Bisher in der Praxis eingesetzte Konstruktionen von Brenn- stoffzellenstapeln zeichnen sich durch einen vergleichsweise hohen Druckverlust bei den Betriebsmedien aus. Die Betriebs- medien sind die Reaktionsgase (Reaktanden), wie Wasserstoff/ wasserstoffreiche Gase und Sauerstoff/Luft, einerseits und Kühlmittel, wie Öl oder andere Kühlflüssigkeiten, anderer- seits. Ein Druckabfall erfolgt und wird benötigt, um Gase und Flüssigkeiten gleichmäßig auf die einzelnen Zellen eines Sta- pels und auf die Fläche der einzelnen Zellen zu verteilen so- wie um das Produktwasser auf der Kathodenseite auszutragen.

Da die Betriebstemperatur kleiner als die Verdampfungstempe- ratur des Wassers beim Betriebsdruck der Brennstoffzellensta- pel ist, liegt als Reaktionsprodukt von Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (°2) Produktwasser in flüssiger Form vor. Die Hauptströmungsrichtung der Reaktionsgase verläuft beim Stand der Technik stets diagonal über die Fläche der einzelnen Zel- len. Beispiele für die Ausgestaltung herkömmlicher Systeme sind in der DE 197 43 067 C2 angegeben.

Bei derzeit gängigen Technologien, wie dem Einsatz von Gra- phit für die bei Brennstoffzellen notwendigen bipolaren Plat- ten, ist aufgrund der vergleichsweise geringen mechanischen Stabilität des Graphits eine relativ große Materialstärke er- forderlich. Dies wirkt sich nachteilig auf die Bauhöhe einer einzelnen Zelle und besonders auf die Gesamtlänge eines Sta- pels aus.

Bei Montage und Betrieb eines Brennstoffzellenstapels treten mechanische und thermische Belastungen an den Membranen auf, die zur Schädigung der Membranen führen können. Die Membranen müssen deshalb während des Stapelvorgangs besonders vorsich- tig gehandhabt werden und sind für eine Lagerung einzeln zu verpacken, um sie vor Umwelteinflüssen zu schützen. Im Be- trieb sind besondere Maßnahmen erforderlich, um Beschädigun- gen durch thermische und mechanische Belastungen zu vermei- den, wie sie beispielsweise durch Befeuchtung der Betriebsga- se oder mechanische Abstützungen gegeben sind.

Derzeit umgesetzte Dichtungskonzepte nutzen Elastomere und Kleber als Dichtungen, die z. B. im Siebdruck oder in Einzel- fertigung durch Vulkanisation auf Bauteile der Zellen aufge- bracht werden. Die einzelnen Bauteile werden dann zu einem Stapel zusammengestellt. Da die Membran in derzeit üblichen Konstruktionen nicht geschützt sind, sind Beschädigungen bei der Montage und im Betrieb schwer zu vermeiden.

Ein weiteres Problem bei den fertig konfektionierten Brenn- stoffzellenstapeln sind hohe Übergangswiderstände zwischen den einzelnen, elektrisch hintereinandergeschalteten Zellen.

Ein Teil des elektrischen Widerstands wird bei herkömmlichen Brennstoffzellenstapeln durch ungleichmäßige Anpressung der bipolaren Platten und der Elektroden verursacht. Beim Stand der Technik werden die Anpresskräfte mechanisch über die End- platten teilweise in Kombination mit Druckkissen aufgebracht.

Ausgehend vom Stand der Technik ist es Aufgabe der Erfindung, die konstruktive Umsetzung von Brennstoffzellenstapeln, die Polymerelektrolytmembranen aufweisen und für Anwendung bei Temperaturen über 100°C geeignet sind, in die Praxis zu ver- bessern. Hierzu soll ein Brennstoffzellenstapel geschaffen werden, der bei einfachem Aufbau einen optimierten Wirkungs- grad hat.

Die Aufgabe ist erfindungsgemäß durch die Gesamtheit der Merkmale des Patentanspruches 1 gelöst. Weiterbildungen sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.

Mit der Erfindung ergibt sich eine Nutzung komplexer strö- mungsmechanischer Zusammenhänge, wie insbesondere Impuls-und Massenbilanzen für Gasverteiler und Gassammler, Zellenströ- mung, Kühlmittelströmung, zur konstruktiven Umsetzung einer Zelle und eines Stapels mit hoher Leistungsdichte und hohem Systemwirkungsgrad. Insbesondere im Vergleich zu gängigen Konstruktionen mit Blechen als bipolare Platten wird die Bau- länge des Stapels dadurch verringert, dass aufgrund von strö- mungstechnischen Berechnungen die Querschnittsfläche der Ver- teilkanäle so dimensioniert werden kann, dass eine möglichst große aktive Fläche bei kleinst möglichem Druckverlust für die Strömung von Reaktionsgasen und Kühlmittel erreicht wird.

Damit werden vorteilhafterweise weniger Zellen zum Aufbau des Stapels als beim Stand der Technik benötigt, um eine vorgege- bene elektrische Leistung bereitzustellen.

Vorzugsweise ist eine sog. C-Strömung aller Medien für eine optimale Verteilung bei minimalem Druckverlust und optimalem Gesamtwirkungsgrad realisiert. Dabei ist gleichermaßen eine konstruktive Umsetzung zu einfach zu fertigenden, zu lagern- den und servicefreundlichen Bauteilen gewährleistet.

Das in der Erfindung umgesetzte Dichtungskonzept berücksich- tigt Weiterhin letzteren Aspekt und realisiert bereits in ei- nem frühen Stadium der Herstellung fertigungs-und betriebs- gerechte Baugruppen.

Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Figurenbeschreibung von Ausführungsbei- spielen anhand der Zeichnung in Verbindung mit den Patentan- sprüchen. Es zeigen

Figur 1 einen Schnitt durch einen Brennstoffzellenstapel zur Verdeutlichung der C-Strömung über die Stacklänge, Figur 2 eine graphische Darstellung der Verteilgüte der C-Strömung in Figur 1 über einer normierten Stacklänge, Figur 3 bis Figur 6 jeweils eine Draufsicht auf eine Brenn- stoffzellenfläche mit unterschiedlicher Ausbildung der Leitungen für die Betriebsmedien, Figur 7 einen sogenannten Weitwinkeldiffusor in Schnittdar- stellung, Figur 8 ein Bauteil zur Kühlmittelverteilung über die Fläche in Schnittdarstellung, Figur 9 einen kompletten Brennstoffzellenstapel mit Endplat- ten in Schnittdarstellung mit Hinweis auf einen Teilausschnitt, Figur 10 den Teilausschnitt aus Figur 9, der interne und ex- terne Dichtungen der einzelnen Brennstoffzellen- einheiten verdeutlicht, Figur 11 und 12 jeweils eine Draufsicht auf die bipolare Platte gemäß Figur 4 mit zwei unterschiedlichen Kon- zeptionen der Reaktandenströmung, Figur 13 eine graphische Darstellung der Verteilgüte in Ab- hängigkeit von der Lauflänge und Figur 14 eine graphische Darstellung des Druckverlustes über die relative Lauflänge.

In der Figur 1 ist ein Brennstoffzellenstapel 1 dargestellt, der aus einer Vielzahl mechanisch aufeinandergestapelter Brennstoffzelleneinheiten 10,10,... besteht. Von den Brennstoffzelleneinheiten 10,10,... ist die Zelle 1, die Zelle i und die Zelle z im Einzelnen gekennzeichnet.

Der Brennstoffzellenstapel 1 wird mit Wasserstoff (H2) als Brenngas, das gegebenenfalls über einen in der Figur 1 nicht dargestellten Reformer erzeugt wird, und mit Sauerstoff (°2) aus der Umgebungsluft betrieben. Es ist eine Leitung 2 für

die Luft-/Wasserstoff-Zufuhr und eine Leitung 3 für die Ab- führung des Restgases vorhanden.

In der Figur 1 ist dargestellt, dass die Zufuhr der Reakti- onsgase mit einem Gasstrom Y erfolgt. Wenn mit einem solchen Gasstrom V die Zufuhrleitung 2 beaufschlagt wird, ergibt sich an der Zelle 1 eine Gasbeladung ql, an der Zelle i eine Gasbeladung qi und an der letzten Zelle eine Gasbeladung qz.

Angestrebt wird eine gleichmäßige Gasverteilung an den ein- zelnen Brennstoffzelleneinheiten 10,10,... im Brennstoff- zellenstapel 1.

Im Gegensatz zu beim Stand der Technik verwendeten Konstruk- tionen wird die gleichmäßige Gasverteilung im Stapel und in den einzelnen Zellen nicht durch einen sehr hohen Druckver- lust zwischen der Zu-und Abführseite sichergestellt. Viel- mehr wird eine Gleichverteilung durch die Ausnutzung des Zu- sammenwirkens von Trägheitskräften und viskosen Kräften in der Strömung sowie deren Umsetzung in aufeinander abgestimm- ten geometrischen Abmessungen der Verteilkanäle einerseits und der Reaktionskanäle andererseits erreicht.

Eine Kombination aus Geometrie und günstiger Strömungsführung in kompakter Form führt zu einem besonders geringen Druckver- lust bei besonders gleichmäßiger Verteilung der Reaktionsgase und des Kühlmittels. Der geringe Druckverlust und die Gleich- verteilung werden in eine besonders hohe Leistungsdichte und in eine besonders geringe parasitäre Last umgesetzt. Sowohl für das anoden-als auch für das kathodenseitige Reaktionsgas können Durchsätze nahe dem stöchiometrischen Durchsatz reali- siert werden, ohne dass ein Leistungsabfall des Brennstoff- zellenstapels 1 auftritt.

Es lassen sich für Reformat Verteilungen im Bereich zwischen 1,05 und 1,2 erreichen. Für Luft als Reaktionsgas ergibt sich eine Verteilung zwischen 1,05 und 1,5. Dabei wird jeweils von einem Druckverlust von 0,5 bar ausgegangen.

In Figur 2 ist das Verhältnis q/qo der Gasverteilung über der genormten Stacklänge x/L aufgetragen, wobei q den Massenstrom durch eine Zelle und qo den Mittelwert aller Massenströme an- gibt. Die Verteilgüte VG gibt die maximale Abweichung des Massenstroms durch eine Zelle vom Mittelwert an und lässt sich im vorliegenden Fall definieren als : VG = 1 + max| (q/qO)-1|. (Gl 1) Angestrebt wird üblicherweise eine Verteilgüte nahe 1 zum störungsfreien Betrieb des Brennstoffzellenstapels. Prakti- sche Erfahrungen haben gezeigt, dass die Verteilgüte VG eine Abweichung von maximal 5 % von einem Basiswert haben sollte.

Aus der Kurve 21 in Figur 2 ergibt sich, dass die Verteilgüte VG am Stackanfang einen Wert von etwa 1,06 hat und am Ende der Stacklänge ein Wert von etwa 0,97 erreicht ist. Dies be- deutet für die Praxis, dass die Verteilgüte nicht auf einen unzulässigen Wert abfallen wird.

In den Figuren 3 bis 6 sind vorteilhafte Ausführungsbeispiele für eine bipolare Platte 11 als Teil einer Brennstoffzellen- einheit 10 dargestellt. Dies bedeutet, dass jede Brennstoff- zelleneinheit 10,10,... des Stacks 1 eine eigene bipolare Platte 11,11,... hat.

In den Figuren 3 bis 6 ist der mittlere Bereich der bipolaren Platte 11 ist der Reaktionsbereich zur einzelnen Brennstoff- zelle 10. Hier findet die Reaktion des Brenngases mit Sauer- stoff unter Protonenleitung in der Brennstoffzellenmembran und zur Erzeugung der Ladungsträger statt. Dafür sind an der oberen Seite der bipolaren Platte 11 Eingänge für die für die Reaktion notwendigen Medien vorhanden. Insbesondere befindet sich in der Figur 3 ein Eingang 12 für Luft und ein Eingang 13 für Reformergas, die beide kreisförmig ausgebildet sind.

Zwischen diesen beiden Eingängen ist weiterhin ein Zugang 14

für ein Kühlmedium vorhanden, wobei der Zugang 14 rechteck- förmig ausgebildet ist. An der gegenüberliegenden Seite sind entsprechende Ausgänge 15 bis 17 für die Reaktanden und das Kühlmittel vorhanden, wobei jeweils eine direkt gegenüberlie- gende Anordnung realisiert ist. Es wird so für die Reaktanden eine C-förmige Strömungsmittelführung sowohl über die Stack- länge als auch über die Fläche einer Brennstoffzelleneinheit realisiert.

Speziell in Figur 3 sind die Leitungen für die Reaktanden kreisförmig und die Leitung für das Kühlmedium rechteckförmig ausgebildet. Es sind auch andere geometrische Ausführungen möglich, die anhand der Figuren 4 bis 6-bei prinzipiell gleichem Aufbau der bipolaren Platte 11-verdeutlicht wer- den.

In der Figur 4 sind die Zugänge 12 bis 14 und die Abgänge 15 bis 17 für die Betriebsmedien jeweils rechteckig mit gleicher Querschnittsfläche ausgebildet. Figur 5 ist insoweit abgewandelt, als dass gleiche Zugänge 12"und und 13 bzw. Ab- gänge 15"und 16"für die Reaktanden vorhanden sind, aber das Kühlmittel seitlich mit Zugang 14"und Abgang 17"ge- führt wird. Schließlich ist in Figur 6 eine Abwandlung mit Zugängen 12 bis 14 und Abgängen 15" bis 17" für die Betriebsmedien dargestellt, wobei die Zu-und Abgänge jeweils einen runden Querschnitt haben. Für das Kühlmittel sind dabei jeweils drei Leitungen vorgesehen.

Es ergeben sich also vier Varianten für die bipolaren Platten 11, die sich durch eine unterschiedliche Flächennutzung und damit spezifisch angepasste Leistung auszeichnen.

Für ein gutes Leistungsverhalten der Brennstoffzellen ist al- so die relative Nutzfläche der bipolaren Platten mit den Me- dien-Zuleitungen und-Ableitungen im Verhältnis zum Stackvo- lumen zu optimieren. Dies bedeutet, dass die relative Stack- leistungsdichte angepasst werden muss. In nachfolgender ta-

bellarischer Zusammenstellung sind für die vier in den Figu- ren 3 bis 6 angegebenen Varianten der bipolaren Platten die relativen Stackleistungsdichten angegeben.

Tabelle Beschreibung relative Stack- leistungsdichte (l/kW) Figur 3 runde Gaszuleitungen, 100 Ölleitung zwischen den Gas- leitungen (Variante I) Figur 4 rechteckige Gaszuleitungen, 97 % Ölleitung zwischen den Gas- leitungen (Variante II) Figur 5 rechteckige Gaszuleitungen, 93 % Ölzufuhr quer zur Gaszufuhr (Variante III) Figur 6 runde Gasleitungen, mehrere 100 % Ölleitungen im Bereich der Gasleitungen (Variante IV) Es ist ersichtlich, dass die Variante III entsprechend der Figur 5 eine besonders günstige relative Stackleistungsdichte abdeckt.

Konstruktive Besonderheit der Kühlmittelversorgung ist ein in eine der Endplatten integrierter Strömungsverteiler, der ge- mäß Figur 7 vorteilhafterweise als sog. Weitwinkeldiffusor ausgeführt ist. In Figur 7 ist ein derartiger Weitwinkeldif- fusor 40 mit äußeren Wänden 41 und inneren Wänden 42 darge- stellt, die jeweils einen Winkel a < 15° einschließen. Von einem engen Kühlmitteleintritt 43 wird das Kühlmittel zu ei- nem breiten Kühlmittelaustritt 44 gleichmäßig verteilt. Damit kann das Kühlmittel gleichmäßig über die Breite eines recht- eckigen Kühlmittelkanals verteilt werden.

Als weitere konstruktive Besonderheit der Einrichtungen zur Kühlmittelverteilung ist ein Bauteil 35 mit definiertem

Druckverlust montiert, das die Verteilung über die Fläche der einzelnen Zellen und auf die einzelnen Zellen des Gesamt- stacks sicherstellt. Ein solches Bauteil 35 ist in Figur 8 dargestellt und ist im Wesentlichen durch eine Lochplatte 36 zur Kühlmittelverteilung gebildet. Mittels einer Kühlmittel- zufuhr 37 wird das Kühlmittel über die Fläche 38 verteilt und dient zur gleichmäßigen Kühlung der Fläche 38.

Die Abmessungen des Bauteils 35 sind abgestimmt auf den Ab- stand zwischen zwei Zellen, der für einen optimalen Wärme- übergang bei maximalem Wirkungsgrad des Gesamtsystems gestal- tet ist. Zellen mit geringem Abstand können aufgrund des hö- heren Wärmeübergangskoeffizienten bereits mit kleineren Kühl- mittelmassenströmen sicher gekühlt werden. Um diese kleinen Kühlmittelmassenströme gleichmäßig zu verteilen, ist der Druckverlust des Einbauteils auf den Druckverlust der Spalt- strömung abgestimmt.

In der Figur 9 ist das Dichtungskonzept des Brennstoffzellen- stapels 1 gemäß Figur 1 verdeutlicht. Wesentlich ist hier, dass neben den einzelnen Brennstoffzelleneinheiten 10,10, ... und den Zuführungen 2 und den Abführungen 3 entsprechend Figur 1 Endplatten 60,60 vorhanden sind, die ihrerseits wieder Zuführstutzen 61 bis 64 für die Betriebsmedien aufwei- sen. Dabei kommt es darauf an, dass der betriebsmäßig einge- setzte Brennstoffzellenstapel eine in sich dichte Einheit bildet, aber gleichermaßen modular darauf aufgebaut ist, dass einzelne Brennstoffzelleneinheiten für sich dicht sind.

Letzteres wird aus dem Ausschnitt x der Figur 9 gemäß Figur 10 deutlich : In der vergrößerten Darstellung ist wesentlich, dass jeweils zwischen bipolaren Platten 70,70 Membranelek- trodeneinheiten 90,90 (MEA = Membrane Electrode Assembly) aus Membran und Elektroden dicht eingefügt sind. In den Elek- trodenräumen der einzelnen Zellen erfolgt die Gasverteilung für die Zelle, wobei die Durchbrüche 91,91 die Gasvertei- lung für den Stapel verdeutlichen. Dazu sind sowohl intern in

jeder Zelle als auch extern an der Zelle, also am Stack, Dichtungen vorhanden.

Im Einzelnen sind die internen Dichtungen zur Abdichtung von MEA 90 und bipolarer Platte 70 mit 95 bezeichnet. Außen hat jede Montageeinheit aus einer einzelnen Brennstoffzelle eine äußere Dichtung 96, welche das Dichtungskonzept komplettiert.

Das beschriebene Dichtungskonzept ist wesentlicher Bestand- teil der vorstehend erläuterten Konzeption des Brennstoffzel- lenstapels, das vormontierte Einheiten zusammenstellt, die ohne besondere Schutzmaßnahmen gelagert und weiterverarbeitet werden können. Die an einzelnen Bauteilen aufgebrachten Dich- tungen verbinden jeweils mehrere Funktionselemente zu Lager- und Montageeinheiten, in denen die besonders empfindliche Membran geschützt ist. Solche vormontierten Einheiten sind insbesondere die beiden Elektroden, zwischen denen die Poly- mermembran eingelegt ist, oder ganze Zellen einschließlich der Einrichtungen zur Verteilung der Reaktionsgase und des Kühlmittels. Somit sind erhebliche Einsparungen bei der Lage- rung, bei der Montage des Stapels sowie aufgrund der beson- ders betriebssicheren Ausführung bei der Gewährleistung mög- lich.

Um den Gesamtwirkungsgrad im Vergleich zu konventionellen Systemen zu steigern, wird das Druckniveau des Kühlmittels angehoben. Durch diese isostatische Anpressung werden bipola- re Platten und Elektroden gleichmäßig über die gesamte Fläche einer jeden Brennstoffzelle des Stapels miteinander ver- presst. Daraus resultiert eine deutliche Verminderung des elektrischen Übergangswiderstands. Gleichzeitig ist dabei der Druck des Kühlmittels deutlich höher und zwar bis zu 5 x hö- her als der Druck der Reaktanden in der Brennstoffzelle.

Die Figuren 11 und 12 zeigen entsprechend den Figuren 3 bis 6 die Draufsicht auf die bipolare Platten 11 mit den entspre- chenden Zuführungen für Luft, Kühlmittel und Reformergas, wie

es im Wesentlichen auch bereits in den Figuren 3 bis 6 darge- stellt ist. In Anpassung an Figur 4 sind in den Figuren 10 und 11 die Zugänge und Abgänge für Luft, Kühlmittel und Re- formergas jeweils als Rechteckkanäle gleichen Querschnittes dargestellt.

In Figur 11 verdeutlichen die parallel geführten Pfeile 101, 101,... die Strömungsverteilung, beispielsweise der Luft, vom Einlass 12 zum Auslass 15. Beim Stand der Technik er- gibt sich durch die konstruktive Auslegung der strömungsfüh- renden Bauteile, dass entlang der bipolaren Platte 11 insge- samt eine diagonale Strömungsverteilung entsprechend Pfeil 105 gebildet ist, die auch als Z-Strömung bezeichnet wird.

Entsprechendes gilt für das Reformergas, welches mit der Luft in der Brennstoffzelle reagiert. Vom Einlass 13 zum Auslass 16 wird in Figur 10 ebenfalls eine Z-Strömung mit diagonaler Strömungsverteilung realisiert.

Anhand Figur 12 wird im Vergleich zu Figur 11 verdeutlicht, dass nunmehr der Reaktand, beispielsweise das Reformergas in der bipolaren Platte 11 ausgehend vom Einlass 14'entlang den parallelen Pfeilen 102,102,... zum gegenüberliegenden Aus- lasse 16 so geführt wird, dass sich eine in etwa C-förmige Strömungsverteilung entsprechend dem Pfeil 110 ergibt. Ent- sprechendes gilt wiederum für die Luft als Reaktionsgas vom Einlass 13 zum Auslass 16.

Insgesamt wird also bei der vorstehend beschriebenen Einrich- tung erreicht, dass in jedem Brennstoffzellenstapel einer- seits über die Längsrichtung der aufeinanderfolgenden Zellen eine C-förmige Strömung der Luft und/oder des Brenngases vor- liegt. Darüber hinaus wird aber andererseits auch eine C-för- mige Strömung jeweils in der Fläche der bipolaren Platten 11 realisiert, wie sie beispielhaft anhand der Figur 12 für das Reformergas verdeutlicht ist. In der Kombination dieser Maß- nahmen ist eine entscheidende Verbesserung gegenüber dem Stand der Technik gegeben.

In der Figur 13 ist entsprechend Figur 2 die Verteilgüte in Abhängigkeit von der normierten Lauflänge dargestellt. Hier entspricht die Kurve 121 im Wesentlichen der Kurve 21 aus Fi- gur 2. Zum Vergleich hierzu ist eine weitere Kurve 52 einge- tragen, die sich bei der vom Stand der Technik meist ange- wandten Z-Strömung ergibt. Man erkennt, dass bei der Ver- gleichskurve ein einheitlicher Wert für die Verteilgüte kaum erreichbar ist. Um also im Mittenbereich eine Verteilgüte von 1 zu erreichen, ist am Anfang des Brennstoffzellenstapels 1 die Verteilgüte geringer und am Ende des Brennstoffzellensta- pels 1 die Verteilgüte höher.

Im Wesentlichen entsprechende Ergebnisse ergeben sich aus Fi- gur 14, in der der Druckverlust in Abhängigkeit von der rela- tiven Lauflänge dargestellt ist. Dabei bedeuten die Kennlinie 131 den Druckverlust über einer Lochplatte und die Kennlinie 132 den Druckverlust über den Versorgungskanälen. Es ergibt sich, dass über der gesamten Lauflänge bei den konstruktiv beschriebenen Ausführungen ein in etwa konstanter Druckver- lust vorliegt. Somit ergeben sich keine Verschlechterungen in der Brennstoff-bzw. Gasversorgung.

Gemeinsam bei dem anhand der einzelnen Beispiele beschriebe- nen Brennstoffzellenstapel ist, dass die Strömungsführung al- ler Medien über die Stacklänge der gestapelten Brennstoffzel- leneinheiten C-förmig erfolgt. Weiterhin ist die Strömungs- führung der Reaktanden über die Fläche einer einzelnen Brenn- stoffzelleneinheit C-förmig. Durch diese Strömungsführung sind für das anodenseitige und/oder das kathodenseitige Reak- tionsgas Gleichverteilungen nahe dem stöchiometrischen Durch- satz realisiert.