FILM FOR PRODUCTION OF STRONG ACID POLYMER SHEET

Title:

FILM FOR PRODUCTION OF STRONG ACID POLYMER SHEET

Document Type and Number:

WIPO Patent Application WO/2009/104366

Kind Code:

Abstract:

Disclosed is a film for use in the production of a strong acid polymer sheet, which is suitable for the cast molding of a sheet-like polymer structure such as an electrolyte film comprising a polymeric electrolyte, has excellent stein-proof properties and heat resistance, and is inexpensive. Specifically disclosed are: (1) a film for use in the production of a strong acid polymer sheet, which is polyethylene naphthalate film having a mold release layer comprising a polyolefin copolymer, wherein the mold release layer has a thickness of 75 to 150 nm as calculated based on the maximum wavelength of the reflectivity on the surface of the mold release layer; and (2) a laminated film for use in the production of a strong acid polymer sheet, which is a film comprising a laminated polyester film composed of a layer mainly composed of polyethylene terephthalate (layer A) and a layer mainly composed of polyethylene naphthalate (layer B) and a mold release layer comprising a polyolefin copolymer and arranged on the layer B in the laminated polyester film, wherein the layer B has a thickness of 0.5 to 2.5 μm and the mold release layer has a thickness of 75 to 150 nm as calculated based on the maximum wavelength of the reflectivity on the surface of the mold release layer.

Inventors:

TATE, Masashi (MITSUBISHI PLASTICS INC., 347,Inokuchi, Maibara-sh, Shiga 34, 52102, JP)

Application Number:

JP2009/000503

Publication Date:

August 27, 2009

Filing Date:

February 09, 2009

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Assignee:

MITSUBISHI PLASTICS, INC. (2-2 Nihonbashihongoku-cho 1-chome, Chuo-ku Tokyo, 21, 10300, JP)
三菱樹脂株式会社 (〒21 東京都中央区日本橋本石町一丁目２番２号 Tokyo, 10300, JP)

International Classes:

B32B27/00; B32B27/32; B32B27/36; H01B13/00; H01M8/10

Attorney, Agent or Firm:

OKADA, Kazuhiko (Okada & Associates, 6FKudan Kangyo Bldg., 10-1,Kudan-kita 1-chome, Chiyoda-k, Tokyo 73, 10200, JP)

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Claims:

共重合ポリオレフィンを含有する離型層を有するポリエチレンナフタレートフィルムであり、当該離型層表面の反射率の極大波長から換算される離型層の厚みが75~150nmであることを特徴とする強酸ポリマーシート製造用フィルム。

ポリエチレンテレフタレートを主成分とする層(A層)とポリエチレンナフタレートを主成分とする層(B層)とを含む積層ポリエステルフィルムのB層上に、共重合ポリオレフィンを含有する離型層を有するフィルムであり、B層の厚みが0.5~2.5μmであり、離型層表面の反射率の極大波長から換算される離型層厚みが75~150nmであることを特徴とする強酸ポリマーシート製造用積層フィルム。

Description:

強酸ポリマーシート製造用フィ� ��ム

本発明は、燃料電池などに使用される高� ��子電解質膜の製造用等において好適に使用� ��れるポリエチレンナフタレートフィルムに� ��する。

環境負荷低減の観点より、二酸化炭素、� ��素酸化物などを発生しないクリーンなエネ� ��ギー源として、燃料電池が近年注目されて� ��る。特に、その心臓部ともいえるイオン交� ��膜がパーフロロスルホン酸樹脂などの強酸� ��分子電解質である固体高分子形燃料電池は� ��小型化しやすく、かつ比較的低温で作動す� ��ことから盛んに開発が進められている。

この高分子電解質からなる電解質膜、と� ��わけ白金触媒担持カーボンなどを電解質中� ��分散させた電極膜などは、その形成におい� ��電解質を溶媒でペースト状あるいはインク� ��としたものを、離型性を有する基材フィル� ��上へキャストすることで形成されることが� ��い。

ここで使用される離型フィルムとしては� ��例えば、特許文献1に記載されているように、(1)シリコーンコートされたポリエステルフィルム、(2)延伸ポリプロピレンフィルム、(3) フッ素樹脂フィルム、(4)フッ素樹脂がラミネートされたポリエステルフィルム、などが知られているが、剥離剤として使用されるシリコーンには、汚染の恐れがあり、フッ素樹脂は一般に高価であるため、それ単体、これを他基材へラミネートしたもの、これを他基材へコートしたもの、のいずれにせよ、消費材としての離型フィルムにはコスト上の制約があり、今後進められる電解質膜のコスト低減になじまない。ポリプロピレンなどのポリオレフィンあるいは長鎖アルキル側鎖を有するポリマーなどは、安価で一定の離型性を示す反面、必ずしも十分な離型性ではなく、またそれ単体では耐熱性に劣り、キャスト基材としての使用には制限がある。

そこで、耐熱性に優れたポリエチレンテ� ��フタレートフィルムを基材とし、ポリオレ� ��ィンからなる離型層を設けたものなどが提� ��されている(特許文献2)。ところが、電解質� ��製造速度向上などのためにキャスト成形温� ��を高くすると、離型層が融解状態となるた� ��、一時的にチャネルが形成され、強酸電解� ��ポリマーが直に基材ポリエチレンテレフタ� ��ートフィルムに接触する可能性が高まり、� ��リエチレンテレフタレートフィルムが侵さ� ��てしまい、欠陥となる場合がある。

特開2003-285396号公報

特開2006-150812号公報

本発明は、上記実情に鑑みなされたもの� ��あり、その解決課題は、電解質膜などシー� ��状ポリマー構造体のキャスト成形に好適な� ��非汚染性・安価・優れた耐熱性を同時に満� ��する離型フィルムを提供することにある。

本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討を� ��ねた結果、特定の構成を採用することによ� ��ば、上記課題を容易に解決できることを見� ��だし、本発明の完成に至った。

すなわち、本発明の第1の要旨は、共重合ポリオレフィンを含有する離型層を有するポリエチレンナフタレートフィルムであり、当該離型層表面の反射率の極大波長から換算される離型層の厚みが75~150nmであることを特徴� ��する強酸ポリマーシート製造用フィルムに� ��する。

そして、本発明の第2の要旨は、ポリエチレンテレフタレートを主成分とする層(A層)とポリエチレンナフタレートを主成分とする層 (B層)とを含む積層ポリエステルフィルムのB� �上に、共重合ポリオレフィンを含有する離� �層を有するフィルムであり、B層の厚みが0.5~ 2.5μmであり、離型層表面の反射率の極大波長から換算される離型層厚みが75~150nmであるこ� ��を特徴とする強酸ポリマーシート製造用積� ��フィルムに存する。

本発明のフィルムによれば、高分子電解� ��からなる電解質膜などのシート状のポリマ� ��構造体をキャスト成形するのに好適であり� ��非汚染性に優れるとともに、安価でかつ優� ��た耐熱性を同時に満足する強酸ポリマーシ� ��ト製造用フィルムを提供することができ、� ��の工業的価値は高い。

以下、本発明を詳細に説明する。

<本発明で使用する材料>

(ポリエチレンナフタレート)
本発明でいうポリエチレンナフタレートと� ��、2,6-ナフタレンジカルボン酸とエチレングリコールとが縮合されたポリエステルをいい、10モル%以下であれば2,6-ナフタレンジカル� �ン酸、エチレングリコール以外の成分が共� �合されていてもよい。また、特性を損ねな� �範囲で他のポリエステル、ポリマー、助剤� �が混合されていてもよい。

(ポリエチレンテレフタレート)
本発明でいうポリエチレンテレフタレート� ��は、テレフタル酸とエチレングリコールと� ��縮合されたポリエステルをいい、10モル%以� ��あればテレフタル酸、エチレングリコール� ��外の成分が共重合されていてもよい。また� ��特性を損ねない範囲で他のポリエステル、� ��リマー、助剤類が混合されていてもよい。

(共重合ポリオレフィンを含有する塗布液)
上記の塗布液は、後述するように基材フィ� ��ムに塗布して離型層を形成するために使用� ��れる。共重合ポリオレフィンは好ましくは� ��重合ポリエチレンである。

ポリオレフィンは総じて低融点であるた� ��、耐熱性に劣るものの耐酸性に優れ、しか� ��強酸ポリマーに対する離型性も有するため� ��強酸ポリマーシート製造フィルムのキャリ� ��面を構成する素材として好適である。しか� ��、それ単体からなるシートを工程紙として� ��用する場合、耐熱性上の制約よりキャスト� ��形物の物性および生産性に制限が生じるた� ��、耐熱性基材上にポリオレフィン層を積層� ��たものが好適である。

ポリオレフィン層を耐熱性基材に積層す� ��方法としては、ポリオレフィンフィルムを� ��熱性基材に接着剤などを用いてラミネート� ��る方法、ポリオレフィンを耐熱性基材上に� ��出ラミネートする方法、ポリオレフィンを� ��液もしくは分散液として耐熱性基材上に塗� ��する方法、等を挙げられるができるが、ポ� ��オレフィンを溶融押出する工程を有する場� ��、(1)高溶融粘性を緩和するための可塑剤な� ��の添加が必要となる、(2)押出形成されたポ� ��オレフィン層の厚み斑を一定水準以下とし� ��平坦なキャリア面を形成することが難しい� ��などの課題があるため、電子部材など精密� ��とクリーンさが求められる用途には適さな� ��ので、塗布法で離型層を形成することが好� ��しい。

ポリオレフィン塗布液としては、形成さ� ��る強酸ポリマーシートのクリーンさを損ね� ��い観点から、極力不純物となりうる成分を� ��まないことが望ましく、界面活性剤などを� ��する分散液よりも溶液を適用することが好� ��しい。

このため、低結晶性で溶媒への溶解性が� ��較的高く、かつ強酸ポリマーからの剥離性� ��も優れた共重合ポリエチレンを、離型層を� ��成する成分として使用することが好ましい� ��

離型層に適用する共重合ポリエチレンに� ��いて、ポリエチレンに共重合する成分とし� ��は、α-オレフィン、特にプロピレン、n-ブ� �ン、n-ペンテン、n-ヘキセンなどが挙げられ� ��。また一定水準の溶解性を確保する観点よ� ��、共重合成分のモル比は10モル%以上とする� ��とが推奨される。

共重合ポリエチレン塗布液に使用する溶� ��としては、ポリエチレンへの親和性の高い� ��ルエン、キシレンなどが好適である。濡れ� ��や帯電防止性の改善のため、アルコール類� ��ケトン類・アルカンなどの各種有機溶媒を� ��量混合してもよい。

<第1の要旨に係る発明>
この発明は、共重合ポリオレフィンを含有� ��る離型層を有するポリエチレンナフタレー� ��フィルムであり、当該離型層表面の反射率� ��極大波長から換算される離型層の厚みが75~1 50nmであることを特徴とする強酸ポリマーシ� �ト製造用フィルムに関する。

ポリエチレンナフタレートは、ポリエチ� ��ンテレフタレートやポリブチレンテレフタ� ��ートに比べ、被熱下で強酸ポリマーと接触� ��ても、強酸ポリマーに侵されにくく、また� ��熱性にも優れるため、強酸ポリマー製造用� ��ィルムの基材素材として好適である。

離型層を形成する際の塗布液の塗布方式� ��しては、バーコート方式、グラビアコート� ��式、リバースロールコート方式など常法を� ��用することができる。

本発明の離型層は、離型面反射率の極大� ��長から換算される離型層の厚みが75~150nmで� �る。離型層厚みが75nmに満たないと、比較的� ��酸性に優れるポリエチレンナフタレートと� ��えども離型層による耐酸保護効果が不十分� ��なり、基材が強酸ポリマーに侵される恐れ� ��ある。離型層厚みが150nmを超えると、強酸� �リマーからの剥離力が重くなりすぎる。剥� �方式や強酸ポリマーシートの強度によって� �剥離力の適正水準は異なるため一概には言� �ないものの、180°剥離において50dN/mを超えると総じて強酸ポリマーシート形成後の剥離工程において不具合を生じやすいので、離型層厚みの上限目安は150nmである。

本発明の離型層は、耐熱性を高めるため� ��架橋されていてもよい。架橋の方法として� ��、離型層を構成する共重合ポリエチレンに� ��溶する官能基含有ポリオレフィンを少量配� ��しこれを架橋する方法や、離型層を構成す� ��共重合ポリエチレン主鎖に官能基を導入し� ��れを架橋する方法などが挙げられる。

特に、共重合ポリエチレン主鎖にヒドロ� ��シル基を導入しこれを多官能イソシアネー� ��で架橋する方法は、ポリオレフィン同士の� ��橋のみならず基材ポリエチレンナフタレー� ��のヒドロキシル基末端との架橋も得られ離� ��層と基材との密着性が向上し、強酸ポリマ� ��による基材侵食を緩和する作用があるため� ��に推奨される。

<第2の要旨に係る発明>
この発明は、ポリエチレンテレフタレート� ��主成分とする層(A層)とポリエチレンナフタ� ��ートを主成分とする層(B層)とを含む積層ポ� ��エステルフィルムのB層上に、共重合ポリオレフィンを含有する離型層を有するフィルムであり、B層の厚みが0.5~2.5μmであり、離型層� ��面の反射率の極大波長から換算される離型� ��厚みが75~150nmであることを特徴とする強酸� �リマーシート製造用積層フィルムに関する� �

本発明は基材として、ポリエチレンテレ� ��タレートを主成分とする層とポリエチレン� ��フタレートを主成分する表層と含む積層ポ� ��エステルフィルムを使用する。離型層が設� ��られる表面はポリエチレンナフタレートを� ��成分とする層でなければならないが、その� ��対側の表面については、必ずしもポリエチ� ��ンナフタレートを主成分とする表層でなく� ��もよい。

離型層が設けられる表面は、高温被熱時� ��離型層内に偶発的に形成されるチャネルを� ��じて強酸ポリマーが接触する可能性がある� ��め、比較的耐性の高いポリエチレンナフタ� ��ートを主成分とする層で構成されていなけ� ��ばならない。

強酸ポリマーへの耐性という特性の観点� ��みからすれば、基材としてポリエチレンナ� ��タレートフィルムを適用してもよいのであ� ��が、ポリエチレンテレフタレートに比べポ� ��エチレンナフタレートは樹脂単価が数倍に� ��よびまた製膜設備としてポリエチレンテレ� ��タレートフィルム製造設備を使用する際高� ��延伸への設備面での対処も必要となるため� ��使い捨てが標準的な使用形態であるキャリ� ��シートへの適用はコスト面で必ずしも最適� ��はいえない。

本発明では、総体としてはポリエチレン� ��レフタレートフィルムに準じて製造するこ� ��ができ、かつ強酸ポリマーへの耐性も付与� ��れたものとして、ポリエチレンテレフタレ� ��ト層にポリエチレンナフタレート表層が設� ��られた積層ポリエステルフィルムを基材と� ��る。ただし、この場合、ポリエチレンテレ� ��タレートとポリエチレンナフタレートはそ� ��ガラス転移温度が著しく異なることから、� ��伸工程においてはいずれかの素材にとって� ��ずしも最適ではない温度条件下での延伸と� ��る。

本発明の基材フィルムは、総体としてポ� ��エチレンテレフタレートに準じたものであ� ��、延伸条件もポリエチレンテレフタレート� ��おけるそれに準じたものとするのが望まし� ��、結果的にポリエチレンナフタレート表層� ��ガラス転移温度未満での冷延伸となるため� ��冷延伸によって生じる不具合を抑制する観� ��から、その表層厚みは2.5μm以下でなければ� ��らない。一方、強酸ポリマーへの耐性の観� ��から、ポリエチレンナフタレート表層の厚� ��は0.5μm以上でなければならない。なお、ポ� ��エチレンナフタレート表層厚みを2.5μm以下� ��しても、総厚みにおけるポリエチレンナフ� ��レート表層の比率が高すぎると、均一な延� ��が困難となるため、目安としてポリエチレ� ��ナフタレート表層は総厚みの5%以下である� �とが望ましい。

第2の要旨に係る発明において、離型層の形成は、第2の要旨に係る発明における離型� �の場合と全く同様に行うことができる。

以下、実施例を挙げて本発明を具体的に� ��明するが、本発明は以下の実施例に限定さ� ��るものではない。なお、実施例および比較� ��中「部」とあるのは固形分としての「重量� ��」を示す。また、本発明で使用した評価方� ��は次のとおりである。

(1)強酸ポリマー耐性:
デュポン社製強酸ポリマーの分散溶液ナフ� ��オン(登録商標)分散溶液DE2021を試料離型面� �2ml滴下し、ベーカー式アプリケータにて厚� �10milのウェットシートを形成する。これを直ちに雰囲気温度160℃の熱風炉にて10分間乾燥� ��、試料離型面上に膜を形成する。引き続き� ��膜の背面に厚み25μmの粘着テープNo.31B(日東� ��工製)を貼り合わせ、剥離速度30m/分にて、� �ごと試料離型面よりNo.31Bを180°剥離する。膜を剥離した後の離型面を共焦点型レーザー顕微鏡にて観察し、深さが0.5μm以上の移行跡(� �み)の有無を確認する。移行跡が皆無である� ��の強酸ポリマー耐性良好とする。

(2)強酸ポリマーシートの剥離力(単位:dN/m):
デュポン社製強酸ポリマーの分散溶液ナフ� ��オン(登録商標)分散溶液DE2021を試料離型面� �2ml滴下し、ベーカー式アプリケータにて厚� �10milのウェットシートを形成する。これを直ちに雰囲気温度160℃の熱風炉にて10分間乾燥� ��、試料離型面上に膜を形成する。引き続き� ��膜の背面に幅50mmの粘着テープNo.31B(日東電� �製)を貼り合わせたのち、粘着テープサイズ� ��合わせて離型フィルムおよび強酸ポリマー� ��を50mm幅に切り出す。そして、剥離速度300mm/ 分にて、膜ごと試料離型面よりNo.31Bを180°剥� ��する。その際に計測される平均剥離荷重を� ��50mmで除した値を剥離力とした。

(3)離型層厚み:
測定面の反対面に黒いビニールテープ(No.21; 日東電工製)を貼り合わせ、分光光度計(UV-3100 PC;島津製作所製)を用いて、200~2000nmの波長域� ��おける測定面の5 絶対反射率を測定する。� ��射率の極大ピークのうち最も長波長側にあ� ��極大ピークのピーク波長を3.0で除した値を� ��型層厚みとした。なお、本換算では離型層� ��構成する共重合ポリエチレンの屈折率を1.5� ��仮定する。

(共重合ポリエチレン塗布液の調製:塗布液A)
メタクリル酸-2-ヒドロキシエチルとパーオ� ��サイド(商品名パーヘキサ25;日本触媒製)と� �混合したもの(重量比19:1)をエチレン・プロ� �レンゴム(商品名EP02P;JSR製)に加え200℃で混練し、メタクリル酸-2-ヒドロキシエチルが1重� �%グラフトされた変性共重合ポリエチレンを� ��製する。この変性共重合ポリエチレンをト� ��エンと混合し、5時間還流攪拌してポリオレフィン濃度3重量%の溶液を得た。塗布直前に� ��の溶解液に多官能イソシアネート(マイテックNY718A;三菱化学製)を共重合ポリエチレンに� ��して2.9重量%となるよう添加して塗布液Aと� �た。

(共重合ポリエチレン塗布液の調製:塗布液B)
エチレン・プロピレンゴム(商品名EP02P;JSR製 )99部とポリオレフィンポリオール(商品名ポ� �テールH;三菱化学製)1部とをトルエンに混合� ��5時間還流攪拌してポリオレフィン濃度3重� �%の溶液を得た。塗布直前にこの溶解液に多� ��能イソシアネート(商品名マイテックNY718A;� �菱化学製)とトリエチルジアミン(商品名1,4-� �アザビシクロ[2.2.2]オクタン;和光純薬工業製 )とをそれぞれポリオレフィン固形分に対し� �1重量%となるように添加して塗布液Bとした� �

(ポリエチレンナフタレートの調製)
ジメチル-2,6-ナフタレート100部、エチレン� �リコール60部および酢酸マグネシウム0.08部� �反応器にとり、エステル交換反応を行った� �次に無定形シリカを0.15部添加し、さらにエ� ��ルアシッドホスフェートを0.04部、三酸化アンチモンを0.04部加えた後、常法に従って重� �を行い、固有粘度0.55dl/gのポリエチレンナフタレートを得た。次いで固相重合を行い、固有粘度を0.60dl/gまで高めた。

<第1の要旨に係る発明の実施例および比� ��例>

(基材フィルムの調製)
前記の調製法で得られたポリエチレンナフ� ��レートを二軸押出機にて300℃で溶融し、Tダイよりシート状にキャストドラム上へ押し出し、静電印加冷却法で急冷することで非晶質シートを得た。この非晶質シートを、130℃4.2 倍の縦延伸を施し、続いて135℃4.4倍の横延伸を施し、最後に220℃で熱固定を施して、厚さ 50μmのポリエチレンナフタレートフィルムを� ��た。

実施例1A:
塗布液Aを40℃のトルエンで希釈してポリオ� ��フィン濃度0.75重量%とした塗布液をメイヤ� �バー#4を用いてポリエチレンナフタレートフィルム上に塗布した後、150℃で5秒間熱処理� �行い、23℃で48時間保持して離型フィルムを� ��た。

実施例2A:
塗布液Aを40℃のトルエンで希釈してポリオ� ��フィン濃度1.6重量%とした塗布液をメイヤーバー#6を用いてポリエチレンナフタレートフ� ��ルム上に塗布した後、150℃で5秒間熱処理を行い、23℃で48時間保持して離型フィルムを� �た。

実施例3A:
塗布液Aを塗布液Bとしたほかは実施例2Aと同様にして離型フィルムを得た。

比較例1A:
塗布液Aを40℃のトルエンで希釈してポリオ� ��フィン濃度0.5重量%とした塗布液をメイヤーバー#3を用いてポリエチレンナフタレートフ� ��ルム上に塗布した後、150℃で5秒間熱処理を行い、23℃で48時間保持して離型フィルムを� �た。

比較例2A:
塗布液Aをメイヤーバー#7を用いてポリエチ� ��ンナフタレートフィルム上に塗布した後、1 50℃で5秒間熱処理を行い、23℃48時間保持し� �離型フィルムを得た。

比較例3A:
基材フィルムをポリエチレンナフタレート� ��ィルムからポリエチレンテレフタレートフ� ��ルム(商品名ダイアホイルT100-50S;三菱化学ポリエステルフィルム社製)に代えた他は実施� �2Aと同様にして離型フィルムを得た。

<第2の要旨に係る発明の実施例および比� ��例>

(基材ポリエステルフィルムAの調製)
ポリエチレンナフタレートとポリエチレン� ��レフタレートをそれぞれ別の二軸押出機で3 00℃に溶融した後、ポリエチレンナフタレー� ��が両表層、ポリエチレンテレフタレートが� ��間層を構成するようにTダイ内で合流させた。表層/中間層/表層の吐出量はそれぞれ1/98/1� ��なるようにギアポンプで制御した。この積� ��融液をTダイよりキャストドラム上へシート状に押し出し、静電印加冷却法で急冷することで、非晶質シートを得た。この非晶質シートを、100℃3.6倍の縦延伸を施し、続いて110℃ 4.0倍の横延伸を施し、最後に220℃で熱固定を施して、厚さ50μmのポリエステルフィルムAを得た。

(基材ポリエステルフィルムBの調製)
ポリエチレンナフタレート表層/ポリエチレンテレフタレート層/ポリエチレンナフタレ� �ト表層の三層構成ではなく、ポリエチレン� �フタレート表層/ポリエチレンテレフタレー� ��層(ただし吐出量比は1/19)の二層構成とした� ��かはポリエステルフィルムAと同様にして厚さ50μmのポリエステルフィルムBを得た。

(基材ポリエステルフィルムCの調製)
ポリエチレンナフタレート表層/ポリエチレンテレフタレート層/ポリエチレンナフタレ� �ト表層の吐出量比を1/198/1としたほかはポリ� ��ステルフィルムAと同様にして厚さポリエステルフィルムCを得た。

(基材ポリエステルフィルムDの調製)
ポリエチレンナフタレート表層/ポリエチレンテレフタレート層/ポリエチレンナフタレ� �ト表層の吐出量を5/40/5としたほかはポリエ� �テルフィルムAと同様にしてポリエステルフ� ��ルムを得ようとしたが、ポリエチレンナフ� ��レート表層に不均一な白化を生じ、基材フ� ��ルムとして適用することができなかった。

実施例1B:
塗布液Aを40℃のトルエンで希釈してポリオ� ��フィン濃度0.75重量%とした塗布液をメイヤ� �バー#4を用いてポリエステルフィルムA上に� �布した後、150℃で5秒間熱処理を行い、23℃� �48時間保持して積層フィルムを得た。

実施例2B:
塗布液Aを40℃のトルエンで希釈してポリオ� ��フィン濃度1.6重量%とした塗布液をメイヤーバー#6を用いてポリエステルフィルムA上に塗布した後、150℃で5秒間熱処理を行い、23℃で 48時間保持して積層フィルムを得た。

実施例3B:
塗布液Aを塗布液Bとしたほかは実施例2Bと同様にして積層フィルムを得た。

実施例4B:
基材フィルムをポリエステルフィルムAに代えてポリエステルフィルムBとしたほかは実� �例1Bと同様にして積層フィルムを得た。

比較例1B:
塗布液Aを40℃のトルエンで希釈してポリオ� ��フィン濃度0.5重量%とした塗布液をメイヤーバー#3を用いてポリエステルフィルムA上に塗布した後、150℃で5秒間熱処理を行い、23℃で 48時間保持して積層フィルムを得た。

比較例2B:
塗布液Aをメイヤーバー#7を用いてポリエス� ��ルフィルムA上に塗布した後、150℃で5秒間� �処理を行い、23℃48時間保持して積層フィル� ��を得た。

比較例3B:
基材フィルムをポリエステルフィルムAに代えてポリエステルフィルムCを使用したほか� �実施例1Bと同様にして積層フィルムを得た。

比較例4B:
基材フィルムをポリエステルフィルムAに代えてポリエチレンテレフタレートフィルム(� �品名ダイアホイルT100-50S;三菱化学ポリエス� �ルフィルム社製)を使用したほかは実施例2B� �同様にしてフィルムを得た。

本発明のフィルムは、例えば、燃料電池� ��どに使用される高分子電解質膜の製造用等� ��おいて好適に利用することができる。

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