Die übliche Bauart gattungsgemäßer Reaktoren besteht aus einem, in der Regel zylinderförmigen Behälter, in dem ein Bündel, d. h. eine Vielzahl von Kontaktrohren, in üblicherweise vertikaler Anordnung untergebracht ist. Diese Kontaktrohre, die gegebenenfalls geträgerte Katalysatoren enthalten können, sind mit ihren Enden in Rohrböden abdichtend befestigt und münden in jeweils eine am oberen bzw. am unteren Ende mit dem Behälter verbundene Haube. Über diese Hauben wird das die Kontaktrohre durchströmende Reaktionsgemisch zu- bzw. abgeführt. Durch den die Kontaktrohre umgebenden Raum wird ein Wärmetauschmittelkreislauf geleitet, um die Wärmebilanz, insbesondere bei Reaktionen mit starker Wärmetönung, auszugleichen.

Aus wirtschaftlichen Gründen werden Reaktoren mit einer möglichst großen Zahl von Kontaktrohren eingesetzt, wobei die Zahl der untergebrachten Kontaktrohre häufig im Bereich von 10000 bis 50000 liegt.

Bezüglich des Wärmctauschmittelkreislaufs ist es bekannt, in jedem waagerechten Schnitt des Reaktors eine weitgehend homogene Temperaturverteilung des Wärmetauschmittels zu realisieren, um möglichst alle Kontaktrohre gleichmäßig am Reaktionsgeschehen zu beteiligen (z. B. DE-C 16 01 162). Der Glättung der Temperaturverteilung dient die Wämezufuhrung bzw. Wärmeabführung über

jeweils an den Reaktorenden angebrachten äußeren Ringleitungen mit einer Vielzahl von Mantelöffnungen, wie sie beispielsweise in DE-C 34 09 159 beschrieben sind.

Eine weitere Verbesserung des Wärmeüberganges wird durch den Einbau von Umlenkscheiben erreicht, die abwechselnd in der Reaktormitte und am Reaktorrand einen Durchtrittsquerschnitt freilassen. Eine derartige Anordnung ist insbesondere für ringförmig angeordnete Rohrbündel mit einem freien zentralen Raum geeignet und beispielsweise aus GB-B 31 01 75 bekannt.

In großen Reaktoren mit einer Zahl von Kontaktrohren im oben angegebenen Bereich von etwa 10000 bis 50000, die zusätzlich mit Umlenkscheiben ausgestattet sind, ist der Druckverlust des Wärmetauschmittels vergleichsweise sehr groß. So muß die zum Abtransport der bei Oxidationsreaktionen freiwerdenden Wärme häufig verwendete eutektische Salzschmelze von Kaliumnitrat und Natriumnitrit, die bei einer Anwendungstemperatur von bevorzugt ca. 250°C bis 400°C eine wasserähnliche Viskosität aufweist, in einen Reaktor der oben erwähnten Größe mit einer Förderhöhe von ca. 4 bis 5 m gepumpt werden, um den Druckverlust zu überwinden.

Der hohe Druckverlust kann durch Verzicht auf den Einbau von Umlenkscheiben und somit auf die Querstromführung des Wärmetauschmittels reduziert werden.

Der Verzicht auf Umlenkscheiben ergibt eine Längsströmung des Wärmetauschmittels durch den die Kontaktrohre umgebenden Raum. Durch Abbremsen des Wärmetauschmittels an den Rohrwänden bildet sich ein Strömungsprofil in Längsrichtung aus mit der Folge, daß der Wärmeübergang zunehmend schlechter wird, mit negativen Auswirkungen auf die Selektivität der Reaktion und die Katalysatorstandzeit.

Aufgabe der Erfindung war es demgegenüber, einen Reaktor mit Längsstromführung des Wärmetauschmittels zur Verfügung zu stellen, der einen

verbesserten Wärmeübergang an den Rohrwänden des Kontaktrohrbündels gewährleistet und die oben genannten Mängel bei Reaktoren mit Längsstromführung nicht aufweist.

Die Lösung geht aus von einem Reaktor mit einem Kontaktrohrbündel, durch dessen die Kontaktrohre umgebenden Raum ein Wärmetauschmittelkreislauf geleitet wird, mit Ringleitungen an beiden Reaktorenden mit Mantelöffnungen für die Zu-bzw. Abführung eines Wärmetauschmittels mittels einer oder mehrerer Pumpen gegebenenfalls unter Überleitung des Wärmetauschmittels oder eines Teilstroms des Wärmetauschmittels über einen oder mehrere außenliegende Wärmetauscher, wobei das Wärmetauschmittel der unteren Ringleitung zugeführt und über die obere Ringleitung zur (zu den) Pumpe (n) zurückgeführt wird, sowie mit je einer Drosselscheibe im die Kontaktrohre umgebenden Raum auf der Höhe der unteren und der oberen Ringleitung.

Die Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß in den Raum zwischen den Drosselscheiben Füllkörper eingebracht sind.

Es wurde gefunden, daß durch Einbringen von Füllkörpern in den von Warmetauschmitel durchströmten Raum zwischen den Drosselscheiben eine wesentliche Verbesserung des thermischen Übergangs und einer Vergleichmäßigung der Temperatur über den Reaktorquerschnitt mit der Folge einer verbesserten Selektivität der Reaktion, einer Absenkung des Hot-spots und somit eine Erhöhung der Katalysatorstandzeit erreicht werden konnte.

Die erfindungsgemäß eingebrachten Füllkörper stören die Längsströmung des Wärmetauschmittels, insbesondere in der für den Wärmeübergang besonders wichtigen Grenzschicht an den Rohrwänden. Überraschend wurde gefunden, daß dabei der Wärmeübergangskoeffizient wesentlich ansteigt, und zwar auf Werte im Bereich des zwei-bis sechsfachen bezogen auf denselben Apparat ohne Füllkörper.

Reaktoren mit einem Kontaktrohrbündel sowie mit einem WärmetauschmitteLkreislauf durch den Zwischenraum zwischen den Kontaktrohren, mit Abführung und Zufuhrung des Wärmetauschmittels jeweils über eine Ringleitung an den beiden Reaktorenden sind bekannt. Bekannt ist auch, zur Vergleichmäßigung der Verteilung des Wärmetauschmittels über den Reaktorquerschnitt nach der Zuleitung über die erste Ringleitung und vor der Ableitung über die zweite Ringleitung Drosselscheiben, d. h. in der Regel Lochbleche mit einer geeigneten Anzahl und Größe von öffnungen Rir den Durchtritt und die Vergleichmäßigung der Strömung des Wärmetauschmittels über den Reaktorquerschnitt vorzusehen.

Erfindungsgemäß werden in den von Wärmetauschmittel durchströmten Raum zwischen den beiden Drosselscheiben Füllkörper eingebracht. Das Wärmetauschmittel durchströmt nun die zwischen den Füllkörpern verbleibenden Öffnungen und Kanäle, wobei der Wärmeaustausch mit den Wänden der Kontaktrohre durch die Füllkörper bedeutend verbessert ist.

Bei großen Reaktoren, d. h. mit Kontaktrohren im angegebenen Bereich von etwa 10000 bis 50000, wird das Wärmetauschmittel, in der Regel eine Salzschmelze üblicherweise über die untere Ringleitung zugefuhrt und über die obere Ringleitung abgeführt Um eine verbesserte Verteilung des Wärmetauschmittels über den Reaktorquerschnitt und somit eine verbesserte Isotherme über den Reaktorquerschnitt zu gewährleisten, wird bevorzugt die untere Drosselscheibe auf der Höhe des oberen Endes der unteren Ringleitung und/oder die obere Drosselscheibe auf der Höhe des unteren Endes der oberen Ringleitung angeordnet. Dadurch, daß Füllkörper lediglich in den Raum zwischen den beiden Drosselscheiben eingebracht werden, steht somit ein Leerraum zur Verfügung, über den sich das Warmetauschmittel weitgehend gleichmäßig über den

Reaktorquerschnitt verteilen kann. Der leere Raum unterhalb der unteren und/oder oberhalb der oberen Drosselscheibe liegt jeweils im Bereich von ca. 1/10 bis 1/3 der gesamten zylindrischen Reaktorlange.

Die Füllkörper können in einer bevorzugten Ausführungsvariante metallische Packungen sein, wie sie beispielsweise aus der Destillationstechnik bekannt sind. Es ist jedoch auch möglich, Metallschäume einzusetzen. Dabei ist stets zu beachten, daß das Wärmetauschmittel den mit Füllkörper geflillten Raum noch durchströmen kann. Weiterhin ist es möglich, Füllkörper in Form von Geweben einzubringen.

In einer weiteren Ausfuhrungsvariante ist es möglich, als Füllkörper ein bevorzugt keramisches Schüttgut einzubringen, insbesondere in Form von Ringen oder Kugeln. Kugelförmige Füllkörper sollen einen Durchmesser entsprechend der Ungleichung d< (t-da)/2, wobei t die Teilung, d. h. den Mittelpunktsabstand zweier benachbarter Rohre und da den Außendurchmesser der Kontaktrohre bezeichnet.

Bevorzugt werden kugelförmige Füllkörper mit einem Durchmesser d von 2 bis 10 mm eingesetzt.

Gemäß einer weiteren Ausfiihrungsvariante ist es möglich, die Isotherme über den Reaktorquerschnitt dadurch weiter zu verbessern, das im Zentralbereich des Reaktors über die gesamte Reaktorhöhe, ein Raum ohne Reaktion vorgesehen ist, insbesondere mittels Einbringen eines Dummy-Körpers in den zentralen Bereich des Reaktors im Raum zwischen den Kontaktrohren und/oder mittels Blindrohren im zentralen Bereich des Reaktors.

In bevorzugter Weise wird das Reaktionsgemisch vor der Zuführung zum Reaktor mittels eines außen liegenden Wärmetauschers auf die Wärmetauschmitteleintrittstemperatur in den Reaktor vorgewärmt.

Besonders bevorzugt werden Reaktionsgemisch und Wärmetauschmittel im Gleichstrom geführt. Dabei wird der Reaktor bevorzugt von oben nach unten durchströmt. Es ist jedoch auch möglich, Reaktionsgemisch und Wärme- tauschmittel im Gegenstrom zu fuhren.

In besonders geeigneter Weise kann das Warmetauschmittel der unteren Ringleitung zugeführt und über die obere Ringleitung zu der (den) Pumpe (n) zurückgeführt werden, indem die obere und untere Ringleitung jeweils mittels einer zylindermantelförmigen Zwischenwand in eine innere und eine äußere Ringleitung geteilt werden und das Wärmetauschmittel der äußeren unteren Ringleitung, über einen Bereich außerhalb des Reaktors der inneren oberen Ringleitung, über deren Manteloffnungen dem die Kontaktrohre umgebenden Raum zugeführt über die Mantelöffnungen in die innere untere Ringleitung und anschließend über einen Bereich außerhalb des Reaktors über die äußere obere Ringleitung abgeführt wird.

Der Reaktor ist nicht eingeschränkt bezüglich der Art des Wärmetauschmittels ; dieses kann gleichermaßen zur Abführung von Wärme, d. h. zur Durchführung exothermer Reaktionen, wie auch für die Zuführung von Warme an das die Kontaktrohre durchströmende Reaktionsgemisch, d. h. zur Durchführung endothermer Reaktionen, eingesetzt werden.

Der Reaktor ist besonders geeignet zur Durchführung von Oxidatonsreaktionen, insbesondere zur Herstellung von Phthalsäureanhydrid, Maleinsäureanhydrid, Glyoxal, (Meth) acrolein und (Meth) acrylsäure.

Die Erfindung wird im folgenden anhand einer Zeichnung und eines Ausführungsbeispiels näher erläutert.

Die einzige Figur zeigt in der linken Hälfte einen erfindungsgemäßen Reaktor mit Gegenstromführung von Reaktionsgemisch und Wärmetauschmittel und in der rechten Hälfte eine besonders bevorzugte Ausführungsvariante mit Gleichstromführung von Reaktionsgemisch und Wärmetauschmittel, jeweils von oben nach unten durch den Reaktor.

Der im Längsschnitt schematisch dargestellte Reaktor 1 enthält ein vertikales Kontaktrohrbündel 2, mit unterer Ringleitung 4, der Wärmetauschmittel zugeführt wird, sowie mit oberer Ringleitung 3, über die Wärmetauschmittel abgeführt wird, wobei die Zu-bzw. Abführung des Wärmetauschmittels über Mantelöffnungen 5 bzw. 6 erfolgt, sowie mit einer unteren Drosselscheibe 7 und einer oberen Drosselscheibe 8. Erfindungsgemäß ist der Raum zwischen den Drosselscheiben durch Füllkörper, die in der Zeichnung als Schraffur dargestellt sind, gefüllt.

In der bevorzugten Ausführungsvariante gemäß der rechten Seite der schematischen Darstellung in der Figur ist die obere Ringleitung durch eine zylindermantelförmige Zwischenwand 9 in eine innere obere Ringleitung 11 und eine äußere obere Ringleitung 12 getrennt ; analog ist die untere Ringleitung 4 mittels der zylindermantelförmigen Zwischenwand 10 in eine innere untere Ringleitung 13 und eine äußere untere Ringleitung 14 getrennt.

In einem Reaktor zur Herstellung von Glyoxal wurde durch Einbringen von Pall- Ringen in den Zwischenraum zwischen den Kontaktrohren der Wert des Wärmeübergangskoeffizienten verdoppelt, der Hot-spot um 40°C abgesenkt und die Ausbeute um 2 % angehoben. Durch die bessere Temperaturverteilung konnte der Reaktor mit höherer Belastung gefahren werden ; die Kapazitätserhöhung betrug 10 bis 15 %.