明 細 書

発明の名称 ：

合わせガラス用中間膜およびその製造方法 、 並びに、 合わせガラス

技術分野

[0001 ] 本発明は、 合わせガラス用中間膜、 合わせガラス用中間膜の製造方法、 お よび、 合わせガラスに関するものである。

背景技術

[0002] 合わせガラスは、 衝撃を受けて破損した場合でも、 衝突物の貫通やガラス 破片の飛散等を防止できるため、 安全性に優れている。 そのため、 合わせガ ラスは、 自動車、 鉄道車両、 航空機、 船舶及び建築物等に広く使用されてい る。 合わせガラスは、 複数のガラス板を、 接着性を有する透明樹脂からなる 中間膜を挟んで接着一体化することにより製 造される。

[0003] ここで、 近年では、 合わせガラスに用いられる中間膜を改良し、 合わせガ ラスに対して遮熱機能、 遮音機能、 画像表示機能などの付加機能を付与する ことが試みられている。 具体的には、 合わせガラスに付加機能を付与し得る 高機能性中間膜として、 例えば、 特定の周波数の音を吸収する材料よりなる 吸音層を 2層の接着層の間に挟み込んでなる遮音中間� �や、 赤外線吸収性の 粒子を分散させた樹脂層を 2層の接着層の間に挟み込んでなる遮熱中間� �が 提案されている （例えば、 特許文献 1 , 2参照） 。

先行技術文献

特許文献

[0004] 特許文献 1 :国際公開第 2 0 1 6 / 0 7 6 3 3 8号

特許文献 2 :国際公開第 2 0 1 6 / 0 7 6 3 3 9号

発明の概要

発明が解決しようとする課題

[0005] しかし、 上記従来の中間膜では、 組成の異なる材料よりなる非相溶性の層 を積層しており、 積層方向に隣接する層間に界面が存在するた め、 界面部分 〇 2020/175339 2 卩（：171? 2020 /006923

において歪や剥離が発生したり、 中間膜を用いた合わせガラスの強度の低下 や外観不良が発生したりすることがあった。

[0006] そこで、 本発明は、 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成物を用いて形成さ れた中間膜を備える合わせガラスであって、 強度および外観に優れる合わせ ガラスの提供を可能にすることを目的とする 。

課題を解決するための手段

[0007] 本発明者は、 上記目的を達成するために鋭意検討した結果 、 マイクロスラ リージェッ トエロージョン （1\/1 3巳） 法を用いて分析した際に表層部間に位 置する領域のエロージョン率の変化量が所定 値を超えない中間膜を使用すれ ば、 強度および外観に優れる合わせガラスが得ら れること、 並びに、 共押し 出し法を使用すれば当該中間膜が容易に得ら れることを見出し、 本発明を完 成させた。

[0008] 即ち、 この発明は、 上記課題を有利に解決することを目的とする ものであ り、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成 物を用いて形成された合わせガラス用中間膜 であって、 平面視中央位置にお いて、 マイクロスラリージェッ トエロージョン法を使用し、 3 丨 ウェハに対 するエロージョン率が 6 . 3 6 / ₉ になる投射力にて多角アルミナ粒子 を投射して膜厚方向に分析した際に、 両表層部間に位置する領域に、 エロー ジョン率の変化量 （= ｛ （投射 回目のエロージョン率） 一 （投射 回 目のエロージョン率） ｝ / ｛ （投射 n回目のエロージョン深さ） 一 （投射 _n — 1回目のエロージョン深さ） ｝ ; 门は 2以上の整数） の絶対値が 0 . 0 5 9一 ¹ 超の部分を有さないことを特徴とする。

このように、 平面視中央位置においてマイクロスラリージ ェッ トエロージ ョン法を用いて膜厚方向に分析した際に、 両表層部間に位置する領域にエロ —ジョン率の変化量の絶対値が 0 . 0 5 9 - ¹ 超の部分を有さない合わせガラス 用中間膜であれば、 強度および外観に優れる合わせガラスの形成 が可能にな る。

なお、 本発明において、 「表層部」 とは、 分析を開始した側の表面から投 〇 2020/175339 3 卩（：171? 2020 /006923

射回数が 1 0回目までの領域、 および、 分析を終了する側の表面までの残り 投射回数が 1 〇回以下の領域、 を指す。

[0009] ここで、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 マイクロスラリージェッ トエ 口ージョン法を使用して前記平面視中央位置 を分析した際に得られる、 エロ —ジョン率とエロージョン深さとの関係を示 すグラフが、 ピークを 1つ以上 有し、 前記ピークが、 投射门回目のエロージョン率と、 投射 n _ 1回目のエ 口ージョン率との差が、 絶対値で〇. 1 5 / ₉ 未満であるべース部分間 に位置することが好ましい。 エロージョン率とエロージョン深さとの関係 を 示すグラフが上記べース部分間にピークを有 していれば、 合わせガラス用中 間膜の形成に用いた 2種類以上の樹脂組成物の界面部分における� �や剥離の 発生を十分に抑制することができる。

[0010] なお、 前記グラフは、 3つのべース部分と、 2つのピークとを有すること が好ましい。

[001 1 ] そして、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 前記ピークを挟んで位置する

2つのべース部分間で平均エロージョン率が� �なることが好ましい。 ピーク を挟んで位置する 2つのべース部分間で平均エロージョン率が� �なっていれ ば、 付加機能を良好に発揮し得る。

[0012] また、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 マイクロスラリージェッ トエロ —ジョン法を使用し、 3 丨 ウェハに対するエロージョン率が 6 . 3 6 /

9になる投射力にて多角アルミナ粒子を投� �して膜厚方向に分析した際に、 両表層部間に位置する領域に、 下記の条件 （丨） を満たす領域 （ ） と、 下 記の条件 （丨 丨） を満たす領域 （巳） と、 下記の条件 （ I） を満たす領域 （ 八） とが順次現出する部分を有し、 且つ、 前記領域 （ ） および前記領域 （ 巳） が、 それぞれ、 平面視中央位置から平面視端部まで延在して いることが 好ましい。

条件 （丨） ：投射 1·!回目のエロージョン率と、 投射 _ 1回目のエロージ ョン率との差が、 絶対値で 0 . 1 5 / 9未満である

条件 （丨 丨） ：投射 1·!回目のエロージョン率と、 投射 _ 1回目のエロー 〇 2020/175339 4 卩（：171? 2020 /006923

ジョン率との差が、 絶対値で 0 . 1 5 01 / 9以上であり、 且つ、 ェロージ ョン率の変化量 （= ｛ （投射 回目のェロージョン率） 一 （投射 _ 1回目 のェロージョン率） ｝ / ｛ （投射 n回目のェロージョン深さ） 一 （投射 n - 1回目のェロージョン深さ） ｝ ） の絶対値が 0 . 0 1 9 - ¹ 以上〇. 下である

領域 （ ） および領域 （巳） が平面視端部まで延在する合わせガラス用中 間膜を使用すれば、 合わせガラスの全面において強度および外観 を更に高め ることができる。

［0013］ また、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 前記 2種類以上の樹脂組成物が 、 芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分 とする、 少なくとも 2つの重 合体ブロック ［ ］ と、 共役ジェン化合物由来の構造単位を主成分と する、 少なくとも 1つの重合体ブロック ［巳］ とを有するブロック共重合体 ［〇］ を水素化したブロック共重合体水素化物 ［口］ を含有する樹脂組成物を含む ことが好ましい。 ブロック共重合体水素化物 ［口］ を含有する樹脂組成物を 使用すれば、 合わせガラスの強度および外観を更に高める ことができる。

［0014］ そして、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 前記ブロック共重合体水素化 物 ［〇］ が、 前記ブロック共重合体 ［0］ の前記共役ジェン化合物に由来す る主鎖および側鎖の炭素一炭素不飽和結合、 並びに、 前記芳香族ビニル化合 物に由来する芳香環の炭素一炭素不飽和結合 の 9 0 %以上が水素化されたも のであることが好ましい。 ブロック共重合体水素化物 ［口］ の水素化率が上 記下限値以上であれば、 合わせガラスの強度および外観を更に高める ことが できる。

［0015］ また、 この発明は、 上記課題を有利に解決することを目的とする ものであ り、 本発明の合わせガラスは、 上述した合わせガラス用中間膜の何れかを備 えることを特徴とする。 このように、 上述した合わせガラス用中間膜を用い た合わせガラスは、 優れた強度および外観を有し得る。

［0016］ 更に、 この発明は、 上記課題を有利に解決することを目的とする ものであ り、 本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は 、 上述した合わせガラス用 〇 2020/175339 5 卩（：171? 2020 /006923

中間膜の製造方法であって、 前記 2種類以上の樹脂組成物を多層共押出成形 する工程を含むことを特徴とする。 このように、 2種類以上の樹脂組成物を 多層共押出成形すれば、 上述した合わせガラス用中間膜を容易に形成 するこ とができる。

［0017］ そして、 本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は 、 厚み規制部材を合 流部に備えるフィードブロックを用いて前記 多層共押出成形を行い、 前記合 流部で互いに積層される 2種類の樹脂組成物の間に位置する前記厚み� �制部 材は、 幅方向断面視において、 溶融粘度が低い樹脂組成物が通過する側が、 幅方向中央部が凹となる形状であり、 溶融粘度が高い樹脂組成物が通過する 側が、 幅方向中央部が凸となる形状であることが好 ましい。 所定の形状を有 する厚み規制部材を合流部に備えるフィード ブロックを用いて共押出成形を 行えば、 樹脂組成物が端部まで良好に積層された合わ せガラス用中間膜を得 ることができる。

発明の効果

［0018］ 本発明によれば、 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成物を用いて形成され た合わせガラス用中間膜を備え、 強度および外観に優れる合わせガラスを提 供することができる。

図面の簡単な説明

［0019］ ［図 1八］本発明に係る合わせガラス用中間膜に� �いて平面視中央位置において マイクロスラリージエッ トエロージョン法を用いて膜厚方向に分析し た際の 、 多角アルミナ粒子の投射量とエロージョン深 さとの関係を示すグラフであ る。

［図 ］本発明に係る合わせガラス用中間膜につい て平面視中央位置において マイクロスラリージエッ トエロージョン法を用いて膜厚方向に分析し た際の 、 エロージョン深さとエロージョン率との関係 を示すグラフである。

［図 2］従来の合わせガラス用中間膜について平� �視中央位置においてマイクロ スラリージエッ トエロージョン法を用いて膜厚方向に分析し た結果の一例を 示すグラフであり、 （3） は、 多角アルミナ粒子の投射量とエロージョン深 〇 2020/175339 6 卩（：171? 2020 /006923

さとの関係を示し、 （匕） は、 エロージョン深さとエロージョン率との関係 を示す。

[図 3] （3） は、 合わせガラス用中間膜の製造に使用し得る共 押出装置の一例 の構造を模式的に示す説明図であり、 （匕） は、 共押出装置のフィードブロ ックの変形例の構造を模式的に示す説明図で ある。

[図 4]共押出装置のフィードブロックに設置され� ��厚み規制部材の断面形状を 示す図であり、 （3） は、 低粘度樹脂組成物用の厚み規制部材の幅方向 断面 を示し、 （ ） は、 高粘度樹脂組成物用の厚み規制部材の幅方向 断面を示す 発明を実施するための形態

[0020] 以下、 本発明の実施形態について詳細に説明する。 本発明の合わせガラス 用中間膜は、 2枚のガラス板の間に配置して本発明の合わ� �ガラスを構成す る際に用いられる。 そして、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 例えば本発 明の合わせガラス用中間膜の製造方法を用い て製造することができる。

[0021 ] （合わせガラス用中間膜）

本発明の合わせガラス用中間膜は、 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成物 を用いて形成された合わせガラス用中間膜で ある。 そして、 本発明の合わせ ガラス用中間膜は、 平面視中央位置において、 マイクロスラリージェッ トエ 口ージョン法を使用し、 3 丨 ウェハに対するエロージョン率が 6. 3 6 〇! / 9になる投射力にて多角アルミナ粒子を投射� �て膜厚方向に分析した際に 、 両表層部間に位置する領域に、 エロージョン率の変化量の絶対値が 0 . 0 5 9 超の部分を有さないことを特徴とする。

[0022] このように、 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成物を用いれば、 例えば遮 熱機能、 遮音機能、 画像表示機能などの付加機能を有する合わせ ガラス用中 間膜を形成することができる。 具体的には、 例えば、 遮熱機能、 遮音機能、 画像表示機能などの付加機能を発揮し得る樹 脂組成物を少なくとも 1種と、 接着機能を発揮し得る樹脂組成物を少なくと も 1種とを含む 2種類以上の樹 脂組成物を用いれば、 付加機能を有する合わせガラス用中間膜を形 成するこ 〇 2020/175339 7 卩（：171? 2020 /006923

とができる。

［0023］ また、 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成物を用いた場合であっ� �も、 両 表層部間に位置する領域にェロージョン率の 変化量の絶対値が〇. 〇 5 9 - ¹ 超 の部分を有していなければ、 合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラス の 強度の低下や外観不良の発生を抑制すること ができる。

［0024］ ＜樹脂組成物＞

ここで、 合わせガラス用中間膜の形成に用いられる 2種類以上の樹脂組成 物としては、 所期の機能を合わせガラス用中間膜に付与し 得る任意の樹脂組 成物を用いることができる。 具体的には、 樹脂組成物としては、 例えば、 （ 1） 樹脂を含有し、 任意に添加剤 （例えば、 粘着性付与剤、 接着性付与剤、 紫外線吸収剤、 光安定剤、 ブロッキング防止剤、 酸化防止剤等） を更に含有 する樹脂組成物、 （2） 樹脂と、 特定の周波数の音を吸収する吸音材とを含 有し、 任意に添加剤を更に含有する樹脂組成物、 （3） 樹脂と、 赤外線吸収 材とを含有し、 任意に添加剤を更に含有する樹脂組成物、 （4） 樹脂と、 発 光材とを含有し、 任意に添加剤を更に含有する樹脂組成物、 などを用いるこ とができる。

［0025］ 中でも、 合わせガラス用中間膜の形成に用いられる 2種類以上の樹脂組成 物は、 芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分 とする、 少なくとも 2つ の重合体ブロック ［ ］ と、 共役ジェン化合物由来の構造単位を主成分と す る、 少なくとも 1つの重合体ブロック ［巳］ とを有するブロック共重合体 ［ 〇］ を水素化したブロック共重合体水素化物 ［口］ を樹脂として含有する樹 脂組成物を含むことが好ましい。 ブロック共重合体水素化物 ［口］ を含有す る樹脂組成物を使用すれば、 合わせガラスの強度および外観を更に高める こ とができる。

なお、 樹脂組成物としては、 上記ブロック共重合体水素化物 ［口］ にアル コキシシリル基を導入してなる変性ブロック 共重合体水素化物 ［巳］ を樹脂 として含有する樹脂組成物を使用することも 好ましい。 変性ブロック共重合 体水素化物 ［日］ を含有する樹脂組成物を使用すれば、 合わせガラスの強度 〇 2020/175339 8 卩（：171? 2020 /006923

および外観を更に高めることができる。 中でも、 合わせガラス用中間膜の、 ガラス板と接触する部分の形成に変性ブロッ ク共重合体水素化物 ［日］ を含 有する樹脂組成物を使用すれば、 合わせガラス用中間膜とガラス板との接着 性を高めることができる。

［0026］ ［ブロック共重合体水素化物および変性ブロ ック共重合体水素化物］

ここで、 上記重合体ブロック ［ ］ は、 芳香族ビニル化合物由来の構造単 位を主成分とする重合体ブロックである。 重合体ブロック ［ ］ 中の、 芳香 族ビニル化合物由来の構造単位の含有量は、 通常 9 0質量％以上、 好ましく は 9 5質量％以上、 より好ましくは 9 9質量％以上である。 重合体ブロック ［八］ は、 芳香族ビニル化合物由来の構造単位以外の成 分を含有していても よい。 他の成分としては、 共役ジェン化合物由来の構造単位及び/又は� �の 他のビニル化合物由来の構造単位が挙げられ る。 その含有量は、 重合体ブロ ック ［八］ に対し、 通常 1 0質量％以下、 好ましくは 5質量％以下、 より好 ましくは 1質量％以下である。

重合体ブロック ［ ］ 中の芳香族ビニル化合物由来の構造単位の含 有量が 少なすぎると、 合わせガラス用中間膜の耐熱性が低下するお それがある。 ブロック共重合体 ［0］ に含まれる複数の重合体ブロック ［八］ 同士は、 上記の範囲を満足するものであれば、 互いに同一であっても、 相異なってい ても良い。

［0027］ また、 重合体ブロック ［巳］ は、 共役ジェン化合物由来の構造単位を主成 分とする重合体ブロックである。 重合体ブロック ［巳］ 中の、 共役ジェン化 合物由来の構造単位の含有量は、 通常 7 0質量％以上、 好ましくは 8 0質量 %以上、 より好ましくは 9 0質量％以上である。 重合体ブロック ［巳］ は、 共役ジェン化合物由来の構造単位以外の成分 を含有していてもよい。 他の成 分としては、 芳香族ビニル化合物由来の構造単位及び/又� �その他のビニル 化合物由来の構造単位が挙げられる。 その含有量は、 重合体ブロック ［巳］ に対して、 通常 3 0質量％以下、 好ましくは 2 0質量％以下、 より好ましく は 1 0質量％以下である。 〇 2020/175339 9 卩（：171? 2020 /006923

重合体ブロック ［巳］ 中の、 共役ジェン化合物由来の構造単位の含有量が 上記範囲にあると、 合わせガラス用中間膜に柔軟性が付与される ので好まし い。

ブロック共重合体 ［0］ が重合体ブロック ［巳］ を複数有する場合、 重合 体ブロック ［巳］ 同士は、 互いに同一であっても、 相異なっていても良い。 なお、 重合体ブロック ［巳］ は、 共役ジェン化合物由来の構造単位の一部 が、 1 , 2—結合および/または 3 , 4—結合で重合した構造単位 （ 1 , 2 —および/または 3 , 4—付加重合由来の構造単位） を有し、 共役ジェン化 合物由来の構造単位の残部が、 1 , 4一結合で重合した構造単位 （ 1 , 4一 付加重合由来の構造単位） を有していてもよい。 重合体ブロック ［巳］ 中の 共役ジェン化合物由来の構造単位により構成 される共役ジェン部分において 、 「1 , 2—結合 （3 , 4—結合） 」 と 「1 , 4—結合」 との合計に対する 「1 , 4—結合」 の比率は、 好ましくは 8 0 %以上、 より好ましくは 9 0 %以上、 更に好ましくは 9 5 %以上であるか、 或いは、 （巳） 好ましく は 3 0 %以下、 より好ましくは 2 5 %以下、 更に好ましくは 2 0 %以下であ る。

［0028］ 芳香族ビニル化合物としては、 スチレン； 《—メチルスチレン、 2—メチ ルスチレン、 3—メチルスチレン、 4—メチルスチレン、 2 , 4—ジイソプ ロピルスチレン、 2 , 4—ジメチルスチレン、 4 _ _プチルスチレン、 5 - 1—ブチルー 2—メチルスチレン等の、 置換基として炭素数 1〜 6のアル キル基を有するスチレン類； 4 -クロロスチレン、 ジクロロスチレン、 4 - モノフルオロスチレン等の、 置換基としてハロゲン原子を有するスチレン 類 ; 4—メ トキシスチレン等の、 置換基として炭素数 1〜 6のアルコキシ基を 有するスチレン類； 4—フェニルスチレン等の、 置換基としてアリール基を 有するスチレン類；等が挙げられる。 これらの中でも、 吸湿性の観点から、 スチレン、 置換基として炭素数 1〜 6のアルキル基を有するスチレン類等の 、 極性基を含有しない芳香族ビニル化合物が好 ましく、 工業的な入手の容易 さから、 スチレンが特に好ましい。 〇 2020/175339 10 卩（：171? 2020 /006923

［0029］ 共役ジェン化合物としては、 1 , 3 -ブタジェン、 イソプレン、 2 , 3 - ジメチルー 1 , 3 -ブタジェン、 1 , 3 -ペンタジェン等の鎖状共役ジェン 化合物 （直鎖状共役ジェン化合物、 分岐鎖状共役ジェン化合物） が挙げられ 、 吸湿性の観点から、 極性基を含有しない鎖状共役ジェン化合物が 好ましく 、 工業的な入手の容易さから、 1 , 3—ブタジェン、 イソプレンが特に好ま しい。

［0030］ その他のビニル化合物としては、 鎖状ビニル化合物、 環状ビニル化合物、 不飽和の環状酸無水物、 不飽和イミ ド化合物等が挙げられる。 これらの化合 物は、 二トリル基、 アルコキシカルボニル基、 ヒ ドロキシカルボニル基、 ハ ロゲン原子等の置換基を有していてもよい。 これらの中でも、 吸湿性の観点 から、 ェチレン、 プロピレン、 1 —ブテン、 1 —ペンテン、 1 —ヘキセン、

1 -ヘプテン、 1 -オクテン、 1 -ノネン、 1 -デセン、 1 -ドデセン、 1 —ェイコセン、 4—メチルー 1 —ペンテン、 4 , 6—ジメチルー 1 —ヘプテ ン等の炭素数 2〜 2 0の鎖状オレフィン； ビニルシクロヘキサン等の炭素数 5〜 2 0の環状オレフィン；等の、 極性基を含有しないものが好ましく、 炭 素数 2〜 2 0の鎖状オレフィンがより好ましく、 ェチレン、 プロピレンが特 に好ましい。

［0031］ ブロック共重合体 ［0］ は、 ブロック共重合体水素化物 ［口］ の前駆体で あり、 少なくとも 2つの重合体ブロック ［八］ と少なくとも 1つの重合体ブ ロック ［巳］ とを含有する高分子である。

ブロック共重合体 ［0］ 中の重合体ブロック ［ ］ の数は、 通常 3個以下 、 好ましくは 2個である。 ブロック共重合体 ［0］ 中の重合体ブロック ［巳 ］ の数は、 通常 2個以下、 好ましくは 1個である。

［0032］ ブロック共重合体 ［〇］ のブロックの形態は、 特に限定されず、 鎖状型ブ ロックでもラジアル型ブロックでも良いが、 鎖状型ブロックであるのが、 機 械的強度に優れ好ましい。

ブロック共重合体 ［0］ の最も好ましい形態は、 重合体ブロック ［巳］ の 両端に重合体ブロック ［八］ が結合したトリブロック共重合体 （ ［八］ _ ［ 〇 2020/175339 11 卩（：171? 2020 /006923

巳］ _ ［八］ ） である。

なお、 ブロック共重合体［〇］は、 末端変性がなされていないことが好まし い。

また、 ブロック共重合体［〇］が、 2つの重合体ブロック ［八］ （第 1の重 合体ブロック ［ 1］ 、 第 2の重合体ブロック ［ 2］ ） と、 1つの重合体 ブロック ［巳］ とにより構成されたトリブロック共重合体 （ ［八 1］ - ［巳 ］ - ［八2］ ） である場合において、 第 1の重合体ブロック ［八 1］ 中の香 族ビニル化合物由来の構造単位がブロック共 重合体［＜3］全体に占める質量分 率を 31 1 とし、 第 2の重合体ブロック ［八 2］ 中の芳香族ビニル化合物由 来の構造単位がブロック共重合体［（3］全� �に占める質量分率を 31 2とした ときに、 31: 1 と 31 2との比 （31: 1 : 31 2） は、 好ましくは 35 : 6 5〜 50 : 50である。

［0033］ ブロック共重合体 ［〇］ 中の全重合体ブロック ［八］ が、 ブロック共重合 体全体に占める重量分率を とし、 全重合体ブロック ［巳］ が、 ブロック 共重合体全体に占める重量分率を 巳としたときに、 と \«巳との比 （\« 八 ： 巳） は、 好ましくは 30 : 70〜 60 : 40、 より好ましくは 40 : 60〜 58 : 42、 更に好ましくは 45 : 55〜 55 : 45である。

また、 ブロック共重合体［＜3］中の全芳香族ビニ� �化合物由来の構造単位が ブロック共重合体全体に占める質量分率を 8とし、 ブロック共重合体中の 全共役ジェン化合物由来の構造単位がブロッ ク共重合体全体に占める質量分 は、 好ましくは 3 0 : 70〜 60 : 40、 より好ましくは 40 : 60〜 58 : 42、 更に好ま しくは 45 : 55〜 55 : 45である。

なお、 「\^8と\«13との比 （ : \«1〇） 」 については、 ブロック共重合 体を製造する過程において、 ブロック共重合体の重合に用いた芳香族ビニ ル 化合物、 共役ジェン化合物およびその他のビニル化合 物の部数と、 ガスクロ マトグラフィー （〇＜3） を使用して測定されたブロック共重合体の各 ブロッ クの重合終了段階での用いたモノマーの重合 体への重合転化率より、 算出す 〇 2020/175339 12 卩（：171? 2020 /006923

ることができる。

［0034］ ブロック共重合体 ［〇］ の分子量は、 テトラヒドロフラン （丁 1 ^~ 1 ） を溶 媒とするゲル ·パーミェーシヨン · クロマトグラフィー （〇 〇） により測 定されるポリスチレン換算の重量平均分子量 （IV! ） で、 通常 3 5 , 0 0 0 以上、 好ましくは 3 8 , 0 0 0以上、 より好ましくは 4 0 , 0 0 0以上であ り、 通常 2 0 0 , 0 0 0以下、 好ましくは 1 5 0 , 0 0 0以下、 より好まし くは 1 0 0 , 0 0 0以下である。 また、 ブロック共重合体 ［〇］ の分子量分 布 （M w/M n） は、 好ましくは 3以下、 より好ましくは 2以下、 更に好ま しくは 1 . 7以下である。

nが上記範囲となるようにすると、 合わせガラス用中間 膜の耐熱性や機械的強度が良好である。

［0035］ ブロック共重合体 ［〇］ の製造方法としては、 特に限定されず、 公知の方 法を採用することができる。 具体的には、 ブロック共重合体 ［〇］ の製造方 法としては、 例えば、 国際公開第 2 0 0 3 / 0 1 8 6 5 6号、 国際公開第 2 0 1 1 / 0 9 6 3 8 9号等に記載の方法が挙げられる。

［0036］ ブロック共重合体水素化物 ［口］ は、 ブロック共重合体 ［〇］ の共役ジェ ン化合物に由来する主鎖及び側鎖の炭素一炭 素不飽和結合のみを選択的に水 素化した高分子であってもよいし、 ブロック共重合体 ［〇］ の共役ジェン化 合物に由来する主鎖及び側鎖の炭素一炭素不 飽和結合並びに芳香族ビニル化 合物に由来する芳香環の炭素一炭素不飽和結 合を水素化した高分子であって もよいし、 これらの混合物であってもよい。 中でも、 ブロック共重合体水素 化物 ［口］ は、 ブロック共重合体 ［0］ の共役ジェン化合物に由来する主鎖 及び側鎖の炭素 _炭素不飽和結合並びに芳香族ビニル化合物� �由来する芳香 環の炭素一炭素不飽和結合を水素化した高分 子であることが好ましい。

［0037］ そして、 ブロック共重合体 ［0］ の鎖状共役ジェン化合物に由来する主鎖 及び側鎖の炭素 _炭素不飽和結合並びに芳香族ビニル化合物� �由来する芳香 環の炭素一炭素不飽和結合を水素化する場合 、 水素化率は、 全炭素一炭素不 飽和結合の 9 0 %以上であることが好ましく、 9 5 %以上であることがより 〇 2020/175339 13 卩（：171? 2020 /006923

好ましく、 99%以上であることが更に好ましい。

ブロック共重合体水素化物 ［0］ の水素化率がこの範囲にあれば、 合わせ ガラスの強度および外観を更に高めることが できる。

［0038］ ブロック共重合体水素化物 ［口］ の、 鎖状共役ジェン化合物に由来する炭 素一炭素不飽和結合の水素化率並びに芳香族 ビニル化合物に由来する炭素一 炭素不飽和結合の水素化率は、 例えば、 ブロック共重合体 ［〇］ 及びブロッ ク共重合体水素化物 ［口］ の ¹ 11_ 1\/|［¾を測定することにより、 求めること ができる。

［0039］ ブロック共重合体 ［0］ 中の不飽和結合の水素化方法や反応形態等は 特に 限定されず、 公知の方法に従って行えばよい。

ブロック共重合体 ［〇］ の鎖状共役ジェン化合物に由来する主鎖及び 側鎖 の炭素一炭素不飽和結合並びに芳香族ビニル 化合物に由来する芳香環の炭素 —炭素不飽和結合を水素化する方法としては 、 例えば、 国際公開第 201 1 /096389号、 国際公開第 201 2/043708号等に記載された方 法が挙げられる。

［0040］ 水素化反応終了後においては、 水素化触媒、 或いは、 水素化触媒及び重合 触媒を反応溶液から除去した後、 得られた溶液から溶剤を除去してブロック 共重合体水素化物 ［口］ を回収することができる。

回収したブロック共重合体水素化物 ［口］ は、 通常、 ペレッ ト形状にして 、 その後のアルコキシシリル基の導入反応やシ ートの成形加工に供すること ができる。

［0041］ ブロック共重合体水素化物 ［口］ の分子量は、 丁1 ^~ 1 を溶媒とした〇 〇 により測定されるポリスチレン換算の重量平 均分子量 （1\/1 ） で、 通常 35 , 000以上、 好ましくは 38, 000以上、 より好ましくは 40, 000 以上であり、 通常 200, 000以下、 好ましくは 1 50, 000以下、 よ り好ましくは 1 00 , 000以下である。 また、 ブロック共重合体水素化物 ［0］ の分子量分布 （Mw/Mn） は、 好ましくは 3以下、 より好ましくは 2以下、 特に好ましくは 1. 5以下である。 〇 2020/175339 14 卩（：171? 2020 /006923 nが上記範囲となるようにすると、 合わせガラス用中間 膜の耐熱性や機械的強度が良好である。

［0042］ 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ は、 上記ブロック共重合体水素化物 ［口］ に、 有機過酸化物の存在下で、 ェチレン性不飽和シラン化合物を反応 させることにより、 アルコキシシリル基が導入されたものである 。

ブロック共重合体水素化物 ［口］ にアルコキシシリル基を導入することに より、 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ にはガラスや金属に対する強固 な接着性が付与される。

［0043］ アルコキシシリル基としては、 トリメ トキシシリル基、 トリェトキシシリ ル基等の、 トリ （炭素数 1〜 6アルコキシ） シリル基； メチルジメ トキシシ リル基、 メチルジェトキシシリル基、 ェチルジメ トキシシリル基、 ェチルジ ェトキシシリル基、 プロピルジメ トキシシリル基、 プロピルジェトキシシリ ル基等の、 （炭素数 1〜 2 0アルキル） ジ （炭素数 1〜 6アルコキシ） シリ ル基； フェニルジメ トキシシリル基、 フェニルジェトキシシリル基等の、 （ アリール） ジ （炭素数 1〜 6アルコキシ） シリル基；等が挙げられる。 これ らの内、 合わせガラス用中間膜にガラス板に対する強 固な接着性が付与され る観点から、 トリメ トキシシリル基が特に好ましい。 また、 アルコキシシリ ル基は、 ブロック共重合体水素化物 ［口］ に、 炭素数 1〜 2 0のアルキレン 基や、 炭素数 2〜 2 0のアルキレンオキシカルボニルアルキレン� �等の 2価 の有機基を介して結合していても良い。

［0044］ ブロック共重合体水素化物 ［口］ へのアルコキシシリル基の導入量は、 通 常、 ブロック共重合体水素化物 ［口］ 1 0 0質量部に対し、 〇. 1質量部以 上 1 0質量部以下であり、 好ましくは〇. 2質量部以上、 より好ましくは 0 . 3質量部以上であり、 好ましくは 5質量部以下、 より好ましくは 3質量部 以下である。 アルコキシシリル基の導入量が多過ぎると、 得られる変性ブロ ック共重合体水素化物 ［巳］ を所望の形状に溶融成形する前に微量の水分 等 で分解されたアルコキシシリル基同士の架橋 が進み、 ゲル化したり、 溶融時 の流動性が低下して成形性が低下したりする 等の問題が生じ易くなる。 また 〇 2020/175339 15 卩（：171? 2020 /006923

、 アルコキシシリル基の導入量が少な過ぎると 、 前記合わせガラス用中間膜 をガラス板と接着するのに十分な接着力が得 られないという不具合が生じ易 くなる。 アルコキシシリル基が導入されたことは、 丨 ［¾スペクトルで確認す ることができる。 また、 その導入量は、 ¹ 1 ^~ 1— 1\/|［¾スペクトルにて算出する ことができる。

［0045］ 用いるェチレン性不飽和シラン化合物として は、 ブロック共重合体水素化 物 ［口］ とグラフト重合し、 ブロック共重合体水素化物 ［口］ にアルコキシ シリル基を導入するものであれば、 特に限定されない。 ェチレン性不飽和シ ラン化合物としては、 例えば、 ビニルトリメ トキシシラン、 ビニルトリェト キシシラン、 アリルトリメ トキシシラン、 アリルトリェトキシシラン、 ジメ トキシメチルビニルシラン、 ジェトキシメチルビニルシラン、 _スチリル トリメ トキシシラン、 3—アクリロキシプロピルトリメ トキシシラン、 3 - アクリロキシプロピルトリェトキシシラン、 3—メタクリロキシプロピルト リメ トキシシラン、 3—メタクリロキシプロピルトリェトキシシ� �ン、 3 - メタクリロキシプロピルメチルジメ トキシシラン、 3—メタクリロキシプロ ピルメチルジェトキシシラン、 3—アクリロキシプロピルトリメ トキシシラ ン、 等が好適に用いられる。

これらのェチレン性不飽和シラン化合物は、 それぞれ単独で用いてもよい し、 2種以上を組み合せて使用してもよい。

［0046］ ェチレン性不飽和シラン化合物の使用量は、 ブロック共重合体水素化物 ［ 〇］ 1 0 0質量部に対して、 通常〇. 1質量部以上 1 〇質量部以下であり、 好ましくは〇. 2質量部以上、 より好ましくは〇. 3質量部以上であり、 好 ましくは 5質量部以下、 より好ましくは 3質量部以下である。

［0047］ 有機過酸化物としては、 1分間半減期温度が 1 7 0 °〇以上 1 9 0 °〇以下の ものが好ましく使用される。 例えば、 I _ブチルクミルパーオキシド、 ジク ミルパーオキサイ ド、 ジ _ 1 _ヘキシルパーオキシド、 2 , 5—ジメチルー 2 , 5—ジ （1: _プチルパーオキシ） ヘキサン、 プチルパーオキシ ド、 ジ （2— I—ブチルパーオキシイソプロピル） ベンゼン等が好適に用い 〇 2020/175339 16 卩（：171? 2020 /006923

られる。

これらの有機過酸化物は、 それぞれ単独で用いてもよいし、 2種以上を組 み合せて使用してもよい。

有機過酸化物の使用量は、 ブロック共重合体水素化物 ［口］ 1 0 0質量部 に対して、 通常〇. 〇 5質量部以上 2質量部以下であり、 好ましくは 0 . 0 8質量部以上、 より好ましくは〇. 1質量部以上であり、 好ましくは 1質量 部以下、 より好ましくは〇. 5質量部以下である。

［0048］ 上記のブロック共重合体水素化物 ［口］ とエチレン性不飽和シラン化合物 とを、 有機過酸化物の存在下で反応させる方法は、 特に限定されない。 例え ば、 二軸混練機にて所望の温度で所望の時間混練 することにより、 ブロック 共重合体水素化物 ［口］ にアルコキシシリル基を導入することができ る。

［0049］ 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ の分子量は、 丁 1 ^~ 1 を溶媒とした◦ 〇により測定されるポリスチレン換算の重量 平均分子量 （1\/1 ） で、 通常 3 5 , 0 0 0以上、 好ましくは 3 8 , 0 0 0以上、 より好ましくは 4 0 , 0 0 0以上であり、 通常 2 0 0 , 0 0 0以下、 好ましくは 1 5 0 , 0 0 0以下 、 より好ましくは 1 0 0 , 0 0 0以下である。 また、 分子量分布 （1\/1 / 1\/1 门） は、 好ましくは 3 . 5以下、 より好ましくは 2 . 5以下、 特に好ましく は 2 . 0以下である。

［0050］ ＜マイクロスラリージェッ トエロージョン法を用いた分析結果＞

そして、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 マイクロスラリージェッ トエ 口ージョン法を使用し、 3 丨 ウェハに対するエロージョン率が 6 . 3 6 / 9になる投射力にて多角アルミナ粒子を投射� �て膜厚方向に分析した結果 、 平面視中央位置において、 両表層部間に位置する領域に、 エロージョン率 の変化量の絶対値が〇. 〇 5 9 - ¹ 超の部分を有さない （即ち、 両表層部間に位 置する領域のエロージョン率の変化量の絶対 値が〇. 0 5 9 - ¹ 以下である） こ とを必要とする。 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成物を用いて形成した合 わせガラス用中間膜において両表層部間に位 置する領域にエロージョン率の 変化量の絶対値が〇. 〇 5 9 超の部分が存在する場合、 当該部分において歪 〇 2020/175339 17 卩（：171? 2020 /006923

や剥離が発生し易く、 強度および外観に優れる合わせガラスを得る ことがで きない。

なお、 両表層部間に位置する領域を対象としたのは 、 表層部は、 測定試料 の表面に付着している汚れや、 微細な傷およびエンボス等の凹凸などによる 測定のブレが大きく、 正確なエロージョン率を把握し難いからであ る。

[0051 ] ここで、 組成の異なる材料よりなる非相溶性の層を積 層しており、 積層方 向に隣接する層間に界面が存在する合わせガ ラス用中間膜では、 界面部分に おいて性状が急激に変化するため、 当該中間膜をマイクロスラリージェッ ト エロージョン法を用いて分析した場合には、 例えば図 2 （a） に一方の表面 から界面部分までの分析結果を示すように、 投射粒子量とエロージョン深さ との関係を示すグラフが、 界面の位置で大きく屈曲する折れ線グラフと なる 。 そして、 界面が存在する合わせガラス用中間膜では、 例えば図 2 （匕） に _方の表面から界面部分までの分析結果を示� �ように、 両表層部間に位置す る領域に、 エロージョン率の変化量の絶対値が〇. 0 5 9 - ¹ 超となる部分が現 出する。

[0052] しかし、 本発明の合わせガラス用中間膜では、 例えば図 1 八に一方の表面 から他方の表面までの分析結果を示すように 、 投射粒子量とエロージョン深 さとの関係を示すグラフが、 大きく屈曲する屈曲点を有しておらず、 略直線 状となる。 また、 例えば図 1 巳に一方の表面から他方の表面までの分析結 果 を示すように、 両表層部間に位置する領域に、 エロージョン率の変化量の絶 対値が〇. 0 5 9 - ¹ 超となる部分が現出しない。 従って、 両表層部間に位置す る領域において歪や剥離が発生し易く、 強度および外観に優れる合わせガラ スを得ることができる。

[0053] ここで、 マイクロスラリージェッ トエロージョン法を使用して平面視中央 位置を分析した際に得られる、 エロージョン率とエロージョン深さとの関係 を示すグラフは、 例えば図 1 （匕） に示すように、 ピークを 1つ以上有し、 且つ、 当該ピークが、 投射门回目のエロージョン率と、 投射 n _ 1回目のエ 口ージョン率との差が、 絶対値で〇. 1 5 / ₉ 未満であるべース部分間 〇 2020/175339 18 卩（：171? 2020 /006923

に位置することが好ましい。 エロージョン率の差の絶対値が小さい部分で あ るべース部分は、 性状が殆んど変化しない部分に該当し、 ピーク部分は、 エ 口ージョン率の変化量の絶対値が 0 . 0 5 9 - ¹ 以下となる程度で性状が適度に 変化している部分であるところ、 エロージョン率とエロージョン深さとの関 係を示すグラフが上記べース部分間にピーク を有していれば、 界面部分にお ける歪や剥離の発生を十分に抑制しつつ、 ベース部分では当該部分を構成す る樹脂組成物に所期の機能を十分に発揮させ ることができる。

[0054] なお、 例えば 3つの樹脂組成物を積層して合わせガラス用� �間膜を形成し た場合には、 上記エロージョン率とエロージョン深さとの 関係を示すグラフ は、 3つのべース部分と、 2つのピークとを有することとなる。

[0055] そして、 ピークを挟んで位置する 2つのべース部分は、 互いに平均エロー ジョン率が異なることが好ましい。 平均エロージョン率が異なるベース部分 は、 互いに性状が異なっており、 異なる機能を発揮し得る。 従って、 ピーク を挟んで位置する 2つのべース部分間で平均エロージョン率が� �なっていれ ば、 合わせガラス用中間膜に付加機能を良好に付 与し得る。

なお、 ベース部分のエロージョン率は、 〇. 5 / ₉ 以上であることが 好ましく、 1 . 以上であることがより好ましい。

[0056] また、 歪や剥離の発生を抑制する観点からは、 上記グラフにおいてピーク の立ち上がり部分および立ち下がり部分は、 投射门回目のエロージョン率と 、 投射门 _ 1回目のエロージョン率との差が、 絶対値で 0 . 1 5 / ₉ 以 上となり、 且つ、 エロージョン率の変化量 （= ｛ （投射 1·!回目のエロージョ ン率） — （投射 1·! _ 1回目のエロージョン率） ｝ / ｛ （投射 回目のエロー ジョン深さ） 一 （投射门 _ 1回目のエロージョン深さ） ｝ ） の絶対値が〇. 0 1 〇 以上〇. 0 5 9 - ¹ 以下となることが好ましい。

[0057] そして、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 平面視中央位置から平面視端 部まで略等しい組成を有していることが好ま しい。 具体的には、 本発明の合 わせガラス用中間膜は、 マイクロスラリージエツ トエロージョン法を使用し て平面視端部を膜厚方向に分析した際に、 両表層部間に位置する領域にエロ 〇 2020/175339 19 卩（：171? 2020 /006923

—ジョン率の変化量の絶対値が 0 . 0 5 9 - ¹ 超の部分を有さないことが好まし く、 エロージョン率とエロージョン深さとの関係 を示すグラフがベース部分 間に位置するピークを 1つ以上有することがより好ましい。

[0058] また、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 マイクロスラリージェッ トエロ —ジョン法を使用し、 3 丨 ウェハに対するエロージョン率が 6 . 3 6 /

9になる投射力にて多角アルミナ粒子を投� �して膜厚方向に分析した際に、 両表層部間に位置する領域に、 下記の条件 （丨） を満たす領域 （ ） と、 下 記の条件 （丨 丨） を満たす領域 （巳） と、 下記の条件 （ I） を満たす領域 （ 八） とが順次現出する部分を有し、 且つ、 領域 （八） および領域 （巳） が、 それぞれ、 平面視中央位置から平面視端部まで延在して いることが好ましい 条件 （丨） ：投射 1·!回目のエロージョン率と、 投射 _ 1回目のエロージ ョン率との差が、 絶対値で 0 . 1 5 / 9未満である

条件 （丨 丨） ：投射 1·!回目のエロージョン率と、 投射 _ 1回目のエロー ジョン率との差が、 絶対値で 0 . 1 5 01 / 9以上であり、 且つ、 エロージ ョン率の変化量の絶対値が〇. 0 5 9 - ¹ 以下である

領域 （ ） および領域 （巳） が平面視端部まで延在する合わせガラス用中 間膜を使用すれば、 合わせガラスの全面において強度および外観 を更に高め ることができる。

[0059] なお、 本発明の合わせガラス用中間膜は、 条件 （ I） および条件 （ I I） の何れも満たさない領域 （以下、 「その他の領域 （〇） 」 と称することがあ る。 ） を、 領域 （八） と領域 （巳） との間、 および/または、 合わせガラス 用中間膜の表面と領域 （八） との間に有していてもよい。

[0060] そして、 合わせガラスの全面において強度の低下や外 観不良の発生を抑制 する観点からは、 上述した領域 （ ） 〜 （〇 は、 それぞれ、 平面視中央位 置から平面視端部まで延在していることが好 ましく、 平面視中央位置と平面 視端部とで略等しいエロージョン深さの位置 に現出することがより好ましい 〇 2020/175339 20 卩（：171? 2020 /006923

[0061 ] （合わせガラス用中間膜の製造方法）

本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は 、 上述した本発明の合わせガ ラス用中間膜を製造する際に用いられ、 2種類以上の樹脂組成物を多層共押 出成形する工程を含むことを特徴とする。 このように、 多層共押出成形を用 いれば、 上述した本発明の合わせガラス用中間膜を容 易に製造することがで きる。

[0062] ＜樹脂組成物＞

ここで、 樹脂組成物としては、 本発明の合わせガラス用中間膜の形成に使 用し得るものとして上述したものを用いるこ とができる。

[0063] ＜多層共押出成形＞

また、 2種類以上の樹脂組成物の多層共押出成形は� � 特に限定されること なく、 フイードブロック法またはマルチマニホール ド法を用いて行うことが できる。 中でも、 合わせガラスの強度の低下や外観不良の発生 を良好に抑制 し得る合わせガラス用中間膜を得る観点から は、 多層共押出成形は、 フイー ドブロック法を用いて行うことが好ましく、 厚み規制部材を合流部に備える フイードブロックを用いて行うことがより好 ましい。

[0064] [厚み規制部材]

ここで、 合流部に設ける厚み規制部材としては、 特に限定されることなく 、 アジヤスタブロックやチョークバー等を用い ることができる。 中でも、 得 られる合わせガラス用中間膜中の領域 （八） および領域 （巳） のそれぞれの 厚みの均一性を高める観点からは、 合流部で互いに積層される 2種類の樹脂 組成物の間に位置する厚み規制部材は、 幅方向断面視において、 溶融粘度が 低い樹脂組成物が通過する側が、 幅方向中央部が凹となる形状であり、 溶融 粘度が高い樹脂組成物が通過する側が、 幅方向中央部が凸となる形状である ことが好ましい。

[0065] 具体的には、 多層共押出成形は、 特に限定されることなく、 例えば図 3 （

a） に示す共押出装置 1 0 0を用いて行うことが好ましい。

[0066] ここで、 図 3 （a） に示す共押出装置 1 0 0は、 フイードブロック 2 0と 〇 2020/175339 21 卩（：171? 2020 /006923

、 加熱溶融させた第一の樹脂組成物 1 八をフィードブロック 2 0に供給する 第一樹脂流路 1 〇八と、 加熱溶融させた第二の樹脂組成物 1 巳をフィードブ ロック 2 0に供給する第二樹脂流路 1 〇巳と、 加熱溶融させた第三の樹脂組 成物 1 〇をフィードブロック 2 0に供給する第三樹脂流路 1 〇〇と、 フィー ドブロック 2 0の合流部で合流させた第一〜第三の樹脂組� �物 1 八~ 1 〇の 積層体が押し出されるダイス 3 0とを備えている。 そして、 フィードブロッ ク 2 0の合流部には、 図 3 ( ₃ ) に拡大して示すように、 合流させる各樹脂 組成物の厚みを規制する厚み規制部材 2 1 、 2 2巳、 2 1 0 , 2 1 0が設 けられている。

[0067] そして、 厚み規制部材 2 1 八、 2 2巳、 2 1 ⁽ 3、 2 1 0は、 幅方向断面視 において、 溶融粘度が低い樹脂組成物が通過する側が、 幅方向中央部が凹と なる形状であり、 溶融粘度が高い樹脂組成物が通過する側が、 幅方向中央部 が凸となる形状である。

具体的には、 一例として、 第一の樹脂組成物 1 八および第三の樹脂組成物 1 〇の溶融粘度が、 第二の樹脂組成物 1 巳の溶融粘度よりも高い場合につい て説明すると、 溶融粘度が高い樹脂組成物が通過する側に位 置する厚み規制 部材 2 1 八、 2 1 〇、 2 1 0は、 例えば図 4 ( b ) に示すように、 幅方向中 央部が凸となる形状の幅方向断面を有してい る。 また、 溶融粘度が低い樹脂 組成物が通過する側に位置する厚み規制部材 2 2巳は、 例えば図 4 ( ₃ ) に 示すように、 幅方向中央部が凹となる形状の幅方向断面を 有している。 厚み規制部材 2 1 、 2 2巳、 2 1 ⁽ 3、 2 1 口の形状および配置を上述し たようにすれば、 第一〜第三の樹脂組成物 1 八〜 1 〇を端部まで良好に積層 させることができる。 従って、 平面視中央位置から平面視端部まで均一な合 わせガラス用中間膜を得ることができる。

[0068] なお、 上記一例では、 第一〜第三の樹脂組成物 1 八~ 1 〇を用いて合わせ ガラス用中間膜を多層共押出成形する場合に ついて説明したが、 多層共押出 成形する際に用いる樹脂組成物の数は 3つに限定されるものではない。 例えば、 図 3 ( b ) にフィードブロックの合流部を拡大して示す ように、 〇 2020/175339 22 卩（：171? 2020 /006923

本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法 では、 第四〜第七の樹脂組成物 1 口〜 1 ◦を用いて合わせガラス用中間膜を多層共押 出成形してもよい。 そして、 第四〜第七の樹脂組成物 1 口〜 1 ◦を用いる場合、 樹脂組成物を 端部まで良好に積層させる観点からは、 厚み規制部材の形状および配置は、 例えば以下のようにすることが好ましい。

即ち、 一例として、 第五の樹脂組成物 1 巳および第七の樹脂組成物 1 の 溶融粘度が、 第四の樹脂組成物 1 口および第六の樹脂組成物 1 の溶融粘度 よりも高い場合について説明すると、 溶融粘度が高い樹脂組成物が通過する 側に位置する厚み規制部材 2 1 巳、 2 1 0、 2 1 1 ^~ 1は、 例えば図 4 （匕） に 示すように、 幅方向中央部が凸となる形状の幅方向断面を 有している。 また 、 溶融粘度が低い樹脂組成物が通過する側に位 置する厚み規制部材 2 2 0、

2 2 、 2 2 1·!は、 例えば図 4 （ ₃ ） に示すように、 幅方向中央部が凹とな る形状の幅方向断面を有している。

[0069] （合わせガラス）

本発明の合わせガラスは、 上述した本発明の合わせガラス用中間膜を備 え るものであり、 通常、 2枚のガラス板と、 当該 2枚のガラス板の間に配置さ れた本発明の合わせガラス用中間膜とを有し ている。 そして、 当該 2枚のガ ラス板は、 本発明の合わせガラス用中間膜を介して接着 一体化されている。 なお、 本発明の合わせガラスは、 3枚以上のガラス板を有していてもよい 。 そして、 本発明の合わせガラスが 3枚以上のガラス板を有する場合、 ガラ ス板間に位置する中間膜は、 少なくとも 1つが本発明の合わせガラス用中間 膜であることを必要とし、 全てが本発明の合わせガラス用中間膜である こと が好ましい。

[0070] そして、 本発明の合わせガラスは、 本発明の合わせガラス用中間膜を備え ているので、 強度および外観に優れている。

[0071 ] ＜ガラス板＞

ここで、 ガラス板の材質は特に限定されない。 ガラス板の材質としては、 例えば、 アルミノシリケート酸ガラス、 硼珪酸ガラス、 アルミノ硼珪酸ガラ 〇 2020/175339 23 卩（：171? 2020 /006923

ス、 バリウム瑚珪酸ガラス、 珪酸ガラス、 結晶化ガラス、 ゲルマニウムガラ ス、 石英ガラス、 ソーダライムガラス、 白板ガラス、 青板ガラス、 鉛ガラス 、 ウランガラス、 カリガラス、 無アルカリガラス等が挙げられる。

[0072] また、 本発明の合わせガラスに使用されるガラス板 の厚さは、 特に限定さ れない。 本発明で使用されるガラス板の厚さは、 通常 0 . 1 〇1 111以上1 〇111 以下であり、 好ましくは〇. 以上、 より好ましくは〇. 、 更に好ましくは〇. 7 以上であり、 好ましくは 3 以下、 より好ま しくは 2 . 5〇!〇!以下、 更に好ましくは 2〇!〇!以下である。 本発明で使用さ れるガラス板の厚さは、 合わせガラスの用途に応じて適宜選定できる 。

本発明の合わせガラスにおいて使用される複 数のガラス板の厚さは、 同一 でも、 異なっていてもよい。

[0073] ＜合わせガラスの性状＞

本発明の合わせガラスの厚さや形状は、 特に限定されない。 厚さは、 通常 〇. 3〇!〇!以上 3 0〇!〇!以下であり、 好ましくは 1 111 111以上、 より好ましく は2〇!〇!以上、 更に好ましくは 3〇!〇!以上であり、 好ましくは

、 より好ましくは 1 以下、 更に好ましくは 7 以下である。 この範 囲の厚さであれば、 ディスプレイ用ガラス、 自動車用ガラス、 建材用ガラス 等として良好に使用し得る。

また、 合わせガラスの形状は、 建材やディスプレイ等に使用する平板状で あってもよいし、 自動車用合わせガラスのような曲面形状であ ってもよい。

[0074] ＜合わせガラスの製造＞

本発明の合わせガラスを製造する方法は特に 限定されない。 自動車用合わ せガラスのような曲面形状をした合わせガラ スの一般的な方法としては、 例 えば、 ガラス板/中間膜/ガラス板をこの順に重ね合� ��せた積層物とし、 こ の積層物を脱気可能な可撓性の樹脂製袋に入 れて内部を脱気した後、 オート クレーブに入れて、 温度 1 0 0〜 1 5 0 °〇、 圧力 0 . 0 1 ~ 1 . 条件下で圧着することができる。

建築物用の合わせガラスのような平面形状を した合わせガラスの場合は、 〇 2020/175339 24 卩（：171? 2020 /006923

上記の積層物を真空ラミネータや熱プレス 等を用いて加熱して接着一体化さ せる方法も適用できる。

［0075］ 本発明の合わせガラスは、 自動車、 鉄道車両、 船舶、 建築物等の窓材、 壁 材、 屋根材、 床材、 仕切り材等として有用である。

実施例

［0076］ 以下に実施例を示しながら、 本発明をさらに詳細に説明するが、 本発明は 以下の実施例に限定されるものではない。 なお、 「部」 及び 「％」 は特に断 りのない限り質量基準である。

［0077］ 本実施例における評価は、 以下の方法によって行う。

(1 ) 重量平均分子量 (IV! \«) 及び分子量分布

ブロック共重合体 ［〇］ 及びブロック共重合体水素化物 ［口］ の分子量は 、 丁 1 ^~ 1 を溶離液とする◦ ⁽ 3による標準ポリスチレン換算値として 40°〇 において測定した。 測定装置としては、 東ソー社製! !_〇 8320◦ 〇を 用いた。

(2) 水素化率

ブロック共重合体水素化物 ［口］ の主鎖、 側鎖及び芳香環の水素化率は、 ブロック共重合体 ［0］ 及びブロック共重合体水素化物 ［口］ の ¹ 1 ^~ 1_ 1\/|［¾ を測定して算出した。

(3) 溶融粘度

樹脂組成物の溶融粘度は、 キヤピログラフ測定装置 (東洋精機製作所製、

01/分の範囲で温度を変えて測定した。

［0078］ (4) マイクロスラリージェッ トエロージョン法による分析

エロージョン処理装置 (株式会社パルメソ製、 1\/13巳_八) を用い、 ノズ ル径 1 01111X 1 01111、 投射距離 40101にて多角アルミナ粒子 (平均粒子径 1 . 2 〇〇 をシリコンウェハに投射し、 エロージョン率が 6. 36 111/9 となる投射力を設定した。 そして、 分析対象への投射と、 エロージョン深さ 〇 2020/175339 25 卩（：171? 2020 /006923

の測定とを繰り返し実施した。

なお、 エロージョン深さは、 触針式形状計測機 （株式会社パルメソ製、 \J-E\J］ ） を用い、 触針子先端 : 2 、 荷重： 200 1\1、 計測倍率 : 1 0000倍、 測長： 30101、 計測速度： 〇. 201111/360にて計測し た。

また、 測定位置は、 分析対象の中央と、 端部 （端縁から 5〇 の位置） とした。

そして、 測定結果からエロージョン率を算出した。

（5） 鉄球落下試験

作製した 300 角の合わせガラスを一 40 °〇で 4時間以上冷却保管し たものに対し、 」 1 3 ［¾32 1 1 （201 5） に準拠して、 重さ 227 ₉ ± 29の鋼球を落球高さ 5 にて落下させた。 そして、 飛散ガラス重量および 剥離 （浮き） の有無を観察した。

（6） 耐湿試験

作製した合わせガラスを 85 °〇、 85%［¾1 ^~ 1にて 1 000時間保管した。 その後、 外観を観察し、 周辺の剥離や白化が無いか確認した。

（7） サーマルサイクル試験

作製した合わせガラスを温調オーブンに設置 し、 一40 ^° 〇から 85 ^° 〇の温 度変化の繰り返しを、 低温 （_40 ^° 〇） に曝す時間と、 高温 （85 ^° 〇） に曝 す時間とをそれぞれ 30分として、 50サイクル実施した。 そして、 合わせ ガラスの剥離 （浮き） の有無を観察した。

［0079］ （製造例 1）

＜ブロック共重合体 ［0］ の合成＞

攪拌装置を備え、 内部が充分に窒素置換された反応器に、 脱水シクロヘキ サン 550部、 脱水スチレン 25. 0部、 ランダム化剤としての n -ジブチ ルエーテル〇. 475部を入れ、 60°〇で攪拌しながら n _ブチルリチウム （ 1 5%シクロヘキサン溶液） 〇. 68部を加え、 重合を開始させて、 60 °〇で 60分間撹拌した。 反応液をガスクロマトグラフィー （◦〇） により分 20/175339 26 卩（：171? 2020 /006923

析したところ、 この時点での重合転化率は 99. 5%であった。

次に、 反応液に脱水イソプレン 5〇. 0部を加え、 そのまま 30分間攪拌 を続けた。 反応液を 0（3により分析したところ、 この時点で重合転化率は 9

9 %であった。

その後、 更に、 脱水スチレンを 25. 0部加え、 60分間攪拌した。 反応 液を 0（3により分析したところ、 この時点での重合転化率はほぼ 1 00%で あった。 ここでイソプロピルアルコール〇. 5部を加えて反応を停止した。 得られたブロック共重合体 ［0］ の重量平均分子量 は 44, 300、 分子量分布 は 1. 03であった。

＜ブロック共重合体水素化物 ［口］ の合成＞

次に、 上記で得られたブロック共重合体 ［0］ の溶液を、 攪拌装置を備え た耐圧反応器に移送し、 水素化触媒として珪藻土担持型ニッケル触媒 （ズー ドケミー触媒社製、 丁一840〇［¾ !_） 3. 0部および脱水シクロヘキサン

1 00部を添加して混合した。 反応器内部を水素ガスで置換し、 更に溶液を 攪拌しながら水素を供給し、 温度 1 70 ^° 0, 圧力 4. 時間水 素化反応を行なった。

水素化反応終了後、 反応溶液をろ過して水素化触媒を除去した後 、 得られ た溶液に、 フエノール系酸化防止剤であるペンタエリス リチル テトラキス ［3 - （3, 5—ジ _ 1: _プチルー 4—ヒドロキシフエニル） プロビオネー 卜］ （コーヨ化学研究所社製、 S o n g n o x 1 01 0） 〇. 1部を溶解し たキシレン溶液 1. 0部を添加して溶解させた。

次いで、 上記溶液を、 金属ファイバー製フィルター （孔径〇. 4 、 二 チダイ社製） にて濾過して微小な固形分を除去した後、 円筒型濃縮乾燥器 （ 日立製作所社製 「コントロ」 ） を用いて、 温度 260 ^° 〇、 圧力〇. 001 IV! 3以下で、 溶液から、 溶媒であるシクロヘキサン、 キシレンおよびその他 の揮発成分を除去し、 濃縮乾燥器に直結したダイから溶融状態でス トランド 状に押出し、 冷却後、 ペレタイザーでカッ トしてブロック共重合体水素化物 ［〇］ を含む組成物からなるペレッ ト 90部を得た。 20/175339 27 卩（：171? 2020 /006923

得られたペレッ ト中のブロック共重合体水素化物 ［口］ の重量平均分子量 は 1 . 5 3、 水素化率 はほぼ 1 0 0 %であった。

＜変性ブロック共重合体水素化物 ［日］ の調製＞

得られたブロック共重合体水素化物 ［口］ を含むペレッ ト 1 0 0部に対し て、 エチレン性不飽和シラン化合物としてのビニ ルトリメ トキシシラン 2 .

0部、 および、 有機過酸化物としての 2 , 5 -ジメチルー 2 , 5 -ジ （1 - プチルパーオキシ） ヘキサン （日油社製、 パーへキサ （登録商標） 2 5巳） 〇. 2部を添加した。 この混合物を、 二軸押出機 （東芝機械社製、 丁巳1\/1 3 7巳） を用いて、 樹脂温度 2 0〇 、 滞留時間 6 0〜 7 0秒間で混練した。 得られた混練物を、 ストランド状に押出し、 空冷した後、 ペレタイザーによ りカッティングし、 アルコキシシリル基を有する変性ブロック共 重合体水素 化物 ［巳］ を含むペレッ ト 9 7部を得た。

得られたブロック共重合体水素化物 ［巳］ を含むぺレッ ト 1 0部をシクロ ヘキサン 1 0 0部に溶解させた後、 得られた溶液を脱水メタノール 4 0 0部 中に注いで、 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ を凝固させた。 得られた 凝固物を 2 5 ^° ◦で真空乾燥して、 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ を含 む精製物 9 . 5部を得た。

変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ の 丁_ 丨 スぺクトルでは、 1 0

由来する新たな吸収帯が、 ビニルトリメ トキシシランの 3 丨 一〇〇1 ^~ 1 ₃ 基、 3 I _〇 1 ^~ 1基に由来する吸収帯 （ 1 0 7 5〇 01- ¹ 、 および 7 6 6〇 と異なる位置に観察された。

また、 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ の ¹ 1 ^~ 1 _ 1\/|［¾スペクトル （重 クロロホルム中） を測定したところ、 3 . 6 にメ トキシ基のプロトン に基づくピークが観察された。 ピーク面積比からブロック共重合体水素化物 ［0］ の 1 0 0部に対してビニルトリメ トキシシラン 1 . 7部が結合したこ とが確認された。 〇 2020/175339 28 卩（：171? 2020 /006923

なお、 変性ブロック共重合体水素化物 ［日］ の重量平均分子量 は 38500、 分子量分布 は 2. 37であった。

［0080］ （製造例 2）

＜ブロック共重合体 ［0’ ］ の合成＞

攪拌装置を備え、 内部が充分に窒素置換された反応器に、 脱水シクロヘキ サン 270部、 エチレングリコールジブチルエーテル〇. 53部を入れ、 さ らに、 n -ブチルリチウム （ 1 5%シクロヘキサン溶液） 〇. 47部を加え た。 全容を 60°〇で攪拌しながら、 脱水スチレン 1 2. 5部を 40分間に亘 って連続的に反応器内に添加した。 添加終了後、 そのまま更に 60 ^° 〇で 20 分間全容を攪拌した。 反応液をガスクロマトグラフィーにより測定 したとこ ろ、 この時点での重合転化率は 99. 5%であった。

次に、 脱水したイソプレン 75. 0部を、 反応液に 1 00分間に亙って連 続的に添加し、 添加終了後そのまま 20分間攪拌を続けた。 この時点での重 合転化率は 99. 5 %であった。

その後、 更に、 脱水スチレン 1 2. 5部を、 60分間に亙って連続的に添 加し、 添加終了後そのまま全容を 30分間攪拌した。 この時点での重合転化 率はほぼ 1 00%であった。 ここで、 反応液にイソプロピルアルコール〇.

5部を加えて反応を停止させた。 得られたブロック共重合体 ［0’ ］ の重量 平均分子量 は 87, 000、 分子量分布 は 1. 33 、 八 ： 巳= 25 : 75、 全イソプレン由来の構造単位の内、 1 , 2—お よび 3, 4—付加重合由来の構造単位の割合は 5 1 %であった。

＜ブロック共重合体水素化物 ［口’ ］ の合成＞

次に、 上記で得られたブロック共重合体 ［0’ ］ の溶液を、 攪拌装置を備 えた耐圧反応器に移送し、 水素化触媒として珪藻土担持型ニッケル触媒 （日 揮触媒化成社製、 巳 2211、 ニッケル担持量 60%） 7. 0部および脱水シ クロヘキサン 80部を添加して混合した。 反応器内部を水素ガスで置換し、 更に溶液を攪拌しながら水素を供給し、 温度 1 90 ^° 〇、 圧力 4.

て 6時間水素化反応を行った。 水素化反応後のブロック共重合体水素化物 ［ 〇 2020/175339 29 卩（：171? 2020 /006923

口’ ］ の重量平均分子量 は 84, 000、 分子量分布

） は·！ . 36であった。

水素化反応終了後、 反応溶液をろ過して水素化触媒を除去した後 、 ろ液に 、 フエノール系酸化防止剤であるペンタエリス リチル · テトラキス ［3— （ 3, 5—ジ _ 1: _プチルー 4—ヒ ドロキシフエニル） プロビオネート］ （コ —ヨ化学研究所社製、 S o n g n o x 1 01 0） 〇. 1部を溶解したキシレ ン溶液 1. 0部を添加して溶解させた。

次いで、 上記溶液を、 円筒型濃縮乾燥器 （日立製作所社製、 コントロ） を 用いて、 温度 260 ^° 〇、 圧力〇. 001 1\/1 ₃ 以下で乾燥させ、 溶媒である シクロヘキサン、 キシレンおよびその他の揮発成分を除去した 。 連続して溶 融物をダイからストランド状に押出し、 冷却後、 ペレタイザーでカッ トして ブロック共重合体水素化物 ［口’ ］ を含む組成物からなるペレッ ト 93部を 得た。 得られたペレッ ト状のブロック共重合体水素化物 ［口’ ］ の重量平均 分子量 は 88, 400、 分子量分布 は 1. 05、 水 素化率はほぼ 1 00 %であった。

［0081］ （実施例 1）

＜合わせガラス用中間膜の作製＞

（2軸） の主押出し装置と、 をフイードブロックに接合し、 更に幅 1 . 2〇1の丁ダイを取り付けた。 フイードブロック内の合流部には図 3 （a） に示す形状および配置の厚み規制部材を配置 した。 次に、 主押出し装置にブ ロック共重合体水素化物 ［〇’ ］ を含む組成物からなるペレッ トを投入し、 副押出し装置に変性ブロック共重合体水素化 物 ［巳］ を含む精製物を投入し 、 主押出し装置のシリンダ温度を 1 40 ^° 〇、 副押出し装置のシリンダ温度を 200 °〇、 フイードブロックの温度を 200 °〇、 丁ダイの温度を 2 1 0 °〇、 冷却口ールの温度を 60 ^° 〇として、 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ を 含む精製物 （約 1 〇〇 ） /ブロック共重合体水素化物 ［口’ ］ を含む組 成物 （約 500 ） /変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ を含む精製物 〇 2020/175339 30 卩（：171? 2020 /006923

（約 1 〇〇 ） の 2種 3層シート （合わせガラス用中間膜） を作製した。 なお、 幅方向のシート厚みは卷取り装置の引き取り 速度と丁ダイのマニユ アルボルトで調整した。

そして、 各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。

＜合わせガラスの作製＞

作製した合わせガラス用中間膜を 3 0〇 角の 2枚のフロートガラス （ 厚さ ： 2 で挟み、 レトルト包装用のラミネート袋に挿入し真空 包装を 行った。 次に、 この真空包装体をオートクレープ装置 （羽生田鉄工所製、 夕 ンデライオン） に入れ、 1 2 5 ^° 〇、 〇. 3 0分の加熱加圧処理を 行い、 合わせガラスを得た。 そして、 各種評価を行った。 結果を表 1 に示す

［0082］ （実施例 2）

合わせガラス用中間膜の作製時に、 主押出し装置に、 ブロック共重合体水 素化物 ［口］ を含む組成物からなるペレッ ト 1 0 0部と、 4 0 ^° 〇に加温した ポリイソブテン（日油製、 1 0 1 ^~ 1 3） 2 0部との混合物を投入した以外は実施 例 1 と同様にして、 2種 3層シート （合わせガラス用中間膜） および合わせ ガラスを作製した。

そして、 実施例 1 と同様にして各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。 ［0083］ （実施例 3）

合わせガラス用中間膜の作製時に、 主押出し装置に、 ブロック共重合体水 素化物 ［口’ ］ を含む組成物からなるペレッ ト 1 0 0部と、 丨 丁〇の水分散 体 （丨 丁〇濃度： 2 0 %、 三菱マテリアル社製） 1 . 5部と、 デカグリセリ ンモノカプリレート （阪本薬品工業社製、 1\/1〇八一 7 5 0） 〇. 0 6部との 混合物を投入した以外は実施例 1 と同様にして、 2種 3層シート （合わせガ ラス用中間膜） および合わせガラスを作製した。

そして、 実施例 1 と同様にして各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。

［0084］ （実施例 4）

合わせガラス用中間膜の作製時に、 ！_ / 0 : 4 8、 （2軸） の 〇 2020/175339 31 卩（：171? 2020 /006923

主押出し装置と、 ！_ / 0 : 2 5、 7 5 （単軸） の副押出し装置 2台とを 、 幅 1 . 2 の 3種 3層マルチマニフォールドダイスに取り付け� �。 次に、 主押出し装置にブロック共重合体水素化物 ［口’ ］ を含む組成物からなるぺ レッ トを投入し、 副押出し装置に変性ブロック共重合体水素化 物 ［日］ を含 む精製物を投入し、 主押出し装置のシリンダ温度を 1 4 0 ^° 〇、 副押出し装置 のシリンダ温度を 2 0 0 °〇、 マルチマニフォールドダイスの温度を 2 1 0 °〇 、 冷却口ールの温度を 6 0 ^° 〇として、 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ を含む精製物 （約 1 〇〇 ） /ブロック共重合体水素化物 ［口’ ］ を含む 組成物 （約 5 0 0 ） /変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ を含む精製 物 （約 1 〇〇 ） の 2種 3層シート （合わせガラス用中間膜） を作製した なお、 幅方向のシート厚みは卷取り装置の引き取り 速度とマルチマニフォ —ルドダイスのマニュアルボルトで調整した 。

そして、 各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。

［0085］ （実施例 5）

合わせガラス用中間膜の作製時に、 幅方向中央部が凹となる形状の厚み規 制部材と、 幅方向中央部が凸となる形状の厚み規制部材 との位置を入れ替え てフィードブロック内の合流部に配置した以 外は実施例 1 と同様にして、 2 種 3層シート （合わせガラス用中間膜） および合わせガラスを作製した。 そして、 実施例 1 と同様にして各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。

［0086］ （比較例 1）

合わせガラス用中間膜の作製時に、 幅方向断面が平坦な厚み規制部材をフ ィードブロック内の合流部に配置し、 ブロック共重合体水素化物 ［口’ ］ に 替えてシラン変性ポリエチレン （三菱ケミカル製、 リンクロン 3 3 7 3 2 ） を主押出し装置に投入し、 主押出し装置のシリンダ温度を 2 0 0 ^° 〇に変更 した以外は実施例 1 と同様にして、 2種 3層シート （合わせガラス用中間膜 ） および合わせガラスを作製した。

そして、 実施例 1 と同様にして各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。 〇 2020/175339 32 卩（：171? 2020 /006923

［0087］ （比較例 2）

合わせガラス用中間膜の作製時に、 幅方向中央部が凹となる形状の厚み規 制部材と、 幅方向中央部が凸となる形状の厚み規制部材 との位置を入れ替え てフィードブロック内の合流部に配置し、 ブロック共重合体水素化物 ［口’

］ に替えてスチレンーブタジエンブロック共重 合体 （＜11［¾八丁〇1\1コーポ レーション製、 クレイ ト 6 5 7） を主押出し装置に投入し、 主押出 し装置のシリンダ温度を 2 3 0 °〇に変更した以外は実施例 1 と同様にして、

2種 3層シート （合わせガラス用中間膜） および合わせガラスを作製した。 そして、 実施例 1 と同様にして各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。 ［0088］ （比較例 3）

合わせガラス用中間膜の作製時に、 変性ブロック共重合体水素化物 ［巳］ に替えてシラン変性ポリエチレン （三菱ケミカル製、 リンクロン 3 3 7 3 2 !\!） を副押出し装置に投入した以外は実施例 1 と同様にして、 2種 3層シー 卜 （合わせガラス用中間膜） および合わせガラスを作製した。

そして、 実施例 1 と同様にして各種評価を行った。 結果を表 1 に示す。

[0089]

\¥0 2020/175339 33 卩(：17 2020 /006923

〇 2020/175339 34 卩（：171? 2020 /006923

[0090] 表 1 より、 実施例 1〜 5の合わせガラス用中間膜を使用すれば、 比較例 1 〜 3の合わせガラス用中間膜を使用した場合と� �較し、 強度および外観に優 れる合わせガラスが得られることが分かる。

なお、 実施例 1〜 3の合わせガラス用中間膜では、 領域 （八） および領域 （巳） が、 それぞれ、 平面視中央位置から平面視端部まで延在して いること が確認された。

産業上の利用可能性

[0091 ] 本発明によれば、 組成の異なる 2種類以上の樹脂組成物を用いて形成され た合わせガラス用中間膜を備え、 強度および外観に優れる合わせガラスを提 供することができる。

符号の説明

[0092] 1 〜 1 〇 樹脂組成物

1 0 〜 1 0〇 樹脂流路

2 0 フイードブロック

1 ^~ 1、 2 2 1·! 厚み規制部材

3 0 ダイス

1 0 0 共押出装置