Изобретение относится к области ядерных технологий, и в частности к топливу АЭС на тепловых нейтронах.

В настоящее время водоохлаждаемые реакторы АЭС, среди которых большинство со- ставляют реакторы под давлением (PWR, ВВЭР), загружают топливной композицией из диоксида урана 1Ю ₂ , содержащей для реакторов под давлением 3,5 - 5% изотопа ²³⁵ U (30-50 кг/т U). Это необходимо для обеспечения среднего выгорания отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) 30-50 ГВт*сут/т ТМ (тяжелые металлы + продукты деления - ПД) в загруз- ке с тенденцией к его увеличению до 70 ГВт*сут/т ТМ. Такое высокое выгорание достига- ется путем рационального перемещения ОЯТ по зонам реактора, причем число таких еже- го дных или полуторагодичных перегрузок при кампании реактора 1 - 1,5 года растет с ро- стом выгорания.

В настоящее время ОЯТ ВВЭР- 1000 с начальным обогащением 4,6% (46,0 кг/т) ²³⁵ U и выгоранием 47 ГВт*сут/т содержит 1 1,9 кг/т ²³⁵ U при наличии 6,2 кг/т ²³⁶ U, являющегося умеренным поглотителем нейтронов, а также 12,3 кг/т Ри, в том числе 8,4 кг/т суммы не- четных (делящихся) изотопов ²³⁹⁺²⁴ *Ри. За вычетом компенсации четных изотопов, энерге- тический потенциал делящихся изотопов составляет для ОЯТ ВВЭР и PWR-1300 ~30 - 35% от исходного, что принципиально позволяет использовать такие материалы повторно после переработки ОЯТ АЭС. Однако для этого существуют различного рода ограничения как по конструкции реакторов, так и по биологической защите при изготовлении регенерирован- ного топлива для реакторов. При этом в реакторах РБМК-1000 и ВВЭР- 1000 частично ис- пользуется уран, регенерированный из ОЯТ от транспортных и исследовательских реакто- ров, имеющего предварительное повышенное обогащение; имеется информация об изго- товлении опытной партии топлива для реактора РБМК из обогащенного урана, регенериро- ванного из ОЯТ ВВЭР (PWR). Смешанное уран-плутониевое регенерированное топливо в реакторах под давлением частично используется только во Франции, причем уран и плуто- ний разделяются при переработке ОЯТ.

Плутоний указанного или близкого к нему изотопного состава с содержанием в топ- ливной композиции с содержанием 60 - 90 кг/т используется в виде смешанного с обед- ненным ураном (1,5 - 2,5 кг/т ²³⁵ U) оксидного топлива (МОКС), которым загружают 30% зоны устаревших реакторов PWR-900, что составляет 40% энергетических мощностей АЭС Франции, то есть с использованием регенерированного плутония производится ~ 12% элек- троэнергии от генерируемой на АЭС. Для этого на заводе UP -2 во Франции перерабатыва- ется все количество ОЯТ реакторов PWR-900 и PWR-1300. Выделенный регенерированный

1

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) уран ооогащается в экспериментальном порядке с загрузкой активной зоны (АЗ) двух реак- торов (3% мощностей) с перспективой увеличения до 20 - 25% мощностей в течение 5 лет за счет накопленного регенерата прежних лет. ОЯТ из регенерированных материалов се- рийно не перерабатывается.

Расчеты, доказывающие возможность лишь частичной загрузки МОКС-топливом АЗ реакторов ВВЭР- 1000, дают аналогичную картину, вследствие чего это решение пока не нашло применения на российских АЭС.

Серьезным дополнительным осложнением в реализации программы использования регенерированных материалов является необходимость производства топлива из них в за- щитном оборудовании (включая обогащение регенерированного урана) вследствие высо- кой токсичности плутония и достаточно сильного гамма-излучения дочерних актинидов как побочных продуктов ядерных реакций.

Для преодоления отмеченного выше недостатка нами была предложена топливная композиция типа РЕМИКС-Б, позволяющая полностью и одновременно утилизировать ре- генерированные уран и плутоний, выделенные из ОЯТ при 100%-ной загрузке зоны реак- тора (Патент RU Ns 2 537 013, 20.06.2014, Бюл. N° 17). Достигается это тем, что в топлив- ную оксидную композицию на основе регенерированного плутония вводят обогащенный регенерированный уран или его смесь с обогащенным природным ураном, при соотноше- нии компонентов, определяемом энергетическим потенциалом, равным потенциалу свеже- приготовленного топлива АЭС из обогащенного природного урана, обеспечивающим 100% загрузку активной зоны реактора. Топливная композиция может состоять из смеси регене- рированных плутония и урана, содержащей 5,25% Ри и обогащенный уран состава 3,45% ²³⁵ U, 2,23% ²³⁶ U и 1,3*10-6% ²³² U (остальное ²³⁸ U), по балансу регенерированный из ОЯТ ВВЭР, к которым для точной корректировки энергетического потенциала добавлен в не- болыпом количестве обогащенный уран, в частности регенерированный уран с обогащени- ем 17% ²³⁵ U, выделенный при переработке высокообогащенного ОЯТ транспортных или исследовательских реакторов. Топливо используется один раз без циклирования. Благодаря такому составу таким топливом занято ~ 20% от общего числа реакторных установок в ЯТЦ, а остальные 80% работают на обогащенном природном уране и генерируют ОЯТ, ко- торый используется для изготовления топлива РЕМИКС-Б. Этот способ мы принимаем за прототип.

Под понятием «равный энергетический потенциал» подразумевается количество энергии (выгорание, ГВт*сут/т ТМ), которое может произвести ядерное топливо в реакторе определенного типа до потери реактивности (способности к поддержанию цепной реакции) при загрузке всей зоны реактора или ее определенной части, что определяется балансом

2

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) „WO 2019/103642 „ ^ „ PCT/RU2017/000932 нейтронов и их характеристикой. Это обеспечивается определенным содержанием деля- щихся нуклидов (нечетных изотопов урана и плутония) с компенсацией ими содержащихся четных изотопов этих элементов, поглощающих нейтроны. Поэтому топливо из регенери- рованных материалов является формально более обогащенным по делящимся изотопам, чем исходное топливо АЭС из природного обогащенного урана. Ядерное топливо из обо- гащенного природного урана зачастую содержит присадки того или иного количества мо- дератора, то есть поглотителя избыточных нейтронов на старте кампании; таковым в реак- торе ВВЭР- 1000 является гадолиний. В топливе из регенерированных материалов роль мо- дераторов играют четные изотопы урана и плутония. При необходимости тонкая регули- ровка состава композиции достигается введением в нее меньшего количества обогащенно- го природного урана.

При этом следует отметить, что классическое МОКС -топливо не является эквипо- тенциальным топливу из природного обогащенного урана, так как эксплуатируется по спе- циальной схеме при повышенном содержании плутония, обеспечивающим равное конечное выгорание. Кроме того, таким топливом можно загрузить только 30-40% зоны реакторов второго поколения с избытком реактивности (упомянутые выше PWR-900 во Франции).

Расчеты эквипотенциальных составов топлива в привязке к определенным зонам ре- акторов осуществляют с применением стандартных кодов МАГАТЭ (например, LA- UR=03 _' l987. MCNP - A General Monte Carlo Code, Version 5).

Недостатки смешанного топлива РЕМИКС-Б по прототипу во многом обусловлены дозиметрическими характеристиками процесса производства его компонентов из регенери- рованного урана, а также самого топлива, связанными с накоплением дочерних нуклидов урана-232, генерируемого в реакторе ВВЭР (PWR) при облучении урана-235 и потому со- держащегося в топливе. Лимитирующим фактором оказывается накопление и распад до- чернего тория-228 с цепочкой короткоживущих гамма-излучающих продуктов альфа- распада. При имеющей место в этом случае концентрации урана-232 на уровне 12 - 15 ppb время ручной работы с материалом в перчаточном оборудовании без тяжелой защиты ли- митируется сроком около 10 суток, то есть после каждой транспортировки по железной до- роге спецэшелонами требуется полная перереочистка такого уранового продукта. Поэтому изготовление топлива из такого материала лучше всего организовать по максимально про- стой технологии по месту изотопного обогащения урана без транспортировки на завод, где в защитном оборудовании изготавливается плутонийсодержащее топливо, равно как и без транспортировки на обогатительный завод очищенного диоксида энергетического плуто- ния, нежелательной в плане требований безопасности. При этом остается востребованным изготовление смешанного топлива для 100%-ной загрузки зоны реактора ВВЭР (PWR). з

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) _p WO 2019/103642 _{ПГ1 ПП} , _{Л Г} PCT/RU2017/000932

Друхим недостатком композиции РЕМИКС-Б является невозможность повысить концен- трацию плутония в ней выше ~5 - 5,5% вследствие нарушения баланса с регенерированным ураном, образующийся избыток которого приводит к появлению второй композиции, под-

I

лежащей утилизации в реакторе в качестве топлива.

Следует отметить, что указанные недостатки могут быть частично преодолены пу- тем развития более ранних подходов к данной задаче путем увеличения подпитки компози- ции с высоким содержанием плутония повышенным количеством ²³⁵ U при снижении со- держания регенерированного урана, если рассматривать эту подпитку вне привязки к кон- кретному ЯТЦ с реакторами на тепловых нейтронах (Павловичев А.М., Павлов В.И., Сем- ченков Ю.М., Федоров Ю.С., Бибичев Б.А., Зильберман Б.Я. Нейтронно-физические харак- теристики активной зоны реактора ВВЭР- 1000 со 100%-ной загрузкой топливом из смеси регенерированного урана, плутония и обогащенного урана. Атомная энергия, 2008, т. 104, N° 4, с. 196-198; Youinou G., Delpech М., Guillet J.L., Puil A., Aniel S. Plutonium Management and Multirecycling in LWRs Using an Enriched Uranium Support. Proc. Int. Conf. Global'99, (USA, 1999)). Такого рода композиция, предложенная французскими специалистами для обеспечения хотя бы неполной (по нашим расчетам) загрузки АЗ PWR-1300 реактора сме- шанным топливом, была названа ими МИКС-топливом (МЕХ fuel). Эти работы были при- няты нами в качестве аналогов. Следует отметить, что в этих аналогах не решается задача ограничения вредного влияния урана-232, поскольку в таком топливе присутствует регене- рированный уран, а концентрация четных изотопов урана растет по мере циклирования этих видов топлива.

Задачей заявленного изобретения является разработка топливной композиции под условным названием МИКС -Б, позволяющей параллельно утилизировать регенерирован- ные плутоний и уран, выделенные из ОЯТ без указанных осложнений. При этом оно долж- но совмещать в себе положительные стороны как прототипа, так и аналогов. Следует под- черкнуть также, что предметом данного изобретения является ранее не применявшееся со- четание ингредиентов топливной композиции, поскольку ее точный состав зависит от типа и режима работы реактора, в который она загружается, причем он несколько корректирует- ся в результате обязательных реакторных испытаний и приобретенного опыта эксплуата- ции, что позволяет внести некоторые уточнения в рабочие расчетные коды, имеющиеся на каждой фирме, производящей ядерное топливо.

Технический результат достигается использованием топливной композиции для во- доохлаждаемых реакторов АЭС на тепловых нейтронах, включающей смесь оксидов плу- тония, регенерированного при переработке уранового отработанного ядерного топлива та- ких реакторов, и обогащенного урана, отличающейся тем, что при обеспечении 100%-ной

4

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) загрузки активной зоны реактора она содержит обогащенный природный уран при соотно- шении с регенерированном плутонием, обеспечивающем равный энергетический потенци- ал со свежеприготовленным топливом из обогащенного природного урана, тогда как обо- гащенный регенерированный уран входит в применяемую на АЭС композицию, не содер- жащую плутония и также обеспечивающую равный энергетический потенциал со свеже- приготовленным топливом из обогащенного природного урана, при неограниченном пере- крестном циклировании обоих регенерированных материалов в указанных композициях.

Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС, в которой регенери- рованный уран, выделенный из облученной заявляемой композиции после кампании в ре- акторе, входит в состав общей композиции из регенерированного урана, тогда как плуто- ний, выделенный из облученной композиции из регенерированного урана, входит в состав заявляемой композиции.

Для реактора ВВЭР- 1000/1200 при стандартном выгорании ОЯТ 47 ГВт*сут/т и кампании 504 сут. между перегрузками ОЯТ композиция смешанного топлива содержит регенерированный плутоний от 5 до 12% при содержании обогащенного урана от 3.5 до 2% ²³⁵ U только природного происхождения и при обеспечении равного энергетического потен- циала со свежим топливом из природного урана с обогащением 4,6% ²³⁵ U или иным содер- жанием U, принятым в топливном цикле реакторов ВВЭР-1000/1200.

Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС, которая содержит

I

часть природного урана без обогащения, а обогащенный уран в виде готовой композиции для топлива АЭС, а также плутоний, регенерированный в разное время, в том числе из ОЯТ реакторов разных типов и/или партий, смешанные по расчету с природным и природным обогащенным ураном в любом сочетании для достижения требуемого энергетического по- тенциала.

Заявляемая композиция при ее оптимальном составе предназначается для загрузки в реактор с повышенным числом СУЗ с продленной кампанией и последующим захоронени- ем без переработки. Ее использование не связано по времени с использованием компози- ции, содержащей обогащенный регенерированный уран.

Такая топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов АЭС содержит не менее 5% регенерированного плутония и уран природного происхождения с обогащением от 3 до 1,3% ²³⁵ U при соотношении компонентов, определяемом энергетическим потенциа- лом, равным потенциалу свежеприготовленного топлива АЭС из обогащенного природного

I

урана, при условии 100% загрузки таким топливом активной зоны реактора на тепловых нейтронах типа ВВЭР (PWR). При переработке регенерированный уран из ОЯТ выводится в отдельную цепочку, в которой происходит его обогащение до стандартных значений, ис-

5

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) WO 2019/103642 _П п _г .п 236 _{т T} PCT/RU2017/000932 пользуемых в реакторах типа ВВЭР с компенсацией U, причем такое топливо использу- ется однократно, а плутоний из любого уранового ОЯТ, в том числе вторичный регенери- рованный плутоний, получаемый из отработавшего регенерированного урана, является ос- новой для изготовления топлива МИКС-Б, для чего он смешивается с обогащенным при- родным ураном и используется без циклирования или с одним рециклом, если последнее выгодно в плане использования остаточного энергетического потенциала.

Облучение предлагаемой топливной композиции целесообразно вести в режиме максимального выгорания в специально выделенных для этого серийных реакторах при повышенном числе перегрузок, с тем, чтобы уран из такого ОЯТ по количеству изотопа U уже не представлял интереса в плане циклирования в ЗЯТЦ в ближнесрочной перспек- тиве.

¹ Регенерированный уран обогащают и превращают в оксидное топливо в отдельной цепочке с учетом компенсации ядерных свойств U и его дозиметрических характеристик, обусловленных присутствием U. Это в полной мере относится и к вторичному регенери- рованному урану, выделенному из отработавшего топлива МИКС-Б.

В свою очередь, вторичный регенерированный плутоний, выделенный из ОЯТ на ос- нове обогащенного регенерированного урана, входит без ограничений в состав композиции МИКС-Б.

Главное преимущество данной смешанной топливной композиции состоит в том, она проще по составу и по логистике, поскольку не связана с соблюдением баланса по исполь- зованию обогащенного регенерированного урана и в отсутствие ограничений по срокам обращения с обогащенным регенерированным ураном, использование которого в России освоено в производственном масштабе и может быть реализовано в России в полном объе- ме раньше, чем РЕМИКС-Б. В сбалансированном ЗЯТЦ реакторов с плутонием оказывает- ся даже меньше, чем по прототипу, но позволяет произвольно увеличить их число для вы- равнивания сроков освоения с регенерированным ураном. Это перекрывает недостатки, вы- званные увеличением числа реакторов с загрузкой топлива в защитном варианте по срав- нению с прототипом.

Второе преимущество, заключается в упрощенной схеме переработки и изготовлении топливной композиции за счет разделения потоков с регенерированным ураном и плутони- ем на отдельные цепочки.

Количество такого ОЯТ реакторов PWR (ВВЭР) сокращается в 3-7 раз по сравнению с первичным ОЯТ в зависимости от его выгорания. При этом при высоком содержании плутония в смешанном топливе баланс ЯТЦ позволяет вовлекать в него дополнительное количество плутония, взятого со склада.

6

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) при повышенном числе СУЗ в реакторе (ВВЭР- 1200 или EPR-1600) количество тако- го йлутонийсодержащего регенерированного топлива сокращается в 7,5 - 8 раз, и оно об- лучается в выделенном для этого реакторе в кампании с повышенным выгоранием, что при избытке накопленного плутония на складе делает его переработку нецелесообразной.

Сказанное выше можно пояснить примерами.

Пример 1

Топливная композиция МИКС-Б состоит из диоксида регенерированного плутония, выделенных из ОЯТ ВВЭР- 1000 в количестве 3,87 т ТМ (исходного количества суммы ак- тинидов в загрузке) с выгоранием 47 ГВт* сут./т ТМ и выдержкой 5 лет, содержит 5,0% масс. Ри (3,4% ^239+241 Ри) в смеси с обогащенным природным ураном, содержащим 2,9% ²³⁵ U (остальное U). Композиция (1 т ТМ) имеет равный энергетический потенциал со стан- дартным свежим топливом, содержащим 4,6% U, и пригодна для загрузки 100% зоны ре- актора ВВЭР- 1000, работающего с кампанией 504 эффективных суток (1,5 года) при двух перегрузках (суммарно 5 лет на одну ТВС).

ί Одновременно из такого количества ОЯТ выделяют 3,82 т ТМ регенерированного урана, имеющего состав 1,27% ²³⁵ U, а также 0,65% ²³⁶ U и 3 ppb ²³² U (остальное ²³⁸ U). Из такого него производят 0,83 т ТМ регенерированного уранового топлива.

Отработавшее топливо МИКС-Б содержит 4,1% масс. Ри (2,4% ^239+241 Ри) в смеси с ураном, содержащим 1,4% ²³⁵ U, а также 0,33% ²³⁶ U и 3 ppb ²³² U (остальное ²³⁸ U). После пе- реработки регенерированный уран направляется на обогащение совместно с ураном из штатного ОЯТ ВВЭР- 1000 в отдельной цепочке и дает в ходе последующего производства еще 0,25 т ТМ эквипотенциального топлива из регенерированного урана. Регенерирован- ный плутоний из такого отработавшего топлива возвращается на производство МИКС- топлива. Всего производится 1,08 т ТМ топлива из регенерированного урана.

Из вторичного регенерированного плутония производят 0,39 т ТМ вторичного сме- шанного топлива МИКС-Б2, содержащего 100 кг Pu/т ТМ в смеси с природным ураном, обогащенным до 3,0% U. Регенерированный уран из него также направляют в цепочку обогащения регенерированного урана с дополнительным производством 0,12 т топлива.

Выделенный плутоний по сочетанию изотопов еще обладает небольшим энергетиче-

ским потенциалом (1 кг эквивалента по U на 5 кг Ри), однако его использование для ре- акторов ВВЭР становится невыгодным, и он и направляется на хранение, и далее поступает на производство стартового топлива для реакторов на быстрых нейтронах.

Вторичный регенерированный уран с двукратным преобладанием U над остаточ- ным ²³⁵ U направляется на захоронение.

7

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) юкое рециклирование может происходить в стационарном стоянии сколь угодно дол- го без нарушения соотношения загрузки реакторов разными видами топлива.

Таким образом, топливом с регенерированным плутонием можно загрузить 36% от всего числа реакторов на тепловых нейтронах, а топливом из обогащенного регенериро- ванного урана ~ 34% общего числа реакторов ВВЭР. Баланс ЯТЦ наступает, когда 53% об- щего числа реакторов ВВЭР загружены свежим урановым топливом, а 47% - регенериро- ванным, в том числе 25% реакторов плутонийсодержащим топливом типа МИКС-Б и МИКС-Б2 и 22% - топливом из регенерированного урана.

Пример 2

Топливная композиция МИКС-Б состоит из диоксида регенерированного плутония, выделенных из ОЯТ ВВЭР- 1200 в количестве 7,0 т ТМ (исходного количества суммы акти- нидов в загрузке) с выгоранием 47 ГВт*сут./т ТМ и выдержкой 5 лет, содержит 9,0% масс. Ри (6,1% ^239+241 Ри) в смеси с обогащенным природным ураном, содержащим 1,36% ²³⁵ U

(остальное U). Композиция (1 т ТМ) имеет равный энергетический потенциал со стан- дартным свежим топливом, содержащим 4,6% U, и пригодна для загрузки 100% зоны ре- актора ВВЭР- 1200, работающего с кампанией 315 эффективных суток (1 год) при 5 пере- грузках (суммарно 6 лет на одну ТВС) при выгорании 60 ГВт*сут./т ТМ. Таким топливом загружается 14% общего числа реакторов ВВЭР, что не превышает общего числа реакторов ВВЭР- 1200 в общем числе парка реакторов типа ВВЭР. Повышение содержания энергети- ческого плутония в топливе МИКС-Б достигнуто благодаря удвоенному числу СУЗ в реак- торе ВВЭР- 1200 по сравнению с реактором ВВЭР- 1000.

Одновременно из такого количества ОЯТ выделяют 6,9 т ТМ регенерированного ура- на, имеющего состав 1,27% U, а также 0,66% U и 3 ppb U (остальное U). Из такого него производят 1,5 т ТМ регенерированного уранового топлива, загружаемого в 20% от общего числа реакторов ВВЭР (предпочтительно ВВЭР- 1000).

Отработавшее топливо содержит 6,4% масс. Ри (3,6% ^239+241 Ри) в смеси с ураном, со- держащим 0,68% ²³⁵ U, а также 0,18% ²³⁶ U и 4 ppb ²³² U (остальное ²³⁸ U). Энергетически по- тенцил выделенного плутония эквивалентен 10,4 кг то есть 1 на 6 кг Ри, что, как и в Примере 1, делает его дальнейшее циклирование экономически нецелесообразным, вследствие чего он выводится из цикла и используется как в Примере 1.

После переработки вторичный регенерированный уран может быть направлен на обо- гащение в отдельной цепочке, что дает в ходе последующего производства 0,1 т ТМ экви- потенциального топлива, однако это может быть также признано экономически нецелесо- образным, и тогда он вместо обогащения подлежит захоронению.

8

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26) аким ооразом, при избытке плутония на складе все вторичное ОЯТ может быть направлено на длительное хранение и последующее захоронение без переработки, а вместо него в ЯТЦ может быть вовлечен избыточный плутоний от прежних лет деятельности, взя- тый со склада ядерных материалов.

9

ЗАМЕНЯЮЩИЙ ЛИСТ (ПРАВИЛО 26)