以下に、本発明を詳細に説明する。本発� ��のフィルムは、タイヤ用インナーライナー� ��好適に用いることができるものであり、エ� ��レン-ビニルアルコール共重合体(A)を反応さ せて得られる変性エチレンビニルアルコール 共重合体(B)を含む樹脂中に粘弾性体(C)を分散 させた樹脂組成物(D)からなる層を少なくとも 含み、前記粘弾性体(C)の-30℃における100%モ� �ュラスが6MPa未満であることを特徴とする。� ��のように、エチレン-ビニルアルコール共重 合体(A)を反応させて得られる変性エチレン-� �ニルアルコール共重合体(B)を含む樹脂中に� �粘弾性体(C)を分散させた樹脂組成物(D)をイ� �ナーライナーとして使用することにより、� �スバリア性及び耐屈曲性に優れ、新品時及� �走行後のタイヤの内圧保持性を向上させな� �らタイヤの重量を減少させることができ、� �に冬場等の低温時の走行においても割れる� �となくバリア性を発揮することが可能なイ� �ナーライナーに用い得るフィルムを提供す� �ことができる。なお、前記粘弾性体(C)の-30� �のM100(100%モジュラス)が6MPa以上であると、タ イヤが突起を乗り越す時に生じる大きな歪み によるマトリクス樹脂中のクラック発生を防 ぐことができない。なお、本発明のフィルム はタイヤ用インナーライナー以外のものにも 用いることができる。

 本発明のフィルムにおいては、前記変性� ��チレン-ビニルアルコール共重合体(B)を含む 樹脂中に、-30℃におけるヤング率が前記変性 エチレン-ビニルアルコール共重合体より小� �い粘弾性体(C)を分散させた樹脂組成物(D)か� �なる層を少なくとも含むことが好ましい。� �記エチレン-ビニルアルコール共重合体(A)に� ��例えば、エポキシ化合物(E)を反応させて得� ��れる変性エチレン-ビニルアルコール共重合 体(B)は、通常のEVOHに比べて弾性率が低い。� �た、上記物性を満たす粘弾性体(C)を分散さ� �ることで、弾性率を更に低下させることが� �きる。そのため、上記変性エチレン-ビニル� ��ルコール共重合体を含む樹脂中に上記粘弾� ��体(C)を分散させてなる樹脂組成物(D)は、弾� ��率が大幅に低下しており、屈曲時の耐破断� ��が高く、またクラックも発生し難い。

 また、前記エチレン-ビニルアルコール共重 合体(A)を変性させて、結晶性を発現している 水酸基を下記式(I)に示すような化学構造に変 えることで、前記エチレン-ビニルアルコー� �共重合体(A)の結晶性を低下させ、柔軟化す� �ことができる。
(式中、R ₁ 、R ₂ 及びR ₃ は、C、H及びOの何れかを含む。)

 本発明のフィルムにおいては、上記粘弾� ��体(C)が、ジエン系又は非ジエン系ゴムのい� ��れか一方を含むことが好ましい。このよう� ��、上記粘弾性体(C)がジエン系又は非ジエン� ��ゴムのいずれか一方を含む場合、樹脂組成� ��(D)が広い温度範囲でエラスティックに振る� ��うことができるので、フィルム(インナーラ イナー)の耐疲労性を向上できる。

 また、前記粘弾性体(C)の主鎖骨格としては� ��ブタジエンゴム(BR)、スチレン-ブタジエン� �重合体ゴム(SBR)、水素添加SBR、天然ゴム(NR)� �ブチルゴム(IIR)、クロロスルフォン化ポリエ チレンゴム(CSM)、エチレンプロピレンゴム(EPM 、EPDM)、エチレン-ブテンゴム、エチレン-オ� �テンゴム、クロロプレンゴム(CR)、アクリル� ��ム(ACM)、シリコーンゴムや、一部に官能基� �持つ変性天然ゴム、ニトリルゴム(NBR)、及び ハロゲン基を含む粘弾性体(例えば、臭素化-� ��チルゴム(Br-IIR)、塩素化ブチルゴム(Cl-IIR)及 び下記式(II)で示される臭素化イソブチレン-p -メチルスチレン)などが挙げられる。

 また、本発明のフィルムにおいて、前記� ��弾性体(C)は水酸基と親和性の高い、又は反� ��して前記変性エチレン-ビニルアルコール共 重合体(B)分子と前記粘弾性体(C)分子とを結合 させる様な官能基を有することが好ましい。 上記粘弾性体(C)が水酸基と親和性の高い官能 基を有することで、前記変性エチレン-ビニ� �アルコール共重合体(B)中における粘弾性体(C )の分散径のバラツキが小さくなり、また、� �均粒子径を小さくすることができる。ここ� �、水酸基と親和性の高い官能基としては、� �ウ素含有基、マレイン酸、無水マレイン酸� �水酸基、カルボキシル基、イソシアネート� �、イソチアシアネート基、エポキシ基、ア� �ン、アルコキシシランからなる群より選択� �れる少なくとも一種の化合物で変性するこ� �により導入される官能基、が挙げられる。

 前記官能基は、前記変性エチレン-ビニル アルコール共重合体(B)分子と直接反応できる 、又は親和性の高いものに限られず、他の薬 剤で予備反応させることにより、前記変性エ チレン-ビニルアルコール共重合体(B)分子と� �応できるような例も含む(例えば実施例13)。� ��能基は、前記粘弾性体(C)の重合体の重合時� ��はポスト重合時の処理によってあらかじめ� ��与させてもよいし、前記変性エチレン-ビニ ルアルコール共重合体(B)と樹脂組成物(D)とを 混練りする際、又は混練りする直前に、前記 変性エチレン-ビニルアルコール共重合体(B)� �他の低分子化合物との反応によって導入し� �もよい。

 前記ホウ素含有基としては、ボロン酸基� ��び水の存在下でボロン酸基に転化し得るホ� ��素含有基からなる群より選ばれる少なくと� ��1種の官能基が挙げられる。前記ホウ素含有 基のうち、ボロン酸基とは下記式(III)で示さ� ��るものである。

 また、水の存在下でボロン酸基に転化し� ��るホウ素含有基とは、水の存在下で加水分� ��を受けて上記式(III)で示されるボロン酸基� �転化し得るホウ素含有基を指す。より具体� �には、水単独、水と有機溶媒(トルエン、キ� ��レン、アセトンなど)との混合物、5%ホウ酸� ��溶液と前記有機溶媒との混合物などを溶媒� ��し、室温~150℃の条件下で10分~2時間加水分� �したときにボロン酸基に転化し得る官能基� �意味する。このような官能基の代表例とし� �は、下記式(IV)で示されるボロン酸エステル� ��、下記式(V)で示されるボロン酸無水物基、� ��記式(VI)で示されるボロン酸塩基などが挙げ られる。

[式中、X及びYは水素原子、脂肪族炭化水素基 (炭素数1~20の直鎖状もしくは分岐状アルキル� ��、又はアルケニル基など)、脂環式炭化水素 基(シクロアルキル基、シクロアルケニル基� �ど)、芳香族炭化水素基(フェニル基、ビフェ ニル基など)を表し、XおよびYは同じであって もよいし異なっていてもよい。ただし、Xお� �びYがともに水素原子の場合は除かれる。ま� ��、XとYは結合していてもよい。またR ¹ 、R ² およびR ³ は上記XおよびYと同様の水素原子、脂肪族炭� ��水素基、脂環式炭化水素基、芳香族炭化水� ��基を表し、R ¹ 、R ² およびR ³ は同じでもよいし異なっていてもよい。また Mはアルカリ金属を表す。さらに、上記のX、Y 、R ¹ 、R ² およびR ³ は他の基、例えば水酸基、カルボキシル基、 ハロゲン原子などを有していてもよい。]

 上記式(IV)で示されるボロン酸エステル基 の具体例としては、ボロン酸ジメチルエステ ル基、ボロン酸ジエチルエステル基、ボロン 酸ジブチルエステル基、ボロン酸ジシクロヘ キシルエステル基、ボロン酸エチレングリコ ールエステル基、ボロン酸プロピレングリコ ールエステル基、ボロン酸1,3-プロパンジオ� �ルエステル基、ボロン酸1,3-ブタンジオール� ��ステル基、ボロン酸ネオペンチルグリコー� ��エステル基、ボロン酸カテコールエステル� ��、ボロン酸グリセリンエステル基、ボロン� ��トリメチロールエタンエステル基、ボロン� ��トリメチロールプロパンエステル基、ボロ� ��酸ジエタノールアミンエステル基などが挙� ��られる。

 また、上記式(VI)で示されるボロン酸塩基 としては、ボロン酸のアルカリ金属塩基など が挙げられる。具体的には、ボロン酸ナトリ ウム塩基、ボロン酸カリウム塩基などが挙げ られる。

 このようなホウ素含有基のうち、熱安定� ��の観点からボロン酸環状エステル基が好ま� ��い。ボロン酸環状エステル基としては、例� ��ば5員環または6員環を含有するボロン酸環� �エステル基が挙げられる。具体的には、ボ� �ン酸エチレングリコールエステル基、ボロ� �酸プロピレングリコールエステル基、ボロ� �酸1,3-プロパンジオールエステル基、ボロン� ��1,3-ブタンジオールエステル基、ボロン酸グ リセリンエステル基などが挙げられる。

 本発明のフィルムにおいて、前記粘弾性� ��(C)を構成する高分子材料は、分子構造がラ� ��ダムであり、Tm(融点)又はTg(ガラス転移点)� �50℃以上のブロック又はセグメントを含まな いか、或いは、含んだとしても、その量が少 ないことが好ましい。例えば、前記粘弾性体 (C)がスチレンのブロック又はセグメントを大 量に含むと、室温付近ではスチレン層がガラ ス状態であり、非常に硬く振るまうため、樹 脂組成物(D)の柔軟性が失われる。一方、例え ばスチレンを含んでいても、分子構造がラン ダムであれば、樹脂組成物(D)の柔軟性は確保 できる。ここでTgは示差走査熱量測定(DSC)に� �り求めた。

 他方、前記粘弾性体(C)を構成する高分子� ��料は、ペレット形状の保持のために物性を� ��なわない範囲で少量のブロック成分を含ん� ��もよい。例えば、前記粘弾性体(C)を構成す� ��高分子材料がスチレン-エチレン-ブチレン-� ��チレン共重合体である場合、該共重合体の� ��リスチレン含量は19%以下が好ましく、16%以� ��がより好ましい。

 また、本発明において、上記変性エチレ� ��-ビニルアルコール共重合体(B)の製造方法は 、特に限定されないが、エチレン-ビニルア� �コール共重合体(A)100質量部に対し、エポキ� �化合物(E)1~50質量部を反応させる製造方法が� ��適に挙げられる。より詳しくは、エチレン- ビニルアルコール共重合体の溶液に、酸触媒 又はアルカリ触媒存在下、好ましくは酸触媒 存在下、エポキシ化合物(E)を添加し、反応さ せることによって変性エチレン-ビニルアル� �ール共重合体を製造する。反応溶媒として� �、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルム� �ミド、ジメチルアセトアミド及びN-メチルピ ロリドン等の非プロトン性極性溶媒が挙げら れる。また、酸触媒としては、p-トルエンス� ��ホン酸、メタンスルホン酸、トリフルオロ� ��タンスルホン酸、硫酸及び三フッ化ホウ素� ��が挙げられ、アルカリ触媒としては、水酸� ��ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチ� ��ム、ナトリウムメトキシド等が挙げられる� ��なお、触媒量は、エチレン-ビニルアルコー ル共重合体100質量部に対し、0.0001~10質量部の 範囲が好ましい。

 上記エポキシ化合物(E)としては、一価の� ��ポキシ化合物が好ましい。二価以上のエポ� ��シ化合物は、エチレン-ビニルアルコール共 重合体と架橋反応し、ゲル、ブツ等を発生し て、インナーライナーの品質を低下させるこ とがある。なお、変性エチレン-ビニルアル� �ール共重合体の製造容易性、ガスバリア性� �耐屈曲性及び耐疲労性の観点から、前記エ� �キシ化合物(E)は、一価のエポキシ化合物の� �でも、分子量が500以下であることが好まし� �、グリシドール及びエポキシプロパンが特� �好ましい。また、上記エポキシ化合物(E)は� �エチレン-ビニルアルコール共重合体(A)100質� ��部に対して1~50質量部を反応させることが好 ましく、2~40質量部を反応させることが更に� �ましく、5~35質量部を反応させることが一層� ��ましい。

 上記エチレン-ビニルアルコール共重合体 (A)は、ガスバリア性、耐屈曲性及び耐疲労性 を得る観点から、メルトフローレート(MFR)が1 90℃、2160g荷重下で0.1~30g/10分であることが好� ��しく、0.3~25g/10分であることが更に好ましく 、0.5~20g/10分であることが一層好ましい。

 また、該エチレン-ビニルアルコール共重 合体(A)は、ケン化度が90%以上であることが好 ましく、95%以上であることが更に好ましく、 99%以上であることが一層好ましい。ケン化度 が90%未満では、インナーライナーのガスバリ ア性及び成形時の熱安定性が不十分となるこ とがある。

 上記エチレン-ビニルアルコール共重合体 (A)は、エチレン含有量が25~50モル%であること が好ましく、30~48モル%であることが更に好ま しく、35~45モル%であることが一層好ましい。 エチレン含有量が25モル%未満では、インナー ライナーの耐屈曲性、耐疲労性及び溶融成形 性が悪化することがあり、一方、50モル%を超 えると、ガスバリア性を十分に確保できない ことがある。

 上記樹脂組成物(D)は、-30℃におけるヤン� ��率が1500MPa以下であることが好ましい。-30℃ におけるヤング率が1500MPa以下であると、寒� �地で使用した際のインナーライナーの耐久� �を向上させることができる。

 また、上記樹脂組成物(D)における粘弾性� ��(C)の含有率は、10~80質量%の範囲であること� ��好ましく、20~70質量%の範囲であることが更� ��好ましく、40~70質量%の範囲であることが特� ��好ましい。粘弾性体(C)の含有率が10質量%未� ��では、インナーライナーの耐屈曲性を向上� ��せる効果が小さく、一方、80質量%を超える� ��、インナーライナーのガスバリア性が低下� ��ることがある。更に、上記粘弾性体(C)は、� ��均粒径が5μm以下であることが好ましい。平 均粒径が5μmを超えると、樹脂組成物(D)から� �る層の耐屈曲性を十分に改善できないおそ� �があり、インナーライナーのガスバリア性� �低下、ひいてはタイヤの内圧保持性の悪化� �もたらすことがある。なお、樹脂組成物(D)� �の粘弾性体(C)の平均粒径は、例えば、サン� �ルを凍結し、該サンプルをミクロトームに� �り切片にして、透過電子顕微鏡(TEM)で観察す ることにより求められる。

 上記樹脂組成物(D)は、エチレン-ビニルア ルコール共重合体(A)と粘弾性体(C)とを混練し て調製することができる。また、上記樹脂組 成物(D)は、溶融成形、好ましくはTダイ法、� �ンフレーション法等の押出成形により、好� �しくは120~270℃の溶融温度でフィルムやシー� ��等に成形され、インナーライナーとして使� ��される。

 前記樹脂組成物(D)からなる層は、成形加� ��時、例えばタイヤ等の加硫時などにおける� ��熱性を上げるために架橋されていることが� ��ましい。前記樹脂組成物(D)からなる層が架� ��されていない場合、タイヤの加硫工程でイ� ��ナーライナーが著しく変形して不均一とな� ��、インナーライナーのガスバリア性、耐屈� ��性、耐疲労性が悪化することがある。ここ� ��、架橋方法としては、エネルギー線を照射� ��る方法が好ましく、該エネルギー線として� ��、紫外線、電子線、X線、α線、γ線等の電� �放射線が挙げられ、これらの中でも電子線� �特に好ましい。また、樹脂及び粘弾性体は� �子線架橋型が好ましく、電子線崩壊型だと� �久性に劣る。電子線の照射は、樹脂組成物(D )をフィルムやシート等の成形体に加工した� �に行うことが好ましい。ここで、電子線の� �量は、2.5~60Mradの範囲が好ましく、5~50Mradの� �囲が更に好ましい。電子線の線量が2.5Mrad未� ��では、架橋が進み難く、一方、60Mradを超え� ��と、成形体の劣化が進み易くなる。また、6 0Mradを超えると成形体が硬くなりすぎ、割れ� ��くなることがある。

 また、上記樹脂組成物(D)からなる層は、20� �、65%RHにおける酸素透過量が3.0×10 ^-12 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であることが好ましく、1.0×10 ^-12 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であることが更に好ましく、5. 0×10 ^-13 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であることが一層好ましい。20 ℃、65%RHにおける酸素透過量が3.0×10 ^-12 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHgを超えると、フィルムをインナー� �イナーとして用いる際に、タイヤの内圧保� �性を高めるために、樹脂組成物(D)からなる� �を厚くせざるを得ず、タイヤの重量を十分� �低減できなくなる。

 更に、上記樹脂組成物(D)からなる層の一� ��あたりの厚さは、500μm以下であることが好� ��しく、0.1μm以上であることがより好ましく� ��0.5~100μmの範囲であることが更に好ましく、 1~70μmの範囲であることが一層好ましい。樹� �組成物(D)からなる層の厚さが500μmを超える� �、フィルムをインナーライナーとして用い� �際に、従来のブチルゴム系のインナーライ� �ーに対して重量の低減効果が小さくなる上� �耐屈曲性及び耐疲労性が低下し、フィルム� �用時にかかる屈曲変形により破断・亀裂が� �じ易くなり、また、亀裂が伸展し易くなる� �め、フィルムのガスバリア性が使用前に比� �て低下することがある。一方、0.1μm未満で� �、ガスバリア性が不十分で、タイヤの内圧� �持性を十分に確保できないことがある。

 本発明のフィルムは、上記樹脂組成物(D)� ��らなる層に隣接して、更にエラストマーか� ��なる補助層(F)を1層以上備えることが好まし い。ここで、上記補助層(F)に、エチレン-ビ� �ルアルコール共重合体(A)の水酸基と親和性� �高いエラストマーを用いると、補助層(F)が� �脂組成物(D)からなる層から剥離し難くなる� �め好ましい。そして、このように親和性が� �いエラストマーを用いれば、樹脂組成物(D)� �らなる層に破断・亀裂が生じても亀裂が伸� �し難いので、大きな破断及びクラックのよ� �な弊害を抑制することができ、タイヤの内� �保持性を十分に維持することができる。ま� �、本発明のフィルムにおいて、樹脂組成物(D )よりも柔軟性又は耐クリープ性が優れる補� �層(F)を1層以上積層すれば、補助層(F)がクッ� ��ョンの役割を担い樹脂組成物(D)への歪入力� ��緩和するため、本発明のインナーライナー� ��耐クラック性が向上する。

 本発明のフィルムにおいて、補助層(F)に� ��いる前記エラストマーは、ポリオレフィン� ��ブチル系エラストマー、ジエン系エラスト� ��ー又はウレタン系エラストマーであること� ��好ましい。本発明のフィルムの補助層がオ� ��フィン系エラストマー、ブチル系エラスト� ��ー、ジエン系エラストマー又はその水素添� ��物、或いはウレタン系エラストマーである� ��とにより、補助層が樹脂組成物からなる層( バリア層)よりも柔軟であるか又は耐クリー� �性があるものとなってクッションの役割を� �い、樹脂組成物(D)への歪入力を緩和するこ� �ができ、当該フィルムの耐クラック性が向� �する。

 また、本発明のフィルムにおいて、複数� ��前記樹脂組成物(D)と前記補助層(F)とが積層� ��れている場合、前記樹脂組成物(D)が前記補� ��層(F)に挟まれていること(例えば、(F)/(D)/(F)� ��(F)/(D)/(F)/(D)/(F)、(F)/(D)/(F)/(D)/(F)/(D)/(F))が好� �しい。なお、積層は、例えばTダイ法、イン� ��レ法などの共押し出しで行うことができる� ��ここで、補助層(F)は、積層することが可能� ��あり、種々の特性を持つエラストマーから� ��る補助層を多層化することが特に好ましい� ��なお、これらエラストマーは、一種単独で� ��いてもよいし、二種以上を組み合わせて用� ��てもよい。

 更に、本発明のフィルムは、上記樹脂組� ��物(D)からなる層と補助層(F)との間及び上記� ��助層(F)と異なるまたは同じ組成の補助層(F)� ��の間の少なくとも一箇所に、一層以上の接� ��剤層(G)を備えることもできる。即ち、樹脂� ��成物(D)からなる層と、該層に隣接する補助� ��(F)との間や、多層化されている補助層の各� ��助層間に接着剤層(G)を備えることができる� ��なお、上記接着剤層(G)に使用する接着剤と� ��ては、塩化ゴム・イソシアネート系、変性� ��レフィン系(例えば、ブチルゴム、ポリエチ レン、ポリプロピレン、エチレン・プロピレ ン、エチレン・ブテン、エチレン・オクテン を変性させたもの)又は変性ジエン系の接着� �が挙げられる。

 本発明のフィルムは、上記樹脂組成物(D)� ��らなる層の他、補助層(F)と、必要に応じて� ��着剤層(G)とを備える場合、積層体(例えば、 (D)/(G)、(F)/(D)/(F)/(G)、(D)/(G)/(F)、(F)/(D)/(F)/(D)/(F ))として形成される。ここで、積層体を製造� ��る方法としては、例えば、樹脂組成物(D)か� ��なる層と他の層とをTダイ法、インフレ法な どの共押し出しにより積層させる方法、樹脂 組成物(D)からなる層と補助層(F)とを必要に応 じて接着剤層(G)を用いて貼り合わせる方法等 が挙げられる。更に、フィルムをインナーラ イナーとして用いる場合には、タイヤ成形時 にドラム上で樹脂組成物(D)からなる層と補助 層(F)とを必要に応じて接着剤層(G)を用いて貼 り合わせる方法等が挙げられる。

 上記補助層(F)は、20℃、65%RHにおける酸素透 過量が3.0×10 ^-9 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であることが好ましく、1.0×10 ^-9 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であることが更に好ましい。� �こで、酸素透過係数は、ガス透過性の代表� �として用いている。20℃、65%RHにおける補助� ��の酸素透過量が3.0×10 ^-9 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であると、フィルムをタイヤ� �インナーライナーに用いた場合に、インナ� �ライナーのガスバリア性に対する補強効果� �十分に発揮され、タイヤの内圧保持性を高� �に維持することが可能となる。また、上述� �た積層体は、ガスバリア性の観点から20℃、 65%RHにおける酸素透過量が3.0×10 ^-9 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であることが好ましく、1.0×10 ^-9 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHg以下であることが更に好ましい。

 上記補助層(F)に用いるエラストマーとし� ��は、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、� ��エン系エラストマー、熱可塑性ウレタン系� ��ラストマーを好適に挙げることができる。� ��こで、ガスバリア性の観点からは、ブチル� ��ム及びハロゲン化ブチルゴムが好ましく、� ��ロゲン化ブチルゴムが更に好ましい。また� ��樹脂組成物(D)からなる層に亀裂が生じた際� ��伸展を抑制するには、ブチルゴム及びジエ� ��系エラストマーが好ましい。更に、補助層( F)を薄層化しつつ、亀裂の発生や伸展を抑制� ��るには、樹脂組成物(D)からなる層よりも柔� ��なエラストマー又は耐クリープ性に優れて� ��るエラストマーが好ましく、熱可塑性ウレ� ��ン系エラストマー、ポリオレフィン系エラ� ��トマー及びジエン系エラストマーが特に好� ��しい。

 上記ジエン系エラストマーとしては、具� ��的には、天然ゴム(NR)、イソプレンゴム(IR)� �ブタジエンゴム(BR)、スチレン-ブタジエン共 重合体ゴム(SBR)、アクリロニトリル-ブタジエ ンゴム(NBR)、クロロプレンゴム(CR)等が挙げら れ、これらの中でも天然ゴム、SBR、ブタジエ ンゴムが好ましい。これらジエン系エラスト マーは、一種単独で用いてもよいし、二種以 上を組み合わせて用いてもよい。

 また、本発明のフィルムにおいては、前� ��補助層(F)が熱可塑性ウレタン系エラストマ� ��を含むことが好ましい。熱可塑性ウレタン� ��エラストマーは、ポリオールと、イソシア� ��ート化合物と、短鎖ジオールとの反応によ� ��て得られる。ポリオール及び短鎖ジオール� ��、イソシアネート化合物との付加反応によ� ��、直鎖状ポリウレタンを形成する。ここで� ��ポリオールは、熱可塑性ウレタン系エラス� ��マーにおいて柔軟な部分となり、イソシア� ��ート化合物及び短鎖ジオールは硬い部分と� ��る。なお、熱可塑性ウレタン系エラストマ� ��は、原料の種類、配合量、重合条件等を変� ��ることで、広範囲に性質を変えることがで� ��る。

 そして、本発明のフィルムの補助層(F)は� ��樹脂組成物(D)からなる層に隣接する補助層( F1)と、それ以外の補助層(F2)とを異なるエラ� �トマーで構成しても良い。具体的には、本� �明のフィルムは、樹脂組成物(D)からなる層� �、樹脂組成物(D)からなる層に隣接する例え� �熱可塑性ウレタン系エラストマーを含む補� �層(F1)との積層体を、接着剤層(G)を介して例� ��ばブチル系ゴム等のゴム組成物からなる補� ��層(F2)と積層した積層体(例えば、(F1)/(D)/(F1)/ (G)/(F2))とすることができる。

 上記補助層(F)の厚さの合計は、10~2000μmの 範囲であることが好ましく、15~1500μmの範囲� �あることが更に好ましく、20~800μmの範囲で� �ることが一層好ましい。補助層(F)の厚さの� �計が10μm未満では、補強効果が十分に発揮さ れず、樹脂組成物(D)からなる層に破断・亀裂 が生じた際の弊害を抑制することが困難とな り、フィルムをタイヤ用インナーライナーに 用いた場合に、タイヤの内圧保持性を十分に 維持できないことがある。一方、補助層(F)の 厚さの合計が2000μmを超えると、タイヤの重� �の低減効果が小さくなる。

 上記補助層(F)は、300%伸び時における引張 応力が200MPa以下であることが好ましく、100MPa 以下であることが更に好ましく、70MPa以下で� ��ることが一層好ましい。該引張応力が200MPa� ��超えると、補助層(F)をインナーライナーに� ��いた際の耐屈曲性及び耐疲労性が低下する� ��とがある。

 本発明のタイヤは、カーカスの内側のタ� ��ヤ内面に上述したフィルムからなるインナ� ��ライナーを用いたことを特徴とする。以下� ��、図を参照しながら本発明のタイヤの一例� ��詳細に説明する。図1は、本発明のタイヤの 一例の部分断面図である。図1に示すタイヤ� �、一対のビード部1及び一対のサイドウォー� ��部2と、両サイドウォール部2に連なるトレ� �ド部3とを有し、上記一対のビード部1間にト ロイド状に延在して、これら各部1,2,3を補強� ��るカーカス4と、該カーカス4のクラウン部� �タイヤ半径方向外側に配置された2枚のベル� ��層からなるベルト5とを備え、更に、該カー カス4の内側のタイヤ内面にはインナーライ� �ー6が配置されている。

 図示例のタイヤにおいて、カーカス4は、 上記ビード部1内に夫々埋設した一対のビー� �コア7間にトロイド状に延在する本体部と、� ��ビードコア7の周りでタイヤ幅方向の内側か ら外側に向けて半径方向外方に巻上げた折り 返し部とからなるが、本発明のタイヤにおい て、カーカス4のプライ数及び構造は、これ� �限られるものではない。

 また、図示例のタイヤにおいて、ベルト5 は、2枚のベルト層からなるが、本発明のタ� �ヤにおいては、ベルト5を構成するベルト層� ��枚数はこれに限られるものではない。ここ� ��、ベルト層は、通常、タイヤ赤道面に対し� ��傾斜して延びるコードのゴム引き層からな� ��、2枚のベルト層は、該ベルト層を構成する コードが互いに赤道面を挟んで交差するよう に積層されてベルト5を構成する。更に、図� �例のタイヤは、上記ベルト5のタイヤ半径方� ��外側でベルト5の全体を覆うように配置され たベルト補強層8を備えるが、本発明のタイ� �は、ベルト補強層8を有していなくてもよい� ��、他の構造のベルト補強層を備えることも� ��きる。ここで、ベルト補強層8は、通常、タ イヤ周方向に対し実質的に平行に配列したコ ードのゴム引き層からなる。

 なお、図示例のタイヤにおいて、インナ� ��ライナー6は、樹脂組成物(D)からなる層を一 層のみ有するが、本発明のタイヤは、樹脂組 成物(D)からなる層の耐屈曲性を改良するため 、図2、図3に示すように補助層(F)を一層以上� ��することもできる。

 図2及び図3は、図1の枠で囲んだ部分IIに� �当する、本発明のタイヤの他の例の拡大部� �断面図である。図2に示すタイヤは、図1に示 すインナーライナー6に代えて、樹脂組成物(D )からなる層9と、該樹脂組成物(D)からなる層9 に隣接して配置された二層の補助層(F)10,11と� ��該補助層(F)11の外側に配置された接着剤層(G )12とからなるインナーライナー13を備える。� ��た、図3に示すタイヤは、上記図2に示す接� �剤層(G)12の外側に、更に補助層(F)14を有する� ��ンナーライナー15を備える。更に、図2及び� ��3に示すタイヤは、補助層(F)11の外側に接着� ��層(G)12を一層備えるが、本発明のタイヤは� �接着剤層(G)12を有しなくてもよいし、他の層 の間に接着剤層(G)を一層以上備えることもで きる。

 更に、本発明のタイヤにおいて、補助層( F)は、図4に示すように、ベルト端からビード 部までの領域において、少なくとも30mmの幅� �相当する部分(例えば、図4中、cで示した部� �)の補助層(F)の任意の位置での厚さの合計が� ��ベルト5の存在している領域に対応する該補 助層(F)の部分(図4中、aで示した部分)の任意� �位置での厚さの合計より0.2mm以上厚いことが 好ましい。これは、ビード部からベルト端部 までの領域が最も歪が厳しくクラックが発生 し易い領域であり、かかる領域の耐久性を向 上させるためには、上記特定領域における補 助層(F)を厚くするのが効果的であるからであ る。また、この少なくとも30mmの幅に相当す� �部分は、30mm以上であれば図4のbで示すどの� �域でもよい。

 本発明のタイヤは、インナーライナーに� ��述した樹脂組成物(D)と、状況に応じて補助� ��(F)及び接着剤層(G)とを適用し、常法により� ��造することができる。なお、本発明のタイ� ��において、タイヤ内に充填する気体として� ��、通常の或いは酸素分圧を変えた空気、又� ��窒素等の不活性ガス等を用いることができ� ��。

 本発明のタイヤは、上記構成の本発明の� ��ィルムを用いたインナーライナーを備えて� ��ればその他の構造については特に限定され� ��、種々の態様をとることができる。また、� ��発明のタイヤは、乗用車用タイヤ、大型タ� ��ヤ、オフザロード用タイヤ、自動車用タイ� ��、二輪車用タイヤ、航空機タイヤ、農業用� ��イヤなどに好適に適用できる。更に、本発� ��のタイヤは、空気入りタイヤでもソリッド� ��イヤでもよく、空気入りタイヤの場合、タ� ��ヤ内部には空気、窒素、ヘリウム等が充填� ��れるが、コスト面より空気を充填すること� ��多い。

[実施例]
 以下、実施例により本発明を更に具体的に� ��明するが、本発明はこれらの実施例によっ� ��何ら限定されるものではなく、その要旨を� ��更しない範囲において適宜変更可能である� ��

(変性エチレン-ビニルアルコール共重合体の� ��成例1)
 加圧反応槽に、エチレン含量44モル%、ケン� ��度99.9%のエチレン-ビニルアルコール共重合� ��(190℃、2160g荷重下でのMFR:5.5g/10分)2質量部及 びN-メチル-2-ピロリドン8質量部を仕込み、120 ℃で2時間加熱撹拌して、エチレン-ビニルア� ��コール共重合体を完全に溶解させた。これ� ��エポキシ化合物(E)としてエポキシプロパン0 .4質量部を添加後、160℃で4時間加熱した。加 熱終了後、蒸留水100質量部に析出させ、多量 の蒸留水で充分にN-メチル-2-ピロリドン及び� ��反応のエポキシプロパンを洗浄し、変性エ� ��レン-ビニルアルコール共重合体を得た。更 に、得られた変性エチレン-ビニルアルコー� �共重合体を粉砕機で粒子径2mm程度に細かく� �た後、再度多量の蒸留水で十分に洗浄した� �洗浄後の粒子を8時間室温で真空乾燥した後� ��二軸押出機を用いて200℃で溶融し、ペレッ� ��化した。なお、得られた変性エチレン-ビニ ルアルコール共重合体の23℃におけるヤング� ��は、下記の方法で測定した結果、1300MPaであ った。

(変性エチレン-ビニルアルコール共重合体の� ��成例2)
 東芝機械社製TEM-35BS押出機(37mmφ、L/D=52.5)を� ��用し、図5に示すようにスクリュー構成、ベ ントおよび圧入口を設置した。バレルC1を水� ��し、バレルC2~C3を200℃、バレルC4~C15を240℃� �設定し、スクリュー回転数400rpmで運転した� �C1の樹脂フィード口からEVOHを15kg/hrの割合で� ��ィードし、溶融した後、ベント1から水およ び酸素を除去し、C9の液圧入口からグリシド- ルを2.5kg/hrの割合でフィ-ドすることにより(� �ィード時の圧力:6MPa)、グリシドール変性EVOH� ��得た。

(変性粘弾性体(無水コハク酸変性SBR)の合成例 3)
 乾燥し、窒素置換された800ミリリットルの� ��圧ガラス容器に、シクロヘキサン300g、1,3-� �タジエン41.25g、スチレン8.75g、ジテトラヒド ロフリルプロパン0.38ミリモルを注入し、こ� �にn-ブチルリチウム(BuLi)0.43ミリモルを加え� �後、50℃で1.5時間重合を行った。ここに末端 変性剤として3-トリエトキシシリルプロピル� ��水コハク酸0.43ミリモルを加えた後、さらに 30分間変性反応を行った。この後、重合系に� ��らに2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)のイソ� ��ロパノール5質量%溶液0.5ミリリットルを加� �て反応の停止を行い、さらに常法に従い乾� �することにより無水コハク酸変性SBRを得た� �

(変性粘弾性体(イソシアネート変性BR)の合成� ��4)
 窒素置換された反応器に、シクロヘキサン2 ,000g、ブタジエン500g、テトラヒドロフラン10g を仕込んだ後、n-ブチルリチウムを添加し、� ��熱下30~90℃で重合反応を行った。重合転化� �が100%に達した後、ジフェニルメタンジイソ� ��アネートをリチウム原子に対し2当量加えて 反応させた。次いで、2,6-ジターシャリーブ� �ル-P-クレゾールを添加後、シクロヘキサン� �加熱除去してイソシアネート変性BRを得た。

(イソシアネート変性SBRの合成例5)
 窒素置換された内容積5Lの反応器に、シク� �ヘキサン2000g、1,3-ブタジエン450g、スチレン5 0g、及びテトラヒドロフラン25gを仕込んだ後� ��n-ブチルリチウム0.32gを加えて断熱下30~90℃� ��重合反応を行なった。
 重合転化率が100%に達した後、ジフェニルメ タンジイソシアネートをn-ブチルリチウムに� ��して2当量加え反応させた。更に、老化防止 剤としてジ-tert-ブチル-p-クレゾールをゴム100 gに対して0.7g添加して、常法にて脱溶・乾燥� ��行なった。

(変性エチレン-ビニルアルコール共重合体の� ��成例6)
 エチレン含有量を32モル%にした以外は合成� ��1と同様にして変性エチレン-ビニルアルコ� �ル共重合体を得た。更に、得られた変性エ� �レン-ビニルアルコール共重合体を粉砕機で� ��子径2mm程度に細かくした後、再度多量の蒸� ��水で十分に洗浄した。洗浄後の粒子を8時間 室温で真空乾燥した後、二軸押出機を用いて 200℃で溶融し、ペレット化した。

(-30℃のヤング率の測定方法)
 東洋精機社製二軸押出機によって、下記押� ��条件で製膜し、厚さ20μmの単層フィルムを� �製した。次に該フィルムを用いて、幅15mmの� ��冊状の試験片を作製し、-36℃、50%RHの条件� �で恒温室内に1週間放置した後、株式会社島� ��製作所製オートグラフ[AG-A500型]を用いて、� ��ャック間隔50mm、引張速度50mm/分の条件で、- 30℃、50%RHにおけるS-Sカーブ(応力-歪み曲線)� �測定し、S-Sカーブの初期傾きからヤング率� �求めた。

 スクリュー:20mmφ、フルフライト
 シリンダー、ダイ温度設定:C1/C2/C3/ダイ=200/2 00/200/200(℃)

(酸素透過量の測定方法)
 上記フィルムを、20℃、65%RHで5日間調湿し� �。得られた調湿済みのフィルムを2枚使用し� ��、モダンコントロール社製MOCON OX-TRAN2/20型� ��用い、20℃、65%RHの条件下でJIS K7126(等圧法) に準拠して、酸素透過量を測定し、その平均 値を求めた。

(内圧保持性の評価方法)
 後述する方法でタイヤを作製し、-30℃の雰� ��気の中、空気圧140kPaで、80km/hの速度に相当� ��る回転ドラム上に加重6kNで押し付けて10,000k m走行させた。そして、走行させたタイヤ(試� ��タイヤ)と未走行タイヤとを6JJ×15のリムに� �着した後内圧を240kPaとし、3ヶ月間放置した� ��3ヶ月後の内圧を測定し、下記式:
 内圧保持性=((240-b)/(240-a))×100
[式中、aは試験タイヤの3ヶ月後の内圧、bは� �記比較例1記載の未走行タイヤ(通常のゴムイ ンナーライナーを用いた空気入りタイヤ)の3� ��月後の内圧である]を用いて内圧保持性を評 価した。また、比較例1の値を100として他の� �を指数化した。

(樹脂組成物(D)中の粘弾性体(C)の分散性の評� �方法)
 サンプルを凍結し、該サンプルをミクロト� ��ムにより切片にして、透過電子顕微鏡(TEM)� �形態観察し、粘弾性体の平均粒子径が10μm以 上のもの又は分散していない状態を「悪」と 評価し、10μm以下で分散している状態を「良� ��と評価した。

(亀裂の有無の評価方法)
 インナーライナーに生じた亀裂の有無に関� ��ては、ドラム走行後のタイヤのインナーラ� ��ナー外観を目視観察して、亀裂の有無を評� ��した。これらの結果を表1~3に示す。

(実施例1~15及び比較例1~3のフィルム及び空気� ��りタイヤの作製)
 合成例1及び2で得られた変性エチレン-ビニ� ��アルコール共重合体または合成例3で得られ た無水コハク酸変性SBRと表中に示す粘弾性体 (C)とを二軸押出機で混練し、表1~3に示す配合 処方の樹脂組成物(D)を得た。ここで、樹脂と して、比較例3ではナイロン(宇部興産製ウベ� ��イロン5033B)を用い、粘弾性体(C)には、エポ� ��シ変性天然ゴム(E-NR)としてMu-ang Mai Guthrie  Pubulic Company Limited社製、EPOXYPRENE 25(ポリマ� �1)を、無水マレイン酸変性スチレンエチレン ブチレンスチレン(SEBS)として旭化成製タフテ ックM1943(ポリマー2)を、臭素化イソブチレン- p-メチルスチレンとしてエクソンモービルケ� ��カル製のExxpro89-4(ポリマー3)を、変性ポリエ チレン(変性EP)として三井化学(株)製、タフマ ーMP0620(ポリマー4)を、変性共重合ポリオレフ ィン(変性EB)として三井化学(株)製、タフマー MH7020(ポリマー5)を、未変性共重合ポリオレフ ィン(未変性EB)としてJSR(株)製、1050S(ポリマー 6)を、実施例14で使用した変性オレフィンと� �てJSR製、ダイナロン8630P(ポリマー7)を、実施 例15で使用した変性オレフィンとしてJSR製、� ��イナロン8630P(ポリマー7)とダイナロン4630P(� �リマー8)とをブレンドしたものを、未変性SBR として旭化成製タフデン2000R(ポリマー9)を、� ��リシジルアミンとして大日本インキ化学製� ��EPICLON430(化合物1、テトラグリシジルアミン� ��DDM)を使用し、無水コハク酸変性SBR、イソシ アネート変性BR及びイソシアネート変性SBRと� ��て、それぞれ上記合成例3~5により合成した� ��のを使用した。また、上記ヤング率の測定� ��法を用いて樹脂組成物(D)の-30℃におけるヤ� ��グ率を測定した。更に、粘弾性体の100%モジ ュラスを、JIS3号ダンベル型試験片を用いてJI S K6251-1993に準拠して測定した。結果を表1~3� �示す。

 次に、得られた樹脂組成物(D)と、熱可塑� ��ポリウレタン(TPU)[(株)クラレ製クラミロン31 90]とを使用し、2種3層共押出装置を用いて、� ��記共押出成形条件で3層フィルムである実施 例1、2、7~11、15(熱可塑性ポリウレタン層/樹� �組成物(D)層/熱可塑性ポリウレタン層)を作製 した。各フィルムに使用した各層の厚みを表 1~3に示す。なお、実施例1、2、7~11、15及び比� ��例1以外は樹脂組成物(D)の単層フィルムとし た。

 次に、日新ハイボルテージ株式会社製電� ��線照射装置「生産用キュアトロンEBC200-100」 を使用して、加速電圧200kV、照射エネルギー3 0Mradの条件で実施例1~15、比較例2のフィルム� �電子線照射して架橋処理を施した。実施例1� ��7については、得られた架橋フィルムの片面 に接着剤層(G)として東洋化学研究所製メタロ ックR30Mを塗布し、厚さが500μmである補助層(F )の内面に貼り付けてインナーライナーを作� �した。また、比較例2については、フィルム� ��片面に接着剤層(G)として東洋化学研究所製� ��タロックR30Mを塗布し、厚さが500μmである補 助層(F)の内面に貼り付けてインナーライナー を作製した。

 得られたインナーライナーを用いて、図1 に示す構造でサイズ:195/65R15の乗用車用空気� �りタイヤを常法に従って作製した。使用し� �フィルムの組成等を表1~3に示す。

 なお、前記補助層(F)としては、天然ゴム30� �量部及び臭素化ブチルゴム[JSR(株)製,Bromobutyl  2244]70質量部に対して、GPFカーボンブラック [旭カーボン(株)製,#55]60質量部、SUNPAR2280[日本 サン石油(株)製]7質量部、ステアリン酸[旭電� ��工業(株)製]1質量部、NOCCELER DM[大内新興化� �工業(株)製]1.3質量部、酸化亜鉛[白水化学工� ��(株)製]3質量部及び硫黄[軽井沢精錬所製]0.5� ��量部を配合して調製したゴム組成物を用い� ��。また、前記補助層(F)に用いたゴム組成物� ��、300%伸び時における引張応力が6.5MPa、酸素 透過量が6.0×10 ^-10 cm ³ ・cm/cm ² ・sec・cmHgであった。ここで、300%伸び時にお� ��る引張応力は、JIS K6251-1993に準拠して測定� ��、酸素透過量は上記の方法により測定した� ��

 なお、比較例1の空気入りタイヤは、フィ ルムを使用しないこと及び前記補助層(F)の厚 さを1500μmとしたことを以外は上記方法と同� �にして製造した。

 各樹脂の押出条件は以下の通りである。
 各樹脂の押出温度:C1/C2/C3/ダイ=170/170/200/200� �
 各樹脂の押出機仕様:
  熱可塑性ポリウレタン:25mmφ押出機P25-18AC[� ��阪精機工作株式会社製]
  樹脂組成物(D):20mmφ押出機ラボ機ME型CO-EXT[� ��式会社東洋精機製]
 Tダイ仕様:500mm幅2種3層用[株式会社プラスチ ック工学研究所製]
 冷却ロールの温度:50℃
 引き取り速度:4m/分

 表1~3から明らかなように、実施例のタイ� ��は、比較例のタイヤに比べて、走行前及び� ��行後の内圧保持性が大幅に向上している上� ��走行後のタイヤに亀裂が発生していないこ� ��が分かる。また、実施例のタイヤのゴム組� ��物層は比較例にくらべて薄く、インナーラ� ��ナーの重量が軽いため、タイヤの重量を軽� ��化することができる。実施例1及び7は、粘� �性体(C)が水酸基と親和性の高いイソシアネ� �ト基を含むため、樹脂組成物中での粘弾性� �の分散性が良く、バリア性の保持とタイヤ� �耐亀裂性の確保との両立が可能である。ま� �、粘弾性体(C)の-30℃における100%モジュラス� ��6MPaを超えている比較例2では樹脂組成物(D)� �柔軟性が確保できず、タイヤ走行後インナ� �ライナーに亀裂が生じていた。これに対し� �、実施例4ではスチレンがランダムであるた� ��樹脂組成物(D)の柔軟性を確保できている。� ��って、本発明のインナーライナーはエチレ� ��-ビニルアルコール共重合体(A)を反応させて 得られる変性エチレンビニルアルコール共重 合体(B)を含む樹脂中に粘弾性体(C)を分散させ た樹脂組成物(D)からなる層を少なくとも含み 、前記粘弾性体(C)の-30℃における100%モジュ� �スが6MPa未満であることが好ましい。

(実施例16~26及び比較例4~5のフィルム及び空気 入りタイヤの作製)
 合成例1、2及び6で得られた変性エチレン-ビ ニルアルコール共重合体と表中に示す粘弾性 体(C)とを二軸押出機で混練し、表4~6に示す配 合処方の樹脂組成物(D)を得た。ここで、粘弾 性体(C)には、実施例16、24、25、26では、JSR製� ��ダイナロン8630P(ポリマー7)とダイナロン4630P (ポリマー8)とをブレンドしたものを、実施例 17では、上記合成例5で合成したイソシアネー ト変性SBRと未変性SBR(ポリマー9、JSR製、#1500)� ��をブレンドしたものを、実施例18では、エ� �キシ変性E-NR(Mu-ang Mai Guthrie Pubulic Company Li mited社製、EPOXYPRENE 25、ポリマー1)とIR2200(ポ� �マー10、日本ゼオン製)とをブレンドしたも� �を、実施例19では、エポキシ変性NR-50(Mu-ang M ai Guthrie Pubulic Company Limited社製、EPOXYPRENE 5 0、ポリマー11)とIR2200(ポリマー10、日本ゼオ� �製)とをブレンドしたものを、実施例20では� �上記合成例4で合成したイソシアネート変性B Rと未変性BR(ポリマー12、JSR製BR01)とをブレン� ��したものを、実施例21では、三井化学(株)製 、タフマーMH7020(ポリマー5)を、実施例22では� ��未変性共重合ポリオレフィン(未変性EB、JSR( 株)製、1050S、ポリマー6)と変性共重合ポリオ� ��フィン(変性EB、三井化学(株)製、タフマーMH 7020、ポリマー5)とをブレンドしたものを、実 施例23では、臭素化イソブチレン-p-メチルス� ��レン(エクソンモービルケミカル製、Exxpro89- 4、ポリマー3)とグリシジルアミン(大日本イ� �キ化学製、EPICLON430(テトラグリシジルアミン 、DDM)、化合物1)とをブレンドしたものを、比 較例4ではエポキシ変性SBS(ダイセル製、ポリ� ��ー13)を、比較例5では旭化成製タフテックM19 43(ポリマー2)を使用した。また、上記ヤング� ��の測定方法により樹脂組成物(D)の-30℃にお� ��るヤング率を測定した。更に、粘弾性体の1 00%モジュラスを、JIS3号ダンベル型試験片を� �いてJIS K6251-1993に準拠して測定した。結果� �表4~6に示す。

 次に、得られた樹脂組成物(D)と、熱可塑� ��ポリウレタン(TPU)[(株)クラレ製クラミロン31 90]とを使用し、2種3層共押出装置を用いて、� ��記共押出成形条件で3層フィルムである実施 例24(熱可塑性ポリウレタン層/樹脂組成物(D)� �/熱可塑性ポリウレタン層)を作製した。各フ ィルムに使用した各層の厚みを表4~6に示す。 なお、実施例24以外は樹脂組成物(D)の単層フ� ��ルムとした。因みに、比較例5では製膜する ことができなかった。

 次に、日新ハイボルテージ株式会社製電� ��線照射装置「生産用キュアトロンEBC200-100」 を使用して、加速電圧200kV、照射エネルギー3 0Mradの条件で実施例16~26および比較例4のフィ� ��ムに電子線照射して架橋処理を施した。実� ��例16、20、24については、得られた架橋フィ� ��ムの片面に接着剤層(G)として東洋化学研究� ��製メタロックR30Mを塗布し、厚さが500μmであ る補助層(F)の内面に貼り付けてインナーライ ナーを作製した。また、実施例17~19、21~23、25 ~26および比較例4については、フィルムをそ� �ままインナーライナーとした。

 得られたインナーライナーを用いて、図1 に示す構造でサイズ:195/65R15の乗用車用空気� �りタイヤを常法に従って作製した。使用し� �フィルムの組成等を表4~6に示す。

 なお、前記補助層(F)としては、上記実施� ��1、7および比較例2で用いたものと同じゴム� ��成物を用いた。

 各樹脂の押出条件は上記実施例1~15および 比較例1~3と同一である。