最初に、最良の実施形態を説明する前に、� ��発明の発明者が鋭意研究して達成した前記4 つの原因を取り除く解決策を述べた後に、最 良の実施形態を説明する。
 ガラス含有成形用組成物の成形工程の概要� ��以下の通りである。
 炉の内部に設けた酸素バーナーで高温加熱� ��れた火炎にガラス繊維を粉砕した粉砕物を� ��霧して球状化し、噴霧状の球体にシラン化� ��物を含む水を噴射して、シラン化合物が全� ��的に被覆された球状ガラス粉末を得る第1の 工程と、重量を計量した熱可塑性樹脂を押出 機内に投入して溶融する第2の工程と、前記� �可塑性樹脂が溶融状態にある領域に、重量� �計量して予熱したガラス配合率40~70重量%の� �囲の前記球状ガラス粉末を押出機内に投入� �て混練する第3の工程と、押出してガラス含� ��成形用組成物を得る第4の工程を経てガラス 配合率40~70重量%の範囲のガラス含有成形用組 成物が得られる。

 前記流動性が急激に低下する第一の原因� ��ある固相と液相が混合した半溶融状態の発� ��に対して、熱可塑性樹脂が溶融状態にある� ��域に大量のガラス粉末を投入すること(第3� �工程が相当)、第二の原因である凝集ガラス� ��末の存在に対して、個々のガラス粉末の表� ��がシラン化合物により全面的に被覆するこ� ��(第1の工程が相当)、第三の原因であるガラ� ��粉末の様々な形状と分布幅が大きいことに� ��して、形状が球状で平均粒径の分布幅が小� ��いガラス粉末を投入すること(第1の工程が� �当)、そして、第四の原因である比熱の差が� ��きいことに対して、予熱したガラス配合率4 0~70重量%の範囲の球状ガラス粉末を押出機内� ��投入すること(第4の工程が相当)で、熱可塑� ��樹脂に大量のガラス粉末を投入しても流動� ��が低下することなく、ガラス配合率40~70重� �%の範囲のガラス含有成形用組成物を成形す� ��ことができる。上記第1~4の工程を具体的に� ��す最良の実施形態を以下に詳細に説明する� ��

(ガラス含有成形用組成物の成形工程)
 図1は本発明のガラス含有成形用組成物を成 形し、その組成物を製造する製造方法に用い られる一つの押出機の縦断面図である。前記 押出機により40~70重量%の範囲の球状ガラス粉 末と熱可塑性樹脂を混練して押出してガラス 含有成形用組成物が成形される。
 図1の押出機に基づいて、40~70重量%の範囲の 球状ガラス粉末と熱可塑性樹脂を混練して押 出して、ガラス含有成形用組成物を成形する 工程を説明する。
 本発明の実施形態に用いる押出機は、供給� ��料であるペレットと球状ガラス粉末を投入� ��る2個のホッパーが備えられている。図1に� �す押出機のホッパーを左側から順に第1、第2 ホッパーと称し、第1ホッパーには熱可塑性� �脂のペレットが投入され、押出機の中間部� �近に設けられている第2ホッパーには、球状� ��ラス粉末が投入される。第2ホッパーの配置 位置は、第1ホッパーよりスクリューバレル� �に供給されたペレットが、スクリューによ� �混練搬送に伴って溶融状態になる位置に設� �てある。
 なお、図1の押出機は、図17の従来の押出機� ��比べてホッパーの構造を除いて他の構造は� ��じであるので、図1の押出機の構造を説明す ることは省略する。

 前記第1及び第2ホッパーが備えられた押� �機は、樹脂材料と複数種類の充填剤、顔料� �を配合して押出成形するものとして従来か� �知られているが、本発明の第1及び第2ホッパ ーと従来のそれとの違いは、従来の第2ホッ� �ーでは、ペレットの配合量に対して充填剤� �のその配合率が極めて少ないので小型のホ� �パーが用いられているが、本発明の第2ホッ� ��ーは球状のガラス粉末を大量に投入するの� ��、その第2ホッパーの大きさはペレットの第 1ホッパーと同等かそれより大きいものを用� �る点、該ホッパーの上方に球状のガラス粉� �を予熱する加熱装置(図示せず)が設けられて いる点が異なる。前記加熱装置は150℃~350℃� �範囲で加熱でき、一定温度に制御できるも� �であれば、通常用いられている加熱装置を� �いることができる。

 従来の第2ホッパーに投入する充填剤、顔 料等の温度は常温で用いているが、本発明の 球状のガラス粉末は、第2ホッパーに投入す� �前に熱可塑性樹脂の溶融温度と同じか、そ� �に近似した温度に予熱してから投入する。� �の予熱温度は溶融温度と同じであることが� �も好ましく、(該溶融温度±10%の温度)が好ま� ��い。予熱温度が(前記溶融温度-10%の温度)よ� ��低い温度であると、溶融状態の熱可塑性樹� ��から大量のガラス粉末が熱を奪うために流� ��性が低下する恐れがあり、予熱温度が(前記 溶融温度+10%の温度)より高い温度であると、� ��可塑性樹脂の粘性抵抗が下がりすぎて液体� ��態になりペレット化できない恐れがあるの� ��、ガラス粉末の予熱温度は(溶融温度±10%の� ��度)の範囲が適切である。

 まず、決められた熱可塑性樹脂とガラス� ��合率にしたがって、供給するペレットの重� ��を計量して第1ホッパー内に投入し、スクリ ューによる混練搬送によって送られたペレッ トがヒーターにより溶融状態になる位置、即 ち、第2ホッパーが配置されている位置で、� �給する重量が計量された球状ガラス粉末を� �可塑性樹脂の溶融温度と同じか、それに近� �した温度に予熱して第2ホッパー内に投入す� ��。溶融熱可塑性樹脂中に投入された球状ガ� ��ス粉末が、混練されながら押出されてガラ� ��含有成形用組成物が形成されて、その後に� ��断されてペレットが得られる。

 前記ヒーターの温度は使用される熱可塑� ��樹脂の融点に応じて決められており、例え� ��、HD-PEが230℃、PPが220℃、PETが250℃等である 。そして、押出機のスクリューの回転数は、 200回/分で配合物を混練しながら3mmの径のノ� �ルダイから押し出して棒状にしたものを、� �で冷やして長さ4mmに切断してペレットを得� �。

(球状ガラス粉末)
 本発明の球状ガラス粉末のガラス質は、SiO ₂ 、B ₂ O ₃ 、P ₂ O ₃ の1種又は2種以上を骨格成分とする、アルカ� ��ガラス、可溶性ガラス、無アルカリガラス� ��挙げられる。そして、その形状を球状にす� ��には、ガラス繊維を粉砕して球状化する方� ��を用いることで平均粒径の分布をシャープ� ��することができる。該球状ガラス粉末のア� ��カリ分が多いと、熱可塑性樹脂の脆化を招� ��やすいので、アルカリ分の少ない可溶性ガ� ��スが好ましく、更に、アルカリ分のない無� ��ルカリガラスであるEガラスがより好ましい 。

 前記球状ガラス粉末は、ガラス繊維の直� ��が20μmのものを材料として用いている。ガ� �ス繊維はその直径が一定であるから、ガラ� �繊維の長さが前記直径20μmからばらつかない ように粉砕することで、直径20μm、長さ10~30μ mの粉砕物が得られる。この粉砕物を炉の内� �に設けた酸素バーナーによる2500~3000℃の火� �に噴霧して球状化し、噴霧状の球体に炉の� �部に設けた水の噴射装置より、γ-グリシジ� �オキシプロピルメチルジエトキシシランを0. 1重量%含む水を噴射して、噴霧状態でシラン� ��処理を行いバグフィルターで捕集した。こ� ��捕集したガラス粉体は球状の平均粒径が10~4 0μmの球状のガラス粉末である。このように� �上記ガラス繊維の直径が20μmのものを材料と して用いることで、平均粒径が10~40μmの球状� ��ガラス粉末が得られた。得られた球状ガラ� ��粉末は中実であった。上記噴霧状態で行う� ��ラン化処理を行う方法を、以下、「噴霧法� ��という。

 上記球状化したガラス粉末を前記噴霧法で� ��ラン化処理をしたものが前記球状ガラス粉� ��である。換言すれば、この球状ガラス粉末� ��その表面がシラン化合物により全体的に覆� ��れていることに特徴がある。
 シラン化合物としては、以下の式で表され� ��ものを挙げることができる。
  R _4-n -Si-(OR’) _n
(式中、Rは有機基を表し、R’はメチル基、エ チル基又はプロピル基を表し、nは1~3から選� �れる整数を表す)

 かかるシラン化合物としては、ビニルト� ��エトキシシラン、ビニルトリメトキシシラ� ��、γ-メタクリロイルオキシプロピルトリメ� ��キシシラン、β-(3,4-エポキシシクロヘキシ� �)エチルトリメトキシシラン、γ-グリシジル� ��キシプロピルトリメトキシシラン、γ-グリ� ��ジルオキシプロピルメチルジエトキシシラ� ��等のエポキシ基を有するシランカップリン� ��剤、γ-メルカプトプロピルトリメトキシシ� ��ン等のメルカプト基を有するシランカップ� ��ング剤、γ-アミノプロピルトリエトキシシ� ��ン、N-β(アミノエチル)γ-アミノプロピルト� ��メトキシシラン、N-β-(N-ビニルベンジルア� �ノエチル)-γ-アミノプロピルトリメトキシシ ラン等のアミノ基を有するシランカップリン グ剤が挙げられる。

 従来から用いられているガラス粉末は、� ��の形状が多角形、長方形等の様々な形状か� ��構成されており、そして、その平均粒径が1 0~100μmの広い分布幅にあるのに対して、本発� ��のガラス粉末は形状が球状であり、その平� ��粒径が10~40μmの範囲でその幅が非常に小さ� �。

 図2は上述した球状ガラス粉末の製造方法で 得られた球状ガラス粉末の平均粒径の分布の 頻度を示すグラフである。このグラフの横軸 は前記球状ガラス粉末の粒径(μm)で、縦軸は� ��布の頻度(%)を示している。前記球状Eガラス 粉末は、粒径が25μmで最高の分布頻度を示し� ��おり、その25μmを中心に正規分布曲線上の10 ~40μmの範囲に分布しており、その範囲にある 粒径の頻度が高いことがわかる。
 図3は前記球状ガラス粉末の1000倍の電子顕� �鏡写真である。この写真から球状ガラス粉� �は、各々のその形状が球状であり中実であ� �、大小様々な粒径のものが存在しているこ� �が観察できる。
 図2の球状Eガラス粉末の平均粒径の分布の� �度を示すグラフとこの図3の写真から、熱可� ��性樹脂中の球状ガラス粉末は、その形状が� ��円の球形であり、大小様々な粒径のものが� ��在しているが、その平均粒径が10~40μmであ� �ことが示されている。

 ところで、溶融熱可塑性樹脂中にガラス� ��末を投入して混練する際に、その粒径が10μ mより以下になると、微細粒子の割合が多く� �り、比表面積の増加に伴い樹脂からガラス� �末が熱量を奪い、そのために樹脂の温度が� �に低下することで溶融粘度が上昇し、剪断� �熱により混練時の樹脂温度が極端に上昇す� �ため、決められた両材料の配合率を調整す� �ことが困難になる。又、熱可塑性樹脂にガ� �ス粉末を配合することで、一般的に、成形� �の寸法安定性、機械強度(衝撃強度、曲げ強� ��等)、ソリ性、透過バリア性等の向上が図ら れるが、その粒径が10μmより以下になると、� ��に曲げ強度が低下するので好ましくない。

 前記粒径が40μmより大になると巨大粒子� �割合が多くなり、混練時の溶融粘度の上昇� �少ないが、ガラス含有組成物を一定サイズ� �ペレットに切断する際に、カット刃の摩耗� �激しくなり、大量の該ガラス含有組成物を� �続して生産することが困難となり、生産上� �問題が生じる。又、その粒径が40μmより大に なると、特に衝撃強度が低下するので好まし くない。従って、平均粒径は10~40μmの範囲が� ��適である。

(熱可塑性樹脂)
 熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン樹脂( PE)、ポリプロピレン樹脂(PP)、ポリエステル� �脂、ポリスチレン樹脂(PS)、ABS樹脂、ポリ塩� ��ビニル(PVC)、ポリアミド樹脂、ポリカーボ� �ート樹脂(以下、「PC」という。)及びポリ乳� ��樹脂(以下、「PLA」という。)を挙げること� �できる。ポリエステル樹脂には、PET、PEN、PB T、PTTがあり、ポリアミド樹脂には、ナイロ� �6、ナイロン66等のナイロン樹脂(Ny)がある。
 バリア性や寸法安定性から必要に応じて他� ��樹脂を使用することもできる。他の樹脂に� ��、メタクリル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリ� ��セタール樹脂、ポリマーアロイ樹脂、共重� ��樹脂(EAA、EMAA、EEA、EMA、EMMA)を挙げることが できる。
 熱可塑性樹脂に着色や光沢の付与の目的で� ��顔料、酸化チタン、アルミナ、タルク、マ� ��カ、シリカ、炭酸マグネシウム、金属ラメ� ��配合することができる。

 熱可塑性樹脂としては、PE、PP、PET、PS、A BS、PVC、ポリカーボネートが溶融状態にある� ��可塑性樹脂中に最大で70重量%の球状ガラス� ��末を配合して混練することにより、押出機� ��吐出口に設けたノズルダイより直径3mmの棒� ��に押し出して水で冷却してカッターで長さ� ��4mmに切断して、該熱可塑性樹脂中に球状ガ� ��ス粉末が独立して分散したペレット状のガ� ��ス含有成形用組成物が得られるが、直径及� ��長さはこれに限定されるものではない。

 図4Aは、上述した本発明のガラス含有成形� �組成物の製造方法で製造されたガラス含有� �形用組成物(ペレット)の電子顕微鏡写真であ る。この電子顕微鏡写真は、PPに球状Eガラス 粉末50重量%を配合して得られたペレットを、 側面から垂直に切断した切断部を50倍に拡大� ��て撮影したものである。
 図4Bは、前記切断部を100倍に拡大して撮影� �た電子顕微鏡写真である。
 図4Cは、前記ペレットの側面を100倍に拡大� �て撮影した電子顕微鏡写真である。
 図4Bのペレットの切断部の写真から、該ペ� �ットはPP中に個々の球状のガラス粉末が凝集 することなく独立して分散された状態で配合 されていることが観察される。
 このことから、前記球状ガラス粉末が噴霧� ��によりその表面がシラン化合物により全面� ��に被覆されることで、押出機内で混練し押� ��出して成形された前記ペレットは樹脂中に� ��状のガラス粉末が凝集することなく独立し� ��分散された状態で配合されていることが判� ��した。

 そして、図4Aの写真の中点より上下端部の� �置まで円を描き、その円を均等に16分割して 、16の各区画に配合されている球状ガラス粉� ��の数を目視して数え、その数えた結果を表1 に示す。
 なお、16分割線上に球状ガラス粉末がある� �合には、1/2として球状ガラス粉末数の計算� �行った。

 表1の測定結果から、各区画における球状ガ ラス粉末数は、140±1の範囲にあることから、 ペレット中に球状ガラス粉末が均一に分散さ れていることを示している。
 以上のことから、押出機でガラス粉末と熱� ��塑性樹脂を混練して押出成形されてなる本� ��明のガラス含有成形用組成物は、ガラス粉� ��が、球状の形状で中実であり、10~40μmの平� �粒径であり、その表面がシラン化合物によ� �全面的に被覆されており、熱可塑性樹脂中� �40~70重量%の範囲のガラス配合率で独立して� �一に分散されている状態で含有されている� �のであることが判明した。
 図4Cの写真は、ペレットの側面は球形の凸� �部で覆われており、その球形凸状部が熱可� �性樹脂で前記球状ガラス粉末を被覆してい� �ことを表している。

(実施例と比較例)
 以下に示す実施例は、9種類のペレット状の 熱可塑性樹脂(PE、PP、PET、PS、ABS、PVC、PC、PLA 又はNy)を対象として、上記した噴霧法でシラ ン化処理した球状Eガラス粉末と9種類のペレ� ��ト状の樹脂のうち一つの樹脂の重量配合率� ��40:60、50:50、60:40及び70:30の4種類の水準のも� ��を用いており、その重量配合率における後� ��する流動性を示すメルトフローレート値(以 下、このメルトフローレート値を「MFR」とい う。)が示されている。
 前記MFRは、溶融状態にあるポリマーの流動� ��を示す尺度の一つで、押出式プラストメー� ��ーで、一定圧力、一定温度の下に、規定の� ��法をもつノズル(オリフィス)から流出する� �を測定し、g/10minの単位で表わした指数であ� ��。一般にMFRの数値が大きいほど溶融時の流� ��性や加工性は良好であるとされ、世界的に� ��脂の流量状態を表すものとして、このMFRが� ��いられている。
 上記9種類の熱可塑性樹脂のMFRは、実施例と して選んだPE(HD-PE)が0.25で、ABSが30.0のMFRで、M FRが0.25~30.0の範囲のものを選んでいるが、同� ��熱可塑性樹脂であっても分子量に応じてMFR� ��異なるものである。他の熱可塑性樹脂及び� ��子量の異なる熱可塑性樹脂のMFRは、上記し� ��MFR0.25~30.0の範囲に入るものとして9種類の熱 可塑性樹脂を選定した。

 比較例1及び2に用いた比較例球体は、Eガラ� ��繊維の粉砕物を球状化したものに浸漬法で� ��ラン化処理したもので、実施例と同じ球状� ��ラス粉未を用いている。実施例の球状ガラ� ��粉末は噴霧法でシラン化処理されているの� ��対して、比較例1及び2の球状ガラス粉末が� �漬法でシラン化処理されていることが相違� �ることから、比較例1及び2の球状ガラス粉末 は比較例球体と呼んでいる。
 比較例1及び2の前記浸漬法とは、球状ガラ� �粉末をγ一グリシジルオキシプロピルメチル ジエトキシシランが0.1重量%含まれる水溶液� �30分の間撹拌しながら、浸漬した後に濾過し て100℃で乾燥したものである。その処理によ り複数の球状ガラス粉末同士が接触してシラ ン化合物が被覆されフィルター処理されて乾 燥されるので、シラン化処理されたガラス粉 末中に凝集した球状ガラス粉末(以下、「凝� �球状ガラス粉末」という。)が存在すること� ��なる。

 なお、比較例として従来の各種形状を含� ��ガラス粉末を用いたものを実施例の比較す� ��対象としない理由は、HD-PEのペレットと従� �の各種形状を含む40重量%のガラス粉末を第1� ��ッパーに投入して混練を試みようとしたと� ��ろ、流動性が急激に低下して、スクリュー� ��対する摩擦抵抗力がスクリューの剪断力以� ��に大きくなり、スクリューねじ山等が破損� ��起こしそうになり、組成物を成形すること� ��できないために、実施例と対比して溶融熱� ��塑性樹脂中にガラス粉末を投入する効果、� ��集状態にないガラス粉末の効果を明確にす� ��ための実験データが得られないことが分か� ��たので、比較例としてEガラス繊維の粉砕物 を球状化したものを用いることとした。この ことで、前記溶融熱可塑性樹脂中にガラス粉 末を投入する効果、凝集状態にないガラス粉 末の効果を示す実験データを得ることができ た。

 比較例1は9種類の樹脂のうちの一つの樹脂� �比較例球体を別々に計量して押出機に投入� �た。第1ホッパーに一つの樹脂のペレットを� ��入し、第2ホッパーに比較例球体を投入した 。比較例球体と一つの樹脂のペレットの重量 配合率を20:80、30:70、40:60の3種類の水準のも� �を用いており、その重量配合率における流� �性を示すMFRの実験データが以下の表4、6、8� �10、12、14、16、18及び20に示されている。
 比較例2は第1ホッパーに一つの樹脂のペレ� �トと比較例球体を配合して同時に投入し、� �較例球体と一つの樹脂のペレットの重量配� �率を20:80、30:70、40:60の3種類の水準のものを� ��いており、その重量配合率における流動性� ��示すMFRの実験データが以下の表4、6、8、10� �12、14、16、18及び20に示されている。

 上記した実施例、比較例1及び2の3種類の成� ��組成物を得るための条件を、ガラス粒子、� ��ラン化処理の方法、樹脂の種類、ガラス配� ��率、第1、第2ホッパーへの投入材料の6項目( 以下、この6項目の条件を「6項目条件」とい� ��。)に分けて表2に示した。 なお、前記「ガ ラス配合率」は、熱可塑性樹脂中の球状ガラ ス粉末の重量%と定義して用いている。そし� �、「ガラス配合率重量%」を「ガラス配合率% 」で示す場合があるが、同じ意味で用いてい る。

 ところで、実施例のガラス含有成形用組成� ��は、比較例1及び2の比較例球体成形用組成� �と比較してどの様な特性を有するものかを� �べるために、上記6項目条件で成形した時の� ��樹脂を溶融する溶融温度と同じ温度で成形� ��組成物を溶融して、各樹脂の成形用組成物� ��MFRを測定した。前記各樹脂を溶融する溶融� ��度と同じ温度で成形用組成物のMFRを測定す� ��ば、成形用押出機内で樹脂が溶融状態にあ� ��領域にガラス粉末を投入して混練している� ��の流動性の状態を数値化して表すことがで� ��、そのことにより比較例1及び2の比較例球� �成形用組成物のMFRと対比することにより、� �施例のガラス含有成形用組成物のMFRの特性� �明確化される。
 その測定結果は以下の実施例1~9に示されて� ��る。

(実施例1)
 実施例1は熱可塑性樹脂としてPE(HD-PE)が用い られており、噴霧法でシラン化処理した球状 Eガラス粉末とPEの重量配合率が40:60、50:50、60 :40、70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりHD-PE(高密 度ポリエチレン)としてHI-ZEX 5100B(商品名:株� �会社プライムポリマー製品)の重量を計量し� ��60重量%を投入し、230℃で溶融状態にした中� ��、第2ホッパーより上記実施例の球状Eガラ� �粉末の重量を計量して溶融温度230℃と同じ� �、それに近似した温度に予熱した40重量%を� �入して、230℃、スクリュー回転数200回/分で� ��練し、3mm径の棒状に押出し、水冷して長さ4 mmに切断してペレット状とし実施例1の第1の� �準の成形用組成物を得た。予熱温度は溶融� �度230℃と同じであることが最も好ましく、(2 30℃±10%の温度)が好ましい。
 以下同様に、HI-ZEX 5100B50重量%、球状Eガラ� �粉末50重量%の第2の水準の成形用組成物、HI-Z EX 5100B30重量%、球状Eガラス粉末70重量%の第3� ��水準の成形用組成物を得た。

(比較例1-1)
 PEと比較例球体を別々に計量して押出機に� �入した。第1ホッパーにPEのペレットを投入� �、第2ホッパーに比較例球体を投入した。比� ��例球体とPEのペレットの重量配合率を20:80、 30:70、40:60の3種類の水準に設定した。HD-PEと� �てHI-ZEX 5100B(商品名;株式会社プライムポリ� �ー製品)を用いた。押出機では230℃、スクリ� ��ー回転数200回/分で混練して3mm径の棒状に押 出し、水冷して長さ4mmに切断してペレットに した。なお、第2ホッパーに投入した比較例� �体は予熱されていない。

(比較例1-2)
 第1ホッパーにPEのペレットと比較例球体を� ��合して同時に投入し、比較例球体とPEのペ� �ットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種類� ��水準に設定した。HD-PEとしてHI-ZEX 5100B(商品 名;株式会社プライムポリマー製品)を用いた� ��押出機では230℃、スクリュー回転数200回/分 で混練して3mm径の棒状に押出し、水冷して長 さ4mmに切断してペレットにした。
 なお、比較例1-1の最初の符号1はPEであるこ� ��、2番目の符号1は上記した比較例1であるこ� ��を意味し、同様に、比較例1-2の最初の符号1 はPEであること、2番目の符号2は上記した比� �例2であることを意味している。以下に述べ� ��比較例2-1及び比較例2-2から比較例9-1及び比� ��例9-2の各符号は、上記したことを意味して� ��る。

 上記した実施例1、比較例1-1及び1-2の成形組 成物を得るための前記6項目条件を表3に示し� ��。上記表1と表3は、6項目条件の項目の「樹� ��」及び「第1ホッパー」に対象とする樹脂で あるPEを記載している点が相違するだけで、� ��の項目に記載する内容は同じである。
 なお、以下に記載する他の8種類の熱可塑性 樹脂(PP、PET、PS、ABS、PVC、PC、PLA又はNy)に関� �て、前記6項目条件も同様に、項目の「樹脂� ��及び「第1ホッパー」に対象とする樹脂を記 載して他の項目に記載する内容は同じである ので、上記8種類の熱可塑性樹脂ごとに6項目� ��件を表にして表すことは省略する。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを230� ��で測定した結果を表4に示す。
 なお、表4における実施例1のHD-PE(HI-ZEX 5100B) の熱可塑性樹
脂配合率が100重量%の時のMFRは、0.25である。

 図5は表4に示したガラス配合率(重量%)とMFR� �データに基づいて作成した、ガラス配合率� �MFRの関係を2次多項式の近似曲線で示したグ� ��フである。
 このグラフにおいて□印は実施例1のMFRを、 △印は比較例1-1のMFRを、×印は比較例1-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例1、比 較例1-1及び比較例1-2のMFRの各曲線は、熱可塑 性樹脂100%のMFR(以下、「100%MFR」という。)で� �る0.25に対して、ガラス粉末の配合率が増加� ��たときに各々のMFRがどの様な低減傾向にな� ��かを示したものである。そして、HD-PEの100%M FR(0.25)が1/2の値(以下、「1/2MFR」という。)で� �る0.125の時のガラス配合率を示すために、各 曲線との交点からX軸に向かって垂線が引か� �ている。
 なお、1/2MFRのガラス配合率を求める理由は� ��下の表23の説明のときに述べる。

 上記1/2MFRの時の比較例1-2、比較例1-1及び実� ��例1のガラス配合率を表5に示す。

 実施例1のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、ダイレクトブロー成形により200mlのボ� ��ルを成形することができた。

(実施例2)
 実施例2は熱可塑性樹脂としてPPが用いられ� ��おり、噴霧法でシラン化処理した球状Eガラ ス粉末とPPの重量配合率が40:60、50:50、60:40及� ��70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりPPとして� ��バテックPP MA3(商品名:日本ポリプロ株式会� ��製品)の重量を計量して60重量%を投入し、220 ℃で溶融状態にした中に、第2ホッパーより� �記実施例の球状Eガラス粉末の重量を計量し� ��溶融温度220℃と同じか、それに近似した温� ��に予熱した40重量%を投入して、220℃、スク� ��ュー回転数200回/分で混練し、3mm径の棒状に 押出し、水冷して長さ4mmに切断してペレット 状とし実施例2の第1の水準の成形用組成物を� ��た。予熱温度は溶融温度220℃と同じである� ��とが最も好ましく、(220℃±10%の温度)が好ま しい。
 以下同様に、ノバテックPP MA3 50重量%、球� ��Eガラス粉末50重量%の第2の水準の成形用組� �物、ノバテックPP MA3 30重量%、球状Eガラス� ��末70重量%の第3の水準の成形用組成物を得た 。

(比較例2-1)
 PPと比較例球体を別々に計量して押出機に� �入した。第1ホッパーにPPのペレットを投入� �、第2ホッパーに比較例球体を投入した。比� ��例球体とPPのペレットの重量配合率を20:80、 30:70、40:60の3種類の水準に設定した。PPとし� �ノバテックPP MA3を用いた。押出機では220℃� ��スクリュー回転数200回/分で混練して3mm径の 棒状に押出し、水冷して長さ4mmに切断してペ レットにした。なお、第2ホッパーに投入し� �比較例球体は予熱されていない。

(比較例2-2)
 第1ホッパーにPPのペレットと比較例球体を� ��合して同時に投入し、比較例球体とPPのペ� �ットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種類� ��水準に設定した。PPとしてノバテックPP MA3� ��用いた。押出機では220℃、スクリュー回転� ��200回/分で混練して3mm径の棒状に押出し、水 冷して長さ4mmに切断してペレットにした。

 ガラス配合率ごとの前記PPのペレットのMFR� �220℃で測定した結果を表6に示す。
 なお、表6における実施例2のPP(ノバテックPP  MA3)の熱可塑性樹脂配合率が100重量%の時のMF Rは、10.0である。

 図6は表6に示したガラス配合率(重量%)とMFR� �データに基づいて作成した、ガラス配合率� �MFRの関係を2次多項式の近似曲線で示したグ� ��フである。
 このグラフにおいて□印は実施例2のMFRを、 △印は比較例2-1のMFRを、×印は比較例2-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例2、比 較例2-1及び比較例2-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある10.0に対して、ガラス粉末の配合率が増� ��したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� ��るかを示したものである。そして、PPの100%M FR(10.0)が1/2MFRである5.0の時のガラス配合率を� ��すために、各曲線との交点からX軸に向かっ て垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例2-2、比較例2-1及び実� ��例2のガラス配合率を
表7に示す。

 実施例2のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、射出成形によって食器を成形すること が出来た。

(実施例3)
 実施例3は熱可塑性樹脂としてPETが用いられ ており、噴霧法でシラン化処理した球状Eガ� �ス粉末とPETの重量配合率が40:60、50:50、60:40� �び70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりPETとして バイロンFN305(商品名;東洋紡株式会社製品)の� ��量を計量して60重量%を投入し、250℃で溶融� ��態にした中に、第2ホッパーより上記実施例 の球状Eガラス粉末の重量を計量して溶融温� �250℃と同じか、それに近似した温度に予熱� �た40重量%を投入して、250℃、スクリュー回� �数200回/分で混練し、3mm径の棒状に押出し、� ��冷して長さ4mmに切断してペレット状とし実� ��例3の第1の水準の成形用組成物を得た。予� �温度は溶融温度250℃と同じであることが最� �好ましく、(250℃±10%の温度)が好ましい。
 以下同様に、バイロンFN305 50重量%、球状E� �ラス粉末50重量%の第2の水準の成形用組成物� ��バイロンFN305 30重量%、球状Eガラス粉末70重 量%の第3の水準の成形用組成物を得た。

(比較例3-1)
 PETと比較例球体を別々に計量して押出機に� ��入した。第1ホッパーにPETのペレットを投入 し、第2ホッパーに比較例球体を投入した。� �較例球体とPETのペレットの重量配合率を20:80 、30:70、40:60の3種類の水準に設定した。PETと� ��てバイロンFN305を用いた。押出機では250℃� �スクリュー回転数200回/分で混練して3mm径の� ��状に押出し、水冷して長さ4mmに切断してペ� ��ットにした。なお、第2ホッパーに投入した 比較例球体は予熱されていない。
(比較例3-2)
 第1ホッパーにPETのペレットと比較例球体を 配合して同時に投入し、比較例球体とPETのペ レットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種� �の水準に設定した。PETとしてバイロンFN305を 用いた。押出機では250℃、スクリュー回転数 200回/分で混練して3mm径の棒状に押出し、水� �して長さ4mmに切断してペレットにした。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを250� ��で測定した結果を表8に示す。 なお、表8に おける実施例3のバイロンFN305の熱可塑性樹脂 配合率が100重量%の時のMFRは、20.0である。

 図7は表8に示したガラス配合率(重量%)とMFR� �データに基づいて作成した、ガラス配合率� �MFRの関係を2次多項式の近似曲線で示したグ� ��フである。
 このグラフにおいて□印は実施例3のMFRを、 △印は比較例3-1のMFRを、×印は比較例3-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例3、比 較例3-1及び比較例3-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある20.0に対して、ガラス粉末の配合率が増� ��したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� ��るかを示したものである。そして、PETの100% MFR(20.0)が1/2MFRである10.0の時のガラス配合率� �示すために、各曲線との交点からX軸に向か� ��て垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例3-2、比較例3-1及び実� ��例3のガラス配合率を表9に示す。

 実施例3のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、インジェクションブロー成形のホット パリソン法によって300mlのボトルを成形する� ��とが出来た。

(実施例4)
 実施例4は熱可塑性樹脂としてPSが用いられ� ��おり、噴霧法でシラン化処理した球状Eガラ ス粉末とPSの重量配合率が40:60、50:50、60:40及� ��70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりPSとしてG PPS HF77(商品名;PSジャパン株式会社製品)の重� ��を計量して60重量%を投入し、190℃で溶融状� ��にした中に、第2ホッパーより上記実施例の 球状Eガラス粉末の重量を計量して溶融温度19 0℃と同じか、それに近似した温度に予熱し� �40重量%を投入して、190℃、スクリュー回転� �200回/分で混練し、3mm径の棒状に押出し、水� ��して長さ4mmに切断してペレット状とし実施� ��4の第1の水準の成形用組成物を得た。予熱� �度は溶融温度190℃と同じであることが最も� �ましく、(190℃±10%の温度)が好ましい。
 以下同様に、GPPS HF77 50重量%、球状Eガラス 粉末50重量%の第2の水準の成形用組成物、GPPS� �HF77 30重量%、球状Eガラス粉末70重量%の第3の 水準の成形用組成物を得た。

(比較例4-1)
 PSと比較例球体を別々に計量して押出機に� �入した。第1ホッパーにPSのペレットを投入� �、第2ホッパーに比較例球体を投入した。比� ��例球体とPSのペレットの重量配合率を20:80、 30:70、40:60の3種類の水準に設定した。PSとし� �GPPS HF77を用いた。押出機では190℃、スクリ� ��ー回転数200回/分で混練して3mm径の棒状に押 出し、水冷して長さ4mmに切断してペレットに した。なお、第2ホッパーに投入した比較例� �体は予熱されていない。

(比較例4-2)
 第1ホッパーにPSのペレットと比較例球体を� ��合して同時に投入し、比較例球体とPSのペ� �ットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種類� ��水準に設定した。PSとしてGPPS HF77を用いた� ��押出機では190℃、スクリュー回転数200回/分 で混練して3mm径の棒状に押出し、水冷して長 さ4mmに切断してペレットにした。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを190� ��で測定した結果を表10に示す。
 なお、表10における実施例4のGPPS HF77の熱可 塑性樹脂配合率が100重量%の時のMFRは、7.5で� �る。

 図8は表10に示したガラス配合率(重量%)とMFR� ��データに基づいて作成した、ガラス配合率� ��MFRの関係を2次多項式の近似曲線で示したグ ラフである。
 このグラフにおいて□印は実施例4のMFRを、 △印は比較例4-1のMFRを、×印は比較例4-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例4、比 較例4-1及び比較例4-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある7.5に対して、ガラス粉末の配合率が増� �したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� �るかを示したものである。そして、PSの100%MF R(7.5)が1/2MFRである3.8の時のガラス配合率を示 すために、各曲線との交点からX軸に向かっ� �垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例4-2、比較例4-1及び実� ��例4のガラス配合率を表11に示す。

 実施例4のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、T-ダイでシートを成形し更に熱プレス� ��形を行って食品用トレーを成形することが� ��来た。

(実施例5)
 実施例5は熱可塑性樹脂としてABSが用いられ ており、噴霧法でシラン化処理した球状Eガ� �ス粉末とABSの重量配合率が40:60、50:50、60:40� �び70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりABSとして サンタックUT-61(商品名;日本エイアンドエル� �式会社製品)の重量を計量して60重量%を投入� ��、220℃で溶融状態にした中に、第2ホッパー より上記実施例の球状Eガラス粉末の重量を� �量して溶融温度220℃と同じか、それに近似� �た温度に予熱した40重量%を投入して、220℃� �スクリュー回転数200回/分で混練し、3mm径の� ��状に押出し、水冷して長さ4mmに切断してペ� ��ット状とし実施例5の第1の水準の成形用組� �物を得た。予熱温度は溶融温度220℃と同じ� �あることが最も好ましく、(220℃±10%の温度)� ��好ましい。
 以下同様に、サンタックUT-61 50重量%、球状 Eガラス粉末50重量%の第2の水準の成形用組成� ��、サンタックUT-61 30重量%、球状Eガラス粉� �70重量%の第3の水準の成形用組成物を得た。

(比較例5-1)
 ABSと比較例球体を別々に計量して押出機に� ��入した。第1ホッパーにABSのペレットを投入 し、第2ホッパーに比較例球体を投入した。� �較例球体とABSのペレットの重量配合率を20:80 、30:70、40:60の3種類の水準に設定した。ABSと� ��てサンタックUT-61を用いた。押出機では220� �、スクリュー回転数200回/分で混練して3mm径� ��棒状に押出し、水冷して長さ4mmに切断して� ��レットにした。なお、第2ホッパーに投入し た比較例球体は予熱されていない。

(比較例5-2)
 第1ホッパーにABSのペレットと比較例球体を 配合して同時に投入し、比較例球体とABSのペ レットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種� �の水準に設定した。ABSとしてサンタックUT-61 を用いた。押出機では220℃、スクリュー回転 数200回/分で混練して3mm径の棒状に押出し、� �冷して長さ4mmに切断してペレットにした。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを220� ��で測定した結果を表12に示す。
 なお、表12における実施例5のサンタックUT-6 1の熱可塑性樹脂配合率が100重量%の時のMFRは� ��30.0である。

 図9は表12に示したガラス配合率(重量%)とMFR� ��データに基づいて作成した、ガラス配合率� ��MFRの関係を2次多項式の近似曲線で示したグ ラフである。
 このグラフにおいて□印は実施例5のMFRを、 △印は比較例5-1のMFRを、×印は比較例5-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例5、比 較例5-1及び比較例5-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある30.0に対して、ガラス粉末の配合率が増� ��したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� ��るかを示したものである。そして、ABSの100% MFR(30.0)が1/2MFRである15.0の時のガラス配合率� �示すために、各曲線との交点からX軸に向か� ��て垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例5-2、比較例5-1及び実� ��例5のガラス配合率を表13に示す。

 実施例5のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、射出成型により便座を成形することが できた。

(実施例6)
 実施例6は熱可塑性樹脂としてPVCが用いられ ており、噴霧法でシラン化処理した球状Eガ� �ス粉末とPVCの重量配合率が40:60、50:50、60:40� �び70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりPVCとして トリニテイANA 9930T(商品名:リケンテクノス株 式会社製品)の重量を計量して60重量%を投入� �、230℃で溶融状態にした中に、第2ホッパー� ��り上記実施例の球状Eガラス粉末の重量を計 量して溶融温度230℃と同じか、それに近似し た温度に予熱した40重量%を投入して、230℃、 スクリュー回転数200回/分で混練し、3mm径の� �状に押出し、水冷して長さ4mmに切断してペ� �ット状とし実施例6の第1の水準の成形用組成 物を得た。予熱温度は溶融温度230℃と同じで あることが最も好ましく、(230℃±10%の温度)� �好ましい。
 以下同様に、トリニテイANA 9930T50重量%、球 状Eガラス粉末50重量%の第2の水準の成形用組� ��物、トリニテイANA 9930T30重量%、球状Eガラ� �粉末70重量%の第3の水準の成形用組成物を得� ��。

(比較例6-1)
 PVCと比較例球体を別々に計量して押出機に� ��入した。第1ホッパーにPVCのペレットを投入 し、第2ホッパーに比較例球体を投入した。� �較例球体とPVCのペレットの重量配合率を20:80 、30:70、40:60の3種類の水準に設定した。PVCと� ��てトリニテイANA 9930Tを用いた。押出機では 230℃、スクリュー回転数200回/分で混練して3m m径の棒状に押出し、水冷して長さ4mmに切断� �てペレットにした。なお、第2ホッパーに投� ��した比較例球体は予熱されていない。

(比較例6-2)
 第1ホッパーにPVCのペレットと比較例球体を 配合して同時に投入し、比較例球体とPVCのペ レットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種� �の水準に設定した。PVCとしてトリニテイANA  9930Tを用いた。押出機では230℃、スクリュー� ��転数200回/分で混練して3mm径の棒状に押出し 、水冷して長さ4mmに切断してペレットにした 。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを230� ��で測定した結果を表14に示す。
 なお、表14における実施例6のトリニテイANA� �9930Tの熱可塑性樹脂配合率が100重量%の時のMF Rは、3.4である。

 図10は表14に示したガラス配合率(重量%)とMFR のデータに基づいて作成した、ガラス配合率 とMFRの関係を2次多項式の近似曲線で示した� �ラフである。
 このグラフにおいて□印は実施例6のMFRを、 △印は比較例6-1のMFRを、×印は比較例6-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例6、比 較例6-1及び比較例6-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある3.4に対して、ガラス粉末の配合率が増� �したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� �るかを示したものである。そして、PVCの100%M FR(3.4)が1/2MFRである1.7の時のガラス配合率を� �すために、各曲線との交点からX軸に向かっ� ��垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例6-2、比較例6-1及び実� ��例6のガラス配合率を表15に示す。

 実施例6のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、Tダイによりシートを押出成形するこ� �が出来た。

(実施例7)
 実施例7は熱可塑性樹脂としてPCが用いられ� ��おり、噴霧法でシラン化処理した球状Eガラ ス粉末とPCの重量配合率が40:60、50:50、60:40及� ��70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりPCとして� ��リバー351-6(商品名:住友ダウ株式会社製品)� �重量を計量して60重量%を投入し、300℃で溶� �状態にした中に、第2ホッパーより上記実施� ��の球状Eガラス粉末の重量を計量して溶融温 度300℃と同じか、それに近似した温度に予熱 した40重量%を投入して、300℃、スクリュー回 転数200回/分で混練し、3mm径の棒状に押出し� �水冷して長さ4mmに切断してペレット状とし� �施例7の第1の水準の成形用組成物を得た。予 熱温度は溶融温度300℃と同じであることが最 も好ましく、(300℃±10%の温度)が好ましい。
 以下同様に、カリバー351-6 50重量%、球状E� �ラス粉末50重量%の第2の水準の成形用組成物� ��カリバー351-6 30重量%、球状Eガラス粉末70重 量%の第3の水準の成形用組成物を得た。

(比較例7-1)
 PCと比較例球体を別々に計量して押出機に� �入した。第1ホッパーにPCのペレットを投入� �、第2ホッパーに比較例球体を投入した。比� ��例球体とPCのペレットの重量配合率を20:80、 30:70、40:60の3種類の水準に設定した。PCとし� �カリバー351-6を用いた。押出機では300℃、ス クリュー回転数200回/分で混練して3mm径の棒� �に押出し、水冷して長さ4mmに切断してペレ� �トにした。なお、第2ホッパーに投入した比� ��例球体は予熱されていない。

(比較例7-2)
 第1ホッパーにPCのペレットと比較例球体を� ��合して同時に投入し、比較例球体とPCのペ� �ットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種類� ��水準に設定した。PCとしてカリバー351-6を用 いた。押出機では300℃、スクリュー回転数200 回/分で混練して3mm径の棒状に押出し、水冷� �て長さ4mmに切断してペレットにした。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを300� ��で測定した結果を表16に示す。
 なお、表16における実施例7のカリバー351-6� �熱可塑性樹脂配合率が100重量%の時のMFRは、1 0.0である。

 図11は表16に示したガラス配合率(重量%)とMFR のデータに基づいて作成した、ガラス配合率 とMFRの関係を2次多項式の近似曲線で示した� �ラフである。
 このグラフにおいて□印は実施例7のMFRを、 △印は比較例7-1のMFRを、×印は比較例7-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例7、比 較例7-1及び比較例7-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある10.0に対して、ガラス粉末の配合率が増� ��したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� ��るかを示したものである。そして、PCの100%M FR(10.0)が1/2MFRである5.0の時のガラス配合率を� ��すために、各曲線との交点からX軸に向かっ て垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例7-2、比較例7-1及び実� ��例7のガラス配合率を表17に示す。

 実施例7のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、射出成型により冷蔵庫用製氷器を成形 することができた。

(実施例8)
 実施例8は熱可塑性樹脂としてPLAが用いられ ており、噴霧法でシラン化処理した球状Eガ� �ス粉末とPLAの重量配合率が40:60、50:50、60:40� �び70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりPLAとして テラマックTP-4030(商品名:ユニチカ株式会社製 品)の重量を計量して60重量%を投入し、190℃� �溶融状態にした中に、第2ホッパーより上記� ��施例の球状Eガラス粉末の重量を計量して溶 融温度190℃と同じか、それに近似した温度に 予熱した40重量%を投入して、190℃、スクリュ ー回転数200回/分で混練し、3mm径の棒状に押� �し、水冷して長さ4mmに切断してペレット状� �し実施例8の第1の水準の成形用組成物を得た 。予熱温度は溶融温度190℃と同じであること が最も好ましく、(190℃±10%の温度)が好まし� �。
 以下同様に、テラマックTP-4030 50重量%、球� ��Eガラス粉末50重量%の第2の水準の成形用組� �物、テラマックTP-4030 30重量%、球状Eガラス� ��末70重量%の第3の水準の成形用組成物を得た 。

(比較例8-1)
 PLAと比較例球体を別々に計量して押出機に� ��入した。第1ホッパーにPLAのペレットを投入 し、第2ホッパーに比較例球体を投入した。� �較例球体とPLAのペレットの重量配合率を20:80 、30:70、40:60の3種類の水準に設定した。PLAと� ��てテラマックTP-4030を用いた。押出機では190 ℃、スクリュー回転数200回/分で混練して3mm� �の棒状に押出し、水冷して長さ4mmに切断し� �ペレットにした。なお、第2ホッパーに投入� ��た比較例球体は予熱されていない。

(比較例8-2)
 第1ホッパーにPLAのペレットと比較例球体を 配合して同時に投入し、比較例球体とPLAのペ レットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種� �の水準に設定した。PLAとしてテラマックTP-40 30を用いた。押出機では190℃、スクリュー回� ��数200回/分で混練して3mm径の棒状に押出し、 水冷して長さ4mmに切断してペレットにした。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを190� ��で測定した結果を表18に示す。
 なお、表18における実施例8のテラマックTP-4 030の熱可塑性樹脂配合率が100重量%の時のMFR� �、4.0である。

 図12は表18に示したガラス配合率(重量%)とMFR のデータに基づいて作成した、ガラス配合率 とMFRの関係を2次多項式の近似曲線で示した� �ラフである。
 このグラフにおいて□印は実施例8のMFRを、 △印は比較例8-1のMFRを、×印は比較例8-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例8、比 較例8-1及び比較例8-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある4.0に対して、ガラス粉末の配合率が増� �したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� �るかを示したものである。そして、PLAの100%M FR(4.0)が1/2MFRである2.0の時のガラス配合率を� �すために、各曲線との交点からX軸に向かっ� ��垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例8-2、比較例8-1及び実� ��例8のガラス配合率を表19に示す。

 実施例8のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、射出成型により化粧用ブラシの持手部 を成形することができた。

(実施例9)
 実施例9は熱可塑性樹脂としてNyが用いられ� ��おり、噴霧法でシラン化処理した球状Eガラ ス粉末とNyの重量配合率が40:60、50:50、60:40及� ��70:30の4種類の水準のものを用いた。
 上記した押出機の第1ホッパーよりNyとして� ��イロンA1030 BRF(商品名:ユニチカ株式会社製� ��)の重量を計量して60重量%を投入し、230℃で 溶融状態にした中に、第2ホッパーより上記� �施例の球状Eガラス粉末の重量を計量して溶� ��温度230℃と同じか、それに近似した温度に� ��熱した40重量%を投入して、230℃、スクリュ� ��回転数200回/分で混練し、3mm径の棒状に押出 し、水冷して長さ4mmに切断してペレット状と し実施例9の第1の水準の成形用組成物を得た� ��予熱温度は溶融温度230℃と同じであること� ��最も好ましく、(230℃±10%の温度)が好ましい 。
 以下同様に、ナイロンA1030 BRF50重量%、球状 Eガラス粉末50重量%の第2の水準の成形用組成� ��、ナイロンA1030 BRF30重量%、球状Eガラス粉� �70重量%の第3の水準の成形用組成物を得た。

(比較例9-1)
 Nyと比較例球体を別々に計量して押出機に� �入した。第1ホッパーにNyのペレットを投入� �、第2ホッパーに比較例球体を投入した。比� ��例球体とNyのペレットの重量配合率を20:80、 30:70、40:60の3種類の水準に設定した。Nyとし� �ナイロンA1030 BRFを用いた。押出機では230℃� ��スクリュー回転数200回/分で混練して3mm径の 棒状に押出し、水冷して長さ4mmに切断してペ レットにした。なお、第2ホッパーに投入し� �比較例球体は予熱されていない。

(比較例9-2)
 第1ホッパーにNyのペレットと比較例球体を� ��合して同時に投入し、比較例球体とNyのペ� �ットの重量配合率を20:80、30:70、40:60の3種類� ��水準に設定した。NyとしてナイロンA1030 BRF� ��用いた。押出機では230℃、スクリュー回転� ��200回/分で混練して3mm径の棒状に押出し、水 冷して長さ4mmに切断してペレットにした。

 ガラス配合率ごとの前記ペレットのMFRを230� ��で測定した結果を表20に示す。
 なお、表20における実施例9のナイロンA1030  BRFの熱可塑性樹脂配合率が100重量%の時のMFR� �、4.3である。

 上述したように各種の樹脂でガラス配合� ��40~70重量%の範囲の球状ガラス粉末を含有す� ��成形用組成物を得ることができる。この成� ��用組成物を用いて成形体を成形する方法に� ��、ブロー成形法、射出成形法、押出成形法� ��真空成形法、プレス成形法等を挙げること� ��できる。

 図13は表20に示したガラス配合率(重量%)とMFR のデータに基づいて作成した、ガラス配合率 とMFRの関係を2次多項式の近似曲線で示した� �ラフである。
 このグラフにおいて□印は実施例9のMFRを、 △印は比較例9-1のMFRを、×印は比較例9-2のMFR� ��示している。そして、これらの実施例9、比 較例9-1及び比較例9-2のMFRの各曲線は、100%MFR� �ある4.3に対して、ガラス粉末の配合率が増� �したときに各々のMFRがどの様な低減傾向に� �るかを示したものである。そして、Nyの100%MF R(4.3)が1/2MFRである2.2の時のガラス配合率を示 すために、各曲線との交点からX軸に向かっ� �垂線が引かれている。

 上記1/2MFRの時の比較例9-2、比較例9-1及び実� ��例9のガラス配合率を表21に示す。

 実施例9のガラス配合率が50重量%は云うまで もなく70重量%のガラス含有成形用組成物を用 いて、モノフィラメント100dtexの紡糸をして� �ラシ用素材を成形することができた。

 比較例1に関して、ガラス配合率20、30重量%� ��比較例球体を用いた比較例1-1~9-1は、押出機 で各樹脂に応じた最適な温度で混練して押出 しを行い、温度が上昇する等の変化は生じな かったが、配合率40重量%の比較例球体を用い た比較例1-1~比較例9-1は、温度が上昇する変� �、例えば、PEでは10~50℃の範囲で上昇する変� ��が見られた。
 比較例2に関して、ガラス配合率20重量%の比 較例球体を用いた比較例1-2~比較例9-2は、温� �が上昇する等の変化は生じなかったが、配� �率30、40重量%の比較例球体を用いた比較例1-2 ~9-2は、温度が上昇する変化と共に金属音の� �生が見られた。特に40重量%の比較例球体の� �属音は30重量%と比べてはるかに大きいもの� �あった。
 このことから、比較例1及び2の比較例球体� �図5~図13からみて、比較例球体のMFRが樹脂100� ��1/2以下になると変化が生じていることが判� ��。

 ところが、ガラス配合率60、70重量%の球� �ガラス粉末を用いた実施例1~9は、そのMFRが� �脂100%の1/2以下であるにも拘わらず、温度の� ��化も金属音の発生も見られなかった。このM FR1/2以下の実施例と比較例の差は、上述した4 つの原因、第1の半溶融状態での流動性の急� �な低下、第2の凝集ガラス粉末の存在、第3の ガラス粉末の様々な形状とその平均粒径、そ して、第4のガラスと熱可塑性樹脂の比熱の� �、これらの4つの原因を、実施例は全て取り� ��くことができたことを実証している。

 従って、このことは、4つの原因を取り除 くために、第一の原因である固相と液相が混 合した半溶融状態の発生に対して、熱可塑性 樹脂が溶融状態になる位置に設けられた第2� �ッパーからその領域にガラス配合率40~70重量 %の範囲のガラス粉末を投入すること、第二� �原因である凝集ガラス粉末の存在に対して� �噴霧法で個々のガラス粉末の表面をシラン� �合物により全面的に被覆すること、第三の� �因であるガラス粉末の様々な形状と分布幅� �大きいことに対して、形状が球状であり、10 ~40μmの平均粒径の分布幅が小さいガラス粉末 を投入すること、そして、第四の原因である 比熱の差が大きいことに対して、前記熱可塑 性樹脂が溶融状態にある領域に予熱した40~70� ��量%の範囲のガラス粉末を投入することで、 4つの原因を取り除くことができ、ガラス配� �率40~70重量%の範囲のガラス粉末を含有する� �ラス含有成形用組成物の成形が可能となっ� �ことを示している。

 そして、成形された前記ガラス含有成形� ��組成物は、そのガラス粉末が、球状の形状� ��あり、10~40μmの平均粒径であり、その表面� �シラン化合物により全面的に被覆されてお� �、該ガラス含有成形用組成物中に40~70重量%� �範囲のガラス配合率で、独立して均一に分� �されている状態で含有されていることを見� �した。

 更に、上記9種類の実施例で示された製造方 法の記載からみて、熱可塑性樹脂中に40~70重� ��%の範囲のガラス配合率でガラス粉末を含有 するガラス含有成形用組成物を成形するには 、ガラス繊維の粉砕物を高温火炎中に噴霧し て球状化し、シラン化化合物を含む水を噴射 してシラン化化合物に被覆された球状ガラス 粉末を得て、重量を計量した熱可塑性樹脂を 前記押出機内に投入して溶融して、ガラス配 合率40~70重量%の範囲の前記球状ガラス粉末を 計量して予熱し、前記熱可塑性樹脂が溶融状 態にある領域に、前記予熱した球状ガラス粉 末を前記押出機内に投入し混練して押出せば よい。
 なお、上記実施例では、押出機内に投入す� ��球状のガラス粉末を溶融温度と同じか、そ� ��に近似した温度に予熱する最良の実施形態� ��例を示したが、本発明はこの例に限定され� ��ものではなく、従来のペレットの成形に用� ��られている溶融温度(加温、冷却)、スクリ� �ー速度等の制御により成形されたガラス含� �成形用組成物も、本発明のガラス含有成形� �組成物に含まれるものである。

 次に、9種類の実施例の有する特性であるMFR について説明する。
 9種類の、球状Eガラス粉末を含有する組成� �の実施例、及び、比較例球体を含有する組� �物の比較例、この両者のガラス配合率とMFR� �関係を図5~図13のグラフに示したが、この両� ��のグラフを対比すると、9種類の実施例のグ ラフは、前記MFRがガラス配合率の増加に伴い 100%熱可塑性樹脂のMFRを頂点とする放物線を� �しており、100%MFRの1/2の値がガラス配合率50~6 0重量の範囲にあるのに対して、9種類の比較� ��1及び2のグラフは、前記MFRがガラス配合率� �増加に伴い100%熱可塑性樹脂のMFRを頂点とす� ��下方へ傾斜するほぼ直線を示しており、比� ��例1と比較例2の熱可塑性樹脂100%のMFRの1/2の� ��が、比較例1ではガラス配合率30~40重量%の範 囲にあり、比較例2ではガラス配合率20~30重量 %の範囲にあることを示している。

 従って、9種類の実施例は、前記MFRがガラス 配合率の増加に伴い100%熱可塑性樹脂のMFRを� �点とする放物線を示しており、ガラス配合� �40~50重量%の範囲において、100%MFRの1/2以上の� ��であり、ガラス配合率50~60重量%の範囲にお� ��て、100%MFRの1/2の値から1/2以下の値に変わる ことを示している。
 比較例1は前記MFRがガラス配合率の増加に伴 い100%熱可塑性樹脂のMFRを頂点とする下方へ� �斜するほぼ直線を示しており、ガラス配合� �30~40重量%の範囲において、100%MFRの1/2以上の� ��から1/2以下の値に変わることを示し、比較� ��2は前記MFRがガラス配合率の増加に伴い100%� �可塑性樹脂のMFRを頂点とする下方へ傾斜す� �ほぼ直線を示しており、ガラス配合率20~30重 量%の範囲において、100%MFRの1/2以上の値から1 /2以下の値に変わることを示している。
 実施例1~9のグラフは、比較例のグラフより� ��ラス配合率の増加に伴うMFRの低下挙動が緩� ��かであることを示しており、このことは、� ��造工程で球状ガラス粉末の配合量が仮に変� ��しても、それに起因するMFRの変動が小さい� ��とが判る。従って、ガラス含有成形用組成� ��の製造工程においても品質管理上、有利で� ��ることがこれらのグラフで示されている。

 次に、上記実施例1~9に示した熱可塑性樹脂� ��との1/2MFRの時の比較例2、比較例1及び実施� �のガラス配合率を9種類の熱可塑性樹脂の全� ��をまとめて表22に示す。
 表22が示す比較例と実施例のMFRからみて、1/ 2MFRの時の比較例2のガラス配合率は24~28重量%� ��範囲にあり、その時の比較例1のガラス配合 率は31~36重量%の範囲にあり、そして、その時 の実施例のガラス配合率は53~57重量%の範囲に あることから、比較例2は、前記MFRが1/2の値� �ある時に、ガラス配合率24~28重量%と非常に� �ない範囲にあることを示し、比較例1は、そ� ��時にガラス配合率31~36重量%と比較例2より僅 かながら多い範囲にあることを示しているが 、上記実施例1~9は、その時に、そのガラス配 合率が53~57重量%と比較例2の約2倍、比較例1の 約1.6倍の大量のガラス配合率の範囲にあるこ とを見出した。
 上述した前記熱可塑性樹脂の1/2MFRは、ガラ� ��配合率の増加に伴うガラス含有成形用組成� ��のMFRの特性を把握するのに有用である。
 

 実施例1~9の熱可塑性樹脂100%のMFR、ガラス配 合率40、50、60、70重量%の5点のMFRを表23に示し た。図14は表23の5点のデータに基づいて計算� ��れた2次多項式の近似曲線を示し、実施例1~9 のガラス含有成形用組成物におけるガラス配 合率とMFRの関係を示したグラフである。この グラフはガラス配合率の増加に伴って各熱可 塑性樹脂100%のMFRが暫減する傾向を示してい� �が、そのMFRの大きいABS(30.0)及びPET(20.0)は他� �樹脂と比べて放物線を描きながら暫減する� �向が大きく、MFRが10.0であるPC、PPは、放物線 を描きながら暫減する傾向がなだらかである ことが示されている。MFRが0.25~7.5の範囲にあ� ��PC、PP、PS、Ny、PLA、PVC及びPEは、図5、6、8、 10、11、12及び13を勘案してみて、PC及びPPより 暫減する傾向がよりなだらかである。

 実施例1~9は、図14のグラフからガラス配合� �の増加に伴って暫減するMFRが放物線上の値� �示していることが判るが、ガラス配合率40、 50、60及び70重量%の各増加に伴って、そのMFR� �熱可塑性樹脂100%のMFRに対して、どの程度低� ��しているかを示す定量的な数値としてのMFR� ��低下割合が、例えば、ガラス配合率70重量%� ��ガラス含有成形用組成物のMFRの低下割合が� ��められれば、押出機を長時間に渡って運転� ��続けた場合、どの程度のMFRの低下割合でス� ��リューが破損を起こす等のトラブルの発生� ��防げるかが事前に分かる。
 また、地球温暖化問題及び石油資源の枯渇� ��題を解決するためには、大量の球状ガラス� ��末を配合すればする程効果的であるが、ガ� ��ス含有成形用組成物をブロー成型法、射出� ��形法、押出成形法等で成形した成形体を大� ��生産化することを考えると、MFRの低下割合� ��求めることで如何なる成形法でも成形し易� ��ガラス配合率を検討する必要がある。
 そして、ガラス配合率の値とMFRの低下割合� ��の相互の関係が分かれば、選定した熱可塑� ��樹脂のMFRに応じてガラス配合率を容易に決� ��することが可能になる。例えば、HD-PEを選� �してガラス含有成形用組成物を成形する場� �、HD-PEの100%のメルトフローレートが0.25と小� ��い値であるから、MFRの低下割合を0.6に抑え� ��成形するのに、必要なガラス配合率の値を� ��易に決定できれば便利である。

 そこで、最初に、熱可塑性樹脂に対してガ� ��ス配合率の増加に伴うMFRの低下割合の求め� ��を説明する。
 上述したしたように、上記実施例1~9に示し� ��熱可塑性樹脂ごとの1/2MFRの時の比較例2、比 較例1及び実施例のガラス配合率を表22に示し たが、この熱可塑性樹脂の1/2MFRは、熱可塑性 樹脂100%に配合する球状ガラスの増加により� �ガラス含有成形用組成物のMFRが熱可塑性樹� �100%の1/2の値になるガラス配合率を示してい� ��。例えば、PEは57重量%、PPは54重量%のガラス 配合率の時に熱可塑性樹脂100%の1/2の値を示� �。このことから、表23で示した実施例1~9のガ ラス配合率40、50、60、70重量%のMFRを熱可塑性 樹脂100%のMFRで割った値、即ち、ガラス配合� �の増加により熱可塑性樹脂100%のMFRがどの程� ��低下しているかを示すMFRの低下割合を意味� ��ている。
 そこで、表23で示した実施例1~9のガラス配� �率40、50、60、70重量%のMFRを熱可塑性樹脂100%� ��MFRで割った値を「メルトフローレート低下� ��合」(以下、「MFR低下割合」という。)と定� �してその値を求めた。その求めた結果を表24 に示す。表22は1/2MFRの時に示すガラス配合率� ��値を表しているが、表24はガラス配合率が40 、50、60、70重量%の時に示すMFR低下割合の値� �表しているために、MFR低下割合がガラス配� �率ごとに異なった範囲を示していることに� �意されたい。

 図15は表24の5点のデータに基づいて計算さ� �た9種類の実施例1~9に関するMFR低下割合の2次 多項式の近似曲線、いわゆる放物線を示し、 実施例1~9のガラス含有成形用組成物における MFR値低下割合とガラス配合率の関係を示した グラフである。例えば、ABSはy=-1.9686x ² +0.136x+0.9982、PPはy=-1.31x ² -0.2218x+0.9997、そして、PSはy=-0.5147x ² -0.7046x+1.0017の式で表され、これらの式は放物 線を示すものである。図15のグラフはx軸がガ ラス配合率(重量%)を、y軸がMFR低下割合を示� �ている。9種類の実施例1~9は100%時のMFRが9種� �の固有の値(0.25~30.0)を有しているが、何れの 実施例1~9であっても、MFR低下割合が、図15に� ��すようにガラス配合率の増加に伴って暫減� ��続けていること、そして、各ガラス配合率� ��対して示す9種類のMFR低下割合は、分散する ことなく0.10~0.17の狭い範囲に集中しているこ とが分かる。具体的には、各ガラス配合率の MFR低下割合の最大値と最小値の差を示すと、 ガラス配合率40重量%の最大値が0.75、最小値� �0.65であり、その差は0.10、ガラス配合率50重� ��%の最大値が0.62、最小値が0.55であり、その� ��は0.12、ガラス配合率60重量%の最大値が0.48� �最小値が0.34であり、その差は0.14、そして、 ガラス配合率70重量%の最大値が0.28、最小値� �0.11であり、その差は0.17の範囲に集中してい る。

 このMFR低下割合の最大値と最小値の差が上� ��の狭い範囲内にあることから、ガラス配合� ��の増加により熱可塑性樹脂の種類に関係な� ��、例えば、結晶高分子であるHD-PE、PP、PET等 、非結晶高分子であるPS、PVCの融点、ガラス� ��移点の相違による弾性率の相違に関係なく� ��同じような傾向でMFR低下割合が暫減してい� ��ことを示している。
 表25は表24のガラス配合率40重量%、50重量%、 60重量%、そして70重量%に対するMFR低下割合の 最大値と最小値を示す表である。

 次に、上述したどの程度のMFRの低下割合で� ��クリューが破損を起こす等のトラブルの発� ��の防止が可能か、また、どの程度のMFRの低� ��割合で如何なる成形法でも成形し易い成形� ��が得られるかを説明する。
 表24はガラス配合率40重量%のMFR低下割合が0. 65~0.75の範囲にあることを示している。ガラ� �配合率40重量%で最大値である実施例3の0.75は 3/4であるから、ガラス配合率40重量%のMFR低下 割合は実施例3の3/4が最大値で実施例4の0.65が 最小値である。また、ガラス配合率50重量%の MFR低下割合が0.52~0.60の範囲に、そして、ガラ ス配合率60重量%のMFR低下割合が0.34~0.48の範囲 にある。そして、上記1/2MFRはMFR低下割合が1/2 であることと同意であり、上述したようにガ ラス配合率53~57重量%の範囲で示す値であるか ら、その範囲で最小値であるガラス配合率53� ��量%の実施例は、表22から実施例4(PS)、実施� �6(PVC)、実施例7(PC)及び実施例9(Ny)がそれに相� ��しているが、他の実施例である実施例1(PE)� �実施例2(PP)、実施例3(PET)、実施例5(ABS)及び実 施例8(PLA)は、MFR低下割合が1/2以上の値である 。
 以上のことから、ガラス配合率の増加に伴� ��て暫減するMFRが、ガラス配合率40~52重量%の� ��囲でMFR低下割合が3/4~1/2未満以上の範囲の値 を示すといえる。ここで、1/2未満以上は1/2の 値が含まれないことに留意されたい。

 そして、上記したように、実施例1~9は前記� ��ラス配合率53~57重量%の範囲で、MFR低下割合1 /2の値を示すが、ガラス配合率53重量%の実施� ��4(PS)、実施例6(PVC)、実施例7(PC)及び実施例9(N y)はMFR低下割合1/2であるが、他の5種類の実施 例、実施例1(PE)及び実施例3(PET)は、ガラス配� ��率57重量%でMFR低下割合1/2を示し、実施例8(PL A)は、ガラス配合率56重量%でMFR低下割合1/2を� ��し、実施例2(PP)及び実施例5(ABS)は、ガラス� �合率54重量%でMFR低下割合1/2を示すことから� �前記ガラス配合率53~57重量%の範囲では、実� �例4、実施例6、実施例7及び実施例9は1/2の値� ��1/2以下の値を、実施例2及び実施例9は、1/2� �値~1/2以下の値を、そして、実施例1及び実施 例3は1/2以上の値~1/2の値を示している。この� ��とから、実施例1~9は前記ガラス配合率53~57� �量%の範囲では、1/2以上の値、1/2の値及び1/2� ��下の値の内、1/2の値を含む少なくとも二つ� ��値を示しているといえる。
 ところで、実施例1~9の組成物をブロー成型� ��、射出成形法、押出成形法等で成形して、� ��形体を大量生産化することを考えると、MFR� ��低下割合は少ない方が良いが、地球温暖化� ��題及び石油資源の枯渇問題を考えると、ガ� ��ス配合率が高い方が良いこととなる。この� ��者のバランスを考えると、MFRの低下割合1/2� ��、実施例1~9がガラス配合率53~57重量%の範囲� ��あることから、両者のバランスを取るのに� ��適な値である。

 ところで、MFR低下割合1/2の半分であるMFR� ��下割合1/4の値を示すガラス配合率は、ガラ� ��配合率70重量%の実施例3(PET)及び実施例8(PLA)� ��それに相当し、ガラス配合率70重量%の実施� ��の内で最小の値を示す実施例5(ABS)は、ガラ� ��配合率64重量%の時にMFR低下割合1/4の値を示� ��ていることから、他の実施例はガラス配合� ��64重量%の時にMFR低下割合が1/4以上の値を示� ��ことは明らかである。そして、実施例1~9は� ��ラス配合率53~57重量%の範囲では、1/2の値を� ��すことは既述したとおりである。それ故に� ��前記ガラス配合率58~64重量%の範囲では、実� ��例1~9は、MFR低下割合が1/2未満以下~1/4の範囲 の値を示すといえる。MFR低下割合1/4は、ガラ ス配合率70重量%の実施例3(PET)及び実施例8(PLA) が示す値であるが、実施例3及び実施例8のMFR� ��、図14が示すように他の樹脂と比べて放物� �を描きながら暫減する傾向が大きく、ガラ� �配合率70重量%以上になるとMFRが極端に低下� �ることから、前記MFR低下割合は、1/4以上の� �囲内にあるガラス含有成形用組成物を用い� �ことが重要である。MFR低下割合1/4以下のガ� �ス含有成形用組成物を成形する場合にトラ� �ルが発生する虞があり、その組成物を用い� �成形体を成形する際にもトラブルが発生す� �虞がある。従って、1/4以上の範囲内のガラ� �含有成形用組成物を用いることで、工業的� �長時間に亘る大量生産を行った場合に、ス� �リューが破損を起こす等のトラブルの発生� �未然に防止でき、その組成物で成形体を成� �する際にもトラブルの発生の虞がない。

 以上のことから、本発明のガラス含有成形� ��組成物は、ガラス配合率40重量%で前記熱可� ��性樹脂100%のMFR低下割合の3/4の値又は3/4以下 の値を示し、ガラス配合率64重量%で1/4の値又 は1/4以上の値を示すこと、そして、ガラス配 合率40~52重量%の範囲で3/4~1/2未満以上の範囲� �値を示し、ガラス配合率が53~57重量%の範囲� �1/2の値を示し、ガラス配合率58~64重量%の範� �で1/2未満以下~1/4の範囲の値を示すことを見� ��した。
 このことから、MFR低下割合は、3/4、1/2(2/4)� �び1/4が熱可塑性樹脂100%に配合するガラス配� ��率40重量%、53~57重量%及び64重量%に対応して� ��ること、そして、これらのガラス配合率が� ��術的に意味のある値であることを見出した� ��

 以上のことを換言すれば、本発明のガラ� ��含有成形用組成物は、ガラス配合率40~70重� �%の範囲において成形することが可能ではあ� ��が、スクリューが破損を起こす等のトラブ� ��の発生を未然に防止することを考えると、M FR低下割合が1/4以上であるガラス配合率64重� �%以内で成形することが好ましく、また、ガ� ��ス含有成形用組成物及びそれから成形する� ��形体を大量生産化すること、及び、地球温� ��化問題及び石油資源の枯渇問題を軽減する� ��とを考えると、MFR低下割合が1/2(2/4)である� �ラス配合率53~57重量%で成形することがより� �ましい。

 図16は表25で示した各ガラス配合率に対する MFR低下割合の最大値と最小値の各5点のデー� �により得られた第2次多項式の近似曲線で、� ��施例1~9のガラス含有成形用組成物におけるM FR値低下割合とガラス配合率の関係において� ��最大値と最小値を2本の二次多項式で近似し たグラフである。このグラフにおいて○印は MFR低下割合の最大値を、X印はMFR低下割合の� �小値を示している。
 最大値の近似曲線は以下に示す式(1)の通り� ��あり、最小値の近似曲線は以下に示す式(2)� ��通りである。ここで、xはガラス配合率(0.4� �x≦0.7)を、yはMFR低下割合を示している。
  y = -1.3418x ²  - 0.0803x + 0.9994  (1)
  y = -1.4003x ²  - 0.2764x + 0.9985  (2)
 式(1)及び式(2)は、熱可塑性樹脂100%に配合す る各ガラス配合率に対するMFR低下割合の最大 値と最小値から得られた放物線を示すもので 、ガラス配合率40重量%~70重量%の範囲におけ� �、何れのガラス配合率に対するMFR低下割合� �、式(1)及び式(2)で記述される値の範囲内に� �ることを意味している。

 上記の式はガラス配合率の値とMFR低下割� ��との相互の関係を示すものであるから、選� ��した熱可塑性樹脂のメルトフローレートに� ��じてガラス配合率を容易に決定することが� ��能になった。ガラス配合率の値とMFR低下割� ��との相互の関係が分からなければ、例えば� ��熱可塑性樹脂としてHD-PEを選定して、HD-PEの 100%のメルトフローレートが0.25と小さい値で� ��るから、球状ガラス粉末を配合してもMFR低� ��割合を0.6にしたいとの要求があった場合に� ��ガラス配合率をどのぐらいにすれば良いか� ��からないので、試行錯誤で球状ガラス粉末� ��配合してMFRを測定しなければならない。し� ��しながら、必要なガラス配合率の値は、上� ��式から0.6を取る値が最大で52重量%、最小で4 5重量%が求まるから、使用する組成物の用途� ��に応じて任意のガラス配合率を決定できる� ��うになった。

 既述したように、MFR低下割合は、ガラス配� ��率の増加により、熱可塑性樹脂の種類に関� ��なく、例えば、結晶高分子であるHD-PE、PP、 PET等、非結晶高分子であるPS、PVCの融点、ガ� ��ス転移点の相違による弾性率の相違に関係� ��く、同じような傾向で暫減していることか� ��、統一的にガラス含有成形用組成物の流動� ��性を把握できるようになった。それ故に、M FR低下割合を選定すれば樹脂中に配合すべき� ��状ガラス粉末のガラス配合率の予測が可能� ��なり、ガラス含有成形用組成物及びガラス� ��有成形体の成形時の操業性の向上を図るこ� ��が可能となった。
 例えば、MFR値低下割合が1/2のガラス含有成� ��用組成物を得るためには、熱可塑性樹脂100% にガラス配合率53~57重量%の範囲で球状ガラス 粉末を配合すれば得られ、ガラス含有成形用 組成物及びガラス含有成形体の成形時の操業 性の向上が図られ、そして、地球温暖化問題 及び石油資源の枯渇問題を軽減することがで きる。また、MFR値低下割合が1/4以上のガラス 含有成形用組成物を得るためには、熱可塑性 樹脂100%にガラス配合率64重量%までの範囲で� �状ガラス粉末を配合すれば得られ、スクリ� �ーが破損を起こす等のトラブルの発生を未� �に防止することができる。