Aus der älteren, nicht vorveröffentlichten Schrift DE 199 62 941 ist ein Verfahren zur Herstellung einer Polymerelektrolyt- membran-Elektrodenanordnung für eine Brennstoffzelle bekannt, bei der auf ein Substrat eine freitragende ionenleitende Mem- bran aufgelegt und so ein Elektroden-Membran-Verbundkörper ge- bildet wird, wobei als freitragende Membran ein ionenleitendes Polymer verwendet wird, in die ein aus einem Metallalkoxid- Ausgangsstoff hydrolysiertes und/oder kondensiertes metall- haltiges Gel eingelagert und/oder mit dem Polymer chemisch verbunden ist.

Aufgabe der Erfindung ist die Angabe eines kontinuierlichen Verfahrens zur Herstellung einer Polymerelektrolytmembran- Elektrodenanordnung für eine Brennstoffzelle, bei der die ge- schlossene Prozesskette die Prozeßsicherheit und somit auch die Qualität der Membran-Elektrodenanordnungen (MEA) deutlich verbessert.

Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren mit den Merkma- len des Patentanspruchs 1.

Vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind Gegenstand der Unteransprüche und der Beschreibung. Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnungen wei- ter beschrieben. In dieser zeigt in schematischer Weise Fig. 1 beispielhaft einen kontinuierlichen Herstellprozeß einer Polymerelektrolytmembran-Elektrodenanordnung Fig. 2 beispielhaft eine Abscheidungseinrichtung zur elektrochemischen Abscheidung eines Katalysators Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung einer Polymer- elektrolytmembran-Elektrodenanordnung für eine Brennstoffzelle umfasst folgende Verfahrensschritte : a) Beschichten und/oder Imprägnieren eines kohlenstoffhaltigen Substrates mit anschließender Trocknung, b) Herstellung einer Polymerelektrolytmembran durch Beschich- tung eines Trägerfilms mit einer PEM-haltigen Lösung oder Paste oder Suspension mit nachfolgender Trocknung oder Ver- wendung einer fertigen Polymerelektrolytmembran, c) Zusammenführung der aus den Schritten a) und b) erhaltenen Schichten, d) und bei Verwendung eines Trägerfilms in Schritt b) an- schließendes Abziehen dieses Films, wobei die Schritte a) und b) parallel und gleichzeitig ausge- führt und die daraus resultierenden Schichten kontinuierlich im dritten Schritt c) weiterverarbeitet werden.

Als Substratmaterial für die Herstellung einer Polymerelektro- lytmembran-Elektrodenanordnung wird bevorzugt ein flexibles, poröses, kohlenstoffhaltiges Substrat 1 verwendet. Dies kann ein kohlenstoffhaltiges Gewebe, Papier, Filz oder Vlies sein.

Das Substrat wird mit mindestens einem hydrophoben Polymer im Bereich von 0 bis 50 Gewichtsprozent in an sich bekannter Wei- se beschichtet oder imprägniert. Ferner kann das Substratmate- rial mit mindestens einer Pufferschicht 2 zur Steuerung des Gas-und Wassermanagements versehen sein. Bei Vorhandensein mindestens einer solchen Pufferschicht ist das Substrat bevor- zugt nicht hydrophobiert. Die mindestens eine Pufferschicht enthält Kohlenstoff und/oder kohlenstoffhaltiges Material und mindestens ein hydrophobes Polymer. Als hydrophobes Polymer wird bevorzugt Teflon eingesetzt. Der Teflongehalt liegt im Bereich zwischen 0 und 60 Gewichtsprozent, bevorzugt zwischen 5 und 40 Gewichts-%, besonders bevorzugt zwischen 10 und 30 Gewichts-%. In einer bevorzugten Ausführungsform ist auf der mindestens einen Pufferschicht mindestens eine weitere Puffer- schicht enthalten.

Die mindestens eine weitere Pufferschicht enthält mindestens ein hydrophobes Polymer und/oder Kohlenstoff und/oder kohlen- stoffhaltiges Material.

Der Teflongehalt der mindestens einen weiteren Pufferschicht ist im Bereich zwischen 0 und 40 Gewichts-% angesiedelt, be- vorzugt zwischen 0,1 und 10 Gewichts-%, besonders bevorzugt enthält die der Katalysatorschicht benachbarte letzte Puffer- schicht kein hydrophobes Polymer. Diese Pufferschichten können im Verfahrensschritt a) über eine Dosiereinheit mittels Sieb- druck, durch Gießen, Aufstreichen, Aufsprühen, Aufspritzen, Aufrakeln oder dergleichen in kontinuierlicher Art und Weise auf das Substrat aufgebracht werden. Dem Beschichtungsvorgang nachgeordnet folgen ein oder mehrere Trocknungsschritte 3 und/oder Temperaturbehandlungsschritte. Der Trocknungsvorgang wird bei Temperaturen um etwa 80 bis 250°C, bevorzugt bei Tem- peraturen um etwa 100 bis 200°C, der Temperaturbehandlungs- schritt bei Temperaturen zwischen etwa 300°C und 450°C, vor- zugsweise bei Temperaturen zwischen etwa 370°C und 420°C, durchgeführt. Im Anschluß daran kann im online-Verfahren eine Messung der Oberflächenrauheit, der Dicke und des Flächenge- wichts am Substratmaterial zur Sicherstellung einer gleich- bleibenden Qualität erfolgen. In einer anderen Ausführungsform wird die mindestens eine Pufferschicht 2 bzw. die mindestens eine weitere Pufferschicht mit mindestens einer Katalysator- oder katalysatorhaltigen Schicht versehen. Diese Schicht (en) wird bzw. werden ebenfalls über eine Dosiereinheit mittels Siebdruck, durch Gießen, Aufstreichen, Aufsprühen, Aufsprit- zen, Aufrakeln oder dergleichen in kontinuierlicher Art und Weise auf die Pufferschicht (en) aufgebracht und nachfolgend bei Temperaturen um etwa 80°C bis 450°C getrocknet. Ferner be- steht noch die Möglichkeit auf die mindestens eine Katalysa- tor-oder katalysatorhaltigen Schicht noch eine Polymerelekt- rolyt-membranhaltige Lösung zur Ausbildung einer Membran eben- so über eine Dosiereinheit mittels Siebdruck, durch Gießen, Aufstreichen, Aufsprühen, Aufspritzen, Aufrakeln oder derglei- chen in kontinuierlicher Art und Weise aufzubringen und nach- folgend bei Temperaturen um etwa 60°C bis 170°C, bevorzugt bei Temperaturen um etwa 60°C bis 170°C, zu trocknen.

Im Verfahrensschritt b) erfolgt die Herstellung einer Polymer- elektrolytmembran 5 durch Beschichtung eines Trägerfilms 4.

Als Trägerfilme werden beispielsweise Polyethylen-oder poly- ethylenhaltige, Teflon-oder teflonhaltige Folien, Polyester- oder polyesterhaltige Folien verwendet, die eine sehr homogene Oberfläche mit definierter Oberflächenrauheit zwecks Haftung zwischen Trägerfolie und Membran, eine ausreichende Tempera- turbeständigkeit für Temperaturen größer 120°C und eine gleichmäßige Schichtdicke aufweisen. Dennoch darf sich kein unlösbarer Verbund zwischen Trägerfolie und Membran ergeben, da die Folie in einem weiteren Verfahrensschritt wieder abge- zogen werden muß. Vor dem Auftrag der Membran wird der Träger- film 4 auf eine Temperatur in einem Bereich von etwa 20 bis 90°C aufgeheizt. Die Polymerelektrolytmembran 5 wird anschlie- ßend durch Gießen, Rakeln, Spritzen, mittels Siebdruck oder mittels Breitschlitz-oder Flachschlitzdüse mit Schmelzepumpe auf den Trägerfilm aufgebracht. Bei Verwendung eines sulfon- säuregruppenhaltigen Polymers erfolgt im Bereich von etwa 110°C bis 150°C, bevorzugt bei ca. 120°C, eine Phasenmodifika- tion, d. h. eine Überführung des Polymers in eine leitende Form : die Sulfonsäuregruppen klappen in Vorzugsebene und fun- gieren später als Protonenkanäle.

Nach der Herstellung der Polymerelektrolytmembran durchläuft die Membran je nach Verfahren ein bis 3 Trocknungszonen 6-8, wobei der erste Trocknungsvorgang bei einer material-und ver- fahrensabhängigen niedrigen Temperatur stattfindet und die Trocknung mit der Umgebungsluft vorzugsweise im Gegenstrom durchgeführt wird, vorzugsweise bei Raumtemperatur, der zweite Trocknungsvorgang bei einer material-und verfahrensabhängigen mittleren Temperatur und der dritte Trocknungsvorgang bei ei- ner ebenfalls material-und verfahrensabhängigen höheren Tem- peratur stattfindet, wobei die Trocknung bei der mittleren und/oder höheren Temperatur vorzugsweise unter Einbeziehung von IR-Strahlern zur Ausbildung der Materialeigenschaften der Membran vorgenommen wird.

Es kann selbstverständlich auch eine in einem oder mehreren vorgeschalteten Verfahrensschritt (en) hergestellte fertige Membran 12 verwendet werden, darunter zu verstehen ist bei- spielsweise auch eine Membran mit mindestens einer darüberbe- findlichen Pufferschicht, eine Membran mit mindestens einer katalysatorhaltigen Schicht oder eine Membran mit mindestens einer katalysatorhaltigen Schicht mit mindestens einer darü- berbefindlichen Pufferschicht.

Im Falle einer Membran, die nach dem Sol-Gel-Verfahren herge- stellt wird, werden die Ausgangsstoffe, die sich in separaten Vorbehältern befinden, gemeinsam in die Dosiereinheit einge- führt und bei Raumtemperatur kurz miteinander vermischt, bevor die Mischung, die in einen Rakel-/Walzentrog überführt auf ei- ne Temperatur von ca. 20 bis 60°C temperiert wird, auf einen vorgeheizten Trägerfilm aufgebracht wird. Als Ausgangsstoffe kann polymerbildendes Kohlenwasserstoffmaterial, z. B. den un- ter dem Markennamen Nafion erhältlichen fluorierten Kohlenwas- serstoff, und mindestens ein Metallalkoxid, beispielsweise Tetraethoxysilan, genommen werden. Die Verfahrensschritte und die Ausbildung der daraus resultierenden Sol-Gel-Membran ent- spricht weitgehend der älteren, nicht vorveröffentlichten Pa- tentanmeldung PCT/EP 00/08465, wobei die Schritte gemäß der Erfindung kontinuierlich durchgeführt werden. Die Trocknungs- zeiten liegen bei etwa 10 bis 15 Minuten, der Trocknungskanal weist eine Temperatur zwischen 110 bis 150°C auf.

Im Falle einer Membran, die nach dem Phaseninversions- Verfahren hergestellt wird, werden die Ausgangsstoffe zur Her- stellung einer Gießmasse, die außer dem Polymer noch weitere Stoffe enthalten können wie z. B. Verstärkungsmaterialien in Form von Fasern aus Polymeren, Glas oder dem Textilbereich, in separaten Vorbehältern bevoratet. Sie werden gemeinsam in die Dosiereinheit eingeführt und bei Raumtemperatur kurz miteinan- der vermischt. Diese Mischung, die in einen Rakel-/Walzentrog überführt auf eine Temperatur von ca. 70 bis 100°C temperiert wird, wird auf einen vorgeheizten Trägerfilm aufgebracht, der optional noch darüberangeordnet eine hochporöse PTFE-Folie enthalten kann, in die die PEM-Lösung infiltrieren kann, mit dem Resultat eines verbesserten Quellverhaltens der Membran.

Die erste Trocknung erfolgt in einem abgeschlossenen Volumen bei etwa 60 bis 110°C, bevorzugt bei etwa 80°C, bei dem sich über dem zu trocknenden Gut ein Sättigungsdampfdruck des ver- wendeten Lösemittels aufbaut. Es bildet sich in dem zum Trä- gerfilm abgewandten Bereich an der Oberfläche ein dichter we- niger poröser Deckfilm aus, der fast zu 100% aus reinem Poly- mer besteht. Durch die Anhebung der Lösemittelkonzentration über dem zu trocknenden Gut, wird die Trocknung in tieferen Schichten gehemmt, so daß sich keine Trockenrisse ausbilden.

Anschließend durchläuft das zu trocknende Gut eine gut durch- lüftete Trocknungszone bei einer Trocknungstemperatur von etwa 60 bis 110°C, bevorzugt etwa 80°C und es bilden sich auch in der zum Trägerfilm zugewandten Seite Strukturen innerhalb der unteren Schichten aus. Die Trocknungsdauern betragen in beiden Zonen ungefähr 1 bis 25 Minuten, bevorzugt 2 bis 10 Minuten.

In einem nachgeordneten Fällungsbad 9 wird der Fällungsvorgang mit einem organischen Lösungsmittel, bevorzugt mit NMP (N- Methyl-2-Pyrrolidon), vorgenommen. Das Fällungsbad 9 enthält entionisiertes Wasser mit einer Temperatur im Bereich von etwa 0 bis 30°C, bevorzugt 0°C. Die durch den vorhergehenden Trock- nungsgang eingeleitete Strukturbildung innerhalb der Membran wird durch den Fällungszeitpunkt eingefroren inclusive dem zu diesem Zeitpunkt vorhandenen Polymerverteilungszustand, indem das in der Membranschicht noch vorhandene Lösungsmittel ausge- trieben wird. Das nach dem Fällungsbad optional nachgeschalte- te wässrige Kochbad 10 löst bei einer Temperatur von etwa 70 bis 100°C die eventuell in der Membran vorhandenen Porenbild- ner über einen Zeitraum von ungefähr 1 bis 15 Minuten aus der Membran heraus. Das restliche noch vorhandene Wasser und das NMP wird in einem weiteren Trocknungsgang 11 bei etwa 20 bis 110°C in etwa 1 bis 10 Minuten entfernt. Die bei diesem Ver- fahren hergestellte asymmetrische Polymerelektrolytmembran entspricht weitestgehend der in der älteren, nicht vorveröf- fentlichten Patentanmeldung PCT/EP 00/08465 beschriebenen Membran.

Als Festelektrolyt können Polymerelektrolyte auf Basis von Na- fion der Fa. DuPont, aber auch Membranen auf Basis mindestens eines perfluorsulfonsäurehaltigen Polymers, eines fluorierten sulfonsäuregruppenhaltigen Polymers, eines Polymers auf Basis von Polysulfonen oder auf Basis eines polysulfonhaltigen Po- lymeren bzw. eines Polymers auf Basis von Polysulfon- Modifikati-onen oder polysulfonhaltigen Modifikationen, z. B.

PES oder PSU, eines Polymers auf Basis von Polyetherketonen, z. B. PEEK, PEK oder PEEKK, oder auf Basis eines polyetherke- tonhaltigen Polymeren, eines Polymeren auf Basis von Polyben- zimidazolen, auf Basis von Polyimiden, eines Polymers auf Ba- sis von Trifluorstyrol, wie dies z. B. in WO 97/25369 der Fa.

Ballard beschrieben ist, oder auf Basis einer Kompositmembran, wie dies als Beispiel in einer älteren, nicht vorveröffent- lichten Schrift DE19943244 der Fa. DaimlerChrysler, in WO 97/25369 oder WO/06337 der Fa. Gore/DuPont de Nemours ausge- führt ist, Einsatz finden.

Die einzelnen Polymernamen sollen im erweiterten Sinne ver- standen werden ; so können z. B. unter dem Begriff Polysulfon oder Polyetherketon nicht nur Polymere verstanden werden, wel- che Alkylgruppen in der Kette beinhalten, sondern auch solche umfassen, die Arylgruppen bzw. generell aromatische Gruppen in der Kette enthalten.

Eine bevorzugte Membran weist eines oder mehrere der obenge- nannten Polymere und/oder Copolymere und/oder Polymerblends auf.

Zur Sicherung einer gleichbleibenden hohen Qualität wird vor dem Einlaufen der fertig getrockneten Membran in den Laminier- bereich kontinuierlich die Dicke und das Flächengewicht über- prüft, deren Maßgenauigkeit für die nachfolgenden Arbeits- schritte von entscheidender Bedeutung ist. Diese Maßnahme ist notwendig, um die Ausschußquote am Ende des Prozesses äußerst niedrig zu halten.

Durch die optimale Einstellung der Verfahrensparameter im kon- tinuierlichen Verfahren und die Überprüfung der Qualität be- reits bei der Herstellung der beiden Ausgangsmaterialien (Vlies und Membran) zur Herstellung einer Membranelektrodenan- ordnung, wird sichergestellt, daß die beim späteren Einsatz der MEA in der Brennstoffzelle geforderte Qualität sicher und kostenoptimiert erreicht wird.

Die Zusammenführung der aus den Schritten a) und b) erhaltenen Schichten in einem Verfahrensschritt c) erfolgt vorzugsweise mittels einer kontinuierlich arbeitenden Doppelbandpresse 13.

Bevorzugt werden Doppelbandpressen mit isobarer Druckvertei- lung eingesetzt, damit im gesamten Kontakt-oder Laminier-o- der Reaktionsbereich der Presse ein definierter Druck einge- stellt werden kann. Zur Erzeugung eines solchen Reaktionszo- nendrucks befindet sich in einer hinter dem Pressband angeord- neten Druckkammer der Presse mindestens ein fluides Druckkis- sen. Um Druckzonen mit unterschiedlichen isobaren Drücken zu erhalten, wird die Druckkammer in einzelne und voneinander unabhängige mit Druck beaufschlagbare, gegeneinander abgedich- tete Fluidkissen eingeteilt.

Ferner wird eine Doppelbandpresse eingesetzt, bei der eine Reaktions-oder Kontaktzone in ein oder mehrere Bereiche auf- geteilt wird, der bzw. die geheizt und/oder gekühlt wird bzw. werden und wobei die ein oder mehreren Bereiche mit gleicher oder unterschiedlicher Temperatur beaufschlagt werden können.

Die Zonen können direkt elektrisch beheizt oder indirekt über ein flüssiges Wärmeträgermedium beheizt oder gekühlt werden.

Zur Herstellung einer Membranelektrodenanordnung mittels einer Doppelbandpresse wird ein Temperaturprogramm durchgefahren, bei dem in einem ersten Schritt die Reaktionszone oder Kon- taktzone auf eine materialabhängige, vorgegebene Temperatur hochgeheizt, diese Temperatur eine definierte Zeit, die mate- rialabhängig ist, gehalten wird, und bei Bedarf in einem zwei- ten Schritt die Temperatur auf eine weitere Temperatur abge- kühlt wird, diese Temperatur eine definierte Zeit gehalten, bevor in einem letzten Schritt die Vorrichtung auf Raumtempe- ratur abgekühlt wird.

Die Doppelbandpressen arbeiten vorzugsweise bei einer Ge- schwindigkeit von 0,5 bis 30 m/min.

Um ein Abreißen der Folienbahn zu verhindern und ein gleichmä- ßiges Durchlaufen zu gewährleisten, kann der Doppelbandpresse ein sogenannter Bahnpuffer in Form einer Pendelumlenkrolle und/oder gesteuerter Auf-und/oder Abwickler vor-und/oder nachgeschaltet sein.

Generell können jedoch auch isochore Doppelbandpressen, d. h. rollengestützte Pressen mit fest eingebautem Rollenbett, ein- gesetzt werden. Auch normale Rollen-Kaschiereinheiten mit ein oder mehrfach hintereinander geschalteten Einheiten, wie aus dem Kalandrierbereich bekannt, können zur Laminierung verwen- det finden.

Im Anschluß an Schritt c) und/oder d) (Abziehen 14 des Träger- films 4) wird in einem weiteren Schritt e) ein Katalysatorma- terial mittels elektrochemischer Abscheidung 15 durch eine Po- lymerelektrolytmembran 5,12 hindurch aufgebracht, d. h. das Ka- talysatormaterial befindet sich in einem Übergangsbereich zwi- schen Membran 5,12 und Pufferschicht 2 (bei mehreren Puffer- schichten zwischen der Membran und der vom Substrat 1 am ent- ferntesten liegenden Pufferschicht). Dies kann in kontinuier- licher Weise oder in einem separaten Arbeitsschritt erfolgen.

Hierzu wird eine Abscheidungsapparatur wie in Figur 2 darge- stellt, zugeschaltet, die aus einem Walzentrog 23 besteht, der gleichzeitig als Arbeitselektrode, sprich Kathode, ausgelegt ist. Die darin rollierende Walze 22 weist an ihren Umfangsrän- dern einen Dichtring 21 auf und ist zwischen den Dichtringen abgesetzt ausgebildet, d. h sie weist eine Verjüngung auf. Die Walze 22 selbst ist als Gegen-elektrode, hier Anode, ausgebil- det und transportiert die durchlaufende Materialbahn 20, wel- che sich aus Substrat 1, mindestens einer Pufferschicht 2 und mindestens einer Polymerelektrolythaltige Schicht 5,12 zusam- mensetzt. Der Dichtring 21 selbst preßt die zwischen Trog und Walze durchlaufende Materialbahn 20 gegen die Arbeitselektrode und dichtet gleichzeitig die Substratseite 1 gegen die Ab- scheidelösung 24 ab. Die Walze weist Perforationen auf, durch die diese Abscheidelösung als frische Lösung zuläuft bzw. als verbrauchte Lösung wieder abgezogen werden kann. Die Abschei- delösung besteht aus einem oder mehreren in einem Lösungsmit- tel gelösten Komplexsalzen eines oder mehrerer Katalysatoren, die vornehmlich Metalle der Gruppe VIb, VIIIb und/oder Ib sind. Bevorzugt wird als Abscheidelösung Hexachloroplatinsäure (H2PtC16 x 6 H20) mit einem Gehalt von 5 g/1 in 0,1 M Schwefel- säure verwendet. Die Materialbahn enthält neben einem Sub- strat, mindestens eine Pufferschicht und mindestens eine Poly- merelektrolytmembran-haltige Schicht, wobei letztere der Ge- genelektrode zugewandt ist. Der in der Lösung enthaltene Kata- lysator wird elektrochemisch durch die Membran hindurch in ei- nen Übergangsbereich zwischen Membran und Pufferschicht und zwar auf die von dem Substrat am entferntesten liegenden Puf- ferschicht abgeschieden. Der Übergangsbereich kann unscharf und unregelmäßig ausgebildet sein. Die Abscheidung erfolgt be- vorzugt bei vorgegebenem Potential bzw. Spannungsvorgabe. Die Abscheidung erfolgt bei Raumtemperatur oder bei Temperaturen bis zu 80°C. Die Abscheidedauer umfaßt je nach Temperatur 2 bis ca. 20 min. Die Abscheideparameter umfassen einen Offset- bereich von mindestens 1,3 bis mindestens 1,5 Volt, eine Amp- litude von mindestens 1,3 Volt und ein Spannungsprofil (z. B.

Gleichspannung mit überlagerter Rechteck-, Sinus-oder Drei- eckspannung) in einem Frequenzbereich zwischen 6 Hz bis max.

2 kHz. Die Abscheidung kann auch mittels Gleichstrom mit einer Spannung von etwa 1 bis 3 Volt, bevorzugt von etwa 1,3 bis 1,5 Volt, erfolgen. Die Abscheidung kann auch mittels Gleichstrom mit einer Spannung von etwa 1, 5 Volt erfolgen. Je nach einge- setztem Katalysator oder Katalysatorlegierung müssen die Ab- scheideparameter variabel angepaßt werden.

Im Anschluß an Schritt c) und/oder d) und/oder e) wird in ei- nem weiteren Schritt f) des kontinuierlichen Verfahrens eine nach den Ansprüchen 1 bis 9 ausgeführte Membranelektrodenan- ordnung 16 mit einer weiteren Membranelektrodenanordnung 17, die parallel und gleichzeitig zur ersten Membranelektrodenan- ordnung oder in einem separaten Arbeitsschritt nach den An- sprüchen 1 bis 9 hergestellt wird, membranseitig zusammenge- fügt. Dieser Laminierschritt erfolgt ebenfalls vorzugsweise mittels Doppelbandpresse 18 mit isobarer Druckverteilung. Es können jedoch auch isochore Doppelbandpressen oder normale Rollenkaschiereinheiten eingesetzt werden.

In einer anderen Ausführungsform kann ferner eine weitere Po- lymerelektrolytmembranhaltige Schicht 19 in einem Verfahrens- schritt g) in kontinuierlicher Weise während der Ausführung des Verfahrensschrittes f) membranseitig zwischen beide Memb- ranelektrodenanordnungen zugeführt werden. Die Laminierung er- folgt auch hier bevorzugt mittels Doppelbandpresse.

In einer weiteren Ausführungsform kann ein Verbund zwischen zwei Membranelektrodenanordnungen durch Aufsprühen einer poly- merelektrolythaltigen Lösung und/oder eines Lösungsmittels membranseitig auf die Membranelektrodenanordnungen und durch Zusammenfügen der beiden Membranelektrodenanordnungen unter Druck und Temperatur erzeugt werden.