[1]本発明の作用効果
 本発明のハニカムフィルタ10は、図1(a)及び� ��1(b)に示すように、外周壁1と、この外周壁1� ��内側に各々直交する隔壁2で仕切られた多数 の流出側封止流路3と流入側封止流路4とを有� ��る多孔質セラミックハニカム構造体と、排� ��ガス流入側端面8と排気ガス流出側端面9を� �松模様に交互に封止する流入側封止部6aと流 出側封止部6bとからなる。

(1) 隔壁の厚さW
 隔壁2の厚さW(mm)は0.1~0.5 mmである。Wが0.5 mm より大きいと隔壁損失(P3)が増大するととも� �入口損失(P1)と出口損失(P2)が増加し、ハニカ ムフィルタの圧力損失が増加する。Wが0.1 mm� ��り小さいとハニカムフィルタの強度が低く� ��り実用に適さない。

(2) 通気度κ
 通気度κ(μm ² )は、式(1)により表される。
κ=1×10 ^-3 η・Q・W/(E・P3)  ・・・(1)
 式(1)において、ηは室温における空気の粘� �(MPa・s)、Wは隔壁の厚さ(mm)、Qは隔壁を通過� �るガスの流量(m ³ /s)、Eはガスが通過する隔壁の面積(m ² )、P3は隔壁の厚さ方向の圧力差[隔壁損失](MPa )である。通気度の測定方法は例えば特表2003- 534229号に記載されている。式(1)より、隔壁損 失(P3)は、
P3=(1×10 ^-3 ηQ/E)・W/κ  ・・・(2)
となるので、ハニカムフィルタの隔壁損失(P3 )はκ/Wに反比例することが分かる。つまりκ/W が大きいほど隔壁損失(P3)は小さくなる。

 隔壁2の通気度κは2μm ² 以上であるのが好ましい。通気度κが2μm ² 未満の場合、隔壁損失(P3)が大きいためハニ� �ムフィルタの圧力損失が大きくなる。隔壁2� ��通気度κは4μm ² 以上であるのがさらに好ましい。また、通気 度κが10μm ² を超えると微粒子の捕集率が悪化すので、通 気度κは10μm ² 以下であるのが好ましい。さらに好ましくは 8μm ² 以下である。通気度κは隔壁の気孔率及び気� ��径によって調節する。具体的には、発泡樹� ��等の造孔剤の坏土への添加量を増減するこ� ��で調整することができる。

 式(1)より、ハニカムフィルタの隔壁損失(P3) は隔壁の面積Eに反比例することが分かる。� �まり隔壁の面積が大きいほど隔壁損失(P3)は� ��さくなる。隔壁の面積Eは、流路の長さL(ハ� ��カムフィルタの全長)に比例し、隔壁ピッチ Pに反比例する。ここで隔壁ピッチPは流路の� ��面積Aの平方根に比例するので、隔壁の面積 EはL/A ^0.5 に比例し、従って隔壁損失(P3)はL/A ^0.5 に反比例する。さらに隔壁の総面積が大きい ほど隔壁単位面積当たりに捕集される微粒子 の量が低減するため、微粒子を捕集した後の 圧力損失[隔壁損失(P3)]の上昇は小さくなる。

 一方、流路損失(P4)は、流路の長さLが長い� �ど、また流路の断面積Aが小さいほど(隔壁ピ ッチPが小さいほど)大きくなり、ほぼL/A ^0.5 に比例する。κ/Wが一定でL/A ^0.5 を変化させたときの隔壁損失(P3)、流路損失(P 4)、及び隔壁損失(P3)と流路損失(P4)の合計(図� ��は計と表示)の変化の一例を図3(a)に示す。� �ニカムフィルタの圧力損失[隔壁損失(P3)と流 路損失(P4)の合計]が極小となるL/A ^0.5 が存在し、単に隔壁ピッチPを小さくし隔壁� �面積を大きくするほど、又は流路長さLを短� ��するほどハニカムフィルタの圧力損失が小� ��くなるわけではないことが理解できる。過� ��にL/A ^0.5 が大きい場合にもハニカムフィルタの圧力損 失は上昇する。

(3) 通気度と隔壁の厚さの比:κ/W
 κ/Wは、8≦κ/W≦26.7を満たす値である。κ/W� �図3(a)の場合よりも小さい場合のL/A ^0.5 と圧力損失の関係を図3(b)に示す。κ/Wが小さ� ��なると隔壁損失(P3)が大きくなるため、ハニ カムフィルタの圧力損失[隔壁損失(P3)と流路� ��失(P4)の合計]が大きくなる。従って過度にκ /Wが小さい場合にはハニカムフィルタの圧力� ��失が著しく大きくなり実用に適さない。従� ��てκ/Wを8以上にすることでハニカムフィル� �の圧力損失の上昇を防止できる。

 κ/Wが図3(a)の場合よりも大きい場合のL/A ^0.5 と圧力損失の関係を図3(c)に示す。κ/Wが大き� ��なると隔壁損失(P3)が小さくなるため、ハニ カムフィルタの圧力損失[隔壁損失(P3)と流路� ��失(P4)の合計]も小さくなる。従ってハニカ� �フィルタの圧力損失を低減するためにはκ/W� ��大きいほど好ましい。しかし隔壁の気孔率� ��び/又は平均気孔径を大きくして通気度κを� ��きくしたり、隔壁の厚さWを薄くしたりする とハニカムフィルタの強度は小さくなってし まう。従って過度にκ/Wを大きくするような� �計を行うとハニカムフィルタの強度が低下� �実用に適さない。例えば、κ=8μm ² (気孔率を70%程度)の隔壁を、厚さW=0.3 mmより� ��さくするとハニカムフィルタの強度は低く� ��りすぎて実用に適さなくなる。従ってκ/Wは 26.7以下である。

(4) 流路の長さと(流路の断面積) ^0.5 の比:L/A ^0.5
 流路の長さL(mm)と流路の断面積A(mm ² )の平方根との比L/A ^0.5 は、125≦L/A ^0.5 ≦360を満たす値である。L/A ^0.5 が360より大きな値になるとハニカムフィルタ の圧力損失が上昇するとともに、ハニカムフ ィルタの再生時に溶損が発生する。ハニカム フィルタの再生は、フィルタに流入させた高 温の空気によって隔壁の表面に堆積した微粒 子を燃焼させることによって行うが、流路の 長さL及び流路の断面積Aは、ハニカムフィル� ��再生時のフィルタの温度に影響を与える。

 図5は、流路の長さLのみが異なる各種ハニ� �ムフィルタに一定量の微粒子を捕集させた� �、流入側端面8より550℃の空気を流入させ微� ��子を燃焼させたときの、L/A ^0.5 の値と排気ガス流出側端面の最高温度との関 係を示す。L/A ^0.5 の値が大きくなると急激に排気ガス流出側端 面の最高温度が上昇する。つまり流路の長さ Lが長いほどフィルタ温度が高くなり、溶損� �発生しやすくなる。また流路の断面積Aを小� ��くすると隔壁の総面積が大きくなり、隔壁� ��単位面積当たりの微粒子の堆積量が減少す� ��。このため空気との接触面積が増加し、微� ��子が効率よく燃焼するようになる。その結� ��、急激な温度上昇が起こり、ハニカムフィ� ��タに溶損が発生しやすくなる。

 本発明において上記のκ/Wが8以上で、かつL/ A ^0.5 が360以下である場合にハニカムフィルタの圧 力損失を低減することができる。κ/Wが8未満� ��あると隔壁損失(P3)が高いため、圧力損失を 低減するためには流路の長さLを長くしたり� �隔壁のピッチを小さくしてA ^0.5 を小さくしたりする必要がある。しかし流路 の長さLを長くすると上記溶損の問題が生じ� �隔壁ピッチを小さくすると後述するように� �密度が増大する。

 図3(a)に示すように、L/A ^0.5 が125以下になるとハニカムフィルタの圧力損 失が急激に大きくなる。しかし図3(c)に示す� �うに、κ/Wの値の大きいハニカムフィルタを� ��用した場合、隔壁損失(P3)と流路損失(P4)の� �計が極小となるL/A ^0.5 は小さくなる。従って、ハニカムフィルタの 強度を満足する範囲内でκ/Wを大きくするこ� �によりハニカムフィルタの全長Lを短くして� ��十分に圧力損失を小さくできる。しかしな� ��ら、L/A ^0.5 が小さい(ハニカムフィルタの全長Lが短い及� ��/又は隔壁ピッチPが大きい)、すなわち隔壁� ��総面積が小さいときには、図4に示すように 、微粒子を捕集するに伴って隔壁単位面積当 たりの微粒子の堆積量が急激に増加し、ハニ カムフィルタの圧力損失が上昇する。従って L/A ^0.5 の値の下限は微粒子捕集時の圧力損失により 制限され、125≦L/A ^0.5 とすることで、微粒子捕集時のハニカムフィ ルタの圧力損失が急激に上昇することを防ぐ ことができる。そしてL/A ^0.5 を大きくすることによって、例えハニカムフ ィルタの初期圧損が増加する場合であっても 、微粒子捕集時の圧力損失の上昇を低減する ことができる。よって133.3≦L/A ^0.5 であるのが好ましく、166≦L/A ^0.5 であるのがより好ましく、175≦L/A ^0.5 であるのが最も好ましい。

 なお、本発明においては全ての流路が125≦L /A ^0.5 ≦360の式を満たす必要はなく、半数以上の流 路がこの式を満たせばよい。さらに好ましく は80%以上の流路がこの式を満たせばよい。

(5) 流路の長さと(フィルタ断面積) ^0.5 の比:L/S ^0.5
 流路の長さL(mm)方向に垂直な面におけるハ� �カムフィルタの断面積をS(mm ² )としたとき、LとSとの関係が0.75≦L/S ^0.5 ≦1.2を満足するのが好ましい。流路の断面積 Aが一定である場合、ハニカムフィルタの断� �積Sが減少すると、流路3,4の数が減少しハニ� ��ムフィルタの圧力損失が大きくなるので、� ��力損失を低減するためにはSは大きい方が好 ましい。また流路の長さLが大きくなると、� �ニカムフィルタの体積が大きくなり、車両� �の搭載スペースを大きくとるため好ましく� �い。従ってL/S ^0.5 ≦1.2とすることでハニカムフィルタの圧力損 失の増大を防止するとともに、ハニカムフィ ルタの体積の増大を防止できる。なお、Lと� �元をあわせるためS ^0.5 としている。

 流路の長さLに対してハニカムフィルタの断 面積Sが大きくなると、ハニカムフィルタの� �量と体積が大きくなり好ましくない。また� �ニカムフィルタの断面積Sが大きくなると、� ��ニカムフィルタの圧力損失が増大し好まし� ��ない。Sが大きくなるとハニカムフィルタを 収納する容器の直径が大きくなる。排気管を 流れるガスがハニカムフィルタを通過する前 後で膨張・収縮するため、この収納容器の直 径が大きくなるとガスの膨張収縮量が大きく なり、圧力損失が大きくなるためである。従 って0.75≦L/S ^0.5 とすることで、ハニカムフィルタの圧力損失 の増大を防止すると同時に、ハニカムフィル タの体積と重量の増大を防止でき好ましい。 0.87≦L/S ^0.5 であるのが好ましく、0.98≦L/S ^0.5 であるのがさらに好ましい。L/S ^0.5 が0.98未満の場合にはL/A ^0.5 は210以下であるのがハニカムフィルタの圧力 損失が低減できるので好ましい。

(6) 嵩密度
 本発明のハニカムフィルタは、嵩密度[ハニ カムフィルタの質量(g)/ハニカムフィルタの� �積(cm ³ )]を0.5 g/cm ³ 未満にするのが好ましい。嵩密度が0.5 g/cm ³ 以上であると熱容量が大きくなるため、特に 触媒担持型(担持した触媒物質の作用により� �集した微粒子を燃焼浄化する)ハニカムフィ� ��タの場合には、高温の排気ガスや未燃燃料� ��の加熱手段による温度の上昇が遅く、触媒� ��質が活性化されるのに時間がかかる。その� ��めハニカムフィルタの再生を短時間で行う� ��とができない。また高温の排気ガスや未燃� ��料等の加熱手段を大量に供給しなければな� ��ず燃費が悪くなる。ハニカムフィルタの嵩� ��度は0.4 g/cm ³ 未満であるのがさらに好ましい。一方、ハニ カムフィルタの嵩密度は、流路3,4の断面積が 大きいほど、また隔壁の厚さWが薄いほど、� �た隔壁の気孔率が大きいほど小さくなるた� �、極端に嵩密度の小さな設計にした場合は� �ニカムフィルタの強度が弱く実用に適さな� �なる。また過度に嵩密度が小さいと、ハニ� �ムフィルタの再生時に温度が上昇しすぎる� �め、溶損が発生したり、部位ごとに大きな� �度差が生じて割れが発生したりする。従っ� �ハニカムフィルタの嵩密度は0.1 g/cm ³ 以上であるのが好ましく、0.3 g/cm ³ 以上であるのがさらに好ましい。

 ハニカムフィルタの嵩密度を小さくする� ��めに、外周壁1の気孔率は30%以上であるのが 好ましく、35%以上であるのがより好ましい。 外周壁1の気孔率は極端に大きいと強度が低� �し実用に適さなくなるため、80%以下である� �が好ましく、60%以下であるのがさらに好ま� �い。外周壁1は、押出成形時に隔壁2の成形と 同時に一体成形することもできるし、押出成 形セラミックハニカム構造体の外周に後から 形成することもできる。後者の場合は、隔壁 2と外周壁1とを異なった気孔率にすることが� ��きる。

(7) 開口率
 排気ガス流入側端面8での開口率は30%以上で あるのが好ましい。開口率は30%未満であると 入口損失(P1)が小さくなり、ハニカムフィル� �の圧力損失が大きくなってしまう。開口率� �34%以上がより好ましい。上記開口率とは、� �気ガス流入側端面8の面積に対する流出側封� ��流路3の開口面積の総和の割合である。

(8) 流路の長さL
 本発明のハニカムフィルタは、流路の長さL (mm)が140 mm以上であるのが好ましい。本発明� ��らは、ハニカムフィルタに微粒子を捕集し� ��後における圧力損失の大きさが、流路の長� ��Lが140 mmを境として大きく変化することを� �出した。流路の長さLと微粒子捕集後の圧力� ��失の大きさとの関係を概念的に表したグラ� ��を図6に示す。Lの値が140 mmより小さい値で� ��るときに、微粒子捕集後における圧力損失� ��著しく大きくなる。

(9) 流入側封止部の流出側端面と流出側封止� ��の流入側端面との距離X
 さらに、図1に示すように流入側封止部6aの� ��出側端面7aと、流出側封止部6bの流入側端面 7bとの距離X(mm)を120 mm以上にすることで、封� ��部6a、6bの流路方向の長さが10 mm以上と長い 場合や、流入側封止部6aが排気ガス流入側端� ��8より離れて配置されている場合であっても 、微粒子捕集後における圧力損失が小さいハ ニカムフィルタをより確実に得ることができ る。

(10) 酸化触媒
 排気ガスの温度が低い場合でも、効率よく� ��粒子を燃焼させるために、隔壁の表面及び� ��孔内に酸化触媒を担持させるのが好ましい� ��酸化触媒としては、白金族金属触媒が特に� ��ましい。触媒が担持された隔壁の通気度κ� �1以上であるのが好ましく、2以上であるのが 特に好ましい。触媒担持後の隔壁の気孔率を 50%以上とすることで、触媒担持した場合でも 通気度κを1以上にすることができる。通気度 κを大きくするためには、触媒の担持量をハ� ��カムフィルタ体積1リットル当り6 g以下、� �ましくは4 g以下とするのが好ましい。この� ��、触媒担持前の隔壁の気孔率は60%以上、通� ��度κを3以上とするのが好ましい。

[2] セラミックハニカムフィルタ
 本発明のセラミックハニカムフィルタは主� ��ディーゼルエンジンの排気ガス中の微粒子� ��除去する目的で使用されるため、隔壁及び� ��止部を構成する材料としては耐熱性に優れ� ��ものが好ましく、コーディエライト、アル� ��ナ、ムライト、窒化珪素、炭化珪素、チタ� ��酸アルミニウム、窒化アルミニウム及びLAS� ��らなる群から選ばれた少なくとも一種を主� ��晶とするセラミック材料を用いるのが好ま� ��い。中でも、コージェライトを主結晶とす� ��材料は、安価で耐熱性及び耐食性に優れ、� ��熱膨張であることから最も好ましい。隔壁� ��構成する材料と封止部を構成する材料は異� ��っていても構わないが、隔壁と封止部との� ��膨張係数の違いによって発生する応力を低� ��するために、同一の材料を用いるのが好ま� ��い。

 本発明を以下の実施例によりさらに詳細� ��説明するが、本発明はこれらに限定される� ��のではない。

実施例1
 カオリン、タルク、シリカ、アルミナ、水� ��化アルミニウムの粉末を、50質量%のSiO ₂ 、35質量%のAl ₂ O ₃ 、及び15質量%のMgOの組成となるように配合し 、コーディエライト生成原料粉末とした。こ れにバインダーとしてメチルセルロース及び ヒドロキシプロピルメチルセルロース、潤滑 材及び造孔剤として発泡樹脂を添加し、乾式 で十分混合した後、水を添加して十分に混練 し、可塑化セラミック坏土を作製した。この 坏土を押出し成形し、切断して、ハニカム構 造を有する成形体とした。この成形体を乾燥 及び焼成し、コーディエライト質セラミック ハニカム構造体を得た。このハニカム構造体 の各流路3,4の一端に封止部6a,6bを設け、さら� ��外周壁1を設け、全長(L)360 mm、外径(2r)300 mm 、隔壁の厚さ(W)0.3 mm、隔壁ピッチ(P)1.5 mm及� ��気孔率60%の図1に示すハニカムフィルタ10を� ��た。得られたハニカムフィルタの通気度κ� �4.6μm ² 、嵩密度は0.4 g/cm ³ であった。通気度κは造孔剤である発泡樹脂� ��坏土への添加量を増減することで調整する� ��とができる。排気ガス流入側端面8での開口 率は、[(隔壁ピッチP-隔壁厚さW) ² /(隔壁ピッチP) ² ]×0.5で表され、1.2 ² /1.5 ² ×0.5=32%であった。

実施例2~9
 流路の長さLを表1に示すように変更した以� �は実施例1と同様にしてハニカムフィルタを� ��製した。

 実施例1~9のハニカムフィルタの、L/A ^0.5 の値、κ/W、L/S ^0.5 の値、体積及び嵩密度を表1に示す。なお体� �は実施例3のハニカムフィルタを100とした相� ��値で示した。

圧力損失の測定
 各ハニカムフィルタの排気ガス流入側端面8 側より、微粒子発生器からのカーボン粉(粒� �0.042μm)を0.4 g/min(空気流量1 Nm ³ /min)で1時間投入した。その後これらのハニカ ムフィルタに20℃の空気を10 Nm ³ /minの流量で通過させ、上流側と下流側との� �圧(圧力損失)を圧力損失測定装置で測定した 。

溶損の評価
 圧力損失の測定を行った後の各ハニカムフ� ��ルタに、さらに上記のカーボン粉を1.6 g/min で1時間投入し、550℃の空気でカーボン粉を� �焼させた後のハニカムフィルタの溶損を以� �の基準で評価した。
 溶損が確認されなかったもの・・・○
 溶損が確認されたが、実用上問題のないも� ��・・・△
 溶損が確認されたもの・・・×

通気度の測定
 実施例1~9のハニカムフィルタとそれぞれ同� ��条件で製造したハニカムフィルタの隔壁よ� ��切り出したテストピースを用いて通気度を� ��定した。通気度の測定は特表2003-534229号に� �載の方法に倣って行った。

 圧力損失、溶損の評価及び通気度を表1に 示す。なお、圧力損失の値は実施例3の値を10 0とした相対値で示した。

実施例10~18
 隔壁の厚さW、通気度κ、流路の長さL、ハニ カムフィルタの断面積S、隔壁ピッチP及び流� ��の断面積Aを表1に示すように変更した以外� �実施例1と同様にして、実施例10~18のハニカ� �フィルタを作製した。これらのハニカムフ� �ルタの嵩密度、体積及び圧力損失の測定、� �びに溶損の評価を実施例1のハニカムフィル� ��と同様に行った。結果を表1に示す。

実施例19
 隔壁の厚さWを0.2、ハニカムフィルタの隔壁 に白金金属を担持(フィルタ1Lあたり3 g)して� ��気度κを2.0とした以外は実施例3と同様にし� ��、ハニカムフィルタを作製した。これらの� ��ニカムフィルタの嵩密度、体積及び圧力損� ��の測定、並びに溶損の評価を実施例1のハニ カムフィルタと同様に行った。結果を表1に� �す。

比較例1
 フィルタの全長Lを表1に示すように短縮し� �以外は実施例13と同様にしてハニカムフィル タを作製した。

比較例2
 通気度κ、フィルタの全長L及び隔壁ピッチP を表1に示すように変更した以外は実施例13と 同様にしてハニカムフィルタを作製した。

比較例3
 隔壁の厚さWを表1に示すように変更した以� �は実施例3と同様にしてハニカムフィルタを� ��製した。

比較例4
 隔壁厚さW及び通気度κを表1に示すように変 更した以外は実施例3と同様にしてハニカム� �ィルタを作製した。

 比較例1~4のハニカムフィルタの嵩密度、� ��力損失及び通気度の測定、並びに溶損の評� ��を実施例1のハニカムフィルタと同様に行っ た。結果を表1に示す。

 また実施例3と比較例4のハニカムフィル� �のアイソスタティック強度を測定した結果� �実施例3のハニカムフィルタに対して比較例4 のハニカムフィルタの強度は約50%であった。

 本発明のハニカムフィルタ(実施例1~19)は、� ��1より分かるように、隔壁の厚さが0.1~0.5 mm� ��あり、125≦L/A ^0.5 ≦360及び8≦κ/W≦26.7を満足しているため、圧 力損失が140以下と低い値であった。中でも隔 壁の通気度κが2.0μm ² 以上の実施例1~16及び19のハニカムフィルタは 、圧力損失が138以下と低い値であった。また 実施例2~7及び14のハニカムフィルタは、0.75≦ L/S ^0.5 ≦1.2の関係を満足しているため、圧力損失、 体積が小さく特に優れた形状である。

 本発明の実施例に比較して、L/A ^0.5 の値が125より小さい比較例1のハニカムフィ� �タは圧力損失が222と大きい。またL/A ^0.5 の値が360よりも大きい比較例2のハニカムフ� �ルタは圧力損失が142と大きく、溶損が確認� �れた。隔壁厚さWが0.5より大きい比較例3は、 κ/Wが8.0より小さいため圧力損失も157と大き� �。比較例3のハニカムフィルタには溶損は確� ��されなかったが、微粒子の燃焼のこりが確� ��された。これは嵩密度が0.7 g/cm ³ と高いことが原因と推定される。κ/Wが26.7よ� ��大きい比較例4は、前述のようにアイソスタ ティク強度が小さいため実用に適さない。

表1(続き)
注*:体積及び圧力損失の値はそれぞれ実施例3 の値を100とした相対値で示した。

実施例20~23
 隔壁のピッチP及びフィルタの外径をそれぞ れ1.4 mm及び190 mmに変更し、流路の長さLを表 2に示す値に変更した以外は実施例8と同様に� ��てハニカムフィルタを作製した。

 実施例20~23のハニカムフィルタの排気ガス� �入側端面8側より、微粒子発生器からのカー� ��ン粉(粒径0.042μm)を0.3 g/min(空気流量1 Nm ³ /min)で1時間投入した。その後これらのハニカ ムフィルタに20℃の空気を10 Nm ³ /minの流量で通過させ、上流側と下流側との� �圧(圧力損失)を圧力損失測定装置で測定した 。結果を表2に示す。なお圧力損失の値は実� �例20の値を100とした相対値で示した。

比較例5~7
 流路の長さLを変更した以外は実施例20と同� ��にしてハニカムフィルタを作製した。

 比較例5~7のハニカムフィルタの圧力損失� ��、実施例20~23と同様にして測定した。結果� �表2に示す。なお圧力損失の値は実施例20の� �を100とした相対値で示した。

 実施例20~23及び比較例5~7のハニカムフィ� �タの長さLと微粒子捕集後の圧力損失の関係� ��図7に示す。表2及び図7より、ハニカムフィ� ��タの全長Lが140 mm以上の場合には、微粒子� �集後の圧力損失の大きさはLの大きさにほと� ��ど影響されないが、ハニカムフィルタの全� ��Lが140 mmより小さい場合には、Lが小さくな� ��に従い急激に微粒子捕集後の圧力損失が増� ��した。

注*:Xは流入側封止部の流出側端面と流出側封 止部の流入側端面との距離である。
注**:圧力損失の値は実施例20の値を100とした� ��対値で示した。