【발명의 명칭】

소결자석의 제조방법 및소결자석

【기술분야】

관련출원 (들)과의 상호인용

본출원은 2017년 11월 28일자한국특허 출원 제 10-2017-0160623호 및 2018년 11월 6일자 한국 특허 출원 제 10-2018-0135441 호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원들의 문헌에 개시된 모든 내용은본명세서의 일부로서 포함된다.

본 발명은 소결 자석 및 이의 제조 방법에 대한 것이다. 보다 구체적으로, 환원-확산 방법으로 제조한 NdFeB계 합금 분말에 소결조제로써 희토류 수소화물을 첨가 후 소결하여 제조하는 소결 자석의 제조 방법 및 이러한방법으로제조된 NdFeB계소결자석에 대한것이다.

【배경기술】

NdFeB계 자석은 희토류 원소인 네오디뮴 (Nd) 및 철, 붕소 ( 의 화합물인 Nd ₂ Fe ₁₄ B의 조성을 갖는 영구자석으로서， 1983년 개발된 이후에 30년 동안 범용 영구자석으로 사용되어 왔다. 이러한 NdFeB계 자석은 전자 정보， 자동차공업， 의료 기기， 에너지, 교통등 여러 분야에서 쓰인다. 특히 최근 경량， 소형화 추세에 맞춰서 공작 기기， 전자 정보기기， 가전용 전자 제품, 휴대 전화, 로봇용모터， 풍력 발전기 , 자동차용소형 모터 및구동모터 등의 제품에사용되고있다.

NdFeB계 자석의 일반적인 제조는 금속 분말 야금법에 기초한 스트립 (Str ip)/몰드캐스팅 (mold cast ing) 또는 멜트 스피닝 (mel t sphining)방법이 알려져 있다. 먼저 , 스트립 (Str ip)/몰드캐스팅 (mold cast ing) 방법의 경우, 네오디뮴 (Nd) , 철 (Fe) , 붕소 (B) 등의 금속을 가열을 통해 용융시켜 잉곳을 제조하고， 결정립 입자를 조분쇄하고， 미세화 공정을 통해 마이크로입자를제조하는공정이다. 이를반복하여， 분말을수득하고， 자기장 하에서 프레싱 (pressing) 및 소결 (sinter ing) 과정을 거쳐 비등방성 소결 자석을제조하게 된다.

또한， 멜트스피닝 (me I t spinning)방법은금속원소들을용융시킨후， 빠른 속도로 회전하는 훨 (wheel )에 부어서 급냉하고， 제트 밀링 분쇄 후， 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

고분자로 블렌딩 하여 본드 자석으로 형성하거나， 프레싱 하여 자석으로 제조한다.

그러나， 이러한 방법들은 모두 분쇄 과정이 필수적으로 요구되며, 분쇄 과정에서 시간이 오래소요되고, 분쇄후분말의 표면을코팅하는공정이 요구되는문제점이 있다.

【발명의 상세한설명】

【기술적 과제】

본 기재는 고상 확원-확산 방법으로 제조한 합금 분말과 희토류수소화물분말을혼합하여 열처리 함으로써， 出¾묘계소결자석의 주상 분해를예방하고치밀도가향상된 소결자석을체공하고자한다.

【기술적 해결방법】

이러한과제를해결하기 위하여 본발명의 실시예에 따른소결자석의 제조방법은환원-확산방법으로 （ ₆₈ 계 분말을제조하는단계，

분말과 희토류 수소화물 분말을 혼합하는 단계, 상기 혼합물을 600°0 내지 850°（:의 온도에서 열처리 하는 단계， 상기 열처리한 혼합물을 1000°0 내지

1100°（:의 온도에서 소결하는 단계를 포함하고, 상기 희토류 수소화물 분말은 쌔¾또는 （1¾와 ¾의 혼합분말이다.

상기 ¾와外¾의 혼합분말에서， （1¾와먀¾혼합중량비는 75:25 내지 80:20일 수 있다. 상기 열처리한 혼합물을 1000 내지 1100°（：의 온도에서 소결하는단계는 30분내지 4시간동안이루어질수있다.

상기 ₆ 표계 분말과 희토류 수소화물 분말을 혼합하는 단계에서， 상기 희토류수소화물분말의 함량은 1내지 25중량%일수있다.

상기 제조된 소결 자석의 결정립의 크기는 1 _ 내지 10 ， 일 수 있다.

상기 혼합물을 600 내지 850°（：의 온도에서 열처리 하는 단계에서, 희토류 수소화물이 희토류 금속 및 ¾기체로 분리되고， ¾ 기체가 제거될 수 있다.

분말과희토류수소화물분말을혼합하는단계에 서, （노 분말이 더 포함될수있다.

상기 희토류 수소화물과 상기 （ 분말의 함량비는 7:3 중량비일 수 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

있다.

상기 환원-확산 방법으로 볘 ₆ 8계 분말을 제조하는 단계는， 산화네오디뮴， 붕소， 철을 혼합하여 1차 혼합물을 제조하는 단계， 상기 1차 혼합물에 칼슘을 첨가 및 혼합하여 2차 혼합물을 제조하는 단계. 상기 2차 혼합물을 800°0내지 1100。（：의 온도로가열하는단계를포함할수있다.

본 발명의 실시예에 따른 소결 자석은 환원-확산 방법으로 분말을제조하는단계， 상기 （ ₆ 묘계 분말과희토류수소화물분말을혼합하는 단계, 상기 혼합물을 600°0 내지 850°（：의 온도에서 열처리 하는 단계, 상기 열처리한혼합물을 1000°0내지 1피0°（:의 온도에서 소결하는단계로제조될수 있다.

본발명의 실시예에 따른소결 자석은 ^¾ 를포함하고， 결정립의 크기가 1 내지 10 _/ 패이며， 첨가하는 희토류 수소화물 의 함량이 1중량% 내지 25중량%일수있다.

【발명의 효과】

이상과 같이 본실시예에 따른소결 자석의 제조 방법은 고상 확원_ 확산방법으로제조한 볘 ₆ 8계 합금분말과희토류수소화물분말을혼합하여 열처리 함으로써， ₆ 8계 합금분말의 주상분해를예방하고치밀도가향상된 자석을제조할수있다.

【도면의 간단한설명】

도 1은 실시예 3에서 제조된 소결 자석（오렌지선， 선¾ 중량비

12.5%）과비교예 1에서 제조된소결자석（검은선）의 XI犯패턴을도시한것이다.

도 2는실시예 3에서 제조된소결자석의 주사전자현미경 이미지이다. 도 3 및 도 자석 분말과 ¾ 분말의 함량비를 다르게 하면서 측정한 _패턴및주사전자현미경 이미지이다.

도 5는 （1¾의 함량비를 10중량%으로하여 소결 자석을 제조하고 보자력 , 측정한결과이다.

도 6은 실시예 4 및 실시예 5에서 제조한 소결 자석의 6^ 측정 결과이다.

도 7은실시예 4를 통하여 제조한소결 자석의 XI犯결과이다.도 8은 실시예 5를통하여 제조한소결자석의 XI犯결과이다. 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

도 9는실시예 6에서 제조한소결자석의 ^ {측정 결과이다.

도 10은실시예 7에서 제조한소결자석의 묘측정 결과이다.

도 11은실시예 6을통하여 제조한소결자석의 _결과이다.

도 12는실시예 7을통하여 제조한소결자석의 XI犯결과이다.

【발명의 실시를위한형태】

이제 본 기재의 실시예에 따른 소결 자석의 제조 방법에 대하여 상세하게설명한다. 본실시예에 따른소결자석의 제조방법은, 出라간요소결 자석의 제조방법일 수 있다. 즉, 본실시예에 따른소결 자석의 제조 방법은 라山계 소결 자석의 제조 방법일 수 있다. 소결 자석은 영구자석으로네오디뮴자석이라고지칭하기도 한다.

본기재에 따른소결자석의 제조방법은환원-확산방법으로 근묘계 분말을제조하는단계 , 상기 볘 ₆ 8계분말과희토류수소화물분말을혼합하� � 단계, 상기 혼합물을 600°0 내지 850°（：의 온도에서 열처리 하는 단계, 상기 열처리한혼합물을 1000°0내지 1100°（：의온도에서 소결하는단계를포함한다， 상기 희토류수소화물분말은 ¾또는 （1¾와外¾의 혼합분말일 수 있다.

이때， 상기 열처리한 혼합물을 1000 내지 1100°（:의 온도에서 소결하는단계는 30분내지 4시간동안이루어질수있다.

본 기재에 따른 소결 자석의 제조 방법에서 쌔 ₆₆ 계 분말은 환원- 확산법에 의하여 형성된다. 따라서 별도의 조분쇄, 수소파쇄， 제트밀과 같은 분쇄 공정이나표면 처리 공정이 요구되지 않는다. 또한, 환원-확산법에 의해 제조된 근요계 분말을 희토류 수소화물 분말어애 ₂ 분말 또는 태 ₂ 와 ¾의 혼합분말） 과혼합하여 열처리 및 소결함으로써， （ ₆ 8계 분말의 입계 또는 주상립의 입계에 ᅡ 此영역 형성한다. 이때 X는 1내지 4일 수 있다. 따라서， 본 실시예에 따른 자석 분말을 소결하여 소결 자석을 제조하는경우， 소결공정중주상입자의 분해를억제할수있다.

그러면, 이하에서 각단계별로보다상세히 설명한다.

먼저， 환원-확산 방법으로 분말을 제조하는 단계에 대하여 설명한다. 상기 환원-확산 방법으로 ₆ 8계 분말을 제조하는 단계는， 산화네오디뮴， 붕소, 철을 혼합하여 1차 혼합물을 제조하는 단계， 상기 1차 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

혼합물에 칼슘을 첨가 및 혼합하여 2차 혼합물을 제조하는 단계, 상기 2차 혼합물을 800°0내지 1100°（：의 온도로가열하는단계를포함한다.

상기 제조방법은산화네오디뮴, 붕소， 철과같은원재료를혼합하고, 800°0내지 1100°（：의 온도에서 원재료들의 환원 및 확산에 의해 附2 ¾48합금 분말을형성하는방법이다. 구체적으로， 산화네오디뮴， 붕소， 철의 혼합물에서 산화네오디뮴, 붕소 및 철의 몰비는 1: 14: 1 내지 1.5: 14: 1 사이일 수 있다. 산화네오디뮴, 붕소및 철은 _{2 6148} 금속분말을제조하기 위한원재료이며 , 상기 몰비를만족하였을때높은수율로附# ₆₁₄₈ 합금분말을제조할수있다. 만일 몰비가 1: 14: 1 이하인 주상의 조성 틀어짐 및 （1 리치한 입계상이 미형성되는 문제점이 있고, 상기 몰비가 1.5: 14: 1 이상인 경우 양의 과도로 인하여 환원된 가 잔존하게 되고, 후단 처리과정에서 남은 附가 0的 ₃ 나 ¾로바뀌는문제점이 있을수있다.

상기 혼합물을 800°0 내지 1100°（:의 온도로 가열하는 단계는， 불활성가스 분위기 하에서, 10분 내지 6시간 동안 수행될 수 있다. 가열 시간이 10분 이하인 경우금속 분말이 충분히 합성되지 못하며, 가열 시간이 6시간 이상인 경우 금속 분말의 크기가 조대해지고 1차 입자들끼리 뭉치는 문제점이 있을수있다.

이렇게 제조되는금속분말은 수 있다. 또한, 제조된금속 분말의 크기는 0.5 _/ 때내지 10 _일수 있다. 또한， 일실시예에 따라제조된 금속분말의 크기는 0.5 _내지 5 _일수있다.

즉， 800°0내지 1100°（：의 온도에서의 원재료의 가열에 의하여 _{2 6148} 합금 분말이 형성되며， 분말은 네오디뮴 자석으로 우수한자성 특성을 나타낸다. 통상적으로， _{2 ¾} 山 합금 분말을 형성하기 위하여는 원재료를 1500 내지 2000°（：의 고온에서 용융시킨 후 급냉시켜 원재료 덩어리를형성하고, 이러한덩어리를조분쇄 및 수소파쇄 등을하여 합금분말을수득한다.

그러나 이러한 방법의 경우， 원재료를 용융하기 위한 고온의 온도가 필요하고， 이를 다시 냉각 후 분쇄해야 하는 공정이 요구되어 공정 시간이 길고 복잡하다. 또한, 이렇게 조분쇄된 油 합금 분말에 대하여 내부식성을 강화하고 전기 저항성 등을 향상시키기 위해서 별도의 표면 처리 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

과정이 요구된다.

그러나 본 실시에서와 같이 환원-확산방법에 의하여 근요계 분말을 제조하는 경우， 800°0 내지 1100°（：의 온도에서 원재료들의 환원 및 확산에 합금 분말을 형성한다. 이 단계에서, 합금 분말의 크기가 수 마이크로미터 단위로 형성되기 때문에， 별도의 분쇄 공정이 필요하지 않다. 보다구체적으로， 본실시예에서 제조되는금속분말의 크기는 0.5 _내지 10 _일수있다. 특히, 원재료로사용되는철분말의 크기를조절하여 제조되는 합금분말의 크기를조절할수있다.

다만， 이러한 환원-확산 방법으로 자석 분말을 제조하는 경우 상기 제조 과정에서 생성되는 부산물인 산화 칼슘이 형성되며, 이를 제거하는 공정이 요구된다. 이를 제거하가 위하여, 제조된 자석 분말을 증류수 또는 염기성 수용액 등을 이용하여 세정할수 있다. 이러한세정 과정에서 제조된 자석 분말입자가수용액 내의 산소에 노출되고， 수용액 내에 잔존하는산소에 의해 제조된자석 분말입자의 표면산화가이루어지고, 표면에 산화물피막이 형성된다.

이러한산화물 피막은자석 분말의 소결을 어렵게 한다. 또한, 높은 산소함량은 자성입자 주상의 분해를 촉진하여 영구자석의 물성을 저하시키는 요인이 된다. 따라서 높은 산소 함량을 가지는 환원-확산 자석 분말을 이용하여 소결자석을제조하는것이 어렵다.

그러나， 본발명의 일실시예에 따른제조방법은환원-확산방법으로 제조된 冊근요계 분말에， 희토류 수소화물 분말을 혼합하고 열처리 및 소결함으로써 소결 자석 내부의 입계부 또는 소결 자성 주상립의 입계부 영역에 _ （土 및 ¾상을 형성함으로써, 제조되는 소결 자석의 소결성을 개선하고주상분해를 억제한다 . 즉， 선- 此한 입계상을갖는고밀도의 소결 영구자석을제조할수있다. 다음， 상기 （^¾8계 분말과 희토류 수소화물 분말을 혼합한다. 상기 단계에서， 상기 희토류수소화물분말의 함량은 1내지 25중량%일수있다.

상기 희토류수소화물은단일분말을포함할수있고, 또는서로다른 분말의 혼합일 수 있다. 일례로， 희토류 수소화물은 （1¾ 단독일 수 있다. 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

또는 , 희토류 수소화물은 애 ₂ 와 ¾의 혼합 분말일 수 있다 . 희토류 수소화물이 仰¾와外¾의 혼합분말인 경우， （1¾와 ¾혼합중량비는 75:25 내지 80:20일수있다.

희토류 수소화물 분말의 함량이 1중량% 미만인 경우 액상 소결 보조제로서 입자 간에 충분한 젖음성 明）을 부여하지 못하여 소결이 잘 이루어지지 못하며， 주상 분해를 억제하는 역할을 충분히 수행하지 못하는문제점이 있을수있다. 또한, 희토류수소화물분말의 함량이 25중량% 초과인 경우소결 자석에서 （ ₆₈ 주상의 체적비가감소하여 잔류자화 값이 감소하며， 액상소결에 의해 입자들이 과도하게 성장하는 문제점이 있을 수 있다. 입자들의 과성장에 의해 결정립의 크기가 커지는 경우 자화반전에 취약하기 때문에 , 보자력이 감소하게 된다.

바람직하게는희토류수소화물분말의 함량은 3중량%내지 10중량%일 수있다.

다음， 상기 혼합물을 600°0 내지 850。（：의 온도에서 열처리 한다. 본 단계에서， 희토류 수소화물이 희토류 금속 및 수소 기체로 분리되고, 수소 기체가제거된다. 즉， 일례로희토류수소화물분말이 ¾인 경우， ¾가쌔 및 ¾기체로 분리되고， ¾ 기체가 제거된다. 즉, 600°0 내지 850°（：에서의 열처리는 혼합물에서 수소를 제거하는 공정이다. 이때， 열처리는 진공 분위기에서 수행될수있다. 다음， 상기 열처리한 혼합물을 1000°0 내지 1100°（：의 온도에서 소결한다. 이때, 상기 열처리한 혼합물을 1000 내지 1100°（：의 온도에서 소결하는 단계는 30분 내지 4시간동안 이루어질 수 있다. 이러한 소결 공정 또한 진공 분위기에서 수행될 수 있다. 본 소결 단계에서, 에 의한 액상 소결이 유도된다. 즉， 기존환원-확산방법으로제조된 분말과첨가된 희토류수소화물어（1¾） 분말사이에서 에 의한 액상소결이 일어나고， 소결 자석 내부의 입계부 또는 소결 자성 주상립의 입계부 영역에 귀 및 ¾상이 형성된다. 이렇게 형성된 附- 此 영역이나, ¾상은， 소결 자석 제조를 위한소결 공정에서 주상 입자의 분해를 막는다. 따라서, 안정적으로 소결자석을제조할수있다. 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

제조된 소결 자석은 고밀도를 가지며 결정립의 크기는 1，내지 10 일수있다. 이상과같이 본발명의 일실시예에 따른소결자석은, 환원-확산법에 의하여 제조된 NdFeB계 분말을 희토류 수소화물 분말과 혼합하여 열처리 및 소결함으로써 , 근요계 분말의 입계부 또는 주상림의 입계부에 선- 영역 형성으로 인해 자석 분말의 소결성을개선하고, 소결공정중주상입자의 분해를억제할수있다.

또한제조된소결자석의 결정립의 크기는 1 _내지 10 _일수있다. 이러한 소결 자석은, 분말의 입계부 또는 주상립의 입계부에 （1- （土 영역 또는 ¾상이 형성되어 있을수 있다. 따라서， 자석 분말을소결하여 자석을 제조하는경우, 소결자석 내부에서 주상분해를예방할수있다. 그러면 이하에서, 본 발명의 일 실시예에 따른 소결 자석의 제조 방법에 대하여 구체적인실시예를통하여 설명한다. 실시예 1： NdFeB계자석 분말의 형성

20 ₃ 3.2679당 ， 묘 0.1000 7.2316 용， ^ 1.75159 융을 입자의 입도및 크기제어를위한금속불화물 0 ¾， （： ₂ ）과균일하게 혼합한다. 이를 임의의 모양의 스텐레인스 스틸 용기에 담아 압착한 후 혼합물을 불활성 가스（ ， ¾） 분위기, 950°0 에서 0.5-6 시간 동안 튜브 전기로 안에서 반응시킨다.

다음， 상기 반응물을 모르타르로 갈아 입자분리 과정을 거쳐 미세 분말로 만든 다음, 환원부산물인 Ca, 0크0를 제거하기 위해 세정과정을 진행한다. 비수계 세정을 위하여 NH ₄ N0 _{3 6} .5 _§ 7.¾ 를 합성된 분말과 균일하게섞어준뒤 200 ₁₁₁ 1 의 메탄올에 담근다. 효과적인세정을위해균질기 및 초음파세정을 번갈아 1회 혹은 2회 반복진행한다.

반응 산물인 0 ₃ ^0） ₃ 를 제거하기 위하여, 같은 양의 메탄올로 상기 세정 과정을 2회 정도반복한다. 세정 과정은맑은 ¾¾比31101을얻을수있을때까지 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

반복될 수 있다. 마지막으로 아세톤으로 행군 후 진공 건조를 하여 세정을 마무리하고단일상 Nd ₂ Fe ₁₄ B분말입자를얻는다. 실시예 2： Nd¾와의혼합및소결 실시예 1에서 제시된 방법으로 제조한 NdFeB계 분말입자 (Nd ₂ Fe ₁₄ B) 8g에 질량비 10-25%의 Nd¾분말을혼합한다. 윤활제로써 부탄올을 첨가하여 자장성형 후， 진공 소결로에서 탈지공정으로써 150°C 1시간, 300°C 1시간을 진행하였다. 다음, 탈수소 공정으로써 650X에서 1시간 열처리 과정을 진행하고， 1050°C에서 1시간소결하였다. 실시예 3： 12.5중량%의 NdH _¾ l-소결보조제로사용

상기 실시예 2에서 Nd¾ 를 12.5% 중량비로 첨가하여 소결 자석을 제조하였다. 비교예 1：소결보조제를사용하지 않음

상기 실시예 1에서 제조된 NdFeB계 자성 분말에 Nd¾ 를 혼합하지 않고윤활제로써 부탄올을첨가하여 자장성형 후， 탈지공정으로써 150°C 1시간, 300°C 1시간을 진행하였다. 다음， 진공 소결로에서 650°C에서 1시간 열처리 과정을진행하고, 1050°C에서 1시간소결하였다. 실시예 4： NdH2와 PrH2의혼합분말을이용한혼합및소결

Nd _2. oFeuBGao.oi,o.o ₅ Alo.o ₅ Cuo.o ₅ 를 제조하기 위해, Nd2(¾ 33.24 g, B 1.04 g, AIF _{3 0.40} g, C11CI _{2 0.65} g, GaF ₃ 0.12을날젠통에 넣고 paint shaker로 30 분혼합한다음, 여기에 Fe 69.96 g를 넣고 paint shaker로 30분혼합하고， 마지막으로 Ca 16.65요을넣고 tubular mixer로 1시간혼합한다.

다음， 내부가 carbon sheet로둘러싸인 SUS튜브에 다져 넣고불활성 가스 (Ar , He) 분위기에서 950 °C 에서 10 분 동안 튜브 전기로 안에서 반응시킨다. 암모늄 나이트레이트가 녹아 있는 에탄올에 분말을 넣고 homogenizer를이용해 10-30분간세정한다음날젠통에 세정된분말과에탄올, 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

zi rconia bal l （분말 대비 6배의 중량비）, 암모늄 나이트레이트를 （초기 세정시사용한양대비 1/10） 넣고 2시간동안 turbular mixer로분말입자를 분쇄한다음아세톤으로세정하고건조한다.

상기 방법으로준비된 Nd계 분말 8 g에 중량비 10~12wt%의 （Nd+Pr）H ₂ 분말（건식 또는 핵산분위기에서 분쇄된 Nd¾와 Pr¾가 75:25또는 80:20으로 혼합된 분말）을 첨가하고, 윤활제로 부탄올을 （또는 Zn stearate） 첨가하여 자장성형 후진공소결로에서 1030도에서 2시간소결한다. 실시예 5： Nd¾의 단일분말을이용한혼합및소결

실시예 4와동일한방법으로준비된 Nd계분말 8 g에 질량비 10% -25% 의 NdH ₂ 분말을혼합하고， 윤활제로써 butanol 을첨가하여 자장성형 후, 진공 소결로에서 1050도에서 1시간소결한다. 실시예 6： NdH2의 함량을다르게하여혼합및소결（3%）

Nd _2.5 F¾ _3.3 Bi.iCuo.o ₅ Alo.i ₅ 를제조하기 위해， Nd ₂ 0s37.48 g, B 1.06 g, Cu

0.28 g, A1 0.36 g을 날젠 통에 넣고 paint shaker로 30 분 혼합한 다음, 여기에 Fe 66.17 g를 넣고 paint shaker로 30 분 혼합하고, 마지막으로 Ca 20.08요을넣고 tubular mixer로 1시간혼합한다.

다음, 내부가 carbon sheet로둘러싸인 SUS튜브에 다져 넣고불활성 가스（Ar , He） 분위기에서 950 °C 에서 10 분동안 튜브 전기로 안에서 반응시킨다. 암모늄 나이트레이트가 녹아 있는 에탄올에 분말을 넣고 homogeni zer를이용해 10-30분간세정한 "다음날젠통에 세정된분말과에탄올， zi rconi a bal 1 （분말 대비 6배의 중량비）, _. 암모늄 나이트레이트를 （초기 세정시 사용한양대비 1/10） 넣고 2시간동안 turbular mixer로분말입자를 분쇄한다음아세톤으로세정하고건조한다.

상기 방법으로 준비된 Nd계 분말 8 g에 중량비 3%의 Nd¾분말을 첨가하고， 윤활제로부탄올을 첨가하여 자장성형 후 진공소결로에서 1030 °C 에서 2시간소결한다. 실시예 7： _의 함량을다르게하여혼합및소결（5%） 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

실시예 6과동일한방법으로 계 준비한다. 상기 방법으로 준비된 계 분말 8 _§ 에 중량비 5%의 ¾분말을첨가하고， 윤활제로부탄올을 첨가하여 자장성형후진공소결로에서 1030 에서 2시간소결한다. 평가예 1

실시예 3에서 제조한 소결 자석（주황색선）과, 비교예 1에서 제조한 소결 자석（검정색선）의 패턴을 도 1에 나타내었다. 또한， 상기 실시예 3에서 제조된소결자석의주사전자현미경 이미지를도 2에 나타내었다.

도 1을참고로하면， （1¾를 첨가하지 않은비교예 1의 경우（검은선） （ ₆₈ 주상의 분해에 의한 알파-근 피크가 나타났다. 그러나 （1¾가 첨가된 실시예 3의 경우（오렌지선） , 주상의 분해에 의한 알파- ₆ 피크가 나타나지 않았다. 즉, 애 ₂ 첨가에 의해 제조된 소결 자석의 ? ₆₈ 상 분해가 억제된 것을알수있다.

도 2를 참고로 하면， 실시예 3에 의해 제조된 소결 자석은균일하고 높은밀도로소결되었음을확인할수있다. 상기 실시예 2와 비교예 1을 통하여， 일정 함량의 배 ₂ 의 첨가가 주상의 분해를억제하고소결성을부여하여 치밀도를향상시키는효과를 나타내는것을알수있다. 평가예 2

冊근요계 자석 분말과 （1¾분말의 함량비를 다르게 하면서， ）0犯패턴 및주사전자현미경 이미지를측정하고이를도 3및도 4에 나타내었다.

도 3은 （1¾가 25% 포함된 경우의 XI犯 패턴 및 주사전사 현미경 이미지이다. 도 3을 참고로 하면， （1¾가 25% 포함된 경우, 알파- 피크가 관측되지 않아 주상의 분해가 억제되는 것을 확인할 수 있으며， 주사전자현미경 이미지에서도치밀한소결자석을형성하는것을 알수있다.

도 4는 （1¾ 대신에 ＜1¾와 0 ₁ 가 7:3으로 혼합된 분말을 사용한 결과이다. 도 4를 참고로 하면, 이 경우에도 도 1 및 도 3에서와 유사하게 알파- ₆ 피크가관측되지 않음을확인할수있다. 즉， 주상의 분해가억제되는 2019/107929 1»（：1^1{2018/014849

것을 확인할 수 있었다. 주사전자현미경 이미지로부터 분말 단독으로 사용하는 경우보다 결정립의 크기가 크게 관찰되는 것을 확인할 수 있으며， 이는 _（： ₁₁ 공융 용융 합금을 만들면서 NdFeB 입자의 소결을 촉진함으로써 결정립조대화가이루어진것으로생각된다.

평가예 2의 결과를 통해 본 발명의 기재 범위 내에서 의 함량을 다르게 하거나 （ 랑 혼합하여 사용하는 경우에도 주상의 분해를 억제하고 소결성이 개선되는것을확인할수있었다. 평가예 3

실시예 2를 통하여 제조한 소결 자석의 보자력， 잔류 자화 및 배 측정하고이를도 5에 나타내었다.

冊 ₆ 8계 자성 분말에 10중량% 래 ₂ 를첨가하여 소결 열처리하였으며， 잔류 자화값은 12.11 뇨（;（킬로가우스）， 보자력은 10.81 뇨 （킬로외르스테드）， 35.48 1100 ₆ （메가가우스외르스테드）를보였다. 평가예 4

실시예 4및 실시예 5를통하여 제조한소결 자석의

이를하기 표 1및 도 6에 나타내었다. 또한, 실시예 4및 실시예 5를통하여 제조한소결 자석의 _결과를 도 7 및 도 8에 나타내었다. 도 7은 실시예 4를 통하여 제조한 소결 자석의 _ 결과이고， 도 8은 실시예 5를 통하여 제조한소결자석의 ¾犯결과이다.

【표 11

2019/107929 1»（：1^1{2018/014849 평가예 5

실시예 6및 7을통해 제조한소결자석의 8내를측정하고 이를하기 표 2및도 9, 10에 나타내었다. 도 9는실시예 6에 해당하고, 도 10은실시예 7에 해당한다. 또한, 실시예 6및 실시예 7을통하여 제조한소결자석의 ¾犯 결과를도 11및도 12에 나타내었다. 도 11은실시예 6를통하여 제조한소결 자석의 XI® 결과이고, 도 12는 실시예 7을 통하여 제조한 소결 자석의 XI犯 결과이다.

이를 통해 본 발명의 기재 범위 내에서 （1¾의 함량을 다르게 하는 경우에도우수한효과를가지는것을확안할수있 엇다.

【표 2]

이상과같이 본기재에 따른소결자석의 제조방법은， 환원-확산법에 의하여 제조된 ^ ₆₈ 계 분말을 ¾분말과혼합하여 열처리 및 소결함으로써， 제조되는 자석 분말의 소결성을 개선하고, 소결 공정중 주상입자의 분해를 억제하였다. 따라서， 자석 분말을소결하여 자석을제조하는경우， 자석 분말 내부에서 주상분해를예방할수있다.

이상에서 본발명의 바람직한실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태또한본발명의 권리범위에 속하는것이다.