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Title:
DEVICE FOR THE OPTICAL CHARACTERISATION OF AN OBJECT HAVING VERY SMALL DIMENSIONS
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2010/001047
Kind Code:
A1
Abstract:
The invention relates to a device for the optical characterisation of an object (75) having very small dimensions, which comprises: a wide-band light source; a polarisation separator (67) receiving the light from the light source and providing a first achromatic-direction beam (69) having a first polarisation and a second beam (71) having a second polarisation perpendicular to the first polarisation; a means (73) for focusing the first and second beams on a substrate (77) carrying the object to be characterised, and thus generating a third beam from the object and a fourth beam from the substrate; a means for analysing the output beam of the means for interfering with and determining the dielectric constant of the object; and a phase-shift compensation means (81) provided upstream from the analysis means.

Inventors:
FREY, Laurent (29 bis, Rue de l'Abbé Vincent, Fontaine, F-38600, FR)
LARTIGUE, Olivier (156 Hameau du Château, Sassenage, Sassenage, F-38360, FR)
Application Number:
FR2009/051252
Publication Date:
January 07, 2010
Filing Date:
June 29, 2009
Export Citation:
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Assignee:
COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE (Bâtiment Le Ponant D, 25 Rue Leblanc, Paris, F-75015, FR)
FREY, Laurent (29 bis, Rue de l'Abbé Vincent, Fontaine, F-38600, FR)
LARTIGUE, Olivier (156 Hameau du Château, Sassenage, Sassenage, F-38360, FR)
International Classes:
G01B9/02; G01B21/00; G01J9/02
Attorney, Agent or Firm:
CABINET BEAUMONT (1 Rue Champollion, Grenoble, Grenoble, F-38000, FR)
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Claims:
REVENDICATIONS

1. Dispositif de caractérisation optique d'un objet (75) de très petites dimensions, comprenant : une source lumineuse large bande ; un séparateur de polarisations (67) recevant la lumière de la source lumineuse et fournissant un premier faisceau de direction achromatique (69) d'une première polarisation et un deuxième faisceau (71) d'une deuxième polarisation perpendiculaire à la première polarisation ; un moyen de focalisation (73) des premier et deuxième faisceaux sur un support (77) portant l'objet de façon que le point de focalisation du premier faisceau soit sur l'objet à caractériser et que le point de focalisation du deuxième faisceau soit sur le support, à côté de l'objet, d'où il résulte la formation d'un troisième faisceau issu de l'objet et d'un quatrième faisceau issu du support ; un moyen d'interférence entre les troisième et quatrième faisceaux ; un moyen d'analyse du faisceau de sortie du moyen d'interférence et de détermination de la constante diélectrique de l'objet ; et un moyen compensateur de déphasage (81) placé avant ledit moyen d'analyse.

2. Dispositif selon la revendication 1, dans lequel le séparateur de polarisations (67) est de type biprisme de Rochon. 3. Dispositif selon la revendication 2, dans lequel le moyen compensateur de déphasage est une lame (81) en un matériau identique à celui du biprisme (67) ayant ses axes neutres paral¬ lèles aux polarisations des premier et deuxième faisceaux.

4. Dispositif selon l'une quelconque des revendica- tions 1 à 3, dans lequel les troisième et quatrième faisceaux sont formés par réflexion, respectivement, du premier faisceau sur l'objet et du deuxième faisceau sur le support, et dans lequel le moyen d'interférence comprend le séparateur de polarisations (67) qui combine les troisième et quatrième faisceaux.

5. Dispositif selon l'une quelconque des revendica¬ tions 1 à 3, dans lequel les troisième et quatrième faisceaux sont formés par transmission, respectivement, du premier faisceau par l'objet et du deuxième faisceau par le support, et dans lequel le moyen d'interférence comprend un deuxième séparateur de polarisations (93) qui combine les troisième et quatrième faisceaux. 6. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel le moyen d'analyse du faisceau de sortie du moyen d'interférence et de détermination de la constante diélectrique de l'objet comprend un troisième séparateur de polarisations (83) de type biprisme de Wollaston dont les axes sont orientés à 45° par rapport aux polarisations des premier et deuxième faisceaux, et un spectromètre qui analyse les faisceaux (85, 87) fournis par le troisième séparateur de polarisations.

7. Dispositif selon l'une quelconque des revendica- tions précédentes, adapté à caractériser un objet (75) ayant des dimensions inférieures à 15 nanomètres.

Description:
DISPOSITIF DE CARACTERISATION OPTIQUE D'UN OBJET DE TRES PETITES

DIMENSIONS

Domaine de 1 ' invention

La présente invention concerne des dispositifs de caractérisation optique et, plus particulièrement, des disposi ¬ tifs de caractérisation d'objets de très petites dimensions. Exposé de l ' art antérieur

Par "objet de très petites dimensions", on entendra ici des nanoparticules, par exemple une particule isolée ou un groupement isolé de particules, dont les dimensions sont infé ¬ rieures à la longueur d'onde de faisceaux lumineux allant du proche ultraviolet au proche infrarouge. Par exemple, on consi ¬ dérera des nanoparticules diélectriques, métalliques ou semi- conductrices dont les dimensions sont comprises entre le nano- mètre et quelques dizaines de nanomètres.

On cherche ici à caractériser la réponse en amplitude et en phase d'objets isolés de très petites dimensions. Plus particulièrement, on cherche à mesurer la partie réelle et la partie imaginaire de la constante diélectrique de l'objet ou, de façon équivalente, son indice et son absorption.

La publication intitulée "Measurement of the complex dielectric constant of a single gold nanoparticle", Optics

Letters 31, 2474 (2006), décrit une technique permettant d'obte- nir de telles caractéristiques. Cette technique utilise un microscope à contraste interférentiel différentiel et permet d'obtenir l'amplitude et la phase d'un faisceau diffracté par une particule d'or de dimensions comprises entre 10 nm et 15 nm. La figure 1 illustre le dispositif de mesure présenté dans cette publication. Un faisceau lumineux 1 de polarisation circulaire provenant d'une source de lumière blanche atteint une séparatrice 3 qui fournit un faisceau lumineux 5, perpen ¬ diculaire au faisceau 1, en direction d'un support portant la nanoparticule à caractériser. Le faisceau lumineux 5 passe dans un séparateur de polarisations 7 qui est un biprisme de Wollas- ton de type Nomarski. En sortie du séparateur de polarisations 7, deux faisceaux 9 et 11 sont formés dans des directions diffé ¬ rentes. Les faisceaux 9 et 11 ont des polarisations rectilignes perpendiculaires. Par exemple, le faisceau 9 est polarisé à 135° et le faisceau 11 est polarisé à 45° par rapport à l'axe de référence du séparateur. Les faisceaux 9 et 11 atteignent un objectif de microscope 13 qui fournit des faisceaux 15 et 17 focalisés sur un support 19 sur lequel une nanoparticule 21 à caractériser est positionnée. La nanoparticule 21 est disposée au point de focalisation du faisceau 15, tandis que le point de focalisation du faisceau 17 est situé en un emplacement quel ¬ conque du support 19 proche de l'emplacement de la nanopar ¬ ticule. Une partie de chacun des faisceaux lumineux 15 et 17 est renvoyée. Le retour du faisceau 15 correspond à des contri ¬ butions de la nanoparticule et du support. Le retour du faisceau 17 correspond à une contribution du seul support. Les faisceaux renvoyés passent dans l'objectif de microscope 13 puis dans le séparateur de polarisations 7 qui fournit un faisceau unique 5 qui est la superposition des deux faisceaux réfléchis de polari ¬ sations orthogonales, remis dans un même état de polarisation. Le faisceau 5 passe dans la séparatrice 3 et forme un faisceau 23 qui atteint un séparateur de polarisations de type biprisme de Wollaston 25. Les axes du séparateur de polarisations 25 sont orientés à 45° par rapport aux polarisations des faisceaux 9 et 11 fournis par le séparateur de polarisations 7. Le séparateur de polarisations 25 fournit deux faisceaux 27 et 29 de polarisa ¬ tions perpendiculaires. Par exemple, le faisceau 27 est polarisé à 0° et le faisceau 29 à 90° par rapport à l'axe de référence du séparateur. Les faisceaux 27 et 29 passent dans un réseau de diffraction holographique 31 puis sont projetés sur un dispo ¬ sitif de capture d'image 35 par l'intermédiaire d'une lentille 33. Les projections détectées par le dispositif de capture

35 sont représentatives des interférences entre les parties de faisceaux ayant interagi ou non avec la nanoparticule. On déduit de ces projections l'amplitude et la phase de l'onde diffractée par la nanoparticule ou, de façon équivalente, les deux compo- santés (partie réelle et partie imaginaire) de la constante diélectrique de la particule.

La publication susmentionnée indique un fonctionnement dans une plage de longueurs d'onde allant de 480 nm à 610 nm, c'est-à-dire dans une petite partie du spectre visible. Résumé

II existe un besoin d'un système de caractérisation d'une nanoparticule de très petites dimensions sur une grande plage de longueurs d'onde, par exemple du proche ultraviolet au proche infrarouge. Ainsi, un mode de réalisation de la présente invention prévoit un dispositif de caractérisation optique d'un objet de très petites dimensions, comprenant une source lumineuse large bande ; un séparateur de polarisations recevant la lumière de la source lumineuse et fournissant un premier faisceau de direction achromatique d'une première polarisation et un deuxième faisceau d'une deuxième polarisation, perpendiculaire à la première pola ¬ risation ; un moyen de focalisation des premier et deuxième faisceaux sur un support portant l'objet de façon que le point de focalisation du premier faisceau soit sur l'objet à caractériser et que le point de focalisation du deuxième faisceau soit sur le support, à côté de l'objet, d'où il résulte la formation d'un troisième faisceau issu de l'objet et d'un quatrième faisceau issu du support ; un moyen d'interférence entre les troisième et quatrième faisceaux ; un moyen d'analyse du faisceau de sortie du moyen d'interférence et de détermination de la constante diélectrique de l'objet ; et un moyen compensateur de déphasage placé avant le moyen d'analyse.

Selon un mode de réalisation de la présente invention, le séparateur de polarisations est de type biprisme de Rochon. Selon un mode de réalisation de la présente invention, le moyen compensateur de déphasage est une lame en un matériau identique à celui du biprisme ayant ses axes neutres parallèles aux polarisations des premier et deuxième faisceaux.

Selon un mode de réalisation de la présente invention, les troisième et quatrième faisceaux sont formés par réflexion, respectivement, du premier faisceau sur l'objet et du deuxième faisceau sur le support, et le moyen d'interférence comprend le séparateur de polarisations qui combine les troisième et quatrième faisceaux. Selon un mode de réalisation de la présente invention, les troisième et quatrième faisceaux sont formés par transmission, respectivement, du premier faisceau par l'objet et du deuxième faisceau par le support, et le moyen d'interférence comprend un deuxième séparateur de polarisations qui combine les troisième et quatrième faisceaux.

Selon un mode de réalisation de la présente invention, le moyen d'analyse du faisceau de sortie du moyen d'interférence et de détermination de la constante diélectrique de l'objet comprend un troisième séparateur de polarisations de type biprisme de Wollaston dont les axes sont orientés à 45° par rapport aux polarisations des premier et deuxième faisceaux, et un spectromètre qui analyse les faisceaux fournis par le troisième séparateur de polarisations. Selon un mode de réalisation de la présente invention, le dispositif est adapté à caractériser un objet ayant des dimensions inférieures à 15 nanomètres. Brève description des dessins Ces objets, caractéristiques et avantages, ainsi que d' autres seront exposés en détail dans la description suivante de modes de réalisation particuliers faite à titre non-limitatif en relation avec les figures jointes parmi lesquelles : la figure 1, précédemment décrite, illustre un dispo- sitif connu de caractérisation optique d'une nanoparticule ; la figure 2 illustre le comportement d'un séparateur de polarisations de type biprisme de Rochon éclairé par des faisceaux de longueurs d'onde différentes ; la figure 3 illustre un dispositif de caractérisation selon un mode de réalisation de l'invention fonctionnant en réflexion ; et la figure 4 illustre un dispositif de caractérisation selon un autre mode de réalisation de l'invention fonctionnant en transmission. Par souci de clarté, les différentes figures sont tracées sans respect d'échelle. Description détaillée

Les inventeurs ont cherché à reproduire le dispositif de caractérisation de la figure 1 dans le but de caractériser une nanoparticule sur une plage spectrale importante. Cependant, ils ont noté qu'il était difficile sinon impossible d'obtenir une caractérisation précise sur toute la plage de longueurs d'onde donnée dans la publication (480-610 nm) . Il était a fortiori impossible d'augmenter la plage spectrale de mesure. Pour déterminer la cause de ce problème, les inventeurs ont utilisé le dispositif de la figure 1 avec une source lumineuse monochromatique dont ils ont fait varier la longueur d'onde. Les inventeurs ont noté que, lorsque la longueur d'onde du faisceau arrivant sur le biprisme de Wollaston varie, les directions des faisceaux fournis en sortie du séparateur varient. Ceci est dû à la dispersion chromatique du matériau biré ¬ fringent du biprisme. Ainsi, au-dessus et en dessous d'une certaine fréquence, le faisceau supposé atteindre la nanoparti- cule à caractériser ne l'atteint que partiellement ou n'atteint que le support à côté de la nanoparticule.

On pourrait alors envisager de déplacer le support de la nanoparticule en fonction de la longueur d'onde du faisceau incident de façon à replacer celle-ci dans le faisceau focalisé. Cependant, il est relativement contraignant de prévoir un sys- tème de déplacement de la nanoparticule dans le plan de son support. De plus, même si le déplacement du support de la nano ¬ particule était aisé, la mesure devrait être faite longueur d'onde par longueur d'onde. Il ne serait pas possible de carac ¬ tériser la nanoparticule en effectuant une mesure simultanée sur toutes les longueurs d'onde avec une source lumineuse de grande largeur spectrale.

Ainsi, les inventeurs ont recherché un système permet ¬ tant de caractériser une nanoparticule sur une grande plage spectrale, de l'ordre de plusieurs centaines de nanomètres, et cela en conservant le support de la nanoparticule immobile. Pour cela, ils ont étudié le comportement, en fonction de la longueur d'onde, de différents séparateurs de polarisations. Ils ont d'abord recherché des structures symétriques qui présentent l'avan ¬ tage, comme le montage à biprisme de Wollaston, de fournir des chemins optiques égaux pour les diverses polarisations mais n'ont pas trouvé de structure qui fournisse des résultats satis ¬ faisants. Les inventeurs ont alors essayé d'utiliser des sépara ¬ teurs de polarisations asymétriques.

La figure 2 illustre le comportement d'un séparateur de polarisations de type biprisme de Rochon éclairé par des faisceaux de longueurs d'onde λ ] _ et X2 différentes.

En figure 2, on considère un système éclairé par un faisceau incident 41, comprenant un biprisme de Rochon 43 et un objectif de focalisation 45 qui focalise les deux faisceaux fournis par le biprisme 43 sur un support 47. Lorsque le faisceau incident 41 a une longueur d'onde λ ] _, le biprisme de Rochon forme deux faisceaux 49 et 51 dont les polarisations sont perpendiculaires. Le faisceau 49 n'est pas dévié par le biprisme de Rochon et est dirigé par l'objectif 45 de façon à atteindre le support 47 dans l'alignement du faisceau 41. Le faisceau 51, dévié par le biprisme de Rochon, est foca ¬ lisé par l'objectif 45 de façon à atteindre le support 47, à côté du point de focalisation du faisceau 49.

Lorsque le faisceau incident 41 a une longueur d'onde λ2 différente de λ ] _, le biprisme de Rochon forme deux faisceaux 49 et 53 dont les polarisations sont perpendiculaires. Le faisceau 49 (non dévié) est identique à celui formé lorsque le faisceau incident a une longueur d'onde λ ] _ et atteint le support 47 dans l'alignement du faisceau 41. Le faisceau 53 est polarisé par l'objectif de polarisation 45 de façon à atteindre le support 47, à côté du point de focalisation du faisceau 49, mais en un emplacement différent de celui du faisceau 51.

Ainsi, contrairement à un biprisme de Wollaston (ou de Nomarski) , un biprisme de Rochon fournit un faisceau 49 dont la direction ne varie pas avec la longueur d'onde (faisceau non dévié) . De plus, dans un biprisme de Rochon en un matériau tel que le fluorure de magnésium, MgF2, la séparation des polarisa ¬ tions est efficace des longueurs d'onde allant du proche ultraviolet (130 nm) à l'infrarouge (6 μm) . Par rapport à un biprisme de Wollaston dans lequel les faisceaux émergents sont symétriques, un biprisme de Rochon fournit des faisceaux asymétriques. De plus, il introduit une différence de marche entre les faisceaux des deux polarisations et cette différence de marche dépend de la longueur d'onde. Ces deux inconvénients du biprisme de Rochon (asymétrie des fais ¬ ceaux et différence de marche) devraient conduire à écarter ce séparateur de polarisations d'applications en interférométrie différentielle. Les inventeurs ont toutefois montré que, pour la caractérisation de nanoparticules, ce séparateur de polarisa- tions pouvait avantageusement être utilisé. Ainsi, les inventeurs ont décidé d'effectuer une carac- térisation optique d'une nanoparticule en tirant profit des propriétés des biprismes de Rochon.

La figure 3 illustre un dispositif de caractérisation fonctionnant en réflexion.

Une source lumineuse de lumière blanche fournit un faisceau lumineux, par exemple de polarisation circulaire 61, qui arrive sur une séparatrice 63. La séparatrice 63 renvoie un faisceau 65 en direction d'un séparateur de polarisations de type biprisme de Rochon 67. Le séparateur de polarisations 67 forme deux faisceaux 69 et 71, ayant des polarisations perpendi ¬ culaires, dans des directions différentes. Le faisceau 69 est le faisceau non dévié fourni par le biprisme de Rochon et le fais ¬ ceau 71 est le faisceau dévié. Un objectif de microscope 73 focalise le faisceau non dévié 69 sur une nanoparticule 75 positionnée sur un support 77 et focalise le faisceau 71 sur le support 77, à côté de la nanoparticule 75.

Une partie du faisceau lumineux 69 est renvoyée par la nanoparticule 75 et par le support 77 et une partie du faisceau lumineux 71 est renvoyée par le seul support 77. Les faisceaux renvoyés passent dans l'objectif de microscope 73 puis dans le séparateur de polarisations 67 qui fournit un faisceau unique 65. Le faisceau 65 traverse la séparatrice 63 et ressort en un faisceau 79. Selon un aspect de l'invention, le faisceau 79 tra ¬ verse une lame compensatrice de déphasage 81. Ceci permet de compenser, à toutes les longueurs d'onde, le déphasage introduit à l'aller et au retour par le biprisme 67. La lame compensatrice de déphasage 81 est formée en un matériau identique à celui du biprisme 67 et a une épaisseur égale à celui-ci. A titre d'exemple, le biprisme 67 et la lame compensatrice 81 pourront être en fluorure de magnésium, MgF2. Les axes neutres de la lame 81 sont parallèles aux polarisations des faisceaux 69 et 71 fournis par le séparateur de polarisations 67, par exemple à 45° et 135° par rapport à l'axe de référence du séparateur. Le faisceau 79 est ensuite envoyé sur un séparateur de polarisations 83, par exemple un biprisme de Wollaston. Les axes du séparateur de polarisations 83 sont orientés à 45° par rapport aux polarisations des faisceaux 69 et 71 fournis par le séparateur de polarisations 67. Les faisceaux polarisés perpendiculairement sont projetés sur les axes du séparateur de polarisation 83. Le séparateur de polarisations 83 fournit deux faisceaux 85 et 87 de polarisations perpendiculaires. Par exemple, le faisceau 85 est polarisé à 0° et le faisceau 87 à 90° par rapport à l'axe de référence du séparateur. Les faisceaux 85 et 87 sont ensuite analysés par un spectromètre, par exemple par un réseau de diffraction associé à un dispositif de capture d'image tels que ceux utilisés dans le montage décrit en relation avec la figure 1. Le dispositif de capture d'image peut être, par exemple, constitué de barrettes CCD.

En figure 3, le séparateur de polarisations 83 est représenté dans le plan de la figure pour simplifier la représentation. En réalité, ce séparateur est tourné de 45° par rapport au plan de la figure . A titre d'exemple, la source lumineuse peut être un laser de lumière à supercontinuum spatialement cohérente entre l'ultraviolet et l'infrarouge, qui n'introduit pas de granula- rité laser et qui a une forte brillance.

Ainsi, de façon connue, on détermine la partie réelle et la partie imaginaire de la constante diélectrique de la nano- particule 75 sur une plage de longueurs d'onde importante. Il est également possible de déterminer la taille de la nano- particule.

La figure 4 illustre un dispositif de caractérisation fonctionnant en transmission.

De la même façon que dans le dispositif de la figure

3, une source lumineuse fournit un faisceau lumineux 65, par exemple de polarisation circulaire, qui atteint un séparateur de polarisations de type biprisme de Rochon 67. Le séparateur de polarisations 67 forme deux faisceaux 69 et 71 ayant des polari- sations perpendiculaires dans deux directions différentes. Un objectif de microscope 73 focalise le faisceau 69 sur une nano- particule 75 positionnée sur un support 77 et le faisceau 71 sur le support 77. Une partie du faisceau lumineux 69 est transmise par la nanoparticule 75 et par le support 77 et une partie du fais ¬ ceau lumineux 71 est transmise par le support 77. Les faisceaux transmis atteignent un objectif 91 placé en symétrique de l'objectif 73 par rapport au support 77. Les faisceaux sont ensuite recombinés par un deuxième biprisme de Rochon 93, symé ¬ trique du biprisme 67 par rapport au support 77. Le faisceau recombiné 95 atteint une lame compensatrice de déphasage 81 puis un séparateur de polarisations de type biprisme de Wollaston 83. La lame compensatrice de déphasage 81 permet de compenser le déphasage introduit par les biprismes 67 et 93 à toutes les lon ¬ gueurs d'onde. Les axes du biprisme 83 sont orientés à 45° par rapport aux polarisations des faisceaux 69 et 71 fournis par le biprisme 67. Le biprisme 83 fournit deux faisceaux 85 et 87 de polarisations perpendiculaires qui sont ensuite analysés, par exemple par un réseau de diffraction et par un dispositif de capture d'image tels que ceux utilisés dans le montage décrit en relation avec la figure 1.

Des modes de réalisation particuliers de la présente invention ont été décrits. Diverses variantes et modifications apparaîtront à l'homme de l'art. En particulier, les biprismes de Rochon pourront être remplacés par des variantes telles que des biprismes de Sénarmont. Plus généralement, on pourra utili ¬ ser tout séparateur de polarisations dont au moins un faisceau de sortie a une direction achromatique. On pourra par exemple utiliser des cubes séparateurs de polarisations dont le principe repose sur la sélectivité en polarisation d'empilements multi- couches éclairés en incidence oblique. Ces dispositifs fournis ¬ sent deux faisceaux séparés à angle droit que l'on pourra réorienter et focaliser en deux taches proches. On pourra égale- ment utiliser un composant à empilement multicouches de faible séparation angulaire ou encore un réseau de diffraction conçu pour diffracter dans deux ordres, comprenant l'ordre 0 dont la direction est par nature achromatique. Dans tous les cas, on utilisera en outre, s'il y a lieu, un dispositif de compensation de déphasage ayant la fonction de la lame 81 susmentionnée.

De plus, pour améliorer le fonctionnement du système sur une large plage de longueurs d'onde, on pourra utiliser des systèmes optiques de focalisation, par exemple l'objectif 73, sous forme de dispositifs réflecteurs et non pas de dispositifs transmissifs .

Les dispositifs des figures 3 et 4 pourront également être éclairés par un faisceau lumineux monochromatique (formé par exemple d'une source large bande associée à un monochro- mateur) qui balaye les longueurs d'onde désirées. La suite de la description décrit différentes techniques de calcul de caractéristiques de la nanoparticule à partir des informations fournies par les dispositifs des figures 3 et 4.

Lorsque la taille des particules est connue ou supposée, la détermination de l'indice de réfraction et du coefficient d'absorption des nanoparticules à partir des mesures est analytique dans le cas de nanoparticules simples de très petite taille, typiquement inférieure au dixième de la longueur d'onde et au dixième de la section du faisceau focalisé. Elle utilise la théorie de Rayleigh et suppose un éclairement quasi constant sur la section de la nanoparticule.

Lorsque la forme et la taille des nanoparticules sont connues, la détermination de l'indice et de l'absorption des objets est numérique et utilise par exemple la théorie de Mie dans le cas de particules sphériques de tailles de l'ordre de grandeur ou supérieures à la longueur d'onde ou la théorie des multipôles multiples dans le cas de particules de formes quelconques. Ces modèles plus complexes sont nécessaires car les fronts d'onde du faisceau incident sur la particule et du faisceau diffracté par la particule ne sont plus identiques, et la modélisation des faisceaux collectés par les détecteurs doit de préférence tenir compte des variations spatiales de 1 ' amplitude et de la phase des ondes sur la surface sensible des détecteurs. Dans ce cas, l'inversion n'est plus directe mais itérative : le procédé d'analyse consiste à calculer, pour divers couples de variables (indice de réfraction et coefficient d'absorption), l'absorption et l'amplitude théoriques (ou une combinaison de ces deux variables) et à choisir le couple pour lequel ces deux quantités théoriques sont les plus proches de celles mesurées. Pour générer la suite de couples à tester, on peut utiliser des tirages aléatoires de couples ou bien utiliser des procédures d'optimisation globales et/ou locales.

Lorsque la forme et/ou la taille sont inconnues, le modèle comporte plus de deux paramètres et des données indépendantes doivent être ajoutées pour obtenir des résultats fiables. On peut également imager les deux faisceaux de sortie à 1 ' aide de matrices de photodétecteurs et en déduire des informations supplémentaires, notamment sur la géométrie des particules. On peut également mesurer, en plus de la phase et de l'amplitude, l'état de polarisation du faisceau modifié par la nanoparticule pour déduire les caractéristiques d'objets anisotropes comme des nanofils. Cette mesure peut se faire par polarimétrie de Mueller. Dans le même contexte, des informations a priori peuvent être intégrées dans le processus d'inversion afin de fiabiliser les résultats d'analyse.

Certains paramètres à déterminer peuvent être liés. Par exemple, un modèle de dépendance de l'indice et absorption et de la taille peut être fourni (par exemple un modèle linéaire à une dimension spatiale et à indices inconnus, n = nO + a.e, k = kO + b.e, les paramètres à rechercher étant alors nO, kO, a, b et e) . Selon un autre exemple, un modèle de dépendance de l'indice et absorption et de la longueur d'onde peut être fourni (par exemple un modèle suivant une loi de Drude dans le cas des particules métalliques, ou bien une loi de Lorentz dans le cas des particules diélectriques, etc) . Modèle de Drude : avec COp la pulsation plasma, γ le facteur d' amortissement.

Modèle de Lorentz à N oscillateurs : avec fj , COQj et Fj la force, la fréquence propre et le facteur d'amortissement des j e [1...N] oscillateurs.

Les paramètres à ajuster sont alors les paramètres géométriques de la forme (s'ils sont inconnus) et/ou les paramètres du modèle (s'ils sont inconnus).

La probabilité a priori des paramètres peut également être intégrée, par exemple si on sait qu'un paramètre géométrique ou bien qu'un indice ou une absorption a une borne inférieure et une borne supérieure (données du fabricant des nanoparticules par exemple) , ou encore si certains des paramètres du modèle ont été mesurés par une autre technique, avec une certaine probabilité. Par exemple, la taille peut être déterminée par microscopie avec une certaine probabilité (par exemple, une gaussienne déterminée par une moyenne et un écart- type) .

Pour intégrer des connaissances a priori, plusieurs méthodes sont possibles, comme par exemple les changements de variables, l'introduction de contraintes dans la procédure d'optimisation, ou bien la modification des fonctions de ressemblance entre les données théoriques et les données expérimentales . Une fois des connaissances intégrées, l'inversion est itérative : le procédé d'analyse consiste à calculer pour divers n-uplets de variables (paramètres du modèle) les réponses optiques théoriques (par exemple amplitude, phase et état de polarisation) et choisir le n-uplet pour lequel ces quantités théoriques sont les plus proches de celles mesurées. Pour générer la suite de n-uplet à tester, on peut utiliser des tirages aléatoires de n-uplets ou bien utiliser des procédures d'optimisation globales et/ou locales.

Le dispositif de détermination de spectres rapide et fiable permet donc la détermination d'informations autres que l'indice et l'absorption, comme la forme et la taille des objets, pourvu que des informations supplémentaires soient intégrées (données expérimentales, ou bien connaissances sur les paramètres recherchés) .

Ainsi par exemple, on peut, à partir des données spectrales d'absorption et d'amplitude, déterminer la taille dans le cas de nanosphères, pourvu qu'un modèle de dispersion soit fourni (indice et absorption sont liés par une loi à la longueur d'onde). Dans un autre exemple, si l'indice et l'absorption sont connus, il est possible de déterminer d'autres paramètres géométriques, comme les dimensions de particules ellipsoïdales. Lorsque l'indice, l'absorption et les dimensions d'ellipses sont inconnues, des hypothèses sur la loi d'indice peuvent être intégrées, et/ou des mesures supplémentaires en polarisation peuvent être ajoutées aux données.