht korrekt durchgeführt werden kann. Durch den Messschlitten wird die Messung also insgesamt weniger fehleranfällig. Durch die Ausrichtung auf dem Schienensystem, bzw. den kontinuierlichen Vorschub, ist die Messdauer zeitlich sehr effizient.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung umfasst die Sensoreinrichtung einen wieder aufladbaren Akkumulator, der ausgebildet ist, die Spannungsversorgung der Sensoreinrichtung zu gewährleisten. Auf dem Messschlitten ist ein Akkumodul angebracht, welches sowohl den Messschlitten als auch den Ultraschallsensor mit Strom versorgt. Hierdurch wird es ermöglicht, dass die Anordnung ohne direkte Verbindung zum Stromnetz funktionieren kann. Wenn gerade keine Messungen der Füllstandshöhen durchgeführt werden müssen, kann der Akkumulator aufgeladen werden.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung umfasst die Anordnung eine Ausrichtungseinrichtung mit Lichtschrankensensoren, die ausgebildet ist, die relative Lage des Ultraschallsensors zum Reaktionsrohr in einer Horizontalebene zu detektieren.

Die Ausrichtungseinrichtung kann zusätzlich zu den Lichtschrankensensoren eine Berechnungseinheit umfassen. Beim Verschieben der Sensoreinrichtung detektieren die Lichtschrankensensoren die relative Lage des Ultraschallsensors zum Reaktionsrohr. Daraus berechnet die Berechnungseinheit, wie der Ultraschallsensor mittels des Messschlittens bewegt werden muss, um diesen so auszurichten, dass die vertikale Achse des Ultraschall Wanderkopfes mit der Längsachse des Reaktionsrohres zusammenfällt.

Für die Erkennung des Reaktionsrohrs sind insbesondere zwei in Fahrtrichtung zueinander versetzte Lichtschranken zu einem Paar zusammengeführt. Der Versatz der Lichtschranken zueinander beträgt ca. 5mm weniger als der Rohrdurchmesser. Solange beide Lichtschranken gleichzeitig die Rohröffnung erkennen, wird die Abstandsmessung getriggert und freigegeben. Zur sicheren Erkennung der Rohröffnungen gibt es zwei dieser Lichtschrankenpaare, die zu einer ODER-Verknüpfung zusammengeschaltet sind.

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Die Lichtschrankenpaare ermöglichen vorteilhafterweise ein automatisiertes Starten der Messung der Füllstandshöhe, nämlich genau dann, wenn der Ultraschallsensor direkt über dem erlaubten Innenbereich im Reaktionsrohr platziert ist. Die Verwendung der Lichtschrankenpaare erhöht somit nochmals den Automatisierungsgrad der Messung und erniedrigt deren Fehleranfälligkeit.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung umfasst die Sensoreinrichtung mehrere Ultraschallsensoren.

Durch die Installation der Ausrichtungseinrichtung mit Messschlitten, Berechnungseinheit und Lichtschrankenpaaren ist die Messung so stark automatisiert, dass es möglich ist, die Füllstandshöhen mehrerer Reaktionsrohre gleichzeitig zu messen. Auf dem Messschlitten befinden sich mehrere Ultraschallsensoren, die beispielsweise in einer Reihe angeordnet sind. Jedem Ultraschallsensor sind jeweils LEDs und ein Display zur Anzeige der Füllstandshöhe zugeordnet, wie es vorstehend beschrieben wurde. Dies ist besonders vorteilhaft, da in einem Rohrbündelreaktor mehrere Tausend Reaktionsrohre angeordnet sind, deren Füllstandshöhenmessung durch gleichzeitige Durchführung von Messungen bei mehreren Reaktio ns rohren deutlich schneller abgeschlossen werden kann.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung sind die Reaktionsrohre im Rohrbündelreaktor in einem einheitlichen Raster oder einer einheitlichen Rohrteilung angeordnet, sodass sich ein wiederkehrendes lineares Muster ergibt.

Unter einem Rasterwird ein auf einer Fläche verteiltes regelmäßiges Muster verstanden. Durch wiederkehrende Verschiebung dieses Musters in einer Horizontalebene wird das Raster gebildet. Die Reaktionsrohre sind also in horizontaler Ebene so angeordnet, dass sich bei einer horizontalen Bewegung über die Rohröffnungen mindestens in einer Richtung immer wieder das gleiche Muster zeigt.

Vorteilhafterweise kann hierdurch eine strukturierte Abfolge der Auswahl der Reaktionsrohre beim Messvorgang einfach gefunden werden.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung sind die Ultraschallsensoren so auf dem Messschlitten angeordnet, dass sie dem wiederkehrenden linearen Muster des Rasters der Reaktionsrohre entsprechen. Die

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Ultraschallsensoren sind also so auf dem Messschlitten ausgerichtet, dass bei einer Bewegung des Messschlittens in die Richtung des wiederkehrenden Musters die Ultraschallsensoren über die Öffnungen der Reaktionsrohre bewegt werden und nach einem bestimmten Vorschub des Messschlittens die vertikale Achse dieser Ultraschallsensoren jeweils mit der Längsachse eines Reaktionsrohres zusammenfällt. Durch diese relative Anordnung des Rasters der Reaktionsrohre und der Ultraschallsensoren auf dem Messschlitten wird eine lineare Bewegung des Messschlittens ohne ständige Verschiebung der Ultraschallsensoren auf dem Messschlitten für die einzelnen Messungen ermöglicht. Ferner können alle Reaktionsrohre durch eine wiederkehrende Verschiebung des Messschlittens vermessen werden.

Auf dem Messschlitten können sich eine Vielzahl von Ultraschallsensoren befinden, die durch Vorschub des Messschlittens alle den gleichen Vorschub erfahren und daher simultan über die Reaktionsrohre bewegt werden können. Beispielsweise sind die Ultraschallsensoren nebeneinander in einer Reihe angeordnet und mit gleichem Abstand zueinander. Diese Anordnung spiegelt sich bei den Reaktionsrohren wider. Zudem sind diese in Reihen hintereinander angeordnet. Bei einem gleichmäßigen Vorschub des Messschlittens wird so nacheinander Reihe für Reihe der Reaktionsrohre abgefahren und gemessen. Vorteilhafterweise kann so eine Vielzahl von Reaktionsrohren gleichzeitig gemessen werden, wobei hierfür nur ein linearer Vorschub des Messschlittens und keine zusätzliche Justierung der einzelnen Ultraschallsensoren notwendig ist. Diese Anordnung führt somit zu einem beschleunigten und weniger fehleranfälligen Messverfahren.

In einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anordnung werden Schallsignale von benachbarten Ultraschallsensoren gedämpft, indem die Unterseite des Messschlittens im Bereich der Ultraschallsensoren mit Vlies oder Filz z. B. mittels einem Klebeband versehen ist. Diese Dämpfungsschichten aus Vlies oder Filz sind so am Messschlitten angebracht, dass sie ungewollte Reflexionen von anderen Ultraschallsensoren unterdrücken.

Die Erfindung betrifft des Weiteren ein Verfahren zum Bestimmen der Füllstandshöhe eines Katalysatormaterials in den Reaktionsrohren eines Rohrbündelreaktors mit einer Sensoreinrichtung, die einen Ultraschallsensor umfasst, mit dem ein Ultraschallsignal von oben in eines der Reaktionsrohre ausgesendet und das im Reaktionsrohr reflektierte Ultraschallsignal empfangen wird, und das empfangene Signal über eine Datenverbindung zu einer Auswerteeinrichtung übertragen wird, und die

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Auswerteeinrichtung aus der Laufzeit der empfangenen Ultraschallsignale den Abstand der Oberfläche der von einem Reaktionsrohr aufgenommenen Teilchen des Katalysatormaterials zum Ultraschallsensor und daraus die Füllstandshöhe des Katalysatormaterials im Reaktionsrohr ermittelt.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann insbesondere von der erfindungsgemäßen Anordnung ausgeführt werden. Es weist dieselben Vorteile wie die erfindungsgemäße Anordnung auf.

Sobald das Ultraschallsignal bei dem erfindungsgemäßen Verfahren ausgesendet wird, wird der Startzeitpunkt der Aussendung an die Auswerteeinrichtung übertragen. Der Ankunftszeitpunkt des reflektierten Signals am Ultraschallsensor wird ebenfalls an die Auswerteeinrichtung übertragen. Die Abstandsmessung erfolgt dann indirekt über eine Laufzeitmessung des Ultraschallsignals.

Während der Messung der Füllstandshöhe eines Reaktionsrohres werden mehrere Ultraschallpulse in das Reaktionsrohr ausgesendet. Die Leistung des Ultraschallsensors für die Emission der Ultraschallpulse ist so gewählt, dass selbst bei leeren Rohren, also maximaler Eindringtiefe des Signals, ein ausreichend großes Reflexionssignal detektiert werden kann.

Durch die Geometrie der Teilchen des Katalysatormaterials ergibt sich eine Varianz in der Füllstandshöhe an unterschiedlichen Positionen im Reaktionsrohr in der Größenordnung der Teilchen des Katalysatormaterials. Diese Varianz wird bei der Messung nicht berücksichtigt, da die Größe der Teilchen und die sich daraus resultierende Varianz in der Füllstandshöhe klein ist. Zur Bestimmung des Abstandes der Abstrahlfläche des Sensors zur Katalysatorfüllung im Rohr wird das letzte Laufzeitsignal, welches die Qualitätsanforderungen bei der Messung erfüllt zur Bestimmung der Füllstandshöhe des entsprechenden Rohres und die entsprechende Schallgeschwindigkeit verwendet. Hierfür wird eine gleichförmige Ausbreitung der Schallwellen angenommen und die ermittelte Strecke halbiert, um nur eine Strecke und nicht den Hin- und Rückweg zu berücksichtigen. Aus diesem Abstand abzüglich des Offsets zwischen der Abstrahlfläche des Ultraschallsensors und der Öffnung des Reaktionsrohrs wird der Leerbereich im Reaktionsrohr ermittelt, die mittlere Füllstandshöhe ergibt sich aus der Rohrlänge abzüglich des Leerbereichs.

Die Schallgeschwindigkeit ist temperaturabhängig. Die Temperatur des kompletten Messaufbaus beeinflusst die Messung insofern, als dass ein größerer Messfehler

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12 entsteht, wenn die Temperatur sich ändert. Bei 3 °C Unterschied in der Umgebung kommt es beispielsweise zu einer Veränderung des Fehlers um 1 %. Daher erfolgt insbesondere eine kontinuierliche Temperaturmessung in der Umgebung der Reaktionsrohre über einen zusätzlich verbauten Temperaturfühler. Mit der gemessenen Temperatur wird z. B. für jede Messung die Schallgeschwindigkeit angepasst. Hierdurch ist es möglich, mit der tatsächlichen Schallgeschwindigkeit die Füllhöhe mit großer Genauigkeit zu berechnen.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens, bei dem der Ultraschallsensor an einem Messschlitten befestigt ist, wird dieser auf einem Schienensystem mittels Profillaufrollen als Führung in einer horizontalen Ebene über den Öffnungen der Reaktionsrohre bewegt und die relative horizontale Lage des Ultraschallsensors zu dem Reaktionsrohr wird mittels Lichtschrankensensoren gemessen. Der Ultraschallsensor wird dabei so ausgerichtet, dass sich der Ultraschallsensor zentrisch über einer Öffnung eines Reaktionsrohres befindet.

Eine fehlerfreie Messung kann nur erfolgen, wenn sich die Ultraschallsensoren mit ihrer Abstrahlfläche direkt über den Rohröffnungen befinden. Sollte das nicht der Fall sein, können keine korrekten Abstandswerte ermittelt werden. Um die zu gewährleisten, sind für die Rohrerkennung zwei in Fahrtrichtung des Messschlittens zueinander verschobene Lichtschranken zu einem Paar zusammengeführt. Der Versatz der Lichtschranken zueinander beträgt ca. 5 mm weniger als der Rohrdurchmesser. Solange beide Lichtschranken gleichzeitig die Rohröffnung erkennen, wird die Abstandsmessung getriggert und freigegeben. Zur sicheren Erkennung der Rohröffnungen können zwei dieser Lichtschrankenpaare simultan eingesetzt werden, die zu einer ODER- Verknüpfung zusammengeschaltet sind. Sollte einer der Lichtschrankenpaare ein nicht eindeutiges Ergebnis liefern, kann das Ergebnis des zweiten Lichtschrankenpaars herangezogen werden.

Die Lichtschrankenpaare sind auf dem Schlitten unmittelbar vor den nebeneinander angeordneten Ultraschallsensoren angebracht. Sie erkennen die Reaktionsrohre über Reflexionsmessungen. Wenn beide Lichtschranken eines Lichtschrankenpaars erkennen, dass die Ultraschallsensoren über dem Reaktionsrohr platziert sind, wird die Ultraschallmessung gestartet. Innerhalb des Rohres ist hierfür ein bestimmter Bereich zugelassen. Dies führt dazu, dass bei gleichmäßigem Vorschub des Messschlittens ein Messzeitfenster entsteht.

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Die Bewegung des Schlittens kann manuell oder automatisch erfolgen. Hierfür stehen zwei verschiedene Betriebsarten zur Verfügung. Im manuellen Betrieb wird der Schlitten von Hand langsam über die Reaktionsrohre bewegt. Im Automatik-Betrieb fährt der Schlitten hingegen selbständig über die Reaktionsrohre. Befindet sich der Ultraschallsensor lange genug über einem Reaktionsrohr kann eine Messung erfolgen. Die Messung erfolgt, wenn sich der Ultraschallsensor über dem inneren Bereich des Reaktionsrohrs befindet. Beispielsweise wird bei einem Reaktionsrohr, das einen Durchmesser von 20 bis 25 mm hat, in einem Bereich von ca. 8 mm im Zentrum des Reaktionsrohres eine Messung durchgeführt; würde näher am Rand gemessen werden, würde es ggf. zu ungewollten Reflexionen kommen.

Wenn eines der beiden Lichtschrankenpaare erkennt, dass sich die Ultraschallsensoren vollständig über den Rohröffnungen befinden, wird die Füllstandsmessung gestartet. Die Messung wird solange wiederholt, wie die korrekte Positionierung über den Rohren gegeben ist. Außerdem werden die Messwerte mit den hinterlegten Sollwerten verglichen und das Ergebnis der Füllstandshöhe auf der LED-Leiste angezeigt. Sobald das Lichtschrankenpaar erkennt, dass sich die Ultraschallsensoren nicht mehr im erlaubten Bereich über den Rohröffnungen befinden, wird die kontinuierliche Messung gestoppt und das Ergebnis in der LED-Leiste eingefroren. Ist ein Rohrfüllstand als unterhalb bzw. oberhalb des gewünschten Levels oder als nicht messbarerkannt worden (rote oder gelbe LED), ertönt zusätzlich ein kurzer Warnton. Das Ergebnis wird solange gehalten, bis die nächste Rohrreihe oder das nächste Rohrmuster durch die Lichtschranken erkannt wird.

Bei zu hoher Geschwindigkeit werden insbesondere alle LEDs der LED-Leiste abgeschaltet und eine LED zur Signalisierung des Überschreitens der Geschwindigkeit leuchtet an der Ausrichtungseinrichtung auf. Es werden keine Messwerte auf dem Display angezeigt. Zusätzlich ertönt ein langer Warnton. Mit der nächsten korrekten Position wird die Fehleranzeige wieder gelöscht.

Wird der Schlitten im manuellen Betrieb zu schnell über die Rohre bewegt oder ist im automatischen Betrieb eine zu hohe Geschwindigkeit des Messschlittens eingestellt, bleibt nicht genug Zeit, um eine Messung über den Rohröffnungen auszuführen. Die Laufzeit des Ultraschallsignals ist dann eventuell länger als der Zeitraum, in dem sich die Ultraschallsensoren korrekt über den Rohröffnungen befinden. Um diesen Fall zu verhindern, gibt es eine vorgegebene Höchstfahrgeschwindigkeit, welche durch die Lichtschranken überwacht wird.

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Wird der Messschlitten automatisch betrieben, fährt dieser nach erfolgter Messung automatisch weiter, um den Ultraschallsensor mittels dem Lichtschrankensensorpaar über einem neuen Reaktionsrohr zu positionieren. Bei manuellem Betrieb wird der Messschlitten mit langsamer, konstanter Geschwindigkeit auf Schienen über die zu messenden Rohre bewegt.

Im Fehlerfall fährt der Messschlitten noch ein kleines Stück weiter, sodass das fehlerhaft gemessene Reaktionsrohr oder die Reihe von Reaktionsrohren frei liegt. Es kann so beispielsweise leichter visuell überprüft werden, warum die Messung nicht erfolgen konnte. Anschließend stoppt der Messschlitten mit einem Warnton. Durch eine kurze Betätigung des Drehknopfes kann mit der Messung des nächsten Reaktionsrohres fortgefahren werden. Die Fahrtrichtung ist grundsätzlich frei wählbar und kann dabei ebenfalls über den Drehknopf bestimmt werden.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens sind mehrere Ultraschallsensoren am Messschlitten nebeneinander angeordnet. Es werden gleichzeitig Ultraschallmessungen zur Bestimmung der Füllstandshöhe mehrerer Reaktionsrohre durchgeführt, wobei die Ultraschallsensoren für die Messung alternierend aktiviert werden.

Insbesondere werden keine benachbarten Ultraschallsensoren gleichzeitig aktiviert. Vorteilhafterweise kann so das Übersprechen von benachbarten Ultraschallsensoren reduziert werden. Unter Übersprechen benachbarter Ultraschallsensoren versteht man das ungewollte Detektieren von Ultraschallsignalen des benachbarten Sensors. Dies kann beispielsweise durch Reflektionen des Signals an Verunreinigungen hervorgerufen werden.

Da die Verweilzeit der Sensoren über den Reaktionsrohren sehr kurz ist, können die Ultraschallsensoren nicht nacheinander getriggert werden. Aus diesem Grund sind die nebeneinanderliegenden Ultraschallsensoren in zwei Gruppen unterteilt, die dann abwechselnd getriggert werden. Beispielsweise bilden die Ultraschallsensoren 1 , 3, 5, 7, 9 eine Gruppe, die Sensoren 2, 4, 6, 8, 10 bilden die 2. Gruppe. Dadurch, dass keine benachbarten Ultraschallsensoren gleichzeitig verwendet werden, kann von diesen auch kein Störsignal zu einem benachbarten Ultraschallsensor ausgehen und dieses somit nicht fälschlicherweise bei dem benachbarten Ultraschallsensor gemessen werden.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden in einer Messperiode für ein Reaktionsrohr eine Vielzahl von Laufzeiten entsendeter

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Ultraschallsignale empfangen und gespeichert, die Laufzeiten in der Auswerteeinrichtung mit einem gespeicherten, zugelassenen Laufzeitintervall verglichen, solche Laufzeiten herausgefiltert, welche außerhalb des zugelassenen Laufzeitintervalls liegen und aus den erlaubten Laufzeiten die Füllstandshöhe des Katalysatormaterials ermittelt.

Das zugelassene Intervall ergibt sich beispielsweise aus den theoretisch möglichen Werten für die Laufzeit. Bei leerem Rohr wäre also der Wert für die maximale Laufzeit und bei vollständig befülltem Rohr wäre der Wert für die minimale Laufzeit zu erwarten. Die Laufzeit ergibt sich aus Schallgeschwindigkeit und dem zurückgelegten Weg des Schalls. Diese Einschränkung bietet eine weitere Möglichkeit Störsignale zu minimieren, welche beispielsweise durch Übersprechen zweier benachbarter Sensoren oder durch Rückstände im Rohr entstanden sind.

Die Erfindung wird nun anhand von Ausführungsbeispielen mit Bezug zu den Zeichnungen erläutert.

Figur 1 zeigt einen horizontalen Querschnitt eines Ausführungsbeispiels der erfindungsgemäßen Anordnung,

Figur 2 zeigt ein Ausführungsbeispiel eines verwendeten Ultraschallsensors mit Anpassschicht,

Figur 3 zeigt schematisch die Komponenten der Anordnung,

Figur 4 zeigt die Ergebnisse von Messung an einem Reaktionsrohr mit sauberen Innenwänden,

Figur 5 zeigt die Ergebnisse von Messung an einem Reaktionsrohr mit verkrusteten Innenwänden,

Figur 6 zeigt die Ergebnisse von weiteren Messung an einem Reaktionsrohr mit verkrusteten Innenwänden und

Figur 7 ist ein Flussdiagramm der Verfahrensschritte eines ersten Ausführungsbeispiels des erfindungsgemäßen Verfahrens.

M/62016-PCT Mit Bezug zu den Figuren 1 bis 6 wird ein Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Anordnung 50 beschrieben:

Die Anordnung 50 umfasst einen Rohrbündelreaktor 1. Der Rohbündelreaktor 1 wird begrenzt durch einen Reaktormantel, einem zylindrischen Körper, wobei am oberen und unteren Ende des Reaktormantels eine obere Haube und eine untere Haube den Reaktormantel gasdicht abschließen. Im Inneren des Rohrbündelreaktors 1 ist eine Vielzahl von vertikal angeordneten Reaktionsrohren 3 derart angeordnet, dass der Reaktormantel die Reaktionsrohre 3 umschließt. Die oberen Enden der Reaktionsrohre 3 sind mit einem oberen Rohrboden und die unteren Enden der Reaktionsrohre 3 mit einem unteren Rohrboden jeweils gasdicht verbunden, das heißt beide Enden der Reaktionsrohre 3 sind in den Rohrböden eingeschlossen. Der Raum zwischen der oberen Haube und dem oberen Rohrboden, der Raum innerhalb der Reaktionsrohre 3 sowie der Raum zwischen dem unteren Rohrboden und der unteren Haube bilden somit einen gasdichten Reaktionsraum. In diesem Reaktionsraum wird das Speisegasgemisch in den Rohrbündelreaktor 1 eingeleitet, im Inneren der Reaktionsrohre 3 einer im Rohrbündelreaktor 1 vorgesehenen chemischen Reaktion unterzogen und anschließend wieder aus dem Rohrbündelreaktor 1 abgeführt.

Der Rohrbündelreaktor 1 weist 10.000 bis 40.000 Reaktionsrohre 3 auf. Ihr Innendurchmesser beträgt 25 mm; die Gesamtlänge des Reaktionsrohres 3 beträgt 3.200 mm. Die Reaktionsrohre 3 sind in einem Raster angeordnet, sodass sich ein wiederkehrendes lineares Muster ergibt. Eine mögliche Rasteranordnung ist in Figur 1 dargestellt, es sind aber auch andere wiederkehrende lineare Muster möglich. Die Reaktionsrohre 3 sind zylinderförmig und nach oben hin geöffnet. Zum Betreiben des Rohrbündelreaktors 1 sind sie mit Teilchen eines Katalysatormaterials 4 befüllt. Die Katalysatorteilchen haben eine zylindrische Form mit Durchmesser von 5 bis 7 mm und einer Höhe von 4 bis 7 mm. Der Abstand der Öffnung des Reaktionsrohrs 3 zur Oberfläche der Teilchen 4 des Katalysatormaterials beträgt je nach Füllstand 100 bis 700 mm.

Zur Bestimmung der Füllstandshöhe der Reaktionsrohre 3 mit den Teilchen des Katalysatormaterials 4 befindet sich oberhalb der Reaktionsrohre 3 eine Sensoreinrichtung 2 mit Ultraschallsensoren 6 und einer Elektronikbox 5. Die Elektronikbox 5 beinhaltet eine erste Steuereinrichtung 26, eine zweite

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Steuereinrichtung 27, eine Berechnungseinheit 28, eine Ausrichtungseinrichtung 14, eine Auswerteeinrichtung 7, einen Temperaturfühler und Anzeige und Bedienelemente. Die Ultraschallsensoren 6 werden über die erste Steuereinrichtung 26 angesteuert. Sie sind in vertikaler Richtung mit möglichst geringem Abstand von weniger als 30 mm über den Öffnungen der Reaktionsrohre 3 befestigt, so dass sie in einer Horizontalebene über die Öffnungen der Reaktionsrohre 3 bewegt werden können. Die Abstrahlcharakteristik jedes Ultraschallsensors 6 ist eine Ultraschallkeule. Deren vertikale Symmetrieachse ist jeweils parallel zu einer vertikalen Symmetrieachse eines Reaktionsrohrs 3 ausgerichtet.

Der Ultraschallsensor 6 besitzt, wie in Figur 2 gezeigt, einen Ultraschall-Wandlerkopf 17 mit einer Auskoppelfläche 18 zum Aussenden des Ultraschallsignals. Auf der Auskoppelfläche 18 ist eine Anpassschicht zum Anpassen der Abstrahlcharakteristik des Ultraschallsensors 6 an die Geometrie der Innenwände der Reaktionsrohre 3 angeordnet. Die Dicke der Anpassschicht ist in der Mitte der Auskoppelfläche 18 größer als am Rand. Die Anpassschicht besteht aus einer oder mehreren Klebefolien. In Figur 2 besteht die Anpassschicht aus zwei konzentrisch angebrachten Klebefolien 20, 21 mit unterschiedlichen Durchmessern. Eine erste Klebefolie 20 ist dicht an der Auskoppelfläche 18 befestigt und überzieht diese komplett. Eine zweite Folie 21 , die kleiner als die erste Folie ist, ist auf der der Auskoppelfläche 18 abgewandten Seite der ersten Folie 20 in der Mitte der Auskoppelfläche 18 befestigt, so dass die Dicke der Anpassschicht in der Mitte der Auskoppelfläche 18 größer ist als am Rand. Die Dicke der ersten Klebefolie 20 beträgt 130 pm und bedeckt die komplette Auskoppelfläche 18, die Dicke der zweiten Klebefolie 21 beträgt 130 pm, ihr Durchmesser beträgt 6,5 mm und sie ist zentrisch auf der ersten Folie 20 befestigt. Es werden selbstklebende Kunststofffolien (Tesaflex® 53948) aus Weich-PVC und einer Dicke von 130 pm verwendet.

Die scheibenförmigen Folien 20 und 21 sind somit konzentrisch zueinander angeordnet. Das Verhältnis ihrer Durchmesser ist dabei etwa 0,26, das Verhältnis ihrer Flächen etwa 0,07. Wie unten gezeigt, hat sich herausgestellt, dass eine derart ausgebildete Anpassschicht dazu führt, dass bei Messungen an den Reaktionsrohren 3 keine Messfehler aufgrund von Verkrustungen oder Anhaftungen an den Innenwänden des Reaktionsrohrs 3 auftreten.

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Die Auswerteeinrichtung 7 ist mit den Ultraschallsensoren 6 über eine Datenverbindung 8 gekoppelt. In der Auswerteeinrichtung 7 werden Daten zum Zeitpunkt des Aussendens und des Empfangens des Ultraschallsignals gespeichert. Es findet eine Laufzeitbestimmung und daraus die Ermittlung der Füllstandshöhe statt. Die Füllstandshöhe ist dabei der Abstand des Bodens des Reaktionsrohrs 3, auf welchem die Teilchen 4 des Katalysatormaterials aufliegen, bis zu der von den Teilchen 4 des Katalysatormaterials gebildeten oberen Oberfläche. Aus der Laufzeit des Ultraschallsignals wird zunächst der Abstand von der Oberfläche des Ultraschall- Wandlerkopfes 17 bis zur Oberfläche der Teilchen 4 des Katalysatormaterials berechnet, wobei berücksichtigt wird, dass das Ultraschallsignal vom Ultraschallsensor 6 zu der Oberfläche der Teilchen 4 läuft und nach der Reflexion wieder zurückläuft. Da der Abstand der Oberfläche des Ultraschall-Wandlerkopfes 17 über dem oberen Rand des Reaktionsrohrs 3 bekannt ist und außerdem der Abstand dieses oberen Randes des Reaktionsrohrs 3 bis zu dem Boden, auf dem die Teilchen 4 des Katalysatormaterials aufliegen, bekannt ist, kann aus der Laufzeit des Ultraschallsignals die Füllstandshöhe berechnet werden.

Die Auswerteeinrichtung 7 ist mit einem Temperaturfühler 24 gekoppelt, welcher kontinuierlich die Temperatur in der Umgebung der Reaktionsrohre 3 misst. Mit der so ermittelten Temperatur wird der numerische Wert der Schallgeschwindigkeit über die bekannte Abhängigkeit der Schallgeschwindigkeit von der Temperatur für die Auswertung der Messergebnisse in der Auswerteeinrichtung 7 angepasst.

Ein Indikator 9 welcher auf der Sensoreinrichtung 2 platziert ist, zeigt ein optisches Signal an, das abhängig von der ermittelten Füllstandshöhe der Auswerteeinrichtung 7 ist. Die gewünschte Füllstandshöhe oder ein Intervall gewünschter Füllstandshöhen ist in der Auswerteeinrichtung 7 gespeichert. Mittels LEDs wird ausgegeben, ob sich die Füllstandshöhe im angegebenen Bereich befindet. Das Ergebnis der Messung wird auf einer LED-Leiste angezeigt. Jedem gemessenen Reaktionsrohr 3 sind dabei drei verschiedenfarbige LEDs zugeordnet. Weiterhin ist ein Lautsprecher 10 vorgesehen, der ein akustisches Signal erzeugen kann.

Die Anordnung 50 umfasst ferner eine Ausrichtungseinrichtung 14. Diese richtet die Ultraschallsensoren 6 in einen messbereiten Zustand aus. Dafür sind diese an einem Messschlitten 11 befestigt, welcher auf einem Schienensystem 12 über den Öffnungen

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19 der Reaktionsrohre 3 angebracht ist und in einer horizontalen Ebene über den Öffnungen der Reaktionsrohre 3 mittels Profillaufrollen 13 bewegbar ist. Die Bewegung des Messschlittens 11 erfolgt in der Betriebsart , Automatik“ mit Hilfe eines elektrisch angetriebenen Getriebe motors und wird von einer zweiten Steuereinrichtung 27 gesteuert. Alternativ kann der Messschlitten auch in der Betriebsart , Manuell“ von Hand verschoben werden. Hierzu kann die Antriebseinheit, die für den Automatikbetrieb vorgesehen ist, abgekuppelt werden. Die Ultraschallsensoren 6 sind nebeneinander so auf dem Messschlitten 11 angeordnet, dass sie dem wiederkehrenden linearen Muster des Rasters der Reaktionsrohre 3 entsprechen.

Bei einer Bewegung des Messschlittens 11 bewegen sich die Ultraschallsensoren 6 somit über die Öffnungen der Reaktionsrohre 3. Nach einem bestimmten Vorschub des Messschlittens 11 fallen die vertikale Achsen der Reihe der Ultraschallsensoren 6 mit den Achsen der darunterliegenden Reaktionsrohre 3 zusammen. Es werden beispielsweise Überlappungen von zehn Reaktionsrohren 3 mit Ultraschallsensoren 6 erreicht. Die Ultraschallsensoren 6 sind also so auf dem Messschlitten 11 angeordnet, dass durch die Verschiebung des Messschlittens 11 und somit der Ultraschallsensoren 6 eine Reihe von Reaktionsrohren 3 des Rasters durch die Reihe von Ultraschallsensoren 6 auf dem Messschlitten 11 vermessen wird.

Auf der Unterseite des Messschlittens 11 sind Dämpfungsschichten aus Filz so angebracht, dass Reflexionen benachbarter Ultraschallsensoren 6 unterdrückt werden. Weiterhin werden die Ultraschallsensoren 6 so angesteuert, dass sie nicht alle gleichzeitig Ultraschallsignale emittieren, sondern immer nur jeder zweite Sensor, so dass kein Störsignal vom Nachbarsensor empfangen wird.

Auf der Ausrichtungseinrichtung 14 befinden sich Lichtschrankensensoren 22 und eine Berechnungseinheit 28. Die Lichtschrankensensoren 22 bestehen aus zwei Lichtschrankenpaaren. Sie detektieren beim Verschieben der Sensoreinrichtung 2 die relative Lage des Ultraschallsensors 6 zum Reaktionsrohr 3 in der Horizontalebene. Für die Rohrerkennung sind zwei in Fahrtrichtung des Messschlittens 11 zueinander verschobene Lichtschrankensensoren 22 zu einem Paar zusammengeführt. Der Versatz der Lichtschrankensensoren 22 zueinander beträgt ca. 5mm weniger als der Rohrdurchmesser des Reaktionsrohrs 3. Zur sicheren Erkennung der Rohröffnungen gibt es zwei dieser Lichtschrankenpaare, die zu einer ODER-Verknüpfung

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20 zusammengeschaltet sind. In der Berechnungseinheit 28 ist hinterlegt, wie der Ultraschallsensor 6 mittels des Messschlittens 11 bewegt werden muss, um diesen so auszurichten, dass die vertikale Achse des Ultraschallsensors 6 mit der vertikalen Achse des Reaktionsrohres 3 zusammenfällt, sodass der Ultraschall-Wandlerkopf 17 mittig über dem Reaktionsrohr 3 ausgerichtet ist.

Weiterhin wird die Fahrgeschwindigkeit des Messschlittens 11 durch die Lichtschrankensensoren 22 überwacht. Der optische Indikator 9 und Lautsprecher 10 sind auch mit dem Messschlitten 11 gekoppelt, sodass LEDs und Warnsignale in Abhängigkeit von dem Verhalten des Messschlittens 11 angesteuert werden. Bei zu schneller manueller Bewegung des Messschlittens 11 oder wenn während der automatischen Fahrt des Messschlittens 11 keine der Lichtschrankenpaare eine korrekte Messposition erkennen kann, ertönt ein Warnton.

Ein wieder aufladbarer Akkumulator 15 gewährleistet die Spannungsversorgung der Sensoreinrichtung 2 und der Komponenten der Ausrichtungseinrichtung 14. Der Akkumulator 15 ist mit den Ultraschallsensoren 6 und den Lichtschrankensensoren 22 verbunden und auf dem Messschlitten 11 montiert.

Um die Wirkung der Anpassschicht zu ermitteln, wurden Messungen der Anordnung an einem Reaktionsrohr 3 durchgeführt. Die Ergebnisse dieser Messungen werden im Folgenden mit Bezug zu den Figuren 4 bis 6 erläutert:

Bei den Messungen sendet der Ultraschallsensor 6 einen Ultraschallimpuls in das Reaktionsrohr 3 aus. Zugleich wird eine Zeitmessung gestartet. Der Ultraschallimpuls wird dann von dem im Rohr befindlichen Medium reflektiert und trifft anschließend wieder auf den Ultraschallsensor 6. Zu diesem Zeitpunkt wird die Zeitmessung gestoppt und die Auswerteeinrichtung 7 berechnet unter Einbeziehung der erfassten Umgebungstemperatur und der Schallgeschwindigkeit die Laufzeit des Ultraschallimpulses und daraus den Abstand der Oberfläche des Ultraschall- Wandlerkopfes 17 des Ultraschallsensors 6 von dem Medium, an dem der Ultraschallimpuls reflektiert wurde. Daraus kann dann der Füllstand, d. h. der Abstand der von den Teilchen 4 des Katalysatormaterials gebildeten oberen Oberfläche bis zu dem Ultraschall-Wandlerkopf 17, und die Füllstandshöhe berechnet werden.

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Es wurden jeweils erste Messungen mit einem Ultraschallsensor 6 durchgeführt, bei dem keine Anpassschicht auf dem Ultraschall-Wandlerkopf 17 aufgebracht wurde. In den Figur 4 bis 6 ist das Signal 29 dieser Messungen dargestellt. Ferner wurden jeweils zweite Messungen durchgeführt, bei denen der Ultraschall-Wandlerkopf 17 wie vorstehend beschrieben mit der Anpassschicht, das heißt den Klebefolien 20 und 21 , versehen wurde. In den Figur 4 bis 6 ist auch dieses Signal 30 dieser jeweiligen Messung wiedergegeben.

Figur 4 zeigt das Ergebnis der Messungen an einem Reaktionsrohr 3 mit sauberen, das heißt glatten, Innenwänden. Der Füllstand betrug 707 mm. Die in Figur 4 dargestellten Signale 29 und 30 zeigen zum einen den Sendeimpuls 31 des Ultraschallsensors 6 und zum anderen ein Empfangssignal 32, welches sich aus der Reflexion des Ultraschallimpulses an Teilchen 4 des Katalysatormaterials ergibt. Bei den in Figur 4 dargestellten Messungen, bei denen die Innenwände des Reaktionsrohrs 3 glatt waren, ergibt sich in beiden Fällen eine genaue und fehlerfreie Messung des Füllstands.

Bei der praktischen Anwendung nicht unter Laborbedingungen, sondern mit Reaktionsrohren 3, welche in einem Rohrbündelreaktor 1 tatsächlich im Einsatz sind, kam es allerdings zu häufigen Messfehlern, die eine zuverlässige Berechnung der Füllstandshöhe und des Füllstands unmöglich machten. Eine Fehleranalyse zeigte, dass die Reaktionsrohre 3, welche im Einsatz in einem Rohrbündelreaktor 1 sind, leichte Verkrustungen an den Innenwänden aufweisen, die bereits einen Teil des Ultraschallimpulses reflektieren. Die Auswerteeinrichtung 7 kann jedoch nicht zwischen den Reflexionen an der Innenwand eines Reaktionsrohrs 3 und denen an den Teilchen 4 des Katalysatormaterials unterscheiden.

Um das Problem der häufigen Messfehler zu lösen, wurden im Labor die Innenwände von Testrohren mit verschiedenen Substanzen beschichtet, um die Verkrustungen aus der Praxis nachzubilden. An diesen Rohren wurden dann erneut Versuche durchgeführt:

Es wurden erneut Messungen mit einem Ultraschallsensor 6 durchgeführt, bei dem der Ultraschall-Wandlerkopf 17 nicht mit einer Anpassschicht versehen worden ist. Die Signale 29 dieser Messungen sind in den Figuren 5 und 6 dargestellt. Der Füllstand der in Figur 5 dargestellten Messungen betrug erneut 707 mm; der Füllstand der in Figur 6 dargestellten Messungen betrug erneut 207 mm. Es zeigte sich erneut, dass aus diesen

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Signalen 29 keine zuverlässige Berechnung der Füllstandshöhe und des Füllstands der Teilchen 4 des Katalysatormaterials möglich war.

Ferner wurden Messungen mit einem Ultraschallsensor 6 durchgeführt, bei denen, wie vorstehend erläutert, die Anpassschicht, das heißt die zwei Folien 20 und 21 , auf den Ultraschall-Wandlerkopf 17 aufgebracht wurden. Die Signale 30 dieser Messungen sind in den Figuren 5 und 6 dargestellt. Es wurde eine deutliche Verbesserung der Signalqualität erreicht.

Vergleicht man in den Figuren 5 und 6 das Signal 29 mit dem Signal 30, zeigt sich, dass bei den Messungen mit dem Ultraschallsensor 6, bei dem der Ultraschall-Wandlerkopf 17 mit der Anpassschicht versehen ist, die Reflexionen von den Innenwänden so weit verringert werden konnten, dass sie vom Ultraschallsensor 6 nicht mehr erfasst werden. Dieses Ergebnis wurde bei weiteren Testmessungen an den Reaktionsrohren 3 eines im Einsatz befindlichen Rohrbündelreaktors 1 bestätigt. Durch das Aufbringen der Anpassschicht auf den Ultraschall-Wandlerkopf 17 konnten Messfehler ausgeschlossen werden, welche aufgrund von Verkrustungen oder dergleichen an den Innenwänden des Reaktionsrohrs 3 auftreten.

Im Folgenden wird ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens zum Bestimmen der Füllstandshöhe der Teilchen eines Katalysatormaterials 4 in den Reaktionsrohren 3 eines Rohrbündelreaktors 1 mittels der vorstehend beschriebenen Anordnung 50 wie in Figur 7 dargestellt beschrieben.

In einem ersten Schritt S1 werden Sollwerte für die Laufzeitmessungen sowie ein Bereich für erlaubte Füllstandshöhen in der Auswerteeinrichtung 7 abgespeichert.

In einem zweiten Schritt S2 werden die Ultraschallsensoren 6 mittels der zweiten Steuervorrichtung 27 über den Reaktionsrohren 3 bewegt. Dabei wird die relative horizontale Lage der Ultraschallsensoren 6 zu den Reaktionsrohren 3 mit zwei Lichtschrankensensoren 22 gemessen. Solange beide Lichtschrankensensoren 22 gleichzeitig die Rohröffnungen erkennen und sich die Ultraschallsensoren um einen festgelegten Bereich um die Mittelachse der Rohröffnungen befinden, werden Abstandsmessungen mittels der ersten Steuervorrichtung 26 getriggert und freigegeben. Die Paare der Lichtschrankensensoren 22 sind auf dem Messschlitten 11 unmittelbar

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23 vor den nebeneinander angeordneten Ultraschallsensoren 6 angebracht und erkennen die Reaktionsrohre 3 über Reflexionsmessungen. Wenn beide Lichtschrankensensoren 22 erkennen, dass die Ultraschallsensoren 6 über den Reaktionsrohren 3 platziert sind, wird die Ultraschallmessung gestartet. So kann innerhalb des Reaktionsrohrs 3, das einen Durchmesser von 20 bis 25 mm hat, in einem Bereich von ca. 8 mm gemessen werden; andernfalls würde es zu ungewollten Reflexionen kommen. Es werden gleichzeitig Ultraschallmessungen zur Bestimmung der Füllstandshöhe mehrerer Reaktionsrohre 3 durchgeführt, wobei in einer Reihe angeordnete Ultraschallsensoren 6 für die Messung alternierend aktiviert werden. Hierbei werden keine benachbarten Ultraschallsensoren 6 gleichzeitig aktiviert, sondern sich nebeneinander befindliche Ultraschallsensoren 6 werden abwechselnd getriggert.

In einem dritten Schritt S3 senden aktivierte Ultraschallsensoren 6 ein Ultraschallsignal von oben in darunterliegende Reaktionsrohre 3 aus. Zum Aussendezeitpunkt wird in einem vierten Schritt S4 ein Signal an die Auswerteeinrichtung 7 gesendet, um den Startzeitpunkt zu speichern. Das im Reaktionsrohr 3 reflektierte Ultraschallsignal wird in einem fünften Schritt S5 vom Ultraschallsensor 6 empfangen. Das empfangene Signal wird in einem sechsten Schritt S6 auch zur Auswerteeinrichtung 7 übertragen. In einer Messperiode für ein Reaktionsrohr 3 wird dieser Vorgang mehrfach wiederholt. In einem siebten Schritt S7 wird daraus eine Vielzahl von Laufzeiten entsendeter Ultraschallsignale bestimmt. In einem achten Schritt S8 werden die Laufzeiten in der Auswerteeinrichtung 7 mit dem gespeicherten, zugelassenen Laufzeitintervall verglichen, und solche Laufzeiten herausgefiltert, welche außerhalb des zugelassenen Laufzeitintervalls liegen. Aus den so gefilterten Laufzeiten wird mit dem letzten ermittelten erlaubten Wert in einem neunten Schritt S9 die Füllstandshöhe der Teilchen des Katalysatormaterials 4 mit Hilfe der Schallgeschwindigkeit berechnet. Hierzu wird der letzte sich im erlaubten Laufzeitenbereich befindliche Wert, der in einer Messperiode aufgenommenen wurde, verwendet. Aus dem so ermittelten Laufzeitwert wird über das Prinzip der gleichförmigen Bewegung die mittlere zurückgelegte Strecke des Ultraschallsignals bestimmt. Da die Schallgeschwindigkeit temperaturabhängig ist, erfolgt kontinuierlich auch eine Temperaturmessung über den zusätzlich verbauten Temperaturfühler 24 und die für die Berechnung herangezogene Schallgeschwindigkeit wird in der Auswerteeinrichtung 7 angepasst.

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Das Ergebnis für die Füllstandshöhe wird in einem zehnten Schritt S10 mit hinterlegten Sollwerten verglichen. Das gemessene Ergebnis in mm wird in einem elften Schritt S11 auf einem Display 25 angezeigt. Zusätzlich wird auf einer LED-Leiste das Ergebnis angezeigt: Befindet sich der Messwert innerhalb des Sollwert-Intervalls leuchtet eine grüne LED auf. Ist eine Rohr-Füllstandshöhe unterhalb bzw. oberhalb des gewünschten Levels, entspricht er also nicht dem Sollwert-Bereich, leuchtet eine rote LED auf. Ist der Vorgang als nicht messbar erkannt worden, leuchtet eine gelbe LED auf. In den letzten beiden Fällen ertönt zusätzlich ein kurzer Warnton. Das Ergebnis wird solange gehalten, bis die nächste Messung eines Reaktionsrohres 3 erfolgt ist.

Nach erfolgter Messung werden die Ultraschallsensoren 6 mittels der zweiten Steuervorrichtung 27 in einem zwölften Schritt S12 zur nächsten Reihe von Reaktionsrohren 3 bewegt. Hierfür sind diese, wie im Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Anordnung beschrieben, an dem Messschlitten 11 befestigt. Dieser bewegt sich mit langsamer, konstanter Geschwindigkeit auf dem Schienensystem 12 über den zu messenden Reaktio ns rohren 3. Dies erfolgt automatisch mittels eines Motors. In einem anderen Ausführungsbeispiel wird der Motorantrieb abgekuppelt und der Messschlitten durch manuelles Schieben oder Ziehen auf dem Schienensystem 12 über die Reaktionsrohre 3 bewegt. Der Messschlitten 11 bewegt sich kontinuierlich, er bewegt sich also auch während des Messvorgangs weiter. Die Geschwindigkeit des Messschlittens 11 wird hierbei kontinuierlich gemessen und bei zu hoher Geschwindigkeit ertönt ein Warnsignal.

Der Messschlitten 11 fährt nach erfolgter Messung automatisch weiter um die Ultraschallsensoren 6 über einer neuen Reihe von Reaktionsrohren 3 zu positionieren. Da die Positionierung der Ultraschallsensoren 6 am Messschlitten 11 passend zum Raster der Reaktionsrohre 3 ist, fallen nach einem bestimmten Vorschub des Messschlittens 11 die vertikalen Achsen mehrerer Ultraschall-Wandlerköpfe 17 mit den vertikalen Achsen darunterliegender Reaktionsrohre 3 zusammen. Die Füllstandshöhen einer weiteren Reihe an Reaktionsrohren 3 können somit gemessen werden. Der Messschlitten 11 kann bei einer Anordnung der Reaktionsrohre 3 in Dreiecksteilung im Hundepassgang linear über die Reaktionsrohre 3 bewegt werden. Die Ausrichtungseinrichtung 14 stellt dabei jeweils sicher, dass die Ultraschallsensoren 6 über die oberen Öffnungen der Reaktionsrohrs 23 bewegt werden und die Messungen im Wesentlichen in einem Bereich ausgeführt werden, bei dem die vertikale

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Symmetrieachse der Ultraschallkeule jeweils im Wesentlichen mit der vertikalen Symmetrieachse eines Reaktionsrohrs 3 zusammenfällt.

Die Ausrichtungseinrichtung 14, die Ultraschallsensoren 6 und die dazugehörende Auswerteeinrichtung 7 werden über einem Akkumulator 15 mit elektrischer Energie versorgt. Der Akkumulator 15 wird, sobald notwendig, geladen, wenn gerade keine Messungen erfolgen.

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Bezugszeichenliste

1 Rohrbündelreaktor

2 Sensoreinrichtung

3 Reaktionsrohre

4 Teilchen des Katalysatormaterials

5 Elektronikbox mit Bedien- und Anzeigeelementen

6 Ultraschallsensor

7 Auswerteeinrichtung

8 Datenverbindung

9 Indikator

10 Lautsprecher

11 Messschlitten

12 Schienensystem

13 Profillaufrollen

14 Ausrichtungseinrichtung

15 Akkumulator

17 Ultraschall-Wandlerkopf

18 Auskoppelfläche

20 erste Folie

21 zweite Folie

22 Lichtschrankensensoren

24 Temperaturfühler

25 Display

26 erste Steuereinrichtung

27 zweite Steuereinrichtung

28 Berechnungseinheit

29 Signal ohne Anpassschicht

30 Signal mit Anpassschicht

31 Sendeimpuls

32 Empfangssignal durch Reflexion an Teilchen des Katalysatormaterials

33 Empfangssignale durch Reflexionen an Verkrustungen

50 Anordnung

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