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Patent Searching and Data


Title:
ILLUMINATION ELEMENTS CONSISTING OF POLYESTERS
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2007/009926
Kind Code:
A1
Abstract:
The invention relates to illumination elements consisting of thermoplastic moulding compounds and containing: A) between 10 and 99.9 wt. % of at least one thermoplastic polyester; B) between 0.1 and 50 wt. % of at least one terpolymer, obtained from b1) at least one vinyl aromatic monomer, b2) at least one C1 to C4 alkyl(meth)acrylate or (meth)acrylic nitrile and b3) between 0.1 and 10 wt. %, (in relation to the total weight of the components b1) to b3)), of at least one monomer containing an α,ß-unsaturated anhydride; and C) between 0 and 60 wt. % of additional additives, whereby the sum of the weight percentages of components A) to C) is 100 %.

Inventors:
EIPPER ANDREAS (DE)
WEBER MARTIN (DE)
WEISS CARSTEN (SG)
Application Number:
PCT/EP2006/064177
Publication Date:
January 25, 2007
Filing Date:
July 13, 2006
Export Citation:
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Assignee:
BASF AG (DE)
EIPPER ANDREAS (DE)
WEBER MARTIN (DE)
WEISS CARSTEN (SG)
International Classes:
C08L67/00; C08L69/00
Domestic Patent References:
WO2004055107A12004-07-01
WO2006040087A12006-04-20
WO1991006605A11991-05-16
Foreign References:
DE19903073A12000-08-10
US4205140A1980-05-27
Other References:
"Light reflector made of polybutylene terephthalate resin - comprises polybutylene terephthalate resin having terminal carboxyl group, polycarbonate resin, and inorganic filler", 13 April 1999, DERWENT, XP002257670
Attorney, Agent or Firm:
BASF AKTIENGESELLSCHAFT (67056 Ludwigshafen, DE)
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Claims:

Patentansprüche

1. Beleuchtungselemente aus thermoplastischen Formmassen, enthaltend

A) 10 bis 99,9 Gew.-% mindestens eines thermoplastischen Polyesters,

B) 0,1 bis 50 Gew.-% mindestens eines Terpolymers, erhältlich aus b1) mindestens einem vinylaromatischen Monomeren, b2) mindestens einem Cr bis C4-Alkyl(meth)acrylat oder (Meth)acrylnitril und b3) 0,1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten b1) bis b3), mindestens einem Monomeren, das ein α,ß- ungesättigtes Anhydrid enthält und

C) 0 bis 60 Gew.-% weiterer Zusatzstoffe,

wobei die Summe der Gewichtsprozente der Komponenten A) bis C) 100 % ergibt.

2. Beleuchtungselemente nach Anspruch 1 , in denen der Anteil b3) 0,2 bis 6 Gew.-% beträgt.

3. Beleuchtungselemente nach Anspruch 1 oder 2, in denen die Formmassen als Komponente C1) einen Ester oder ein Amid gesättigter oder ungesättigter alipha- tischer Carbonsäuren mit 10 bis 40 C-Atomen mit aliphatischen gesättigten Alkoholen oder Aminen mit 2 bis 40 C-Atomen enthalten.

4. Beleuchtungselemente nach den Ansprüchen 1 bis 3, wobei die Elemente sind Scheinwerferteile, Lampenteile, Blenden oder deren Bestandteile, Scheinwerferblenden oder deren Bestandteile, Lampenblenden oder deren Bestandteile, Seitenverkleidungen, Beplankungen, strukturelle Teile in Beleuchtungsanlagen, Aussenbeleuchtungen oder deren Bestandteile, oder Bootskörper, Rasenmähergehäuse, Motorradteile, welche Beleuchtungselemente enthalten

5. Beleuchtungselemente nach den Ansprüchen 1 bis 4, wobei die Elemente Scheinwerferteile für Automobilanwendungen sind.

Description:

Beleuchtungselemente aus Polyestem

Beschreibung

Die Erfindung betrifft Beleuchtungselemente aus thermoplastischen Formmassen, enthaltend

A) 10 bis 99,9 Gew.-% mindestens eines thermoplastischen Polyesters,

B) 0,1 bis 50 Gew.-% mindestens eines Terpolymers, erhältlich aus b1) mindestens einem vinylaromatischen Monomeren, b2) mindestens einem Cr bis C4-Alkyl(meth)acrylat oder (Meth)acrylnitril und b3) 0,1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten b1) bis b3), mindestens einem Monomeren, das ein α,ß-ungesättigtes Anhydrid enthält und C) 0 bis 60 Gew.-% weiterer Zusatzstoffe,

wobei die Summe der Gewichtsprozente der Komponenten A) bis C) 100 % ergibt.

Weiterhin betrifft die Erfindung spezielle Elemente wie Scheinwerferteile, insbesondere für ' s Kfz oder Teile für Lampen jeglicher Art.

Im Rahmen der Gewichtsreduktion im Kfz sind viele Einzelteile aus Thermoplasten mittlerweile aufgebaut, insbesondere auch aus Polyestem.

Bei den Beleuchtungselementen wird - unabhängig ob Kfz oder andere Anwendungsgebiete - allgemein eine gute Dimensionsbeständigkeit (geringes Schrumpfen) bei thermischer Belastung, gute Verarbeitbarkeit und Mechanik sowie ein geringes Ausblühen gefordert (fogging), da ansonsten beispielsweise Reflektoren beschlagen oder Kurzschlüsse entstehen können.

Formmassen, welche derartige Terpolymere enthalten, sind beispielsweise aus der DE-A 102 59 266 bekannt, wobei diese als Verträglichkeitsvermittler hier eingesetzt werden.

Der vorliegenden Erfindung lag daher die Aufgabe zugrunde, thermoplastische Polyester-Formmassen zur Verfügung zu stellen, welche eine gute Dimenstionsbeständigkeit und gleichzeitig gute mechanische Eigenschaften aufweisen. Insbesondere soll das fogging-Verhalten verbessert sein.

Demgemäß wurden die eingangs definierten Formmassen für Beleuchtungselemente gefunden. Bevorzugte Ausführungsformen sind den Unteransprüchen zu entnehmen.

Als Komponente (A) enthalten die erfindungsgemäßen Formmassen 10 bis 99,9, bevorzugt 30 bis 99 und insbesondere 30 bis 90 Gew.-% mindestens eines thermoplastischen Polyesters.

Allgemein werden Polyester A) auf Basis von aromatischen Dicarbonsäuren und einer aliphatischen oder aromatischen Dihydroxyverbindung verwendet.

Eine erste Gruppe bevorzugter Polyester sind Polyalkylenterephthalate, insbesondere solche mit 2 bis 10 C-Atomen im Alkoholteil.

Derartige Polyalkylenterephthalate sind an sich bekannt und in der Literatur beschrieben. Sie enthalten einen aromatischen Ring in der Hauptkette, der von der aromatischen Dicarbonsäure stammt. Der aromatische Ring kann auch substituiert sein, z.B. durch Halogen wie Chlor und Brom oder durch CrC4-Alkylgruppen wie Methyl-, Ethyl-, i- bzw. n-Propyl- und n-, i- bzw. t-Butylgruppen.

Diese Polyalkylenterephthalate können durch Umsetzung von aromatischen Dicarbonsäuren, deren Estern oder anderen esterbildenden Derivaten mit aliphatischen Di- hydroxyverbindungen in an sich bekannter Weise hergestellt werden.

Als bevorzugte Dicarbonsäuren sind 2,6-Naphthalindicarbonsäure, Terephthalsäure und Isophthalsäure oder deren Mischungen zu nennen. Bis zu 30 mol-%, vorzugsweise nicht mehr als 10 mol-% der aromatischen Dicarbonsäuren können durch aliphatische oder cycloaliphatische Dicarbonsäuren wie Adipinsäure, Azelainsäure, Sebacinsäure, Dodecandisäuren und Cyclohexandicarbonsäuren ersetzt werden.

Von den aliphatischen Dihydroxyverbindungen werden Diole mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, insbesondere 1 ,2-Ethandiol, 1 ,3-Propandiol, 1 ,4-Butandiol, 1 ,6-Hexandiol, 1 ,4-Hexandiol, 1 ,4-Cyclohexandiol, 1 ,4-Cyclohexandimethanol und Neopentylglykol oder deren Mischungen bevorzugt.

Als besonders bevorzugte Polyester (A) sind Polyalkylenterephthalate, die sich von Alkandiolen mit 2 bis 6 C-Atomen ableiten, zu nennen. Von diesen werden insbesondere Polyethylenterephthalat, Polypropylenterephthalat und Polybutylenterephthalat oder deren Mischungen bevorzugt. Weiterhin bevorzugt sind PET und/oder PBT, welche bis zu 1 Gew.-%, vorzugsweise bis zu 0,75 Gew.-% 1 ,6-Hexandio! und/oder 2-Methyl-1 , 5- Pentandiol als weitere Monomereinheiten enthalten.

Die Viskositätszahl der Polyester (A) liegt im allgemeinen im Bereich von 50 bis 220, vorzugsweise von 80 bis 160 (gemessen in einer 0,5 gew.-%igen Lösung in einem Phenol/o-Dichlorbenzolgemisch (Gew.-Verh. 1:1 bei 25 0 C) gemäß ISO 1628.

Insbesondere bevorzugt sind Polyester, deren Carboxylendgruppengehalt bis zu 100 mval/kg, bevorzugt bis zu 50 mval/kg und insbesondere bis zu 40 mval/kg Polyester beträgt. Derartige Polyester können beispielsweise nach dem Verfahren der DE-A 44 01 055 hergestellt werden. Der Carboxylendgruppengehalt wird üblicherweise durch Titrationsverfahren (z.B. Potentiometrie) bestimmt.

Insbesondere bevorzugte Formmassen enthalten als Komponente A) eine Mischung aus Polyestem, welche verschieden von PBT sind, wie beispielsweise Polyethylen- terephthalat (PET). Der Anteil z.B. des Polyethylenterephthalates beträgt vorzugswei- se in der Mischung bis zu 50, insbesondere 10 bis 35 Gew.-%, bezogen auf 100 Gew.-% A).

Weiterhin ist es vorteilhaft PET Rezyklate (auch scrap-PET genannt) gegebenenfalls in Mischung mit Polyalkylenterephthalaten wie PBT einzusetzen.

Unter Rezyklaten versteht man im allgemeinen:

1) sog. Post Industrial Rezykiat: hierbei handelt es sich um Produktionsabfälle bei der Polykondensation oder bei der Verarbeitung z.B. Angüsse bei der Spritz- gussverarbeitung, Anfahrware bei der Spritzgussverarbeitung oder Extrusion oder Randabschnitte von extrudierten Platten oder Folien.

2) Post Consumer Rezykiat: hierbei handelt es sich um Kunststoffartikel, die nach der Nutzung durch den Endverbraucher gesammelt und aufbereitet werden. Der mengenmäßig bei weitem dominierende Artikel sind blasgeformte PET Flaschen für Mineralwasser, Softdrinks und Säfte.

Beide Arten von Rezykiat können entweder als Mahlgut oder in Form von Granulat vorliegen. Im letzteren Fall werden die Rohrezyklate nach der Auftrennung und Reini- gung in einem Extruder aufgeschmolzen und granuliert. Hierdurch wird meist das Handling, die Rieselfähigkeit und die Dosierbarkeit für weitere Verarbeitungsschritte erleichtert.

Sowohl granulierte als auch als Mahlgut vorliegende Rezyklate können zum Einsatz kommen, wobei die maximale Kantenlänge 10 mm, vorzugsweise kleiner 8 mm betragen sollte.

Aufgrund der hydrolytischen Spaltung von Polyestern bei der Verarbeitung (durch Feuchtigkeitsspuren) empfiehlt es sich, das Rezykiat vorzutrocknen. Der Restfeuchte- gehalt nach der Trocknung beträgt vorzugsweise <0,2 %, insbesondere <0,05 %.

Als weitere Gruppe sind voll aromatische Polyester zu nennen, die sich von aromatischen Dicarbonsäuren und aromatischen Dihydroxyverbindungen ableiten.

Als aromatische Dicarbonsäuren eignen sich die bereits bei den Polyalkylenterephtha- laten beschriebenen Verbindungen. Bevorzugt werden Mischungen aus 5 bis 100 moi-% Isophthalsäure und 0 bis 95 mol-% Terephthalsäure, insbesondere Mischungen von etwa 80 % Terephthalsäure mit 20 % Isophthalsäure bis etwa äquivalente Mischungen dieser beiden Säuren verwendet.

Die aromatischen Dihydroxyverbindungen haben vorzugsweise die allgemeine Formel

in der Z eine Alkylen- oder Cycloalkylengruppe mit bis zu 8 C-Atomen, eine Ary- lengruppe mit bis zu 12 C-Atomen, eine Carbonylgruppe, eine Sulfonylgruppe, ein Sauerstoff- oder Schwefelatom oder eine chemische Bindung darstellt und in der m den Wert 0 bis 2 hat. Die Verbindungen können an den Phenylengruppen auch d-Ce- Alkyl- oder Alkoxygruppen und Fluor, Chlor oder Brom als Substituenten tragen.

Als Stammkörper dieser Verbindungen seien beispielsweise

Dihydroxydiphenyl,

Di-(hydroxyphenyl)alkan,

Di-(hydroxyphenyl)cycloalkan,

Di-(hydroxyphenyl)sulfid, Di-(hydroxyphenyl)ether,

Di-(hydroxypheny!)keton, di-(hydroxyphenyl)sulfoxid, α,α'-Di-(hydroxyphenyl)-dialkylbenzol,

Di-(hydroxyphenyl)sulfon, Di-(hydroxybenzoyl)benzol Resorcin und

Hydrochinon sowie deren kernalkylierte oder kernhalogenierte Derivate genannt.

Von diesen werden

4,4'-Dihydroxydiphenyl,

2,4-Di-(4'-hydroxyphenyi)-2-methylbutan α,α'-Di-(4-hydroxyphenyl)-p-diisopropylbenzol, 2,2-Di-(3'-methyl-4'-hydroxyphenyl)propan und

2,2-Di-(3'-chlor-4'-hydroxyphenyl)propan,

sowie insbesondere

2,2-Di-(4'-hydroxyphenyl)propan

2,2-Di-(3',5-dichlordihydroxyphenyi)propan, 1 ,1-Di-(4'-hydroxyphenyl)cyclohexan, 3,4'-Dihydroxybenzophenon, 4,4'-Dihydroxydiphenylsulfon und 2,2-Di(3',5'-dimethyl-4'-hydroxyphenyl)propan

oder deren Mischungen bevorzugt.

Selbstverständlich kann man auch Mischungen von Polyalkylenterephthalaten und vollaromatischen Polyestem einsetzen. Diese enthalten im allgemeinen 20 bis

98 Gew.-% des Polyalkylenterephthalates und 2 bis 80 Gew.-% des vollaromatischen Polyesters.

Selbstverständlich können auch Polyesterblockcopolymere wie Copolyetherester ver- wendet werden. Derartige Produkte sind an sich bekannt und in der Literatur, z.B. in der US_A 3 651 014, beschrieben. Auch im Handel sind entsprechende Produkte erhältlich, z.B. Hytrel® (DuPont).

Als Polyester sollen erfindungsgemäß auch halogenfreie Polycarbonate verstanden werden. Geeignete halogenfreie Polycarbonate sind beispielsweise solche auf Basis von Diphenolen der allgemeinen Formel

worin Q eine Einfachbindung, eine d- bis Cs-Alkylen-, eine C 2 - bis C3-Alkyliden-, eine C3- bis Cβ-Cycloalkylidengruppe, eine Ce- bis Ci2-Arylengruppe sowie -O-, -S- oder -SO 2 - bedeutet und m eine ganze Zahl von 0 bis 2 ist.

Die Diphenole können an den Phenylenresten auch Substituenten haben wie d- bis Cδ-Alkyl oder Ci- bis Ce-Alkoxy.

Bevorzugte Diphenole der Formel sind beispielsweise Hydrochinon, Resorcin, 4,4'- Dihydroxydiphenyl, 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, 2,4-Bis-(4-hydroxyphenyl)-2- methylbutan, 1 ,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan. Besonders bevorzugt sind 2,2-Bis-

(4-hydroxyphenyl)-propan und 1 ,1-Bis-(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan, sowie 1 ,1-Bis-(4- hydroxyphenyl)-3,3,5-trimethyIcyclohexan.

Sowohl Homopolycarbonate als auch Copolycarbonate sind als Komponente A geeig- net, bevorzugt sind neben dem Bisphenol A-Homopolymerisat die Copolycarbonate von Bisphenol A.

Die geeigneten Polycarbonate können in bekannter Weise verzweigt sein, und zwar vorzugsweise durch den Einbau von 0,05 bis 2,0 mol-%, bezogen auf die Summe der eingesetzten Diphenole, an mindestens trifunktionellen Verbindungen, beispielsweise solchen mit drei oder mehr als drei phenolischen OH-Gruppen.

Als besonders geeignet haben sich Polycarbonate erwiesen, die relative Viskositäten Hrei von 1 ,10 bis 1 ,50, insbesondere von 1 ,25 bis 1 ,40 aufweisen. Dies entspricht mittle- ren Molekulargewichten M w (Gewichtsmittelwert) von 10 000 bis 200 000, vorzugsweise von 20 000 bis 80 000 g/mol.

Die Diphenole der allgemeinen Formel sind an sich bekannt oder nach bekannten Verfahren herstellbar.

Die Herstellung der Polycarbonate kann beispielsweise durch Umsetzung der Diphenole mit Phosgen nach dem Phasengrenzflächenverfahren oder mit Phosgen nach dem Verfahren in homogener Phase (dem sogenannten Pyridinverfahren) erfolgen, wobei das jeweils einzustellende Molekulargewicht in bekannter Weise durch eine entspre- chende Menge an bekannten Kettenabbrechem erzielt wird. (Bezüglich polydiorganosi- loxanhaltigen Polycarbonaten siehe beispielsweise DE-OS 33 34 782).

Geeignete Kettenabbrecher sind beispielsweise Phenol, p-t-Butylphenol aber auch langkettige Alkylphenole wie 4-(1 ,3-Tetramethyl-butyl)-phenol, gemäß DE-OS 28 42 005 oder Monoalkylphenole oder Dialkylphenoie mit insgesamt 8 bis 20 C-Atomen in den Alkylsubstituenten gemäß DE-A 35 06 472, wie p-Nonylphenyl, 3,5-di-t-Butylphenol, p-t-Octylphenol, p-Dodecylphenol, 2-(3,5-dimethyl-heptyl)-phenol und 4-(3,5-Dimethylheptyl)-phenol.

Halogenfreie Polycarbonate im Sinne der vorliegenden Erfindung bedeutet, dass die Polycarbonate aus halogenfreien Diphenolen, halogenfreien Kettenabbrechem und gegebenenfalls halogenfreien Verzweigern aufgebaut sind, wobei der Gehalt an untergeordneten ppm-Mengen an verseifbarem Chlor, resultierend beispielsweise aus der Herstellung der Polycarbonate mit Phosgen nach dem Phasengrenzflächenverfahren, nicht als halogenhaltig im Sinne der Erfindung anzusehen ist. Derartige Polycarbonate mit ppm-Gehalten an verseifbarem Chlor sind halogenfreie Polycarbonate im Sinne vorliegender Erfindung.

Als weitere geeignete Komponenten A) seien amorphe Polyestercarbonate genannt, wobei Phosgen gegen aromatische Dicarbonsäureeinheiten wie Isophthalsäure und/oder Terephthalsäureeinheiten, bei der Herstellung ersetzt wurde. Für nähere Ein- zelheiten sei an dieser Stelle auf die EP-A 711 810 verwiesen.

Weitere geeignete Copolycarbonate mit Cycloalkylresten als Monomereinheiten sind in der EP-A 365 916 beschrieben.

Weiterhin kann Bisphenol A durch Bisphenol TMC ersetzt werden. Derartige Polycar- bonate sind unter dem Warenzeichen APEC HT® der Firma Bayer erhältlich.

Komponente B

Als Komponente B wird erfindungsgemäß mindestens ein, oder eine Mischung aus zwei oder mehr, beispielsweise drei bis fünf, Terpolymeren unterschiedlicher Struktur, beispielsweise verzweigt oder linear, oder unterschiedlichen monomeren Aufbaus, z.B. statistisch oder blockartig, eingesetzt. Darunter wird es bevorzugt als Komponente B ein Terpolymer eines Typs einzusetzen. Zu den bevorzugten Terpolymeren zählen solche, die im wesentlichen linear und im wesentlichen statistisch aufgebaut sind.

Als monomerer Baustein b1) wird ein vinylaromatisches Monomer oder eine Mischung aus zwei oder mehr, z.B. drei bis fünf unterschiedliche vinylaromatische Monomere verwendet. Als vinylaromatische Monomere kommen z.B. Styrol und substituierte Sty- role, wie Cr bis Cβ-Alkyl kernalkylierte Styrole wie p-Methylstyrol oder t-Butylstyrol in Betracht. Besonders bevorzugt werden darunter Styrol und α-Methylstyrol oder deren Mischungen. Insbesondere wird als b1) Styrol alleine eingesetzt.

Der monomere Baustein b2) aus dem das Terpolymer B erhältlich ist, kann eine oder eine Mischung aus zwei oder mehr, z.B. drei bis fünf unterschiedlichen d-bis-C4- Alkyl(meth)acrylaten sein, worunter Methylmethacrylat bevorzugt verwendet wird. Als b2) kann aber auch Methacrylnitril oder Acrylnitril verwendet werden. Darüberhinaus ist es möglich als b2) eine Mischung aus einem oder mehr Ci-bis-C4-Alkyl(meth)acrylaten und Methacrylnitril oder/oder Acrylnitril einzusetzen. Besonders bevorzugt wird als b2) Acrylnitril alleine eingesetzt.

Mindestens ein Monomer, das ein α,ß-ungesättigtes Anhydrid enthält oder z.B. eine Mischung aus zwei oder mehr, z.B. drei bis fünf derartiger Monomerer, werden erfindungsgemäß als monomerer Baustein b3) zur Herstellung der Terpolymere B verwen- det. Als solche kommen aromatische als auch aliphatische Verbindungen mit mindestens einer Anhydridgruppe in Betracht. Bevorzugt werden Monomere, die nicht mehr

als eine Anhydridgruppe aufweisen. Besonders bevorzugt wird als b3) Maleinsäureanhydrid verwendet.

Der Anteil der Komponente b3) im Terpolymeren beträgt erfindungsgemäß von 0,1 bis 10, besonders bevorzugt von 0,2 bis 6, insbesondere von 0,2 bis 4 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten b1) bis b3), die sich zu 100 Gew.-% addieren. Der Anteil der beiden anderen Komponenten, b1) und b2) kann in weiten Bereichen variieren und richtet sich vornehmlich nach der erforderlichen Mischbarkeit der Komponente A. In der Regel beträgt der Anteil der Komponente b1) von 60 bis 94,9, bevorzugt von 61 ,5 bis 89,9, insbesondere von 68 bis 84,9 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten b1) bis b3), die sich zu 100 Gew.-% addieren. Entsprechend ist die Komponente b2) in einer Menge von 5 bis 36, bevorzugt von 10 bis 35, insbesondere von 15 bis 29 Gew.-% in den Terpolymeren enthalten.

Das Molekulargewicht des Terpolymeren kann in weiten Grenzen variieren. Mittlere Molekulargewichte im Bereich von 60.000 bis 350.000 g/mol haben sich als geeignet erwiesen. Oft sind Molekulargewichte im Bereich von 80.000 bis 300.000 g/mol vorteilhaft. Besonders bevorzugte Terpolymere haben Molekulargewichte im Bereich von 90.000 bis 210.000 g/mol. Dabei sind die vorstehend angegebenen Molekulargewichte Gewichtsmittelwerte, bestimmt gemäß mittels GPC, wie vorstehend beschrieben.

Für die Herstellung der Terpolymere B können, je nach gewünschtem strukturellen Aufbau unterschiedliche Verfahren angewandt werden. Bevorzugt werden die Terpolymere durch radikalische Polymerisation, besonders bevorzugt durch kontinuierliche Lösungspolymerisation hergestellt werden. Hierzu können die Monomeren beispielsweise in Methylethylketon gelöst werden und die Polymerisation entweder thermisch initiiert oder sofern gewünscht bzw. erforderlich kann ein Initiator, wie ein Peroxid, zu dieser Lösung zugegeben werden. Die Reaktionsmischung wird im Allgemeinen bei erhöhter Temperatur mehrere Stunden polymerisiert und anschließend aufgearbeitet.

Der Anteil der Komponente B in den erfindungsgemäßen Formmassen wird in der Regel an die Erfordernisse des Produktes angepasst. Bevorzugt enthalten die erfindungsgemäßen Formmassen von 0,1 bis 50, besonders bevorzugt von 0,5 bis 20, insbesondere von 1 bis 15 Gew.- %, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten A bis C, des Terpolymeren B.

Als Komponente C) können die erfindungsgemäßen Formmassen 0 bis 60, insbesondere bis zu 50 Gew.- % weiterer Zusatzstoffe und Verarbeitungshilfsmittel enthalten.

Als Komponente C) können die erfindungsgemäßen Formmassen 0 bis 5, vorzugsweise 0,05 bis 3 und insbesondere 0,1 bis 2 Gew.-% mindestens eines Esters oder Amids gesättigter oder ungesättigter aliphatischer Carbonsäuren mit 10 bis 40, bevorzugt 16

bis 22 C-Atomen mit aliphatischen gesättigten Alkoholen oder Aminen mit 2 bis 40, vorzugsweise 2 bis 6 C-Atomen enthalten.

Die Carbonsäuren können 1- oder 2-wertig sein. Als Beispiele seien Pelargonsäure, Palmitinsäure, Laurinsäure, Margarinsäure, Dodecandisäure, Behensäure und besonders bevorzugt Stearinsäure, Caprinsäure sowie Montansäure (Mischung von Fettsäuren mit 30 bis 40 C-Atomen) genannt.

Die aliphatischen Alkohole können 1- bis 4-wertig sein. Beispiele für Alkohole sind n- Butanol, n-Octanol, Stearylalkohol, Ethylenglykol, Propylenglykol, Neopentylglykol, Pentaerythrit, wobei Glycerin und Pentaerythrit bevorzugt sind.

Die aliphatischen Amine können 1- bis 3-wertig sein. Beispiele hierfür sind Stearylamin, Ethylendiamin, Propylendiamin, Hexamethylendiamin, Di(6-Aminohexyl)amin, wobei Ethylendiamin und Hexamethylendiamin besonders bevorzugt sind. Bevorzugte Ester oder Amide sind entsprechend Glycerindistearat, Glycerintristearat, Ethylendiamin- distearat, Glycerinmonopalmitrat, Glycerintrilaurat, Glycerinmonobehenat und Penta- erythrittetrastearat.

Es können auch Mischungen verschiedener Ester oder Amide oder Ester mit Amiden in Kombination eingesetzt werden, wobei das Mischungsverhältnis beliebig ist.

Weitere übliche Zusatzstoffe C) sind beispielsweise in Mengen bis zu 40, vorzugsweise bis zu 30 Gew.-% kautschukelastische Polymerisate (oft auch als Schlagzähmodifier, Elastomere oder Kautschuke bezeichnet).

Ganz allgemein handelt es sich dabei um Copolymerisate die bevorzugt aus mindestens zwei der folgenden Monomeren aufgebaut sind: Ethyien, Propylen, Butadien, Isobuten, Isopren, Chloropren, Vinylacetat, Styrol, Acrylnitril und Acryl- bzw. Methacryl- säureester mit 1 bis 18 C-Atomen in der Alkoholkomponente.

Derartige Polymere werden z.B. in Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Bd. 14/1 (Georg-Thieme-Verlag, Stuttgart, 1961). Seiten 392 bis 406 und in der Monographie von C.B. Bucknall, "Toughened Plastics" (Applied Science Pubiishers, London, 1977) beschrieben.

Im folgenden werden einige bevorzugte Arten solcher Elastomerer vorgestellt.

Bevorzugte Arten von solchen Elastomeren sind die sog. Ethylen-Propylen (EPM) bzw. Ethylen-Propylen-Dien-(EPDM)-Kautschuke.

EPM-Kautschuke haben im allgemeinen praktisch keine Doppelbindungen mehr, während EPDM-Kautschuke 1 bis 20 Doppelbindungen/100 C-Atome aufweisen können.

Als Dien-Monomere für EPDM-Kautschuke seien beispielsweise konjugierte Diene wie Isopren und Butadien, nicht-konjugierte Diene mit 5 bis 25 C-Atomen wie Penta-1 ,4- dien, Hexa-1 ,4-dien, Hexa-1 ,5-dien, 2,5-Dimethylhexa-1 ,5-dien und Octa-1 ,4-dien, cyc- lische Diene wie Cyclopentadien, Cyclohexadiene, Cyclooctadiene und Dicyclopenta- dien sowie Alkenylnorbornene wie 5-Ethyliden-2-norbomen, 5-Butyliden-2-norbomen, 2-Methallyl-5-norbornen, 2-lsopropenyl-5-norbornen und Tricyclodiene wie 3-Methyl- tricyclo(5.2.1.0.2.6)-3,8-decadien oder deren Mischungen genannt. Bevorzugt werden Hexa-1 ,5-dien, 5-Ethylidennorbornen und Dicyclopentadien. Der Diengehalt der EPDM-Kautschuke beträgt vorzugsweise 0,5 bis 50, insbesondere 1 bis 8 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Kautschuks.

EPM- bzw. EPDM-Kautschuke können vorzugsweise auch mit reaktiven Carbonsäuren oder deren Derivaten gepfropft sein. Hier seien z.B. Acrylsäure, Methacrylsäure und deren Derivate, z.B. Glycidyl(meth)acrylat, sowie Maleinsäureanhydrid genannt.

Eine weitere Gruppe bevorzugter Kautschuke sind Copolymere des Ethylens mit Acryl- säure und/oder Methacrylsäure und/oder den Estern dieser Säuren. Zusätzlich können die Kautschuke noch Dicarbonsäuren wie Maleinsäure und Fumarsäure oder Derivate dieser Säuren, z.B. Ester und Anhydride, und/oder Epoxy-Gruppen enthaltende Monomere enthalten. Diese Dicarbonsäurederivate bzw. Epoxygruppen enthaltende Monomere werden vorzugsweise durch Zugabe von Dicarbonsäure- bzw. Epoxygruppen enthaltenden Monomeren der allgemeinen Formeln I oder Il oder III oder IV zum Mo- nomerengemisch in den Kautschuk eingebaut

R 1 C(COOR 2 )=C(COOR 3 )R 4 (I)

CHR 7 =CH— (CH 2 ) m — 0 - (CHR 6 L-CH A- CHR 5 (Hl)

CH 2 =CR 9 COO ( CH 2 ) p CH-CHR 8 (| V )

O

wobei R 1 bis R 9 Wasserstoff oder Alkylgruppen mit 1 bis 6 C-Atomen darstellen und m eine ganze Zahl von 0 bis 20, g eine ganze Zahl von 0 bis 10 und p eine ganze Zahl von 0 bis 5 ist

Vorzugsweise bedeuten die Reste R 1 bis R 9 Wasserstoff, wobei m für 0 oder 1 und g für 1 steht. Die entsprechenden Verbindungen sind Maleinsäure, Fumarsäure, Maleinsäureanhydrid, Allylglycidylether und Vinylglycidylether.

Bevorzugte Verbindungen der Formeln I, Il und IV sind Maleinsäure, Maleinsäureanhydrid und Epoxygruppen-enthaltende Ester der Acrylsäure und/oder Methacrylsäure, wie Glycidylacrylat, Glycidylmethacrylat und die Ester mit tertiären Alkoholen, wie t- Butylacrylat. Letztere weisen zwar keine freien Carboxylgruppen auf, kommen in ihrem Verhalten aber den freien Säuren nahe und werden deshalb als Monomere mit latenten Carboxylgruppen bezeichnet.

Vorteilhaft bestehen die Copolymeren aus 50 bis 98 Gew.-% Ethylen, 0,1 bis 20 Gew.-% Epoxygruppen enthaltenden Monomeren und/oder Methacrylsäure und/oder Säureanhydridgruppen enthaltenden Monomeren sowie der restlichen Menge an (Meth)acrylsäureestern.

Besonders bevorzugt sind Copolymerisate aus

50 bis 98, insbesondere 55 bis 95 Gew.-% Ethylen,

0,1 bis 40, insbesondere 0,3 bis 20 Gew.-% Glycidylacrylat und/oder Glycidylmethacrylat, (Meth)acrylsäure und/oder Maleinsäureanhydrid, und

1 bis 45, insbesondere 10 bis 40 Gew.-% n-Butylacrylat und/oder 2-Ethylhexylacrylat.

Weitere bevorzugte Ester der Acryl- und/oder Methacrylsäure sind die Methyl-, Ethyl-, Propyl- und i- bzw. t-Butylester.

Daneben können auch Vinylester und Vinylether als Comonomere eingesetzt werden.

Die vorstehend beschriebenen Ethylencopolymeren können nach an sich bekannten Verfahren hergestellt werden, vorzugsweise durch statistische Copolymerisation unter hohem Druck und erhöhter Temperatur. Entsprechende Verfahren sind allgemein bekannt.

Bevorzugte Elastomere sind auch Emulsionspolymerisate, deren Herstellung z.B. bei Blackley in der Monographie "Emulsion Polymerization" beschrieben wird. Die verwendbaren Emulgatoren und Katalysatoren sind an sich bekannt.

Grundsätzlich können homogen aufgebaute Elastomere oder aber solche mit einem Schalenaufbau eingesetzt werden. Der schalenartige Aufbau wird durch die Zugabereihenfolge der einzelnen Monomeren bestimmt; auch die Morphologie der Polymeren wird von dieser Zugabereihenfolge beeinflusst.

Nur stellvertretend seien hier als Monomere für die Herstellung des Kautschukteils der Elastomeren Acrylate wie z.B. n-Butylacrylat und 2-Ethylhexylacrylat, entsprechende Methacrylate, Butadien und Isopren sowie deren Mischungen genannt. Diese Monomeren können mit weiteren Monomeren wie z.B. Styrol, Acrylnitril, Vinylethem und weiteren Acrylaten oder Methacrylaten wie Methytmethacrylat, Methylacrylat, Ethylacrylat und Propylacrylat copolymerisiert werden.

Die Weich- oder Kautschukphase (mit einer Glasübergangstemperatur von unter O 0 C) der Elastomeren kann den Kern, die äußere Hülle oder eine mittlere Schale (bei Elastomeren mit mehr als zweischaligem Aufbau) darstellen; bei mehrschaligen Elastomeren können auch mehrere Schalen aus einer Kautschukphase bestehen.

Sind neben der Kautschukphase noch eine oder mehrere Hartkomponenten (mit Glasübergangstemperaturen von mehr als 2O 0 C) am Aufbau des Elastomeren beteiligt, so werden diese im allgemeinen durch Polymerisation von Styrol, Acrylnitril, Methacryl- nitril, α-Methylstyrol, p-Methylstyrol, Acrylsäureestem und Methacrylsäureestem wie Methylacrylat, Ethylacrylat und Methylmethacrylat als Hauptmonomeren hergestellt. Daneben können auch hier geringere Anteile an weiteren Comonomeren eingesetzt werden.

In einigen Fällen hat es sich als vorteilhaft herausgestellt, Emulsionspolymerisate einzusetzen, die an der Oberfläche reaktive Gruppen aufweisen. Derartige Gruppen sind z.B. Epoxy-, Carboxyl-, latente Carboxyl-, Amino- oder Amidgruppen sowie funktionelle Gruppen, die durch Mitverwendung von Monomeren der allgemeinen Formel

R 10 R 11

CH 2 = C X N C R 12

O

eingeführt werden können,

wobei die Substituenten folgende Bedeutung haben können:

R 10 Wasserstoff oder eine d- bis C4-Alkylgruppe,

R 11 Wasserstoff, eine Cr bis Cs-Alkylgruppe oder eine Arylgruppe, insbesondere Phenyl,

R 12 Wasserstoff, eine Cr bis Cio-Alkyl-, eine Cβ- bis Ci2-Arylgruppe oder -OR 13

R 13 eine Cr bis Cs-Alkyl- oder Cβ- bis Ci2-Arylgruppe, die gegebenenfalls mit O- oder N-haltigen Gruppen substituiert sein können,

X eine chemische Bindung, eine d- bis Cio-Alkylen- oder C6-Ci2-Arylengruppe o- der

O

C Y

Y O-Z oder NH-Z und

Z eine Cr bis Cio-Alkylen- oder Ce- bis Ci 2 -Arylengruppe.

Auch die in der EP-A 208 187 beschriebenen Pfropfmonomeren sind zur Einführung reaktiver Gruppen an der Oberfläche geeignet.

Als weitere Beispiele seien noch Acrylamid, Methacrylamid und substituierte Ester der Acrylsäure oder Methacrylsäure wie (N-t-Butylamino)-ethylmethacrylat, (N,N-Dimethyl- amino)ethylacrylat, (N,N-Dimethylamino)-methylacrylat und (N,N-Diethylamino)ethyl- acrylat genannt.

Weiterhin können die Teilchen der Kautschukphase auch vernetzt sein. Als Vernetzer wirkende Monomere sind beispielsweise Buta-1 ,3-dien, Divinylbenzol, Diallylphthalat und Dihydrodicyclopentadienylacrylat sowie die in der EP-A 50 265 beschriebenen Verbindungen.

Femer können auch sogenannten pfropfvernetzende Monomere (graft-linking mono- mers) verwendet werden, d.h. Monomere mit zwei oder mehr polymerisierbaren Doppelbindungen, die bei der Polymerisation mit unterschiedlichen Geschwindigkeiten reagieren. Vorzugsweise werden solche Verbindungen verwendet, in denen mindestens eine reaktive Gruppe mit etwa gleicher Geschwindigkeit wie die übrigen Monomeren

polymerisiert, während die andere reaktive Gruppe (oder reaktive Gruppen) z.B. deutlich langsamer polymerisiert (polymerisieren). Die unterschiedlichen Polymerisationsgeschwindigkeiten bringen einen bestimmten Anteil an ungesättigten Doppelbindungen im Kautschuk mit sich. Wird anschließend auf einen solchen Kautschuk eine weitere Phase aufgepfropft, so reagieren die im Kautschuk vorhandenen Doppelbindungen zumindest teilweise mit den Pfropfmonomeren unter Ausbildung von chemischen Bindungen, d.h. die aufgepfropfte Phase ist zumindest teilweise über chemische Bindungen mit der Pfropfgrundlage verknüpft.

Beispiele für solche pfropfvernetzende Monomere sind Allylgruppen enthaltende Monomere, insbesondere Allylester von ethylenisch ungesättigten Carbonsäuren wie AIIyI- acrylat, Allylmethacrylat, Diallylmaleat, Diallylfumarat, Diallylitaconat oder die entsprechenden Monoallylverbindungen dieser Dicarbonsäuren. Daneben gibt es eine Vielzahl weiterer geeigneter pfropfvernetzender Monomerer; für nähere Einzelheiten sei hier beispielsweise auf die US-PS 4 148 846 verwiesen.

Im allgemeinen beträgt der Anteil dieser vernetzenden Monomeren an dem schlagzäh modifizierenden Polymer bis zu 5 Gew.-%, vorzugsweise nicht mehr als 3 Gew.-%, bezogen auf das schlagzäh modifizierende Polymere.

Nachfolgend seien einige bevorzugte Emulsionspolymerisate aufgeführt. Zunächst sind hier Pfropfpolymerisate mit einem Kern und mindestens einer äußeren Schale zu nennen, die folgenden Aufbau haben:

Diese Pfropfpolymerisate, insbesondere ABS- und/oder ASA-Polymere in Mengen bis zu 40 Gew.-%, werden vorzugsweise zur Schlagzähmodifizierung von PBT, gegebenenfalls in Mischung mit bis zu 40 Gew.-% Polyethylenterephthalat eingesetzt. Ent- sprechende Blend-Produkte sind unter dem Warenzeichen Ultradur®S (ehemals UltrablendθS der BASF AG) erhältlich.

Anstelle von Pfropfpolymerisaten mit einem mehrschaligen Aufbau können auch homogene, d.h. einschalige Elastomere aus Buta-1 ,3-dien, Isopren und n-Butylacrylat oder deren Copolymeren eingesetzt werden. Auch diese Produkte können durch Mitverwendung von vernetzenden Monomeren oder Monomeren mit reaktiven Gruppen hergestellt werden.

Beispiele für bevorzugte Emulsionspolymerisate sind n-Butylacrylat/(Meth)acrylsäure- Copolymere, n-Butylacrylat/Glycidylacrylat- oder n-Butylacrylat/Glycidylmethacrylat- Copolymere, Pfropfpolymerisate mit einem inneren Kern aus n-Butylacrylat oder auf Butadienbasis und einer äußeren Hülle aus den vorstehend genannten Copolymeren und Copolymere von Ethylen mit Comonomeren, die reaktive Gruppen liefern.

Die beschriebenen Elastomere können auch nach anderen üblichen Verfahren, z.B. durch Suspensionspolymerisation, hergestellt werden.

Siliconkautschuke, wie in der DE-A 37 25 576, der EP-A 235 690, der DE-A 38 00 603 und der EP-A 319 290 beschrieben, sind ebenfalls bevorzugt.

Selbstverständlich können auch Mischungen der vorstehend aufgeführten Kautschuktypen eingesetzt werden.

Als faser- oder teilchenförmige Füllstoffe C) seien Kohlenstofffasern, Glasfasern, Glas- kugein, amorphe Kieselsäure, Asbest, Calciumsilicat, Calciummetasilicat, Magnesium- carbonat, Kaolin, Kreide, gepulverter Quarz, Glimmer, Bariumsulfat und Feldspat genannt, die in Mengen bis zu 50 Gew.-%, insbesondere bis zu 40 % eingesetzt werden.

Als bevorzugte faserförmige Füllstoffe seien Kohlenstofffasern, Aramid-Fasern und Kaliumtitanat-Fasem genannt, wobei Glasfasern als E-Glas besonders bevorzugt sind. Diese können als Rovings oder Schnittglas in den handelsüblichen Formen eingesetzt werden.

Mischungen von Glasfasern C) mit Komponente B) im Verhältnis von 1 : 100 bis 1 : 2 und bevorzugt von 1 : 10 bis 1 : 3 sind insbesondere bevorzugt.

Die faserförmigen Füllstoffe können zur besseren Verträglichkeit mit dem Thermoplasten mit einer Silanverbindung oberflächlich vorbehandelt sein.

Geeignete Silanverbindungen sind solche der allgemeinen Formel

(X-(CH2)n)lT-Si-(O-CmH2m+i)4-k

in der die Substituenten folgende Bedeutung haben:

X NH 2 -, CH 2 -CH-, HO-,

\ / O

n eine ganze Zahl von 2 bis 10, bevorzugt 3 bis 4 m eine ganze Zahl von 1 bis 5, bevorzugt 1 bis 2 k eine ganze Zahl von 1 bis 3, bevorzugt 1

Bevorzugte Silanverbindungen sind Aminopropyltrimethoxysilan, Aminobutyltrimetho- xysilan, Aminopropyltriethoxysilan, Aminobutyltriethoxysilan sowie die entsprechenden Silane, welche als Substituent X eine Glycidylgruppe enthalten.

Die Silanverbindungen werden im allgemeinen in Mengen von 0,05 bis 5, vorzugsweise 0,5 bis 1 ,5 und insbesondere 0,8 bis 1 Gew.-% (bezogen auf D) zur Oberflächenbe- Schichtung eingesetzt.

Geeignet sind auch nadeiförmige mineralische Füllstoffe.

Unter nadeiförmigen mineralischen Füllstoffen wird im Sinne der Erfindung ein minera- lischer Füllstoff mit stark ausgeprägtem nadeiförmigen Charakter verstanden. Als Beispiel sei nadeiförmiger Wollastonit genannt. Vorzugsweise weist das Mineral ein L/D- (Länge Durchmesser)-Verhältnis von 8 : 1 bis 35 : 1 , bevorzugt von 8 : 1 bis 1 1 : 1 auf. Der mineralische Füllstoff kann gegebenenfalls mit den vorstehend genannten Silanverbindungen vorbehandelt sein; die Vorbehandlung ist jedoch nicht unbedingt erfor- derlich.

Als weitere Füllstoffe seien Kaolin, calciniertes Kaolin, Wollastonit, Talkum und Kreide genannt.

Als Komponente C) enthalten die erfindungsgemäßen Formmassen vorzugsweise Talkum, welches ein hydratisiert.es Magnesiumsilikat der Zusammensetzung Mg 3 [(OH)2/Si 4 Oio] oder 3 MgO 4 SiO 2 H 2 O ist. Diese sogenannten Drei-Schicht- Phyllosilikate weisen einen triklinen, monoklinen oder rhombischen Kristallaufbau auf

mit blättchenformigem Erscheinungsbild. An weiteren Spurenelementen können Mn, Ti 1 Cr, Ni, Na und K anwesend sein, wobei die OH-Gruppe teilweise durch Fluorid ersetzt sein kann.

Besonders bevorzugt wird Talkum eingesetzt, dessen Teilchengrößen zu 99,5 %

< 20 μm beträgt. Die Teilchengrößenverteilung wird üblicherweise durch Sedimentationsanalyse DIN 6616-1 bestimmt und beträgt vorzugsweise:

< 20 μm 99,5 Gew.-% < 10 μm 99 Gew.-%

< 5 μm 85 Gew.-%

< 3 μm 60 Gew.-%

< 2 μm 43 Gew.-%

Derartige Produkte sind im Handel als Micro-Tale IT. extra (Omya) erhältlich. Talkum ist in Mengen von 0,01 bis 20 Gew.% in den Formmassen enthalten.

Als Komponente C) können die erfindungsgemäßen thermoplastischen Formmassen übliche Verarbeitungshilfsmittel wie Stabilisatoren, Oxidationsverzögerer, Mittel gegen Wärmezersetzung und Zersetzung durch ultraviolettes Licht, Gleit- und Entformungs- mittel, Färbemittel wie Farbstoffe und Pigmente, Keimbildungsmittel, Weichmacher usw. enthalten.

Als Beispiele für Oxidationsverzögerer und Wärmestabilisatoren sind sterisch gehinder- te Phenole und/oder Phosphite, Hydrochinone, aromatische sekundäre Amine wie Diphenylamine, verschiedene substituierte Vertreter dieser Gruppen und deren Mischungen in Konzentrationen bis zu 1 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der thermoplastischen Formmassen genannt.

Als UV-Stabilisatoren, die im allgemeinen in Mengen bis zu 2 Gew.-%, bezogen auf die Formmasse, verwendet werden, seien verschiedene substituierte Resorcine, Salicyla- te, Benzotriazole und Benzophenone genannt.

Es können anorganische Pigmente, wie Titandioxid, Ultramarinblau, Eisenoxid und Ruß, weiterhin organische Pigmente, wie Phthalocyanine, Chinacridone, Perylene sowie Farbstoffe, wie Nigrosin und Anthrachinone als Farbmittel zugesetzt werden.

Als Keimbildungsmittel können Natriumphenylphosphinat, Aluminiumoxid, Siliziumdioxid sowie bevorzugt Talkum eingesetzt werden.

Weitere Gleit- und Entformungsmittel werden üblicherweise in Mengen bis zu

1 Gew.-% eingesetzt. Es sind bevorzugt langkettige Fettsäuren (z.B. Stearinsäure oder Behensäure), deren Salze (z.B. Ca- oder Zn-Stearat) oder Montanwachse (Mischungen aus geradkettigen, gesättigten Carbonsäuren mit Kettenlängen von 28 bis 32 C-Atomen) sowie Ca- oder Na-Montanat sowie niedermolekulare Polyethylen- bzw. Polypropyfenwachse.

Als Beispiele für Weichmacher seien Phthalsäuredioctylester, Phthalsäuredibenzyl- ester, Phthalsäurebutylbenzylester, Kohlenwasserstofföle, N-(n-Butyl)benzolsulfonamid genannt.

Die erfindungsgemäßen Formmassen können noch 0 bis 2 Gew.-% fluorhaltige Ethy- lenpolymerisate enthalten. Hierbei handelt es sich um Polymerisate des Ethylens mit einem Fluorgehalt von 55 bis 76 Gew.-%, vorzugsweise 70 bis 76 Gew.-%.

Beispiele hierfür sind Polytetrafluorethylen (PTFE), Tetrafluorethylenhexafluor- propylen-Copolymere oder Tetrafluorethylen-Copolymerisate mit kleineren Anteilen (in der Rege! bis zu 50 Gew.-%) copolymerisierbarer ethylenisch ungesättigter Monomerer. Diese werden z.B. von Schildknecht in "Vinyl and Related Polymers", Wiley-Verlag, 1952, Seite 484 bis 494 und von Wall in "Fluorpolymers" (Wiley Interscience, 1972) beschrieben.

Diese fluorhaltigen Ethylenpolymerisate liegen homogen verteilt in den Formmassen vor und weisen bevorzugt eine Teilchengröße dso (Zahienmittelwert) im Bereich von 0,05 bis 10 u m, insbesondere von 0,1 bis 5 μm auf. Diese geringen Teilchengrößen lassen sich besonders bevorzugt durch Verwendung von wässrigen Dispersionen von fluorhaltigen Ethylenpolymerisaten und deren Einarbeitung in eine Polyesterschmelze erzielen.

Die erfindungsgemäßen thermoplastischen Formmassen können nach an sich bekann- ten Verfahren hergestellt werden, in dem man die Ausgangskomponenten in üblichen Mischvorrichtungen wie Schneckenextrudern, Brabender-Mühlen oder Banbury-Mühlen mischt und anschließend extrudiert. Nach der Extrusion kann das Extrudat abgekühlt und zerkleinert werden. Es können auch einzelne Komponenten vorgemischt werden und dann die restlichen Ausgangsstoffe einzeln und/oder ebenfalls gemischt hinzuge- geben werden. Die Mischtemperaturen liegen in der Regel bei 230 bis 29O 0 C.

Nach einer weiteren bevorzugten Arbeitsweise können die Komponenten B) sowie gegebenenfalls C) mit einem Präpolymeren gemischt, konfektioniert und granuliert werden. Das erhaltene Granulat wird in fester Phase anschließend unter inertgas kontinu- ierlich oder diskontinuierlich bei einer Temperatur unterhalb des Schmelzpunktes der Komponente A) bis zur gewünschten Viskosität kondensiert.

Die erfindungsgemäßen thermoplastischen Formmassen für Beleuchtungselemente zeichnen sich durch eine gute Dimensionsstabilität bei gleichzeitig guter Mechanik aus.

Diese eignen sich zur Herstellung von Beleuchtungselementen jeglicher Art, insbeson- dere für Anwendungen als Scheinwerferteile, Lampenteile, Blenden oder deren Bestandteile, Scheinwerferblenden oder deren Bestandteile, Lampenblenden oder deren Bestandteile, Seitenverkleidungen, Beplankungen, strukturelle Teile in Beleuchtungsanlagen, Aussenbeleuchtungen oder deren Bestandteile oder Bootskörper, Rasenmähergehäuse, Motorradteile, welche Beleuchtungselemente enthalten.

Beispiele

Komponente A/1

Polybutylenterephthalat mit einer Viskositätszahl VZ von 130 ml/g und einem Carboxy- lendgruppengehalt von 34 mva/kg (Ultradur® B 4500 der BASF AG) (VZ gemessen in 0,5 gew.-%iger Lösung aus Phenol/o-Dichlorbenzol), 1:1-Mischung bei 25°C.

Komponente A/2

PBT s. A/1 mit einer VZ von 105 ml/g ((Ultradur® B 2550 der BASF AG).

Komponente B

Terpolymer auf Basis von Styrol/Acrylnitril/MSA im Verhältnis 68/29,9/2,1 , VZ (0,5 %ig in DMF bei 25 0 C) von 65 ml/g.

Komponente C/1

Pentaerythrittetrastearat (Loxiol® 1206 der Firma Cognis)

Komponente C/2

Talkum

Die Extruderverarbeitung erfolgte bei 260 0 C der Komponenten.

Zur Prüfung der mechanischen Eigenschaften wurden Schulterstäbe nach ISO 527-2 hergestellt und die Schlagzähigkeit nach ISO 179-1 bestimmt. Anhand von spritzgegossenen Plättchen der Ausmaße 60 x 60 x 2 mm wurde eine Glanzmessung bei 2O 0 C

und 60° Winkel gemäß DIN 67530 bestimmt sowie die Schwindung nach ISO 294 und fogging-Test gemäß DIN 75201 , 100 0 C, 16 h.

Die Zusammensetzungen der Formmassen und die Ergebnisse der Messungen sind der Tabelle zu entnehmen.

Tabelle

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