L'invention concerne un nouveau procédé de conversion de charges hydrocarbonées en gaz de synthèse par oxydation partielle non catalytique, et concerne les appareils de mise en oeuvre du procédé.

Les charges hydrocarbonées pouvant être retenues dans le cadre de l'invention incluent les gaz naturels, l'éthane, le propane, les gaz de pétrole liquéfiés, les naphtas, les kérosènes, les gazoles atmosphériques, les gazoles sous vide, les asphaltes, les pétroles bruts, les gaz de four à coke, ainsi que les charges organiques et les mélanges de ces différents corps.

Les gaz de synthèse obtenus dans le cadre de l'invention sont des mélanges d'hydrogène et d'oxyde de carbone ou d'hydrogène, d'oxyde de carbone et d'azote, pouvant contenir d'autres gaz.

II existe actuellement différents types de procédés et d'appareils d'oxydation partielle de charges hydrocarbonées. La réaction est effectuée au moyen de brûleurs dans une chambre de combustion recouverte intérieurement d'un ciment réfractaire pour l'isolation de la paroi. En effet, les températures atteintes dans la flamme sont élevées malgré l'ajout de vapeur d'eau. Ces températures élevées conduisent en outre à la formation de suies, ce qui diminue la sélectivité et le rendement des procédés et induit des coûts d'investissement et de fonctionnement supplémentaires.

En outre dans tous les appareils industriels connus d'oxydation partielle non catalytique il y obligatoirement présence d'un brûleur développant une flamme.

Les inconvénients d'une flamme sont les contraintes nécessaires pour sa stabilité à savoir essentiellement : débits des gaz, problèmes de turbulence, absence d'obstacle...

Par ailleurs, la température d'une flamme est élevée et assez difficile à modifier.

Pour pallier ces inconvénients le demandeur est allé à l'encontre des habitudes et a cherché une solution pour déclencher l'oxydation partielle de la charge hydrocarbonée sans recourir à une flamme.

Conformément à l'invention on pallie les inconvénients de l'art antérieur en proposant un procédé pour la conversion de charges hydrocarbonées en gaz de synthèse par oxydation partielle non catalytique réalisée par un oxydant contenant de l'oxygène caractérisé en ce qu' - on introduit en continu dans un réacteur la charge, l'oxydant et éventuellement de la vapeur d'eau séparément ou prémélangés pour former un mélange réactionnel, - on produit dans au moins une zone du mélange réactionnel circulant dans le réacteur, des radicaux libres et de l'énergie en quantité nécessaire pour induire la réaction d'oxydation partielle de la charge par l'oxydant.

Préférentiellement, on produit les radicaux libres par réaction d'un gaz riche en hydrogène et d'un gaz riche en oxygène, tous deux préalablement chauffés puis introduits et mélangés dans au moins une zone du mélange réactionnel dans les conditions d'auto-déclenchement (composition, pression, température) connues pour favoriser l'auto-déclenchement de la réaction entre hydrogène et oxygène conduisant à la formation de vapeur d'eau et de radicaux libres à température élevée.

En variante les radicaux libres sont produits par un procédé choisi dans l'ensemble (injection de gaz riche en hydrogène sur fil ou grille métalliques portés à haute température, injection de corps facilement décomposables en radicaux libres, production d'une décharge électrique).

Quel que soit le mode de production des radicaux libres, le procédé selon l'invention peut comporter en outre une étape préalable de chauffage d'au moins un des réactifs (oxydant, charge vapeur d'eau), ce préchauffage pouvant être réalisé in situ.

Dans ce cas, après démarrage et accrochage de la réaction d'oxydation partielle on peut réduire les débits des gaz servant à la production des radicaux libres, ou de façon générale le débit de production des radicaux libres.

L'invention porte également sur le réacteur de mise en oeuvre du procédé et qui se caractérise en ce qu'il est constitué d'une enceinte comportant un moyen de production, à l'intérieur de l'enceinte, de radicaux libres, un moyen d'injection des réactifs, séparément ou prémélangés, une sortie des effluents.

Préférentiellement, le moyen de production de radicaux libres est choisi dans l'ensemble (moyen d'injection à jets croisés, moyen d'injection d'hydrogène sur un fil ou grille métalliques portés à haute température, moyen d'injection de corps facilement décomposables en radicaux libres, moyen de production de décharges électriques).

En outre, le réacteur peut comporter un moyen de préchauffage in situ d'au moins un des réactifs.

On comprendra mieux l'invention à l'aide de la description ci-après faite en référence aux figures annexées suivantes : - figure 1 : schéma illustrant un premier mode de mise en oeuvre du procédé dans un réacteur cylindrique quasi-adiabatique, - les figures 2 à 6 illustrent différentes variantes de mise en oeuvre dans des réacteurs à configuration cylindrique, - les figures 7 à 12 illustrent différentes variantes de mise en oeuvre dans des réacteurs à configuration plane.

PROCEDE On décrit d'abord le procédé général en se reportant à la figure 1 montrant un premier exemple non limitatif de mise en oeuvre.

Le mélange réactionnel (2) contenu et circulant dans un réacteur (1) est un mélange d'une charge hydrocarbonée (appelée C) et d'un oxydant contenant de l'oxygène (appelé D), et des produits de la réaction en cours.

Les réactifs (C), (D) et éventuellement de la vapeur d'eau (W) sont introduits en continu dans le réacteur par exemple par un injecteur-mélangeur rotatif (9) de type connu, et appelé simplement injecteur dans la suite du texte.

On produit en continu dans une zone (3) du réacteur, dite zone de déclenchement, un mélange gazeux dit mélange auto-déclenchant (4).

Le mélange auto-déclenchant (4) résulte de la réaction d'un gaz riche en hydrogène appelé gaz (A), et d'un gaz riche en oxygène appelé gaz (B), les deux gaz étant préalablement chauffés à une température voisine de 580° C ou supérieure. Sa fonction est de déclencher la réaction d'oxydation partielle de la charge (C) par l'oxydant (D) sans recourir à une flamme.

La figure 1 montre un mode de mise en oeuvre préférentiel mais non limitatif pour introduire les réactifs qui produisent le mélange auto-déclenchant (4) dans le réacteur.

Ce moyen d'introduction (8) est dit « à jets croisés » dans la suite du texte et consiste à introduire dans la zone (3), un gaz (A) riche en hydrogène à l'aide d'un premier injecteur (5) et à introduire un gaz (B) riche en oxygène à l'aide par exemple d'une paire d'injecteurs (6,7) les axes de tous ces injecteurs convergeant dans ladite zone (3) à l'intérieur du réacteur.

Ainsi les jets de gaz (A) et (B) se mélangent dans ladite zone (3), zone dans laquelle se produit spontanément la réaction hydrogène-oxygène si les conditions (pression, température, composition) connues d'auto-déclenchement sont réunies.

Cette réaction produit de façon connue de la vapeur d'eau et des radicaux libres à température élevée. Les radicaux libres induisent alors la réaction d'oxydation de la charge (C) par l'oxydant (D) présent dans le mélange réactionnel.

Pour la production de radicaux libres on peut prévoir : - pour (A) : un gaz contenant au moins 20 % d'hydrogène en volume et préchauffé à une température supérieure ou égale à la température d'auto-déclenchement.

L'origine de (A) est choisie dans la liste non limitative suivante, avec ajout éventuel de vapeur d'eau : recyclage d'une fraction du gaz de synthèse produit, . recyclage d'une fraction de l'hydrogène produit après réaction de shift, utilisation d'un gaz externe tel que le gaz de four à coke, etc.

- pour (B) : un gaz contenant au moins 20 % d'oxygène en volume et préchauffé à une température supérieure ou égale à la température d'auto-déclenchement.

L'origine de B est choisie dans la liste non limitative suivante, avec ajout éventuel de vapeur d'eau : air, air enrichi d'oxygène, oxygène.

- En variantes : plus généralement pour produire les radicaux libres nécessaires au déclenchement de l'oxydation partielle de la charge (C) on peut recourir à tout autre moyen de création de radicaux libres, à débit réglable ou non, à l'intérieur du réacteur comme par exemple : jet d'hydrogène (gaz A) sur un fil métallique par exemple un fil de platine, ou à travers une grille métallique, portés à haute température, * injection de corps facilement décomposables en radicaux libres tels que de l'eau oxygénée, des hydroperoxydes, * décharges électriques etc....

Pour les réactifs proprement dits de l'oxydation partielle, on prévoit : * un oxydant (D) pouvant être comme le gaz (B), un gaz contenant au moins 20 % d'oxygène en volume, une charge (C) pouvant être constituée d'hydrocarbures gazeux ou d'hydrocarbures liquides à bas point d'ébullition ou d'hydrocarbures liquides à viscosité élevée et enfin de suspensions de combustibles solides dans des combustibles liquides. La charge peut inclure des composés organiques oxygénés et azotes ainsi que des petites quantités d'autres éléments, dans la mesure où le procédé revendiqué n'utilise pas de masse catalytique. De façon connue, les charges de viscosité élevée sont préchauffées avant pulvérisation. Le procédé selon l'invention peut comporter en outre un préchauffage de l'oxydant (D) et éventuellement de la charge (C) et de la vapeur d'eau (W), réalisé par un moyen extérieur, ou préférentiellement in situ par échange de chaleur avec le mélange réactionnel (2), au moyen de différentes techniques de mise en oeuvres illustrées et décrites plus loin. la vapeur d'eau (W) introduite dans le réacteur est un auxiliaire de pulvérisation des charges hydrocarbonées lourdes. De manière générale, elle permet de diminuer la température maximum du mélange réactionnel et de réduire la formation des suies.

Les principaux avantages du procédé sont non limitativement les suivants : - le déclenchement de la réaction d'oxydation par des radicaux libres permet, contrairement aux systèmes usuels, tels que les flammes pilotes, d'éviter la formation d'une flamme. II en résulte aussi la possibilité de diminuer la température d'alimentation des réactifs, - l'absence de flamme évite certaines des contraintes connues liées à la stabilité des flammes, à la conception des injecteurs, à la géométrie des réacteurs. Elle permet aussi, de disposer au sein du réacteur des tubes de préchauffage in situ des réactifs, des chicanes, des tubes de refroidissement par tubes caloporteurs, - il en résulte une température maximum du mélange réactionnel inférieure à celle des procédés avec flamme, autorisant une construction métallique de tout ou partie de l'appareil, - le préchauffage in situ d'au moins un réactif (D, C, W), rend le fonctionnement de l'appareil optimal, ainsi qu'il sera expliqué plus loin.

REACTEURS On décrit à présent quelques exemples non limitatifs de réacteurs pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention.

Le réacteur (1) quasi adiabatique de la figure 1 est une enceinte à parois en matériau réfractaire.

II comporte par exemple en partie basse un moyen de production de radicaux libres (8) à l'intérieur de l'enceinte, par exemple en partie haute un injecteur (9) des réactifs (charge C-oxydant D- (vapeur d'eau W), et par exemple latéralement une sortie (14) d'effluents (E). L'injecteur (9) représenté à titre d'exemple est un injecteur rotationnel de type connu.

Comme déjà expliqué précédemment le moyen de production de radicaux libres (8) présenté en figure 1 est un moyen d'injection à « jets croisés » de gaz (A) et de gaz (B).

La réaction d'oxydation partielle est déclenchée comme décrit précédemment et il se produit à l'intérieur de l'enceinte une recirculation des gaz, représentée symboliquement par les flèches (10).

Le réacteur quasi adiabatique de la figure 2 se distingue de celui de la figure 1 en ce qu'il est conçu pour réaliser un préchauffage des réactifs (C, D, et W) avant leur arrivée dans la zone de déclenchement (3). A cet effet les réactifs entrant par l'entrée haute (15) sont conduits à l'intérieur de l'enceinte réfractaire depuis une chambre de distribution des réactifs (11) jusqu'à la zone de déclenchement (3) par une pluralité de tubes (12) parallèles à l'axe longitudinal de l'enceinte : sur cet exemple les réactifs (C, D, et W) sont préchauffés par la chaleur dégagée par l'oxydation partielle dans l'enceinte. On peut prévoir éventuellement, et de façon connue en soi, dans l'enceinte une pluralité de chicanes (13) pour augmenter la vitesse de circulation dans l'enceinte de manière à augmenter l'échange de chaleur à travers les parois des tubes (12), entre le mélange réactionnel (2) et les réactifs circulant dans les tubes (12). Le réacteur comporte encore une sortie latérale (14) pour les effluents (E).

II a l'avantage de chauffer également le gaz oxydant (D) qui, dès qu'il atteint environ 580°C à 600 °C, peut lui-même contribuer à la réaction d'auto-déclenchement avec le gaz (A) et le fonctionnement de l'appareil devient optimal après une phase de démarrage et le mode opératoire est le suivant : - pendant la phase de démarrage : on alimente le réacteur en gaz (B) et (A) chauffés à au moins 580° C, on alimente la chambre d'entrée en charge (C) à l'ambiante (ou préchauffée pour réduire sa viscosité), en oxydant (D) à température ambiante, et en vapeur d'eau, - on augmente le débit d'alimentation de (A) jusqu'à ce que la réaction d'oxydation partielle « accroche », - on réduit alors le débit d'alimentation de (B) tant que la réaction « ne décroche pas », c'est-à- dire conserve une vitesse suffisante, - on peut ensuite également réduire le débit de (A), tant que la réaction ne « décroche pas », - on a atteint alors le régime permanent.

Le réacteur quasi adiabatique de la figure 3 est un réacteur cylindrique comportant une paroi cylindrique externe (16) et une paroi cylindrique interne (17) coaxiales qui délimitent entre elles un volume cylindrique annulaire (18) dans lequel au moins un des réactifs (C, D et éventuellement W) est/sont conduits depuis l'entrée (15) située à une extrémité du volume (18) jusqu'à son autre extrémité (19) où il (s) débouche (nt) à proximité de la zone de déclenchement (3).

La paroi (16) est isolée thermiquement. La réaction d'oxydation partielle se développe dans le volume interne (20) et la chaleur dégagée par cette réaction est partiellement utilisée pour le préchauffage des réactifs (C, D et W) circulant dans le volume annulaire (18).

Comme dans l'exemple précédent, après l'étape de démarrage on peut prévoir de diminuer l'alimentation en gaz (A) et (B).

Les effluents (E) sont évacués par la sortie (14) située en haut de la paroi cylindrique interne (17).

Le réacteur de la figure (4) présente la particularité de comporter un échangeur de chaleur (21) placé à l'intérieur de l'enceinte et ayant pour fonction de refroidir le mélange réactionnel avant la sortie (14) de l'enceinte.

Ledit échangeur (21) peut à titre d'exemple, être composé d'une pluralité de spires tubulaires (22) selon toute disposition connue dans lesquelles un fluide caloporteur (FC) circule depuis une entrée de fluide (23) jusqu'à une sortie de fluide (24). Les flèches (10) symbolisent la circulation du mélange réactionnel (2) dans l'enceinte.

Le réacteur de la figure 5 comporte comme celui de la figure 2, un moyen de préchauffage in situ des réactifs avec tubes parallèles (12) et chicanes (13) et comporte en outre un échangeur de chaleur comme celui de la figure 4 afin de refroidir le mélange réactionnel.

Les spires dudit échangeur sont ici disposées le long de la paroi de l'enceinte sur une partie au moins de sa face interne.

Le réacteur de la figure 6 présente 3 particularités : il comporte plusieurs moyens de production de radicaux libres (8), seul l'oxydant (D) est préchauffé in situ, et l'injecteur mélangeur (9) de (C) et de (W) est en position latérale.

Les réacteurs ci-dessus présentés comportent chacun une géométrie cylindrique, mais cette géométrie n'est pas limitative et il est également possible d'utiliser une géométrie plane comme dans les exemples non limitatifs ci-après.

Les réacteurs peuvent aussi être modifiés de façon à étager les différentes entrées des gaz et ainsi créer une succession de chambres ou zones de réaction.

A titre d'exemple on présente le réacteur des figures 7 et 8 pour lequel la nomenclature est la suivante.

Conduits Longueur Ouverture Angle dièdre 101 L l1 α1 102 L 12 a2 103 L 13 as Chambres Longueur Largeur Hauteur 105 L il 12 106 L l3 12 107 L 17 h7 Sil l'on se reporte à ces figures, on voit que l'appareil comporte : - un premier conduit (101) d'alimentation en ledit premier gaz, à faces planes (ai) et (bi) formant un angle dièdre convergent ai, d'ouverture de largeur Il et de longueur L, - un deuxième conduit (102) d'alimentation en ledit deuxième gaz, à faces planes (ci) et (d1) formant un angle dièdre convergent 02, d'ouverture de largeur 12 et de longueur L, - un troisième conduit (103) d'alimentation en ledit troisième gaz, à faces planes (e) et (f1) formant un angle dièdre convergent a3, d'ouverture de largeur 13 et de longueur L, - des quatrièmes conduits (104) d'alimentation en fluide de trempe, - une première chambre (105) parallélépipédique de longueur L, de largeur Il et de hauteur 12, dans laquelle débouchent par la gauche le deuxième conduit (102) et par le bas le conduit (101), - une deuxième chambre (106) parallélépipédique de longueur L, de largeur l3, et de hauteur l2, contiguë à la chambre (105) et dans laquelle débouche par le haut le troisième conduit (103), - une troisième chambre (107) parallélépipédique à faces planes (gi), (ki) et (ai) de longueur L, de largeur 17 et de hauteur h7, contiguë à la chambre (106) et en aval de laquelle débouchent les injecteurs (104) de fluide de trempe, )-une quatrième chambre (108) de trempe du mélange réactionnel, contiguë à la troisième chambre (107).

On peut maintenant préciser certaines caractéristiques du procédé et de l'appareil selon l'invention : - un angle dièdre ai égal ou inférieur à 90° est conseillé, un angle dièdre α2 égal ou inférieur à 90° est conseillé, -un angle dièdre a3 égal ou inférieur à 90° est conseillé, un temps de séjour moyen des gaz dans la chambre (105) compris entre 10-6 et 10-4 s, et de préférence inférieur à 10-5 s, est recommandé, un temps de séjour moyen des gaz dans la chambre (107) compris entre 10-5 et 10-3 s, et de préférence inférieur à 10 ~4 s, est recommandé.

De façon à éclairer au mieux les conditions d'application de l'invention, on va maintenant présenter un exemple opératoire.

A titre d'exemple on a construit un réacteur en acier inoxydable caractérisé par les données géométriques suivantes (cf. figures 7 et 8) : <BR> <BR> <BR> L = 10 mm α1 = 90° α2 = 90° α2 = 0°<BR> <BR> <BR> <BR> <BR> <BR> ti=t2=0, 6mm t3=2mm 1 ? = h ? =10 mm On alimente le conduit (101) par un débit de 17. 10-3 mol. s' d'hydrogène préchauffé à 700°C, le conduit (102) par un débit de 5,6. 10-3 moi. s' d'oxygène préchauffé à 700°C, le conduit (103) par un débit de 7,5. 10-3 mol. s-1 de gaz naturel algérien à la température ambiante et 45. 10-3 mol. s-1 de vapeur d'eau à 150°C. La réaction est conduite à une pression proche de la pression atmosphérique.

Les temps de séjour moyens des gaz dans les chambres (105) et (106) sont de l'ordre de quelques microsecondes.

Le mélange gazeux récupéré après la trempe contient les corps suivants : H2, CH4, C2H4, C2H6, C2H2, C3H6, CO, CO2.

Le procédé mis en oeuvre dans cette variante se présente ainsi : - on utilise en tant que réactifs un premier gaz contenant un mélange (A) de méthane et d'hydrogène extrait des produits de transformation et recyclé après préchauffage à une température supérieure à 580°C, un deuxième gaz (B, D) constitué d'oxygène préchauffé à une température supérieure à 580°C, un troisième gaz contenant un mélange du gaz naturel à convertir (C) et de vapeur d'eau (W), - on fait tout d'abord circuler ces différents gaz sans les mélanger dans trois conduits séparés, à un premier niveau donné de circulation, on introduit le premier et le deuxième gaz à courants croisés dans une première chambre de sorte à les mélanger et à les faire réagir, et à produire des radicaux libres, à un deuxième niveau donné de circulation, on introduit les effluents de la première chambre comportant des radicaux libres et le troisième gaz à courants croisés dans une deuxième chambre contiguë à la première de sorte à les mélanger et à les faire réagir, - puis, après avoir laissé la réaction des effluents de la deuxième chambre se poursuivre dans une troisième chambre contiguë à la deuxième, on effectue à un troisième niveau donné de circulation une trempe du mélange réactionnel en y ajoutant un fluide tel que de l'huile ou de l'eau liquide, - on fractionne les effluents trempés, on recycle le méthane et tout ou partie de l'hydrogène afin de constituer ledit premier gaz et on récupère les produits de transformation.

Un débit-volume de premier gaz supérieur à deux fois et de préférence trois fois le débit-volume de deuxième gaz est conseillé.

En ce qui concerne le troisième gaz, il est recommandé de le constituer à partir de gaz naturel à la température ambiante et de vapeur d'eau d'un réseau basse pression. Un débit-volume de vapeur d'eau supérieur à quatre fois et de préférence six fois le débit-volume de gaz naturel est également conseillé.

Enfin un débit-volume de gaz naturel égal ou supérieur au débit-volume d'oxygène est recommandé.

Les réactions seront conduites avantageusement à la pression atmosphérique ou à une pression un peu supérieure nécessaire pour vaincre les pertes de charge en aval du réacteur.

A titre d'exemple également on présente sur la figure 9 et sur ses détails des figures 10 à 12 un réacteur dont les entrées sont étagées. Le procédé mis en oeuvre se présente alors ainsi : - on utilise en tant que corps de départ un premier gaz (A) contenant au moins 50 % d'hydrogène en volume, préchauffé à une température supérieure à 580° C, un deuxième gaz (B) contenant au moins 20 % d'oxygène en volume, préchauffé à une température supérieure à 580° C, un troisième gaz contenant un mélange des hydrocarbures (C) à convertir et de vapeur d'eau (W), un quatrième gaz (D) contenant au moins 20 % d'oxygène en volume, à la température ambiante, - on fait tout d'abord circuler ces différents gaz dans quatre conduits séparés, sans les mélanger, à un premier niveau donné de circulation, on introduit le premier gaz (A) et le deuxième gaz (B) à courants croisés dans une première chambre de sorte à les mélanger et à les faire réagir, à un deuxième niveau donné de circulation, on introduit le troisième gaz (C) et le quatrième gaz (D) à courants croisés dans une deuxième chambre contiguë à la première, de sorte à les mélanger, à un troisième niveau donné de circulation, on introduit les effluents de la première et de la deuxième chambre à courants croisés dans une troisième chambre contiguë à la fois à la première et à la deuxième chambre, de sorte à mélanger lesdits effluents et à amorcer la réaction de conversion, - puis, après avoir laissé la réaction des effluents de la troisième chambre se poursuivre dans une quatrième chambre contiguë à la troisième, on effectue à un quatrième niveau donné de circulation une trempe du mélange réactionnel en y ajoutant un fluide tel que de la vapeur d'eau, de l'eau liquide ou de l'huile, - on récupère alors les produits de transformation.

Un débit-volume d'hydrogène contenu dans le premier gaz supérieur à deux fois et de préférence trois fois le débit-volume d'oxygène contenu dans le deuxième gaz est conseillé.

En ce qui concerne le troisième gaz (C), il est recommandé de le constituer à partir d'une charge hydrocarbonée à la température ambiante si elle est gazeuse ou préchauffée à une température supérieure à 120°C si elle est liquide et de vapeur d'eau à une température supérieure à 120°C. Un débit-masse de vapeur d'eau contenue dans le troisième gaz supérieur à 10 % du débit-masse d'hydrocarbures contenus dans le troisième gaz est conseillé.

En ce qui concerne le quatrième gaz (D), il est recommandé de le constituer à partir d'oxygène ou d'air à la température ambiante. Un débit-masse d'oxygène contenu dans le quatrième gaz supérieur au débit-masse des hydrocarbures contenu dans le troisième gaz est conseillé.

On a noté que la réaction de conversion amorcée dans ladite troisième chambre se développe dans une quatrième chambre contiguë à la troisième. Afin de réduire la température du mélange gazeux en écoulement dans ladite quatrième chambre, il est recommandé d'alimenter cette quatrième chambre de façon étagée par de la vapeur d'eau ou de l'eau liquide pulvérisée, ladite alimentation étant réalisée par des injecteurs répartis sur les parois de ladite quatrième chambre et disposés de sorte à se faire croiser les jets de vapeur d'eau ou d'eau liquide avec l'écoulement principal du mélange réactionnel.

Toujours avec l'objectif de réduire la température du mélange gazeux en écoulement dans la quatrième chambre mais aussi afin de récupérer de l'énergie thermique, il est également recommandé de faire circuler à contre courant dans une double enveloppe entourant ladite quatrième chambre de la vapeur d'eau ou de l'eau liquide, afin de produire de la vapeur d'eau à haute température.

La réduction de température combinée à l'ajout de vapeur d'eau a pour effet de diminuer la production de suies, par rapport aux brûleurs conventionnels. Cette diminution de température autorise également une construction métallique de l'appareil selon l'invention.

II est conseillé de conduire la réaction à une pression inférieure à 1 M Pa. Si l'on est amené, par suite de pertes de charge plus fortes en aval du réacteur, à dépasser cette pression de réaction de 1 M Pa, il pourra devenir nécessaire de réaliser la construction d'une partie desdits premier et deuxième conduits en matériaux céramiques.

Comme on l'a déjà indiqué, l'invention se rapporte également à un appareil pour la mise en oeuvre du procédé que l'on vient de présenter.

Cet appareil comprend : - un premier conduit (201) d'alimentation en ledit premier gaz (A), de section rectangulaire, à faces planes (a2) et (b2) formant un angle dièdre convergent (a'1), d'ouverture de largeur (l'1) et de longueur (L'), - un deuxième conduit (202) d'alimentation en ledit deuxième gaz (B), de section rectangulaire, à faces planes (c2) et (d2) formant un angle dièdre convergent (a'2) d'ouverture de largeur (1'2) et de longueur (L'), - un conduit (203) d'alimentation en ledit troisième gaz (C), de section rectangulaire, à faces planes (e2) et (fz) formant un angle dièdre convergent (a'3), d'ouverture de largeur (i'3) et de longueur (L'), - un conduit (209) d'alimentation en ledit quatrième gaz (D), de section rectangulaire, à faces planes (i2) et (j2) formant un angle dièdre convergent (a'9) d'ouverture de largeur (l'9) et de longueur (L'), une première chambre (205) parallélépipédique de longueur (L') de largeur (I',) et de hauteur (h'2) dans laquelle débouchent par la gauche le conduit (202) et par le bas le conduit (201), par deux ouvertures adjacentes de sorte à se faire croiser les courants des premier et deuxième gaz, une deuxième chambre (210) parallélépipédique de longueur (L'), de largeur (i'3) et de hauteur (I'g) dans laquelle débouchent par la gauche le conduit (209) et par le haut le conduit (203), par deux ouvertures adjacentes de sorte à se faire croiser les courants des troisième et quatrième gaz, une troisième chambre (206) parallélépipédique de longueur (L') de largeur (i'3) et de hauteur (1'2) dans laquelle arrivent par la gauche les effluents de la chambre (205) et par le haut les effluents de la chambre (210), par deux ouvertures adjacentes de sorte à faire croiser les courants d'effluents, une quatrième chambre (207) parallélépipédique, à faces planes (g2), (k2) et (a2), de longueur (L') de largeur (1'7) et de hauteur (h'7) contiguë à la chambre (206), alimentée en amont par les effluents de la troisième chambre (206), par de la vapeur d'eau ou de l'eau pulvérisée introduites dans la quatrième chambre par des injecteurs répartis sur les parois de ladite chambre et disposés de sorte que les jets de vapeur d'eau ou d'eau liquide pulvérisée se croisent avec le courant principal du mélange réactionnel, des injecteurs (211) de vapeur d'eau ou d'eau liquide pulvérisée, répartis sur les parois (a2) et (k2) de la chambre (207) et disposés de sorte que les jets de vapeur d'eau ou d'eau liquide croisent le courant principal de gaz circulant dans la chambre (207), un conduit (212) de section rectangulaire entourant la chambre (207), formant ainsi une double enveloppe dans laquelle on fait circuler de la vapeur d'eau ou de l'eau afin de produire de la vapeur d'eau à haute température par échange de chaleur avec les gaz circulant dans la chambre (207), une chambre (208) de trempe contiguë à la chambre (207), alimentée en amont par les effluents de la chambre (207) et par un fluide de trempe introduit par des injecteurs (204) disposés de sorte que les jets de fluide de trempe se croisent avec le courant principal.

On peut maintenant préciser certaines caractéristiques du procédé et de l'appareil selon l'invention : - un angle des plans des ouvertures des conduits (201) et (202) compris entre 60 et 120° et de préférence égal à 90° est conseillé, - un angle des plans des ouvertures des conduits (203) et (209) compris entre 60° et 120° et de préférence égal à 90° est conseillé, - un angle des plans des ouvertures des conduits (202) et (203) compris entre 60° et 120° et de préférence égal à 90° est conseillé, un temps de séjour moyen des gaz dans la chambre (205) inférieur à 10 s et de préférence à 10-5 s est recommandé, un temps de séjour moyen des gaz dans la chambre (6) inférieur à 104 s et de préférence inférieur à 10-5 s est recommandé.

De façon à éclairer au mieux les conditions d'application de l'invention, on va maintenant présenter deux exemples opératoires.

Exemple 1 : On a construit un réacteur caractérisé par les données géométriques suivantes (cf. fig. 1 à 4) : L'= 10 mm, l'1 = 1 mm, 1'2 = 0. 5 mm, t's = 1 mm, l'9 = 0.5 mm. Les angles des plans des ouvertures des conduits (201) et (202), (209) et (203), (202) et (203) sont égaux à 90°.

On alimente le conduit (201) par un débit de 9. 10-3 mo/s'd'hydrogène préchauffé à 725°C, le conduit (202) par un débit de 3. 10-3 mo/s''d'oxygène préchauffé à 725°C, le conduit (203) par un débit de 30. 10-3 mo/s'de méthane à la température ambiante et par un débit de 6.10 -3 mo/s'de vapeur d'eau à 125°C, le conduit (209) par un débit de 18. 10-3 mo/s'd'oxygène à la température ambiante.

Les injecteurs (211) et (204) sont alimentés par de l'eau liquide. La réaction est conduite à une pression un peu supérieure à la pression atmosphérique.

Les produits gazeux récupérés après la trempe sont constitués essentiellement d'hydrogène, de monoxyde de carbone et de gaz carbonique.

Exemple 2 : On a construit un réacteur analogue à celui décrit dans l'exemple 1 et caractérisé par les données suivantes : L'= 10 mm, l'= 1 mm, l'2= 0. 5 mm, 1'3= 5 mm, l'9 = 3 mm.

On alimente le conduit (201) par un débit de 9. 10-3 mo/s'd'hydrogène à 725 °C, le conduit (202) par un débit de 3. 10 mo/ s-1 d'oxygène à 725 °C, le conduit (203) par un débit de 30. 10 -3mo/ s-1 de n-heptane à 125°C et par un débit de 60. 10 -3 mo/s s -1 de vapeur d'eau à 125 °C, le conduit (209) par un débit de 125. 10-3 mo/s-'d'oxygène à la température ambiante.

La réaction est conduite de la même manière que dans l'exemple 1.

Les produits gazeux récupérés après la trempe sont constitués essentiellement d'hydrogène, de monoxyde de carbone et de gaz carbonique.