発明の名称 ： 合わせガラス用中間膜および合わせガラス 技術分野

[0001 ] 本発明は、 合わせガラス用中間膜および合わせガラスに 関する。

背景技術

[0002] 窓ガラス等に使用されているガラス板は耐久 性および採光性に優れている が、 ダンピング性能 （屈曲振動に対する 1 a n 8） が非常に小さいことが知 られている。 このため、 ガラスの振動と入射音波の振動とが一致して 共振状 態が起こり、 透過損失が著しく低下する現象 （コインシデンス効果） が見ら れる。

—方、 近年、 合わせガラスを軽量化することにより自動車 を軽量化し、 燃 費を向上させる取り組みがなされている。 一般には、 合わせガラスの厚さを 薄くすることによって軽量化できるが、 その重量減少分に応じて遮音性が低 下するため、 重量減少の実現には、 遮音性の低下を補う手段が求められてい る。

[0003] 遮音性を高める方法として、 ダンピング性能に優れた合わせガラス用中間 膜 （以下、 単に 「中間膜」 ともいう） を用いる方法がある。 中間膜は、 振動 エネルギーを熱エネルギーに変換することで 振動エネルギーを低減する能力 を有している。 そのような中間膜として、 例えば特許文献 1 には、 ポリスチ レンとゴム系樹脂の共重合体 （以下、 「スチレン系熱可塑性エラストマー」 と称する） でなる樹脂膜八が、 可塑化されたポリビニルアセタール系樹脂で なる樹脂膜巳で挟着されてなる合わせガラス 用中間膜が提案されている。 ここで、 ポリビニルアセタール樹脂および可塑剤を含 む樹脂膜 （可塑化ポ リビニルアセタール樹脂含有樹脂膜） と隣接して積層させる樹脂膜 （積層樹 脂膜） が、 上記した例のようなスチレン系熱可塑性エラ ストマーで構成され ている場合、 前記可塑剤として合わせガラス用中間膜用途 に汎用されている 可塑剤 〔例えば、 アジピン酸ジヘキシル、 フタル酸ジオクチル等の多価カル 〇 2020/175178 2 卩（：171? 2020 /005739

ボン酸と一価アルコールとのカルボン酸エ ステル化合物、 または、 トリエチ レングリコールジ 2—エチルへキサノエート （3 0 8） 、 トリエチレングリ コールジヘプタノエート等の多価アルコール と一価カルボン酸とのカルボン 酸エステル化合物〕 を使用すると、 当該可塑剤が可塑化ポリビニルアセター ル樹脂含有樹脂膜から積層樹脂膜に移行し、 その結果、 ヘイズの上昇等の問 題を起こすことがあることが知られている。 そこで、 前記移行が起こり難い 可塑剤として、 水酸基価が 1 5〜 4 5〇 9 であるエステル系可 塑剤またはエーテル系可塑剤が提案されてい る （例えば、 特許文献 2） 。 先行技術文献

特許文献

[0004] 特許文献 1 :特開 2 0 0 7 _ 9 1 4 9 1号公報

特許文献 2 :国際公開第 2 0 1 1 / 0 1 6 4 9 5号パンフレッ ト

発明の概要

発明が解決しようとする課題

[0005] しかしながら、 水酸基価が

可塑剤またはエーテル系可塑剤を可塑剤とし て用いたポリビニルアセタール 樹脂組成物は、 可塑剤として 3◦ 8を用いた場合と比べてより高い吸湿性を 有し、 その結果、 そのような樹脂組成物から構成される層を含 む中間膜を用 いた合わせガラスの作製において当該層とガ ラスとが接する構成とする場合 に、 雰囲気条件によっては当該層とガラスとの十 分な接着性の確保が困難に なったり、 作製した中間膜または合わせガラスの端部か らの当該層への吸湿 に起因して当該層とガラスとの接着性が低下 したりする問題があることが本 発明者らにより見出された。 また、 一般に、 ポリビニルアセタール樹脂層の ガラスとの接着性は、 酢酸マグネシウム等の接着力調整剤の添加量 で制御す ることができるが、 吸湿性が高いか若しくは水分を多く含むポリ ビニルアセ タール樹脂層では、 水分による接着力低下の影響が大きく、 接着力調整剤に よる制御が困難となる問題があることも見出 された。 〇 2020/175178 3 卩（：171? 2020 /005739

［0006］ 従って、 本発明は、 前記課題を解決できる中間膜の提供、 即ち、 透明性お よび遮音性が十分に高く、 ガラスとの良好な接着およびガラスとの接着 性制 御の実現も可能な中間膜の提供を目的とする 。

課題を解決するための手段

［0007］ 本発明者らは前記課題を解決するために、 合わせガラス用中間膜について 鋭意検討した結果、 本発明を完成させるに至った。 即ち、 本発明は、 以下の 好適な態様を包含する。

［1］ 熱可塑性樹脂材料から構成される 層と、 ポリビニルアセタール樹脂 組成物から構成される巳層とを少なくとも一 層ずつ含む合わせガラス用中間 膜であって、

前記熱可塑性樹脂材料は熱可塑性樹脂として 、 芳香族ビニル単量体単位を 6 0モル％以上含む重合体ブロック （ 3） と共役ジェン単量体単位を 6 0モ ル％以上含む重合体ブロック （ 13） とを有するブロック共重合体の水素添加 物を含有し、 ブロック共重合体の水素添加物における重合 体ブロック （3） の含有量はブロック共重合体の水素添加物の 総質量に対して 2 5質量％以下 であり、

前記ポリビニルアセタール樹脂組成物は、 ポリビニルアセタール樹脂と分 子構造中に芳香環を有する可塑剤とを含有し 、 前記可塑剤の含有量は、 前記 ポリビニルアセタール樹脂 1 0 0質量部に対して〇. 5〜 1 0 0質量部であ り、 前記可塑剤の 3 値は 1 〇. 0 ² 以上である、 合わ せガラス用中間膜。

［2］ 前記可塑剤は分子構造中に水酸基を有さない 、 前記 ［1］ に記載の合 わせガラス用中間膜。

［3］ 前記可塑剤の屈折率 n _D は 1 . 5 0以上である、 前記 ［1］ または ［2 ］ に記載の合わせガラス用中間膜。

［4］ 厚さ 5 0 0 のシート状の前記ポリビニルアセタール樹脂 組成物を 2 0 ^° 0、 相対湿度 6 5 %で 4 8時間調湿した際の水分率は 1 . 8 0質量％以 下である、 前記 ［1］ 〜 ［3］ のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。 \¥0 2020/175178 4 卩（：17 2020 /005739

［5］ 前記ポリビニルアセタール樹脂組成物は前記 可塑剤として、 安息香酸 エステル、 芳香族リン酸エステルおよびフタル酸エステ ルからなる群から選 択される 1以上の可塑剤を含有する、 前記 ［1］ 〜 ［4］ のいずれかに記載 の合わせガラス用中間膜。

［6］ 前記ポリビニルアセタール樹脂組成物は、 炭素数 2〜 1 2のカルボン 酸のマグネシウム塩からなる群から選択され る 1以上のマグネシウム塩をさ らに含有する、 前記 ［1］ 〜 ［5］ のいずれかに記載の合わせガラス用中間 膜。

［7］ 前記熱可塑性樹脂材料は、 」 丨 3 < 7 2 4 4— 1 0 : 2 0 0 5に 準じて周波数 1 1 ^~ 1 åの条件で複素せん断粘度試験を行うことで� ��定される I 3 n 5が最大となるピークを一 3 0 °〇以上 1 0 °〇以下の範囲に有し、 当該 1 ピークの高さは 1 . 5以上である、 前記 ［1］ 〜 ［6］ のいずれかに 記載の合わせガラス用中間膜。

［8］ 厚さが 1 0 0 以上 4 0 0 以下である前記八層と、 当該八層の 両面に積層された、 1層の厚さが 2 0 0 〇!以上 1 5 0 0 以下である前 記巳層とからなる、 前記 ［1］ 〜 ［7］ のいずれかに記載の合わせガラス用 中間膜。

［9］ 前記八層および前記巳層を巳層/八層/巳層/八 層/巳層の順で含ん でなる、 前記 ［1］ 〜 ［7］ のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。

［1 0］ 2枚のガラスの間に前記 ［1］ 〜 ［9］ のいずれかに記載の合わせ ガラス用中間膜が挟持されてなる合わせガラ スであって、 乗物用フロントガ ラス、 乗物用サイ ドガラス、 乗物用サンルーフ、 乗物用リアガラスまたはへ ッ ドアップディスプレイ用ガラスである、 合わせガラス。

発明の効果

［0008］ 本発明によれば、 透明性および遮音性が十分に高く、 ガラスとの良好な接 着およびガラスとの接着性制御の実現も可能 な中間膜を提供することができ る。

図面の簡単な説明 \¥0 2020/175178 5 卩（：17 2020 /005739

[0009] [図 1 ]本開示の合わせガラス用中間膜の一態様で� �る構成を示す断面模式図で ある。

[図 2]本開示の合わせガラス用中間膜の一態様で� ��る構成を示す断面模式図で ある。

発明を実施するための形態

[0010] 以下、 本発明の実施の形態について詳細に説明する 。 なお、 本発明の範囲 はここで説明する実施の形態に限定されるも のではなく、 本発明の趣旨を損 なわない範囲で種々の変更をすることができ る。

[001 1 ] 本開示の合わせガラス用中間膜は、 熱可塑性樹脂材料から構成される八層 と、 ポリビニルアセタール樹脂組成物から構成さ れる巳層とを少なくとも一 層ずつ含む。

[0012] [巳層]

まず、 巳層について説明する。 巳層を構成するポリビニルアセタール樹脂 組成物は、 ポリビニルアセタール樹脂と分子構造中に芳 香環を有する可塑剤 とを含有し、 前記可塑剤の含有量は、 前記ポリビニルアセタール樹脂 1 〇〇 質量部に対して〇. 5〜 1 0 0質量部であり、 前記可塑剤の 3 値 （溶解度 パラメーター、 3〇 1 リ 1〇 1 I 彳 ソ ㊀ ㊀ ！"） は 1 0 . 0 （

〇 3 丨 /〇 ³ ） 以上である。 即ち、 前記可塑剤は、 特定の 3 値を有し 、 分子構造中に芳香環を有する可塑剤である。

[0013] ＜可塑剤＞

特定の 3 値を有し、 分子構造中に芳香環を有する可塑剤について 説明す る。 巳層を構成するポリビニルアセタール樹脂組 成物に含まれる可塑剤は、 分子構造中に芳香環を有する。 分子構造中に芳香環が _定以上の高密度で存 在することにより、 可塑剤の 3 値は 1 0 . 0 （〇 3 丨 /〇〇1 ³ ） ² 以上に なり、 隣接する層、 例えば後述する八層 〔芳香族ビニルー共役ジェン系ブロ ック共重合体の水素添加物 （例えばスチレン系熱可塑性ェラストマー） を熱 可塑性樹脂として含む熱可塑性樹脂材料から 構成される層〕 への可塑剤の移 行を抑制することができる。 可塑剤が芳香環以外の官能基を多く含む場合 は 〇 2020/175178 6 卩（：171? 2020 /005739

3 値は低くなり、 その結果、 隣接する層、 例えば八層への可塑剤の移行が 起きやすくなり、 八層中でのヘイズ、 または合わせガラスにおける遮音特性 の低下を引き起こしやすくなる。 本開示における可塑剤の 3 値は、 好まし 以上、 より好ましくは 1 0. 3 （〇 3 I くは 1 0. 4 （〇 丨 /〇〇1 ³ ） ^{1 /2} 以上、 特に好ましくは 1 0. 5 （〇 3 丨 /〇 ³ ） 以上である。 ここで、 とは、 6 〇 「 3の計算手法に則って計算した値である （[¾. . 6 〇 ^, ， 1 4, 1 47 （1 974） ） 。

[0014] 特定の 3 値を有し、 分子構造中に芳香環を有する可塑剤は、 好ましくは 、 分子構造中に水酸基を有さない。 水酸基含有可塑剤は、 当該可塑剤を含有 する樹脂組成物から構成される層から隣接す る層 （例えば 層） への当該可 塑剤の移行を抑制しやすい観点からは好まし い。 しかし、 当該可塑剤自体の 吸湿性の高さに起因して、 当該可塑剤を含有する樹脂組成物の吸湿性も 高く なるため、 そのような樹脂組成物から構成される層を含 む中間膜を用いた合 わせガラスにおいては、 当該層がガラスと接する構成の場合にガラス との接 着性および接着制御性について問題が生じ得 る。

特定の 3 値を有し、 分子構造中に芳香環を有する可塑剤の水酸基 価は、 好ましくは 1 0. 以下であり、 9.

、 7. [＜〇 1 ^~ 1/9以下または 5. [＜〇 1 ^~ 1/9以下が好ましい場 合もある。 可塑剤の水酸基価は、 」 丨 3 ＜ 1 557に従って測定できる。

[0015] 分子構造中に芳香環が一定以上の高密度で存 在することにより、 可塑剤は 約 1. 5以上の屈折率 n _D を有し得る。 そのような可塑剤を含有するポリビニ ルアセタール樹脂組成物から構成される層の 屈折率は、 汎用的に使用されて いる 308 （n _D 約 1. 45） 等の可塑剤を含有するポリビニルアセタール 樹脂組成物から構成される層の屈折率よりも 八層の屈折率に近接する。 とこ ろで、 複層中間膜の表層へのエンボス形状の賦形時 に起こることがある、 内 部層へのエンボス形状の転写の事象において 、 表層の屈折率と内部層の屈折 率との差に起因した光の散乱は、 その屈折率差が小さいほど抑制される。 従 \¥0 2020/175178 7 卩（：17 2020 /005739

つて、 そのような光散乱を抑制しやすい観点から、 可塑剤の屈折率 n _D は、 好 ましくは 1 . 5 0以上、 より好ましくは 1 . 5 1以上、 特に好ましくは 1 .

5 2以上である。 可塑剤の屈折率は、 例えばアッベ屈折計により測定できる

[0016] 好ましい態様では、 ポリビニルアセタール樹脂組成物は前記可塑 剤として 、 安息香酸エステル、 芳香族リン酸エステルおよびフタル酸エステ ルからな る群から選択される 1以上の可塑剤を含有する。

[0017] 安息香酸エステルは、 特定の 3 値を有する限り特に限定されず、 可塑剤 として公知の安息香酸エステルを用いること ができる。 安息香酸との結合基 がアルキレングリコール基である場合、 低い吸湿性を得やすい観点から、 グ リコール鎖の繰り返し単位は 1 0以下であることが好ましい。 そのような安 息香酸エステルの具体例としては、 ジエチレングリコールジベンゾエート （

0 £ 0 0 6） およびジプロピレングリコールジベンゾエー ト （〇 〇〇巳） 等のアルキレングリコールジベンゾエートが 挙げられる。 安息香酸エステル としては市販品も好適に用いることができ、 その例としては、 口 丨 （3株式会 社製の 「モノサイザー 巳一 3八」 および 「モノサイザー 巳一 1 0」 、 並 びに株式会社八 0巳 八製の 「アデカサイザー N— 6 1 2 0」 等が挙げら れる。

[0018] 芳香族リン酸エステルは、 特定の 3 値を有する限り特に限定されず、 可 塑剤として公知の芳香族リン酸エステルを用 いることができる。 その具体例 としては、 トリフエニルホスフエート （丁 ） 、 トリクレジルホスフエー 卜 （丁〇 ） およびトリキシレニルホスフエート （丁乂 ） 等が挙げられる

[0019] フタル酸エステルは、 特定の 3 値を有する限り特に限定されず、 可塑剤 として公知のフタル酸エステルを用いること ができる。 その具体例としては 、 フタル酸ジフエニルおよびフタル酸ベンジル プチル （巳巳 ） 等が挙げら れる。

[0020] 本開示のポリビニルアセタール樹脂組成物は 、 可塑剤として、 特定の 〇 2020/175178 8 卩（：171? 2020 /005739

値を有し、 分子構造中に芳香環を有する可塑剤を主とし て含む。 そのような 可塑剤は、 1種のみが単独でまたは 2種以上が組み合わさって、 含まれてい てよい。 また、 本開示のポリビニルアセタール樹脂組成物は 、 そのような可 塑剤以外の可塑剤を 1種以上さらに含んでいてもよい。

[0021 ] 特定の 3 ?値を有し、 分子構造中に芳香環を有する可塑剤の含有量 は、 ポ リビニルアセタール樹脂 1 0 0質量部に対して〇. 5〜 1 0 0質量部である 。 当該可塑剤の含有量が 1 〇〇質量部より多いと、 得られる中間膜を用いた 合わせガラスが十分な耐衝撃性を有すること は困難である。 当該可塑剤の含 有量は、 得られる中間膜を用いた合わせガラスの良好 な耐衝撃性を得やすい 観点から、 好ましくは 5 0質量部以下、 より好ましくは 4 5質量部以下、 さ らに好ましくは 4 3質量部以下、 特に好ましくは 4 0質量部以下である。 当 該可塑剤の含有量は、 ポリビニルアセタール樹脂 1 〇〇質量部に対して、 好 ましくは 1質量部以上、 より好ましくは 5質量部以上、 さらに好ましくは 1 〇質量部以上である。 当該可塑剤の含有量は、 ポリビニルアセタール樹脂 1 0 0質量部に対して、 1 5質量部以上、 2 0質量部以上または 2 5質量部以 上が好ましい場合もある。

可塑剤の総質量に対する、 特定の 3 ?値を有し、 分子構造中に芳香環を有 する可塑剤の割合は、 巳層から隣接する層 （例えば八層） への可塑剤の低移 行性または非移行性を得やすい観点および巳 層を構成するポリビニルアセタ —ル樹脂組成物の低い吸湿性を得やすい観点 から、 好ましくは 5 0質量％以 上、 より好ましくは 7 0質量％以上、 さらに好ましくは 8 0質量％以上、 特 に好ましくは 9 0質量％以上であり、 最も好ましくは 1 0 0質量％である。

[0022] ＜ポリビニルアセタール樹脂＞

本開示のポリビニルアセタール樹脂組成物は 、 可塑剤に加えてポリビニル アセタール樹脂を含有する。

本開示に用いられるポリビニルアセタール樹 脂のアセタール化度は、 好ま しくは 4 0モル％以上、 より好ましくは 6 0モル％以上であり、 好ましくは 9 0モル％以下、 より好ましくは 8 5モル％以下、 さらに好ましくは 8 0モ 〇 2020/175178 9 卩（：171? 2020 /005739

ル％以下である。 アセタール化度は、 ポリビニルアセタール樹脂の製造原料 であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖 の炭素 2個からなる単位 （例え ば、 ビニルアルコール単位、 酢酸ビニル単位、 エチレン単位等） を一繰返し 単位とし、 その一繰返し単位を基準とした、 アセタールを形成する上記単位 の量である。 アセタール化度が前記した下限値と上限値と の範囲内であると 、 ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶 性が良好になりやすく、 ポリ ビニルアセタール樹脂および可塑剤を含有す るポリビニルアセタール樹脂組 成物を容易に得やすいため、 プロセス上の観点から好ましい。 また、 ポリビ ニルアセタール樹脂のアセタール化度は、 耐水性の観点からは 6 5モル％以 上であることが好ましい。 アセタール化度は、 アセタール化反応におけるア ルデヒドの使用量を調整することにより調整 できる。

[0023] ポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位 の含有量は好ましくは 3 0モ ル％以下、 より好ましくは 2 0モル％以下である。 酢酸ビニル単位の含有量 は、 ポリビニルアセタール樹脂の製造原料である ポリビニルアルコール系樹 脂中の主鎖の炭素 2個からなる単位 （例えば、 ビニルアルコール単位、 酢酸 ビニル単位、 エチレン単位等） を一繰返し単位とし、 その一繰返し単位を基 準とした酢酸ビニル単位の量である。 酢酸ビニル単位の含有量が前記上限値 以下であると、 ポリビニルアセタール樹脂の製造時にブロッ キングを起こし 難く、 製造しやすくなる。 酢酸ビニル単位の含有量の下限値は特に限定 され ない。 酢酸ビニル単位の含有量は通常は〇. 3モル％以上である。 酢酸ビニ ル単位の含有量は、 原料のポリビニルアルコール系樹脂のケン化 度を適宜調 整することにより調整できる。

[0024] ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコー ル単位の含有量は好ましくは

5モル％以上、 より好ましくは 1 0モル％以上、 さらに好ましくは 1 5モル %以上であり、 好ましくは 3 5モル％以下、 より好ましくは 3 0モル％以下 、 さらに好ましくは 2 5モル％以下、 特に好ましくは 2 0モル％以下である 。 ビニルアルコール単位の含有量は、 ポリビニルアセタール樹脂の製造原料 であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖 の炭素 2個からなる単位 （例え 〇 2020/175178 10 卩（：171? 2020 /005739

ば、 ビニルアルコール単位、 酢酸ビニル単位、 エチレン単位等） を一繰返し 単位とし、 その一繰返し単位を基準としたビニルアルコ ール単位の量である 。 ビニルアルコール単位の含有量が前記下限値 以上であると、 ガラスとの接 着力を良好に制御しやすい。 また、 ビニルアルコール単位の含有量が前記上 限値以下であると、 安全ガラスとして中間膜に要求される耐貫通 性または耐 衝撃性機能を好適に制御することができる。 ビニルアルコール単位の含有量 は、 アセタール化反応におけるアルデヒドの使用 量を調整することにより調 整できる。

[0025] ポリビニルアセタール樹脂は通常、 アセタールを形成する単位、 ビニルア ルコール単位および酢酸ビニル単位から構成 されており、 これらの各単位量 は、 例えば」 丨 3 < 6 7 2 8 「ポリビニルプチラール試験方法」 または核 磁気共鳴法 （ 1\/| [¾） によって測定できる。

ポリビニルアセタール樹脂としては、 1種のみを単独で用いてもよく、 ア セタール化度または粘度平均重合度等が異な る 2種以上を組み合わせて用い てもよい。

[0026] ポリビニルアセタール樹脂は従来公知の方法 により製造でき、 代表的には 、 ポリビニルアルコール系樹脂 （例えばポリビニルアルコール樹脂またはエ チレンビニルアルコールコポリマー） をアルデヒ ドによりアセタール化する ことによって製造できる。 具体的には例えば、 ポリビニルアルコール系樹脂 を温水に溶解し、 得られた水溶液を所定の温度 （例えば 0 ^° 〇以上、 好ましく は 1 0 °〇以上、 例えば 9 0 °〇以下、 好ましくは 2 0 °〇以下） に保持しておい て、 所要の酸触媒およびアルデヒ ドを加え、 撹拌しながらアセタール化反応 を進行させる。 次いで、 反応温度を 7 0 ^° 〇程度に上げて熟成して、 反応を完 結させ、 その後、 中和、 水洗および乾燥を行って、 ポリビニルアセタール樹 脂の粉末を得ることができる。

[0027] ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリ ビニルアルコール系樹脂の粘 度平均重合度は、 好ましくは 1 0 0以上、 より好ましくは 3 0 0以上、 より 好ましくは 4 0 0以上、 さらに好ましくは 6 0 0以上、 特に好ましくは 7 0 〇 2020/175178 1 1 卩（：171? 2020 /005739

0以上、 最も好ましくは 7 5 0以上である。 ポリビニルアルコール系樹脂の 粘度平均重合度が低すぎると、 耐貫通性、 耐クリープ物性、 特に 8 5 ^° 〇、 8 5 % [¾ 1 ^~ 1のような高温高湿条件下での耐クリー� �物性が低下することがある 。 また、 ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合 度は、 好ましくは 5 0 0 0以下、 より好ましくは 3 0 0 0以下、 さらに好ましくは 2 5 0 0以下、 特に好ましくは 2 3 0 0以下、 最も好ましくは 2 0 0 0以下である。 ポリビ ニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が高 すぎると、 ポリビニルアセター ル樹脂組成物からなる層の成形が難しくなる ことがある。

[0028] さらに、 得られる合わせガラス用中間膜のラミネート （積層） 適性を向上 させ、 外観に一層優れた合わせガラスを得るために 、 本開示の一態様では、 ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合 度は好ましくは 1 8 0 0以下、 より好ましくは 1 6 0 0以下、 さらに好ましくは 1 3 0 0以下、 よりさらに 好ましくは 1 1 0 0以下、 特に好ましくは 1 0 0 0以下である。

[0029] なお、 ポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平 均重合度の値は、 上記 したポリビニルアルコール系樹脂の好ましい 粘度平均重合度の値と同一であ る。

[0030] 得られるポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビ ニル単位を 3 0モル％以下に 設定するために、 ケン化度が 7 0モル％以上のポリビニルアルコール系樹脂 を使用することが好ましい。 ポリビニルアルコール系樹脂のケン化度が前 記 下限値以上であると、 樹脂の透明性や耐熱性に優れる傾向にあり、 またアル デヒドとの反応性も良好となる。 ケン化度は、 より好ましくは 9 5モル％以 上である。

[0031 ] ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合 度およびケン化度は、 例えば 、 」 丨 3 < 6 7 2 6 「ポリビニルアルコール試験方法」 に基づいて測定 することができる。

[0032] ポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化 に用いるアルデヒドとしては 、 炭素数が 1以上 1 2以下のアルデヒドが好ましい。 アルデヒドの炭素数が 前記範囲内であるとアセタール化の反応性が 良好であり、 反応中に樹脂のブ 〇 2020/175178 12 卩（：171? 2020 /005739

ロックが発生し難くなり、 ポリビニルアセタール樹脂の合成を容易に行 うこ とができる。

[0033] アルデヒドとしては特に限定されず、 例えばホルムアルデヒド、 アセトア ルデヒド、 プロピオンアルデヒド、 门 _ブチルアルデヒド、 イソプチルアル デヒド、 バレルアルデヒド、 ヘキシルアルデヒド、 2—エチルプチルア ルデヒド、 门ーヘプチルアルデヒド、 门ーオクチルアルデヒド、 n—ノニル アルデヒド、 门ーデシルアルデヒド、 ベンズアルデヒドおよびシンナムアル デヒド等の脂肪族、 芳香族または脂環式アルデヒドが挙げられる 。 これらの 中でも炭素数が 2以上 6以下の脂肪族アルデヒドが好ましく、 _n _ブチルア ルデヒドが特に好ましい。 また、 上記アルデヒドは 1種のみを単独で用いて もよいし、 2種以上を併用してもよい。 さらに、 多官能性アルデヒドやその 他の官能基を有するアルデヒド等を全アルデ ヒドの 2 0質量％以下の範囲で 少量併用してもよい。

[0034] ポリビニルアセタール樹脂としてはポリビニ ルプチラール樹脂が最も好ま しい。 ポリビニルプチラール樹脂としては、 ビニルエステルと他の単量体と の共重合体をケン化して得られるポリビニル アルコール系重合体を、 プチル アルデヒドを用いてプチラール化したポリビ ニルプチラール樹脂を用いるこ とができる。 前記した他の単量体としては、 例えばエチレン、 プロピレンお よびスチレンが挙げられる。 また、 前記した他の単量体として、 水酸基、 力 ルボキシル基またはカルボキシレート基を有 する単量体を用いることができ る。

[0035] 本開示のポリビニルアセタール樹脂組成物は 、 樹脂成分として、 ポリビニ ルアセタール樹脂以外の樹脂を含有すること もできる。 ガラスとの高い接着 性を維持しやすい観点から、 ポリビニルアセタール樹脂組成物におけるポ リ ビニルアセタール樹脂の含有量は、 好ましくは 4 0質量％以上、 より好まし くは 5 0質量％以上、 より好ましくは 6 0質量％以上、 特に好ましくは 8 0 質量％以上、 最も好ましくは 9 0質量％以上である。 ポリビニルアセタール 樹脂組成物におけるポリビニルアセタール樹 脂の含有量は、 9 5質量％以上 〇 2020/175178 13 卩（：171? 2020 /005739

、 9 8質量％以上、 9 9質量％以上、 9 9 . 9質量％以上または 9 9 . 9 9 質量％以上が好ましい場合もある。

[0036] ＜接着力調整剤＞

本開示のポリビニルァセタール樹脂組成物は 、 前記した可塑剤およびポリ ビニルアセタール樹脂に加えて、 例えば国際公開第 0 3 / 0 3 3 5 8 3号に 開示されている接着力調整剤を含有してもよ い。 ポリビニルアセタール樹脂 組成物が接着力調整剤を含有する場合、 ポリビニルァセタール樹脂組成物は 、 炭素数 2〜 1 2のカルボン酸のマグネシウム塩からなる群� �ら選択される 1以上のマグネシウム塩を含有することが好� �しい。 このマグネシウム塩は 、 ガラスとの接着性を調整するための接着力調 整剤として作用することが好 ましい。 接着力調整剤として、 汎用的に使用されている酢酸マグネシウムも 好適に使用されるが、 製膜装置内の壁上 （例えば押出機内の壁上、 押出ダイ の内壁上および/またはダイリツプの内壁上� � の白色層の形成が抑制されや すい観点からは、 炭素数 6〜 1 2のカルボン酸のマグネシウム塩を使用する ことが好ましい。 炭素数 6〜 1 2のカルボン酸としては、 例えば、 ヘキサン 酸、 2—エチルブタン酸、 ヘプタン酸、 オクタン酸、 ノナン酸、 デカン酸、 ウンデカン酸、 ドデカン酸、 2—エチルヘキサン酸、 2—エチル酪酸、 2— プロピルヘプタン酸、 2 , 2 -ジメチル酪酸、 2 , 2 -ジメチルペンタン酸 、 2 , 2 -ジメチルヘキサン酸、 2 , 2 -ジメチルヘプタン酸、 2 , 2 -ジ メチルオクタン酸、 2 , 2 -ジメチルノナン酸、 2 , 2 -ジメチルデカン酸 、 ネオデカン酸、 等が挙げられる。 中でも、 炭素数 9〜 1 2のカルボン酸が 好ましく、 ネオデカン酸がより好ましい。

[0037] カルボン酸のマグネシウム塩を添加する場合 、 その最適な添加量は、 使用 する可塑剤、 添加される接着力調整剤の種類、 または積層される樹脂層の種 類によって異なる。 ポリビニルアセタール樹脂組成物の総質量に 対する、 力 ルボン酸のマグネシウム塩由来のマグネシウ ムイオンの含有量は、 好ましく は 1〜 4 2 0 〇1、 より好ましくは 2〜 3 0 0 、 さらに好ましくは 3〜 1 0 0 〇1である。 この範囲で添加量を適度に調整することによ って 〇 2020/175178 14 卩（：171? 2020 /005739

、 用途に応じたガラス飛散防止性の調整が可能 である。

[0038] 接着力調整剤としては、 上記のマグネシウム塩に加えてまたはマグネ シウ ム塩に代えて、 変性シリコーンオイル等の添加剤または有機 酸の 1種以上を 用いてもよい。 変性シリコーンオイルの例としては、 特公昭 5 5 - 2 9 9 5 〇号公報に示されるようなエポキシ変性シリ コーンオイル、 エーテル変性シ リコーンオイル、 エステル変性シリコーンオイル、 アミン変性シリコーンオ イルおよびカルボキシル変性シリコーンオイ ル等が挙げられる。 有機酸の例 としては、 特開 2 0 1 7 - 7 1 7 6 0号公報に示されるような、 4〜 3 0個 の炭素原子を有する少なくとも 1つの有機酸等が挙げられる。

[0039] 本開示のポリビニルアセタール樹脂組成物は 、 その他の成分としてさらに 、 酸化防止剤、 紫外線吸収剤、 光安定剤、 ブロッキング防止剤、 顔料、 染料 、 機能性無機化合物または遮熱材料等を必要に 応じて含有してもよい。

[0040] 酸化防止剤としては、 例えばフエノール系酸化防止剤、 リン系酸化防止剤 および硫黄系酸化防止剤等が挙げられる。

[0041 ] 酸化防止剤の添加量は、 ポリビニルアセタール樹脂 1 0 0質量部に対して 、 好ましくは〇. 0 0 1質量部以上、 より好ましくは 0 . 0 1質量部以上で あり、 好ましくは 5質量部以下、 より好ましくは 1質量部以下である。 酸化 防止剤の量が前記下限値以上であり前記上限 値以下であれば、 十分な酸化防 止効果を付与することができる。

[0042] 紫外線吸収剤としては、 例えばべンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、 ヒン ダードアミン系紫外線吸収剤、 ベンゾエート系紫外線吸収剤、 トリアジン系 化合物、 ベンゾフエノン系化合物、 マロン酸エステル系化合物、 インドール 系化合物、 シュウ酸アニリ ド系化合物等が挙げられる。 紫外線吸収剤は、 1 つを単独で用いてもよく、 2つ以上を組み合わせて用いてもよい。

[0043] 紫外線吸収剤の添加量は、 ポリビニルアセタール樹脂に対して質量基準 で 、 好ましくは 1 0 以上、 より好ましくは 1 0 0 以上であり、 好 ましくは 5 0 , 0 0 0 以下、 より好ましくは 1 0 , 0 0 0 以下 である。 紫外線吸収剤の添加量が前記した下限値と上 限値との範囲内である 〇 2020/175178 15 卩（：171? 2020 /005739

と、 十分な紫外線吸収効果を期待できる。

[0044] 光安定剤としては、 例えばヒンダードアミン系光安定剤等が挙げ られる。

[0045] 遮熱材料を含むことで、 合わせガラス用中間膜に遮熱機能を付与し、 合わ せガラスとしたときに波長約 1 5 0 0 n の近赤外光の透過率を下げること ができる。

[0046] 遮熱材料を含む場合、 遮熱材料は好ましくは、 錫ドープ酸化インジウム、 アンチモンドープ酸化錫、 アンチモン酸亜鉛、 金属ドープ酸化タングステン 、 ジイモニウム系色素、 アミニウム系色素、 フタロシアニン系色素、 アント ラキノン系色素、 ポリメチン系色素、 ベンゼンジチオール型アンモニウム系 化合物、 チオ尿素誘導体、 チオール金属錯体、 アルミニウムドープ酸化亜鉛 、 錫ドープ酸化亜鉛、 ケイ素ドープ酸化亜鉛、 六ホウ化ランタンおよび酸化 バナジウムからなる群から選択される少なく とも 1つである。

[0047] 遮熱材料として熱線遮蔽粒子を用いる場合、 その含有量は、 好ましくは 0 . 0 1質量％以上、 より好ましくは 0 . 0 5質量％以上、 さらに好ましくは 〇. 1質量％以上、 特に好ましくは〇. 2質量％以上であり、 好ましくは 5 質量％以下、 より好ましくは 3質量％以下である。 本開示において遮熱材料 は、 後述する合わせガラス用中間膜に含まれる八 層および巳層のいずれに含 まれていてもよく、 上記した 「含有量」 とは、 層および巳層を構成する樹 脂材料または樹脂組成物の全ての総質量を 1 0〇質量％とした場合の量を意 味する。 後述する有機色素化合物の 「含有量」 も同じ意味を有する。 熱線遮 蔽粒子の含有量が前記した下限値と上限値と の範囲内であると、 得られる中 間膜を用いた合わせガラスの可視光線の透過 率に影響を及ぼすことなく、 波 長約 1 5 0 0 n〇!の近赤外光の透過率を効果的に下げやす� ��。 中間膜の透明 性の観点から、 熱線遮蔽粒子の平均粒子径は、 好ましくは 1 〇〇门 以下、 より好ましくは 5 0 n 以下である。 なお、 この平均粒子径はレーザー回折 装置で測定される平均粒子径である。

[0048] 遮熱材料として有機色素化合物を用いる場合 、 その含有量は、 好ましくは 〇. 0 0 1質量％以上、 より好ましくは〇. 0 0 5質量％以上、 さらに好ま 〇 2020/175178 16 卩（：171? 2020 /005739

しくは 0 . 0 1質量％以上であり、 好ましくは 1質量％以下、 より好ましく は〇. 5質量％以下である。 有機色素化合物の含有量が前記した下限値と 上 限値との範囲内であると、 得られる中間膜を用いた合わせガラスの可視 光線 の透過率に影響を及ぼすことなく、 波長約 1 5 0 0 の近赤外光の透過率 を効果的に下げやすい。

[0049] 本開示の合わせガラス用中間膜において、 巳層 1層の厚さは好ましくは 1

0 0 以上、 より好ましくは 1 5 0 以上、 特に好ましくは 2 0 0 以上であり、 好ましくは 1 5 0 0 以下、 より好ましくは 1 3 0 0 以 下、 特に好ましくは 1 2 0 0 以下、 最も好ましくは 1 1 〇〇 以下で ある。 巳層の厚さが前記下限値以上であると、 中間膜に適度な曲げ剛性が付 与されやすく、 高周波数域での遮音性の低下が抑制されやす く、 ガラス等に 対する巳層の十分な接着性が発現されやすい 。 巳層の厚さが前記上限値以下 であると、 合わせガラス用中間膜の厚さが厚くなりすぎ ず、 合わせガラスの 重量軽減に有利である。 複数の巳層が積層される場合、 それらの厚さは同一 であってもよく、 異なっていてもよい。 複数の巳層の厚さが異なる場合、 少 なくとも 1つの巳層の厚さが上記好適な範囲内である� �とが好ましい。 厚さ は厚み計で測定できる。

[0050] 先に述べた通り、 ガラスとの接着性および接着制御性の観点か ら中間膜の 吸湿性は低い方が好ましい。 本開示の中間膜は八層と巳層とを少なくとも 一 層ずつ含むが、 八層は疎水性樹脂 （芳香族ビニルー共役ジェン系ブロック共 重合体の水素添加物） を樹脂成分として含有する熱可塑性樹脂材料 から構成 されているため、 中間膜の吸湿性は、 八層の吸湿性でなく巳層の吸湿性に大 きく依存する。 従って、 特に巳層とガラスとが接する構成の場合は、 巳層を 構成するポリビニルァセタール樹脂組成物の 吸湿性が低いことが好ましい。 厚さ 5 0 0 のシート状のポリビニルアセタール樹脂組成 物を、 2 0 °〇、 相対湿度 2 0 %で 4 8時間調湿した際の水分率は、 好ましくは〇. 4 5質量 %以下、 より好ましくは〇. 3 5質量％以下であり、 2 0 ^° 〇、 相対湿度 6 5 %で 4 8時間調湿した際の水分率は、 好ましくは 1 . 8 0質量％以下、 より 〇 2020/175178 17 卩（：171? 2020 /005739

好ましくは 1 . 6 5質量％以下、 さらに好ましくは 1 . 4 5質量％以下であ る。 前記水分率は、 可塑剤を選択することにより前記上限値以下 に調整でき る。 水分率は、 後述の実施例に記載の方法で測定できる。

[0051 ] [八層]

次に、 層について説明する。 層を構成する熱可塑性樹脂材料は、 熱可 塑性樹脂からなるか、 または熱可塑性樹脂を含有する樹脂組成物か らなる。

[0052] ＜熱可塑性樹脂材料＞

八層を構成する熱可塑性樹脂材料は熱可塑性 樹脂として、 芳香族ビニル単 量体単位を 6 0モル％以上含む重合体ブロック （ ₃ ） と共役ジェン単量体単 位を 6 0モル％以上含む重合体ブロック （1〇） とを有するブロック共重合体 （以下、 「ブロック共重合体 （八） 」 と称することもある） の水素添加物を 含有し、 ブロック共重合体の水素添加物における重合 体ブロック （3） の含 有量はブロック共重合体の水素添加物の総質 量に対して 2 5質量％以下であ る。

[0053] 芳香族ビニル単量体単位を構成する芳香族ビ ニル化合物としては、 例えば スチレン、 〇—メチルスチレン、 01—メチルスチレン、 _メチルスチレン 、 ＜¾ ^_ メチルスチレン、 _/ 3—メチルスチレン、 2 , 6—ジメチルスチレン、 インデンおよびビニルナフタレン等が挙げら れる。 芳香族ビニル化合物は 1 つを単独で用いてもよく、 2つ以上を組み合わせて用いてもよい。 中でも、 製造コストおよび物性バランスの観点から、 スチレン、 《—メチルスチレン 、 _メチルスチレンおよびこれらの混合物が好� �しく、 スチレンがより好 ましい。

[0054] 重合体ブロック （3） における芳香族ビニル単量体単位の含有量は 、 重合 体ブロック （3） を構成する全構成単位に対して、 6 0モル％以上、 好まし くは 8 0モル％以上、 より好ましくは 8 5モル％以上、 さらに好ましくは 9 0モル％以上、 特に好ましくは 9 5モル％以上であり、 実質的に 1 0 0モル %であってもよい。 重合体ブロック （8） における芳香族ビニル単量体単位 の含有量が前記下限値以上であると、 良好な成形性または機械的強度を得や 〇 2020/175178 18 卩（：171? 2020 /005739

すい。

[0055] 重合体ブロック （3） は、 本開示の目的および効果の妨げにならない範 囲 において、 芳香族ビニル単量体単位以外の他の不飽和単 量体に由来する構成 単位を含有していてもよい。 他の不飽和単量体としては、 例えばブタジェン 、 イソプレン、 2 , 3—ジメチルブタジェン、 1 , 3—ペンタジェン、 1 ,

3—へキサジェン、 イソプチレン、 メタクリル酸メチル、 メチルビニルェー テル、 1\! _ビニルカルバゾール、 /3—ピネン、 8 , 9 _ _メンテン、 ジぺ ンテン、 メチレンノルボルネンおよび 2—メチレンテトラヒドロフラン等が 挙げられる。

[0056] 重合体ブロック （8） 中の他の不飽和単量体単位の含有量は、 重合体ブロ ック （3） を構成する全構成単位に対して、 4 0モル％未満、 好ましくは 2 0モル％未満、 より好ましくは 1 5モル％未満、 さらに好ましくは 1 0モル %未満、 特に好ましくは 5モル％未満である。 本開示の好適な一実施態様に おいて、 重合体ブロック （3） は、 上記した他の不飽和単量体単位を実質的 に含まない。 重合体ブロック （3） が上記した他の不飽和単量体に由来する 単位を含有する場合、 その結合形態は特に制限されるものではなく 、 ランダ ム状またはテーパー状のいずれでもよい。

[0057] なお、 ブロック共重合体 （八） における重合体ブロック （3） 中の芳香族 ビニル単量体単位の含有量および他の不飽和 単量体単位の含有量は、 ブロッ ク共重合体 の ¹ 1 ^~ 1 _ IV! スペクトルから求められ、 ブロック共重合体 （八） の調製において各単量体の仕込み比を調節す ることにより所望の含有 量に調整できる。

[0058] ブロック共重合体 （八） は、 重合体ブロック （8） を少なくとも 1つ有し ていればよい。 ブロック共重合体 （八） が重合体ブロック （3） を 2つ以上 有する場合には、 それらの重合体ブロック （3） は、 互いに同一であっても 異なっていてもよい。 なお、 本明細書において 「重合体ブロックが異なる」 とは、 重合体ブロックを構成する単量体単位、 重量平均分子量、 立体規則性 、 並びに複数の単量体単位を有する場合には各 単量体単位の比率および共重 〇 2020/175178 19 卩（：171? 2020 /005739

合の形態 （ランダム、 グラジェント、 ブロック） のうちの少なくとも 1つが 異なることを意味する。 このことは、 後述する重合体ブロック （13） におい ても同じである。

[0059] ブロック共重合体 （八） に含まれる重合体ブロック （8） の重量平均分子 量 は特に制限されない。 ブロック共重合体 （ ） が含む重合体ブロ ック のうち少なくとも 1つの重合体ブロック （ 8） の重量平均分子量 は、 好ましくは 3 , 0 0 0〜 6 0 , 0 0 0、 より好ましくは 4 , 0 0 0〜 5 0 , 0 0 0である。 ブロック共重合体 （ ） が前記範囲内の重量平均分子量 である重合体ブロック （3） を少なくとも 1つ有することにより、 機械的強 度がより向上し、 良好な製膜性を得やすい。 ここで、 重量平均分子量とは、 ゲルパーミエーシヨンクロマトグラフィー （〇 〇） 測定によって求めたポ リスチレン換算の重量平均分子量である。

[0060] 重合体ブロック （ 3） のガラス転移温度は、 好ましくは 1 2 0 ^° 〇以下、 よ り好ましくは 1 1 0 ^° 〇以下であり、 好ましくは 6 0 ^° 〇以上、 より好ましくは 7 0 ^° 〇以上である。 重合体ブロック （3） のガラス転移温度が前記した下限 値と上限値との範囲内であると、 層を構成する熱可塑性樹脂材料のせん断 貯蔵弾性率を特定の範囲に制御しやすくなり 、 得られる中間膜の遮音性の向 上につながるとともに、 機械的強度を高くできる。 重合体ブロック （3） の ガラス転移温度は、 後述の実施例に記載の方法により測定され、 ブロック共 重合体 （ ） の調製において各単量体の仕込み比を調節す ることにより所望 の範囲に調整できる。

[0061 ] ブロック共重合体 （ ） の水素添加物における重合体ブロック （3） の含 有量 〔複数の重合体ブロック （3） を有する場合はそれらの合計含有量〕 は 、 ブロック共重合体 （ ） の水素添加物の総質量に対して 2 5質量％以下で ある。 ブロック共重合体 （八） のモルフォロジーによって 3 5の値も変 化し、 特にスフィア構造からなるミクロ相分離構造 をとる場合に 8 5が 高くなる傾向にある。 スフィア構造の形成のしやすさには、 ブロック共重合 体 （ ） の水素添加物における重合体ブロック （3） の含有量が大きく影響 〇 2020/175178 20 卩（：171? 2020 /005739

するため、 ブロック共重合体 （ ） の水素添加物の総質量に対するブロック 重合体 （3） の含有量を 2 5質量％以下、 好ましくは 2 0質量％以下、 より 好ましくは 1 5質量％以下に調整することが、 得られる中間膜の遮音性をよ り向上させる上で非常に有利である。 前記した重合体ブロック （3） の含有 量は、 より好ましくは 1 4質量％以下、 より好ましくは 1 3質量％以下、 よ り好ましくは 1 2 . 5質量％以下、 より好ましくは 1 1質量％以下、 特に好 ましくは 9質量％以下である。 遮音性の観点から、 前記した重合体ブロック （3） の含有量は、 好ましくは 3質量％以上、 より好ましくは 3 . 5質量％ 以上である。 本開示の一実施態様において、 前記した重合体ブロック （3） の含有量は好ましくは 3〜 2 5質量％である。 一方で、 八層の取扱性および 機械物性を高めやすい観点からは、 前記した重合体ブロック （3） の含有量 は好ましくは 6〜 2 5質量％、 より好ましくは 8〜 2 5質量％、 特に好まし くは 1 〇〜 2 5質量％である。 また、 本開示の一実施態様において、 前記し た重合体ブロック （3） の含有量は好ましくは 3 . 5〜 2 5質量％、 より好 ましくは 4〜 1 5質量％であって、 重合体ブロック （8） の含有量が前記範 囲内であると、 高い遮音性を確保しつつ、 得られる 層の取扱性および機械 物性を高めることができる。

なお、 ブロック共重合体 （八） の水素添加物における重合体ブロック （3 ） の含有量は、 ブロック共重合体 （ ） の水素添加物の ¹ 1 ^~ 1 _ 1\/| [¾スペクト ルから求められ、 ブロック共重合体 （ ） の調製において各単量体の仕込み 比を調節することにより所望の範囲に調整で きる。

[0062] 重合体ブロック （匕） に含まれる共役ジェン単量体単位を構成する 共役ジ ェン化合物としては、 例えばイソプレン、 ブタジェン、 へキサジェン、 2 ,

3—ジメチルー 1 , 3—ブタジェン、 1 , 3—ペンタジェンおよびミルセン 等を挙げることができる。 共役ジェン化合物は 1つを単独で用いてもよく、

2つ以上を組み合わせて用いてもよい。 中でも、 入手しやすさ、 汎用性、 お よび後述する結合形態の制御性等の観点から 、 イソプレン、 ブタジェン、 お よびイソプレンとブタジェンとの混合物が好 ましく、 イソプレンがより好ま 〇 2020/175178 21 卩（：171? 2020 /005739

しい。

［0063］ 共役ジェン化合物として、 ブタジェンとイソプレンとの混合物を用いて も よい。 その混合比率 ［イソプレン/ブタジェン］ （質量比） に特に制限はな いが、 好ましくは 5/95〜 95/5、 より好ましくは 1 0/90〜 90/ 1 0、 さらに好ましくは 40/60〜 70/30、 特に好ましくは 45/5 5〜 65/35である。 なお、 前記混合比率 ［イソプレン/ブタジェン］ を モル比で示すと、 好ましくは 5/95〜 95/5、 より好ましくは 1 0/9 〇〜 90/1 0、 さらに好ましくは 40/60〜 70/30、 特に好ましく は 45/55〜 55/45である。

［0064］ 重合体ブロック （匕） における共役ジェン単量体単位の含有量は、 重合体 ブロック （匕） を構成する全構成単位に対して、 60モル％以上、 好ましく は 65モル％以上、 より好ましくは 80モル％以上である。 前記した共役ジ ェン単量体単位の含有量が前記下限値以上で あると、 遮音特性を発揮するセ グメントの量が十分となり、 遮音性に優れた中間膜を得やすい。 前記した共 役ジェン単量体単位の含有量の上限値は特に 限定されない。 共役ジェン単量 体単位の含有量は 1 00モル％であってもよい。

［0065］ 重合体ブロック （13） は、 1種の共役ジェン化合物に由来する構成単位� � みを有していてもよく、 2種以上の共役ジェン化合物に由来する構成� �位を 有していてもよい。 先に述べた通り本開示では重合体ブロック （匕） が共役 ジェン単量体単位を 60モル％以上含有する。 重合体ブロック （匕） が共役 ジェン単量体単位として、 イソプレンに由来する構成単位 （以下、 「イソプ レン単位」 と略称することがある） 、 ブタジェンに由来する構成単位 （以下 、 「ブタジェン単位」 と略称することがある） 、 またはイソプレン単位とブ タジェン単位との合計量を、 それぞれの場合において 60モル％以上含有す ることが好ましい。 このことにより、 遮音性に優れた中間膜を得やすい。 重合体ブロック （匕） が 2種以上の共役ジェン単量体単位を有してい� �場 合は、 それらの結合形態はランダム、 テーパー、 完全交互、 一部ブロック状 、 ブロック、 またはそれらの 2種以上の組み合わせのいずれでもよい。 〇 2020/175178 22 卩（：171? 2020 /005739

[0066] 重合体ブロック （1〇） は、 本開示の目的および効果の妨げにならない範 囲 において、 共役ジェン単量体単位以外の他の重合性単量 体に由来する構成単 位を含有していてもよい。 他の重合性単量体としては、 例えばスチレン、 《 —メチルスチレン、 〇—メチルスチレン、 111 _メチルスチレン、 _メチル スチレン、 _ 1:—プチルスチレン、 2 , 4—ジメチルスチレン、 ビニルナ フタレンおよびビニルアントラセン等の芳香 族ビニル化合物、 並びにメタク リル酸メチル、 メチルビニルェーテル、 1\1 -ビニルカルバゾール、 -ピネ ン、 8 , 9— ーメンテン、 ジペンテン、 メチレンノルボルネン、 2—メチ レンテトラヒドロフラン、 1 , 3 -シクロペンタジェン、 1 , 3 -シクロへ キサジェン、 1 , 3—シクロへブタジェンおよび 1 , 3—シクロオクタジェ ン等が挙げられる。 中でも、 スチレン、 《 -メチルスチレンおよび ーメチ ルスチレンが好ましく、 スチレンがより好ましい。 重合体ブロック （匕） が 上記した他の重合性単量体単位を含有する場 合、 その具体的な組み合わせと しては、 好ましくは、 イソプレンとスチレン、 ブタジェンとスチレンであり 、 より好ましくはイソプレンとスチレンである 。 重合体ブロック （匕） がこ のような組み合わせを含む場合、 層を構成する熱可塑性樹脂材料の 1 3 _n 5が高くなることがある。

[0067] 重合体ブロック （ ） における他の重合性単量体単位の含有量は、 重合体 ブロック （1〇） を構成する全構成単位に対して、 4 0モル％未満、 好ましく は 3 5モル％未満、 より好ましくは 2 0モル％未満である。 重合体ブロック （匕） が上記した他の重合性単量体単位を含有する 場合、 その結合形態は特 に制限はなく、 ランダムまたはテーパー状のいずれでもよい 。

[0068] なお、 ブロック共重合体 （八） における重合体ブロック （13） 中の共役ジ ェン単量体単位の含有量および他の重合性単 量体単位の含有量は、 ブロック 共重合体 の ¹ 1 ^~ 1 _ IV! スペクトルから求められ、 ブロック共重合体 （ 八） の調製において各単量体の仕込み比を調節す ることにより所望の含有量 に調整できる。

[0069] 重合体ブロック （匕） を構成する構成単位が、 イソプレン単位またはブタ 〇 2020/175178 23 卩（：171? 2020 /005739

ジェン単位を含む場合、 イソプレンの結合形態としては 1 , 2—結合、 3 ,

4—結合または 1 , 4—結合をとることができ、 ブタジェンの結合形態とし ては 1 , 2 -結合または 1 , 4 -結合をとることができる。

ブロック共重合体 （ ） における重合体ブロック （13） 中の 3 , 4—結合 単位および 1 , 2 _結合単位の含有量 （以下、 「ビニル結合量」 と称するこ とがある） の合計は、 好ましくは 2 0モル％以上、 より好ましくは 4 0モル %以上、 特に好ましくは 5 0モル％以上である。 また、 特に制限されるもの ではないが、 上記したビニル結合量の合計は好ましくは 9 0モル％以下、 よ り好ましくは 8 5モル％以下である。 ここで、 ビニル結合量は、 水素添加前 のブロック共重合体 （八） を〇〇〇 丨 ₃ に溶解して ¹ スぺクトルを 測定して算出される。 重合体ブロック （匕） を構成する構成単位がイソプレ ン単位のみからなる場合は、 イソプレン単位の全ピーク面積と 3 , 4—結合 単位および 1 , 2—結合単位に対応するピーク面積との比か� �ビニル結合量 は算出される。 重合体ブロック （13） を構成する構成単位がブタジェン単位 のみからなる場合は、 ブタジェン単位の全ピーク面積と 1 , 2—結合単位に 対応するピーク面積との比からビニル結合量 は算出される。 重合体ブロック （b） を構成する構成単位がイソプレン単位および ブタジェン単位を含む場 合は、 イソプレン単位およびブタジェン単位の全ピ ーク面積とイソプレン単 位における 3 , 4—結合単位および 1 , 2—結合単位並びにブタジェン単位 における 1 , 2—結合単位に対応するピーク面積との比か� �ビニル結合量は 算出される。

[0070] ビニル結合量が増えるほど 層を構成する熱可塑性樹脂材料の 1 _{3 n} 5の 値が高くなる傾向にあり、 この 3 5のピークの位置を特定の温度範囲に 制御することにより、 得られる中間膜の遮音性を向上させることが できる。 ビニル結合量は、 例えばブロック共重合体 （八） を製造するためのァニオン 重合の際に用いる有機ルイス塩基の添加量を 調節することによって所望の範 囲に調整できる。

[0071 ] ブロック共重合体 （ ） に含まれる重合体ブロック （13） の重量平均分子 〇 2020/175178 24 卩（：171? 2020 /005739

量は、 遮音性等の観点から、 水素添加前の状態で、 好ましくは 1 5 , 000 〜 800, 000、 より好ましくは 50, 000〜 700, 000、 さらに 好ましくは 70, 000〜 600, 000、 特に好ましくは 90, 000〜 500, 000、 最も好ましくは 1 30, 000〜 450, 000である。 ここで、 重量平均分子量とは、 ゲルパーミエーシヨンクロマトグラフィ _ （ 〇 〇） 測定によって求めたポリスチレン換算の重量 平均分子量であり、 重 合体ブロック （ ） の重量平均分子量とは、 重合体ブロック （ ） を共重合 する前後の重量平均分子量の差により算出し た値を意味する。

[0072] 重合体ブロック （匕） のガラス転移温度は、 好ましくは 1 0 ^° 〇以下、 より 好ましくは 0 °〇以下であり、 好ましくは一 30 °〇以上、 より好ましくは一 2 0 ^° 〇以上である。 重合体ブロック （匕） のガラス転移温度が前記した下限値 と上限値との範囲内であると、 層を構成する熱可塑性樹脂材料の 1 a n 8 ピーク温度を特定の範囲に制御しやすくなり 、 得られる中間膜の遮音性の向 上につながる。 重合体ブロック （匕） のガラス転移温度は、 後述の実施例に 記載の方法により測定され、 ブロック共重合体 （ ） の調製において各単量 体の仕込み比を調節することにより所望の範 囲に調整できる。

[0073] ブロック共重合体 （八） は、 上記重合体ブロック （13） を少なくとも 1つ 有していればよい。 ブロック共重合体 （八） が重合体ブロック （13） を 2つ 以上有する場合には、 それらの重合体ブロック （匕） は、 互いに同一であっ ても異なっていてもよい。

[0074] ブロック共重合体 （ ） の水素添加物における重合体ブロック （13） の含 有量 〔複数の重合体ブロック （匕） を有する場合にはそれらの合計含有量〕 は、 ブロック共重合体 （ ） の水素添加物の総質量に対して好ましくは 75 〜 97質量％である。 重合体ブロック （匕） の含有量が上記範囲内にあると 、 ブロック共重合体 （ ） の水素添加物が適度な柔軟性または良好な成 形性 を有しやすい。 また、 ブロック共重合体 （八） の水素添加物のモルフォロジ —によって I 3 5の値も変化し、 特にスフィア構造からなるミクロ相分離 構造をとる場合に 1 3 5が高くなる傾向にある。 スフィア構造の形成のし 〇 2020/175178 25 卩（：171? 2020 /005739

やすさには、 ブロック共重合体 （八） の水素添加物における重合体ブロック （b） の含有量が大きく影響するため、 ブロック重合体 （ ） の水素添加物 の総質量に対する重合体ブロック （匕） の含有量を好ましくは 7 5〜 9 7質 量％に調整することは、 得られる中間膜の遮音性をより向上させる上 で非常 に有利である。 前記した重合体ブロック （1〇） の含有量は、 より好ましくは 7 5〜 9 6 . 5質量％、 さらに好ましくは 8 5〜 9 6質量％、 特に好ましく は 9 0〜 9 6質量％である。 一方で、 八層の取扱性および機械物性を高めや すい観点からは、 前記した重合体ブロック （1〇） の含有量は、 好ましくは 7 5〜 9 4質量％、 より好ましくは 7 5〜 9 2質量％、 特に好ましくは 7 5〜 9 0質量％である。 また、 本開示の好適な一実施態様において、 前記した重 合体ブロック （1〇） の含有量は 7 5〜 9 6 . 5質量％であり、 重合体ブロッ ク （13） の含有量がこの範囲内にあると、 高い遮音性を確保しつつ、 得られ る八層の取扱性および機械物性を高めること ができる。

なお、 ブロック共重合体 （八） の水素添加物における重合体ブロック （匕 ） の含有量は、 ブロック共重合体 （ ） の水素添加物の ¹ 1 ^~ 1 _ 1\/| [¾スペクト ルから求められ、 ブロック共重合体 （ ） の調製において各単量体の仕込み 比を調節することにより所望の範囲に調整で きる。

[0075] ブロック共重合体 （八） において重合体ブロック （8） と重合体ブロック （匕） とが結合している限りは、 その結合形態は限定されず、 直鎖状、 分岐 状、 放射状、 またはこれらの 2つ以上を組合せた結合形態のいずれでもよ� � 。 中でも、 重合体ブロック （3） と重合体ブロック （13） との結合形態は直 鎖状であることが好ましく、 その例としては重合体ブロック （3） を八で、 また重合体ブロック （13） を巳で表したときに、 八_巳で示されるジブロッ ク共重合体、 トリブロック共重合体、 八_巳一八_巳 で示されるテトラブロック共重合体、 八_巳_八一巳_八で示されるペンタ ブロック共重合体等を挙げることができる。 中でも、 直鎖状のトリブロック 共重合体またはジブロック共重合体が好まし く、 八_巳_八型のトリブロッ ク共重合体が柔軟性および製造容易性等の観 点から好ましく用いられる。 〇 2020/175178 26 卩（：171? 2020 /005739

[0076] 本開示において、 層は熱可塑性樹脂として、 上記ブロック共重合体 （八 ） の水素添加物 〔以下、 「水添ブロック共重合体 （ ） 」 と称することもあ る〕 を 1種以上含有することが好ましい。

耐熱性、 耐候性および遮音性の観点から、 重合体ブロック （匕） が有する 炭素一炭素二重結合の 80モル％以上が水素添加 （以下、 「水添」 と略称す ることがある） されていることが好ましく、 85モル％以上が水添されてい ることがより好ましく、 88モル％以上が水添されていることがさらに� ��ま しく、 90モル％以上が水添されていることが特に好� ��しい （以下、 この値 を 「水添率」 と称することもある） 。 水添率の上限値に特に制限はない。 水 添率は 99モル％以下であってよく、 98モル％以下であってもよい。 なお 、 水添率は、 重合体ブロック （ ） 中の共役ジェン単量体単位中の炭素一炭 によって求め、 それら の含有量から算出した値である。

[0077] 水添ブロック共重合体 （八） のゲルパーミェーションクロマトグラフィー による標準ポリスチレン換算で求めた重量平 均分子量は、 好ましくは 1 5, 000〜 800, 000、 より好ましくは 50, 000〜 700, 000、 さらに好ましくは 70, 000〜 600, 000、 特に好ましくは 90, 0 00〜 500, 000、 最も好ましくは 1 30, 000〜 450, 000で ある。 水添ブロック共重合体 （ ） の重量平均分子量が前記下限値以上であ れば耐熱性が高くなりやすく、 前記上限値以下であれば成形性が良好になり やすい。

[0078] ブロック共重合体 （八） の製造方法は特に限定されない。 ブロック共重合 体 （ ） は、 例えばアニオン重合法、 カチオン重合法またはラジカル重合法 等により製造できる。

[0079] 共役ジェン単量体を用いる場合、 アニオン重合の際に有機ルイス塩基を添 加することによってブロック共重合体 （八） の 1 , 2—結合量および 3, 4 —結合量を増やすことができ、 有機ルイス塩基の添加量を調整することによ ってブロック共重合体 （八） の 1 , 2—結合量および 3, 4—結合量、 即ち 〇 2020/175178 27 卩（：171? 2020 /005739

ビニル結合量を容易に制御することができ る。 ビニル結合量が増えるほど八 層を構成する熱可塑性樹脂材料の 1 3 n 3の値が高くなる傾向にあり、 この 3 5のピークの位置を特定の温度範囲に制御す� �ことにより、 得られる 中間膜の遮音性を向上させることができる。

[0080] ブロック共重合体 （/ \） を水素添加反応に付すことにより、 水添ブロック 共重合体 （ ） を得ることができる。 未水添のブロック共重合体 （ ） を水 素添加反応に付す方法としては、 例えば、 生成したブロック共重合体 （八） を含む反応液から未水添のブロック共重合体 （ ） を単離し、 それを水素添 加触媒に対して不活性な溶媒に溶解したもの 、 または前記反応液中の未水添 のブロック共重合体 （ ） を、 水素添加触媒の存在下で水素と反応させる方 法が挙げられる。 水添率は、 好ましくは 80モル％以上、 より好ましくは 8 5モル％以上、 さらに好ましくは 88モル％以上、 特に好ましくは 90モル %以上である。

[0081] 好ましい一態様において、 層を構成する熱可塑性樹脂材料は、 」 丨 3

7244- 1 0 : 2005に準じて周波数 1 1 ^~ 1 åの条件で複素せん断粘 度試験を行うことで測定される 1 3 n 3が最大となるピークを一 30°〇以上 1 〇°〇以下の範囲に有し （以下、 この温度を 「I 3 n 5ピーク温度」 と称す ることもある） 、 当該 I 3 5ピークの高さ （以下、 「 I 3 5ピーク高さ 」 と称することもある） は 1. 5以上である。

[0082] 本開示の合わせガラス用中間膜に含まれる八 層を構成する熱可塑性樹脂材 料の I 3 n 5ピーク温度は、 好ましくは一 30°〇以上、 より好ましくは一 2 5°〇以上、 さらに好ましくは一 20°〇以上である。 I a n 8ピーク温度が前 記下限値以上であると、 5000 0000 !! åの周波数域につい て良好な遮音性を得やすい。 一方、 1 3 n 5ピーク温度は好ましくは 10 ^° 〇以 下、 より好ましくは〇°〇以下、 さらに好ましくは一 5°〇以下である。 t a n 8ピーク温度が前記上限値以下であると、 2000 から 5000 の 中周波数域について良好な遮音性を得やすい 。 従って、 t a n 8ピーク温度 が前記した下限値と上限値との範囲内である と、 2000 から 1 000 0 H zまでの周波数域における良好な遮音性がも� �らされやすい。 ここで、 t a n Sとは、 損失正接とも称され、 せん断損失弾性率をせん断貯蔵弾性率 で除したものであり、 この値が高いほど高い遮音性が期待される。 t a n 5 は、 後述する実施例に記載の方法により測定され る。

[0083] t a n 5ピーク温度を調整する方法としては、 例えば A層を構成する熱可 塑性樹脂材料が熱可塑性樹脂としてブロック 共重合体 （A） の水素添加物を 含有する場合に、 ブロック共重合体 （A） において、 ハードセグメントであ る重合体ブロック （a） の含有量を調整したり、 ハードセグメントである重 合体ブロック （a） またはソフトセグメントである重合体ブロッ ク （b） を 構成する単量体の種類、 結合形態若しくは各セグメント自体のガラス 転移温 度等を調整したりする方法等が挙げられる。 具体的には、 例えばブロック共 重合体 （A） における重合体ブロック （a） の含有量を少なくすること、 ま たは重合体ブロック （b） を構成する単量体の種類若しくは組み合わせ の変 更等によりビニル結合量を多くすることによ って、 t a n 5ピーク温度を調 整する （高くする） ことができる。

[0084] 本開示において、 t a n Sピーク高さは、 好ましくは 1 . 5以上、 より好 ましくは 2 . 0以上、 さらに好ましくは 2 . 2以上、 特に好ましくは 2 . 4 以上である。 t a n 5ピーク高さが前記下限値以上であると、 所望の遮音性 を得やすい。 t a n 5ピーク高さの上限値は特に限定されない。 t a n 5ピ —ク高さは通常 5 . 0以下である。

[0085] t a n Sピーク高さを高くする方法としては、 例えば A層を構成する熱可 塑性樹脂材料が熱可塑性樹脂としてブロック 共重合体 （A） の水素添加物を 含有する場合に、 ミクロ相分離構造をスフィア構造とすること 、 重合体ブロ ック （b） 中のビニル結合量を高めること等が挙げられ る。

[0086] A層を構成する熱可塑性樹脂材料は、 熱可塑性樹脂としての前記水添ブロ ック共重合体 （A） を、 熱可塑性樹脂材料の総質量に対して、 好ましくは 6 〇質量％以上、 より好ましくは 7 0質量％以上、 さらに好ましくは 8 0質量 %以上の量で含む。 A層における前記水添ブロック共重合体 （A） の含有量 〇 2020/175178 29 卩（：171? 2020 /005739

は、 熱可塑性樹脂材料の総質量に対して、 9 0質量％以上、 9 5質量％以上 、 9 9質量％以上、 9 9 . 9質量％以上、 9 9 . 9 9質量％以上または 1 0 0質量％であることが好ましい場合もある。 八層を構成する熱可塑性樹脂材 料は、 前記水添ブロック共重合体 （八） に加えて、 必要に応じて、 また本開 示の効果が損なわれない範囲において、 他の熱可塑性樹脂 （例えば、 結晶核 剤等の添加剤；水添クマロン ·インデン樹脂、 水添ロジン系樹脂、 水添テル ペン樹脂、 脂環式系水添石油樹脂等の水添系樹脂；オレ フィンおよびジオレ フィン重合体からなる脂肪族系樹脂等の粘着 付与樹脂；水添ポリイソプレン 、 水添ポリブタジエン、 プチルゴム、 ポリイソプチレン、 ポリブテン、 ポリ オレフィン系エラストマー、 具体的にはエチレンープロピレン共重合体、 エ チレンープチレン共重合体、 プロピレンープチレン共重合体、 ポリオレフィ ン系樹脂、 オレフィン系重合体、 ポリエチレン系樹脂等） を含んでもよい。 特に好ましくは、 層を構成する熱可塑性樹脂材料は、 熱可塑性樹脂として の前記水添ブロック共重合体 （ ） からなる。

[0087] 本開示の合わせガラス用中間膜において、 八層 1層の厚さは好ましくは 1

0〇 以上 4 0〇 以下である。 八層の最適な厚さは、 中間膜を構成す る他の層 （例えば前述の巳層） の厚さまたは各層の貯蔵弾性率等により異な るが、 層が厚いほど遮音性が高くなる一方で中間膜 全体の貯蔵弾性率が下 がる傾向にある。 これにより、 八層 1層の厚さが 4 0 0 より厚くなると 、 合わせガラスのコインシデンス効果の起こる 周波数域が 6 0 0 0 1 ^~ 1 åより も高くなりやすく、 6 0 0 0 1 ^~ 1 2以上の周波数域における遮音性の低下が顕 著になることがある。 高周波数域の遮音性をより高める点から、 八層 1層の 厚さは、 より好ましくは 3 5〇 以下、 特に好ましくは 3 0 0 以下で ある。 また、 八層の厚さが 1 0〇 より薄い場合には、 遮音性が低くなる ことに加え、 中間膜全体の貯蔵弾性率が高くなり、 コインシデンス効果の起 こる周波数域が中周波数域になることがあり 、

周波数域における遮音性の低下が顕著になる ことがある。 特にこの周波数域 における遮音性は実用上重要であり、 また、 遮音性の改善効果も 層の厚さ 〇 2020/175178 30 卩（：171? 2020 /005739

の低下に伴って小さくなることから、 八層 1層の厚さは、 より好ましくは 1 2 0 以上、 特に好ましくは 1 5 0 以上である。 また、 複数の 層の 総厚さは、 好ましくは 9 5 0 以下、 より好ましくは 7 0 0 以下であ る。 複数の八層の各厚さは同一であってもよく、 異なっていてもよい。 複数 の八層の厚さが異なる場合、 少なくとも 1つの八層の厚さが上記好適な範囲 内であることが好ましい。 厚さは厚み計で測定できる。 また複数の八層は、 同一の熱可塑性樹脂材料で構成されてもよく 、 異なる熱可塑性樹脂材料で構 成されてもよい。

[0088] 八層を構成する熱可塑性樹脂材料には、 その他の成分として、 酸化防止剤 、 紫外線吸収剤、 光安定剤、 ブロッキング防止剤、 顔料、 染料または遮熱材 料等が必要に応じて添加されてもよい。

[0089] 酸化防止剤、 紫外線吸収剤、 光安定剤、 または遮熱材料等に関しては、 先 のポリビニルアセタール樹脂組成物の説明内 で記述した材料と同様のものを 用いることができ、 八層における好適な剤若しくは材料は、 ポリビニルアセ 夕ール樹脂組成物における好適な剤若しくは 材料と同じであっても異なって いてもよい。

[0090] ブロッキング防止剤としては、 無機粒子および有機粒子が挙げられる。 無 機粒子としては、 例えば丨 八族、 I I 八族、 1 八族、 V I 族、 V I I 八 族、 V I I I 族、 I 巳族、 I I 巳族、 1 1 1 巳族および I V巳族元素の酸 化物、 水酸化物、 硫化物、 窒素化物、 ハロゲン化物、 炭酸塩、 硫酸塩、 酢酸 塩、 リン酸塩、 亜リン酸塩、 有機カルボン酸塩、 ケイ酸塩、 チタン酸塩、 硼 酸塩およびそれらの含水化合物、 並びにそれらを主成分として含む複合化合 物および天然鉱物粒子が挙げられる。 ここで主成分とは、 含有量が最も高い 成分である。 有機粒子としては、 例えばフッ素樹脂、 メラミン系樹脂、 スチ レンージビニルベンゼン共重合体、 アクリル系レジンシリコーンおよびそれ らの架橋体が挙げられる。

[0091 ] なお、 本開示の合わせガラス用中間膜において、 これらの添加剤は、 1枚 または複数枚の八層、 1枚または複数枚の巳層からなる群から選択� �れる 1 〇 2020/175178 31 卩（：171? 2020 /005739

層以上の層に含まれていてよい。 前記群から選択される 2層以上の層に添加 剤が含まれる場合、 それらの層に同じ添加剤が含まれていてもよ く、 異なる ものが含まれていてもよい。

[0092] [合わせガラス用中間膜の製造方法]

本開示の合わせガラス用中間膜の製造方法は 特に限定されない。 例えば、 八層の両面に積層された巳層を有する構成の 場合、 巳層を構成す るポリビニルァセタール樹脂組成物を均一に 混練した後、 公知の製膜方法 （ 例えば押出法、 カレンダー法、 プレス法、 キヤスティング法またはインフレ —ション法） により巳層を作製し、 同様の方法で 層を構成する熱可塑性樹 脂材料から八層を作製し、 これらをプレス成形等で積層することにより 作製 してもよいし、 巳層、 八層およびその他必要な層を共押出すること により作 製してもよい。

[0093] 本開示の合わせガラス用中間膜が複数の八層 を有する構成であって、 八層 間に挟持される層が存在する場合には、 例えば八層の両面に巳層を積層した 構成の中間膜フィルムを 2枚以上用いてよく、 当該中間膜フィルムは、 巳層 を構成するポリビニルァセタール樹脂組成物 を均一に混練した後、 上述の公 知の製膜方法により巳層を作製し、 同様の方法で 層を構成する熱可塑性樹 脂材料から八層を作製し、 これらをプレス成形等で積層させてもよいし 、 巳 層、 八層およびその他必要な層を共押出すること により作製してもよい。 前 記した 2枚以上の中間膜フィルムと、 第 3の層 （〇層） とを、 後述する合わ せガラスの製造方法の方法に従ってラミネー トすることにより、 合わせガラ ス用中間膜を作製することもできる。 このラミネートは、 合わせガラスの最 外層のガラスとのラミネートと同時に行って もよい。

[0094] また、 例えば、 第 3の層 （〇層） をさらに使用してもよい。 〇層を用いる 場合、 〇層に接する両面に八層と巳層とを積層した 構成 （例えば、 巳層/八 層/〇層/八層/巳層） の中間膜フィルム、 または〇層に接する両面に巳層 /八層/巳層を順次積層した構成の中間膜フィ� ��ム （例えば、 巳層/八層/ 巳層/ 0層/巳層/八層/巳層） 等を用いればよく、 上記と同様に、 各層を 〇 2020/175178 32 卩（：171? 2020 /005739

製膜した後に積層させてもよいし、 八層、 巳層、 〇層およびその他必要な層 を共押出することにより作製してもよい。

[0095] 公知の製膜方法の中でも、 特に押出機を用いて中間膜フィルムまたは合 わ せガラス用中間膜を製造する方法が好適に採 用される。 押出時の樹脂温度 （ 樹脂材料または樹脂組成物の温度） は、 好ましくは 1 5 0 ^° 〇以上、 より好ま しくは 1 7 0 °〇以上であり、 好ましくは 2 5 0 °〇以下、 より好ましくは 2 3 0 ^° 〇以下である。 押出時の樹脂温度が前記した下限値と上限値 との範囲内で あると、 樹脂材料または樹脂組成物に含まれる樹脂等 の分解が起こり難いた め樹脂等の劣化が生じ難く、 押出機からの吐出が安定しやすい。 揮発性物質 を効率的に除去するためには、 減圧によって押出機のベントロから揮発性物 質を除去することが好ましい。

[0096] 八層、 巳層のそれぞれの 1層ずつの厚さは、 先に述べた通りである。

[0097] 本開示において、 合わせガラス用中間膜における積層構成は目 的によって 適宜決めることができる。 図 1 に示すような巳層/八層/巳層という積層構 成の他、 巳層/ 層/巳層/ 層、 または図 2に示すような巳層/八層 /巳 層/八層/巳層という積層構成であってもよい� �� 従って、 本開示の一態様に おいて、 合わせガラス用中間膜は、 八層および巳層を巳層/八層/巳層/八 層/巳層の順で含んでなる。 また、 2組の中間膜フィルムが 3枚のガラスに 挟持された構成であってもよい。

本開示における八層は、 合わせガラスに遮音性を付与できる。 一般に、 遮 音性を付与する層はガラス転移温度が低くベ タつきを有し得るため、 中間膜 の取扱性の観点から、 八層が遮音性を付与する層である場合、 八層が巳層で 挟持された構成であることが好ましい。 この場合、 本開示の一態様では、 好 ましくは、 合わせガラス用中間膜は、 厚さが 1 0 0 以上 4 0 0 以下 である前記八層と、 当該八層の両面に積層された、 1層の厚さが 2 0 0 以上 1 5 0 0 以下である前記巳層とからなる。

[0098] また、 八層、 巳層および/または〇層が、 それぞれ 2層以上含まれる場合 、 各八層、 巳層、 〇層を構成する成分は互いに同じであっても 異なっていて 〇 2020/175178 33 卩（：171? 2020 /005739

もよく、 厚さが異なっていてもよい。

[0099] 本開示の合わせガラス用中間膜に含まれてよ い〇層は、 公知の樹脂を樹脂 成分として含む層であってよい。 〇層に含まれる樹脂としては、 例えば、 ポ リエチレン、 ポリプロピレン、 ポリ塩化ビニル、 ポリスチレン、 ポリ酢酸ビ ニル、 ポリウレタン、 ポリテトラフルオロエチレン、 アクリル樹脂、 ポリア ミ ド、 ポリアセタ ^_ ル、 ポリカ ^_ ボネ ^_ 卜、 ポリエステルのうちポリエチレ ンテレフタレート、 ポリプチレンテレフタレート、 環状ポリオレフィン、 ポ リフエニレンスルフアイ ド、 ポリテトラフロロエチレン、 ポリサルフォン、 ポリエーテルサルフォン、 ポリアリレート、 液晶ポリマー、 ポリイミ ド、 ス チレン系熱可塑性エラストマー、 エチレンー酢酸ビニル共重合体、 ポリメタ クリル酸、 またはポリ （メタ） アクリル酸エステル、 エチレンー （メタ） ア クリル酸エステル共重合体等を用いることが できる。 また、 必要に応じて、

〇層は可塑剤、 酸化防止剤、 紫外線吸収剤、 光安定剤、 ブロッキング防止剤 、 顔料、 染料、 遮熱材料等の添加剤を含有してよく、 無機多層膜または金属 導電層等の層が〇層上の少なくとも一部に形 成されていてもよい。

また、 〇層が、 公知の樹脂を樹脂成分として含む層でなく、 無機多層膜ま たは金属導電層等の層であってもよい。

[0100] また、 本開示の合わせガラス用中間膜には、 表面にメルトフラクチヤーま たはエンボス等の従来公知の方法で凹凸構造 を形成することが好ましい。 凹 凸構造の形状は特に限定されず、 従来公知のものを採用できる。

[0101 ] 本開示において、 八層および巳層を含んでなる合わせガラス用 中間膜の総 厚さは、 好ましくは〇. 4 01 01以上、 より好ましくは〇. 5 01 01以上であり 、 好ましくは 2 . 5 以下、 より好ましくは 2 . 0 以下、 さらに好ま しくは 1 . 以下である。 総厚さが前記下限値以上であると、 合わせガ ラスを作製する際の取扱性に優れ、 中間膜の総厚さが前記上限値以下である と、 合わせガラス全体の重量軽減につながり、 中間膜のコストを削減し得る ため好ましい。

[0102] —方、 巳層/八層/巳層/八層/巳層のような 5層構成の場合、 特に遮音 〇 2020/175178 34 卩（：171? 2020 /005739

性に優れた構成にすることができる。 そのような構成の中間膜の総厚さは、 好ましくは〇. 8 01 01以上、 より好ましくは 1 . 1 01 01以上であり、 好まし くは 4 . 以下、 より好ましくは 3 . 以下、 さらに好ましくは 2

. 以下である。 総厚さが前記下限値以上であると、 合わせガラスの遮 音性に特に優れた構成を得ることができ、 中間膜の総厚さが前記上限値以下 であると、 合わせガラス全体の重量軽減につながり、 中間膜のコストを削減 し得るため好ましい。

[0103] [合わせガラス]

上述の通り、 本開示の合わせガラス用中間膜を用いること により、 遮音性 に優れる合わせガラスを得ることができる。 従って、 本開示はまた、 2枚の ガラスの間に本開示の合わせガラス用中間膜 が挟持されてなる合わせガラス も対象とする。 本開示の合わせガラスは、 本開示の合わせガラス用中間膜に 起因して優れた遮音性を有するため、 乗物用フロントガラス、 乗物用サイ ド ガラス、 乗物用サンルーフ、 乗物用リアガラスまたはヘッ ドアップディスプ レイ用ガラスとして好適に使用される。 ここで、 本開示における乗物とは、 汽車、 電車、 自動車、 船舶または航空機等を意味する。

[0104] 本開示の合わせガラスをへッ ドアップディスプレイ用ガラスに適用する場 合、 中間膜の断面形状は、 _方の端面側が厚く、 他方の端面側が薄い形状で あることが好ましい。 その場合、 断面形状は、 一方の端面側から他方の端面 側に漸次的に薄くなるような全体が楔形であ る形状であってもよいし、 一方 の端面から該端面と他方の端面の間の任意の 位置までは同一の厚さで、 該任 意の位置から他方の端面まで漸次的に薄くな るような、 断面の一部が楔形の ものであってもよいし、 製造上問題とならない限り、 位置によらず任意の断 面形状を有していてもよい。 断面厚さが変わる層は、 全ての層であってもよ いし、 一部の層のみであってもよい。

[0105] 本開示の合わせガラスには、 通常、 最も外側にガラスを 2枚使用する。 ガ ラスは特に限定されず、 例えば無機ガラス、 有機ガラス、 またはそれらの組 み合わせを使用できる。 無機ガラスの例としては、 フロート板ガラス、 磨き 〇 2020/175178 35 卩（：171? 2020 /005739

板ガラス、 型板ガラス、 網入り板ガラスおよび熱線吸収板ガラスが挙 げられ る。 有機ガラスを構成する材料としては、 例えば、 アクリル樹脂 （例えばポ リメタクリル酸メチル樹脂） およびポリカーボネート樹脂が挙げられる。 ガ ラスは無色、 有色、 透明または非透明のいずれであってもよい。

[0106] ガラスの厚さは特に限定されないが、 好ましくは 1 0 0〇!〇!以下である。

また、 本開示の中間膜は遮音性に優れることから、 より薄いガラスを用いた 場合であっても高い遮音性が発揮されるため 、 合わせガラスの軽量化が実現 される。 軽量化の観点からは、 ガラスの厚さは少なくとも 1枚が好ましくは 3 . 0 以下、 より好ましくは 2 . 以下、 さらに好ましくは 2 . 0 以下、 特に好ましくは 1 . 8 以下である。 特に、 一方のガラスの厚 さを 1 . 8 111 111以上とし、 他方のガラスの厚さを 1 . 8 111 111以下として 2枚 のガラスの厚さの差を〇. 2 以上とすることにより、 曲げ強度を損なう ことなく薄膜化と軽量化とを実現した合わせ ガラスを作製することができる 。 前記した 2枚のガラスの厚さの差は好ましくは〇. 以上であり、 1

. 0 111 以上であってもよく、 ·! . 5〇!〇!以下であってよい。

自動車用サイ ドガラスでは、 主として、 車外側と車内側のガラスの厚さが 同等の構成の合わせガラスが用いられるが、 そのような場合においても、 本 開示による遮音性の高い中間膜が好適に使用 される。

[0107] 合わせガラスの遮音性は、 後述の実施例に記載の中央加振法による合わ せ ガラスのダンピング試験によって得られる損 失係数で評価でき、 合わせガラ スの 2次共振周波数での最大損失係数が高いほど� � 合わせガラスの遮音性が 局いといスる。

[0108] 合わせガラスの 2次共振周波数での最大損失係数は、 好ましくは 0 . 3 0 以上、 より好ましくは〇. 4 0以上、 さらに好ましくは〇. 5 0以上である

[0109] [合わせガラスの製造方法]

本開示の合わせガラスは、 従来公知の方法で製造することが可能である 。 そのような方法の例としては、 真空ラミネータ装置を用いる方法、 真空バッ 〇 2020/175178 36 卩（：171? 2020 /005739

グを用いる方法、 真空リングを用いる方法、 およびニップロールを用いる方 法等が挙げられる。 また、 仮圧着後に付加的にオートクレープエ程に投 入す る方法を行なうこともできる。

[01 10] 真空ラミネータ装置を用いる方法では例えば 、 太陽電池の製造に用いられ る公知の装置を使用し、 1 X 1 〇- ^93以上 3 X 1 0-^93以下の減圧 下、 1 0 0 °〇以上 2 0 0 °〇以下 （特に 1 3 0 °〇以上 1 7 0 °〇以下） の温度で 積層を行う。

[01 1 1 ] 真空バッグまたは真空リングを用いる方法は 、 例えば欧州特許第 1 2 3 5

6 8 3号明細書に記載されており、 例えば約 2 X 1 3の圧力下、 1 3 0 °〇以上、 1 4 5 °〇以下で積層を行う。

[01 12] ニップロールを用いる方法としては例えば、 ポリビニルアセタール樹脂の 流動開始温度以下の温度で 1回目の仮圧着をした後、 さらに流動開始温度に 近い条件で圧着または仮圧着する方法が挙げ られる。 具体的には例えば、 赤 外線ヒーター等で 3 0 °〇以上 1 0 0 °〇以下に加熱した後口ールで脱気し、 そ れに伴って仮圧着し、 さらに 5 0 °〇以上 1 5 0 °〇以下に加熱した後口ールで 圧着または仮圧着する方法が挙げられる。

[01 13] 仮圧着後に付加的に行われるオートクレープ エ程は、 合わせガラスの厚さ や構成にもよるが、 例えば、 1 IV! 3以上 1 5 IV! 3以下の圧力下、 1 2 0 °〇以上 1 6 0 ^° 〇以下の温度で 0 . 5時間以上 2時間以下の時間実施される。 実施例

[01 14] 以下、 実施例、 参考例および比較例により本開示を具体的に 説明するが、 本開示はこれらの実施例に限定されない。 なお、 以下の実施例において 「％

」 は特に断りのない限り、 「質量％」 を意味する。

[01 15] 以下の実施例、 参考例および比較例において、 ポリビニルプチラール （以 下 「 巳」 と称する） 樹脂としては、 目的とする粘度平均重合度と同じ粘 度平均重合度 （」 丨 3 < 6 7 2 6 「ポリビニルアルコール試験方法」 に 基づいて測定した粘度平均重合度） を有するポリビニルアルコールを塩酸触 媒下に _ブチルアルデヒドでアセタール化したもの� �用いた。 〇 2020/175178 37 卩（：171? 2020 /005739

[0116] 測定方法または評価方法

1. 層を構成する熱可塑性樹脂材料の 1 a n 8ピーク温度および 1 a n 8 ピーク高さ

八層を構成する熱可塑性樹脂材料を、 温度 230°（：、

分間加圧することで、 厚さ 1. 0 の単層シートを作製した。 この単層シ —卜を円板形状に切り出し、 これを試験シートとした。

」 1 3 [< 7244— 1 0 : 2005に準じて周波数 1 1 ^~ 12の条件で複素 せん断粘度試験を行うことで、 層を構成する熱可塑性樹脂材料の I 3 n 5 が最大となるピークの温度および当該 1 3 n 5ピークの高さを求めた。

[0117] 2. 重合体ブロック （3） の含有量

八層を構成する熱可塑性樹脂材料 （ブロック共重合体の水素添加物、 以下 において 「水添ブロック共重合体」 とも称する） を〇〇〇 丨 ₃ に溶解して ¹ 1 ^~ 1 — 1\/|[¾スペクトルを測定 [装置 500 （日本電 子株式会社製） 、 測定温度： 50 ^° 〇] し、 スチレンに由来するピーク強度か ら、 水添ブロック共重合体に含まれる重合体ブロ ック （3） の含有量を算出 した。

[0118] 3. 層を構成する熱可塑性樹脂材料のガラス転移 温度

実施例および比較例で用いた水添ブロック共 重合体 （ 層を構成する熱可 塑性樹脂材料） は、 重合体ブロック （3） を構成する単量体に由来するガラ ス転移温度と、 重合体ブロック （ ） を構成する単量体に由来するガラス転 移温度とを示す。 従って、 水添ブロック共重合体のガラス転移温度とし ての 、 水添ブロック共重合体に含まれる重合体ブロ ック （3） のガラス転移温度 および重合体ブロック （匕） のガラス転移温度を、 それぞれ、 示差走査熱量 測定 セイコー電子工業社製） を行うことにより求めた。 測定にお いては、 1 〇°〇/分の昇温速度にて一 1 20°〇から 1 50°〇まで昇温し、 測 定曲線の変曲点の温度を読み取った。

[0119] 4. ポリビニルアセタール樹脂組成物の含水率

各参考例で作製した厚さ 500 のシート状のポリビニルアセタール樹 〇 2020/175178 38 卩（：171? 2020 /005739

脂組成物を、 20 ^° 〇、 相対湿度 20%の条件で 48時間、 または 20 ^° 〇、 相 対湿度 65 %の条件で 48時間調湿した。 調湿したシート状ポリビニルアセ タール樹脂組成物の水分率を、 株式会社三菱化学アナリティツク製力ールフ ィツシャー水分計 （＜ _200 :容量法水分計） を用いて測定した。

[0120] 5. 合わせガラスのヘイズ

下記手順に従って合わせガラスを作製し、 」 丨 3 ＜ 7 1 05に基づいて ヘイズを測定した。

実施例または比較例で作製した各中間膜を縦 50 X横 40 の寸法 にカツ トし、 20 ^° 〇、 相対湿度 20%の雰囲気で 48時間静置し、 市販のフ 口一トガラス 2枚の間に挟んだ。 真空ラミネータ装置を用いて、 301＜ ₃ の減圧下で 1 00 ^° 〇、 20分の条 件で仮圧着を行った後、 オートクレープを用いて、 温度 1 40 ^° 〇、 圧力 1.

60分の条件で圧着して合わせガラスを作製し� ��。 ヘイズの測定 は、 合わせガラスを作製してから 1 日後および 30日後に実施した。

[0121] 6. 遮音特性 （合わせガラスの 2次共振周波数における損失係数）

実施例または比較例で作製した各中間膜を、 縦 300 横 25 の 寸法にカツ トし、 市販のフロートガラス （縦 300 X厚さ

1. 9 ） 2枚の間に挟んだ。 真空ラミネータ装置を用いて、 301＜ ₃ の減圧下で 1 〇〇 ^° 〇、 20分の条件で仮圧着を行った後、 オートクレープを 用いて、 温度 1 40°〇、 圧力 1. 60分の条件で圧着を行って合 わせガラスを作製した。 合わせガラスを作製して 1週間後、 機械インピーダ ンス装置 （株式会社小野測器製；マスキャンセルアン プ

6 I I 1 干 1 ㊀ 「1\/1八一 5500 ;チヤンネルデータステーシヨン： 03— 2 1 00） における加振器 （ 〇 ㊀ 「 I 1 干 1 ㊀ 「/ 〇〇! 6 I 37 1 -八） のインピーダンスへツ ドに内蔵された加振力検出器の先端 部に、 作製した合わせガラスの下面 （ 300 の面） の中央部 を固定した。 20°〇において周波数〇〜 1 00001 ^~ 12の範囲で上記合わせ ガラスの中央部に振動を与え、 この加振点 （振動を加えた合わせガラスの中 〇 2020/175178 39 卩（：171? 2020 /005739

央部） の加振力および加速度波形を検出することで 、 中央加振法による合わ せガラスのダンピング試験を行った。 得られた加振力と加速度信号を積分し て得られた速度信号とに基づき加振点の機械 インピーダンスを求め、 横軸を 周波数、 縦軸を機械インピーダンスとして得られるイ ンピーダンス曲線にお いてピークを示す周波数と半値幅とから合わ せガラスの損失係数 （2次） を 求めた。

[0122] 7 . 可塑剤の屈折率

可塑剤の屈折率は、 アッベ屈折計により測定した。

[0123] 参考例 1

ポリビニルアセタール樹脂組成物として、 巳樹脂 （アセタール化度 7 0モル％、 酢酸ビニル単位含有量〇. 9モル％、 原料としたポリビニルアル コールの粘度平均重合度約 1 7 0 0） 1 0 0質量部に対して、 可塑剤として 3 8 . 8質量部のジプロピレングリコールジベンゾ� �ート （〇 〇〇巳） を 混合した組成物を用いた。 このポリビニルアセタール樹脂組成物を押出 成形 し、 厚さ 5 0 0 のシートを作製した。

得られたシートの水分率を測定した。 結果を表 1 に示す。

[0124] 参考例 2〜 6

ジプロピレングリコールジベンゾエートに代 えて表 1 に記載の可塑剤を使 用したこと以外は実施例 1 と同様にしてシートを作製し、 水分率の測定を実 施した。 結果を表 1 に示す。

ここで、 〇1_ 2 0 5 IIは、 株式会社ダイセル製のポリカプロラクトン ジオール 「プラクセル 2 0 5 11」 を表す。 〇!- 2 0 5 IIは、 分子構造中 に芳香環を有さず、 水酸基を有する化合物である。

[0125] 〇 2020/175178 40 卩（：171? 2020 /005739

[表 1 ] 表 1

[0126] 表 1 に示す通り、 本開示におけるポリビニルアセタール樹脂組 成物に相当 する組成物 （参考例 1〜 4） は、 2 0 °0, 相対湿度 2 0 %の低湿条件および 2 0 °〇、 相対湿度 6 5 %の高湿条件のいずれにおいても、 汎用的に使用され る 3 0 8 （参考例 5） と同等の低い吸湿性を有した。 一方、 参考例 6のポリ ビニルアセタール樹脂組成物は、 低湿条件および高湿条件のいずれにおいて も、 より高い吸湿性を有した。 これらの結果から、 特定の可塑剤を含有する 参考例 1〜 4の組成物は、 水分による影響を受け難い樹脂層をもたらす こと が分かる。 そのような樹脂層は、 ガラスとの優れた接着性および接着制御性 を有することができる。

[0127] 実施例 1

表 2に示す組成に従い、 層を構成する熱可塑性樹脂材料として、 8質量 %のスチレン単位および 9 2質量％のイソプレン単位を含有し、 一 1 1 . 8 °〇の I a n 8ピーク温度および 2 . 5の a n 8ピーク高さを有する直鎖状 水添スチレン ·イソプレン ·スチレントリブロック共重合体 （水添率 9 3モ ル％、 重量平均分子量 2 5 8 , 0 0 0） を用いた。

また、 巳層を構成するポリビニルアセタール樹脂組 成物として、 巳樹 月旨 （アセタール化度 7 0モル％、 酢酸ビニル単位含有量〇. 9モル％、 原料 としたポリビニルアルコールの粘度平均重合 度約 1 7 0 0） および可塑剤 （ ジプロピレングリコールジベンゾエート ； 0 0巳） からなる樹脂組成物 〇 2020/175178 41 卩（：171? 2020 /005739

（ 巳樹脂 1 0 0質量部に対する可塑剤の量は 3 8 . 8質量部） を用いた 八層を構成する熱可塑性樹脂材料および巳層 を構成するポリビニルアセタ —ル樹脂組成物をそれぞれ押出成形し、 厚さ 2 5〇 の 層 1枚および厚 さ 2 5 0 の巳層 2枚を作製した。

八層を 2枚の巳層の間に挟み、 1 0 0 °〇でプレス成形して巳層/八層/巳 層の 3層構成を有する中間膜を得た。 得られた中間膜についての各物性およ び各評価結果を表 2に示す。

[0128] 実施例 2〜 3

実施例 1 における巳層に代えて、 表 2に記載の、 可塑剤の異なる巳層を用 いたこと以外は実施例 1 と同様にして、 中間膜を作製した。 得られた中間膜 についての各物性および各評価結果を表 2に示す。

[0129] 実施例 4

巳層/八層/巳層の 3層構成に代えて、 表 2に記載の、 厚さの異なる巳層 （表中では 「巳 ₂ 層」 と表す） を中心層として有する、 巳層/ 層/巳 ₂ 層/ 八層/巳層の 5層構成としたこと以外は実施例 1 と同様にして、 中間膜を作 製した。 得られた中間膜についての各物性および各評 価結果を表 2に示す。

[0130] 比較例·!〜 4

実施例 1 における巳層に代えて、 表 2に記載の、 可塑剤の異なる巳層を用 いたこと以外は実施例 1 と同様にして、 中間膜を作製した。 得られた中間膜 についての各物性および各評価結果を表 2に示す。

表中、 八巳巳巳はフタル酸ビス （2 -ブトキシエチル） を表し、 丁〇丁 IV!はトリメリツ ト酸トリス （2 -エチルヘキシル） を表す。

[0131 ] 〇 2020/175178 42 卩(：171? 2020 /005739

[表 2] 表 2

[0132] 表 2から、 特定の可塑剤を用いた場合 （実施例 1〜 4） はいずれも、 合わ せガラスを作製してから 1 日後のヘイズが十分に低く、 かつ、 時間経過とと もにヘイズの上昇も全くまたはほとんど見ら れない、 良好な光学特性を有す る合わせガラスが得られることが分かる。 また、 実施例 1〜 4の合わせガラ スは、 損失係数も高いことから、 遮音性にも優れていることが分かる。 さら に、 表 1 に関連して述べた通り、 本開示におけるポリビニルアセタール樹脂 〇 2020/175178 43 卩（：171? 2020 /005739

組成物は低い吸湿性を有することから、 実施例 1〜 4の中間膜は、 ガラスと の接着性に優れ、 ガラスとの接着制御性の実現も可能なもので あった。

一方、 特定の 3 値を有さない可塑剤を用いた場合 （比較例 1〜 3） はい ずれも、 時間経過とともにヘイズが著しく上昇した。 3 0 8を用いた場合 （ 比較例 1） は、 合わせガラスを作製してから 1 日後のヘイズも高く、 光学特 性に劣っていた。

また、 特定の 3 値は有するものの分子構造中に芳香環を有さ ず、 水酸基 を有する可塑剤を用いた場合 （比較例 4） は、 表 1 に関連して述べた通り、 当該可塑剤を含む樹脂組成物はより高い吸湿 性を有することから、 比較例 4 の中間膜はガラスとの接着性に劣り、 ガラスとの接着制御性の実現は困難な ものであった。

産業上の利用可能性

[0133] 本開示の中間膜は透明性および遮音性が十分 に高く、 また、 当該中間膜と ガラスとの良好な接着および接着制御性の実 現も可能である。 このような本 開示の中間膜は、 乗物用フロントガラス、 乗物用サイ ドガラス、 乗物用サン ルーフ、 乗物用リアガラスまたはへッ ドアップディスプレイ用ガラスに好適 に使用できる。

符号の説明

[0134] 1 3 八層

1 匕 八層

2 3 巳層

2 匕 巳層

3 巳層 （巳 ₂ 層）