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Title:
CATALYST FOR DEOXIDATION OF COALBED GAS, PREPARATION METHOD AND USE THEREOF
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2011/009283
Kind Code:
A1
Abstract:
A catalyst for deoxidation of coalbed gas comprises a main catalytic active component, catalytic promoters, and a monolithic carrier, wherein the main catalytical active component selected is at least one of the platinum group of noble metals; the palladium content of the main catalytic active component should amount to 50-100wt%. The catalytic promoters consist of alkali metals and/ or alkaline earth metal oxides, and cerium dioxide-based composite oxides. A preparation method of the catalyst and deoxidation method of coalbed gas in the presence of the catalyst are also provided. The deoxidation method can effectively remove oxygen from oxygen-containing coalbed gas with an oxygen concentration of 1 vol%-15 vol%.

Inventors:
WANG SHUDONG (CN)
WANG SHENG (CN)
YUAN ZHONGSHAN (CN)
ZHANG CHUNXI (CN)
NI CHANGJUN (CN)
LI DEYI (CN)
Application Number:
PCT/CN2010/000528
Publication Date:
January 27, 2011
Filing Date:
April 19, 2010
Export Citation:
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Assignee:
DALIAN CHEMICAL PHYSICS INST (CN)
WANG SHUDONG (CN)
WANG SHENG (CN)
YUAN ZHONGSHAN (CN)
ZHANG CHUNXI (CN)
NI CHANGJUN (CN)
LI DEYI (CN)
International Classes:
B01J23/63; B01J21/12; B01J23/58; B01J37/02; C07C9/04; C10L3/10
Foreign References:
CN1030709A1989-02-01
CN101613627A2009-12-30
CN101664679A2010-03-10
US5260249A1993-11-09
CN1495247A2004-05-12
Attorney, Agent or Firm:
SHENYANG CHENCHUANG TECHNICAL PATENT AGENT LTD. (CN)
沈阳晨创科技专利代理有限责任公司 (CN)
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Claims:
要 求 1、 氧 其特 在于 催化 包括主要催 化活性組 、 催化 以及 休

主要催化活性 自 貴金 的一 或 的組合 主要 他活性組 的含量以貴金 催化 重量的0.015% 在貴金 或其組合中 P 的含量以 貴金 重量的 50- 00%

催化 金 / 土金 氧化物和CeO 合氧化物 金 / 土金 氧化物含量 催化 重量的1-10% Ce 合氧化 含量 催化 恩重量的 170% 在CeO 合氧化物中 CeO 的 含量 Ce 合氧化物恩重量的30100%

催化 休 自 陶瓷、 莫 蜂窩 、 2 3 、 金 、 金 泡沫 休 休材料的一 或多 上述全部催化活性組分力

化 休上 催化 。

按照 要求1 氧催化 其特 在于, 主要催化活性組分力 貴金 Pd P、 、 R 中的一 或 的組合。

3、 按照 要求1 氧催化 其特 在于 所述 喊金 / 土金 氧化物力 a2 、 O、 gX、 CaC S 、 BaO中的 一 或其組合。

4、 按照 要求1 氧催化 其特 在于 CeO 合氧化物力CeO 稀土元素P、 d S 、 、 Gd 或/和 元素Y、 Z a或/和 A2 3的 或多元 合物。

5、 按照 要求2所述 氧催化 其特 在于 所述 主要催化活性組分力Pd d 、 Pd-P PdR P 的 。

6、 按照 要求3 氧催化 其特 在于 金 / 土金 氧化物 gO、 O、 CaO 的至少 。

7、 按照 要求4所述 氧催化 其特 在于,

合氧化物力Ce-Z Ce-S CeZFA、 Ce-ZF-Y 合氧化物 至少 。

n 、 按照 要求1所述 氧 其特 在于

主要催化活性組 的含量以貴金 催化 恩重量的 0.11%

9、 按照 要求 氧催化 其特 在于 在貴金 或其組合 Pd的含量以 貴金 重量的 7

0、按照 要求1所述 尾乞 氧催化 其特 在于 金 / 土金 氧化物含量 催化 重量的25%

11、按照 要求1所述 尾乞 氧催化 其特 在于

合氧化物含量 催化 恩重量的530%

1 、按照 要求1 氧催化 其特 在于 在 合氧化物中 Ce 的含量 CeO 合氧化物 重量 的 13、 要求1所述催化 的 各方法 其特 在于 步驟 如下

1 各Ce 合氧化物 將 到 的惰性 催化 上 于 和焙燒 得到催化 前休A

2 將 金 / 土金 氧化物 載到上 步驟 1 得到的催 化 前休A 和焙燒 得到催化 前休

3 將 貴金 活性組 載到上述步驟 2 得到的催化 前休B上 千 和焙燒 氧化 催化 C

4 將氧化 催化 C 得最 催化 。

14、 按照 要求13所述催化 的 各方法 其特 在于 Ce 合氧化物 是Ce 稀土元素的氧化物或/和 混合物。

15、 按照 要求13 催化 的 各方法 其特 在于 Ce 合氧化物 的 各是乘用 、 相 、 反 相微乳液法、 高溫水 合成法、 分解法 的任意 方法制各的

CeO2 稀土元素的氧化物或/和 元素的氧化物或和 -A2 3 形成完全 合的Ce 或多元 合物。

16、 按照 要求13 催化 的 各方法 其特 在于 步驟 1 將 各的粉末 Ce 合氧化物分散在 萬于水中

20-40%之 的水溶性 硝酸 的 在34之阿 然 將此 到惰性催化 休上 和焙燒 得到催化 前休A 此步驟可 直至 得所需要的 。

17、 按照 要求13所述催化 的 各方法 其特 在于 步驟 2 金 / 土金 氧化物是通 含有 金 或 土金 和焙燒 得到催化 前休B 此步驟可 直至 得所 需要的 。

18、 按照 要求13 催化 的 各方法 其特 在于

10

和焙燒 氧化 催化 C 此步驟可 直至 得所需要

19、 按照 要求13 催化 的 各方法 其特 在于 步驟 4 氧化 催化 C的 方式 10%比90% 下于 15 450550C 24小 。

20、 要求1 催化 于以 氧淨化 目的的 催化 。

21、 要求1 催化 于含氧 催化 氧的工 包括系統低溫 、 流程及工 操作參數

20 如下

向含氧 代原料 引入 到25-5 的小 氫 在 氧催化 上 氧 反 燃燒放熱 催化 到 催化 的 溫度 操作 含氧 代和 返回的 混合 裝有貴金 休 催化 的固定 氧反

中的 氧 在催化 作用下反 生成二氧 碳和水

/ 以降溫 其所 的水分 得到合格的 部分 代以一定 比返回至 氧反 入口 含氧 混合以控制 氧反 入口的 氧 特 在于

21-1 含氧 氧 的休 百分比 1%15% 21-2 合格的 氧 休 百分比 小于02% 213 氧反 的操作 0 a 操作 催化 的入口溫度 25 4 o

50C 催化 的出口溫度 450-650C 休 反 100 800 h

Zt-4 至少 銀 都使其溫度降至 30-5 C 其所 的水分

21-5 返回的 尾乞 馬 含氧 代的休 流量 之比 0 1至6 1o

22、 按照 要求21所述含氧 催化 氧 其特 在 于 合格的 氧 休 百分比 小于0.

23、 按照 要求21 含氧 催化 氧 其特 在 于 所述 氧反 的操作 0.010.03 a 操作

的入口溫度 28 325C 催化 的出口溫度 550650C 休 反 h

24、 按照 要求21所述含氧 催化 氧 其特 在 于 / 即裝置包括至少 介高溫的 熱器或

以及至少一介低溫的 。

25、 按照 要求21 含氧 氧 其特 在 于 返回的 含氧 的休 流量之比 0 1至4 o

26、 按照 要求21 含氧 氧 , 其特 在 于 低溫 是通 直接向 原料 中引入小

的氧 和氫 在 氧催化 上燃燒 到 250 450 到 的催化燃燒的 溫度。

27、 按照 要求21所述含氧 氧 其特 在 于 低溫 是通 向 加熱器預熱的 原料 中引入小 氫 的氧 和 在 氧催化 上燃燒放熱 到250 450C 到 的催化燃燒的 溫度。

28、 按照 要求2 所述含氧 催化 氧 其特 在 于 所述 返回的 是 / 都脫水 的

和高溫反 休 以 然 和常溫原料 混合 反 。

29、 按照 要求21 含氧 催化 氧 其特 在 于 返回的 是 氧反 出口的高溫 休 休和常溫原料 混合 反 。

30、 按照 要求24 含氧 催化 氧 其特 在 于 所述高溫 熱器或 可將 氧反 出口 休溫度 都至150-500Co

31、 按照 要求24 含氧 催化 氧 其特 在 于 低溫 可將高溫 或 出口 休溫 度 即至30-50C

32、按照 要求26和27所述含氧 催化 氧 其特 在于 所述 的氫 量力 原料 休 流量的410% 33、 按照 要求27 含氧 尾乞催化 氧 其特 在 于 特 在于 原料代的預 溫度 0 C

Description:
f 方法 木領域

本 于化 領域 休提供了一 氧催化 、其制 各方法及其 于含氧 催化 氧的工 。

背景 木

是 吸附于 的可燃 休 主要成份 高 。 由于 不含常規天然 的 比5 等有害 也不含 、汞、 等可致癌的有毒物 所以 是世界 的 能 源。

地面 和非下 木 出的 很 大 其利用方式也有很大不同。 前者 出的 C比 在 90%以上 合輸入天然 管道系統 可用作 燃料、 並燃料、 燃料、 化工原料和居民生活燃料。 而 者回收的 C比 乎均力 30 50% 也較低 通常只能就地作力民用燃料 大部分 燃燒放空 造成了 大的能源浪費。 同 我 天然 供求矛盾 。 因此 、低 度的 必須要考慮加工 、 以便 萬 、 使用。

木是指將 或 C 萬 尾乞中 含量相 增加 而可以提高 的熱值及降低 成本。

木主要包括低溫 萬、 吸附和膜分萬等 。

C 952569A和C 908559A公升了一 的低溫

液化分萬 其液化和分萬都在低溫下 液化天然 的 可以 到99%以上。然而 木在 萬 看 度的 提高 排放 的氧含量也 提高 不可避免地有一介 正好 是 于 的 和爆炸的 存在看很大的安全風險。

的氧 再 。 方法可以將 含氧量 降到 0.5%以下 消除了操作 種的安全 。 目前可 用的 氧方式主要包括催化 氧 Z 2113628 C 1139239A 等 、 焦炭燃燒法 Z 2 3627.0、 C g19986A 等。 焦炭 燃燒法 氧 然 有效 含氧 的 但是 焦炭 燃料 代替焦炭則 S 排放等同 較高 和 也相 比較 較高的反 溫度不 反 器材 提出了更高的要求 同 可能 C比高溫裂解及重整等 反 使 C比回收 降低。 都增加了焦炭燃燒法 氧 的成本。 催化 氧 的本 是 氧 C比的催化燃燒 生的主要反 C +2 CO2+2比 。 由上 反 可凡 若直接 10%左右的 則 消耗5%左右的C比 由此可能

。 。

溫度 100 C以上 乞休 700C左右 。 因此 反 器和部分 是必然的 不 可以將反 溫度控制在 650 以下以 于反 器材 和催化 的 同 可以有效消除由于反 溫度 高而引起的 反 由反 休 羊分析可知 650 以下 的水蒸汽重整反 和裂解 碳反 生的可能性較小 。 C 1139239A公升了一 富含 休的 催化 氧 ,通 部分 氧 的 休 降低 氧 度控制反 溫度。但是 氧

他 活性以 到要求的 氧深度 必然 較高的反 溫度和 較低的反 。較高的反 溫度余增加C比 反 的 余 降 低了C比回收 較低的反 余 反 各休 大 增加 尾乞 氧成本。此外 非貴金 催化 的使用 使得催化 氧反 的 火 得 顆粒 催化 則增加了 的阻力 不利于入 口 較低的 氧 。上 使得 催化 氧 木 方案的可行性降低。相 尋求 溫度較低、能在 氧 下 操作的C比催化燃燒催化 是 催化 氧 的 所在。

通常 上的 C 催化燃煤是指在 氧的 下 燃料/ 比可低至 15% , 借助催化 在低 溫度 2 o

00350C 將C比氧化特化 CO和比 的適 。 各 金 氧 化物催化 相比 貴金 催化 由于其具有更高的催化活性、 更低的 溫度以及更好的抗毒性能而被 于 C

特別是低溫燃燒 。 C 的氧化而言 貴金 Pd的活 性高于 和 且普遍使用A SO TO 以及ZO等 休。

貴金 Pd催化 一介不可忽略的現象是 在 氧反 下 Pd 向PdO特 看反 溫度的升高 PdO又可 分解力 金 Pdo PdO Pd的分解特 溫度 原料 及催化 組成的影 而 有所不同 一般在700-800C左右。 PdO和Pd之 的乎 及相 互特 某些情況下余使得催化燃燒 程交得很不 有 現象 Osc aoybehaVo 即催化活性 看反 溫度升高而上升又 伴隨看突然的活性下降。 催化活性 現象 人們

多金 活性 催化 PdP .Pe sso e a. J.C . 23 2005 139 和PdP JP61033233 、 在Pd 催化 加入Ce a d Sm等稀土元素 SPae 5216875 、以及 貴金 PdO d 多 分布 JP63088041 的特殊催化 各方法等 PdO Pd 的特 上 段在一定程度上 抑制了催化 活性的 。

本 涉及的 氧 下的C比 燃燒 況 上 催化活性 現象不 依然存在 而且表現得更 頻繁和 。 是 因 一方面 看反 的 和 度的逐漸降低 PdO Pd的分 解特 溫度余逐漸前 另一方面 在 休的 性代 下 PdO余 在較低的溫度下就 迅速完全 Pd 造成催化 活性 喪失 可能引起反 溫度低于催化 溫度 反 / 熄火 而使 催化燃燒的方式 氧淨化的 木方案唯 以 。

于此 上 氧 下 的各 貴金 Pd催化 可能 不造用于本 涉及的 氧 下的 C 催化燃燒 況 有必要 □ 氧的 新型的 貴 金 Pd催化 。在催化 中引入具有一定儲放氧功能的稀土催化組 通 Pd的相互作用 催化 上的微 氧化 提高Pd Pd的分解 溫度 完全 的P 快速氧化 PdO 而 催化 上Pd d的比例 催化活性 現象 到 燃燒 的目的。 和 尾乞必 大、 低、氧 化頻繁 等 特 有必要 更 高 用的

化 氧 林工 步提高 木可行性和降低 氧成本。

內容

本 的目的是提供了 氧催化 、其制各方法及其 用于含氧 催化 氧的工 解決了 液化、 由 于 的存在而 的安全 可 于含氧 催化 氧以及其它 含氧 的催化 氧 。

本 提供了一 氧催化 催化 包括主要催化活 性組 、催化 以及催化 休 主要催化活性組 和催化 本 提供的 氧催化 主要催化活性組分力 貴金 Pd P、 、 、 的一 或 的組合, Pd Pd 、 PdP Pd P 的一 主要催化活性組 的含量以貴金

重量的 0.01-5% 0.11% 在貴金 或 合 Pd的含量以 貴金 重量的50100% 70-90% 本 提供的 氧催化 催化 金 / 土金 氧化物和Ce 合氧化物 金 / 土金屬氧化物含量 催化 重量的110% 25% CeO 合氧化物含量 催化 重 量的 170% 530% 在Ce 合氧化物中 Ce 的含量 Ce 合氧化物 重量的30-100% 40-75% 金 / 土金 氧化物力 a2O、 O、 g 、 C 、 S 、 a 的一 或其 組合 gO、 O、 CaO CeO2 合氧化物力Ce 稀 土元素P、 d Sm E、 Gd或/和 元素Y、 、 a或/和 2 3 的 或多元 合物 Ce 、 Ce-Sm CeZFA、 Ce FY 合 。

本 提供的 氧催化 催化 休 自 青石 、 莫 陶瓷、 A 、 金 、 金 泡沫等

休材料的一 或多 。

本 提供了上 催化 的 各方法 步驟如下 1 各Ce 合氧化物 將 載到 的惰性催化 休上 和焙燒 得到催化 前休A 2 將 金 / 土金 氧化物 到上 步驟 1 得到的 前休A 和焙燒 得到催 化 前休 3 將 貴金 活性組 載到上 步驟 2 得到 的催化 前休B上 和焙燒 氧 催化 C 4 將氧 化 催化 C 得最終催化 。

本 提供的催化 的 各方法 CeO 合氧化物 是CeO馬 稀土元素的氧化物或/和 元素的氧他物或/和

A 形成的 小于5 m的 或多元微 混合物。

本 提供的催化 的 各方法 所述步驟 1

、 、 反相微 、 高溫水 合成法、 分解法等中的 任意 方法 相 各的Ce 稀土元素的氧 化物或/和 元素的氧化物或/和 A 形成完全 合的CeO 或多元 合物 將 各的粉末 Ce 合氧化物分散在 萬予 水 法高能 得含有Ce 合氧化物 重量百分 含量在20-40%之阿的水溶性 硝酸 的 在34之 然 將此 到惰性催化 休上 于 和 得到 催化 前休A 催化 前休A的于燥及焙燒方式最好 快速 燥 及 焙燒,如在微波 快速 310 ,在 弗 以2.5C/ 的 速率升至700 焙燒24小 此步驟可 直至 得所需要的 此步驟可 直至 得所需要的 。

以 Ce O3 6比 、Z O .3比 和A g 前 休制各C A 合氧化物 包括以下步驟

A 含有 Ce 6比 、 Z O .3 和 A .9比 以及尿素的混合水溶液

A2 加熱上述步驟 A-1 的混合水溶液至尿素分解 步加熱至 攪拌 小 相 得Ce 合氧化 物前

A3 化、 、 、 燥及焙燒步驟 A2 所得的 合 氧化物前休 得到粉末 的完全 合的CeO 三元 合氧化物。 于 燥及焙燒方式最好 燥及 焙燒 如在6 C

中 15小 以上 在 弗 以25C/ 的 速率升至5 C 焙燒24小 。

本 提供的催化 的 各方法 步驟 2 金 / 土 金 氧化物是通 含有 金 或 土金 氧化物 的前 水溶液浸漬的方式 在 他 前 A 如以 g 溶液浸漬 催化 前休A以 gO 千 和焙燒 得到催化 前 同 催化 前休 的于燥及 方式最好 快速 燥及 焙燒 如在微波 中快速 310 在 弗 以2.5C/ 的 速率升至700C焙燒24 此步驟可 直至 得所需

本 提供的催化 的 各方法 步驟 3 貴金

的方式把 在催化 前休B 如以PdC R 3 PC 的混合 溶液 催化 前 B以 Pd R 和焙燒 氧 化 催化 C 同 催化 C的 燥及焙燒方式最好 快速于 燥及 焙燒 如在微波 快速于 310 在 弗 中以 2.5Cy/ 的 速率升至700C焙燒24小 此步驟可 直 至 得所需要的 。

本 提供的催化 的 各方法 步驟 4 氧化 催化 C的 方式可以力旺 和水合 10%比90% 。

下于450-550C下 24小 。 本 化燃燒 。 本 的催化 具有如下特性 能在 氧 下 燃 燒、 活性高、 、 火 溫度低、 反 少 C比重整、 C比 裂解 碳反 等。其 能在 氧 下 燃燒是本 涉及的催化 及 氧 的最 所在。 在 近3000小 的 中 的特 始終 在96%以 上 常規的 于 氧 下 的Pd/A 3催化 休 相比 催化 的活性 現象基本 消除 表明本 所提供的 催化燃燒催化 具有活性高、燃燒 定性好、 等 。 向 休 引入具有一定儲放氧功能的稀土催化 利用 貴金 P

提高了PdO P 的分解特 溫度 的Pd 快速氧化 Pd 而使催化活性組 PdO/Pd的比例保持 了催化 活性 現象 到了 燃燒 的目的。 使用前

所得催化 不 余提高燃燒 定性 同 低溫 火 性 能可以 得較大幅度提升。本 催化 的上 良性能表明核催化

本 供的催化 可 步拓展 于 氧 性 代 下的 及低碳 的催化燃燒 。

休如下

向含氧 原料 中引入 到25 5 C的小 氫 在 氧催化 上 氧 反 放熱 催化 到 催化燃 燒的 溫度 操作 含氧 和 返回的 □

的 氧 在催化 作用下反 生成二氧化碳和水

/ 以降溫 其所 的水分 得到合格的 部分 以一定 比返回至 氧反 入口 含氧 尾乞混合以控制 氧反 入口的 氧 其中

1-1 含氧 氧代的休 百分比 1% 15%

12合格的 氧 休 百分比 小于02% 01%

13 氧反 的操作 0 a 操作 催化 的入口溫度 250450C 催化 的出口溫度 450650C 休 反 1,00080000 1 氧反 的操作 0.010.03 a 操作 催化 的入 口溫度 285325C 催化 的出口溫度 550650C 休 反

3000050000 '。

1-4

C 其所 的水分

15

之比 0 1至6 o 所述 / 裝置包括至少一介高溫的 熱器或 以及至少 介低溫的 高溫 代換熱器或 可 將 氧反 出口 休溫度 至15050 C 低溫 熱器可將

返回的 含氧 代的休 流量之 比 0 1至4 1。 休 林可以 多 方式。 如 返回的 尾 乞 是 / 脫水 的 休和高溫 反 休 以 然 和常溫原料 混合 反 。X 返回的 尾乞 是 氧反 出口的高溫 休 休和 常溫原料 混合 反 。 低溫 有 方式 方式是通 直接向 尾乞原料 引入 原料 休 流量410%的小 比

中的氧 和 在 氧催化 上燃燒 到250450C 到 的催化燃燒的 溫度 另 方式是通 向 器預 到305 C的 代原料 引入 代原料 休 流量 15 410%的小 比 的氧 和氫 在 氧催化 上燃燒放熱 到250-450C 到 的催化燃燒的 溫度。 返回的 是 / 脫水 的 休和高溫反 休 以 然 和常溫原 0 料 混合 反 或者 返回的 尾乞 是 氧反 出 口的高溫 休 休和常溫原料 混合 反 。 低 、高空 和小于650 的溫度 下 、高 的 氧反 最終將含氧 氧 的休 百分比含量 到 0.2%以下。 高的 催化 活性、反 以及低的催化 提高了 休 催 化 上含氧 的 而降低了催化 氧成本 低的反 溫 度避免了非貴金 催化 反 溫度高 的 C比裂解 碳及水蒸汽 重整等 反 的 提高了 C比的回收 。本 明工 特 別適用于 大、 低、 化頻繁 的含氧 的 催化 氧 。 1 力本 催化 Exampe 、 Ex pe2和Ex pe 3 的比 1 Ex pe 2 Ex pe2 3 Exam e3 vo%比/g vo% 混合 速率1 。C 泊

2力本 催化 Ex pe 在 氧反 中

溫度 反 化 原料代的 基摩 組成 50%C比 285% 乎 原料 的水蒸汽 比 含量力9.1% 原 料 的G SV 400 h

3力本 催化 a pe2在 氧反 中催化 溫度 反 化 原料 的 基摩 組成 50%C比2.85% 平衡 原料 中的水蒸汽 比 含量力91% 原 料代的G SV 40000 溫度 反 化 原料代的于基摩 組成 50%C 2.85% 平衡 原料 的水蒸汽 水含量力9.1% 原 料代的G SV 40000

5力本 Compa so 1在 氧反 催化 5 溫度 反 回交化 原料 的 基摩 組成 50%C 2.85% 乎 原料 的水蒸汽 比 水含量力 9.1% 原料代的G SV 40000

6力本 催化 Co p so 5在 氧反 催化 溫度 反 阿 化 原料 的 基摩 組成 50%C比 285% 乎 原料 的水蒸汽 含量力 9. % 原料代的G SV 40000 o

7力本 催化 Comp so 8在 氧反 催化 溫度 反 化 原料代的 基摩水組成 50%C 2.85% 乎 原料 的水蒸汽 比 含量力5 9.1% 原料代的G SV 40000

8力本 催化 Ex e21在3000 h 以上的 氧 組成 50%C比 285% 凡乎 原料代中的水蒸汽 比 含量力9. % 原料代的G SV 400

0 9力本 催化 a e22在高 度的 氧反 催化 溫度 反 同 化 我 原料 的 基摩 組成 39.15%C 12.60% 凡平衡 原料代的G V 40000 。 本 提供了 含氧 催化 氧 包括系統低 溫 、 流程及工 操作參數

10 11所示力本 含氧 催化 氧 包括 方式。

10 部分 低溫 其 1 反 2

3 或高溫 4力水冷 5 力分水 返回的 是 / 即脫水 的

休和高溫反 休 以 然 和常溫原 料 混合由低溫 送入反 在本 的含氧

化 氧 的某些 方案申 常溫原料 可以在高溫 熱器 和 高溫反 休 以 然 和 混合 反

11 部分 高溫 其中, 1 反 2

3 或高溫 4力水冷 5 力分水 返回的 是 氧反 出口的高溫 休 本 最佳 休 方式

以下 將 本 予以 一步的 但 不因此而限制本 。

除非另外指出 在本 況 的 休 不含比較 出現的催化 在本 的反 下 其 特化 均在96%以上。同 力更好 在本 的 休 及比較 出的催化 的催化燃燒 其燃燒 定性情況 以催化 上、 、下三部分的溫度 化表示。在本 和 要求 的所有數字 例如各 各的 、 出口溫度 表示 休 的休 百分比等數值均不 理 解力 數值是在本 內的普通 木人員 理解的、 木 的 內。在本 和 要求 出現的 的數值 理解力 成本 的部分 。 在本 出的 中努力做到 征數值的 但由于各 測量 木的 偏差 任何 得到的數值都不可避免 存在 定 。

本 的反 反 休原料 小 反 的休 流量除以 的休 。以G SV表示 力 1。

本 所述的催化 火 溫度是指在本 描述 的反極 下 催化 到某一溫度 溫度突然 上升 最 催化 的燃燒 。 溫度 催化 火 溫度。

本 所述的 特化 原料 特化的摩 百分 比 即原料 中 的摩亦數之差相 于原料 2的摩 百分比 單位 %

本 所述的

的休 流量之比 以R表示。

通常 上的 催化燃燒是在 氧 下 的 貴金 催化 P /A 等 是 最 的低溫 C 燃燒催 化 。 PdO/A 催化 而言 PdO和Pd之間的分解特 不可 而引起催化 活性 現象。送神 現象的本 是催化 上 的催化活性 PdO d比例的周期性 。 目前 越來越多的 表明 在催化 上 定的Pd d比例 不 可以 得更高的 燃燒活性 同 也 得燃燒 更加 C A e e a.CaayssToday 47 1999 245 可能 催化燃燒 涉及的 氧化 有夫。

在 氧燃燒 下 由于 的存在 使得PdO分解力 Pd 的溫度大大 同 分解 的Pd又較易重新氧化成PdO。 因此在 氧燃燒 下 催化 的活性 現象在低溫下表現得非不 和 頻繁。 Y e g等人的研究表明 在 氧 下 的催化燃燒

催化 的活性 現象只在 /C比比 1.020的較小 內存 在 Y. e g e a. Jo Qa O oec a CaayssA C emca 142 1999 51. 。

而在本 涉及的 氧 下 方面 看反 的 和 度的逐漸降低 PdO Pd的分解特 溫度余逐漸前 另 方面 在 休的 性代 下 PdO余在較低的溫度下就 迅速完 全 Pd 造成催化 活性 喪失 可能引起反 溫 度低于催化 溫度 反 終止/熄火 而使

燃燒的方式 氧淨化的 木方案 以 。 此 本寺

催化 的催化組分佈 向催化 休 引入具有 定儲放 氧功能的稀土催化組 替代A2 利用 貴金 Pd的相互作用 催化 上微 氧化 的自我 催化活性 到 燃燒 的目的。

CeO和含Ce的固 休在 淨化 催化 得到了 的研究和 。 C 3

e。和C 4

e。的相互轉換 Ce 在 的 下儲 存 在 的 下釋放 以促迸 O和 C的氧化。 同 Ce 的存在 抑制A 休的 和提高 金 催化組 的分散 。 在 的催化燃燒反 中 Ce 的作用均在 尾乞 化 的作用略有不同 主要是利用Ce3。和Ce4。阿的相互 PdO CeO 的上述作用已 在 氧 下的 催化燃燒 中 得到 P.O.Theve e a. JQ a O Caayss 215 2003 78. 少量Ce 5 W% 的 即可 到上 作用。 但在 氧的 下 PdO和Pd之阿的分解轉換更加頻繁 同 特 溫度 也將更低.少量Ce 的引入將 以 到上 目的。 因此 在本寺 更 一步 在 CeO 引入其他 金 或/和其他 金 或/和 YAbO CeO形成 或多元 合氧化物 . 金 之間的相互 作用 可以提高CeO2的 定性、CeO 的氧交換能力 增大比表面 、 改善催化 的 火 性能。

CeO 合氧化物催化材料的 些物理特性如比表面 、 往 大小均分布、 分布、 是否形成 相固 休等都將直接 Ce 合氧化物的氧交換能力 而 催化 的活性和 定性。本 某些 方案提供的較佳的CeO2 合氧化物催化材料 和制各方法可使其具有較佳的性能 如高比表面 、高的氧交換能力 和 定性等。

由 掌分析可知 在本 涉及的 催化 氧反 下 的水蒸汽重整反 C比十 C +3比 和裂解 碳反 C C+2比 生的可能性較小。 如此 在本 某些 方案申 仍然引入 金 和 土金 氧化物 將有利 于在反 提高水的吸附強度 促迸催化 表面碳物神有水分子 之阿的反 而抑制催化 表面 碳。

本 催化 最佳效果 具有良好的 火 性能 在 本 某些較佳的 方案申 需要將催化 預先 。

的催化 在 火 中將保持較佳的PdOPd b 且 在常溫 25C 火 。

此外 大流量、低 的 催化

必須具有較低的阻力 。具有 形狀的催化 蜂窩

所周知 C 分子具有 四面休 是一 活化的有 。 本 明技木方案申所要解決的首要 。 各 金 氧化物 、 以及 鋁 燃燒催化 相比 貴金 催化 由于 其具有更高的催化活性、更低的 溫度以及更好的抗毒性能而 催化 氧 生的主要反 如下

C 49+2 g CO g+2 2Og A 反 放熱反 量力802.32 。 含氧 的 有 可高 15% 由熱力羊 可知 若直接 15%左右的 休 10 C左右 由此可能 催化 溫度 到 5 1300C以上。如此高的反 溫度是 大多數催化 和反 器材

承受的。 因此 如何 走反 中放出的大量的 是本 明技 木方案申所要解決的另一介 。 用具有內 的等溫床反 余使得反 各 升高 反 則 反 器和部分 林工 是必然的 。

0 催化 氧 上 主要反 在 定的溫度 內 可能 生如下 反 一 F

C +0.5 CO+2 部分氧化反 B C +0.5 C 氧化碳燃燒反

+0.5 氫 燃燒反

C C+2 裂解反

C 十 C +3 水蒸汽重整反 F 上述各 反 的 熱力 可以 得出在2501450 的溫度 內 C比完全燃燒反 A 地位。 在溫度低于650 和比的燃燒反 C和 也 定的比例 C 裂解 碳反5 以及水蒸汽重整反 基本上不余 反 。 溫度高于650 C 反 E和F可能投生 而且本 明工 的 C比 更增加 了反 E和F 生的 余。 同 看溫度的增加 和 的乎 增加 C 的 降低。 由此可知 較低的反 溫度有助于抑制 C比裂解 碳反 和水蒸汽重整反 的 , 降低 氧

中的比和 含量 提高 和操作的安全性。 控制催化 溫度在相 較低的水乎 650C以內 以減少 反 的 是本 催化 氧 的又一介 所在。本 催化 氧 將 貴金 催化 上 目的。

此外 含氧 大流量、低 的 催化 必須具有較低的阻力 。 統的顆粒狀催化 相比 具有 形狀的催化 催化 等在 得較低的催化 阻力 方面具有 使得 氧反 可以在較高的休 反 下操 作 提高了 休 催化 的含氧 她 而降低了 氧成 本。

于以上考慮 本 的第一介方面提供了一 含氧 的催 化 氧 流程 10和 11。 10和 11只是 本 明工 流程的 的示意 只公升了本 明工 的最基本特 其中省略了 多 例如自劫控制系統、 感器件、 等等。 特 更 的集成 。

本 提供的含氧 氧 流程 操作 含氧 代原料 和由 2送回的 混合 氧反 1 的 C比 在催化 作用下反 生成 C 和比 至少兩級 / 使其溫度降至305 C 其所 的水分 得到 休 百分比 小于0.2%的合格

部分 代以一定 比返回至 氧反 1入口 含 氧 混合以控制 氧反 入口的 氧 。在上述的含氧 催化 氧 的 跪方案申 / 都裝置包括至少一介高 溫的 熱器或 3 以及至少 介低溫的 熱器4。 高溫 代換 或 3 可將 氧反 出口 休溫度 都至 150500C。 低溫 熱器4可將高溫 代換熱器或 3出 口 休的溫度 至3 5 C。 可以 方式 如在 方案中 的 是 / 脫水 的 休和高溫反 休 以 然 和常 溫原料 混合 反 即 低溫 在另 些 方案申 返回的 是 氧反 出口的高溫 休 休和 常溫原料 混合 反 即 高溫 在另一些 方案 常溫原料代和和 混合 高溫反 休 以 然 反 。

本 的第二 方面提供了一套造用于上 含氧 催化 氧 的操作工 參數和 。

在本 的含氧 催化 氧 的 方案中 金 休 催化 是指含有 貴金 P R、 、 的 一 或 催化活性組 、 休 陶瓷、 A 、金 、金 等 惰性材料的催化 。 例如 介較佳的 貴金 休催化 是以 貴金 P 力 主要催化活性組 以 CeO a2 3 合氧化物力催化 以 青石蜂窩 物理 休。然而 在本 的 氧 催 化 可以但不限于 上面的較佳 任何在小于650 的溫度 均可在本 所述的 氧 。

在本 的含氧 催化 氧 的 方案中 含氧 代原料中 的 百分比 可在 115%之 化

化幅度較大的特 。 氧反 的操作

0 a 操作 催化 的入口溫度 250450C 催化 的出口溫度 450650C 反 1000-80000 1 低 和高空 原料 必 大、 低等特 可 高 操作以降低 氧成本 且650C以下操作 有效消除C比裂解及 水蒸汽重整等 反 提高C 回收 。在本 的較佳 方 案中 氧反 的操作 0.010.03 a 操作 催化 的入口溫度 285-325C 催化 的出口溫度 550-650C 反 3000050000 1。

在本 的含氧 催化 氧 的 方案申 即 的 含氧 的休 流量之比 0 1至6 在本 的含氧 催化 氧 的較佳 方案申 返 回的 含氧 尾乞的休 流量之比 0 1至4 1 。

本 的第三 方面提供了一 本 所述含氧 催 化 氧 系統低溫 的方法。

含氧 催化 氧 系統的低溫 本 利 用氫氧 他 反 溫度低的特 通 向含氧 原料 引入小 氫 比 比在 氧催化 上 的 反

放熱 到 C 催化燃燒的 溫度使 氧 系統順利 系統 送行 停止 比。 在本 的含氧 催化 氧 的某些 方案申 催化 氧反 低溫 是通

4-10% 的小 比 的 和 在 氧催化 上燃燒放熱

到250450C, 到 的催化燃燒 溫度。在另 些 方案申 催化 氧反 低溫 是通 向已 到305 C的

中引入 原料 休 流量 410%的小 比 的 氧代和 在 氧催化 上燃燒放熱 到250-450C 到 的催化 的 溫度。

1

將393.5749Z( O .3比 分散于800m 萬子水 在 的 情況下加熱至 758 C 之完全溶解 溶液 都 至 10 m 得 的 Z O 溶液。 上 溶液 1 m 同 43.4659 Ce O .6 37.8769 .9比 于 萬子水 至 300m 在不斷 的情況下 用分 漏斗向上 混合溶液

2528% 水, 水量 p 值控制 直至p 到89。 然 將 所制得的 充分攤 2小 12 m 萬子水分3 將 的 于60V莫 20小 在 弗 以2.5C/ 的 速率升至5 C焙燒 得到34. 49 重量百分比組成 50% e 35%Z 15%A 的 合氧化物 休。

休的 T比表面 1547 其比TPR 于 1 比耗量力638. mo/go

將上 休 15m p 1.2的 溶液和30m 萬子水 混合 18小 得含有上 CeZFA 合氧 化物的水溶性 。 量表萬子水和 12的 q 3溶液 所得的 使其p 值控制在34的 內 固休 重量百分含 量在34%左右 得到 100m1 于蜂窩 的水溶性 。

將重量力 0.37649 的 青石蜂窩 休 于上 含有Ce A 合氧化物的 3 取 出 縮空 蜂窩 通道內多余的 然 微波 快速 上 的蜂窩 3 再于 弗 700 焙燒2 小 得到Cez 合氧化物 量力003 的催化 休。 此 2 得CeZ A 合氧化物把 量力0.05659的催化 中 休。 然 再將得到的催化 阿休 于 5 m 2.7 的 g O 溶液 , 上 同 方法 催化 休上 0.0149 的 gO。接看 再 上 同 方法在 g 的催化 中 休上 把 貴金 催化組 PdO 使用的 5 m含有7mg/m Pd的 P C 溶液。 微波于燥及700C2小 得到所需的氧化 貴 金 催化 。上述催化 10%比90%凡混合 于450C 下 2 h 得到黃金 反 Exa pe 休組成 0. %P 3.13% g /12.62%Ce A X84.07% 青 石 Co e e

2

在70 的反 內加30 萬子水 下將64599的尿 素、131 的心 Ce O 投入 內 最 將 的 3 2.39 和另外12 萬子水加入 。加熱 內 至尿素分解 一步加 至 98100C 攪拌4小 然 停止加熱 化2小 相 得CeO-ZO 合氧化物前休。 將 得的 萬 60 的沸水在 的 下于反 內 充分 每次 萬 。用去萬子水

再將所得 餅充分分散于 的 丙醇 中以帶走 余水 將 丙醇萬 。 所得的 在 60C

20小 在 弗 中以2.5C/ 的 速率升至500C 焙燒2小 得

合氧化物 休。

上 同 的方法 以 750g的A似 .9比 得 9的 Q粉 。將上 700g的Ce 合氧化物 休 1 g的YA O 休均勻分散在5 m P 1.2的 溶液和600m 萬子水 18 小 得含有上 CeZ 氧化物及 A2 3的三元微 混合物水溶性 。 萬子水和 p

1、2的 qO3溶液 所得的 值控制在34的 內 固休 重量百分含量在34%左右 得到 2.3 于 休 的 水溶性 。 分析 測定 微 混合物的 小于 5 。 部分上 燥及 500C焙燒 BET及 比TPR 微 混合物的BET比表面 143.2m2g 比TPR 于 比耗量力647.6 o 。

將重量力 7909的 青石 陶瓷 于上 含有CeZ A 微 混合物的 , 3 取出

縮空 陶瓷通道內多余的 然 微波 快速于 上 的 休 15 再于 弗 700C焙燒2小 得到 CeZ A 微 混合物 量力63.29的催化 休。 此 2 得Ce-Z 微 混合物 量力 1.59的催化 阿休。然 再將得到的催化 同 于2 的2.7 的 g 溶液

上 同 方法梗咳催化 同休上 29. 的 g 。接看 再

PdO,使用的浸漬 2 含有7m 的 C 溶液。 微波 燥及700C2小 得到所需的氧化 貴金 蜂窩陶瓷催化 。 k 催化 10% 90 混合 休于40oC 4小 得到 貴金 催化 。 上 得的催化 上 切割下重量力 0452 的 ExampPe2 其 休組成 0.18%Pd3.0g% gO/12.62%CeZFA X/84.11% 青石。

3

2中 的 各CeZ 合氧化物的方法制各重量百分 組成 58%CeO-42%ZO的Ce 合氧化物 休 B T 5 及 TPR 。 CeZ 合氧化物的BET比表面 120.4

比TR 于 1, 比耗量力810.7pmo/go

以上 各的 CeZ 合氧化物 休代替 1及 2中的 CeZ A 三元 合物或微 混合物 1及 2 各CeO 合氧化物 的方法制各Ce-Z 合氧化物 以相同的 10 方法 CeZ 合氧化物、 g 及貴金 Pd的 得 休組成 0.18%P 312% gO/12.76%Ce FOX83.94% 青石的

Exam e3。

4

在 反 上 1、 2及 3所制各的 15 化 Exampe- Exampe2和Exa pe3 了 氧性能 。 本 的 氧 化的 了如 下的反 原料代的摩 百分比組成 50%C比 2.85% 凡乎 組成 原料 的水蒸汽 含量力9.1% 原料 的 G SV 40000 。 原料 同水 到 20 300 催化 氧催化燃燒反 。 減少反 損失 反 外用 加熱 溫度330 。原料代和 的C 、 C CO以及比 相 測器 原料 和 物中的 PRO N 在 。 催化 溫度每隔 3 介 。在固定 反 器中布置四根 分別 催化 上、 、 下以及 休的溫度 分別以 T 、

" 、 T。",及Tg表示 。 除 非另有 以下本 催化 的 催化 的催化燃燒 氧性能 均在上 下 。 在 Exam e 、EXampe2及 xampe 3的催化 氧反 通 PRO q 在 檢測的 中 始終 在0.1%以內 即 的特化 在96%以上。 由 相 分析的典型 休組成如下 49.02%C 161%C 0.2%比 0.14%C 乎 。 比和 來自 生的C 部分氧化或C比的水蒸汽重 整等 反 但 反 小。 反 中催化 Exampe 、 EXampe2及Exampe3的溫度 化 于 2、 3及團4。 由 可凡 在數百小 的反 內 C 的催化燃燒 乎 沒有 到 活性 。 比 2至 4可以 催化 EXa pe 、 Exa e2的催化 上 溫度有 看反 的 慢下降的趨勢 而 Exampe3的溫度則比較平 可 Exam e3的催化 氧反 定性更好 的CeO 合 氧化物 具有更高的氧化 能力有 1的 T R 。 氧 下的 火 性能 在 反 上 、 2及 3所制各的催化 Exam e Exa Pe2及Exampe3 了 火 性能 。 最大限度地 代原料 的 度之交化 化 612% 本 的 氧淨化的 了 如下的 火工 原料代的摩水百分比組成 50%C比 6% 凡平衡 于 組成 更 一步 室溫 25C 火成功 引入 上 原料 流量6%的比 全部 休的G SV 5000 1 。 除非另有 以下本 催化 的 休 中

上升 到 燃燒 。 由本 可知 1及 2 所制各的催化 Exampe 和Exa pe2 在 休G SV50 于 的 下于室溫順利 火 而 3 各的催化 Exam e3則 溫下 火 需要將之 到 5 C以上才能順利 。 EXampe 和Exampe2 的Ce 合

有笑。

5

本 闡明的是不同的CeO 合氧化物 組成及含 量 本 催化 的催化 氧性能及 火性能的影 。 2 各CeO 合氧化物 休的 相 方法制各不同組成的Ce 或多元 合氧化物 以及 A 休及ZO 休 然 2 所述的 各催化 的方法制各一系列 催化 的 組成 于下 1。 其 Ce 含量較少的催化

Co p o 和 Com a So 2 以及不含 CeO 的催化 Compa o 3和Com a so 4作力本 催化 的 比 。

CeO 合氧化物 組成及含量不同的催化

上 催化 品分別 了催化 氧性能 。 表 明 在本 要求所述催化 配方組成 內的催化 xa pe4至Exa peg 在 氧反 催化 的 溫度 力平 表明燃燒 而本 中的 比 Compa so 至Compa sO 4 則在反 中 出現了較大程度的溫度 。典 型的溫度 Co so 的反 溫度 化 5。上 表明 在本 的催化 配方組成 CeO的引入

10 氧 下的催化燃燒 定性起到了決定性的作用。

同 上 催化 品分別 了 氧 火 性能 。 于 2。 由 2可 在本 的催化 配方組 成 的引入 催化 的低溫 火 到了好的作用。

e 合氧化物 組成及含量不同的催化 的 火 性能

6 本 催化 的催化 氧性能及 火性能的影 。 除了貴金 P 不同組成及含量的貴金 或多元貴金 代替外 催化 的 各及組成均勻 3相同 由于貴金 含量的不同及不同 坎的 各可能造成催化 分配方組成略有 。 的 組 成 于下 3。 其申不含貴金 活性 Pd 的催化 Co p so 5至Compa so 7作力本投明催化 的 比 。

3貴金 催化活性組分組成及含量不同的催化

上述催化 的催化 氧性能 表明 在本 要求 催化 配方組成 內的催化 Exampe 0 至 EXam e- 3 在 氧反 催化 的 溫度 乎 表明 燃燒 而本 中的 比 Compa so 5 至 Compa so 7 則在反 出現了較大程度的溫度 其 比 Comp so 5更是出現了反 溫度 反 逐漸降低 的情況 表明催化 的燃燒活性逐漸 6 。 上 表明 0 在本 的催化 配方組成中 量的貴金 P 維持

氧 下的催化燃燒 定性是必不可少的。

同 上 催化 品分別 了催化 氧 火 性能 。 于 4。 由 4可 在本 的催化 配方 貴金 含量的 增加將 催化 的低溫 火 到好的 4黃金 催化活性組分組成及含量不同的催化 的 火

性能

室溫 2 o

5C 火 性能 火 溫度 C

Exampe 0 是 25

Exampe 11 是 25

Exampe 12 是 25

Ex pe- 否 35

Comp so -5 否 40

Co pa so -6 否 55

Compa so -7 否 35

7 的催化 氧性能及 火性能的影 。 不同外 催化 的 各及組成均勻 3相同 由于木同 的 各可能造成 催化 分配方組成略有 。 催化 的 組成 于下 5。 其 中氧化 的催化 Compa so 8作力本 催化 的 比 。 5不同 的催化

上 催化 的催化 氧性能 表明 在本 要求 催化 配方組成 內的催化 xa pe 4 至 Exam e 6 在 氧反 催化 的 溫度 乎 表明 而本 中的 比 Compa so 8 則在反 則出現了較大程度的溫度 7 。 上 現象可以解釋 比 或水合 的 其PdO和Pd之 的分解特 溫度更高 且重新 的Pd 快速氧化 PdO 而使得 更加 。

同 上述催化 品分別 了催化 氧 火 性能 。 表明 8 。 用具休 2 催化 Exam e2的平行 Exampe21 在 驗室固定 反 內 。催化 于室溫 25C 在 百分比組成 45%C 6% 6%比 乎 組成 全部 休的G SV 5000 的 下 火 于 燃燒 切換 反 原料 。 原料 的摩 百分比組成 50.5%C比 2.83% 乎 組成 原料 的水蒸汽 比 水含量力9.1% 原料 的G SV 40000 。在3000 小 以上的反 通 PRO 在 測的 代中 始終 在01%以內 即 的轉化 在96%以上。 由 相 分析的典型 休組成如下 49.13%C比 .5 %C 018%比 0.15%C 凡乎 。 8。 本 催化 的上述 良性 表明核催化 特別 合于在以 氧淨化 目的的 催化 燃燒 。

9

本 出的是本 催化 在高 即 非 氧 的催化 氧反 。 用具休 2 催化 Exampe2的乎 EXa pPe22 在 反 內 。 催化 于室溫 25C 在 亦百分比組成 45%C 6% 6%比 乎 千 組成 , 全部 休的G SV 5000 千

的 下 火 非于燃燒 切換 反 原料 組成。原 料代的摩 百分比組成 39.5%C比 12.60% 乎

原料 申不含水蒸汽 原料代的G SV 400 h

。 在近240小 的反 中 9 燃燒 通 PRO 在 測的 始終 在01% 以內 即 的特 在96%以上。 上 表明本 催化 可 于更高 度的 氧 下 一步拓展至 及低碳 的催化燃燒 。 10 17 10 17 了本 明工 申不同的 尾乞 方式以及不同 原料 、 反 入口溫度、 出口 溫度、入口 、 即比R、反 等操作工 參數 氧 組成的影 其 15和 17力比較 不在本 明保 之列。 0 17中 所用催化 均力重量百分比組成 0.2%P 15%CeO25% a2 /79.8% 青石的 陶瓷 休催化 。 原 料 和 中的C 、 、 、 CO以及比 相 測器 原料 和 物中的 P O E" 在

首先向 原料 引入 上 原料 流量 6%的 在全部 的G SV 5000 和反 入口溫度 o

25C的 下 和 的 在催化 上升 反 催化 到 C 催化燃燒的 溫度使 氧系 統順利 系統 這 停止 。 各 不同 下 這 于下 6。 其中 10 15的

方式 低溫 16和 17的 方式 高溫 。

由 6可 15 比較 15 和 t7 比較 17 外 按照本 的工 參數操作的 得了較好的 氧效 果 尾乞 的 含量小于 10 Ppm 即 轉化 大于 98.5% 同 中的比和 含量較低 C 損失較小, 接近 按照C 和 完全特化 得到的理 回收 而 了較高的 5 C比回收 。 比比較 5和比較 17可凡 最然 代中

的 含量也小于 10 Ppm 但由于 氧反 的操作溫度較高 使 得C 裂解 碳和水蒸汽重整等 反 了

較高的比和 含量 而增加了 的 。 由此可凡 通 的 比 而將 氧反 的操作 10 溫度控制在650C以內 是本 明工 的 所在。 6 10 17中各 不同 下

宴 10 11 13 13 14 15 16 17 含氧 原料 ,

3

30 30 30 40 30 30 30 30 a 0.00 0.00 0.00 0.00 0.02 0.00 0.00 0.00 溫度 C 25 25 25 25 25 25 25 組成 vo%C 40.0 44.0 40.0 40.0 40.0 40.0 44.0 40.0 vo% 2 48.0 50.0 48.0 48.0 48.0 48.0 50.0 480 vo% 12.0 6.0 12.0 12.0 12.0 12.0 60 12.0 反 入口

流量 D 0 60 120 60 210 a 0.03 003 0.05 .03 0.03 0.03 溫度 336 385 385 300 325 574 組成 vo%C比 5.72 o 3 35.7 35.19 34.49 32.02

vo%CO 44.08 n 4.60 4.59 3.57 1.61 5.55 vo% 8800 土 900 9.00 6.50 3.00 10.29 反 出口

3/ 90 60 120 160 120 60 60 210 a .01 0.01 0.01 0.01 0.02 0.01 0.01 0.01 溫度 。

C 640 530 603 640 600 750 575 703 組成 Vo%C 33.58 40.57 33.62 33.56 3359 28.98 40.33 30.69 vo% 48.00 50.00 48.00 48.00 48.00 48.00 50.00 48.00 vo%O2 0.05 0.09 0.09 0.09 0.07 0.02 0.09 0.05 vo% 2 014 0.08 012 0.10 0.08 .32 0.21 1.27 vo%CO 0.1 0.14 0.09 0.2 0.14 1.55 0.16 1.52 vo%C 2 6.2 3.12 6.08 6.13 6.12 7.13 3.2 6.47 vo% 2O 12.00 6.00 12.00 12.00 12.00 3.00 6.00 _12.00 即

流量 h 60 30 90 90 30 30 180 a 0.03 .03 03 0.03 .03 0.03 0.03 0.03 溫度 C 444 481 474 485 480 573 570 689 比R 2

組成 Vo C 33.58 4057 33.62 33.5 33.59 28.98 40.33 30.69 vo% 4800 50.00 4800 480 48.00 48.00 50.00 4800 vo% 0.05 0.09 0.09 0.09 0.07 0.02 0.09 0.05 vo% 014 0.08 0. 0.10 0.08 1.32 0.2 1.27 vo%CO . 0.14 0.09 . 014 1.55 0.16 1.2 vo%CO 6.12 3.12 608 6.13 6.12 7.3 3.2 6.47 voHo 2O 12.00 6.00 2.00 2 12.00 13.00 600 12.00 氧

3 26 26 26 35 26 26 26 26 a 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 溫度 25 25 25 25 25 25 25 25 于 組成 vo%C比 38.16 43.16 38.20 38 4 38.17 33.31 42.90 34.88

Vo% 54.55 53. 54.55 54.55 54.55 55.17 53.19 54.55 vo% 0.06 0.10 0.10 0.10 008 0.02 0.10 0.06 vo% 016 0.09 0.4 0.1 0.09 .52 0.22 .44 vo%CO 0.3 0.15 0.0 0.14 16 1.78 0.17 1.73 vo%CO 6.95 3.32 691 6.97 6.95 8.20 3.41 735 8 21

18 2 了不同 下催化 氧反 系統 的 火 性能 比。 所用催化 重量百分比組成

0.2%Pd/15%CeO25% a2O/79.8% 青石的 陶瓷 休催化 5 火 源的休 5000 1

。 由 7的 可 于含氧 代原料 比例 21 在本 下 只有將 到 280 以上才能 氧反 需要在 氧反 器之前外 加預 器預 反 原料 增加了 氧 的 程度。 向

代原料代中引入 定量的比 和 代中的 在催化 上升 10 反 燃燒 催化 到 C比催化燃燒的 7不同 下催化 氧反 系統的 火 性能

火 火 溫度/ 溫度

9 37%C 4+47% 2+6%O2+0% 2 25

10 50%C +42% +2% % 50

37%C 4+55% 2+6%O2+2% 2 78

12 40%C 4+48% 2+ 2%O2 280