REACTEUR ISOTHERME POUR LA CONVERSION CHIMIQUE PAR PLASMA- CATALYSE

[0001] Domaine technique

[0002] La présente invention appartient au domaine de la conversion chimique, et porte plus particulièrement sur un réacteur isotherme pour la conversion chimique de réactifs moléculaires sous forme gazeuse en produits moléculaires sous forme gazeuse ou liquide utilisant une technologie de plasma par décharge à barrière diélectrique, dite DBD, pouvant utiliser selon les besoins un catalyseur, permettant la conversion chimique via plasma-catalyse.

[0003] Technique antérieure

[0004] Les technologies de synthèse chimique sous forme gazeuse en industrie utilisent des technologies de catalyse hétérogène par voie thermique. Ces technologies nécessitent des pressions et des températures des gaz élevées afin de favoriser l'activation du catalyseur, de déplacer l'équilibre thermodynamique et de garantir un taux de conversion intéressant. Les volumes de catalyse dans le cadre de la mise en œuvre de ces technologies sont importants avec des ratios débit sur volume de catalyseur de quelques milliers par heure, nécessitant des réacteurs de taille importante. Dans le cadre de réactions exothermiques ou endothermiques le contrôle de température dans ces réacteurs est déterminant, ce qui complexifie le pilotage d'un tel réacteur et son coût de fabrication. Enfin, la catalyse hétérogène requiert une bonne qualité des gaz nécessitant un dispositif d'épuration en amont du réacteur. La mise en œuvre de ces équipements entraîne un coût de production élevé.

[0005] Différents travaux ont été conduits pour mettre au point des technologies de synthèse chimique par plasma froid, permettant de s'affranchir des problèmes de température susmentionnés : parmi ces technologies, la Décharge à Barrière Diélectrique (DBD), notamment couplée à la présence d'un catalyseur hétérogène (plasma-catalyse), s'est avérée particulièrement prometteuse. [0006] Différents réacteurs expérimentaux ont pu être testés, mais leur facilité d'utilisation s'est avérée incompatible avec une utilisation industrielle.

[0007] Un but de l'invention est ainsi notamment de proposer une solution permettant d'effectuer de la plasma-catalyse par DBD à l'échelle industrielle.

[0008] On atteint ce but de l'invention avec un boîtier pour réacteur à décharge à barrière diélectrique notamment par plasma-catalyse, comprenant des éléments de support fixes et une pluralité de cellules DBD aptes à être installées sur lesdits éléments de support sans démontage de ces éléments de support.

[0009] Ces cellules amovibles peuvent ainsi être installées dans le boîtier avec le minimum de manipulations : on peut ainsi les préparer en dehors du boîtier, puis venir les installer très simplement dans le boîtier lorsqu'on souhaite utiliser celui-ci à des fins de synthèse chimique à l'intérieur d'un réacteur.

[0010] Lorsqu'on souhaite assurer la maintenance de ces cellules, il suffit de les enlever du boîtier pour faciliter l'intervention sur chacune d'entre elles, sans aucune opération complexe de démontage.

[0011] Ce boîtier est ainsi parfaitement compatible avec une utilisation dans un réacteur dans un contexte industriel.

[0012] Suivant d'autres caractéristiques optionnelles de l'invention, prises seules ou en combinaison :

[0013] - ledit boîtier comprend deux platines munies d'alésages aptes à recevoir lesdites cellules DBD, une entrée de fluide de réactifs, une sortie de fluide de produits, et une entrée et une sortie de fluide caloporteur, lesdits moyens de support comprenant deux platines munies d'alésages aptes à recevoir lesdites cellules DBD de manière amovible : cette conception très simple du réacteur permet la circulation des différents fluides intervenant lors du fonctionnement du réacteur ;

[0014] - lesdites entrées et sorties sont disposées de manière à permettre des écoulements desdits fluides de réactifs/produits et dudit fluide caloporteur selon des directions sensiblement et respectivement parallèles et perpendiculaires aux axes desdites cellules DBD : cet agencement permet un échange optimal de chaleur entre les cellules DBD et le fluide caloporteur, que la réaction chimique soit exothermique (transfert de chaleur des cellules DBD vers le fluide caloporteur) ou endothermique (transfert de chaleur du fluide caloporteur vers les cellules DBD) ;

[0015] - ledit boîtier comprend, dans le compartiment de circulation du fluide caloporteur, des chicanes disposées de sorte à être séparées desdites cellules DBD d'une distance sensiblement égale à celle séparant lesdites cellules DBD entre elles : un tel agencement permet d'assurer une répartition sensiblement homogène des champs de vitesse et de pression du fluide caloporteur à l'intérieur du réacteur ;

[0016] - ledit boîtier comprend une nourrice d'entrée de fluide de réactifs, une nourrice de sortie de fluide de produits, ces nourrices étant munies de moyens de raccord auxdites cellules DBD, ces nourrices formant lesdits moyens de support desdites cellules DBD, des moyens de chauffage électrique desdites cellules DBD étant en outre prévus : ce mode de réalisation à chauffage électrique est adapté pour les réactions chimiques endothermiques, c'est-à-dire nécessitant un apport de chaleur ;

[0017] - lesdits moyens de chauffage électrique comprennent des manchons chauffants entourant chaque cellule DBD ;

[0018] - lesdits moyens de support forment la masse d'alimentation électrique desdites cellules DBD : on peut de la sorte réaliser la connexion des cellules DBD à la masse électrique du boîtier par simple mise en place des cellules dans les moyens de support, sans aucun câblage électrique.

[0019] La présente invention se rapporte également à une cellule DBD amovible pour boîtier conforme à ce qui précède, comprenant :

- un tube électriquement et thermiquement conducteur,

- un élément conducteur maintenu à l'intérieur dudit tube par un bouchon supérieur en matériau diélectrique isolant, - une électrode génératrice de plasma reliée électriquement audit élément conducteur,

- un bouchon inférieur fermant l'autre extrémité dudit tube,

- des canaux de circulation de fluide de réactifs et de fluide de produits débouchant respectivement dans les parties supérieure et inférieure de ladite cellule, et

- au moins un élément tubulaire en matériau diélectrique disposé autour dudit élément conducteur et de ladite électrode génératrice de plasma et/ou contre la paroi interne dudit tube électriquement et thermiquement conducteur.

[0020] Grâce à ces caractéristiques, on obtient une cellule DBD de conception particulièrement simple, pouvant aisément être installée sur et retirée du boîtier susmentionné.

[0021] Suivant d'autres caractéristiques optionnelles de cette cellule réactionnelle, prises seules ou en combinaison :

[0022] - cette cellule comprend un support et un bouchon inférieur électriquement conducteurs reliés audit tube électriquement et thermiquement conducteur, aptes à coopérer de manière amovible avec les moyens de support formant masse d'alimentation électrique desdites cellules DBD ;

[0023] - ladite électrode génératrice de plasma présente un diamètre supérieur à celui dudit élément conducteur et est choisie dans le groupe comprenant un cylindre, une brosse à poils métalliques, un ressort, une couche conductrice métallique déposée à l'intérieur dudit au moins un élément tubulaire en matériau diélectrique : une telle électrode génératrice de plasma peut donc être réalisée très facilement et à bas coût, avec des éléments communément disponibles dans le commerce ;

[0024] - cette cellule est chargée d'un catalyseur disposé à l'intérieur dudit tube électriquement et thermiquement conducteur, en vis-à-vis de ladite électrode génératrice de plasma, et maintenu en place à l'intérieur de ce tube par deux fractions de matériau diélectrique de maintien disposées entre lesdits bouchons supérieur et inférieur, ledit catalyseur et ledit matériau diélectrique présentant une porosité ou des conduits permettant la circulation du fluide de réactifs à traiter : une tel agencement permet d'assurer de manière très simple le maintien du catalyseur à l'intérieur du tube électriquement et thermiquement conducteur, et de rendre très simple son remplacement.

[0025] La présente invention se rapporte également à un réacteur conforme à ce qui précède, comprenant au moins un boîtier équipé de cellules DBD amovibles conformes à ce qui précède : un tel réacteur, dans lequel les cellules DBD sont installées en parallèle, permet de traiter des débits importants de fluides de réactifs, ce qui le rend particulièrement adapté à une utilisation dans un contexte industriel.

[0026] De préférence, les cellules DBD amovibles de ce réacteur sont reliées entre elles par une alimentation électrique commune de génération de plasma.

[0027] La présente invention se rapporte également à l'utilisation d'un tel réacteur pour la mise en œuvre d'une réaction chimique choisie dans le groupe comprenant :

Table 1]

[0028] Brève description des dessins

[0029] D'autres caractéristiques, buts et avantages de l'invention ressortiront de la description qui suit, qui est purement illustrative et non limitative, et qui doit être lue en regard des dessins annexés sur lesquels:

[fig. 1] : la figure 1 illustre schématiquement, en coupe axiale, une cellule DBD amovible selon un mode de réalisation de l'invention, comprenant un tube électriquement et thermiquement conducteur et un seul matériau diélectrique interne sur la zone de décharge du plasma de l'électrode ;

[fig. 2] : la figure 2 illustre schématiquement, en coupe axiale, une cellule DBD amovible selon un autre mode de réalisation de l'invention, comprenant un tube électriquement et thermiquement conducteur et deux matériaux diélectriques, disposés respectivement sur la zone de décharge du plasma de l'électrode et à l'intérieur du tube ;

[fig. 3] : la figure 3 illustre schématiquement, en coupe axiale, une cellule DBD amovible selon encore un autre mode de réalisation de l'invention, comprenant un tube électriquement et thermiquement conducteur et un seul matériau diélectrique à l'intérieur du tube ;

[fig. 4] : la figure 4 illustre schématiquement, en coupe axiale, une cellule DBD amovible fixée, selon un mode de réalisation de l'invention, entre les deux platines du boîtier d'un réacteur à circulation de fluide caloporteur ;

[fig. 5] : la figure 5 illustre schématiquement, en coupe axiale des cellules DBD, les deux platines du boîtier de réacteur avec un emplacement vide, une cellule DBD amovible en cours d'insertion et une cellule DBD amovible fixée, selon un mode de réalisation de l'invention ;

[fig. 6] : la figure 6 illustre schématiquement, en coupe axiale des cellules DBD, trois cellules DBD amovibles fixées sur les platines du boîtier de réacteur avec leurs électrodes reliées entre elle par le réseau de connecteurs haute tension ;

[fig. 7] : la figure 7 illustre schématiquement, en perspective et avec effet de transparence, une cellule DBD amovible selon l'invention ;

[fig. 8] : la figure 8 illustre schématiquement et en perspective un boîtier de réacteur selon l'invention, dont les couvercles supérieur et inférieur ont été retirés, afin d'observer l'aménagement des emplacements de fixation pour les cellules DBD amovibles sur les platines ;

[fig. 9] : la figure 9 illustre schématiquement et en perspective un boîtier de réacteur selon l'invention, dont les couvercles supérieur et inférieur ont été installés, afin d'observer un mode de réalisation des conduits d'entrée et de sortie des fluides de réactifs/produits et caloporteur ;

[fig. 10] : la figure 10 illustre schématiquement une coupe verticale d'un ensemble de réacteur selon l'invention en fonctionnement, prise selon l'axe des conduits d'entrée et de sortie des fluides réactifs/produits, montrant la variation de la vitesse d'écoulement, et donc de la bonne répartition entre chaque cellule DBD, des fluides réactifs et produits à travers les cellules DBD amovibles depuis le conduit d'entrée des fluides réactifs jusqu'à la sortie des fluides produits par le conduit de sortie ;

[fig. 11] : la figure 11 illustre schématiquement une coupe verticale analogue à celle de la figure 10, montrant la variation de la pression du fluide de réactifs lors de son écoulement à travers les cellules DBD amovibles depuis le conduit d'entrée des fluides réactifs jusqu'à la sortie du fluide de produits par le conduit de sortie ;

[fig. 12] : la figure 12 est une vue de dessus, c'est-à-dire selon la direction Fr de la figure 9, du boîtier de réacteur selon l'invention, dont la platine supérieure a été ôtée afin d'observer le placement de chicanes internes permettant la bonne répartition du fluide caloporteur entre le réseau de canaux longitudinaux des cellules DBD amovibles ;

[fig. 13] : la figure 13 est une vue de dessus du réacteur en fonctionnement, indiquant la variation de la vitesse d'écoulement et donc la bonne répartition du fluide caloporteur autour des cellules DBD amovibles depuis le conduit d'entrée du fluide caloporteur jusqu'au conduit de sortie du fluide caloporteur ;

[fig. 14] : la figure 14, analogue à la figure 13, indique la variation de la température du fluide caloporteur autour des cellules DBD amovibles depuis le conduit d'entrée du fluide caloporteur jusqu'au conduit de sortie du fluide caloporteur ;

[fig. 15] : la figure 15, analogue aux figures 13 et 14, montre la variation de la pression du fluide caloporteur autour des cellules DBD amovibles depuis le conduit d'entrée du fluide caloporteur jusqu'au conduit de sortie du fluide caloporteur ;

[fig. 16] : la figure 16 illustre en coupe un autre mode de réalisation de boîtier de réacteur de l'invention, adapté aux réactions chimiques endothermiques, muni de moyens de chauffage électrique des cellules DBD ;

[fig. 17] : la figure 17 est une vue en perspective du boîtier de la figure 16 ;

[fig. 18] : la figure 18 est une vue en perspective sous un autre angle du boîtier des figures 16 et 17. [0030] Pour plus de clarté, les éléments identiques ou similaires sont repérés par des signes de référence identiques ou similaires sur l'ensemble des figures.

[0031] On utilisera dans ce qui suit les termes « supérieur » et « inférieur » : ces termes doivent s'entendre uniquement par rapport à l'orientation des figures vis-à-vis des bords supérieur et inférieur des pages sur lesquelles ces figures sont représentées.

[0032] Définitions

[0033] Le terme « DBD - Décharge à Barrière Diélectrique » désigne, dans la présente invention, une décharge électrique créée entre deux éléments électriquement conducteurs séparés par un ou plusieurs éléments diélectriques.

[0034] Le terme « cellule DBD» désigne, dans la présente invention, un ensemble complet d'électrode, cathode, matériaux diélectriques, connecteur électrique, bouchons de fixation, avec de manière préférée mais non obligatoire un ou plusieurs catalyseur(s) et un ou plusieurs et matériau(x) de maintien du catalyseur, assemblés dans une cellule amovible qui sera fixée sur les platines du réacteur.

[0035] Le terme « fluide de réactifs » désigne, dans la présente invention, des molécules qui subiront une réaction chimique notamment par plasma-catalyse lors de leur passage à travers les cellules DBD du réacteur.

[0036] Le terme « fluide de produits » désigne, dans la présente invention, des molécules résultant de la réaction notamment de plasma-catalyse à l'intérieur des cellules DBD amovibles.

[0037] Le terme « fluide caloporteur » désigne, dans la présente invention, un fluide adapté au transport de chaleur entre deux sources de températures.

[0038] Le terme « chicane » désigne, dans la présente invention, des parois permettant une répartition homogène du fluide caloporteur autour des cellules DBD. [0039] Le terme « diélectrique » désigne, dans la présente invention, un matériau isolant électrique qui permet d'assurer une isolation électrique entre le réseau haute tension associé à l'électrode et le tube électriquement et thermiquement conducteur connecté à la masse via le réacteur. Ce type de matériau isolant électrique est également utilisé à l'intérieur de la cellule DBD afin de générer un plasma par Décharge à Barrière Diélectrique (DBD) en favorisant l'accumulation de charge électrique entre l'électrode et la masse jusqu'à la tension de claquage et donc l'obtention d'un plasma.

[0040] Le terme « catalyseur » désigne, dans la présente invention, un matériau promouvant la réaction chimique des fluides de réactifs.

[0041] Le terme « électrode » désigne, dans la présente invention, un élément constitué de matériau électriquement conducteur inséré dans la cellule DBD et connecté au réseau haute tension qui permet de relier les cellules DBD entre elles vers la source du générateur haute tension.

[0042] Le terme « matériau de maintien du catalyseur » désigne, dans la présente invention, un élément constitué de matériau diélectrique inséré dans la cellule DBD qui permet de contenir le catalyseur dans la zone de décharge du plasma tout en laissant circuler le fluide réactif à travers lui-même.

[0043] Naturellement, l'invention est décrite dans ce qui précède à titre d'exemple. Il est entendu que l'homme du métier est à même de réaliser différentes variantes de réalisation de l'invention sans pour autant sortir du cadre de l'invention.

[0044] Description des modes de réalisation

[0045] Les cellules DBD amovibles

[0046] La figure 1 illustre schématiquement une cellule DBD amovible C qui permet de mettre en œuvre une conversion chimique via un procédé de plasma-catalyse par DBD avec un seul élément diélectrique. Cette cellule comprend un élément conducteur 1 comprenant un connecteur haute tension 3 permettant la connexion de la cellule vers le réseau haute tension du réacteur, un support conducteur 4 permettant de relier et de maintenir le connecteur haute tension 3 à une électrode génératrice de plasma 5.

[0047] L'élément conducteur 1 matérialise la direction axiale de la cellule DBD.

[0048] L'électrode génératrice de plasma 5, dont le diamètre est plus important que le support conducteur 4, permet de concentrer les décharges DBD dans la zone située le long de cette électrode 5.

[0049] Cette électrode génératrice de plasma 5 peut comprendre des poils métalliques à la manière d'une brosse ou d'un goupillon. De manière alternative, elle peut se présenter sous la forme d'un ressort métallique ou d'un cylindre métallique.

[0050] L'élément conducteur 1 est placé à l'intérieur d'un élément en matériau diélectrique 7 de forme tubulaire, contre la paroi intérieure duquel l'électrode génératrice de plasma 5 prend appui, et qui va permettre de réaliser la DBD. Cet élément diélectrique 7 peut être constitué par exemple en verre, en céramique ou en alumine.

[0051] De manière alternative et sans doute préférée, on peut prévoir que le matériau diélectrique soit moulé sur l'ensemble de l'élément conducteur 1 et de l'électrode génératrice de plasma 5, comme pour une bougie de moteurthermique, et que ce matériau diélectrique remplisse tous les espaces vides, de manière à éviter l'apparition de phénomènes de plasma parasites.

[0052] Selon une variante possible, l'électrode génératrice de plasma peut être formée par une couche conductrice métallique déposée à l'intérieur de l'élément tubulaire en matériau diélectrique 7.

[0053] L'élément conducteur 1 est maintenu entre un bouchon supérieur 9 et un bouchon inférieur 11. Le bouchon supérieur 9 est constitué d'un matériau diélectrique isolant tel que du verre ou de la céramique et permet de maintenir et centrer l'élément conducteur 1 (dont le connecteur haute tension 3). Le bouchon inférieur 11 est constitué d'un matériau tel qu'un métal ou alliage métallique, ou une céramique. Dans le cas d'un alliage métallique, plus facile à usiner qu'une céramique, de l'inox 316L pourra être utilisé. [0054] Le bouchon supérieur 9 est fixé à un support métallique supérieur 13, lui-même fixé à un tube électriquement et thermiquement conducteur 15, définissant la paroi extérieure cylindrique de la cellule DBD amovible, réalisé de préférence en métal ou alliage métallique.

[0055] Le bouchon supérieur 9 permet de faire circuler le fluide de réactifs à travers un ou plusieurs canaux percés 17 ou autre structure poreuse permettant la circulation du fluide de réactifs. Le bouchon supérieur 9 permet également de contenir la fraction supérieure 19 d'un matériau de maintien du catalyseur 21, disposée dans la partie supérieure du tube 15.

[0056] Le bouchon inférieur 11 permet de faire circuler le fluide de réactifs à travers un ou plusieurs canaux percés 23 ou autre structure poreuse permettant la circulation du fluide de réactifs. Le bouchon inférieur 11 permet également de contenir la fraction inférieure 25 d'un matériau de maintien du catalyseur 21, disposée dans la partie inférieure du tube 15.

[0057] La fraction supérieure 19 du matériau de maintien du catalyseur 21 et la fraction inférieure 25 du matériau de maintien du catalyseur 21 permettent de maintenir le catalyseur 21 dans la zone de décharge du plasma par DBD, en vis-à-vis de l'électrode génératrice de plasma 5.

[0058] Les fractions supérieure 19 et inférieure 25 de matériau de maintien du catalyseur et le catalyseur 21, permettent le passage du fluide de réactifs grâce à leur caractère perméable. Ils sont contenus à l'intérieur du tube électriquement et thermiquement conducteur 15 et maintenus par les bouchons supérieur 9 et inférieur 11.

[0059] Le matériau de maintien du catalyseur peut typiquement comprendre des billes de verre ou de quartz ou de céramique, ou encore un matériau de verre fritté, dont le diamètre sera choisi de manière à empêcher les grains de catalyseur de s'échapper dans les espaces inter-billes. A titre d'exemple, pour des grains de catalyseur de diamètre 0,5 mm, on choisira des billes de matériau de maintien de diamètre 1 mm. [0060] Le catalyseur 21, situé dans la zone de décharge du plasma par DBD en vis-à-vis de l'électrode génératrice de plasma 5, va permettre de réaliser une conversion chimique du fluide de réactifs.

[0061] A titre indicatif et non limitatif, le tube électriquement et thermiquement conducteur 15 peut présenter un diamètre qui ne dépasse pas le diamètre de l'électrode génératrice de plasma 5 de l'élément conducteur 1 de 3 cm, et préférentiellement de 2 cm. La longueur de ce tube 15 est par ailleurs typiquement inférieure à 30 cm.

[0062] La figure 2 illustre un autre mode de réalisation d'une cellule DBD amovible selon l'invention.

[0063] Ce mode de réalisation diffère du précédent en ceci qu'un second élément diélectrique 27 de forme tubulaire, contenant les deux fractions 19, 25 de matériau de maintien et le catalyseur 21, est disposé contre la paroi interne du tube électriquement et thermiquement conducteur 15.

[0064] Ce mode de réalisation permet donc de mettre en œuvre une conversion chimique via un procédé de plasma-catalyse par DBD avec deux éléments diélectriques 7, 27.

[0065] La figure 3 illustre encore un autre mode de réalisation d'une cellule DBD amovible selon l'invention.

[0066] Ce mode de réalisation diffère du précédent en ceci que l'élément conducteur 1 n'est plus placé à l'intérieur d'un élément diélectrique tubulaire 7. Seul le support conducteur 4 est enrobé d'un matériau diélectrique, et un élément de centrage 29 en matériau diélectrique est interposé entre l'électrode génératrice de plasma 5 et le bouchon inférieur 11. En revanche, dans ce mode de réalisation, il n'y a pas d'élément diélectrique autour de l'électrode génératrice de plasma 5.

[0067] Le mode de réalisation de la figure 3, dans lequel l'électrode génératrice de plasma 5 est à nu, permet de diminuer la tension de claquage, de favoriser l'échange thermique entre l'électrode génératrice de plasma 5 et l'extérieur de la cellule catalytique et d'augmenter la quantité de catalyseur 21 qu'il est possible d'intégrer, toutes les dimensions étant égales par ailleurs.

[0068] Dans les modes de réalisation des figures 1 à 3, on a représenté un catalyseur 21 disposé à l'intérieur du tube 15, mais l'invention concerne aussi certaines applications dans lesquelles on souhaite réaliser de la DBD sans catalyseur.

[0069] La figure 4 illustre schématiquement une cellule DBD amovible C, conforme par exemple au premier mode de réalisation ci-dessus, qui est fixée sur les platines supérieure 31 et inférieure 33 d'un boîtier de réacteur selon l'invention.

[0070] Les platines 31 et 33, qui forment des éléments de support fixes, peuvent être réalisées par exemple en acier inoxydable de nuance 316L, et sont percées à de multiples endroits afin de permettre la mise en place amovible d'une pluralité de cellules DBD C parallèlement les unes aux autres. Le fluide de réactifs circule du haut vers le bas, comme indiqué par la flèche Fr de la figure 4, à travers la cellule DBD amovible C, tandis qu'un fluide caloporteur circule autour du tube électriquement et thermiquement conducteur 15 de la cellule DBD et entre les deux platines 31 et 33, comme indiqué par la flèche Fc. La circulation du fluide caloporteur permet le fonctionnement d'un réacteur isothermique.

[0071] L'installation des cellules DBD amovibles sur les platines 31, 33 du boîtier du réacteur s'effectue lorsque le fluide caloporteur est purgé. La figure 5 illustre schématiquement l'installation de cellules DBD Cl, C2 entre les platines supérieure 31 et inférieures 33 du boîtier du réacteur. Sur la partie de gauche de la figure 5, un emplacement vide est illustré : cet emplacement est formé par deux alésages 35, 37 formés respectivement dans les platines supérieure 31 et inférieure 33 du boîtier du réacteur. Sur la partie centrale de la figure 5, une cellule DBD amovible Cl est en cours d'insertion dans un emplacement libre. Sur la partie de droite de la figure 5, une cellule DBD amovible C2 est fixée : le support métallique 13 de chaque cellule C est maintenu dans l'alésage 35 correspondant de la platine supérieure 31, et le bouchon inférieur 11 de chaque cellule C est maintenu dans l'alésage correspondant 37 de la platine inférieure 33. [0072] La figure 6 illustre schématiquement une interconnexion électrique des éléments conducteurs 1 : lorsque toutes les cellules DBD amovibles Cl, C2, C3... sont installées entre les 2 platines 31 et 33, leurs éléments conducteurs 1 sont connectés au réseau haute tension via un réseau de câbles électriques 38.

[0073] Comme on l'aura compris à la lumière de la description qui précède, les cellules DBD amovibles C peuvent être préparées et assemblées dans un endroit dédié, avant d'être déplacées puis installées facilement dans le boîtier du réacteur DBD, sans démontage des platines 31, 33. Elles permettent également une maintenance et un remplacement facile. Le tube 15 électriquement et thermiquement conducteur permet un échange de flux thermique du réacteur isotherme.

[0074] Les éléments conducteurs 1 de chaque cellule DBD amovible C constituent les anodes de ces cellules, les cathodes étant constituées par les tubes électriquement et thermiquement conducteurs 15 de ces cellules, qui sont reliés électriquement à la masse du boîtier B du réacteur par l'intermédiaire du support métallique supérieur 13, et du bouchon inférieur électriquement et thermiquement conducteur 11, eux-mêmes reliés électriquement aux platines 31 et 33 formant masse d'alimentation électrique des cellules DBD.

[0075] Le réacteur de conversion par plasma-catalyse isotherme

[0076] Les cellules DBD amovibles C, dont l'une est représentée en perspective à la figure 7, sont mises en œuvre dans un boîtier de réacteur isotherme B comme illustré schématiquement dans la figure 8. Les cellules DBD C sont parallélisées en étant installées dans les alésages 35 de la platine supérieure 31, et dans les alésages correspondants (non visibles sur la figure 8) de la platine inférieure du boîtier B.

[0077] Une prise haute tension (non représentée) reliée de manière étanche au réseau de câbles électriques 38 permet de fournir aux cellules DBD amovibles un signal en tension, fréquence et puissance souhaitées en fonction des réactions que l'on souhaite mettre en œuvre dans le réacteur. [0078] Une fois fermé de manière étanche par des couvercles 39, 40 fixés par vissage sur des brides supérieure 41 et inférieure 43 du boîtier B, on obtient un réacteur permettant :

- d'une part le passage du fluide de réactifs dans les cellules DBD disposées à l'intérieur du boîtier, entre une entrée 45 du fluide de réactifs et une sortie 47 du fluide de produits, selon la direction principale Fr représentée aux figures 9 à 11 (selon une autre variante possible, l'entrée 45 et la sortie 47 pourraient être situées sur les côtés du boîtier B), et

- d'autre part le passage de fluide caloporteur autour des cellules DBD sans être en contact avec le fluide réactif, dans l'espace situé entre les platines supérieure 31 et inférieure 33 du boîtier de réacteur, entre une entrée 49 et une sortie 51 de fluide caloporteur, selon la direction principale Fc représentée aux figures 9 et 12 à 15.

[0079] Distribution des fluides réactifs

[0080] Le réacteur selon l'invention permet l'utilisation d'une ou plusieurs cellules DBD disposées parallèlement les unes aux autres et permet une bonne distribution du fluide de réactifs entre les cellules principalement grâce à la perte de charge induite par le passage du fluide de réactifs à travers les différents éléments de la cellule DBD amovible. Une perte de charge va permettre d'éviter un chemin préférentiel déterminé par la vitesse initiale du fluide dans le conduit d'entrée 45 de par l'énergie cinétique du fluide, et au contraire permettre de répartir le fluide dans toutes les cellules dont l'écoulement homogène dans chaque cellule sera établi par l'équilibre entre débit et perte de charge de chaque cellule.

[0081] En d'autres termes, le compartiment du réacteur dédié à l'écoulement du fluide de réactifs contient un réseau de cellules DBD dans lesquelles le fluide s'écoule jusqu'à la sortie du réacteur, la perte de charge dans chacune des cellules induite par la présence du catalyseur permettant une répartition homogène du fluide de réactifs dans chaque cellule mis en parallèle grâce à un phénomène d'équilibre entre débit de fluide et perte de charge associée. [0082] La figure 10 illustre schématiquement une coupe verticale du réacteur selon l'invention, c'est-à-dire prise selon le plan PI de la figure 9, permettant d'observer la vitesse 53 et la bonne répartition du fluide de réactifs entre l'entrée 45 et la sortie 47 dans toutes les cellules DBD C grâce à leurs pertes de charge respectives.

[0083] La figure 11 permet d'observer les lignes isobares 55 et la bonne répartition du fluide de réactifs entre l'entrée 45 et la sortie 47 dans toutes les cellules DBD C grâce à leurs pertes de charge respectives.

[0084] Pour éviter les phénomènes de résonnance lors de l'utilisation de nombreuses cellules DBD, un réseau de cellules non-symétrique peut être mis en place avec un nombre plus important de cellule d'un côté du réacteur sans nuire à la bonne répartition du fluide de réactifs.

[0085] Distribution du fluide caloporteur

[0086] Le réacteur selon l'invention permet l'utilisation d'une ou plusieurs cellules DBD disposées parallèlement les unes aux autres.

[0087] Le compartiment du réacteur dédié à l'écoulement de fluide caloporteur contient un agencement de parois permettant la bonne répartition du fluide caloporteur à travers toutes les cellules ; plus précisément, on prévoit des chicanes afin de garantir un passage du fluide caloporteur à travers le réseau de cellules pa ra I lélisées.

[0088] Les chicanes sont idéalement situées par rapport aux cellules DBD à une distance équivalente à la distance qui sépare les cellules DBD entre elles. Les chicanes reproduisent également la forme du réseau de cellules pour éviter tout chemin préférentiel.

[0089] La figure 12 illustre schématiquement une vue de dessus du boîtier B de réacteur avec la présence de chicanes 57 situées idéalement le long du réseau de cellules DBD C. La circulation de fluide caloporteur s'effectue entre l'entrée 49 et la sortie 51 à travers le réseau de cellules DBD C et entre les parois latérales 59 et les platines 31, 33 du boîtier B. [0090] Les cellules DBD C et les chicanes 57 sont préférentiellement agencées de manière à définir un réseau de canaux de circulation du fluide caloporteur présentant une forme générale hexagonale, comme visible à la figure 12, ces canaux s'étendant selon une direction sensiblement perpendiculaire aux axes des cellules DBD C.

[0091] La figure 13 permet d'observer la vitesse 61 du fluide caloporteur dans tout le réseau de cellules C entre l'entrée 49, la sortie 51 et les chicanes 57 : comme on peut le voir sur cette figure, cette vitesse est répartie de manière sensiblement uniforme à l'intérieur du volume défini par le boîtier B du réacteur.

[0092] La figure 14 permet d'observer le gradient température 62 du fluide caloporteur dans tout le réseau de cellules C entre l'entrée 49, la sortie 51 et les chicanes 57.

[0093] La figure 15 permet d'observer le gradient de pression 63 du fluide caloporteur dans tout le réseau de cellules C entre l'entrée 49, la sortie 51 et les chicanes 57.

[0094] L'écoulement des fluides de réactifs et de produits et du fluide caloporteur ne sont pas influencés par l'agencement des entrées et sorties du réacteur mais par la disposition des chicanes pour le fluide caloporteur et par la perte de charge pour les fluides de réactifs et de produits (permettant une distribution homogène).

[0095] Mode de réalisation à chauffage électrique

[0096] Dans le cas des réactions chimiques endothermiques, il convient de chauffer les cellules DBD, typiquement à plusieurs centaines de degrés Celsius : dans ce cas, l'utilisation d'un fluide caloporteur tel que de l'huile n'est pas appropriée.

[0097] On envisage alors une solution de chauffage électrique des cellules DBD, illustrée par les figures 16 à 18 ci annexées.

[0098] Comme on peut le voir sur ces figures, le boîtier B comprend une nourrice d'alimentation en fluide de réactifs 67, et une nourrice de sortie de fluide de produits 69, ces nourrices étant électriquement conductrices. [0099] Ces nourrices 67, 69 sont reliées respectivement à chacune des cellules DBD Cl, C2, C3... par des conduits d'entrée 71 et de sortie 73 électriquement conducteurs disposés respectivement dans le support supérieur 13 et dans le bouchon inférieur 11 de chaque cellule.

[00100] Des moyens de raccord, tels que des raccords commercialisés sous les marques Swagelok ou Fitok, permettent de relier de manière amovible les conduits d'entrée 71 et de sortie 73 de chaque cellule DBD Cl, C2, C3... respectivement aux nourrices d'alimentation 67 et de sortie 69.

[00101] Des manchons électriques chauffants 75 et isolés thermiquement enveloppent chaque cellule DBD, et sont alimentés par des câbles électriques 77 ; des thermorégulateurs et des thermocouples permettent de contrôler la température de ces manchons chauffants 75.

[00102] Dans ce mode de réalisation, les nourrices d'alimentation 67 et de sortie 69 forment des éléments de support pour les cellules DBD Cl, C2, C3...

[00103] Ces éléments de support électriquement conducteurs forment la masse d'alimentation électrique de ces cellules DBD une fois qu'ils sont reliés à celles-ci par les conduits d'entrée 71 et de sortie 73 électriquement conducteurs de chaque cellule, eux- mêmes reliés électriquement au tube électriquement et thermiquement conducteur 15 de chaque cellule.

[00104] Ce mode de réalisation permet une bonne distribution du fluide de réactifs dans les cellules DBD, et un contrôle de température fin grâce aux manchons de chauffage individuels et à la régulation de température par air ventilé à l'intérieur du boîtier.

[00105] La mise en place des cellules DBD s'effectue de manière très simple, sans qu'aucune opération de démontage des nourrices d'alimentation et de sortie soit nécessaire : une simple connexion des conduits d'entrée et de sortie de chaque cellule DBD à ces nourrices d'alimentation et de sortie grâce au système de raccord, permet de relier électriquement et fluidiquement ces cellules DBD à ces nourrices. [00106] Exemples

[00107] Le réacteur à cellules DBD amovibles qui vient d'être décrit peut très utilement et efficacement être utilisé pour les réactions suivantes :

[Table 2]