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Title:
METHOD FOR PRODUCING A MOULDED PART
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2004/012885
Kind Code:
A2
Abstract:
The invention relates to a method for producing a moulded part from a disk-shaped or plate-shaped base body (5) comprising a plurality of knot-shaped and/or ridge-shaped elevations (4, 3) which merge into the base body (5) with inclined lateral surfaces, by pressing and sintering powdery starting materials into a shape that is close to the end shape. According to the invention, the pressing takes place in a two-step pressing process. In the first pressing step, the defining surfaces of the base body (5) are pressed up to the elevations (3, 4), in order to form an at least approximate end shape, and the elevations (3, 4) are simultaneously pressed with overdimension. The projection h of the elevations (3, 4) in relation to the base body (5) is 10 % to 150 % higher than the projection h' in the finished pressed state. The lateral surfaces form an angle of inclination $g(a)' between 90° and 150° with the respectively adjacent defining surface of the base body (5). In the second pressing step, the elevations (3, 4) are pressed to form an at least approximate end shape, the angle of inclination ?' being enlarged to a value $g(a) between 95° and 170°.

Inventors:
ZOBL GEBHARD (AT)
GLATZ WOLFGANG (AT)
KRAUSSLER WOLFGANG (AT)
OBERBREYER ROBERT (AT)
Application Number:
PCT/AT2003/000217
Publication Date:
February 12, 2004
Filing Date:
July 30, 2003
Export Citation:
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Assignee:
PLANSEE AG (AT)
ZOBL GEBHARD (AT)
GLATZ WOLFGANG (AT)
KRAUSSLER WOLFGANG (AT)
OBERBREYER ROBERT (AT)
International Classes:
B22F3/02; B22F5/00; H01M8/02; H01M8/0208; H01M8/0215; H01M8/0247; (IPC1-7): B22F3/02
Domestic Patent References:
WO2002055747A12002-07-18
Foreign References:
EP1033193A12000-09-06
EP1083034A22001-03-14
Attorney, Agent or Firm:
Lohnert, Wolfgang (Reutte/Tirol, AT)
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Claims:
Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung eines Formteiles, bestehend aus einem scheiben oder plattenförmigen Grundkörper (5) mit einer Vielzahl von noppen und/oder stegförmigen Erhebungen (4,3), die mit geneigten Seitenflächen in den Grundkörper (5) übergehen, durch endformnahes Pressen und Sintern pulverförmiger Ausgangsmaterialien, dadurch gekennzeichnet, dass das Pressen in einem zweistufigen Pressvorgang erfolgt, wobei in der ersten Stufe die Begrenzungsflächen des Grundkörpers (5) bis zu den Übergangsbereichen der Erhebungen (3,4) hin auf zumindest angenäherte Endform gepresst und gleichzeitig die Erhebungen (3,4) mit Übermaß gepresst werden, und zwar derart, dass ihr Überstand h'vom Grundkörper (5) gegenüber dem Überstand h vom Grundkörper (5) im fertig gepressten Zustand um 10 %150 % größer ist und dass ihre Seitenflächen einen Neigungswinkel a'im Bereich von 90°150° mit der jeweils angrenzenden Begrenzungsfläche des Grundkörpers (5) einschließen und wobei in der zweiten Stufe die Erhebungen (3,4) auf zumindest angenäherte Endform gepresst werden, derart, dass der Neigungswinkel a'auf einen Wert oc vergrößert wird der im Bereich von 95°170° liegt.
2. Verfahren zur Herstellung eines Formteiles nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Überstand h'gegenüber dem Überstand h im fertig gepressten Zustand um 30 %100 % größer ist.
3. Verfahren zur Herstellung eines Formteiles nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Neigungswinkel a'im Bereich von 110°130° und der Neigungswinkel a im Bereich von 115°160° liegt.
4. Verfahren zur Herstellung eines Formteiles nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Pressling nach der ersten Pressstufe vorgesintert wird.
5. Verfahren zur Herstellung eines Formteiles nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Formteil aus einer Legierung mit mindestens 20 Gew. % Chromanteil hergestellt wird.
6. Verfahren zur Herstellung eines Formteiles nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Legierung neben Chrom aus Eisen sowie weiters aus einem oder mehreren zusätzlichen metallischen und/oder keramischen Legierungsanteilen von in Summe maximal 40 Gew. % besteht und dass die zusätzlichen Legierungsanteile als Vorlegierung mit Chrom und/oder Eisen in die pulverförmigen Ausgangsmaterialien eingebracht werden.
7. Verfahren zur Herstellung eines Formteiles nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Formteil der Interkonnektor einer Brennstoffzelle ist.
Description:
VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG EINES FORMTEILES Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Formteiles, bestehend aus einem scheiben-oder plattenförmigen Grundkörper mit einer Vielzahl von noppen-und/oder stegförmigen Erhebungen, die mit geneigten Seitenflächen in den Grundkörper übergehen, durch endformnahes Pressen und Sintern pulverförmiger Ausgangsmaterialien.

Beispiele für derartig komplex geformte Formteile sind Interkonnektoren, auch als bipolare Platte oder Stromsammler bezeichnet, von Brennstoffzellen. Neben einer möglichst gleichförmigen hohen Dichte dieser Formteile und einer guten Maßhaltigkeit um die in der Regel geforderte Gasdichtheit zu gewährleisten, ist auch eine wirtschaftliche Herstellungsmöglichkeit dieser Formteile die Grundvoraussetzung um eine Fertigung im Produktionsmaßstab zu ermöglichen.

Die Herstellung der Endform derartiger Formteile durch spanabhebende Bearbeitung aus Halbzeug ist sehr kostenintensiv, so dass eine pulvermetallurgische Fertigung mit möglichst endformnaher Formgebung anzustreben ist. Problematisch dabei ist, dass insbesondere für Interkonnektoren von Hochtemperatur Brennstoffzellen vielfach hoch chromhaltige Legierungen eingesetzt werden, die bei niederen Temperaturen spröde sind und in Form von Pulvern nur sehr schwer verpresst werden können.

Bei einfacheren Geometrien der Formteile kann eine Unterteilung des Pressstempels in mehrere, unabhängig voneinander bewegliche Einzelelemente eine Verbesserung bringen. Bei Interkonnektoren, die auf einem scheiben-oder plattenförmigen Grundkörper vielfach mehrere hundert noppenförmige und stegförmige Erhebungen aufweisen, ist eine sinnvolle Unterteilung der Pressstempel jedoch technisch nicht mehr machbar.

Die Herstellung derartiger Bauteile durch Pulverspritzgusstechniken ist ebenfalls problematisch, wegen der vielfach nicht ausreichenden Materialdichte

und Maßhaltigkeit aufgrund zu großer und unregelmäßiger Schwundprozesse im Zuge des Herstellungsverfahrens.

Die EP 1 195 829 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung einer Bipolarplatte für Brennstoffzellen, bei dem eine gasundurchlässige Grundplatte mit einer Vielzahl von Vorsprüngen, welche die Gasführung regeln sollen, verbunden wird. Die Vorsprünge welche im Übergang zur Grundplatte geneigte Seitenflächen aufweisen, werden dabei unter anderem durch Pressen einer verformbaren Masse mit Hilfe eines profilierten Stempels in einem einstufigen Pressverfahren hergestellt.

Dieses einfache Herstellungsverfahren ist für die spezielle beschriebene Bipolarplatte ausreichend, da die Vorsprünge nicht dicht sein müssen, sondern porös und gasdurchlässig sein können und aus einer leicht verformbaren Masse aus kunststoffgebundenen Fasern oder Fäden, z. B. aus Graphit, gebildet werden. Für schwer verpressbare pulverförmige Ausgangsmaterialien ist ein derartiges Herstellungsverfahren jedoch nicht geeignet.

Die WO 01/83132 beschreibt ebenfalls ein Verfahren zur Herstellung eines plattenförmigen Grundkörpers mit einer Vielzahl von noppen-und stegförmigen Erhebungen, beispielsweise zur Verwendung in Brennstoffzellen oder in Wärmetauschern, unter anderem auch aus pulverförmigen Ausgangsrnaterialien.

Bei diesem Verfahren wird in einem ersten Schritt ein Zwischenprod ukt hergestellt, das im wesentlichen plattenförmig ohne die ausgeformten Erhebungen ist, das aber schon der Materialmenge des fertig geformten Formkörpers entspricht. Dann wird mit Hilfe von Pressstempeln in einem einzigen Schritt die endformnahe Form des Formteiles hergestellt.

Nachteilig bei einem derartigen Verfahren ist, dass bei Verwendung pulverförmiger Ausgangsmaterialien die Verdichtung in den Erhebungen nicht sehr gleichmäßig ist und daher Zonen mit unerwünschter Porosität auftreten und/oder die benötigten Pressdrücke unverhältnismäßig hoch sind. insbesondere beim Pressen schwer verpressbarer Pulver kann es dazu

kommen, dass die Pressdrücke selbst bei den größten derzeitig verfügbaren Pressen nicht mehr ausreichend sind.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher ein Verfahren zur Herstellung von Formteilen aus einem scheiben-oder plattenförmigen Grundkörper mit einer Vielzahl noppen-und/oder stegförmiger Erhebungen zu schaffen, mit dem die Formteile auch bei schwer verpressbaren Pulvern auf einfache Weise kostengünstig mit ausreichender Dichte und Homogenität hergestellt werden können.

Erfind ungsgemäß wird dies dadurch erreicht, dass das Pressen in einem zweistufigen Pressvorgang erfolgt, wobei in der ersten Stufe die Begrenzungsflächen des Grundkörpers bis zu den Übergangsbereichen der Erhebungen hin auf zumindest angenäherte Endform gepresst und gleichzeitig die Erhebungen mit Übermaß gepresst werden, und zwar derart, dass ihr Überstand h'vom Grundkörper gegenüber dem Überstand h vom Grundkörper im fertig gepressten Zustand um 10 %-150 % größer ist und dass ihre Seitenflächen einen Neigungswinkel a' im Bereich von 90°-150° mit der jeweils angrenzenden Begrenzungsfläche des Grundkörpers einschließen und wobei in der zweiten Stufe die Erhebungen auf zumindest angenäherte Endform gepresst werden, derart, dass der Neigungswinkel a'auf einen Wert a vergrößert wird der im Bereich von 95°-170° liegt.

Das erfindungsgemäße Pressverfahren wird insbesondere bei der Herstellung von Formteilen mit ungünstigen Pressverhältnissen zur Anwendung kommen die dann vorliegen, wenn viele einzelne Teilbereiche des Formteiles unterschiedliche Abmessungen in Pressrichtung aufweisen, die mindestens etwa irn Verhältnis 1 : 2 in dieser Richtung differieren. Diese Verhältnisse treten beispielsweise bei Formteilen mit steg-und/oder noppenförmigen Erhebungen, wie sie als Interkonnektoren für Brennstoffzellen eingesetzt werden auf.

Das spezielle erfindungsgemäße zweistufige Pressverfahren arbeitet in jeder Stufe mit unterschiedlichen Pressstempeln. In der ersten Stufe sind die mindestens aus einem Oberstempel und einem Unterstempel bestehenden

Pressstempel so aufeinander abgestimmt, dass die Begrenzungsflächen des scheiben-oder plattenförmigen Grundkörpers auf möglichst hohe Pressdichte verdichtet werden und damit zumindest angenähert die gewünschte Endform aufweisen. Lediglich das nach dem Ausstoßen des Pressings aus der Matrize auftretende elastische Rückfedern und der bei der nachfolgenden Sinterung auftretende Schwund verändern in Abhängigkeit vom verwendeten Werkstoff die Abmessungen des Pressings in diesen Bereichen. Die noppen-und/oder stegförmigen Erhebungen hingegen werden in der ersten Stufe noch nicht auf eine möglichst hohe Pressdichte verdichtet und weisen daher gegenüber ihrer Endform Übermaß auf. In der zweiten Pressstufe sind die Pressstempel so aufeinander abgestimmt, dass die Begrenzungsflächen des scheiben-oder plattenförmigen Grundkörpers nur mehr geringfügig oder nicht mehr weiter verdichtet werden. Die noppen-und/oder stegförmigen Erhebungen hingegen werden durch eine gezielte Vergrößerung des Neigungswinkels und Verringerung des Überstandes auf annähernd die gewünschte Endform weiterverdichtet. Insbesondere durch diese Vergrößerung des Neigungswinkels ergibt sich in allen Bereichen eines derartig hergestellten Formteiles eine sehr gleichmäßige optimale Verdichtung, die nach der Sinterung des Formteils eine ausreichende Festigkeit und Gasdichtheit des Formteiles gewährleistet.

Für bestimmte komplex geformte Formteile kann es zu einer weiteren Verbesserung der Grünlingshomogenität sinnvoll sein, die einzelnen Pressstempel in mehrere unabhängig voneinander bewegbare Einzelsegmente zu unterteilen.

Die noppen-und/oder stegförmigen Erhebungen können sowohl auf einer Seite, als auch auf beiden Seiten des scheiben-oder plattenförmigen Grundkörpers vorhanden sein, wobei die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens besonders im letzteren Fall besonders vorteilhaft ist.

Besonders bewährt hat es sich, wenn der Überstand in der ersten Pressstufe gegenüber dem Überstand im fertig gepressten Zustand um 30 % bis 100 % größer ist.

Weiters hat es sich bewährt, für die Seitenflächen der Erhebungen in der ersten Pressstufe einen Neigungswinkel im Bereich von 100° bis 130° und im fertig gepressten Zustand im Bereich von 115° bis 160° vorzusehen.

Insbesondere bei Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens auf schwer verpressbare Ausgangspulver die zur Verbesserung der Pressbarkeit einen gewissen Anteil an Presshilfsmitteln wie Wachse benötigen, kann es vorteilhaft sein, den Pressing nach der ersten Pressstufe zur Entfernung der Presshilfsmittel vorzusintern. Dadurch wird eine nochmals verbesserte Dichte und Porenfreiheit des fertigen Formteiles erreicht. Die Vorsinterung kann dabei je nach verwendetem Ausgangsmaterial bei Temperaturen zwischen etwa 600° und 1. 200° während eines Zeitraumes von etwa einer oder mehreren Stunden unter anderem in Abhängigkeit von der Größe des Formteiles und der verwendeten Anlagen erfolgen. Gut verpressbare Ausgangspulver, beispielsweise aus Aluminium oder Kupfer, brauchen in der Regel nicht vorgesintert zu werden.

Interkonnektoren für Hochtemperatur-Brennstoffzellen wie z. B. Festelektrolyt Brennstoffzellen werden vielfach aus hoch chrom'haltigen Legierungen mit mindestens 20 Gew. % Chromanteil wie z. B. aus ferritischen Stählen oder Chrombasislegierungen hergestellt. Da derartige Legierungen schwer verpressbar sind, hat sich die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens besonders bewährt.

Vielfach werden für derartige Interkonnektoren Chromtegierungen verwendet die neben Chrom aus Eisen sowie weiters aus einem oder mehreren zusätzlichen metallischen und/oder keramischen Legierungsanteilen von in Summe maximal 40 Gew. % bestehen. Hier hat es sich bewährt, die zusätzlichen Legierungsanteile als Vorlegierung mit Chrom und/oder Eisen in die pulverförmigen Ausgangsmaterialien einzubringen, was die Verpressbarkeit noch weiter verbessert. Neben diesen Legierungen auf Chrom-und Eisenbasis können als Werkstoffe für Interkonnektoren von Hochtemperatur Brennstoffzellen beispielsweise auch Metalikeramiken oder keramische Werkstoffe zur Anwendung kommen.

Im Folgenden wird die Erfindung an Hand eines Herstellungsbeispieles und an Hand von Figuren näher erläutert.

Herstellungsbeispiel Scheibenförmige Interkonnektoren für Hochtemperatur Brennstoffzellen aus einer Chrombasislegierung wurden nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt. Abmessungen und Formgebung der Interkonnektoren : Durchmesser 120 mm, Gesamtdicke 2,5 mm, Mittelbohrung 8,8 mm Durchmesser, Grundkörper mit 1,3 mm Dicke, auf einer Seite des Grundkörpers um die Mittelbohrung und am Randbereich angeordnete stegförmige Erhebungen mit etwa 0,5 mm Höhe und 5 mm Breite, auf der gegenüberliegenden Seite des Grundkörpers um die Mittelbohrung und am Randbereich angeordnete stegförmige Erhebungen mit etwa 0,7 mm Höhe und 5 mm Breite, dazwischen in regelmäßigen Abständen und Reihen angeordnete noppenförmige Erhebungen in Form eines Kegelstumpfes mit etwa 1,4 mm Bodenfläche und 1 mm Deckfläche. Abstand der einzelnen Noppen und Reihen etwa 1 mm, Noppenhöhe 0,7 mm.

Zur Herstellung der Interkonnektoren wurde zuerst ein Pulveransatz bestehend aus 95 Gew. % elementarem Chrompulver und 5 Gew. % eines Vorlegierungspulvers aus Eisen mit 0,8 Gew. % Yttrium angefertigt. Die verwendeten Pulver wiesen Korngrößen im Bereich von 36 um bis 100 um auf.

Die Pulveransätze wurden durch Einwiegen der einzelnen Pulver sowie Zugabe von ca. 1 Gew. % Mikrowachs als Presshilfsmittel und änschließendes 15 minütiges Mischen in einem Taumelmischer hergestellt. Der Pulveransatz wurde in die Matrize einer Pulverpresse eingefüllt.

Figur 1 zeigt schematisch in vergrößertem Maßstab den Randabschnitt eines erfindungsgemäß hergestellten Interkonnektors im vorgepressten Zustand gemäß Kontur-1-und im fertiggepressten Zustand gemäß Kontur-2-.

In einem ersten Pressschritt wurde mit entsprechend geformten jeweils einteiligen Ober-und Unterstempeln der Pulveransatz auf die Außenkontur-1- gemäß Figur 1 verdichtet. Dabei wurden die stegförmigen Erhebungen-3-, und die noppenförmigen Erhebungen-4-mit Übermaß gepresst, während die Begrenzungsfläche des Grundkörpers-5-bis zu den Übergangsbereichen der Erhebungen-3-4-hin, auf angenäherte Endform gepresst wurde. Der Überstand h'der oberen stegförmigen Erhebungen-3-vom Grundkörper-5- war gegenüber ihrem Überstand h vom Grundkörper-5-im fertig gepressten Zustand um 66,7 % größer, während der Überstand h'der unteren stegförmigen Erhebungen-3-vom Grundkörper-5-gegenüber ihrem Überstand h vom Grundkörper-5-im fertig gepressten Zustand um 70 % größer war. Der Überstand h'der noppenförmigen Erhebungen-4-vom Grundkörper-5-war gegenüber ihrem Überstand h vom Grundkörper-5-im fertig gepressten Zustand um 28,6 % größer. Der Neigungswinkel a'der Seitenflächen der noppenförmigen und stegförmigen Erhebungen 4-3-betrug 120°.

Nach dem ersten Pressschritt wurden die Presslinge aus der Pressmatrize ausgestoßen, entnommen und zum Zwecke der Entwachsung in einem Ofen bei 1000 °C in Wasserstoffatmosphäre während eines Zeitraumes von 3 Stunden vorgesintert. Danach wurden die vorgesinterten Interkonnektoren zur Durchführung des zweiten Pressschrittes in eine abgeänderte Matrize der Pulverpresse eingelegt. Die Matrize wurde dabei derart maßlich abgeändert, dass ihr Durchmesser der Maßänderung der vorgesinterten Interkonnektoren im Durchmesser entsprach, welche durch das elastische Rückfedern des Pressings nach dem Ausstoßen aus der Matrize nach dem ersten Pressschritt und dem Sinterschwund im Vorsinterschritt zustandegekommen ist. Diese Maßänderung hängt von der Größe des hergestellten Pressings und von der Art des verwendeten Werkstoffes ab. Im vorliegenden Fall musste der Durchmesser der Matrize für den zweiten Pressschritt um 0,3 mm größer ausgeführt werden. Dementsprechend mussten auch die maßliche Änderungen der Abstände der noppenförmigen und stegförmigen Erhebungen-4-3-bei der Auslegung von Ober-und Unterstempel für den zweiten Pressschritt berücksichtigt werden. Darüber hinaus wurden Ober-und Unterstempel so abgestimmt, dass die Interkonnektoren nach dem zweiten

Pressschritt einschließlich der stegförmigen und noppenförmigen Erhebungen-3-4-weitestgehend in den Endabmessungen vorlagen.

Weitestgehend heißt, dass der Schwund des abschließenden Sinterschrittes noch mitberücksichtigt war, so dass nach der Sinterung das endgültige Maß vorlag. Zur Ausführung des zweiten Pressschrittes wurden die Pressstempel auch so ausgeführt, dass der Neigungswinkel a der Seitenflächen der steg-und noppenförmigen Erhebungen-3-4-gegenüber dem Neigungswinkel a'im ersten Pressschritt vergrößert wurde und zwar auf 127, 5 °. Durch diese Vergrößerung des Neigungswinkels ergibt sich eine optimale Verdichtung der steg-und noppenförmigen Erhebungen-3-4-. Gleichzeitig kommt das Material ins Fließen und bewirkt auch noch eine zusätzliche Verdichtung des Grundkörpers-5-.

Nach dem zweiten Pressschritt wurden die Interkonnektoren zur weiteren Verdichtung und zum Zwecke der vollständigen chemischen Homogenisierung einer Sinterung in Wasserstoff bei 1450 °C über drei Stunden unterzogen.

Zum Vergleich wurden Interkonnektoren aus demselben Werkstoff und mit denselben Abmessungen durch einstufiges Pressen nach dem Stand der Technik hergestellt. Die übrigen Herstellungsbedingungen waren dieselben wie bei den erfindungsgemäß hergestellten Interkonnektoren, lediglich die Entwachsung wurde als Vorstufe im Zuge des Sinterprozesses durchgeführt.

Die Figuren 2a und 2b zeigen die Gefügeaufnahmen eines erfindungsgemäß hergestellten Interkonnektors in 15 facher Vergrößerung wobei die Figur 2a den Bereich der noppenförmigen Erhebungen-4-und die Figur 2b den Bereich der stegförmigen Erhebungen-3-wiedergibt.

Die Figuren 3a und 3b zeigen die entsprechenden Gefügeaufnahmen eines Interkonnektors der nach dem Stand der Technik mit einem einstufigen Pressverfahren hergestellt wurde. Deutlich ist die größere Homogenität und Porenfreiheit und darnit größere Dichte des erfindungsgemäß hergestellten Interkonnektors in praktisch allen Bereichen zu erkennen.