DOMAINE TECHNIQUE DE L’INVENTION

La présente invention concerne le domaine des réacteurs catalytiques. L’invention concerne un réacteur-échangeur de synthèse catalytique. Elle trouve pour application particulièrement avantageuse le domaine des réacteurs catalytiques utilisant des catalyseurs solides et dédiés à des réactions exothermiques ou endothermiques. Plus précisément, l’invention permet la mise en œuvre des procédés de synthèse de carburants et combustibles (SNG : Gas naturel de synthèse de l’anglais Synthetic Natural Gaz, DME : diméthyléther, MeOH : Méthanol) à partir d’hydrogène et d’oxydes de carbone ou à partir de gaz de synthèse (mélange d’hydrogène et d’oxydes de carbone).

ÉTAT DE LA TECHNIQUE

Les réacteurs catalytiques font l’objet de nombreuses réalisations industrielles.

Les architectures classiques de systèmes catalytiques comprennent plusieurs réacteurs de conversion agencés en série ou en parallèle ainsi que des organes de préchauffage des gaz, de refroidissement des réacteurs et de refroidissement et condensation des gaz après réaction utilisant une circulation de fluide : généralement une huile thermique, de l’eau ou des sels fondus.

Les principaux types de réacteurs connus pour les réactions exothermiques sont :

Des réacteurs à lit fluidisés qui offrent l’avantage d’une bonne homogénéité thermique dans le réacteur ce qui évite les points chauds, mais nécessite un volume de réacteur plus important que dans le cas des lits fixes à écoulement piston. Dans ces réacteurs, le catalyseur est sous forme de particules fines dont l’attrition doit être maitrisée.

Des réacteurs à lit fixe adiabatiques placés en cascade dans lesquels l’exothermicité est alors généralement gérée par une dilution des réactifs en entrée du premier étage de réaction (par exemple par recirculation des produits) et par la mise en place d’échangeurs de chaleur destinés à refroidir le mélange réactifs-produits entre les différents réacteurs. Cette architecture présente l’avantage de la simplicité de fabrication, mais rend difficile le contrôle thermique et nécessite l’utilisation de catalyseurs stables à haute température.

Des réacteurs-échangeurs dans lesquels la réaction chimique a lieu au sein d’un canal réactif refroidi continûment par un fluide caloporteur, la plupart de ces réacteurs sont de type tube-calandre, la réaction se produisant dans les tubes réactionnels refroidis en périphérie par un bain caloporteur. Selon la technologie choisie pour le refroidissement, ces réacteurs peuvent être isothermes ou anisothermes.

On connait du document US 4,298,694 un dispositif combinant un réacteur à lit fixe adiabatique et un réacteur-échangeur isotherme dont chacun traite une partie du flux d’entrée de gaz afin de récupérer la chaleur de réaction sous la forme de vapeur surchauffée (obtenue par un échangeur connecté en sortie de l’étage adiabatique) tout en produisant un gaz à forte teneur en méthane grâce à la faible température obtenue en sortie du réacteur isotherme.

Dans ce type d’applications de forte puissance ou moyenne puissance, une séparation des fonctions de préchauffage, réaction, refroidissement pour chaque réacteur est généralement retenue. Cette séparation lorsqu’elle est appliquée aux installations de petite puissance et/ou utilisant des énergies renouvelables conduit à une dépense énergétique importante conduisant à un rendement énergétique défavorable.

Un objet de la présente invention est donc de proposer un système de réacteur dont le rendement énergétique soit optimisé pour permettre son utilisation dans des installations de petite taille et/ou utilisant de l’énergie renouvelable comme source d’énergie.

Les autres objets, caractéristiques et avantages de la présente invention apparaîtront à l'examen de la description suivante et des dessins d'accompagnement. Il est entendu que d'autres avantages peuvent être incorporés.

RÉSUMÉ DE L'INVENTION

Pour atteindre cet objectif, l’invention prévoit un réacteur-échangeur de synthèse catalytique comprenant un premier réacteur apte à recevoir un premier lit fixe de catalyseur, et un deuxième réacteur apte à recevoir un deuxième lit fixe de catalyseur, le premier réacteur et le deuxième réacteur étant agencés en série, caractérisé en ce que le deuxième réacteur est agencé à l’intérieur du premier réacteur de sorte que le deuxième réacteur soit en contact avec le premier lit fixe de catalyseur du premier réacteur pour assurer un échange thermique entre le premier réacteur et le deuxième réacteur. L'échange thermique est direct. Avantageusement, l'échange thermique ne nécessite pas de fluide caloporteur.

Le réacteur-échangeur selon l’invention permet ainsi d’intégrer thermiquement les fonctions de chauffage et réaction des deux réacteurs du réacteur-échangeur. L’intégration des fonctions de chauffage et réaction est également mécanique. Le second réacteur étant agencé à l’intérieur du premier pour ne former qu’un seul réacteur-échangeur et donc limiter les pertes thermiques et augmenter la compacité de l’ensemble.

L’avantage de la présente invention est d’une part l’absence de fluide caloporteur, préférentiellement autre que l'air ambiant, d’autre part la simplicité et la compacité puisqu’un seul composant permet d’assurer les quatre fonctions de chauffage et réaction pour deux réacteurs.

Le réacteur-échangeur permet grâce à cette intégration mécanique et thermique de garantir un taux de conversion maximal, une bonne sélectivité et un bon contrôle de la température de façon à limiter la désactivation des catalyseurs.

De plus, dans le cas de réactions fortement exothermiques, la gestion thermique est optimale dans le réacteur échangeur selon l’invention. En effet, l’évolution de la température dans le réacteur conditionne le taux de conversion et la sélectivité de la réaction ainsi que la cinétique de désactivation du catalyseur. Or, les cinétiques réactionnelles sont plus fortes à haute température selon la loi d’Arrhenius, mais les réactions étant équilibrées et exothermiques, l’équilibre thermodynamique est plus favorable à basse température. De manière facultative, le réacteur-échangeur peut en outre présenter un module chauffant agencé à l’extérieur du premier réacteur.

Un autre aspect concerne un procédé de synthèse catalytique dans un réacteur échangeur de synthèse catalytique tel que décrit ci-dessus comprenant

• L’injection de réactifs dans un premier réacteur par une entrée,

• La réaction des réactifs dans le premier lit fixe de catalyseur,

• La sortie des produits et/ou des réactifs n’ayant pas réagi par une sortie hors du premier réacteur,

• Le transfert de l’énergie thermique du premier réacteur vers le deuxième réacteur par contact direct,

• L’injection de tout ou d'une partie de réactifs et/ou produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi issus du premier réacteur dans le deuxième réacteur par une entrée,

• La réaction des réactifs dans le deuxième lit fixe de catalyseur

• La sortie des produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi hors du deuxième réacteur par une sortie.

BRÈVE DESCRIPTION DES FIGURES

Les buts, objets, ainsi que les caractéristiques et avantages de l’invention ressortiront mieux de la description détaillée d’un mode de réalisation de cette dernière qui est illustré par les dessins d’accompagnement suivants dans lesquels :

La figure 1 représente une vue en perspective d’un réacteur-échangeur selon l’invention.

La figure 2 une vue en coupe longitudinale d’un réacteur-échangeur selon la figure 1.

La figure 3 représente un modèle géométrique axisymétrique d’un réacteur- échangeur intégré à deux étages selon la figure 2. L’axe des ordonnées représente la distance selon l’axe longitudinal du premier réacteur, l’entrée du deuxième réacteur étant le point 0. L’axe des abscisses représente la distance selon l’axe radial du réacteur-échangeur, le centre du premier réacteur étant le point 0.

La figure 4 représente une carte de température pour un GHSV (Gas hourly space velocity ou Vitesse spatiale horaire du gaz) de 2270h-1 selon le modèle de la figure 4.

La figure 5 représente une simulation de l’évolution de la température au centre de chaque lit fixe et du taux de conversion le long des deux réacteurs pour des GHSV de 750, 1510, 2270 et 3020h-1. La figure 6 représente une simulation de l’évolution de la température au centre du premier lit fixe, à 4 cm de son extrémité proximale pour différentes puissances de 50 à 250 W

Les dessins sont donnés à titre d'exemples et ne sont pas limitatifs de l’invention. Ils constituent des représentations schématiques de principe destinées à faciliter la compréhension de l’invention et ne sont pas nécessairement à l'échelle des applications pratiques.

DESCRIPTION DÉTAILLÉE DE L'INVENTION

Avant d’entamer une revue détaillée de modes de réalisation de l’invention, sont énoncées ci-après des caractéristiques optionnelles qui peuvent éventuellement être utilisées en association ou alternativement :

Selon un exemple, le réacteur-échangeur 1 de synthèse catalytique comprend un circuit de connexion 24 configuré pour assurer la connexion fluidique du premier réacteur 2 vers le deuxième réacteur 3, le circuit de connexion 24 étant agencé à l'extérieur du premier réacteur.

Selon un exemple, le premier réacteur 2 comprend une entrée 12 configurée pour assurer l’entrée de réactifs dans le premier réacteur 2 et une sortie 13 configurée pour assurer la sortie de produits et/ou réactifs n’ayant pas réagis hors du premier réacteur 2, et le deuxième réacteur 3 comprend une entrée 14 configurée pour assurer l’entrée dans le deuxième réacteur (3) de tout ou d'une partie de réactifs et/ou réactifs n’ayant pas réagi issus du premier réacteur 2 et/ou produits issus du premier réacteur 2 et une sortie 15 de produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi hors du deuxième réacteur 3, la sortie 13 du premier réacteur 2 est connectée fluidiquement à l'entrée 14 du deuxième réacteur 3 par le circuit de connexion.

Selon un exemple, l'entrée 12 du premier réacteur 2 et l'entrée 14 du deuxième réacteur 3 sont agencées à une première extrémité, respectivement du premier réacteur 2 et du deuxième réacteur 3, la sortie 13 du premier réacteur 2 et la sortie 15 du deuxième réacteur 3 sont agencées à une deuxième extrémité, respectivement du premier réacteur 2 et du deuxième réacteur 3 opposée à la première extrémité.

Selon un exemple, le réacteur-échangeur 1 de synthèse catalytique comprend un module de traitement agencé en sortie du premier réacteur 2 sur le circuit de connexion 24 configuré pour assurer un traitement de produits et/ou réactifs n’ayant pas réagis en sortie du premier réacteur 2 avant leur introduction dans le deuxième réacteur 3. Selon un exemple, le deuxième réacteur et le premier réacteur sont concentriques.

Selon un exemple, le premier réacteur comprend un premier tube définissant un volume intérieur configuré pour recevoir le deuxième réacteur et le premier lit fixe de catalyseur. Avantageusement, le premier lit fixe est en contact avec le deuxième réacteur. Préférentiellement, le contact est configuré pour assurer un échange thermique entre le premier lit fixe et le deuxième réacteur. Ainsi, le transfert d’énergie thermique peut se faire que ce soit depuis le premier lit fixe qui transfère des calories, issues d’une réaction exothermique ou d’un chauffage au deuxième réacteur ou inversement du deuxième réacteur vers le premier lit fixe.

Selon un exemple, le premier réacteur comprend une entrée configurée pour assurer l’entrée de réactifs dans le premier réacteur et une sortie configurée pour assurer la sortie de produits et/ou réactifs n’ayant pas réagis hors du premier réacteur, avantageusement l’entrée et la sortie étant agencées radialement sur le premier tube. Les réactifs sont introduits dans le premier réacteur 2 avantageusement à l’état gazeux, préférentiellement les différents réactifs étant déjà mélangés. En sortie du premier réacteur 2, les produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi sont avantageusement à l’état gazeux.

Selon un exemple, le deuxième réacteur comprend un deuxième tube agencé dans le volume intérieur du premier réacteur et définissant un volume intérieur configuré pour recevoir le deuxième lit fixe de catalyseur.

Selon un exemple, le deuxième réacteur comprend une entrée configurée pour assurer l’entrée dans le deuxième réacteur de tout ou d'une partie des réactifs et/ou réactifs n’ayant pas réagi issus du premier réacteur et/ou produits issus du premier réacteur et une sortie de produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi hors du deuxième réacteur, avantageusement l’entrée et la sortie sont agencées radialement ou axialement sur le deuxième tube. Les réactifs et/ou produits introduits dans le deuxième réacteur 3 sont avantageusement à l’état gazeux. En sortie du deuxième réacteur 3, les produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi sont avantageusement à l’état gazeux.

Selon un exemple, une extrémité proximale du premier lit fixe de catalyseur agencée au regard de l’entrée du premier réacteur est décalée axialement par rapport à une extrémité proximale du deuxième lit fixe de catalyseur agencé au regard de l’entrée du deuxième réacteur, préférentiellement décalée suivant l'axe longitudinal 20 du premier réacteur 2. Lesdites extrémités sont décalées selon un axe longitudinal s'étendant parallèlement à la direction principale du premier réacteur et du deuxième réacteur. La direction principale du premier réacteur et du deuxième réacteur s'entend comme la direction dans laquelle s'étend la plus grande dimension desdits réacteurs. Préférentiellement, le premier lit fixe comprend deux extrémités opposées, dont une extrémité proximale et une extrémité distale. Préférentiellement, le deuxième lit fixe comprend deux extrémités opposées, dont une extrémité proximale et une extrémité distale.

Selon un exemple, l’extrémité proximale du premier lit fixe est agencée en amont de l’extrémité proximale du deuxième lit fixe. Ainsi, le refroidissement du premier lit fixe est réalisé par transfert thermique des calories du premier lit fixe vers le deuxième réacteur.

Selon un exemple, le réacteur-échangeur comprend un module chauffant agencé au contact direct de l’extérieur du premier réacteur.

Selon un exemple, le module chauffant est agencé sur une première portion du premier tube du premier réacteur de dimension inférieure à la longueur totale du premier tube du premier réacteur.

Selon un exemple, le réacteur-échangeur comprend un module de condensation agencé en sortie du premier réacteur configuré pour assurer la condensation d’eau produite dans le premier réacteur.

Selon un exemple, le réacteur-échangeur comprend un dispositif de séparation de phase agencé en sortie du module de condensation configuré pour séparer la phase liquide de la phase gazeuse destinée à être réintroduire dans le deuxième réacteur.

Selon un exemple, le procédé de synthèse comprend le chauffage d’une première portion du premier réacteur par un module chauffant, préférentiellement, le chauffage est réalisée avant, pendant et/ou après l'injection de réactifs dans le premier réacteur par une entrée.

Selon un exemple, le procédé de synthèse comprend la circulation des produits et/ou des réactifs n’ayant pas réagi dans le premier réacteur 2 et dans le deuxième réacteur 3 à co-courant.

Selon un exemple, le procédé de synthèse comprend la circulation des produits et/ou des réactifs n’ayant pas réagi issus du premier réacteur 2 dans un circuit de connexion 24 agencé à l'extérieur du premier réacteur 2 et connecté fluidiquement à l'entrée 14 le deuxième réacteur 3. Selon un exemple, le procédé de synthèse comprend la condensation des produits issus du premier réacteur avant l’injection dans le deuxième réacteur par un module de condensation.

Selon un exemple, le procédé de synthèse comprend la séparation d’une phase liquide et d’une phase gazeuse après condensation et avant l’injection de la phase gazeuse dans le deuxième réacteur par un dispositif de séparation de phase.

L’amont et l’aval en un point donné sont pris en référence au sens de circulation du fluide.

L’invention concerne un réacteur-échangeur 1 pour la mise en œuvre de réaction de synthèses catalytiques.

Le réacteur-échangeur 1 selon l’invention comprend au moins deux réacteurs.

Un premier réacteur 2 configuré pour recevoir un premier lit fixe de catalyseur 7. Le premier réacteur 2 comprend une chambre réactionnelle recevant le premier lit fixe de catalyseur 7. Le premier réacteur 2 est destiné à être le siège d’au moins une réaction catalytique.

Le premier réacteur 2 comprend une entrée 12 et une sortie 13. L’entrée 12 est destinée à permettre l’entrée des réactifs dans le premier réacteur 2. Les réactifs entrent en contact avec le premier lit fixe de catalyseur 7. La sortie 13 est destinée à permettre la sortie des produits de la réaction catalytique et éventuellement des réactifs n’ayant pas réagi hors du premier réacteur 2. Préférentiellement, l'entrée 12 débouche à l'extérieur du premier réacteur 2 pour permettre d'apporter des réactifs dans le premier réacteur 2. Préférentiellement, la sortie 13 débouche à l'extérieur du premier réacteur 2 pour permettre la sortie des produits et/ou des réactifs n'ayant pas réagis hors du le premier réacteur 2.

Le réacteur-échangeur 1 selon l’invention comprend un deuxième réacteur 3 configuré pour recevoir un deuxième lit fixe de catalyseur 11. Le deuxième réacteur 3 comprend une chambre réactionnelle recevant le deuxième lit fixe de catalyseur 11. Le deuxième réacteur 3 est destiné à être le siège d’au moins une réaction catalytique.

Le deuxième réacteur 3 comprend une entrée 14 et une sortie 15. L’entrée 14 est destinée à permettre l’entrée de tout ou d'une partie des réactifs n’ayant pas réagi issus du premier réacteur 2 dans le deuxième réacteur 3 et/ou de tout ou d'une partie des produits issus du premier réacteur 2. Les réactifs et/ou produits entrent en contact avec le deuxième lit fixe de catalyseur 11. La sortie 15 est destinée à permettre la sortie des produits de la réaction catalytique et éventuellement des réactifs n’ayant pas réagi hors du deuxième réacteur 3. Préférentiellement, l'entrée 12 débouche à l'extérieur du premier réacteur 2 pour permettre d'apporter des réactifs dans le premier réacteur 2. Préférentiellement, la sortie 13 débouche à l'extérieur du premier réacteur 2 pour permettre la sortie des produits et/ou des réactifs n'ayant pas réagis hors du le premier réacteur 2.

Avantageusement, le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur 3 sont agencés en série. Le flux des réactifs et/ou produits circule dans le premier réacteur 2 puis dans le deuxième réacteur 3.

Préférentiellement, le premier réacteur 2 correspond à un premier étage de réaction tandis que le deuxième réacteur 3 correspond à un deuxième étage de réaction.

Avantageusement, le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur sont connectés fluidiquement. Préférentiellement, la sortie 13 du premier réacteur 2 est connectée fludiquement à l'entrée 14 du deuxième réacteur 3.

Selon un mode de réalisation avantageux, le réacteur échangeur 1 comprend un circuit de connexion fluidique 24 assurant la connexion fluidique entre la sortie 13 du premier réacteur 2 et l'entrée 14 du deuxième réacteur 3. Avantageusement, le circuit de connexion 24 est agencé à l'extérieur du premier réacteur 2. Le circuit de connexion 24 permet ainsi d'assurer la mise en série du premier réacteur 2 et du deuxième réacteur 3 tout en permettant avantageusement de proposer un module de traitement des produits et/ou réactifs issus du premier réacteur 2 avant leur introduction dans le deuxième réacteur 3. De plus, la présence du circuit de connexion 24 permet de mettre en série le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur 3 dont les deux entrées 12, 14 sont avantageusement agencées à l'opposé des sorties 13, 15. La configuration des entrées 12,14 et des sorties 13,15 avec la présence du circuit de connexion 24 permet de proposer une circulation à co-courant au sein des réacteurs 2, 3. La circulation à cocourant permet d'assurer un refroidissement des produits et/ou réactifs n'ayant pas réagi et des réacteurs à proximité de leur sortie respective. Il est en effet préféré selon ce mode de réalisation de l'invention, qu'à la sortie 13 du premier réacteur 2, les produits et/ou réactifs n'ayant pas réagis sont refroidis par rapport à la température d'entrée pour être avantageusement traités par un module de traitement agencé sur le circuit de connexion 24 pour permettre ainsi de déplacer l'équilibre thermodynamique avant d'injecter les produits et/ou réactifs et/ou réactifs n'ayant pas réagis dans le deuxième réacteur 3 pour obtenir un taux de conversion améliorée. Selon l’invention, le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur 3 sont en contact thermique direct de sorte que l’énergie thermique circule entre le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur 3 par exemple par conduction directe et avantageusement sans nécessiter d’utilisation de fluide caloporteur.

Selon un mode de réalisation préféré, le deuxième réacteur 3 est agencé à l’intérieur du premier réacteur 2. Cette disposition assure une compacité optimale tout en autorisant une gestion thermique efficace pour la synthèse catalytique.

Selon un mode de réalisation, le premier réacteur 2 comprend une enceinte, tel que par exemple un tube 4, définissant un volume intérieur. Le premier réacteur 2 définit un volume intérieur recevant le deuxième réacteur 3. Avantageusement, le circuit de connexion 24 est agencé à l'extérieur du volume intérieur du premier réacteur. Le circuit de connexion 24 est agencé à l'extérieur de l'enceinte. Préférentiellement, la sortie 12 du premier réacteur 2 est configurée pour déboucher à l'extérieur du volume intérieur défini par le premier réacteur 2. Préférentiellement, l'entrée du deuxième réacteur 3 est configurée pour déboucher à l'extérieur du volume intérieur défini par le premier réacteur 2.

Selon un mode de réalisation préféré, le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur 3 ne sont connectés fluidiquement que par la sortie 13 du premier réacteur 2 et l'entrée 14 deuxième réacteur 3.

Le deuxième réacteur 3 est agencé dans la chambre réactionnelle du premier réacteur 2. Le deuxième réacteur 3 est agencé au moins partiellement en contact direct avec le premier lit fixe catalytique 7. Le contact direct assure un transfert thermique entre le premier lit fixe et le deuxième réacteur.

Avantageusement, le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur 3 sont concentriques.

Selon une possibilité, le réacteur-échangeur 1 peut comprendre un troisième réacteur assurant la réaction de tout ou d'une partie des produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi dans les précédents réacteurs 2, 3. Le troisième réacteur correspond préférentiellement à un troisième étage de réaction qui serait disposé par exemple dans le deuxième réacteur de la même manière que le deuxième réacteur 3 est agencé dans le premier réacteur 2, ou bien autour du premier réacteur 2.

Selon un mode de réalisation, le premier réacteur 2 comprend un tube 4 définissant un volume intérieur dans lequel est agencé un premier lit fixe de catalyseur 7. Selon un mode de réalisation, le deuxième réacteur 3 comprend un tube 8 définissant un volume intérieur dans lequel est agencé un deuxième lit fixe de catalyseur 11.

Le premier lit fixe 7 et/ou le deuxième lit fixe 11 de catalyseur est préférentiellement un catalyseur solide sous forme de poudre. Par exemple, catalyseur à base de nickel finement dispersé sur un support d’alumine poreuse, tel qu’un catalyseur 20% Nickel sur alumine gamma peut être utilisé. Le catalyseur peut aussi être déposé sur des structures insérées dans les canaux réactifs, il peut s’agir de mousses métalliques ou céramiques, de nid d’abeille ou de fibres.

À titre d’exemple, le premier réacteur 2 et le deuxième réacteur 3 sont en métal. Plus précisément les tubes 4 et 8 sont en métal configuré pour être de bon conducteur thermique.

Le tube 8 du deuxième réacteur 3 est agencé dans le volume intérieur du tube 4 du premier réacteur 2. Préférentiellement, les tubes 4 et 8 sont concentriques. Avantageusement, les tubes 4 et 8 sont de section circulaire. Le réacteur-échangeur 1 comprend ainsi deux cylindres coaxiaux. Les tubes 4 et 8 définissent chacun une chambre réactionnelle de la forme d’un canal. Les tubes 4, 8 présentent chacun deux extrémités opposées. L’extrémité à proximité de laquelle se fait l’entrée des réactifs et/ou produits est dite proximale tandis que l’extrémité à proximité de laquelle se fait la sortie des produits et/ou des réactifs est dite distale.

La dimension des tubes 4 et 8 et leur longueur sont choisies en lien avec l’activité du catalyseur pour permettre la formation d’un pic de température au début du premier étage de réaction, tout en limitant ce pic en deçà de la température limite à laquelle la dégradation du catalyseur serait trop rapide.

Le diamètre du premier tube 4 est à titre d’exemple choisi entre 15 et 50 mm et de préférence entre 25 et 35 mm.

Le diamètre du deuxième tube 8 est à titre d’exemple choisi entre 5 et 20 mm et de préférence entre 10 et 15 mm.

La longueur des tubes 4 et 8 est à titre d’exemple choisie entre 100 et 500 mm et de préférence entre 200 et 300 mm.

Avantageusement, l’entrée 12 et la sortie 13 du premier réacteur 2 sont agencées à proximité de chaque extrémité du tube 4. Avantageusement, l’entrée 14 et la sortie 15 du deuxième réacteur 3 sont agencées à proximité de chaque extrémité du tube 8. De cette manière, l’utilisation de la longueur des tubes 4, 8 est optimisée. Préférentiellement, l’entrée 12 du tube 4 du premier réacteur 2 est agencée radialement sur le tube 4. Le flux de réactifs dans l’entrée 12 se fait selon une direction radiale au tube 4, préférentiellement perpendiculairement à l’axe longitudinal 20 du réacteur. Préférentiellement, de la même manière, la sortie 13 du tube 4 du premier réacteur 2 est agencée radialement sur le tube 4. Le flux de produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi dans la sortie 13 se fait selon une direction radiale au tube 4. Selon une autre possibilité, l’entrée 12 et/ou la sortie 14 peuvent être agencées axialement, c’est-à-dire la direction du flux étant parallèle à l’axe longitudinal 20 du réacteur.

Préférentiellement, l’entrée 14 du tube 8 du deuxième réacteur 3 est agencée axialement sur le tube 8. Le flux de réactifs dans l’entrée 14 se fait selon une direction axialement au tube 8. Préférentiellement, de la même manière, la sortie 15 du tube 8 du deuxième réacteur 3 est agencée axialement sur le tube 8. Le flux de produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi dans la sortie 15 se fait selon une direction axiale au tube 8. Selon une autre possibilité, l’entrée 14 et/ou la sortie 15 peuvent être agencées radialement, c’est-à-dire la direction du flux étant perpendiculaire à l’axe longitudinal 20 du réacteur.

Avantageusement, le premier lit fixe 7 est agencé dans l’espace annulaire entre la paroi interne 6 du premier tube 4 et la paroi externe 9 du deuxième tube 8. Avantageusement, la paroi interne 6 du premier tube 4 et la paroi externe 9 du deuxième tube 8 sont pleines. Avantageusement, elles ne sont pas ajourées. Avantageusement, elles ne sont pas perméables. Le premier lit fixe 7 est agencé dans la première chambre de réaction. Avantageusement, le premier réacteur 2 comprend deux bouchons poreux 19 agencés dans le volume intérieur du tube 4 est assurant le maintien du premier lit fixe 7 dans le tube 4. Un bouchon poreux 19 est agencé à chaque extrémité du premier lit fixe 7. L’extrémité proximale du premier lit fixe 7 correspond à l’entrée des réactifs et l’extrémité distale du premier lit fixe 7 correspond à la sortie des réactifs et/ou produits. Avantageusement, l'entrée 12 du premier réacteur 2 et l'entrée 14 du deuxième réacteur sont agencées à l'extrémité proximale respectivement du premier lit fixe 7 et du deuxième lit fixe 8 tandis que la sortie 13 du premier réacteur 3 et la sortie 15 du deuxième réacteur 3 sont agencés à l'extrémité distale respectivement du premier lit fixe 7 et du deuxième lit fixe 8.

Les bouchons poreux 19 sont configurés pour laisser passer les flux de réactifs et/ou produits et empêcher le passage du lit fixe de catalyseur. Les bouchons poreux 19 peuvent être des structures poreuses ou des grilles. À titre d’exemple, les flux de réactifs et/ou produits sont des flux gazeux. Avantageusement, le deuxième lit fixe 11 est agencé dans le volume intérieur du deuxième tube 8. Le deuxième lit fixe 11 est agencé dans la deuxième chambre de réaction. Avantageusement, le deuxième réacteur 3 comprend deux bouchons poreux 19 agencés dans le volume intérieur du tube 8 est assurant le maintien du deuxième lit fixe 11 dans le tube 8. Un bouchon poreux 19 est agencé à chaque extrémité du deuxième lit fixe 11. L’extrémité proximale du deuxième lit fixe 11 correspond à l’entrée des réactifs et l’extrémité distale du deuxième lit fixe 11 correspond à la sortie des réactifs et/ou produits.

Selon un mode de réalisation avantageux, l’extrémité proximale du premier lit fixe 7 est décalée axialement par rapport l’extrémité proximale du deuxième lit fixe 11. Les extrémités proximales des premier et deuxième lits fixes 7 ,11 sont décalées selon l’axe longitudinal 20 du réacteur-échangeur 1. Préférentiellement, l’extrémité proximale du premier deuxième lit fixe 7 est plus proximale que l’extrémité proximale du deuxième lit fixe 11. L’extrémité proximale du premier lit fixe 7 est agencée en amont de l’extrémité proximale du deuxième lit fixe 11.

Le décalage axial entre les deux extrémités proximales des deux lits fixes de catalyseur 7, 11 est à titre d’exemple choisi dans la gamme 0-100 mm et de préférence dans la gamme 10-50 mm.

Avantageusement, le réacteur-échangeur 1 ne comprend pas de module de préchauffage extérieur au premier réacteur 2 ou deuxième réacteur 3. Dans le premier réacteur 2 et dans le deuxième réacteur 3, les réactifs sont introduits avantageusement à température ambiante. De cette manière, le réacteur-échangeur limite la consommation d’énergie et le coût en réduisant le nombre d’organes nécessaire.

Le réacteur-échangeur 1 comprend avantageusement un module chauffant 16 configuré pour apporter de l’énergie thermique au réacteur-échangeur 1. Préférentiellement, le module chauffant 16 n’est pas un fluide caloporteur. Préférentiellement, le module chauffant 16 comprend un élément chauffant tel qu’une résistance électrique. À titre d’exemple un collier chauffant est agencé à la périphérie du réacteur-échangeur 1. Préférentiellement, le module chauffant 16 est agencé en contact direct avec le premier réacteur 2. Plus précisément, le module chauffant 16 est agencé en contact de la paroi extérieure 5 du tube 4 du premier réacteur 2. Le module chauffant 16 peut comprendre un ou plusieurs éléments chauffants pouvant être disposés le long de la paroi externe 5 du premier tube 4.

Selon le mode de réalisation, correspondant au modèle des figures 4 et 5, le module chauffant 16 est agencé sur une portion seulement du premier réacteur 2. Préférentiellement, le module chauffant 16 est agencé sur une première portion 17 du tube 4 du premier réacteur. La première portion 17 est avantageusement de dimension longitudinale inférieure à celle du premier lit fixe 7, seule une portion 17 du premier lit fixe 7 est ainsi chauffée. À titre d’exemple, la première portion 17 représente un tiers de la dimension longitudinale du premier lit fixe 7. La portion du tube 4 qui ne comprend pas le module chauffant 16 est la deuxième portion 18.

Selon une possibilité, la première portion 17 recevant le module chauffant 16 correspond au décalage axial des extrémités proximales du premier et deuxième lits fixe 7, 11. L’extrémité proximale du deuxième lit fixe 11 est agencée au niveau de la deuxième portion 18.

Ainsi, le module chauffant assure le chauffage de la première portion 17 du premier tube 4 pour porter le premier lit fixe à une température d’activation du catalyseur. Les réactifs introduits dans le premier lit fixe 7 par l’entrée 12 sont chauffés par contact du premier lit fixe 7 et la réaction débute. Selon une possibilité, la réaction étant exothermique, elle libère de l’énergie dans le premier lit fixe 7. Le flux circulant dans la chambre réactionnelle de l’entrée vers la sortie la température du premier lit fixe 7 est maintenue à une température d’activation du catalyseur sur au moins une portion du tube 4 sans la nécessité d’avoir un module chauffant 16 agencé tout le long du tube 4. Au fil du tube 4 en direction de la sortie 13, le premier lit fixe 7 transfère également ses calories vers le deuxième lit fixe 11 ce qui permet à la fois de chauffer le deuxième lit fixe 11 et de refroidir le premier lit fixe 7 pour refroidir les produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi. La disposition du réacteur-échangeur est configurée pour permettre le refroidissement progressif du premier lit fixe 7 et donc l’avancement de la réaction, avantageusement sans nécessiter de fluide caloporteur de refroidissement. La température doit cependant être assez élevée pour que le catalyseur soit actif, et supérieure à la température de condensation de l’eau formée à la pression du réacteur.

Selon un mode de réalisation, l’extrémité distale du premier lit fixe 7 et l’extrémité distale du deuxième lit fixe 11 sont décalées axialement. L’extrémité distale du premier lit fixe 7 et l’extrémité distale du deuxième lit fixe 11 sont décalées selon l’axe longitudinal 20 du réacteur-échangeur 1. Préférentiellement, le décalage axial des extrémités proximales et des extrémités distales est du même type. Préférentiellement, l’extrémité distale du premier lit fixe 7 est plus proximale que l’extrémité distale du deuxième lit fixe 11. Le deuxième lit fixe 11 s’étend ainsi plus en aval que le premier lit fixe 7 qui s’étend pour sa part plus en amont. Selon un autre mode de réalisation illustrée par exemple en Figure 1, le module chauffant 16 comprend 3 éléments chauffants 16a, 16b, 16c placés autour du premier du tube 4. La puissance de chacun des éléments chauffants est régulée pour contrôler la température dans le premier lit fixe 7. Le premier élément chauffant 16a est le plus proximal.

À titre d’exemple, le premier élément chauffant 16a est configuré pour assurer une température régulée dans le premier lit fixe 7 comprise entre 250-500°C et de préférence dans la gamme 300-360°C pour le premier élément chauffant 16a.

Selon une possibilité préférée, les éléments chauffants supplémentaires 16b, 16c sont régulés à une température inférieure à celle du premier élément chauffant 16a pour permettre le refroidissement progressif du premier lit fixe 7 et donc l’avancement de la réaction. La température doit cependant être assez élevée pour que le catalyseur soit actif, et supérieure à la température de condensation de l’eau formée à la pression du réacteur. Par exemple dans la gamme 150-300°C et de préférence dans la gamme 180-220°C.

Le réacteur-échangeur 1 comprend un isolant 26 assurant une isolation thermique des réacteurs 2,3 de façon à limiter les pertes thermiques et donc permettre un contrôle de la température dans le réacteur-échangeur 1 sans nécessité d’utiliser une forte puissance électrique dans le module chauffant 16. L’ensemble du réacteur- échangeur 1 est isolé de l’extérieur par une laine de roche ou tout autre isolant d’efficacité équivalente, plus précisément, l'extérieur de l'enceinte du réacteur échangeur, plus précisément du premier réacteur 2 est isolé de l'extérieur. L’isolant 26 est agencé au contact de la paroi externe 5 du tube 4 ou de la surface extérieure du module chauffant 16 sur les portions du tube 4 recevant le module chauffant 16. L’isolant 26 présente préférentiellement une conductivité thermique inférieure ou égale à 0.05 W/m/K. L’épaisseur de l’isolant 26 est préférentielle dans la gamme 5-80 mm et de préférence dans la gamme 10-40 mm. L’isolant 26 présente par exemple une épaisseur de l’ordre 40mm.

Selon un mode de réalisation préféré, le réacteur échangeur 1 comprend un module de traitement des produits et/ou réactifs issus du premier réacteur 2. Le module de traitement est avantageusement agencé sur le circuit de connexion 24 assurant la connexion fluidique entre la sortie 13 du premier réacteur 2 et l'entrée 14 du deuxième réacteur 3. Le module de traitement assure un traitement des produits et/ou réactifs n'ayant pas réagis issus du premier réacteur 2 avant de réintroduire au moins une partie de ceux-là dans le deuxième réacteur 3. De cette manière, le module de traitement permet avantageusement de décaler l'équilibre thermochimique de la réaction et permettre de pousser plus loin la réaction dans le deuxième réacteur 3.

Selon une possibilité, un module de traitement additionnel peut être ajouté à la sortie 14 du deuxième réacteur 3 pour traiter les produits et/ou réactifs n'ayant pas réagi en sortie 14 du deuxième réacteur 3.

Le module de traitement, et éventuellement le module de traitement additionnel, comprend par exemple un module de condensation 22 et avantageusement un dispositif de séparation 23.

Le réacteur-échangeur 1 selon l’invention est avantageusement associé à un module de condensation 22 pour former un système de réacteur.

Le réacteur-échangeur 1 comprend au moins un module de condensation comprenant au moins un condenseur 22 agencé en connexion fluidique avec la sortie 13 du premier réacteur 2. Le condenseur 22 est agencé avantageusement sur le circuit de connexion fluidique 24. Selon une possibilité, le réacteur-échangeur 1 comprend un condenseur additionnel agencé en connexion fluidique avec la sortie du deuxième réacteur 3. Selon une possibilité préférée, le condenseur est configuré pour assurer une condensation passive, c’est-à-dire qu’elle est par exemple réalisée par convection naturelle avec l’air. Le condenseur est configuré pour recevoir une phase gazeuse et fournir après condensation, une phase liquide et avantageusement selon l’invention une phase gazeuse.

En effet, afin d’obtenir un taux de conversion élevé, il est intéressant dans le cas de réactions équilibrées produisant de l’eau, ce qui est le cas des réactions d’hydrogénation de CO ou CO2, de condenser cette eau pour déplacer l’équilibre thermodynamique avant d’injecter les réactifs dans le deuxième réacteur. Cette condensation a lieu avantageusement à l’extérieur du réacteur-échangeur 1. La condensation est préférentiellement réalisée par un condenseur 22 utilisant la circulation d’un fluide froid ou avantageusement dans le cas de micro-méthanation par convection naturelle avec l’air ambiant. Avantageusement, le réacteur-échangeur 1 comprend au moins un condenseur 22. Selon une possibilité préférée, le réacteur- échangeur 1 comprend un condenseur 22a et un condenseur additionnel 22b chacun respectivement connecté fluidiquement à la sortie 13 du premier réacteur 2 et à la sortie 15 du deuxième réacteur 3. Le ou les condenseurs 22a, 22b permettent de supprimer l’eau de la réaction avant l’utilisation des autres produits. Préférentiellement, à la sortie d'un condenseur 22a et/ou 22b, il y a une phase liquide et une phase gazeuse qu’il faut séparer. Le réacteur-échangeur 1 comprend avantageusement au moins un dispositif de séparation de phase 23. Le dispositif de séparation de phase est avantageusement agencé sur le circuit de connexion fluidique 24 assurant la connexion fluidique de la sortie 13 du premier réacteur 2 à l'entrée 14 du deuxième réacteur 3 Le dispositif de séparation de phase 23 est avantageusement configuré pour séparer une phase liquide, d’une phase gazeuse. Le dispositif de séparation de phase 23 est avantageusement connecté fluidiquement au condenseur 22. Préférentiellement, chaque condenseur 22a, 22b est connecté fluidiquement à un dispositif de séparation de phase 23a, 23b. Avantageusement, le dispositif de séparation de phase 23 est passif. À titre d’exemple, le dispositif de séparation de phase 23 est un purgeur automatique.

Avantageusement, à la sortie du dispositif de séparation de phase 23, plus précisément du dispositif de séparation de phase 23a, la phase liquide est préférentiellement recyclée par exemple dans un électrolyseur classiquement utilisé pour la production d’hydrogène à partir de l’eau tandis que la phase gazeuse est injectée dans le deuxième réacteur 3 par le circuit de connexion fluidique 24 au niveau de l'entrée 14 du deuxième réacteur 3.

Le réacteur peut être obtenu par l’une des méthodes connues de l’homme de l’art, par exemple à partir de tubes préformés soudés avec apport de matière ou sans apport de matière, par brasage ou encore par une technique de fabrication additive. Les étanchéités peuvent être faites par des joints connus de l’homme de l’art ou par soudage si le démontage ultérieur n’est pas nécessaire.

Selon l’invention, le catalyseur est par exemple choisi pour être à l’état solide sous forme de poudre.

Préférentiellement, le réacteur-échangeur est configuré pour assurer une réaction catalytique sous pression. Préférentiellement, la pression dans le réacteur- échangeur 1 plus précisément dans chaque réacteur 2, 3 est supérieure à la pression atmosphérique. À titre d’exemple, une pression de 5 bars, soit 5.10 ⁵ Pascal, peut être mise en œuvre.

À titre d’exemple, le réacteur-échangeur 1 permet la mise en œuvre des réactions catalytiques de production de méthane à partir de gaz de synthèse. À titre d’exemple notamment pris pour la description de la présente invention, la réaction est une réaction de méthanation du CO ₂ à 5bars, soit 5.10 ⁵ Pascals, sur un catalyseur 20%Nickel sur alumine gamma.

Les principales réactions lors de la méthanation du CO ₂ en jeu sont : CO + 3W ₂ CW ₄ + H ₂ 0 (AH _{r 298 K} = -206.1 kJ /mol) (Rl) C0 ₂ + 4H ₂ CW ₄ + 2H ₂ O (AH _{r 298 7f} = -165.0 kJ/mol)(R2) C0 + H ₂ 0 C0 ₂ + H ₂ (AH _{r 298 K} = -41.2 kJ/ mol) (R3) Les réactions en jeu sont alors très exothermiques.

D’autres exemples de réactions peuvent être mis en œuvre dans le réacteur- échangeur 1 selon l’invention telle que : la méthanation de CO2, la méthanation de CO ou de mélange CO/CO2 les réactions de synthèse du méthanol et du DME les réactions de Fisher-Tropsh le reformage humide ou à sec du méthane ou d’autres hydrocarbures

Le réacteur-échangeur selon l’invention permet la mise en place d’un procédé de synthèse catalytique.

Avantageusement, les réactifs sont préalablement mélangés avant leur entrée dans le réacteur-échangeur 1. Les réactifs, préférentiellement préalablement mélangés, pénètrent dans le réacteur-échangeur 1 , plus précisément ils sont introduits dans le premier réacteur 2 par une entrée 12. Préférentiellement, les réactifs sont introduits à température ambiante dans le premier réacteur 2. L’entrée dans le premier réacteur 2 se fait par une entrée 12 formée par exemple par un conduit radial, tel qu’illustré sur les figures 1 à 3, ou axial. Avantageusement, les réactifs sont réchauffés par exemple par convection thermique avec les parois, préférentiellement métalliques, d'au moins un des deux tubes 4, 8. Les réactifs entrant dans le premier réacteur 2 sont en contact avec la paroi interne 6 du premier tube 4 et avec la paroi externe 9 du deuxième tube 8. Les réactifs entrent ensuite également en contact par diffusion/dispersion avec le premier lit fixe 7. Préférentiellement, en passant au travers du bouchon poreux 19 proximal.

Le démarrage de la réaction catalytique dans le premier réacteur 2 est initiée lorsque le premier lit fixe 7 est porté à une température suffisante. Cette température dépend de la réaction visée, du catalyseur et de la pression. À titre d’exemple, dans le cas de méthanation de CO2 utilisant un catalyseur à base de nickel finement dispersé sur un support d’alumine poreuse, et si le catalyseur a été correctement activé, une température d’environ 250°C est nécessaire. Pour atteindre la température cible, selon un exemple préféré, un module chauffant 16 placé avantageusement à l’extérieur du premier tube 4 permet la montée en température du premier lit fixe 7 par conduction thermique. Préférentiellement, au démarrage, la puissance nécessaire est générée par effet joule dans le module chauffant 16. Puis, avantageusement en fonctionnement, la réaction de méthanation exothermique génère la chaleur nécessaire au maintien en température du premier lit fixe 7. En fonctionnement établi, le dispositif ne consomme pas ou très peu d’électricité.

Puis, la réaction a lieu le long du premier étage et la chaleur de réaction est évacuée principalement vers l’extérieur par convection naturelle par exemple entre l’air ambiant et la paroi extérieure 5 du premier tube 4 du premier réacteur 2 ou entre l'air ambiant et la paroi extérieure de l'isolant 26 ou la paroi extérieure du module chauffant 16 lorsque le réacteur en est équipé. Selon une possibilité, la chaleur de réaction est au moins partiellement évacuée vers l'intérieur par conduction par exemple avec la paroi externe 9 du deuxième tube 8 du deuxième réacteur 3.

Préférentiellement, les produits de la réaction et/ou les réactifs n’ayant pas réagi ressortent du premier réacteur 2 par la sortie 13 du tube 4 après avoir avantageusement traversé un bouchon poreux 19 distal pour sortir du premier lit fixe 7. Avantageusement, les produits de la réaction et/ou les réactifs n’ayant pas réagi débouche par la sortie 13 dans le circuit de connexion fluidique 24.

Selon une possibilité, le flux sortant du premier réacteur 2 traverse un module de traitement avantageusement agencé sur le circuit de connexion fluidique 24, tel que par exemple un condenseur 22. Le condenseur 22 assure la condensation, préférentiellement passive, de produit de la réaction de sorte à avantageusement déplacer l’équilibre réactionnel. Dans le cas de la réaction de méthanation, de l’eau est produite dans le premier réacteur 2. En condensant l’eau en sortie du premier réacteur 2, l’équilibre de la réaction sera déplacé dans le deuxième réacteur 3.

Selon une possibilité préférée, la phase liquide condensée par le condenseur et la phase gazeuse non condensée ressortent du condenseur 22 et sont séparées par un dispositif de séparation 23. La phase liquide condensée est évacuée pour être éventuellement recyclée dans une phase du procédé de méthanation et la phase gazeuse est injectée dans le deuxième réacteur 3 au niveau de l’entrée 14 avantageusement grâce au circuit de connexion fluidique 24.

Tout ou partie des produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi en sortie du premier réacteur 2 et n’ayant avantageusement pas été condensés dans le condenseur 22 sont réintroduits dans le deuxième réacteur 3, préférentiellement à l’état gazeux.

Tout ou partie des produits et/ou réactifs n’ayant pas réagi entrent, avantageusement à la température ambiante dans le deuxième réacteur 3 et ne réagissent que lorsqu’ils arrivent au contact du deuxième lit fixe 11. Le deuxième lit fixe 11 ayant été porté à une température cible d’activation du catalyseur. Pour cela, le premier réacteur 2 a transféré des calories depuis le premier lit fixe 7 vers le deuxième lit fixe 11. Les calories provenant du module chauffant 16 et/ou de la réaction exothermique se déroulant dans le premier réacteur 2.

Puis, la réaction a lieu le long du deuxième étage et la chaleur de réaction est évacuée. En dernière portion 27 du deuxième réacteur 2, la chaleur de réaction est évacuée avantageusement principalement vers l’extérieur par convection naturelle entre l’air ambiant et la paroi extérieure 9 du deuxième tube 8 du deuxième réacteur 3. Préférentiellement, les produits de la réaction et/ou les réactifs n’ayant pas réagi ressortent du deuxième réacteur 3 par la sortie 15 du tube 8 après avoir avantageusement traversé un bouchon poreux 19 distal pour sortir du deuxième lit fixe 11. Avantageusement, la circulation des réactifs et produits de la réaction dans le premier réacteur 2 et dans le deuxième réacteur 3 se fait suivant une même direction. La circulation dans le premier réacteur 2 et dans le deuxième réacteur 3 est dite à cocourant.

Une simulation numérique a été réalisée pour dimensionner un réacteur de ce type pour la réaction de méthanation du CO ₂ avec un catalyseur nickel sur alumine. Le modèle numérique utilisé est celui décrit dans l’article « Dynamic Modeling and Simulations of the Behavior of a Fixed-Bed Reactor-Exchanger used for CO2 Methanation » AIChE Journal, 64 (2018), il utilise le modèle de cinétique de réaction décrit dans « Carbon dioxide methanation kinetic model on a commercial Ni/AI2O3 », Journal of CO2 Utilization 34 (2019), 256-265

Des simulations ont été réalisées sur deux réacteurs 2,3 du réacteur-échangeur 1 de méthanation contenant un catalyseur de nickel-alumine sous forme de grains de 500 pm et alimentés par un mélange à 5.10 ⁵ Pascal (5 bar) de réactifs de composition molaire 80% H ₂ et 20% CO ₂ à 200°C. Un seul module chauffant 16 est utilisé et sa température est régulée à 350°C. Le coefficient d’échange vers l’extérieur est de 10 W/m/K et la conductivité thermique de l’isolant de 0,05 W/m/K. Les parois des tubes 4, 8 sont métalliques et ont une conductivité thermique de 17 W/m/K.

Le modèle géométrique 2D-axisymétrique correspondant est représenté sur la figure 4.

Les simulations sont réalisées pour 4 conditions de débit : d’H2 de 1 , 2, 3 et 4 NL/min et de CO2 de 0.25, 0.5, 0.75 et 1 NL/min, soit des GHSV (Gas Hourly Space Velocity = vitesse volumétrique horaire correspondant au rapport du débit volumique entrant sur le volume du réacteur en h-1) respectivement de 750, 1510, 2270 et 3020h- 1. Les vitesses en fut vide sont comprises entre 1 ,5 et 12 cm/s conduisant à des pertes de pression inférieures à 100 mbar (dans la simulation, les pressions de sorties de deux réacteurs 2, 3 sont arbitrairement décalées de 500 mbar). Les tracés de la Figure 6 illustrent l’évolution axiale au centre de chaque canal de chaque réacteur 2, 3 de la température du lit fixe 7, 11 et du taux de conversion de CO2, l’abscisse comprise entre 0 et 0,225 m correspondant au canal du premier étage de réaction et celle comprise entre 0,225 et 0,45 m correspondant à celui du second étage de réaction. Le taux de conversion en sortie du premier étage varie selon les GHSV de 96 à 97% alors qu’en sortie du second étage, il est proche de 1 quel que soit le GHSV. Sur ce même graphique, les profils de température montrent un pic de température modérée (entre 425 et 550°C) pour le premier étage suivi d’un gradient modéré. Quel que soit le GHSV, la condensation dans le canal est évitée. Le maximum de température dans le canal du second étage est compris entre 300 et 400°C selon le débit.

La distribution de température dans les chambres de réaction, les tubes 4 et 8, le module chauffant 16 et l’isolant 26 sont illustrés sur la Figure 5 pour un GHSV de 2270 h-1, le maximum de 512°C est obtenu peu après l’extrémité proximale dans le premier lit catalytique 7. Le deuxième lit fixe catalytique 11 est quasiment isotherme à 300°C, après quelques centimètres nécessaires au chauffage des réactifs.

La Figure 6 montre l’évolution de la température au centre du premier lit 7, à 4 cm de l’extrémité proximale du premier lit fixe 7 en fonction du temps pour différentes puissances de chauffage. D’après cette simulation, pour une puissance de 150 W seulement, moins de 10 minutes sont nécessaires au redémarrage du réacteur après un arrêt complet. L’architecture proposée permet de plus un démarrage rapide du réacteur-échangeur en cas d’arrêt provoqué par exemple par un arrêt d’alimentation en hydrogène consécutif par exemple à un arrêt de la production d’électricité en absence de soleil ou de vent.

Cette optimisation assure que le réacteur-échangeur selon l’invention est adapté aux installations de petite taille typiquement de l’ordre de 0.25 à 1 Nm3/h d’hydrogène converti. Le réacteur échangeur peut être utilisé pour la production de combustibles décentralisée à partir d’énergie renouvelable, à l’échelle d’un site isolé tel qu’un site agricole, une communauté, une base de vie isolée.

Dans ces configurations, l’énergie renouvelable provient généralement de modules solaires photovoltaïques ou d’une turbine éolienne et est donc intermittente et limitée en quantité. La faible inertie thermique du réacteur-échangeur selon l’invention engendre des temps de démarrage et d’arrêt importants compatibles avec l’intermittence de la production.

Le réacteur dimensionné ici permet de traiter des débits de réactifs de 1,25 Nm3/h et d’avoir une conversion en méthane proche de 1 permettant l’utilisation directe du méthane généré après que l’eau produite ait été enlevée. Le traitement de débits supérieurs, par exemple de l’ordre 3 à 5 Nm3/h peut être fait en utilisant le même principe, mais en augmentant le diamètre du premier tube 4, ce qui augmente proportionnellement la surface d’échange. Pour conserver un GHSV équivalent, il le diamètre du deuxième tube 8 est augmenté en proportion, éventuellement un troisième tube est agencé dans le deuxième tube 8 pour limiter le volume du lit catalytique du second réacteur.

Alternativement, cette variante peut être mise en œuvre sans ajouter ce troisième tube, le volume du lit catalytique du deuxième réacteur 3 sera augmenté, le GHSV global sera réduit, mais le deuxième réacteur 3 étant peu exothermique, cette solution reste efficace.

L’invention n’est pas limitée aux modes de réalisations précédemment décrits et s’étend à tous les modes de réalisation couverts par les revendications.

LISTE DES REFERENCES

1. Réacteur-échangeur

2. Premier réacteur

3. Deuxième réacteur

4. Tube du premier réacteur

5. Paroi extérieure du premier réacteur

6. Paroi intérieure du premier réacteur

7. Premier lit fixe de catalyseur

8. Tube du deuxième réacteur

9. Paroi extérieure du deuxième réacteur

10. Paroi intérieure du deuxième réacteur

11. Deuxième lit fixe de catalyseur

12. Entrée du premier réacteur

13. Sortie du premier réacteur

14. Entrée du deuxième réacteur

15. Sortie du deuxième réacteur

16. Module chauffant

17. Première portion

18. Deuxième portion

19. Bouchon poreux

20. Axe longitudinal

21. Centre du premier réacteur

22. Condenseur

22a. Condenseur

22b. Condenseur

23. Séparateur de phase

2a. Séparateur de phase

23b. Séparateur de phase

24. Connexion fluidique

25. Portion amont

26. Isolant

27. Dernière portion du deuxième réacteur

28. Décalage axiale des extrémités proximales des lits fixes.

101. Puissance de chauffe de 50W. 8 102. Puissance de chauffe de 100W. 8

103. Puissance de chauffe de 150W. 8

104. Puissance de chauffe de 200W. 8

105. Puissance de chauffe de 250W. 8

106. Température d’allumage

1001. Température au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 750 h' ¹

1002. Température au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 1510 h' ¹

1003. Température au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 2270 h' ¹

1004. Température au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 3020 h' ¹

1011. Taux de conversion au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 750 h' ¹

1012. Taux de conversion au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 1510 h' ¹

1013. Taux de conversion au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 2270 h' ¹

1014. Taux de conversion au centre du premier lit fixe pour un GHSV de 3020 h' ¹ 2001.Température au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 750

2002. Température au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 1510 h' ¹

2003. Température au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 2270 h' ¹

2004. Température au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 3020 h' ¹

2011.Taux de conversion au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 750 h' ¹

2012. Taux de conversion au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 1510 h' ¹

2013. Taux de conversion au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 2270 h' ¹

2014. Taux de conversion au centre du deuxième lit fixe pour un GHSV de 3020 h' ¹