Herste l lung

Die Erfindung betrifft mit katalytisch aktivem Material be¬ schichtete Wabenkatal satoren zur Reduktion von Stickoxiden aus Abgasen, die NO und gegebenenfalls SO-, enthalten, so ie ein Verfahren zur Herstellung solcher Wabenkatalysatoren.

Diese Wabenkatalysatoren si _, nd aus der US-PS 4 282 115 bekannt geworden. Bei ihnen ist es vorteilhaft, daß sie sich für staub- haltige Abgase eignen. Diese Wabenkatalysatoren benötigen je¬ doch hohe Temperaturen (ca. 350 C) für die NO -Reduktion, x ' weil die verwendeten katalytisch aktiven Materialien (Metall¬ oxide und -sulfate) nur bei höheren Temperaturen die NO -Re- x duktion ausreichend katalysieren.

Auf der anderen Seite ist bekannt, daß Koh lenstoffkata lysa¬ toren zur NO -Reduktion unter Einsatz von NH-, eingesetzt wer- x 3 ^a den. Verfahren mit Aktivkohle als Katalysator arbeiten bei vveerrgglleeiicchhsswwieise niedrigeren Temperaturen (z. B. 150 C, US-PS

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4 272 497) .

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Wabenkataly¬ sator zu finden, der bei niedrigeren Temperaturen arbeitet.

Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung durch eine Besc ich¬ tung mit ko lenstoffhaltigen Substanzen gelöst.

Die Herstellung solcher Katalysatoren ist in den Ansprüchen 2, 3 und 4 dargestellt.

Eine gegebenenfalls erforderliche Regenerierung kann gemäß Anspruch 5 vorgenommen werden.

Durch Versuche hat sich überraschend herausgestellt, daß mit einer Schicht aus Kohlenstoff versehene Wabenkörper, die z.B. aus Aluminium, Titandioxid und amorphen bzw. kristallinen Alumo- silikaten bestehen können, eine katalytische Aktivität für die Reduktion von Stickoxiden besitzen. Die Herstellung die¬ ser Katalysatoren kann mit gasförmigen- oder flüssigen Kohlen¬ wasserstoffen nach an sich bekannten Verfahren vorgenommen werden. Der Wabenkörper (Monolith) kann bei Temperaturen zwischen 300 und 900 C mit koh lenstoffabspa ltenden Kohlenwasserstof¬ fen behandelt werden, die auf dem Trägermaterial unter Ablage¬ rung von kohlenstoff altigen Produkten reagieren. Bei einer anderen Methode kann der Katalysatorträger mit kohlenstoff¬ haltigem Material mit einem Siedepunkt von 100 bis 500° C, gegebenenfalls im Vakuum bis herab auf 5 Torr, imprägniert und anschließend auf Temperaturen bis zu 900 C erhitzt wer¬ den.

In einer Weiterbildung des Verfahrens zur Herstellung dieser Katalysatoren werden die beschichteten Katalysatorträger durch Behandlung z. B. mit Wasserdampf aktiviert.

Die Katalysatoren eignen sich auch für die simultane Abschei d _ü ng von SO-, und NO . Dabei kommt es zur Desaktivi erung des Katalysators durch Ammoniumsulfat. Der Katalysator kann je ^¬ doch in einfacher Weise, z. B. durch Ausblasen, Wäsche mit Wasser oder durch Erhitzen, auf Temperaturen oberhalb 350 C regeneriert werden.

Die Erfindung wird durch die nachfolgenden Beispiele näher erläutert.

Bei spi e l 1

Ein onolith aus Aluminiumsilikat mit der Oberfläche von F = 4 m wird in einem Benzo l-Sti ckstoffst rom bei 850° C behan¬ delt und die Oberfläche des Monolithen mit C rackkoh lenwasser- stoffen überzogen. Der so beschichtete Monolith wird mit einem Gasstrom von 1,5 m /h (i.N.) mit einer Gaszusammensetzung von 790 ppm NO, 790 ppm NH ₃ , 6,4 Vol.-% 0-,, 9,8 Vol.-% H--0, Rest N-,, bei 90 C durchströmt. Dabei werden die NO-Austri 11skon- zentrationen zu 290 ppm, entsprechend einem NO-Umsetzungsgrad von 63%, gemessen.

Beispiel 2

Der Monolith aus Aluminiumsilikat wird mit 0,6 Gew.-Teilen Pech in 60 Gew. -Teilen Benzol durch 15 min langes Eintauchen behandelt. Danach wird die überschüssige Lösung abfi ltriert und der Monolith eine Stunde bei 110 C getrocknet. Anschließend rd der Monolith bei 600 C fünf Stunden im Stickstoffstrom erhitzt. Der so beschichtete Monolith ird mit einem Gasstrom von 1,5 m /h (i.N.) mit einer Gaszusammensetzung von 790 ppm NO, 790 ppm NH-.,, 6,4 Vol.-% 0--, 8 Vol.-% H-,0, Rest N-., bei 90 C durchströmt. Dabei werden die NO-Ausst ri ttskonzent ra- tionen zu 350 ppm, entsprechend einem NO-Umsetzungsgrad von 56%, gemessen.