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Title:
CLC FACILITY COMPRISING A SOLID/SOLID SEPARATOR INCORPORATING A CYCLONIC ENCLOSURE
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2020/126703
Kind Code:
A1
Abstract:
The present invention concerns a solid/solid separator of a chemical looping combustion (CLC) facility, comprising an enclosure formed successively by: a cyclonic upper portion (17, 18) comprising a supply line (16) of a gaseous mixture comprising particles of an oxygen-carrying solid and unburnt particles coming from a reduction reactor of the facility, and an outlet line (31) for a gaseous stream comprising the majority of the unburnt particles; a cylindrical middle portion (20) extending the cyclonic portion, and configured to operate a separation by dilute-phase elutriation; a lower portion (21, 22) for particle collection into which the middle portion opens, the lower portion comprising a main injection system of a first fluidisation gas (28), being configured to comprise a dense fluidised bed of particles (25) and comprising a discharge line (27) of a stream mainly comprising the oxygen-carrying particles.

Inventors:
AMBLARD BENJAMIN (FR)
TEBIANIAN SINA (FR)
Application Number:
PCT/EP2019/084510
Publication Date:
June 25, 2020
Filing Date:
December 10, 2019
Export Citation:
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Assignee:
IFP ENERGIES NOW (FR)
TOTAL RAFFINAGE CHIMIE (FR)
International Classes:
F23C99/00
Domestic Patent References:
WO2011151537A22011-12-08
WO2011151537A22011-12-08
WO2011151535A22011-12-08
Foreign References:
FR2983489A12013-06-07
FR2980258A12013-03-22
FR2896709A12007-08-03
FR2896709A12007-08-03
Other References:
LAPPLE CE. IND ENG CHEM, vol. 32, 1940, pages 605 - 617
D.M. SNIDER: "An Incompressible Three-Dimensional Multiphase Particle-in-Cell Model for Dense Particle Flows", JOURNAL OF COMPUTATIONAL PHYSICS, vol. 170, no. 2, 1 July 2001 (2001-07-01), pages 523 - 549
Attorney, Agent or Firm:
IFP ENERGIES NOUVELLES (FR)
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Claims:
Revendications

1. Dispositif de séparation solide/solide (1, 100, 200, 300) pour une installation de combustion en boucle chimique comportant une enceinte formée de trois parties successives :

- une partie supérieure cyclonique (17, 18) comportant une conduite d'alimentation (16) d'un mélange gazeux (14) comprenant des particules d'un solide porteur d'oxygène et des particules d'imbrûlés provenant d'un réacteur de réduction (2) de l'installation, et une conduite de sortie (31) pour un flux gazeux (29) comportant la majorité des particules d'imbrûlés ;

- une partie médiane (20) prolongeant ladite partie supérieure cyclonique et comportant un corps cylindrique, ladite partie médiane étant configurée pour opérer une séparation par élutriation en phase diluée ;

- une partie inférieure de collecte de particules (21, 22, 620, 632) dans laquelle débouche ladite partie médiane, ladite partie inférieure comportant un système d'injection principal d'un premier gaz de fluidisation (28, 628), étant configurée pour comporter un lit fluidisé dense de particules (25), et comportant une conduite d'évacuation (27, 636) d'un flux comportant principalement les particules du porteur d'oxygène (26).

2. Dispositif selon la revendication 1, dans lequel la partie supérieure cyclonique comporte un corps cylindro-conique (17 et 18).

3. Dispositif selon la revendication 2, comportant un ensemble de déflecteurs primaires (33) en saillie sur une paroi interne de la portion conique (18) dudit corps cylindro-conique, de préférence répartis selon au moins une couronne située à un niveau donné de ladite portion conique, et encore plus préférentiellement répartis selon plusieurs couronnes à différents niveaux de ladite portion conique, les couronnes étant séparées par une hauteur donnée H comprise entre 0,2xH6 et 10xH6, H6 étant la hauteur d'un déflecteur.

4. Dispositif selon la revendication 3, dans lequel les déflecteurs primaires (33) sont répartis régulièrement au sein d'une même couronne.

5. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 3 et 4, dans lequel les déflecteurs primaires (33) ont une forme triangulaire et sont positionnés de manière à ce qu'un de leur sommet pointe vers la portion cylindrique (17) du corps cylindro-conique de la partie supérieure cyclonique au sommet du dispositif, ledit sommet formant un angle l compris entre 4° et 90°, de préférence entre 8° et 80° et de manière préférée entre 10° et 60°. 6. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 2 à 5, dans lequel le diamètre de la partie médiane (20) est compris entre 0,01xD2 et 0,99xD2, de préférence compris entre 0,05xD2 et 0,95xD2, D2 étant le diamètre de la portion cylindrique (17) de la partie supérieure cyclonique et D2 étant compris entre 2xLl et lOxLl, et L1 étant la largeur de la section rectangulaire de la conduite d'alimentation (16) de la partie supérieure cyclonique.

7. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la partie médiane (20) comporte un ensemble de déflecteurs secondaires (19) en saillie sur une paroi interne dudit corps cylindrique, positionnés sur sensiblement toute la circonférence dudit corps cylindrique, et de préférence placés sur au moins deux niveaux distincts le long dudit corps cylindrique espacés d'une hauteur H8 comprise entre 0,01xH4 et H4, H4 étant la hauteur dudit corps cylindrique.

8. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la partie inférieure de collecte des particules (21, 22) ou la partie médiane (20) comporte un système d'injection secondaire d'un gaz de fluidisation d'appoint (23) pour modifier la vitesse gaz d'élutriation VE dans la partie médiane (20).

9. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la partie inférieure de collecte des particules comprend une section basse cylindrique (21) de collecte des particules du porteur d'oxygène, alimentée par le premier gaz de fluidisation et configurée pour comporter le lit fluidisé dense de particules (25), et une section de liaison conique (22) entre la partie médiane (20) et ladite section basse (21), le diamètre (D6) de la section basse

(21) étant supérieur au diamètre (D4) de la partie médiane (20).

10. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, dans lequel la partie inférieure de collecte des particules (620, 632) comprend une section basse cylindrique (632) de collecte des particules du porteur d'oxygène, alimentée par le premier gaz de fluidisation et configurée pour comprendre le lit fluidisé dense de particules (25), et une section de liaison cylindrique (620) entre la partie médiane (20) et ladite section basse (632).

11. Dispositif selon la revendication 10, dans le quel ladite section basse (632) comprend un siphon. 12. Installation de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée solide générant des particules d'imbrûlés et mettant en oeuvre des particules d'un solide porteur d'oxygène, ladite installation comportant :

un réacteur de réduction (2) opérant en lit fluidisé pour effectuer la combustion de ladite charge hydrocarbonée solide au contact desdites particules du solide porteur d'oxygène ; un réacteur d'oxydation opérant en lit fluidisé pour oxyder les particules du solide porteur d'oxygène réduites provenant du réacteur de réduction (2) par mise en contact avec un gaz oxydant ;

un dispositif de séparation solide/solide (1, 100, 200, 300) selon l'une quelconque des revendication 1 à 10, relié audit réacteur de réduction (2) par un conduit (4), pour séparer les particules du solide porteur d'oxygène des particules d'imbrûlés contenues dans le mélange gaz-solide issu dudit réacteur de réduction (2) et arrivant dans ledit séparateur solide/solide (1) par le conduit (4).

13. Installation selon la revendication 12, comprenant en outre un séparateur gaz/solide (3) alimenté par la conduite de sortie (6, 31) de la partie supérieure cyclonique (17, 18) du séparateur solide/solide (1, 100, 200, 300), ledit séparateur gaz/solide (3) comprenant une conduite (10) pour évacuer un gaz appauvri en particules d'imbrûlés, et une conduite (9) de communication avec le réacteur de combustion pour recycler les particules d'imbrûlés vers le réacteur de combustion (2).

14. Procédé de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée solide générant des particules d'imbrûlés et mettant en oeuvre des particules d'un solide porteur d'oxygène, telles que des oxydes métalliques, mis en oeuvre dans une installation selon l'une des revendications 12 ou 13, comportant les étapes suivantes :

on admet un mélange gazeux provenant d'un réacteur de réduction (2) et comprenant des particules de porteur d'oxygène, des particules d'imbrûlés et des gaz de combustion, dans la partie supérieure cyclonique (17, 18) de l'enceinte du séparateur solide/solide (1, 100, 200, 300) selon l'une des revendications 1) à 10) au moyen d'une conduite d'admission (16) ; on effectue dans ladite partie supérieure cyclonique (17, 18) une première séparation entre les particules d'imbrûlés et les particules du porteur d'oxygène contenues dans le mélange gazeux (14) et contenues dans un flux gazeux ascendant (32) provenant de la partie médiane (20) de l'enceinte dudit séparateur solide/solide (1, 100, 200, 300) ; on effectue une deuxième séparation par élutriation des particules issues de la partie supérieure cyclonique et tombant dans la partie médiane (20) opérant en phase diluée ; on collecte les particules issues de ladite partie médiane (20) tombant dans la partie inférieure (21, 22, 620, 632) de l'enceinte du séparateur solide/solide de manière à former un lit fluidisé dense (25) comprenant majoritairement les particules du porteur d'oxygène ; on évacue un flux (26) comportant les particules du porteur d'oxygène dudit lit fluidisé dense par la conduite d'évacuation (27, 636) de ladite partie inférieure de l'enceinte du séparateur solide/solide, de préférence vers un réacteur d'oxydation ; et

on extrait par la conduite de sortie (31) de ladite partie supérieure cyclonique (17, 18) un flux gazeux (29) comportant la majorité des particules d'imbrûlés.

15. Procédé selon la revendication 14, dans lequel on injecte un gaz de fluidisation par le système d'injection principal (28, 628), et optionnellement on injecte un gaz de fluidisation d'appoint par le système d'injection secondaire (23), de manière à ce que la vitesse d'élutriation VE soit comprise entre 100% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés et 600% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés ou 150% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules du porteur d'oxygène.

16. Procédé selon l'une quelconque des revendications 14 et 15, dans lequel on envoie ledit flux gazeux (29) comportant la majorité des particules d'imbrûlés extrait de ladite partie supérieure cyclonique (17, 18) dans un séparateur gaz/solide (3) pour évacuer un gaz appauvri en particules d'imbrûlés par une conduite (10) dudit séparateur gaz/solide (3) et pour recycler les particules d'imbrûlés vers le réacteur de combustion (2) via une conduite (9) de communication avec le réacteur de combustion (2).

Description:
INSTALLATION CLC COMPORTANT UN SEPARATEUR SOLIDE/SOLIDE

INTEGRANT UNE ENCEINTE CYCLONIQUE

Domaine technique

La présente invention concerne le domaine de la combustion de charges hydrocarbonées par oxydo-réduction en boucle chimique (CLC) opérant en lit fluidisé, et plus particulièrement la combustion en boucle chimique opérant en lit fluidisé de charges hydrocarbonées solides.

Technique antérieure

La combustion en boucle chimique, ou procédé de Chemical Looping Combustion (CLC) dans sa terminologie anglo-saxonne, est un procédé consistant à mettre en oeuvre des réactions d'oxydo-réduction d'une masse active, typiquement un oxyde métallique, pour décomposer la réaction de combustion en deux réactions successives : une première réaction d'oxydation de la masse active au contact d'un gaz oxydant, typiquement de l'air, et une deuxième réaction de réduction de la masse active au contact de la charge dont on souhaite la combustion. Dans le procédé CLC la masse active oxydo-réductrice joue ainsi le rôle de transporteur d'oxygène. Ce matériau solide se présente sous la forme de particules qui circulent selon différents régimes de transport en lit fluidisé dans la boucle. Ces particules sont oxydées au contact de l'air dans une première zone réactionnelle, appelée réacteur air. Elles sont ensuite transportées dans une seconde zone réactionnelle appelée réacteur fuel où elles sont mises en contact avec une charge hydrocarbonée solide (ex : charbon, le coke, le coke de pétrole, la biomasse, les sables bitumineux, les déchets ménagers), liquide (ex. : fuel, bitume, diesel, essences, huile de schiste, etc.) ou gazeuse (ex. : gaz naturel, le gaz de synthèse ou syngas en anglais, biogaz, gaz de schiste) dont on souhaite effectuer la combustion. L'oxygène transporté par les particules de matériau transporteur d'oxygène alimente la combustion de la charge. Il en résulte un effluent gazeux formé par la combustion de la charge et un flux de particules réduites. Les particules sont renvoyées au réacteur air pour y être ré- oxydées, fermant ainsi la boucle.

Le procédé CLC permet de produire de l'énergie (vapeur, électricité...) par récupération de la chaleur dégagée par les réactions de combustion tout en facilitant la capture du dioxyde de carbone (C0 2 ) émis lors de la combustion grâce à la production de fumées riches en C0 2 . Le captage du C0 2 peut en effet se faire après condensation de la vapeur d'eau et compression des fumées, et celui-ci peut alors être stocké, par exemple dans un aquifère profond, ou être valorisé, par exemple en l'employant pour améliorer le rendement des exploitations pétrolières dans des procédés de récupération assistée du pétrole (EOR pour Enhanced Oil Recovery en anglais) ou de gaz (EGR pour Enhanced Gas Recovery en anglais). Le procédé CLC peut également permettre la production de gaz de synthèse, voire d'hydrogène, en contrôlant les conditions opératoires de la combustion (rapport stoechiométrique et température) et en mettant en oeuvre les purifications requises en aval du procédé de combustion.

Un autre avantage résulte de ce mode de combustion : la production d'un flux très riche en azote, qui correspond à l'air appauvri obtenu à l'issue de l'oxydation de la masse active dans le réacteur air. Selon le degré de pureté atteint, ce flux d'azote peut être valorisé dans diverses applications, notamment dans le domaine de l'industrie pétrolière. Il peut par exemple être utilisé en raffinerie en tant que gaz inerte dans différents procédés de raffinage du pétrole ou pour le traitement des eaux de production, ou en tant que gaz injecté dans le sous-sol dans des procédés EOR.

Lors de la combustion de charges hydrocarbonées solides telles que le charbon, il se forme généralement des particules d'imbrûlés, qui constituent alors une population de particules distincte de celle des particules du porteur d'oxygène.

Dans une mise en oeuvre par lits fluidisés circulants, ces particules d'imbrûlés peuvent être entraînées du réacteur de combustion vers le réacteur d'oxydation du porteur d'oxygène, ce qui peut aboutir à la formation de C0 2 dans le réacteur d'oxydation et donc à des émissions de C0 2 non souhaitées en sortie du réacteur d'oxydation. D'autres problèmes peuvent survenir suite à l'entraînement des particules d'imbrûlés dans le réacteur d'oxydation : présence dans le flux d'air appauvri de composés néfastes pour l'environnement, e.g. SOx et NOx issus de la combustion des imbrûlés par l'air, ou la pollution des réfractaires du réacteur air par les impuretés de la charge. En cas d'entraînement important, une trop forte concentration de ces composés nécessiterait la mise en place de procédés de traitement qui pénaliseraient l'intérêt économique de l'installation.

Les particules d'imbrûlés peuvent également être entraînées avec les gaz de combustion hors du réacteur de combustion, ce qui n'est pas souhaité car elles constituent des éléments polluants pour l'atmosphère, et car cela pénalise le rendement énergétique du procédé. Par particules d'imbrûlés on entend les particules de la charge hydrocarbonée solide (combustible) qui n'ont pas fait l'objet d'une combustion totale, et qui contiennent par conséquent encore des composés hydrocarbonés.

Différents systèmes sont connus pour éviter l'entraînement de particules d'imbrûlés dans les fumées de combustion ou dans le réacteur d'oxydation du CLC.

La demande de brevet FR2896709 a par exemple pour objet un séparateur de particules fonctionnant dans un procédé en boucle chimique. Ce séparateur est alimenté par le flux de particules transportant l'oxygène mélangées au combustible solide. Dans le séparateur, les particules s'écoulent en phase dense en suivant un chemin tortueux et en passant au travers de chicanes, ce qui permet de contrôler le temps de séjour et de favoriser la séparation des particules légères (particules d'imbrûlés) des particules lourdes (oxydes métalliques). Les particules sont ensuite introduites dans une zone de fluidisation, ladite fluidisation étant contrôlée par des moyens situés à la base du séparateur mais aussi en paroi des déflecteurs, ce qui permet d'entraîner les particules les plus légères qui sont ensuite recyclées vers le réacteur de fluidisation.

Le fonctionnement du séparateur selon la demande de brevet FR2896709 induit plusieurs inconvénients non négligeables. Ainsi, l'efficacité de séparation est réduite compte tenu d'une limitation au niveau de la capacité d'entraînement des particules dans la phase gazeuse. En effet, pour entraîner des quantités de particules importantes, il faut mettre en oeuvre des quantités de gaz ainsi que des sections libres importantes. De plus, en phase dense, il est impossible de séparer totalement deux phases solides différentes. En effet, le mouvement ascendant des bulles de gaz provoque paradoxalement une redescente des particules légères vers la phase dense et empêche une séparation totale. En outre, la géométrie du séparateur de FR2896709 est très compliquée de par la présence d'internes, notamment des internes asymétriques. Cette géométrie est problématique compte tenu des contraintes mécaniques que subissent les matériaux constituant le séparateur dans les conditions de température du procédé CLC, généralement au-delà de 800°C. En effet, si les parois externes sont souvent protégées par un ciment réfractaire et restent à basse température, ce n'est pas le cas des parois internes qui sont portées aux conditions du procédé.

La demande W011151537 décrit un dispositif pour séparer les particules d'imbrûlés des particules du porteur d'oxygène contenues dans le mélange gazeux provenant de la zone de combustion d'une installation CLC, qui pallie en partie aux inconvénients mentionnés plus haut. Ce dispositif qu'on peut appeler séparateur solide/solide, pour le distinguer des séparateurs classiques dits gaz/solide tels que des cyclones, est placé au-dessus de la zone de combustion, et comprend une enceinte comportant une partie supérieure opérant en phase diluée et une partie inférieure opérant en phase dense. Le mélange gazeux contenant les deux populations de particules est admis par une conduite d'admission débouchant dans la phase diluée de l'enceinte du séparateur solide/solide, et les particules les plus denses, e.g. les particules du porteur d'oxygène, sont évacuées par une conduite d'évacuation située en partie inférieure de l'enceinte alors que les particules les plus légères, e.g. les particules d'imbrûlés, sortent avec le gaz par une conduite de sortie située en partie supérieure de l'enceinte du séparateur. Les particules du porteur d'oxygène sont alors envoyées vers le réacteur d'oxydation, et les particules d'imbrûlés sont envoyées vers un séparateur gaz-solide, typiquement un cyclone, permettant de recycler les particules d'imbrûlés dans le réacteur de combustion. Le séparateur solide/solide selon W011151537 présente de préférence une symétrie de révolution, l'enceinte étant cylindrique.

Sur le même principe, la demande W011151535 décrit un procédé CLC mettant en oeuvre un séparateur solide/solide similaire permettant de séparer les particules d'imbrûlés des particules du porteur d'oxygène contenues dans le mélange gazeux provenant de la zone de combustion d'une installation CLC. La demande W011151535 divulgue notamment un séparateur solide/solide placé au-dessus d'une deuxième zone de combustion constituée d'un réacteur de forme allongée pénétrant dans l'enceinte du séparateur.

Une bonne répartition du mélange gazeux contenant les particules solides sur toute la section transversale de la zone de séparation est critique pour une séparation efficace des particules solides par élutriation. A cette effet, le séparateur décrit dans W011151535 peut comprendre un élément de liaison en forme de cône divergent placé à la sortie de la deuxième zone de combustion et pénétrant dans l'enceinte du séparateur, ou encore comprendre un insert sous forme de cône divergent surmontant la sortie de la deuxième zone de combustion qui débouche dans l'enceinte du séparateur.

Ce type de séparateur de particules solide/solide donne satisfaction du fait notamment d'une séparation efficace des particules. Cependant, il peut se présenter dans de tels séparateurs des problèmes d'attrition de particules au contact de l'interne, et d'érosion de l'interne impacté par les particules. En outre, il est toujours recherché des configurations simples à mettre en oeuvre, qui fournissent des performances optimisées de séparation des particules, reposant notamment sur la recherche d'une meilleure homogénéisation de la distribution du flux de particules dans le séparateur.

Objectif et Résumé de l'invention

Dans ce but, les demandeurs ont développé un nouveau séparateur solide/solide pour une installation CLC, composée de trois parties successives : une zone supérieure comportant une enceinte cyclonique, ladite partie supérieure se prolongeant par une zone médiane formée d'une enceinte de séparation par élutriation, ladite zone médiane débouchant dans une zone inférieure de collecte de particules comportant un lit fluidisé dense de particules. La zone médiane et/ou la zone supérieure comporte préférentiellement des déflecteurs contribuant à améliorer la séparation des particules solides.

Le séparateur solide/solide selon l'invention intègre avantageusement des fonctions de séparation cyclonique et de séparation par élutriation interagissant dans un seul et même dispositif de séparation, permettant notamment de séparer efficacement les particules d'imbrûlés et les particules du porteur d'oxygène, et permettant en particulier de limiter au maximum l'entrainement des particules d'imbrûlés avec les particules du porteur d'oxygène en fond de séparateur .

Ainsi, pour atteindre au moins l'un des objectifs susvisés, parmi d'autres, la présente invention propose, selon un premier aspect, un dispositif de séparation solide/solide pour une installation de combustion en boucle chimique comportant une enceinte formée de trois parties successives : une partie supérieure cyclonique comportant une conduite d'alimentation d'un mélange gazeux comprenant des particules d'un solide porteur d'oxygène et des particules d'imbrûlés provenant d'un réacteur de réduction de l'installation, et une conduite de sortie pour un flux gazeux comportant la majorité des particules d'imbrûlés ; une partie médiane prolongeant ladite partie supérieure cyclonique et comportant un corps cylindrique, ladite partie médiane étant configurée pour opérer une séparation par élutriation en phase diluée ; une partie inférieure de collecte de particules dans laquelle débouche ladite partie médiane, ladite partie inférieure comportant un système d'injection principal d'un premier gaz de fluidisation , étant configurée pour comporter un lit fluidisé dense de particules , et comportant une conduite d'évacuation d'un flux comportant principalement les particules du porteur d'oxygène.

Selon un mode de réalisation, la partie supérieure cyclonique comporte un corps cylindro-conique.

Selon un mode de réalisation, le dispositif comporte un ensemble de déflecteurs primaires en saillie sur une paroi interne de la portion conique dudit corps cylindro-conique, de préférence répartis selon au moins une couronne située à un niveau donné de ladite portion conique, et encore plus préférentiellement répartis selon plusieurs couronnes à différents niveaux de ladite portion conique, les couronnes étant séparées par une hauteur donnée H comprise entre 0,2xH6 et 10xH6, H6 étant la hauteur d'un déflecteur. Selon un mode de réalisation, les déflecteurs primaires sont répartis régulièrement au sein d'une même couronne.

Selon un mode de réalisation, les déflecteurs primaires ont une forme triangulaire et sont positionnés de manière à ce qu'un de leur sommet pointe vers la portion cylindrique du corps cylindro-conique de la partie supérieure cyclonique au sommet du dispositif, ledit sommet formant un angle l compris entre 4° et 90°, de préférence entre 8° et 80° et de manière préférée entre 10° et 60°.

Selon un mode de réalisation, lequel le diamètre de la partie médiane est compris entre 0,01xD2 et 0,99xD2, de préférence compris entre 0,05xD2 et 0,95xD2, D2 étant le diamètre de la portion cylindrique de la partie supérieure cyclonique et D2 étant compris entre 2xLl et lOxLl, et L1 étant la largeur de la section rectangulaire de la conduite d'alimentation de la partie supérieure cyclonique.

Selon un mode de réalisation, la partie médiane comporte un corps cylindrique.

Selon un mode de réalisation, la partie médiane comporte un ensemble de déflecteurs secondaires en saillie sur une paroi interne dudit corps cylindrique, positionnés sur sensiblement toute la circonférence dudit corps cylindrique, et de préférence placés sur au moins deux niveaux distincts le long dudit corps cylindrique espacés d'une hauteur H8 comprise entre 0,01x1-14 et H4, H4 étant la hauteur dudit corps cylindrique. Selon un mode de réalisation, la partie inférieure de collecte des particules ou la partie médiane comporte un système d'injection secondaire d'un gaz de fluidisation d'appoint pour modifier la vitesse gaz d'élutriation VE dans la partie médiane

Selon un mode de réalisation, la partie inférieure de collecte des particules comprend une section basse cylindrique de collecte des particules du porteur d'oxygène, alimentée par le premier gaz de fluidisation et configurée pour comporter le lit fluidisé dense de particules , et une section de liaison conique entre la partie médiane et ladite section basse, le diamètre de la section basse étant supérieur au diamètre de la partie médiane.

Selon un mode de réalisation, la partie inférieure de collecte des particules comprend une section basse cylindrique de collecte des particules du porteur d'oxygène, alimentée par le premier gaz de fluidisation et configurée pour comprendre le lit fluidisé dense de particules, et une section de liaison cylindrique entre la partie médiane et ladite section basse.

Selon un deuxième aspect, la présente invention propose une installation de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée solide générant des particules d'imbrûlés et mettant en oeuvre des particules d'un solide porteur d'oxygène, ladite installation comportant :

- un réacteur de réduction opérant en lit fluidisé pour effectuer la combustion de ladite charge hydrocarbonée solide au contact desdites particules du solide porteur d'oxygène ;

- un réacteur d'oxydation opérant en lit fluidisé pour oxyder les particules du solide porteur d'oxygène réduites provenant du réacteur de réduction par mise en contact avec un gaz oxydant ;

- un dispositif de séparation solide/solide selon l'invention, relié audit réacteur de réduction par un conduit, pour séparer les particules du solide porteur d'oxygène des particules d'imbrûlés contenues dans le mélange gaz-solide issu dudit réacteur de réduction et arrivant dans ledit séparateur solide/solide par le conduit.

Selon un mode de réalisation, l'installation comprend en outre un séparateur gaz/solide alimenté par la conduite de sortie de la partie supérieure cyclonique du séparateur solide/solide, ledit séparateur gaz/solide comprenant une conduite pour évacuer un gaz appauvri en particules d'imbrûlés, et une conduite de communication avec le réacteur de combustion pour recycler les particules d'imbrûlés vers le réacteur de combustion. Selon un troisième aspect, la présente invention propose un procédé de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée solide générant des particules d'imbrûlés et mettant en oeuvre des particules d'un solide porteur d'oxygène, telles que des oxydes métalliques, mis en oeuvre dans une installation selon l'invention, comportant les étapes suivantes :

- on admet un mélange gazeux provenant d'un réacteur de réduction et comprenant des particules de porteur d'oxygène, des particules d'imbrûlés et des gaz de combustion, dans la partie supérieure cyclonique de l'enceinte du séparateur solide/solide selon l'invention au moyen d'une conduite d'admission ;

- on effectue dans ladite partie supérieure cyclonique une première séparation entre les particules d'imbrûlés et les particules du porteur d'oxygène contenues dans le mélange gazeux et contenues dans un flux gazeux ascendant provenant de la partie médiane de l'enceinte dudit séparateur solide/solide ;

- on effectue une deuxième séparation par élutriation des particules issues de la partie supérieure cyclonique et tombant dans la partie médiane opérant en phase diluée ;

- on collecte les particules issues de ladite partie médiane tombant dans la partie inférieure de l'enceinte du séparateur solide/solide de manière à former un lit fluidisé dense comprenant majoritairement les particules du porteur d'oxygène ;

- on évacue un flux comportant les particules du porteur d'oxygène dudit lit fluidisé dense par la conduite d'évacuation de ladite partie inférieure de l'enceinte du séparateur solide/solide, de préférence vers un réacteur d'oxydation ; et

- on extrait par la conduite de sortie de ladite partie supérieure cyclonique un flux gazeux comportant la majorité des particules d'imbrûlés.

Selon un mode de réalisation, on injecte un gaz de fluidisation par le système d'injection principal, et optionnellement on injecte un gaz de fluidisation d'appoint par le système d'injection secondaire, de manière à ce que la vitesse d'élutriation V E soit comprise entre 100 % de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés et 600 % de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés ou 150 % de la vitesse terminale de chute moyenne des particules du porteur d'oxygène.

Selon un mode de réalisation, on envoie ledit flux gazeux comportant la majorité des particules d'imbrûlés extrait de ladite partie supérieure cyclonique dans un séparateur gaz/solide pour évacuer un gaz appauvri en particules d'imbrûlés par une conduite dudit séparateur gaz/solide et pour recycler les particules d'imbrûlés vers le réacteur de combustion via une conduite de communication avec le réacteur de combustion.

D'autres objets et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description qui suit d'exemples de réalisations particuliers de l'invention, donnés à titre d'exemples non limitatifs, la description étant faite en référence aux figures annexées décrites ci-après.

Liste des figures

La figure 1 est un schéma de principe illustrant partiellement le dispositif et le procédé CLC intégrant un séparateur solide/solide selon un mode de réalisation de l'invention.

La figure 2 est une vue schématique en coupe du séparateur solide/solide selon un premier mode de réalisation de l'invention.

La figure 3 est une vue schématique en coupe de la partie cyclonique du séparateur solide/solide selon les modes de réalisation illustrés aux figures 2 et 6.

La figure 4 est une vue schématique du dessus de la partie cyclonique du séparateur solide/solide selon une variante des modes de réalisation illustrés aux figures 2 et 6.

La figure 5 est une vue schématique latérale d'une portion de la partie cyclonique du séparateur solide/solide illustré à la figure 4.

La figure 6 est une vue schématique en coupe du séparateur solide/solide selon un deuxième mode de réalisation de l'invention.

La figure 7 est une vue schématique en perspective en coupe d'une réalisation du séparateur solide/solide selon une variante de l'invention.

La figure 8 illustre un exemple de la position des particules légères lors de la séparation à un instant donné dans le séparateur solide/solide de la figure 7.

La figure 9 illustre un exemple de la position des particules lourdes lors de la séparation à un instant donné dans le séparateur solide/solide de la figure 7.

Sur les figures, les mêmes références désignent des éléments identiques ou analogues. Description détaillée de l'invention

L'objet de l'invention porte sur un séparateur solide/solide pour une installation de combustion en boucle chimique (CLC) de charges hydrocarbonées solides mettant en oeuvre des particules d'un solide porteur d'oxygène circulant entre un réacteur de réduction et un réacteur d'oxydation, et générant des particules d'imbrûlés.

Le séparateur solide/solide selon l'invention permet de séparer efficacement les particules du solide porteur d'oxygène des particules d'imbrûlés contenues dans le mélange gazeux sortant du réacteur de combustion, de par sa configuration spécifique : il comprend une enceinte formée de trois parties successives qui sont une partie supérieure cyclonique configurée pour recevoir un mélange gazeux comprenant des particules du solide porteur d'oxygène et des particules d'imbrûlés provenant du réacteur de réduction, ladite partie supérieure cyclonique se prolongeant par une partie médiane de séparation par élutriation, elle-même débouchant dans une partie inférieure de collecte des particules. L'enceinte opère en lit fluidisé.

Dans la présente description, les expressions «matériau transporteur d'oxygène», «masse active oxydo-réductrice» ou de manière abrégée « masse active », et « solide porteur d'oxygène » ou « porteur d'oxygène » sont équivalentes. La masse oxydo-réductrice est dite active en rapport avec ses capacités réactives, dans le sens où elle est apte à jouer son rôle de transporteur d'oxygène dans le procédé CLC en captant et relarguant de l'oxygène.

Il convient de noter que, de manière générale, les termes oxydation et réduction sont utilisés en relation avec l'état respectivement oxydé ou réduit de la masse active. Le réacteur d'oxydation, aussi appelé réacteur air, est celui dans lequel la masse oxydo-réductrice est oxydée et le réacteur de réduction, aussi appelé réacteur fuel ou réacteur de combustion, est le réacteur dans lequel la masse oxydo-réductrice est réduite. Les réacteurs opèrent en lit fluidisé et la masse active circule entre le réacteur d'oxydation et le réacteur de réduction. La technologie du lit fluidisé circulant est utilisée pour permettre le passage continu de la masse active de son état oxydé dans le réacteur d'oxydation à son état réduit dans le réacteur de réduction.

Avant de détailler le séparateur solide/solide selon l'invention et comment il opère spécifiquement, il est décrit ci-dessous l'installation CLC qui l'intègre et son fonctionnement, en faisant référence à la figure 1. Installation et procédé CLC

La figure 1 décrit, schématiquement et de manière non limitative, le dispositif et le procédé CLC intégrant le séparateur solide/solide selon un mode de réalisation de l'invention.

L'installation CLC comporte les principaux éléments suivants:

- un réacteur de réduction 2 qui opère en lit fluidisé pour effectuer la combustion de la charge hydrocarbonée solide au contact des particules du solide porteur d'oxygène;

- un séparateur solide/solide 1 selon l'invention, relié audit réacteur de réduction 2 par un conduit 4, pour séparer les particules du solide porteur d'oxygène des particules d'imbrûlés contenues dans le mélange gazeux issu dudit réacteur de réduction 2 et arrivant dans ledit séparateur solide/solide 1 par le conduit 4, le séparateur solide/solide 1 comportant un système d'injection 11 d'un gaz de fluidisation, une conduite 5 d'évacuation à la base du séparateur solide/solide 1 d'un flux de particules du porteur d'oxygène séparées des particules d'imbrûlés évacuées dans un flux gazeux par une conduite 6 au sommet du séparateur solide/solide 1;

- un réacteur d'oxydation (non représenté) opérant en lit fluidisé pour oxyder les particules du solide porteur d'oxygène réduites provenant du séparateur solide/solide 1 par mise en contact avec un gaz oxydant ;

Le réacteur de réduction 2 comporte de préférence une conduite d'arrivée 7 de ladite charge solide, une conduite d'alimentation 8 en particules du porteur d'oxygène, une conduite 12 d'injection d'un gaz de fluidisation, tel que de la vapeur d'eau ou du C0 2 pour favoriser la fluidisation des particules d'oxydes, et une conduite de sortie 4 du mélange gazeux comportant les particules du solide porteur d'oxygène et des particules d'imbrûlés.

Le réacteur d'oxydation comporte de préférence une conduite d'alimentation en particules du porteur d'oxygène au moins partiellement réduites provenant du séparateur solide/solide 1 positionné en sortie du réacteur de réduction 2, une conduite d'injection d'un gaz oxydant, par exemple de l'air, pour l'oxydation des particules du porteur d'oxygène et leur fluidisation, une conduite de sortie d'un flux comportant le gaz oxydant réduit et les particules du porteur d'oxygène oxydées. Selon l'invention, le séparateur solide/solide 1, représenté plus en détails dans les figures 2 à 9, et décrit plus loin, comprend une enceinte formée de trois parties successives qui sont, dans cet ordre :

- une partie supérieure cyclonique comportant une conduite d'alimentation d'un mélange gazeux comprenant des particules d'un solide porteur d'oxygène et des particules d'imbrûlés provenant du réacteur de réduction 2, et une conduite de sortie pour un flux gazeux comportant la majorité des particules d'imbrûlés ;

- une partie médiane prolongeant ladite partie supérieure cyclonique, ladite partie médiane étant configurée pour opérer une séparation par élutriation en phase diluée ;

- une partie inférieure de collecte de particules dans laquelle débouche la partie médiane, la partie inférieure comportant un système d'injection principal d'un premier gaz de fluidisation, étant configurée pour comporter un lit fluidisé dense de particules, et comportant une conduite d'évacuation d'un flux comportant principalement les particules du porteur d'oxygène.

L'installation CLC peut aussi comporter un séparateur gaz-solide 3, typiquement de type cyclone, alimenté par la sortie 6 du séparateur solide/solide 1, ledit séparateur gaz-solide 3 comprenant une conduite d'évacuation 10 d'un gaz appauvri en particules légères d'imbrûlés, et une conduite de transport 9 en communication avec le réacteur de réduction 2 pour recycler un flux contenant les particules d'imbrûlés vers le réacteur de réduction 2. Bien qu'un seul étage de séparation gaz-solide soit représenté à la figure 1, d'autres séparateurs gaz-solide, de type cyclones ou filtres par exemple, peuvent être prévus en aval du séparateur gaz/solide 3 pour effectuer un dépoussiérage plus poussé des effluents de combustion qui sont passés par le séparateur solide/solide 1.

Dans l'installation CLC, le porteur d'oxygène réduit sous forme de particules, ayant séjourné dans le réacteur de réduction 2, est mis au contact du flux de gaz oxydant, typiquement de l'air, dans le réacteur air (ou réacteur d'oxydation). Il en résulte un flux appauvri en oxygène (flux d'air appauvri) et un flux de particules du porteur d'oxygène ré-oxydées.

Le flux de particules de porteur d'oxygène oxydé est transféré par la conduite 8 dans le réacteur de réduction 2, également appelé réacteur de combustion ou réacteur fuel. Ce flux de particules est mis au contact du combustible amené par la conduitel2 qui est une charge hydrocarbonée solide. Il en résulte le mélange gaz/solide comportant les produits gazeux de la combustion, c'est-à-dire les gaz issus de la combustion, majoritairement du C0 2 et de l'H 2 0 si la combustion est complète, mais également de l'H 2 et du CO en cas de combustion incomplète, un complément gazeux pouvant aussi provenir du gaz de fluidisation introduit dans le réacteur de réduction par la conduite 12 (par exemple du C0 2 recyclé et/ou de la vapeur d'eau), ainsi que les particules de porteur d'oxygène réduit, les particules d'imbrûlés et les cendres. Un conduit peut être positionné dans la partie inférieure du réacteur 2 pour extraire les cendres agglomérées entre elles formées dans le réacteur 2.

Dans un souci de simplification, la représentation de la figure 1 ne comprend pas les divers équipements pouvant faire partie de l'unité CLC ou pour l'échange de chaleur. De la même manière, la figure 1 ne représente pas de manière exhaustive tous les équipements possibles concernant la séparation ou les éventuelles recirculations de matière autour des réacteurs air et fuel. Seule est représentée la séparation des éléments compris dans l'effluent issu du réacteur de combustion 2, et décrit plus bas, et la recirculation d'une partie de ces éléments dans le réacteur de combustion.

Dans le réacteur de combustion 2, la charge hydrocarbonée solide est mise en contact à co-courant avec la masse active oxydo-réductrice sous forme de particules pour réaliser la combustion de ladite charge par réduction de la masse active oxydo-réductrice.

La masse active oxydo-réductrice M x O y , M représentant un métal, est réduite à l'état M x O y-2n-m 2 , par l'intermédiaire de la charge hydrocarbonée C n H m , qui est corrélativement oxydée en C0 2 et H 2 0, selon la réaction (1) ci-dessous, ou éventuellement en mélange CO + H 2 selon les proportions utilisées.

La combustion de la charge au contact de la masse active est réalisée à une température généralement comprise entre 600°C et 1400°C, préférentiellement entre 800°C et 1000°C. Le temps de contact varie selon le type de charge utilisée. Il varie typiquement entre 1 seconde et 20 minutes, par exemple de préférence entre 1 et 10 minutes pour une charge solide. Le mélange gazeux comprenant les gaz issus de la combustion et les particules de la masse active et les particules d'imbrûlés est évacué au sommet de la zone de réduction 2 par le conduit 4 et introduit dans le séparateur solide/solide 1 qui permet de séparer les particules du porteur d'oxygène plus lourdes évacuées en fond du séparateur solide/solide 1 par une conduite 5, et envoyées en totalité ou en partie vers le réacteur d'oxydation, et les particules d'imbrûlés plus légères évacuées avec les gaz de combustion par une conduite 6 située au sommet du séparateur solide/solide 1. La majeure partie des particules d'imbrûlés peut être séparée des gaz de combustion dans le séparateur gaz/solide 3 et peut être envoyée à nouveau dans le réacteur de combustion 2 par la conduite 9.

Dans le réacteur d'oxydation, la masse active est restaurée à son état oxydé MxOy au contact d'un gaz oxydant, typiquement de l'air, selon la réaction (2) ci-dessous, avant de retourner vers la réacteur de réduction 2, et après avoir été séparée du gaz oxydant appauvri en oxygène (air appauvri) évacué au sommet du réacteur d'oxydation.

Où n et m représentent respectivement le nombre d'atomes de carbone et d'hydrogène ayant réagi avec la masse active dans le réacteur de combustion.

La température dans le réacteur d'oxydation est généralement comprise entre 600°C et 1400°C, préférentiellement entre 800 et 1000°C.

La masse active, passant alternativement de sa forme oxydée à sa forme réduite et inversement, décrit un cycle d'oxydo-réduction.

Les zones réactionnelles permettant la mise en oeuvre des réactions de combustion en boucle chimique sont généralement constituées de lits fluidisés, en particulier elles comportent des lits fluidisés denses ou de lits fluidisés transportés, aussi appelés lits circulants lorsque le solide fait une boucle, avec un écoulement ascendant puis descendant.

La charge (ou combustible) solide traitée dans le réacteur de combustion est généralement constituée d'une source solide hydrocarbonée contenant majoritairement du carbone et de l'hydrogène. La charge est avantageusement choisie parmi le charbon, le coke, le coke de pétrole (« pet-coke » en anglais), la biomasse, les sables bitumineux et les déchets ménagers.

La masse oxydo-réductrice peut être composée d'oxydes métalliques, tels que par exemple des oxydes de Fe, Ti, Ni, Cu, Mn, Co, V, seuls ou en mélange, pouvant provenir de minerais (par exemple l'ilménite ou la pyrolusite) ou être synthétiques (par exemple des particules d'oxyde de cuivre supportées sur alumine Cu0/AI203 ou des particules d'oxyde de nickel supportées sur alumine NÎ0/AI204, de préférence des particules d'oxyde de cuivre supportées sur alumine Cu0/AI203), avec ou sans liant, et présente les propriétés d'oxydo-réduction requises et les caractéristiques nécessaires à la mise en oeuvre de la fluidisation. La capacité de stockage en oxygène de la masse oxydo-réductrice est avantageusement comprise, suivant le type de matériau, entre 0,5 % et 15 % poids. Avantageusement, la quantité d'oxygène effectivement transférée par l'oxyde métallique est comprise entre 0,5 et 3 % poids, ce qui permet de n'utiliser qu'une fraction de la capacité totale de transfert d'oxygène, idéalement moins de 30 % de celle-ci afin de limiter les risques de vieillissement mécanique ou d'agglomération des particules. L'utilisation d'une fraction seulement de la capacité de transport en oxygène a également pour avantage que le lit fluidisé joue un rôle de ballast thermique et lisse ainsi les variations de températures sur le parcours du porteur d'oxygène.

La masse active est sous la forme de particules fluidisables, appartenant aux groupes A, B, C ou D de la classification de Geldart, seul ou en combinaison . A titre d'exemple, et de manière non limitative, les particules de la masse active oxydo-réductrice peuvent appartenir au groupe B de la classification de Geldart, et présenter une granulométrie telle que plus de 90 % des particules ont une taille comprise entre 100 pm et 500 pm, de préférence comprise entre 150 pm et 300 pm.

De préférence, les particules de la masse active oxydo-réductrice, qui peuvent être oxydes métalliques, synthétiques ou minérais naturels, supportés ou non, ont une densité comprise entre 1000 kg/m3 et 5000 kg/m3 et préférentiellement entre 1200 kg/m3 et 4000 kg/m3. Par exemple, les particules d'oxyde de nickel supportées sur alumine (Ni0/NiAI204) présentent généralement une masse volumique de grain comprise entre 2500 et 3500 kg/m3 en fonction de la porosité du support et de la teneur en oxyde de nickel, typiquement de 3200 kg/m3 environ. L'ilménite, minerai associant le titane et le fer (oxyde de fer et titane), présente une masse volumique de 4700 kg/m3.

La masse active oxydo-réductrice peut subir une phase d'activation de manière à augmenter ses capacités réactives, pouvant consister en une phase de montée en température, de préférence progressive, et de préférence sous atmosphère oxydante (par exemple sous air).

Le réacteur de combustion 2 peut comprendre un lit fluidisé en phase dense ou en lit fluidisé transporté ou bien encore un agencement de lits constitués d'une phase dense et d'une phase de transport, tel que cela est par exemple décrit dans la demande W011151537. Dans ce dernier cas le réacteur de combustion peut alors comprendre une partie supérieure rétrécie ce qui permet d'accélérer et de transporter le mélange gaz-particules sortant du réacteur de combustion. De manière avantageuse, la vitesse du gaz dans cette partie supérieure du réacteur de combustion est comprise entre 1 et 10 m/s.

Bien qu'un seul réacteur de combustion soit représenté, l'installation CLC peut comprendre deux réacteurs de combustion en série, notamment un premier réacteur opérant en phase dense, dans lequel la charge solide subit essentiellement une dévolatilisation des composés volatils, qui représentent généralement de 5 à 50% en poids de la charge solide selon son origine, et une gazéification au contact des particules de porteur d'oxygène 19, surmonté d'un deuxième réacteur assurant la combustion du mélange gazeux issu du premier réacteur opérant en lit fluidisé dilué, typiquement un réacteur de forme allongée dans lequel les gaz ont une vitesse superficielle plus élevée que dans le premier réacteur, tel que cela est décrit dans la demande W011151535. Selon une telle configuration, les conditions nominales dans le premier réacteur de réduction sont de préférence les suivantes : un temps de séjour moyen de la phase solide (combustible solide et porteur d'oxygène) compris entre 0,25 minute et 20 minutes, de préférence entre 2 et 10 minutes, une vitesse superficielle du gaz généralement comprise entre 0,3 et 3 m/s (aux conditions de réaction en sortie du premier réacteur), une concentration en porteur d'oxygène au moins égale à 10% en volume. Les conditions dans le deuxième réacteur de réduction sont de préférence les suivantes : un temps de séjour de la phase gazeuse généralement compris entre 1 seconde et 20 secondes, le flux de solide transporté compris entre 10 et 500 kg/s/m2, préférentiellement compris entre 40 et 300 kg/s/m2, une vitesse superficielle du gaz supérieure à 3 m/s et inférieure à 30 m/s, de préférence comprise entre 5 et 15 m/s (exprimée aux conditions), de façon à faciliter le transport de l'ensemble des particules tout en minimisant les pertes de charge de façon à optimiser le rendement énergétique du procédé. Dans ce deuxième réacteur de réduction l'écoulement est dilué et l'essentiel du volume est occupé par le gaz. Ainsi, le taux de vide (pourcentage du volume occupé par le gaz) est généralement supérieur à 90 %, voire à 95 %.

Le procédé CLC selon l'invention met en oeuvre le séparateur solide/solide décrit plus en détails ci- dessous, et comprend donc les étapes suivantes :

on admet un mélange gazeux provenant dudit réacteur de réduction 2 comprenant des particules de porteur d'oxygène, des particules d'imbrûlés et des gaz de combustion, dans la partie supérieure cyclonique de l'enceinte du séparateur solide/solide 1 au moyen d'une conduite d'admission 4 ; on effectue dans la partie supérieure cyclonique une première séparation entre les particules d'imbrûlés et les particules du porteur d'oxygène contenues dans le mélange gazeux 14 et dans un flux gazeux ascendant 32 provenant de la partie médiane 20 de l'enceinte dudit séparateur solide/solide 1 ;

on effectue une deuxième séparation par élutriation des particules issues de la partie supérieure cyclonique et tombant dans la partie médiane 20 dispositif de séparation opérant en lit fluidisé dilué;

on collecte les particules issues de ladite partie médiane 20 tombant dans la partie inférieure de l'enceinte du séparateur solide/solide de manière à former un lit fluidisé dense comprenant majoritairement les particules du porteur d'oxygène ;

on évacue un flux comportant les particules du porteur d'oxygène dudit lit fluidisé dense par la conduite d'évacuation de ladite partie inférieure de l'enceinte du séparateur solide/solide, de préférence vers le réacteur d'oxydation ; et

on extrait par la conduite de sortie de ladite partie supérieure cyclonique un flux gazeux comportant la majorité des particules d'imbrûlés.

Avantageusement, on injecte un gaz de fluidisation par un système d'injection principal, et optionnellement on injecte d'appoint de fluidisation par un système d'injection secondaire du gaz, de manière à ce que la vitesse d'élutriation VE soit comprise entre 100% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés et 600% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés ou 150% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules du porteur d'oxygène. A titre d'exemple, la vitesse d'élutriation est comprise entre 0,1 m/s et 6 m/s.

Il est possible d'envoyer le flux gazeux comportant la majorité des particules d'imbrûlés extrait de ladite partie supérieure cyclonique dans le séparateur gaz/solide 3 pour évacuer un gaz appauvri en particules d'imbrûlés par une conduite 10 dudit séparateur gaz/solide 3 et pour recycler les particules d'imbrûlés vers le réacteur de combustion 2 via une conduite 9 de communication avec le réacteur de combustion 2.

Séparateur solide/solide de l'installation CLC

Dans le reste de la description, on utilise indifféremment les expressions « séparateur de particules » ou « séparateur solide/solide » ou « dispositif de séparation solide/solide » pour faire référence au dispositif permettant la séparation entre deux populations de particules solides : les particules du porteur d'oxygène et les particules d'imbrûlés qui sortent du réacteur de réduction.

Les particules du porteur d'oxygène, décrit plus haut, ont en général une taille et une masse volumique bien plus importantes que celles des particules d'imbrûlés, et également que celle des cendres volantes issues du réacteur de combustion.

Le séparateur solide/solide selon la présente invention est avantageusement utilisé pour effectuer une séparation entre les particules d'imbrûlés et les particules du porteur d'oxygène sur la base de ces propriétés physiques de taille et de masses volumiques des particules différentes.

Le séparateur solide/solide selon la présente invention est ainsi utilisé pour effectuer une séparation entre des particules d'imbrûlés et des particules du porteur d'oxygène ayant une masse volumique supérieure à 1200 kg/m3, de préférence supérieure à 2500 kg/m3. Typiquement, plus de 90 % des particules du porteur d'oxygène ont une taille comprise entre 100 pm et 500 pm, de préférence comprise entre 150 pm et 300 pm. En sortie du réacteur de combustion, on estime que la taille des particules d'imbrûlés est inférieure à 100 microns et que la majorité desdites particules a une taille inférieure à 50 microns. La masse volumique de ces particules d'imbrûlés est en général comprise entre 1000 et 1500 kg/m3.

D'autres particules comme les cendres volantes, à distinguer des particules d'imbrûlés, et résultant de la combustion de la charge solide, peuvent également circuler avec le reste des particules et sont caractérisées par une taille de particules et une masse volumique plus faibles que les particules de porteur d'oxygène (i.e. inférieure à 100 pm) et souvent plus faibles également que les particules d'imbrûlés. Les cendres sont des éléments incombustibles résultant de la combustion totale des particules de combustible solide et pour lesquelles le temps de séjour dans le réacteur de combustion a été suffisant. Les cendres sont essentiellement de nature minérale. Elles comportent typiquement les composés suivants : Si02, AI203, Fe203, CaO, MgO, Ti02, K20, Na20, S03, P205. Si des cendres sont présentes dans le procédé et en particulier dans le mélange gazeux issu du réacteur de combustion, elles sont séparées et entraînées avec les particules d'imbrûlés dans le séparateur solide/solide selon l'invention.

Ainsi, dans la présente description, on se réfère parfois à une séparation dans le séparateur solide/solide entre des particules dites lourdes, qui sont essentiellement constituées par les particules du porteur d'oxygène à renvoyer vers le réacteur d'oxydation, et des particules dites légères qui sont essentiellement constituées par les particules d'imbrûlés à recycler vers le réacteur de combustion, et éventuellement par les cendres volantes.

Grâce au séparateur solide/solide selon l'invention, il est possible d'avoir une séparation optimale, c'est-à-dire s'approchant de 100% de particules d'imbrûlés en sortie haute du séparateur, ce qui permet en premier lieu d'optimiser le taux de captage en C02 du procédé avec le recyclage possible des imbrûlés dans le réacteur de combustion, et en deuxième lieu éviter d'avoir des imbrûlés avec les particules les plus lourdes qui seraient alors entraînées vers le réacteur d'oxydation avec les particules du transporteur d'oxygène.

L'entrainement de particules du porteur d'oxygène en sortie haute du séparateur, qui sont alors retournées dans le réacteur de combustion, est moins critique que la présence d'imbrûlés en sortie basse avec les particules du transporteur d'oxygène.

En réduisant au maximum la présence de particules d'imbrûlés en sortie basse avec les particules du transporteur d'oxygène, la présente invention permet d'éviter que les particules d'imbrûlés soient entraînées vers le réacteur d'oxydation, et ainsi éviter la formation de C02 dans le réacteur d'oxydation aboutissant à des émissions de C02 en sortie du réacteur d'oxydation non souhaitées, notamment car alors le procédé serait moins performant en termes de captage de C02 et parce que le flux du gaz oxydant réduit sortant du réacteur d'oxydation serait alors moins pur car contenant du C02, ce qui peut être pénalisant si on souhaite valoriser ce gaz, comme ce peut être le cas avec un flux d'azote lorsque de l'air est utilisé comme gaz oxydant. Par ailleurs, en limitant l'entraînement de particules d'imbrûlés en sortie basse avec les particules du transporteur d'oxygène, et donc leur entrainement dans le réacteur d'oxydation, on évite la présence dans le flux de gaz oxydant réduit, e.g. l'air appauvri, de composés néfastes pour l'environnement comme les SOx et les NOx issus de la combustion des imbrûlés par l'air, ou la pollution des réfractaires du réacteur d'oxydation par les impuretés de la charge. La présente invention permet ainsi de s'affranchir de procédés de traitement de tels composés néfastes nécessaires si ces composés sont en trop forte concentration et qui pénaliseraient l'intérêt économique de l'installation CLC.

Dans le séparateur solide/solide selon l'invention, il est réalisé une séparation cyclonique et une séparation par élutriation interactives dans l'enceinte du séparateur, entre les deux populations de particules aux propriétés physiques différentes que sont d'une part les particules du porteur d'oxygène et d'autre part les particules imbrûlés et les cendres. Cette séparation est réalisée en fonction de la vitesse gaz en entrée de la partie cyclonique du séparateur et de la vitesse gaz dans la partie médiane de séparation par élutriation, et plus précisément en fonction de la vitesse terminale de chute des particules selon les conditions de température et pression. Les mécanismes de séparation sont décrits plus bas en relation avec la description des différentes parties du séparateur dans les exemples de réalisation donnés.

Les figures 2 à 6 illustrent, schématiquement et de manière non limitative, différents modes de réalisation du séparateur solide/solide selon l'invention. Sur les figures, les mêmes références désignent des éléments identiques ou analogues.

Un premier mode de réalisation du séparateur solide/solide 100 est représenté à la figure 2.

Le séparateur solide/solide 100 comprend une enceinte formée de trois parties successives suivantes : une partie supérieure cyclonique (17, 18), c'est-à-dire avec au moins une portion tronconique avec le sommet du cône dirigé vers le bas, alimentée en un mélange gazeux comprenant des particules du solide porteur d'oxygène et des particules d'imbrûlés 14 provenant du réacteur de réduction 2, et dans laquelle est effectuée une première séparation par force centrifuge entre les particules légères et les particules lourdes une partie médiane 20 prolongeant ladite partie supérieure cyclonique (17, 18), cette partie médiane 20 étant configurée pour opérer une séparation par élutriation en phase diluée ; et une partie inférieure de collecte de particules (22, 21) dans laquelle débouche la partie médiane 20, cette partie inférieure comportant un système d'injection principal d'un premier gaz de fluidisation, étant configurée pour comporter un lit fluidisé dense de particules, et comportant une conduite d'évacuation d'un flux de particules lourdes.

Partie supérieure cyclonique et première séparation

La partie supérieure cyclonique (17, 18) comporte : une conduite d'alimentation 16 du mélange gazeux 14 comprenant des particules du solide porteur d'oxygène et des particules d'imbrûlés provenant du réacteur de réduction 2 par l'intermédiaire d'un conduit 4, et

une conduite de sortie 31 pour un flux gazeux 29 comportant la majorité des particules d'imbrûlés, et éventuellement les cendres volantes. Le conduit 4 est le conduit de liaison entre le réacteur de combustion 2 et le séparateur solide/solide. Il se prolonge par la conduite d'alimentation 16 qui débouche dans la partie supérieure cyclonique du séparateur solide/solide, tel qu'illustré aux figures 2 et 6.

De préférence, la partie supérieure cyclonique comporte un corps cylindro-conique, tel un cyclone classique, avec une portion supérieure cylindrique 17 surmontant une portion inférieure conique 18 dont le sommet du cône est dirigé vers le bas. La conduite d'alimentation 16 débouche dans la portion supérieure cylindrique 17, et plus précisément au sommet de ladite portion cylindrique. La conduite d'alimentation 16 a une section de préférence rectangulaire, de hauteur Hl, et largeur Ll, comme indiqué dans la figure 3. De préférence la hauteur Hl de la conduite 16 est comprise entre Ll et 8xLl, plus préférentiellement comprise entre Ll et 5xLl, et est encore plus préférentiellement comprise entre Ll et 3xLl. A titre indicatif, et sans limitation aucune, Ll peut aller de quelques centimètres à 1 ou 5 mètres. Cette dimension dépend essentiellement du débit de gaz. La conduite 16 peut être connecté à l'enceinte 17 avec une entrée tangentielle ou en volute.

Par cylindrique on fait référence à un cylindre de révolution dans la présente description.

La portion cylindrique 17 a un diamètre D2 et une hauteur H2. De préférence le diamètre D2 est compris entre 2xLl et lOxLl, plus préférentiellement compris entre 2xLl et 8xLl et de manière plus préférée compris entre 2xLl et 5xLl. De préférence la hauteur H2 est comprise entre D2 et 10xD2, plus préférentiellement comprise entre D2 et 8xD2, et de manière plu préférée comprise entre D2 et 5xD2.

La conduite de sortie 31 a un diamètre D3 et une hauteur au sein de la portion cylindrique H3. De préférence la hauteur H3 est comprise entre 0 et la hauteur H2, plus préférentiellement comprise entre 0,05xH2 et H2, et de manière plus préférée comprise entre 0,lxH2 et H2. De préférence, le diamètre D3 est choisi tel que la vitesse superficielle de gaz dans la conduite de sortie 31 soit comprise entre 0,5xVl et 20xVl, plus préférentiellement comprise entre Vlet lOxVl, et de manière plus préférée comprise entre VI et 8xVl, VI étant la vitesse du gaz dans le conduit 4. Par exemple, la vitesse du flux gazeux 29 est comprise entre 8 m/s et 40 m/s, et de préférence comprise entre 15 m/s et 25 m/s.

La portion inférieure conique 18 connecte la portion supérieure cylindrique 17 à la partie médiane 20 du séparateur 100, ladite partie médiane étant de préférence un conduit cylindrique de diamètre D4, aussi communément appelé « jambe de retour ». La portion conique 18, dont l'apex est situé du côté de la partie médiane 20, est de préférence orientée avec un angle a par rapport à la paroi de la partie cylindrique 17. L'angle a est de préférence compris entre 5° et 35°, plus préférentiellement compris entre 5° et 30°, et de manière plus préférée compris entre 5° et 25°.

La hauteur H5 de la portion conique 18 est une résultante de l'angle a, des diamètres D2 et D4 de la portion cylindrique et la partie médiane.

Une première séparation par force centrifuge s'effectue au sein de cette partie cyclonique (17, 18) entre les particules légères et les particules lourdes du mélange gazeux admis par la conduite d'alimentation 16.

La phase gaz du mélange gazeux 14 introduit par la conduite 16 comprend les gaz de combustion, et est majoritairement constitué de CO, C02, H2 et H20, un complément gazeux pouvant aussi être du gaz de fluidisation introduit dans le réacteur de réduction 2 par la conduite 12 (par exemple du C02 recyclé et/ou de la vapeur d'eau). La phase solide du mélange gazeux comprend les particules du porteur d'oxygène et les particules d'imbrûlés, et éventuellement les cendres, issus de la combustion dans le réacteur de combustion 2. Cette première séparation repose en partie sur le mécanisme de séparation au sein d'un cyclone bien connu de l'homme du métier. Un mouvement giratoire est obtenu en faisant entrer le mélange gazeux tangentiellement à la circonférence de la portion cylindrique 17, au voisinage sa paroi. Sous l'effet de la force centrifuge, les particules solides se déplacent vers la paroi interne de la portion cylindrique 17, et y perdent leur vitesse par frottement. De par leur perte de vitesse, les particules tombent dans la portion inférieure conique 18. La majorité de particules lourdes, soumises aux forces centrifuges plus importantes, frottent sur les parois du cyclone et sont séparées des particules plus légères, formant alors un flux de particules 24 sortant par l'apex du cône vers la partie médiane 20 du séparateur solide/solide. Les particules légères restent avec le gaz qui suit la paroi jusqu'au voisinage de l'apex, et remontent à la portion supérieure 17 pour sortir en formant un flux gazeux 29 par la conduite de sortie 31 située dans l'axe de la portion cylindrique 17.

Comparativement au fonctionnement d'un cyclone classique, la partie cyclonique (17, 18) reçoit également un flux gazeux ascendant 32 comportant des particules élutriées issues de la partie médiane 20 sous-jacente de séparation par élutriation. Dans ce flux ascendant 32, les particules élutriées comportent majoritairement des particules légères. Les particules légères du flux ascendant 32 rejoignent alors les particules légères séparées grâce à la force centrifuge développée dans la partie cyclonique et sont évacuées dans le flux gazeux 29 par la conduite 31.

Pour cette première séparation dans la partie cyclonique, le diamètre de coupure dpth, c'est-à-dire le diamètre seuil pour lequel la moitié des particules sont séparées, signifiant que la majorité des particules ayant un diamètre supérieur au diamètre de coupure dpth peuvent être récupérées dans le fond du cyclone, est donné théoriquement par l'équation (3) suivante (Lapple CE. Ind Eng Chem 32:605-617, 1940) :

Dans laquelle :

m est la viscosité du gaz (kg/m/s)

Ns le nombre de spirales effectuées par le solide dans le cyclone

b est la largeur d'entrée du cyclone (m)

ui est la vitesse d'entrée du cyclone

pG est la masse volumique du gaz (kg/m3)

pP est la masse volumique du solide (kg/m3)

Dans un écoulement gazeux caractérisé par une masse volumique de gaz de 0.43 kg/m3 et une viscosité de 5.10-5 Pa.s pouvant représenter un écoulement caractéristique en sortie du réacteur de réduction, on peut calculer le diamètre de coupure en fonction de la densité des particules. Le tableau ci-dessous donne plusieurs exemples pour des particules d'imbrûlés et pour des particules de porteur d'oxygène classiquement envisagés pour les applications CLC (Cu0/AI203 ou llménite).

Tableau 1

D'après les exemples données dans le tableau 1, la majorité des particules d'imbrûlés ayant un diamètre inférieur à 90 microns sont donc théoriquement entraînées avec le gaz en sortie de la partie cyclonique alors que la majorité des particules de porteur d'oxygène avec un diamètre supérieur à 60 microns dans le cas des particules de Cu0/AI203 et 45 microns dans le cas des particules d'ilménite sont récupérées dans portion conique de la partie cyclonique pour être transférées vers la partie médiane.

Le flux gazeux 29 comprend les gaz de combustion, le ou les gaz de fluidisation utilisés dans le séparateur solide/solide, et éventuellement utilisés dans le réacteur de réduction, et les particules les plus légères qui sont majoritairement des particules d'imbrûlés et éventuellement des cendres volantes, une fraction minoritaire de ces particules les plus légères pouvant être constituée par des particules de porteurs d'oxygène, notamment des fines du porteur d'oxygène produite par attrition.

Le flux gazeux 29 peut être recyclé directement dans le réacteur de réduction 2. Alternativement, le flux gazeux 29 est envoyé vers au moins un dispositif de séparation gaz/solide, tel qu'un cyclone, pour séparer les particules solides contenues dans le flux gazeux 29 de l'écoulement gazeux, avant tout recyclage des particules d'imbrûlés dans le réacteur de réduction. Dans le cas de l'utilisation d'au moins un dispositif de séparation gaz/solide de type cyclone, la séparation gaz/solide met en oeuvre une vitesse d'entrée supérieure à la vitesse d'entrée du gaz dans la partie cyclonique du séparateur solide/solide.

De préférence, la vitesse VI du gaz dans le conduit 4 est comprise entre 4 m/s et 40 m/s, plus préférentiellement comprise entre 5 m/s et 30 m/s, et de manière encore plus préférée comprise entre 6 m/s et 20 m/s.

De préférence, la vitesse V 2 du gaz dans la conduite d'alimentation 16 de préférence rectangulaire, correspondant à la vitesse d'entrée du gaz dans la partie cyclonique, est comprise entre 0,5xVl m/s et 5xVl m/s, de préférence entre 0,8xVl m/s et 4xVl m/s et de manière préférée entre VI et 2xVl. De préférence, le flux total de particules dans le conduit 4 est compris entre 5 kg/m2/s et 1000 kg/m2/s, plus préférentiellement comprise entre 10 kg/m2/s et 800 kg/m2/s, et de manière encore plus préférée compris entre 10 kg/m2/s et 500 kg/m2/s. De préférence, le pourcentage de particules légères par rapport au flux de particules total dans le conduit 4 est compris entre 0,01 % et 50 % poids, plus préférentiellement compris entre 0,02 % et 20 % poids, et de manière encore plus préférée compris entre 0,05 et 6 % poids.

Avantageusement, la partie supérieure cyclonique peut comporter un ensemble de déflecteurs primaires 33 en saillie sur une paroi interne de la portion conique 18, comme cela est représenté aux figures 4 et 5, schématisant respectivement une vue de dessus (dans un plan horizontal XY) et une vue latérale (dans un plan vertical YZ) de la portion conique 18 de la partie supérieure cyclonique du séparateur solide/solide.

La présence de déflecteurs primaires 33 constitue également une différence avec un cyclone classique, et contribue avec le flux ascendant de gaz 32, à une meilleure séparation entre les particules lourdes et légères du séparateur solide/solide selon l'invention. En effet, l'ensemble de déflecteurs primaires33, de préférence répartis sur toute la hauteur et le périmètre de la portion conique 18, permet de de répartir de façon homogène le flux de particules 24 en entrée de la partie médiane 20. En outre, les agglomérats de particules de porteurs d'oxygène englobant les imbrulés pouvant être présents dans le flux 24 sont cassés grâce à la présence des déflecteurs primaires, améliorant encore la distribution dans l'espace des particules. Une répartition homogène des particules en entrée de la partie médiane 20, c'est-à-dire sur toute la section de passage de la zone de séparation par élutriation, contribue à améliorer la séparation par élutriation effectuée dans la partie médiane 20 du séparateur solide/solide. Les déflecteurs 33 sont de préférence répartis selon au moins une couronne située à un niveau donné de la portion conique 18, et encore plus préférentiellement répartis selon plusieurs couronnes à différents niveaux de la portion conique, les couronnes étant séparées par une hauteur donnée H7 comprise entre 0,2x1-16 et 10xH6, H6 étant la hauteur d'un déflecteur primaire 33.

La hauteur H6 d'un déflecteur primaire 33 est de préférence comprise entre 0,02x1-15 et 0,05x1-15, plus préférentiellement comprise entre 0,04x1-15 et 0,2x1-15, et de manière plus préférée comprise entre 0,05x1-15 et 0,1x1-15, H5 étant la hauteur de la portion conique 18.

La hauteur H7, qui est la distance entre deux couronnes, peut être comprise entre 0,2x1-16 et 10xH6, de préférence comprise entre 0,5x1-16 et 5x1-16, et de manière préférée comprise entre 0,8x1-16 et

2xH6. De préférence, les déflecteurs primaires sont répartis régulièrement au sein d'une même couronne. L'espacement entre deux déflecteurs adjacents au sein d'une même couronne peut être défini par un angle d dans le plan (XY) (plan horizontal en position de fonctionnement), comme illustré à la figure 4, qui est l'angle formé entre les sommets de deux déflecteurs adjacents dirigés vers la partie cylindrique 17 à partir de l'axe du cône 18

Une telle répartition régulière, qui plus est sous forme de plusieurs couronnes réparties sur toute la hauteur de la portion conique 18, permet une homogénéisation optimale de la répartition des particules à l'entrée de la zone médiane 20.

Avantageusement, les déflecteurs primaires 33 ont une forme triangulaire, de préférence selon un triangle isocèle, et sont positionnés de manière à ce qu'un de leur sommet pointe vers la portion cylindrique 17 de la partie supérieure cyclonique au sommet du dispositif, ledit sommet formant un angle l compris entre 4° et 90°, de préférence compris entre 8° et 80° et de manière plus préférée compris entre 10° et 60°. De préférence, le sommet pointant vers la portion cylindrique est confondu avec la paroi conique de la portion 18 alors que le reste du triangle est en saillie par rapport à la paroi conique, de manière à jouer le rôle de déflecteur et dévier le flux de particules 24.

Sur l'exemple représenté aux figures 4 et 5, la portion 18 comprend quatre couronnes de déflecteurs 33, les déflecteurs étant répartis régulièrement sur chaque couronne, c'est-à-dire que leur espacement est régulier au niveau de la couronne. Les trois couronnes les plus éloignées de la partie médiane 20 comprennent ainsi chacune huit déflecteurs, espacés entre eux d'un angle d de 45°, et la quatrième couronne la plus proche de la partie médiane comprend quatre déflecteurs 33, espacés deux à deux d'un angle d de 90°.

La forme des déflecteurs primaires 33 n'est pas limitée à l'exemple illustré aux figures 4 et 5, et toute autre forme pourrait être utilisée. Par exemple, les déflecteurs primaires 33 peuvent avoir une forme circulaire, cylindrique, carrée, ou irrégulière comme celle des anneaux de Raschig. Partie médiane et deuxième séparation

La partie médiane de séparation par élutriation 20 constitue le prolongement de la partie supérieure cyclonique (17,18) de l'enceinte du séparateur solide/solide 100.

La partie médiane 20 comporte un corps cylindrique. Le diamètre D4 dudit corps cylindrique est avantageusement compris entre 0,01xD2 et 0,99xD2, plus préférentiellement compris entre 0,05xD2 et 0,95xD2, et de manière plus préférée comprise entre 0,lxD2 et 0,8xD2, et de manière encore plus préférée comprise entre 0,lxD2 et 0,7xD2.

La hauteur H4 de la partie médiane est de préférence comprise entre D4 et 30xD4, de préférence centre D4 et 20xD4 et de manière préférée entre D4 et 15xD4.

Une deuxième séparation, qui est une séparation par élutriation entre les particules légères et lourdes, est effectuée dans la partie médiane 20.

La partie médiane où s'effectue la séparation par élutriation présente avantageusement un diamètre réduit comparativement aux dispositifs connus de séparation solide/solide pour CLC tels que ceux décrits dans les demandes W011151537 ou W011151535, ce qui permet de gagner en souplesse par rapport à l'injection de gaz nécessaire pour effectuer la séparation par élutriation, et notamment un gain sur la consommation de gaz.

Cette deuxième séparation par élutriation concerne les particules issues de la partie supérieure cyclonique (17,18) et tombant dans la partie médiane 20 opérant en phase diluée. Par phase diluée on entend une phase essentiellement gazeuse, comportant un taux de solide compris entre 0 et 10% en volume. Le flux de particules 24 comprend majoritairement des particules du porteur d'oxygène issues de la première séparation dans la partie supérieure cyclonique.

Basé sur le principe bien connu de séparation par élutriation, il est possible de séparer dans cette partie médiane 20 les particules du porteur d'oxygène et les particules d'imbrûlés non séparées dans la partie cyclonique (17,18). La séparation par élutriation, basée sur la loi de Stokes, fait intervenir la vitesse connue d'un fluide ascendant et la vitesse terminale de chute de particules tombant dans une colonne.

Par exemple, dans un écoulement gazeux caractérisé par une masse volumique de gaz de 0.43 kg/m3 et une viscosité de 5.10-5 Pa.s pouvant représenter un écoulement caractéristique en sortie du réacteur de réduction, on peut calculer la vitesse terminale de chute Ut de particules en fonction de leur taille (par exemple leur diamètre dp) et de leur densité (pp). La vitesse terminale de chute moyenne Ut est obtenue à partir de la formule (II) suivante (*):

1 /

4 d p (p p - p g )g 2

U t =

3 pg C D

Dans laquelle :

dp est le diamètre moyen des particules

pG est la masse volumique du gaz (kg/m3)

pP est la densité du grain (particule) solide (kg/m3)

CD est le coefficient de traîné

(*): extraite de Fluidization Engineering, Butterworth-Heinemann, Daizo Kunii, Octave Levenspiel, p.80). Voir aussi Handbook of fluidization and fluid-particle Systems, Chapter 1: Particle Characterization and Dynamics, p.18 and p.30, W.C Yang, Marcel Dekker Inc.

Ainsi le tableau 2 ci-dessous donne plusieurs exemples pour des particules d'imbrûlés de taille comprise entre 50 et 100 microns (diamètre de Sauter), et pour des particules de porteur d'oxygène (oxydes métalliques) classiquement envisagés pour les applications CLC (Cu0/AI203 ou llménite).

Tableau 2

Comme montré avec les exemples données dans le tableau 2, du fait des vitesses terminales de chute très différentes entre les particules d'imbrûlés et les particules du porteur d'oxygène, lié à leur propriétés physiques (taille et masse volumique), il est possible de séparer par élutriation les particules du porteur d'oxygène du reste de l'écoulement en faisant passer l'ensemble de l'écoulement dans une zone où la vitesse est contrôlée et permet la sédimentation des particules les plus lourdes (le porteur d'oxygène) du reste de l'écoulement gazeux comportant les particules d'imbrûlés et éventuellement les cendres. Afin d'effectuer cette séparation de manière satisfaisante, il est préférable de distribuer au mieux les particules sur toute la section de passage de la zone de séparation par élutriation. La vitesse superficielle de gaz dans la zone de séparation doit être supérieure à la vitesse terminale de chute des particules d'imbrûlés pour permettre leur entraînement avec le gaz. On parle de vitesse d'élutriation VE pour désigner cette vitesse superficielle de gaz dans la partie médiane 20 permettant la séparation par élutriation souhaitée. Préférentiellement, la vitesse d'élutriation VE est égale à une valeur comprise entre 100% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés et 600% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés ou 150% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules du porteur d'oxygène. Si la vitesse du gaz est inférieure à la vitesse terminale de chute moyenne des particules du porteur d'oxygène, l'effluent gazeux entraîné sera riche en particules légères (particules d'imbrûlés et éventuellement cendres volantes) mais une partie significative de ces particules sera entraînée avec le porteur d'oxygène par sédimentation dans la partie inférieure à la zone de séparation. Si la vitesse du gaz est supérieure à la vitesse terminale de chute moyenne des particules du porteur d'oxygène, l'effluent gazeux entraîné sortant sera constitué de l'essentiel des particules d'imbrulés et éventuellement des cendres volantes mais contiendra également des particules du porteur l'oxygène.

La taille de la partie médiane 20 dans laquelle on sépare par élutriation les particules légères et les particules lourdes doit être suffisante pour permettre l'évacuation des particules entraînables. Il est bien connu qu'à une vitesse donnée, la capacité de transport d'un gaz est limitée et dépend des conditions opératoires, des propriétés des particules et de l'uniformité de la vitesse du gaz sur la section.

Le gaz permettant la séparation par élutriation provient d'au moins une source : le gaz de fluidisation 28 injecté par le système principal d'injection 28 situé à la base de la partie inférieure du séparateur solide/solide, décrit plus bas, et qui permet à la fois la fluidisation des particules en lit dense dans ladite partie inférieure de collecte des particules (21,22), mais également la séparation par élutriation dans la partie médiane 20.

Avantageusement, on injecte un gaz d'appoint de fluidisation par un système d'injection secondaire de gaz 23, ce dernier se trouvant à la base de la partie médiane ou étant porté par la partie inférieure de collecte des particules, plus précisément porté par la partie de liaison 22 située entre la partie médiane 20 et la section basse cylindrique 21 de la partie inférieure de collecte des particules. Cette injection d'un gaz d'appoint permet de modifier la vitesse d'élutriation VE sans modifier le régime de fluidisation dans la section basse cylindrique 21 de la partie inférieure de collecte des particules. Le gaz de fluidisation principal et le gaz d'appoint peuvent être du C02, par exemple du C02 recyclé du procédé CLC, et/ou de la vapeur d'eau.

De préférence, on injecte un gaz de fluidisation par le système d'injection principal, et optionnellement on injecte d'appoint de fluidisation par le système d'injection secondaire du gaz, de manière à ce que la vitesse d'élutriation VE soit comprise entre 100% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés et 600% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules d'imbrulés ou 150% de la vitesse terminale de chute moyenne des particules du porteur d'oxygène.

L'injection du gaz de fluidisation principal par le système d'injection principal 28, et éventuellement l'injection d'un complément de gaz , appelé ici gaz de fluidisation d'appoint, par le système d'injection secondaire 23, sont réglées afin d'avoir une vitesse de gaz ascendante dans la partie médiane 20, ou vitesse d'élutriation VE, permettant d'avoir un taux d'élutriation des particules légères, définit comme le rapport de la quantité de particules d'imbrûlés élutriées et la quantité des particules d'imbrûlés dans le flux 24, compris entre 90% et 100%.

Avantageusement, la partie médiane 20 peut comporter un ensemble de déflecteurs secondaires 19 en saillie sur une paroi interne dudit corps cylindrique, positionnés sur sensiblement toute la circonférence dudit corps cylindrique. De préférence, les déflecteurs secondaires 19 peuvent être placés sur au moins deux niveaux distincts le long dudit corps cylindrique espacés d'une hauteur H8, de préférence comprise entre 0,01xH4 et H4, plus préférentiellement comprise entre 0,05xH4 et 0,5xH4, et encore plus préférentiellement comprise entre 0,lxH4 et 0,25xH4. Par exemple, la partie médiane 20 comporte 4 couches de déflecteurs secondaires 19 placés à 4 niveaux différents espacés d'une même distance H8 le long de la paroi de la partie médiane 20.

Ces déflecteurs secondaires 19 permettent de redistribuer les particules en paroi vers le centre de la partie médiane 20 où la vitesse de gaz est la plus élevée, ce qui permet d'augmenter l'efficacité de la séparation par élutriation. Les déflecteurs secondaires 19 créent en effet une restriction de diamètre D5 dans la partie médiane 20. Le diamètre de restriction D5 créé par les déflecteurs secondaires 19 est de préférence compris entre 0,4xD4 et 0,99xD4, plus préférentiellement compris entre 0,3xD4 et 0,97xD4, et de manière plus préférée compris entre 0,25xD4 et 0,95xD4.

Les déflecteurs secondaires 19 peuvent être tout élément permettant une restriction de diamètre de la partie médiane 20. Les déflecteurs secondairesl9 peuvent par exemple être des anneaux fixés en paroi interne de la partie médiane, ou encore des pièces fixés en paroi interne de la partie médiane et alignées à une niveau donné de manière à former un anneau, continu ou discontinu.

Un flux de particules légères élutriées 32 se dirige ensuite dans la partie cyclonique(17,18) pour rejoindre les particules non récupérées lors de la première séparation par force centrifuge. Toutes les particules les plus légères s'échappent ensuite avec le gaz dans le flux gazeux 29 par une conduite de sortie 31 de la partie supérieure cyclonique.

Partie inférieure et collecte des particules lourdes

La partie inférieure de collecte des particules du porteur d'oxygène (22, 21) constitue le prolongement de la partie médiane de séparation par élutriation 20 de l'enceinte du séparateur solide/solide 100. Cette partie inférieure permet de collecter les particules du porteur d'oxygène séparées dans les parties supérieure cyclonique et médiane du séparateur 100, et comporte le système d'injection principal d'un premier gaz de fluidisation 28 permettant à la fois la fluidisation desdites particules collectées sous la forme d'un lit dense 25, mais également de réaliser la séparation par élutriation dans la partie médiane 20 sus-jacente, optionnellement à l'aide d'un gaz d'appoint.

La partie inférieure de collecte des particules est donc configurée pour comporter un lit fluidisé dense de particules 25, de par son système d'injection principal du gaz de fluidisation 28 mais également par sa configuration géométrique.

Elle comporte également une conduite d'évacuation 27 d'un flux de particules 26 issu du lit dense de particules du porteur d'oxygène.

La partie inférieure de collecte des particules comprend une section basse cylindrique 21 alimentée par le premier gaz de fluidisation et apte à opérer en phase dense pour la collecte des particules du porteur d'oxygène, et une section de liaison conique 22 entre la partie médiane 20 cet ladite section basse 21, le diamètre D6 de la section basse 21 étant supérieur au diamètre D4 de la partie médiane 20. La section basse est configurée pour comporter le lit fluidisé dense de particules 25.

Le diamètre D6 de la section basse 21 est de préférence compris entre l,lxD4 et 20xD4, de préférence entre D4 et 15xD4 et de manière préférée entre D4 et 10xD4. L'angle b définit la pente du cône 22 par rapport à la paroi de la section basse 21 (la paroi de la section 21 étant verticale en position de fonctionnement). L'angle b est de préférence compris entre 5° et 70°, plus préférentiellement compris entre 20° et 60°, et de manière plus préférée compris entre 30° et 45°. Le lit dense 25 a une hauteur plus ou moins importante en fonction, entre autres, de la densité des particules, des débits d'alimentation et d'extraction en particules, mais le niveau du lit dense, formant l'interface avec la phase diluée, est de préférence situé en dessous de la section de liaison 22.

Avantageusement, la partie inférieure comporte un système d'injection secondaire 23 d'un gaz d'appoint de fluidisation d'appoint pour modifier la vitesse de gaz d'élutriation VE dans la partie médiane, sans modifier le régime de fluidisation dans la section basse cylindrique 21. En particulier, c'est la section de liaison conique 22 qui est munie d'un tel système d'injection secondaire 23, de préférence positionné à proximité de la partie médiane 20, afin que l'injection d'une quantité minimale de gaz d'appoint injecté influence au maximum la vitesse d'élutriation VE. Le flux de particules lourdes 26, constituées majoritairement des particules du porteur d'oxygène, extrait par la conduite 27, est de préférence envoyé vers la zone d'oxydation permettant au porteur d'oxygène de retrouver au moins une partie du degré d'oxydation qu'il avait à l'entrée du réacteur de combustion 2. Le flux 26 peut également être envoyé vers une zone « tampon » fonctionnant en lit fluidisé, pouvant être une enceinte positionnée entre la sortie 27 du séparateur solide/solide 100 et le réacteur d'oxydation. Alternativement le flux 26 peut être envoyé, au moins en partie, vers une seconde zone de combustion dans laquelle le porteur d'oxygène sera plus réduit.

La figure 6 illustre un exemple de séparateur solide/solide 200 selon l'invention, selon un deuxième mode de réalisation.

Le séparateur 200 est en tout point identique au séparateur 100 de la figure 2, à l'exception de la partie inférieure de collecte des particules, qui comporte en guise de section basse un siphon 632.

Selon ce mode de réalisation, la section de liaison 620 est cylindrique et de même diamètre que le diamètre D7 de la section basse 632. Selon cette configuration, la section de liaison 620, le corps cylindrique de la partie médiane 20 et la section basse 633, plus précisément la première partie verticale 633 du siphon dans le prolongement de la section de liaison 620, ont le même diamètre. Selon cette configuration, l'angle b est égal à 0°.

A la sortie de la partie médiane 20, au niveau de la section de liaison 620, les particules lourdes élutriées tombent dans la section basse 632 comportant un siphon. La section basse 632 est apte à opérer en phase dense, et est configurée pour comporter le lit fluidisé dense de particules 25. La géométrie et le fonctionnement d'un siphon est connu de l'homme du métier. Le siphon comprend une partie verticale 633 (en position verticale lors de son fonctionnement) dans laquelle se trouve le lit fluidisé dense 25 et qui est le prolongement de l'élément de liaison 620 et de la partie médiane 20, une partie horizontale 634, une partie verticale 635 et une partie inclinée 636 qui permet d'évacuer les particule 26 hors du séparateur solide/solide 200, vers le réacteur d'oxydation de l'installation CLC permettant l'oxydation du porteur d'oxygène, ou vers une zone « tampon » fonctionnant en lit fluidisé, pouvant être une enceinte positionnée entre la sortie 636 du séparateur solide/solide et le réacteur d'oxydation, ou vers une autre zone de combustion comme décrit pour le séparateur solide/solide 100 de la figure 2. Le lit dense 25 est fluidisé par un système d'injection principal d'un gaz de fluidisation 628. Ledit gaz de fluidisation 628 permet à la fois la fluidisation desdites particules collectées sous la forme d'un lit dense 25, mais également la réalisation de la séparation par élutriation dans la partie médiane 20 sus-jacente.

Ce deuxième mode de réalisation du séparateur solide/solide est particulièrement bien adapté lorsque la vitesse d'élutriation VE n'est pas adaptée à la vitesse de fluidisation par le gaz injectée avec le système d'injection principal 628, et en particulier lorsque la vitesse d'élutriation VE est faible. En effet, lorsque le VE requise est faible, par exemple égale à 0,3 m/s, alors la vitesse de fluidisation du gaz injecté par le système d'injection principal 628 peut s'avérer être trop faible pour à la fois assurer la fluidisation en régime dense des particules collectées (lit dense 25) et la séparation par élutriation dans la partie médiane 20. Dans ce cas, le fait que la section de liaison 620, le corps cylindrique de la partie médiane 20 et la section basse 633 aient le même diamètre permet d'assurer quand même ces deux fonctions.

Avantageusement , la séparation par élutriation dans la partie médiane 20 est réalisée à l'aide du gaz de fluidisation principal injecté par le système principal d'injection 628 et d'un gaz d'appoint injecté par un système d'injection secondaire 23, qui permet de modifier la vitesse de gaz d'élutriation VE dans la partie médiane 20 sans modifier le régime de fluidisation dans la section basse 632. Avantageusement ledit système d'injection secondaire 23 est situé dans la section de liaison 620, de préférence positionné à proximité de la partie médiane 20, afin que l'injection d'une quantité minimale de gaz d'appoint injecté influence au maximum la vitesse d'élutriation VE.

Exemple

L'exemple qui suit montre certaines caractéristiques et avantages du séparateur solide/solide selon l'invention.

La séparation dans un exemple de séparateur solide/solide selon l'invention a été étudiée par simulation CFD (Computationnel Fluid Dynamics).

Un tel séparateur solide/solide 300 est illustré à la figure 7. Le séparateur 300 est selon le premier mode de réalisation illustré à la figure 2. Il comprend les principaux éléments suivants : - une partie supérieure cyclonique comportant un corps cylindro-conique avec une portion cylindrique 17 comportant une conduite d'alimentation 16 d'un mélange gazeux provenant du réacteur de réduction par le conduit 4, une portion conique 18 munie d'un ensemble de déflecteurs primaires 33 tels qu'illustré aux figures 4 et 5, et une conduite de sortie 31 pour un flux gazeux comportant la majorité des particules d'imbrûlés ;

- une partie médiane de séparation par élutriation 20, comportant 4 couches de déflecteurs secondaires 19 ;

une partie inférieure de collecte des particules comportant une section de liaison conique 22 comportant un système d'injection secondaire d'un gaz de fluidisation d'appoint 23 (non représenté) et une section basse de collecte des particules 21 comprenant un système d'injection principal d'un gaz de fluidisation (non représenté) et une conduite d'évacuation d'un flux comportant principalement les particules du porteur d'oxygène (non représenté).

Le tableau 3 ci-dessous résume les principales caractéristiques du séparateur solide/solide 300 et des conditions simulées.

Tableau 3

La simulations CFD a été effectuée avec le logiciel Barracuda® (CPFD Software) qui utilise l'approche numérique multiphase particule dans cellule (« Multiphase particle-in-cell method» ou en abrégé MP-PIC, en anglais) pour simuler un écoulement gaz/particules, la force de traînée pour l'interaction entre les deux phases étant calculée selon la méthode de Gidaspow(An Incompressible Three- Dimensional Multiphase Particle-in-Cell Model for Dense Particle Flows, D.M. Snider, Journal of Computational Physics, Vol.170, Issue 2, 1 July 2001, Pages 523-549). L'écoulement gaz/particules dans le dispositif de séparation est simulé avec deux classes de particules : Les particules dites lourdes :

- masse volumique de grains : 3300 kg/m3 ;

- diamètre moyen : 280 microns.

Les particules dites légères :

- masse volumique de grains : 1300 kg/m3 ;

diamètre moyen : 50 microns.

Les particules sont injectées dans la partie cyclonique du séparateur 300 par les conduites 4et 16, et peuvent sortir du séparateur 300 soit par la conduite de sortie 31 soit par la conduite d'évacuation (non représentée au fond de la section basse 21 de la partie inférieure de collecte des particules. L'efficacité de séparation des particules est définie une formule (III) du type :

Débit Particules sortant par la conduite (31)

h— -

Débit particules injecté dans (4)

Le tableau 4 présente les efficacités obtenues pour les particules lourdes et légères.

Tableau 4

Comme montré dans les figures 8 et 9 qui représentent respectivement un exemple de la position des particules légères Le et celle des particules lourdes Lo à un même instant donné lors de la séparation, ainsi que dans le tableau 4, le séparateur solide/solide selon l'invention présenté dans ce brevet permet de diriger 100% des particules légères avec le flux gazeux en sortie haute 31 du séparateur, en emportant seulement 2% des particules lourdes dans ledit flux gazeux.