Die thermische Kontrolle, insbesondere von heterogen kataly- sierten chemischen Prozessen, ist ein wichtiger Faktor für die Optimierung der Reaktionsführung. In konventionellen Festbett- reaktionen, z. B. verursachen diese Reaktionen oft ein unausge- glichenes Temperaturprofil, d. h. es können beispielsweise uner- wünschte Temperaturspitzen auftreten bzw. örtlich kann die Re- aktion aufgrund zu tiefer Temperaturen zum Stillstand gebracht werden bzw. sogenannt einfrieren. Bekanntlich erfolgt durch Wahl eines spezifischen Katalysators auch eine Beeinflussung der Selektivität der Reaktionen, wobei die Selektivität oftmals temperaturabhängig ist. Mit anderen Worten wird durch ein un- ausgeglichenes Temperaturprofil die Selektivität gestört. Auch kann ein Katalysator bei zu hohen Temperaturen instabil bzw. geschädigt werden. Schlussendlich zu erwähnen ist auch das so- genannte"Durchgehen von Reaktionen" (Run away), d. h. eine ra- sante Entwicklung der Reaktionsgeschwindigkeit bei unkontrol- lierter Erhöhung des Temperaturniveaus.

Aus diesem Grunde schlägt beispielsweise die EP-0 885 653 einen kompakten Festbettreaktor für katalytische Reaktionen vor mit integriertem Wärmeaustausch. Dabei sind in einem Reaktor zwei durch eine Wandung getrennte Fluidwege vorgesehen, insbesondere für ein exotherm reagierendes Fluid und ein endotherm reagie- rendes Fluid, wobei die exotherme Reaktion den Wärmebedarf der endothermen Reaktion liefert.

Im US-Patent 3 860 535 wird die Kombination einer Oxidations- und einer Reduktionsreaktion im selben Reaktor beschrieben, wo- bei die in der einen Reaktion entstehende Wärme für die Kondi- tionierung der anderen Reaktion verwendet wird. Im speziellen wird die katalytische Reinigung von Abgasen beschrieben, wobei im ersten Durchgang durch den Reaktor NOx-Bestandteile redu- ziert und in einem im Gegenstrom getrennt geführten zweiten Durchgang Kohlenwasserstoffe und Kohlenmonoxid oxidiert werden.

Aehnlich wird in der EP 0 967 005 ein Wasserdampf- reformierungsreaktor beschrieben, bei welchem in ein und dem- selben Reaktor eine Oxidationsstufe zur Durchführung der kata- lytischen Oxidationsreaktion mit der nachgeschalteten Reformer- stufe zur Durchführung der Wasserdampf-Reformierungsreaktion wärmetechnisch gekoppelt wird, indem die beiden Reaktionen durch eine wärmeleitende Trennwand voneinander getrennt sind.

Die Durchführung der Reaktionen erfolgt mittels herkömmlicher Oxidationskatalysatoren bzw. Reformierungskatalysatoren, welche in Form einer Pelletschüttung bzw. eines konventionellen Fest- bettes angeordnet sind. Dadurch ergeben sich die eingangs er- wähnten Nachteile, indem die Wärmekoppelung der beiden Reaktionsräume nur sehr beschränkt stattfinden kann.

In der Literatur wird schon seit längerem das Prinzip disku- tiert, die katalytisch beschichteten Wärmeübergangsflächen ei- nes Wandreaktors zu"verdoppeln", d. h. beidseitig eine endo- therme bzw. eine exotherme, katalytische Reaktion durchzufüh- ren. So wird in der EP 0 638 140 ein katalytisch zu behandeln- des gasförmiges Fluid in gegenläufigen Fluidpfaden geführt, wo- bei benachbarte Fluidpfade in Teilbereichen mit Katalysator und nicht mit Katalysator ausgestattet sind, welch letztere von Ka- talysator freie Teilbereiche als Wärmetauscherflächen dienen.

Friedle und Veser, A. Counter-Current Heat-Exchange Reactor for High Temperature Partial Oxidation Reactions, Chem. Eng. Sci.

54 (1999), S. 1325-1332 untersuchen einen Reaktor für die

partielle Reaktion von Methan und integrieren die Vorheizung der Edukte mit Abgasen direkt in den Reaktor, um ein einheitli- ches Temperaturprofil und somit eine höhere Selektivität zu er- reichen. Allerdings benutzen sie ein einfaches, unbeschichte- tes, koaxiales Doppelrohr für den Wärmeaustausch. Eine Kopplung zwischen endothermer und exothermer Reaktionen wird somit nicht durchgeführt.

Im Artikel von J. Frauhammer et al., der monolithische Gegen- stromreaktor, Chemie Ingenieur Technik (69), 1997, S. 1307- 1308 wird ein Wabenkörper untersucht, dessen Kanäle abwechselnd genutzt werden und ein"endothermer"Kanal von vier"exother- men"umgeben ist und umgekehrt. Als Modellreaktion werden Me- thandampfreformierung und Methanverbrennung gewählt. Es werden sehr hohe Wärmedurchgangskoeffizienten erreicht. An ähnlichen Konzepten arbeitet auch D. Agar-D. Agar et al., Intensivie- rung des Wärmetransports in minilithischen Reaktor- Wärmetauschern, Homepage des Lehrstuhls TCB der Universität Dortmund, 1998. Diese Autoren benutzen ebenfalls Methan- Verbrennung und Dampf-Reformierung als Reaktionen, verwenden aber Platten mit eingefrästen Kanälen als Reaktor, wobei die einzelnen Platten durch"solid-state diffusion bonding"mitein- ander verbunden werden. Die Kanäle werden katalytisch beschich- tet und die beiden Reaktionen in abwechselnden Schichten des Wärmetauschers durchgeführt.

Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine weitere Variante einer Reaktionsführung von katalytischen Reak- tionen vorzuschlagen, bei welcher die thermische Kontrolle wei- ter optimiert werden kann. Im speziellen besteht die Aufgabe in der thermischen Koppelung einer endothermen mit einer exother- men Reaktion, wobei die Reaktionsführung und die Auslegung des dafür verwendeten Reaktors möglichst einfach sein soll und ein möglichst effizienter Wärmetausch zwischen den beiden Reaktio- nen ermöglicht wird.

Erfindungsgemäss werden die gestellten Aufgaben mittels eines Verfahrens gemäss dem Wortlaut nach Anspruch 1 gelöst.

Vorgeschlagen wird ein Verfahren zur Durchführung mindestens einer exothermen und mindestens einer endothermen Reaktion in ein und demselben Reaktorgehäuse, wobei die exotherme und die endotherme Reaktion im selben Fluidstrom wenigstens teilweise örtlich getrennt erfolgt. Für die Durchführung des erfindungs- gemässen Verfahrens wird ein Reaktor vorgeschlagen, bei welchem das Fluid an einer beidseitig katalytisch beschichteten Platte vorbeiströmt und daran teilweise umgesetzt wird. Am entgegenge- setzten Ende der Platte wird das Fluid umgelenkt, um dann auf der Rückseite der Platte weiter umgesetzt zu werden. Wenn das Vorzeichen der Summe der Wärmetönungen der auf der Vorderseite in einem bestimmten Plattenabschnitt ablaufenden Reaktionen dem Vorzeichen der Summe der Wärmetönungen der auf dem zugehörigen Plattenabschnitt der Rückseite ablaufenden Reaktionen entgegen- gesetzt ist, wird durch den Wärmefluss in der Platte ein Tempe- raturausgleich zwischen den beiden Plattenseiten und damit zwi- schen den Fluiden erzielt. So kann beispielsweise eine exother- me Reaktion auf der Vorderseite der Platte mit einer endother- men Reaktion auf der Rückseite der Platte gekoppelt werden. Da- mit verringert sich die durch die exotherme Reaktion auftreten- de Temperaturspitze.

Ein Merkmal der vorliegenden Erfindung liegt darin, dass einer- seits sowohl mindestens eine exotherme wie auch mindestens eine endotherme Reaktion in ein und demselben Fluidstrom erfolgt und in ein und demselben Reaktor, bzw. die Reaktionen werden in ein und demselben Reaktionsraum durchgeführt.

Die Begünstigung sowohl der exothermen wie auch der endothermen Reaktion kann durch unterschiedliche Wahl der Katalysatoren er- folgen oder aber indem ein an der einen Reaktion teilnehmender Reaktionspartner, dessen Reaktion kinetisch begünstigt ist, we- nigstens nahezu vollständig aufgebraucht wird, worauf infolge

Fehlens dieses Reaktionspartners die andere, eine entgegenge- setzte Wärmetönung aufweisende kinetisch weniger begünstigte Reaktion, gefördert wird und zur Umsetzung weiterer Reaktions- partner führt.

Der für die erfindungsgemässe Reaktion geeignete Reaktortyp weist folgende Eigenschaften auf : a) Er besteht aus einer oder mehreren parallel liegenden glatten, gefalteten, gewellten oder beliebig strukturier- ten Metallplatten bzw. Kombinationen davon, welche beid- seitig jeweils ganz oder teilweise mit i) einer keramischen oder metallischen katalytischen aktiven Schicht, oder ii) einer keramischen oder metallischen Trägerschicht, auf die die katalytisch aktive Komponente aufgebracht ist, oder iii) einer Kombination aus mehreren verschiedenen Schichten nach a) oder b) beschichtet ist. b) Zufuhr und Austritt des Reaktandenstroms sind so angeord- net, dass die Strömungsrichtung des Fluids an einem Ende der Platte umgelenkt bzw. umgekehrt wird.

Die Erfindung wird nun anschliessend beispielsweise und unter Bezug auf die beigefügten Figuren näher erläutert.

Dabei zeigen : Fig. 1 in Perspektive und schematischer Darstellung, einen erfindungsgemäss definierten katalytischen Plattenre- aktor,

Fig. 2 in Perspektive und schematischer Darstellung, einen Teil eines weiteren erfindungsgemäss definierten ka- talytischen Plattenreaktors, Fig. 2a den Schnitt entlang der Linie I-I aus Fig. 2, Fig. 3 wiederum in Perspektive und schematischer Darstel- lung, auszugsweise einen weiteren erfindungsgemäss definierten katalytischen Plattenreaktor, Fig. 4a und 4b schematisch dargestellt, den Gasfluss durch die ver- schiedenen vorab angeführten Plattenreaktoren, Fig. 5 im Schnitt, den Aufbau einer katalytisch beschichte- ten Platte für die autotherme Methanol-Reformierung, Fig. 6 eine gewellte, beidseitig katalytisch beschichtete Platte, und Fig. 7 anhand eines Temperaturprofildiamgramms gemessene Temperaturen in einem erfindungsgemässen Plattenreak- tor sowie gemessen in einem herkömmlichen Rohrreak- tor.

Die Veranschaulichung des vorliegenden, erfindungsgemässen Ver- fahrens erfolgt am Beispiel der autothermen Wasserstoffgewin- nung aus Methanol, welche vereinfacht mit folgender Formel be- schrieben wird : 4 CH30H + 3 H20 + 1/2 02 + 2N2 X 4 C02 + 11 H2 + 2 N2 (1) Der für die Erfindung geeignete Reaktor ist in Figur 1 schema- tisch und in Perspektive dargestellt, wobei sich der Reaktor besonders gut für die Gewinnung von Wasserstoff in mobilen Re- aktorsystemen, beispielsweise für die Versorgung von Brenn- stoffzellen eignet, so dass die Vorteile am Beispiel der auto- thermen Methanol-Reformierung bestens erläutert werden können.

In einem Reaktorgehäuse 1 sind mehrere katalytisch beschichtete Platten 3 angeordnet, an welchen entlang beider Seiten die ka- talytisch begünstigten exothermen und endothermen Reaktionen erfolgen.

Durch einen Einlass strömen die Reaktionsgase 5 in einen ersten Reaktorraum 7, in welchem beispielsweise die exotherme Reaktion erfolgen kann. Bezogen auf das vorab erwähnte Beispiel kann Re- aktion 1 nach folgendem Schema ablaufen : CH30H + 1/2 02- 9 C°2 + 2 H2 AHRO =-192k]/Mol (2) Am Ende des Reaktorraumes 7 wird der Fluidstrom 9 um das Ende der Platte 3 umgelenkt und in den Reaktorraum 11 eingebracht, in welchem beispielsweise die endotherme Reaktion abläuft. Wie- derum bezogen auf das vorab beschriebene Beispiel kann es sich bei dieser Reaktion beispielsweise um die folgende handeln : CH30H + HO-. C02 + 3 Hz AH = 49k]/Mol (3) Durch einen Auslass 13 schlussendlich tritt der Fluidstrom, enthaltend die Edukte, aus dem Reaktorgehäuse 1 aus.

Infolge der umgekehrten Vorzeichen der Wärmetönung von Reaktion gemäss Formel (2) und Reaktion gemäss Formel (3) erfolgt durch die katalytisch beschichtete Platte 3 hindurch ein Wärmefluss, schematisch dargestellt durch Pfeile 15.

Unter Bezug auf Figur 5, in welcher im Schnitt der Aufbau einer katalytisch beschichteten Platte dargestellt ist, soll das Ar- beitsprinzip des Reaktors näher erläutert werden.

Das Arbeitsprinzip beruht auf der Notwendigkeit, bei Kopplung von exothermen und endothermen Reaktionen die Wärme im Reaktor möglichst gut umzuverteilen, da die beiden Reaktionen meist nicht an der gleichen Stelle ablaufen. Rein konvektiver Trans- port kommt wegen der geringen Wärmekapazität des gasförmigen Reaktionsgemisches oft nicht in Betracht, daher kann die Wärme- übertragung im wesentlichen nur durch Leitung erfolgen.

Optimal wird der Wärmetransport, wenn zusätzlich der limitie- rende Wärmeübergang von Gas auf Feststoff und umgekehrt vermie- den werden kann. Dies ist möglich, indem eine beidseitig mit einem Katalysator 6 beschichtete Metallplatte 4 verwendet wird, da so die Wärme der exothermen Reaktion vom Katalysator direkt durch die Platte zur anderen Seite geleitet wird, an der die endotherme Reaktion stattfindet. Wie in Figur 1 zu sehen, strömt der Feed auf der Downstream-Seite der Platte entlang, wobei die exotherme Reaktion 1 bis zum kompletten Erreichen ei- ner limitierenden Eduktkonzentration (z. B. vollständiger Sauer- stoffverbrauch beim autothermen Reformieren von Methanol) ab- läuft ; die entstehende Wärme wird dann für die endotherme Reak- tion des umgelenkten Fluids (z. B. Dampfreformierung von Metha- nol) verwendet.

Da auf beiden Seiten die (recht kleinen) Wärmeübergangskoeffi- zienten a wegfallen, erreicht man sehr hohe effektive Wärme- durchgangskoeffizienten k, die sich prinzipiell nicht mehr steigern lassen : si : Schichtdicke X, : Wärmeteitfähigkeit

Eine Platte aus beispielsweise 0,5 mm Stahl mit jeweils einer 0,1 mm starken Schicht Metalloxid als Katalysatorträger hat konservativ geschätzt einen k-Wert von etwa 1600 W/m2K ; der k- Wert für einen üblichen Festbettreaktor beträgt hingegen nur 100 bis 200 W/m2K, wie beschrieben im Artikel von P. Mizsey, E.

Newson, Conclusion of Reactor Modelling for the Dehydrogenation System with Membranes in Pilot Plant Size, PSI Internal Report TM-51-98-09. Deshalb wird erwartet, dass sich das Temperatur- profil ausgeglichener gestalten lässt.

Bei der für die Erläuterung der katalytisch beschichteten Plat- te 3 verwendeten Reaktion für die Herstellung von Wasserstoff handelt es sich selbstverständlich nur um ein Beispiel, welches speziell gut geeignet ist. Auch ist es kein Erfordernis, dass die Platte aus einem Stahlblech zu fertigen ist. Selbstver- ständlich können dafür auch andere geeignete Materialien ver- wendet werden, welche einen guten Wärmedurchgang erlauben. Wie- derum ist es kein Erfordernis, dass die Platte beidseitig mit ein und demselben Katalysator zu beschichten ist, so ist es beispielsweise auch möglich, einen für die Durchführung der exothermen Reaktion verantwortlichen Katalysator zu verwenden und auf der gegenüberliegenden Seite einen anderen Katalysator, welcher verantwortlich ist für die Begünstigung endothermer Re- aktion. Wiederum ist es möglich, anstelle einer geraden Platte eine gewellte, beidseitig katalytisch beschichtete Platte zu verwenden, wie beispielsweise unter Bezug auf Figur 6 schema- tisch dargestellt.

Es ist weiter auch nicht ein Erfordernis, dass, wie in Fig. 1 dargestellt, die mit dem Katalysator beschichteten Platten 3 als parallele, ebene Platten nebeneinander anzuordnen sind, sondern die Platten können auch z. B. als konzentrisch zueinan- der angeordnete Rohre ausgebildet sein, als seitlich zueinander verschobene Platten, schräg zueinander verlaufende Platten, usw. Schlussendlich ist es eine Frage der Reaktoroptimierung,

wie die einzelnen, mit dem Katalysator beschichteten Platten innerhalb des Reaktors anzuordnen sind. Auch ist es durchaus möglich, dass beispielsweise die exotherme Reaktion 1 bereits vor Erreichen des Umlenkpfades 9 wenigstens weitgehend er- schöpft ist und bereits im Fluidstrom vor Erreichen dieses Um- lenkpfades 9 die endotherme Reaktion 2 einsetzt. Dies spielt an sich keine Rolle, da aufgrund der guten Wärmeleitfähigkeit der katalytisch beschichteten Platte 3 selbstverständlich auch ein Wärmefluss in der Plattenebene selbst möglich ist und nicht nur senkrecht zur Ebene der Platte.

Wie insbesondere in Fig. 6 dargestellt, können die mit dem Ka- talysator beschichteten Platten beispielsweise gewellt ausge- bildet sein, oder aber auch gerippt, gefaltet oder mit beliebi- gen Prägungen versehen. Generell können die mit dem Katalysator beschichteten Platten strukturiert bzw. mit beliebigen Prägun- gen versehen ausgebildet sein.

Der erfindungsgemäss vorgeschlagene Reaktor bzw. das in diesem Reaktor durchgeführte Verfahren ist beispielsweise auch geeig- net generell für die Umsetzung bzw. den Abbau von Kohlenwasser- stoff-Verbindungen, wobei sowohl beidseits der Platte mit ein und demselben Katalysator gearbeitet werden kann, wie auch mit unterschiedlichen Katalysatoren. Verallgemeinert ist das erfin- derische Prinzip geeignet für die katalytische Nachverbrennung von nichtreagierten Produkten endothermer Reaktionen. Weitere mögliche Anwendungen umfassen autotherme Reaktionen, wie die Herstellung von Synthesegas durch autotherme Reformierung von Kohlenwasserstoffen oder oxidative Dehydrierungen.

Weiter ist zu ergänzen, dass es sich beim Fluid sowohl um Gase bzw. Gasgemische handeln kann, wie auch um Flüssigkeiten bzw.

Flüssigkeitsgemische. Wiederum weiter ist zu betonen, dass ent- sprechend dem erfinderischen Prinzip nicht nur je eine exother- me und eine endotherme Reaktion abzulaufen haben, sondern dass verallgemeinert dieses Prinzip geeignet ist für mehrstufige Re-

aktionen, bei welchen mindestens eine exotherme und mindestens eine endotherme Reaktionsstufe vorhanden ist.

Ein wichtiger Vorteil des erfindungsgemäss vorgeschlagenen Re- aktors liegt in der Möglichkeit zum problemlosen Scale-Up. Da sich das Fluid bei Verwendung von beispielsweise gewellten Platten, die ebenfalls schräg gegeneinander ausgerichtet sein können, gleichmässig über die gesamte Plattenbreite verteilt, ist die Länge der Bleche bis zur Fluidumlenkung der einzige ge- ometrische Parameter der Reaktionsauslegung. Ein Scale-Up wird also durch ein einfaches Verbreiten der Platten oder durch Plattenschaltung von Plattenpaketen möglich, ohne die Wärme- übertragungsverhältnisse zu ändern. Erwähnenswert ist noch die gegenüber einem Festbett geringere thermische Trägheit des Sys- tems, die Vorteile für das Starten eines solchen Reaktors bie- tet.

Für die Veranschaulichung des erfindungsgemäss vorgeschlagenen Verfahrens bzw. des dafür geeigneten Reaktors wurde eine Simu- lation am Beispiel der autothermen Wasserstoffgewinnung aus Me- thanol gemäss Reaktionsschema (1) durchgeführt.

Zugrunde lag ein pseudohomogenes Propfenströmungsmodell. Pseu- dohomogen bedeutet, dass es keine Temperaturgradienten zwischen Gas und Katalysatoroberfläche gibt. Der durch diese Annahme verursachte Fehler ist sehr klein, wenn, wie in diesem Fall, der Energiebetrag der Gasstromerwärmung viel kleiner ist als der durch die chemischen Reaktionen freigesetzte oder ver- brauchte Energiebetrag. Propfenströmung bedeutet, dass es keine Rückvermischung des Fluids und keine axiale Wärmeleitung im Ka- talysatorbett bzw. in der Platte gibt.

m-TX. cp > du rip zur Integrationsrichtung-A-AT T in , T, , . cp m w Tt e rt. dVR. e _ d Abb. 1.1 : Bilanzierungsschema für ein pseudohomogenes Modell erster Ordnung (plug-flow) : total = Gesamtmassenfluss, T = Temperatur, cp = Wärmekapazitä- ten, r = Reaktionsgeschwindigkeit, dVR/d 1R = differentielles Reaktorvolumen /-länge, U = globaler Wärmedurchgangskoeffizient, A = Austauschfläche, AHr= Reaktionsenthalphie.

Zur Simulation des hier vorgestellten Reaktortyps wurde für die gesamte Länge ein Wärmedurchgangskoeffizient von 1000 W/m2 K genommen. Dieser Wert ist geringer als der theoretisch mögli- che, um eventuelle Uebergangseffekte zwischen Metallplatte und Katalysatorschicht zu berücksichtigen. Für den Vergleichsfall wurde ein Wert von 133 W/m2 K angenommen, was einem typischen Wert für ein Festbett entspricht, wie beschrieben im Artikel von P. Mizsey, E. Newson, Conclusion of Reactor Modelling for the Dehydrogenation System with Membranes in Pilot Plant Size, PSI Internal Report TM-51-98-09.

Neuer Reaktortyp Festbettreaktor Wärmedurchgangskoeffizient 1000 W/m2 K 133 W/m2 K Hot-Spot 250 K 350 K Wasserstoffproduktion 3,56 1/h 3,39 1/h Betrachtet man die Ergebnisse, so fällt sofort der grosse Tem- peraturgradient zwischen beiden Seiten in der"Festbett"-

Simulation auf. Dies führt zu einem Hot-Spot von 350 K gegen- über 250 K für die"Platten"-Simulation.

Es konnte gezeigt werden, dass der grösste Teil des Umsatzes in einem kurzen Bereich direkt hinter dem Reaktoreingang ge- schieht. In diesem Bereich bis zur Umlenkung und zurück wird im Schnitt eine Wärmeflussdichte von 10-20 kW/m2 erreicht. Der kleinere Hot-Spot in der"Platten"-Simulation hat Veränderungen in den Selektivitäten zur Folge ; eine höhere Wasserstoffausbeu- te wird erreicht.

Die Überprüfung des Konzeptes erfolgte anhand einer weiteren Ausführungsvariante eines erfindungsgemässen Reaktors, wie dar- gestellte in den Fig. 2 und 2a.

Hierzu wurden zehn beidseitig mit insgesamt 600 mg Katalysator beschichtete Platten 23 parallel zueinander in ein Reaktorge- häuse eingesetzt. In Fig. 2 sind zur Vereinfachung lediglich drei beschichtete Platten 23 dargestellt. Hufeisenförmige Ab- standhalter 25 zwischen den Platten 23 sowie eine Gaszufuhr resp. ein Produktausgang 21 durch Kapillaren ermöglichen eine gleichmässige Flussverteilung über alle Platten und Dichtigkeit gegenüber Kurzschlussflüssen. Mittels verschiebbarer Thermoele- mente sowohl in Plattenmitte als auch in deren Randbereich konnten die Temperaturprofile in Flussrichtung sowohl im ersten Reaktorraum 27 (Plattenseite vor der Umkehrung 9) als auch im zweiten Reaktorraum 41 (Plattenseite nach der Umkehrung 9) ge- messen werden. Als Beispielreaktion wurde wiederum die auto- therme Reformierung von Methanol gemäss Reaktionsschema 1 ange- wandt. Die zugegebene Luftmenge war jedoch sogar 1.6 bis 2 mal grösser als für den autothermen Fall nötig, da alle Reaktions- gase unterkühlt zugegeben wurden.

Wie in Abb. 7 im Profil 52 dargestellt zu sehen ist, konnte im Plattenreaktor gemäss Fig. 2 trotz vollständigen Luftumsatzes ein deutlich flacheres Temperaturprofil 51 gemessen werden als

in einem Rohrreaktor im Profil 52 dargestellt, in dem die auto- therme Methanolreformierung bei gleicher Katalysatorbelastung mit stöchiometrischer Luftzugabe an 500 mg Katalysator ablief.

Der Aufbau eines heterogen-katalytischen Reaktors erfolgt güns- tigerweise so, dass der Katalysator gewechselt werden kann, oh- ne dass wesentliche druckfeste Teile zu ersetzen sind. Daher wird für den hier beschriebenen Plattenreaktor angestrebt, die Platten als auswechselbaren Einsatz in ein druckfestes Gehäuse einzubauen, wobei dieses Gehäuse idealerweise auch die Vertei- lung des Fluids zu den Zuleitungen und die Ableitungen des Pro- dukts enhalten sollte. Der auswechselbare Einsatz kann nun bei- spielsweise durch Verbinden mehrerer katalytischer Platten über Abstandshalter erfolgen, die, wie in Fig. 2 und 2a dargestellt, beispielsweise hufeisenförmig ausgeführt sein können und Teile der Zu-und Ableitungen des Fluids enthalten können.

Eine weitere mögliche Bauausführung ist in Fig. 3 dargestellt und besteht in der Nutzung parallel zur Strömungsrichtung zieh- harmonikaförmig gefalteter Platten 33, wie in Fig. 3 gezeigt.

Eine ähnliche Bauform wird in EP 0 885 653 A3 beschrieben, je- doch für zwei verschiedene Fluidströme und unter Nutzung von Abstandshaltern zwischen den Blechen, die keinen rückseitigen Kontakt zum entgegengesetzten Fluidstrom haben und damit keinen direkten Wärmetausch zwischen den beiden Reaktionszonen ermög- lichen. Durch die Ziehharmonikafaltung können die Zu-und Ab- leitungen 35 und 43 jeweils auf getrennten Seiten des Reaktor- gehäuses untergebracht werden, die Anzahl der benötigten Dicht- flächen verringert sich ebenfalls.

Eine weitere Verringerung der Dichtflächenanzahl kann dadurch erreicht werden, dass für die Umleitung 39 des Fluids anstatt eines Plattenendes beide Plattenenden verwendet werden. Die Zu- und Abfuhr 35 und 43 des Fluids muss dabei vorzugsweise in der Mitte der Plattenlänge in Strömungsrichtung erfolgen.

In den Fig. 4a und 4b ist anhand von Prinzipskizzen schematisch der Gasfluss dargestellt, wie er in den verschiedenen in den Fig. 1 bis 3 dargestellten Reaktoren erfolgt. Dabei bezieht sich Fig. 4a auf den Gasfluss beispielsweise durch einen Reak- tor gemäss Fig. 1, wo lediglich eine Umlenkung 9 an einem Plat- tenende erfolgt.

Demgegenüber erfolgt die Umlenkung 39 des Gasflusses in Fig. 4b an beiden Plattenenden, entsprechend einem Plattenreaktor wie dargestellt in Fig. 3.

Die beschriebenen Reaktoren eignen sich, wie bereits oben er- wähnt, für die Gewinnung von Wasserstoff in mobilen Reaktorsys- temen, beispielsweise für die Versorgung von Brennstoffzellen, so dass die Vorteile am Beispiel der autothermen Methanolrefor- mierung erläutert werden. Die bisher bekannten Reaktorkonzepte für die on-board-Wasserstoffgewinnung sind entweder klassische Festbettreaktoren, wie beschrieben im Artikel von Jenkins, W., Shut, E (1989) Platinum Metals Reviews 33 (3), 118, Wärmetau- scherreaktoren mit externer Beheizung, wie beschrieben von Kohnke, H. J., Entwicklung eines Methanolreformers basierend auf einem Plattenkonzept, Diss. Universität Gesamthochschule Kassel, 1995, oder monolithische Strukturen ohne Wärmeverteil- möglichkeit, wie beschrieben von Ahmed, S., R. Kumar, et al.

(1994). Development of a Catalytic Partial Oxidation Reformer for Methanol Used in Fuel Cell Propulsion Systems, 1994 Fuel Cell Seminar, San Diego, California. Die Anforderungen an einen mobilen Methanolreformer unterscheiden sich jedoch in Teilge- bieten stark von denen an einen stationären chemischen Prozess und sind oft durch die betriebsbedingte Gewichts-und Volumen- limitierung begründet.

Eine der wichtigsten Anforderungen besteht in einer möglichst optimalen Nutzung der Prozesswärme. Dies bedeutet, dass auto- therme Prozesse gegenüber exothermen und endothermen Prozessen bevorzugt zum Einsatz kommen sollten. Das autotherme Reformie-

ren von Methanol als Kombination einer exothermen Oxidation mit dem endothermen Steam-Reforming bietet dabei die Möglichkeit, durch Variation der Feedzusammensetzung auch beim Durchfahren von Transienten immer genügend Prozesswärme zur Verfügung zu haben.

Da die beiden genannten Reaktionen am gleichen Katalysator, je- doch mit unterschiedlicher Geschwindigkeit ablaufen, eignet sich das beschriebene Konzept dazu, die entstehende Wärme im Reaktor besser umzuverteilen. Dies wurde in der oben beschrie- benen Simulation und im oben beschriebenen Experiment bewiesen.

Dabei zeigte sich, dass sich die beiden Reaktionsabschnitte selbständig aneinander anpassen, der Reaktor regelt sich also innerhalb einer gewissen Plattenlänge selbst. Die geringe ther- mische Trägheit des Systems verspricht weiterhin kurze Aufwärm- zeiten, die z. B. in einem von aussen geheizten endothermen Pro- zess im Festbett nicht erreicht werden können.

Ein entscheidender Vorteil der Konstruktion gegenüber Festbett- reaktoren ist die erwartete problemlose Massstabsvergrösserung.

Diese würde durch eine einfache Verbreiterung oder eine Erhö- hung der Anzahl der Platten realisiert. Eine Veränderung des thermischen Verhaltens ist dabei nicht zu erwarten, da sich das Verhältnis aus Katalysatormasse und Wärmeaustauschfläche nicht verändert.

Der durch die geringere Temperaturspitze in der Modellierung verursachte Anstieg von Selektivität und Ausbeute ist gerade bei einer mobilen Anwendung, die ohne umfangreiche Nebenaggre- gate optimale Ergebnisse bei once-through-operation erreichen muss, besonders wichtig. Weitere Vorteile gegenüber einem klas- sischen Festbett sind der geringe Druckabfall sowie die hohe mechanische Stabilität. Letzteres bedeutet, das bei den in mo- bilen Anwendungen zu erwartenden Vibrationen der für Katalysa- torpellets typische Abrieb und die daraus resultierenden Folge- probleme nicht auftreten. Des weiteren wäre eine Erneuerung des

deaktivierten Katalysators durch den Austausch des Plattenpa- kets im wiederverwendbaren Reaktorgehäuse relativ einfach mög- lich.

Die unter Bezug auf die Figuren sowie die Simulation und das Experiment verwendete, autotherme Herstellung von Wasserstoff bzw. die Methanolreformierung ist selbstverständlich nur ein Beispiel zur besseren Erläuterung des erfindungsgemässen Ver- fahrens. Dasselbe gilt für die unter Bezug auf die Figuren 1- 7 dargestellten Reaktortypen, welche wiederum nur Beispiele darstellen. Sowohl in bezug auf mögliche Reaktionen wie auch in bezug auf Reaktortyp, verwendete Katalysatoren, Materialwahl der Platten, usw. muss betont werden, dass diese auf beliebige Art und Weise abgeändert, modifiziert oder durch weitere Ele- mente ergänzt werden können. Wesentlich für die Erfindung ist, dass für die Durchführung des erfindungsgemäss vorgeschlagenen Verfahrens in ein und demselben Fluidstrom sowohl mindestens eine exotherme als auch eine endotherme Reaktion durchgeführt wird, wobei die Reaktion weitgehendst an entgegengesetzten Sei- ten einer plattenartigen Wandung erfolgt, welche mindestens in Teilbereichen, beispielsweise streifenförmig oder punktförmig mit einem Katalysator beschichtet ist. Wie bereits oben er- wähnt, ist es auch möglich, dass die exotherme Reaktion vor Er- reichen der Umlenkung auf die entgegengesetzte Seite im Flu- idstrom wenigstens weitgehend erschöpft ist und bereits die en- dotherme Reaktion auf derselben Seite der plattenartigen Wan- dung einsetzen kann, auf welcher die exotherme Reaktion ab- läuft. In diesem Falle erfolgt im Endbereich der plattenartigen Wandung, an welchem die Umlenkung des Fluidstromes stattfindet ein Wärmefluß in der Plattenebene statt, und zwar vom Bereich der exothermen Reaktion in den Endbereich, in welchem die endo- therme Reaktion stattfindet. Analog ist es möglich, dass sich die exotherme Reaktion über den Umlenkbereich hinaus noch auf die entgegengesetzte Seite der plattenartigen Wandung erstre- cken kann, bevor dann die endotherme Reaktion einsetzt. Grund-

sätzlich aber gilt, dass der Wärmeübergang durch die Platte hindurch von derjenigen Seite erfolgt, an welcher die exotherme Reaktion erfolgt auf diejenige Seite, an welcher die endotherme Reaktion abläuft. Der Fluidstrom wird dabei an einem Ende der Platte umgelenkt, um vom einen Reaktionsbereich in den anderen umgelenkt zu werden.