Domaine technique de l’invention

La présente invention s’inscrit dans le domaine de la production de diamant.

L’invention concerne un procédé de production de diamant de synthèse ainsi qu’un dispositif pour la mise en oeuvre de ce procédé.

Technique antérieure

Le diamant de synthèse est de plus en plus utilisé dans l’industrie, notamment pour ses propriétés électroniques, mécaniques, optiques, thermiques ou encore chimiques.

Pour produire un diamant de synthèse, plusieurs technologies existent.

Parmi ces technologies, on peut citer la technologie Haute Pression, Haute Température, connue sous l’acronyme HPHT (« High Pressure High Temperature », dans la littérature anglo-saxonne). Cette technologie consiste à placer un échantillon de carbone, par exemple du graphite, dans une enceinte et à le soumettre à une température élevée, de l’ordre de 1500°C, et à une pression élevée, de l’ordre de 15 GPa. L’ajout d’un catalyseur à l’échantillon, par exemple un métal de transition comme le nickel ou le cobalt, permet d’abaisser la température à 1000°C et la pression à 6 GPa.

Une autre technologie consiste à réaliser un dépôt chimique en phase vapeur, connue sous l’acronyme CVD (« Chemical Vapor Deposition », dans la littérature anglo-saxonne). Un échantillon en diamant est placé dans une enceinte sous vide. Un gaz, avec hydrogène, est introduit dans l’enceinte. L’ensemble est ensuite ionisé à l’aide d’une décharge microondes, créant un plasma. Les espèces issues du plasma s’adsorbent petit à petit sur le substrat et forment l’objet.

Pour ces deux premières technologies, les principaux inconvénients sont :

- la difficulté, voire l’impossibilité, à contrôler finement la localisation spatiale où les conditions sont réunies pour permettre la formation du diamant ;

- la limitation de la direction de croissance du diamant : pour la technologie HPHT, les directions sont imposées par le schéma de compression ; pour la technologie CVD, la direction est perpendiculaire au substrat.

Une autre technologie repose sur le principe de la compression dynamique pour réaliser la conversion du graphite en diamant. Dans les technologies de conversion du graphite en diamant induite par compression dynamique, la conversion n’est pas diffusive, comme dans la technologie HPHT, c'est-à-dire qu’elle n’est pas induite par la diffusion des atomes sous l’effet de la température. La conversion est dite martensitique, c'est-à-dire qu’elle est induite par la déformation locale des réseaux cristallins, comme décrit notamment dans la publication de Christian et al, décembre 1995, Journal de Physique IV, volume 5, numéro C8, et comme démontré par de nombreuses expériences depuis le début des années 1990, notamment dans la publication de Erskine et al, 1992, Journal of Applied Physics, vol 71 , n°10, ou encore dans la publication de Kraus et al., 2016, Nature Communications, 7, 10970 ou encore celle de Volt et al., 2019, Journal of Applied Physics, 125, 245902.

Cette technologie repose par exemple sur l’utilisation d’ondes de choc. Les ondes de choc sont par exemple générées par projection d’une feuille métallique, sur un échantillon en graphite. On parle généralement dans la littérature d’ondes de choc par explosion. Les ondes de choc peuvent également être générées par ablation laser. Cette technologie présente de nombreux inconvénients, notamment la destruction partielle de l’échantillon en graphite pour produire ces chocs et la durée très limitée dans le temps de ces chocs, de l’ordre de la microseconde. Les diamants obtenus sont uniquement sous la forme de nanocristaux ou de microcristaux.

Présentation de l’invention

La présente invention vise à remédier aux inconvénients des solutions proposées par l’art antérieur, notamment à ceux exposés ci-avant.

A cet effet, il est proposé par la présente invention un procédé pour produire du diamant à partir d’un échantillon comportant du graphite, ledit procédé comportant :

- la génération et l’émission, par une pluralité de générateurs d’ondes acoustiques, d’une pluralité d’ondes acoustiques, vers un système de focalisation, lesdites ondes acoustiques générant ensemble en entrée du système de focalisation une intensité acoustique I _e ,

- la focalisation desdites ondes acoustiques, par le système de focalisation, en une zone focale dans l’échantillon, le système de focalisation définissant un facteur multiplicatif M. Lesdites ondes acoustiques focalisées génèrent ensemble, au niveau d’au moins une partie de la zone focale, une intensité acoustique au moins égale à 1.10 ¹² W.rrr ² correspondant à une intensité acoustique minimale suffisante pour réaliser un changement de phase du graphite en diamant.

Pour réaliser un changement de phase du graphite en diamant, au niveau de la zone focale, l’intensité acoustique doit être suffisante pour que :

- la pression acoustique atteinte dépasse une pression minimale suffisante rendant le diamant plus stable que le graphite,

- l’énergie cinétique des atomes soit suffisante pour rompre la métastabilité dudit graphite pendant la durée de l’émission des ondes acoustiques.

Lorsque l’intensité acoustique générée au niveau de la zone focale est au moins égale à 1.10 ¹² W.nr ² , la durée de l’émission de l’intensité acoustique conditionne ensuite le pourcentage de conversion du graphite en diamant dans cette zone focale. En d’autres termes, pour une intensité acoustique émise donnée au niveau de la zone focale, plus la durée de l’émission de l’intensité acoustique est importante, plus le pourcentage de conversion du graphite en diamant augmente dans la zone focale. De plus, pour un pourcentage souhaité de conversion du graphite en diamant, plus l’intensité acoustique émise est importante, plus la durée de rémission de l’intensité acoustique au niveau de la zone focale est réduite.

Ainsi, selon l’intensité acoustique générée au niveau de la zone focale, les ondes acoustiques sont préférentiellement émises pendant au moins une durée minimum permettant un pourcentage prédéfini souhaité de conversion du graphite en diamant dans la zone focale.

Le procédé selon l’invention permet ainsi avantageusement de créer un germe de diamant ou d’agrandir un germe de diamant préexistant dans l’échantillon, au niveau de la zone focale.

Le procédé permet avantageusement de contrôler finement la localisation spatiale où les conditions sont réunies pour permettre la formation du diamant, contrairement aux technologies existantes HPHT et CVD.

Le procédé permet également avantageusement de produire un germe de diamant ou d’agrandir un germe de diamant préexistant, sans détruire l’échantillon, contrairement aux technologies existantes d’ondes de choc. Selon des modes de mise en oeuvre particuliers, l’invention répond en outre aux caractéristiques suivantes, mises en oeuvre séparément ou en chacune de leurs combinaisons techniquement opérantes.

Dans des modes de mises en oeuvre particuliers de l’invention, les ondes acoustiques focalisées génèrent ensemble, dans la au moins une partie de la zone focale, une intensité acoustique maximale ponctuelle égale à 3,7 x M x le.

Dans des modes de mises en oeuvre particuliers de l’invention, le procédé comporte, pendant l’émission des ondes acoustiques, le déplacement de la zone focale dans l’échantillon.

Les ondes acoustiques sont préférentiellement émises pendant une durée supérieure à la durée minimum pour l’obtention du pourcentage prédéfini souhaité de conversion du graphite en diamant dans la zone focale.

Un tel déplacement de la zone focale dans l’échantillon permet avantageusement de faire croître le germe de diamant jusqu’à l’obtention d’une dimension et d’une forme souhaitée pour le diamant. Le sens du déplacement de la zone focale dans l’échantillon permet de diriger le sens de croissance du diamant pour obtenir la forme souhaitée.

L’invention est également relative à un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé conforme à au moins l’un de ses modes de mise en oeuvre, ledit dispositif comportant :

- une pluralité de générateurs d’ondes acoustiques, configurés pour générer chacun une onde acoustique,

- un système de focalisation des ondes acoustiques en une zone focale dans l’échantillon, le système de focalisation définissant le facteur multiplicatif M.

Chaque générateur d’ondes acoustiques du dispositif est avantageusement configuré pour émettre une onde acoustique, de fréquence f, de préférence comprise entre 1 MHz et 100 MHz.

Dans un exemple préféré de réalisation, tous les générateurs d’ondes acoustiques du dispositif émettent à une même fréquence.

Le système de focalisation est agencé et dimensionné pour recevoir l’ensemble des ondes acoustiques émises par les générateurs d’ondes acoustiques.

Selon des modes de réalisation particuliers, l’invention répond en outre aux caractéristiques suivantes, mises en oeuvre séparément ou en chacune de leurs combinaisons techniquement opérantes. Dans des modes de réalisation particuliers, chaque générateur d’ondes acoustiques est un actionneur piézoélectrique.

Dans des modes de réalisation particuliers, pour faire croître le diamant, le dispositif comporte un organe de déplacement de la zone focale dans l’échantillon.

Dans des exemples de réalisation d’organe de déplacement, ledit organe de déplacement de la zone focale dans l’échantillon est un organe de déplacement du système de focalisation des ondes acoustiques et/ou un organe de déplacement de l’échantillon et/ou un organe de déplacement des générateurs d’ondes acoustiques et/ou un organe de déphasage des générateurs d’ondes acoustiques

Brève description des figures

L’invention sera mieux comprise à la lecture de la description suivante, donnée à titre d’exemple nullement limitatif, et faite en se référant aux figures suivantes : Figure 1 représente une vue en perspective d’un dispositif adapté au procédé de production du diamant selon l’invention ;

Figure 2 représente une vue en perspective d’une moitié du dispositif de la figure 1 ; Figure 3 représente une section transversale du dispositif de la figure 2 ;

Figure 4 représente un agrandissement de la zone III de la figure 3, illustrant un exemple de réalisation d’un actionneur piézoélectrique ;

Figure 5 représente deux courbes de modélisation illustrant respectivement, pour différentes valeurs d’intensité acoustique, la pression induite et l’énergie cinétique ; Figure 6 représente un graphique illustrant la durée nécessaire d’émission d’une onde acoustique en fonction de l’intensité de ladite onde acoustique pour recréer les conditions suffisantes pour parvenir à un changement de phase de 99% d’un échantillon de graphite en diamant.

Dans ces figures, des références numériques identiques d’une figure à l’autre désignent des éléments identiques ou analogues. Par ailleurs, pour des raisons de clarté, les dessins ne sont pas à l’échelle, sauf mention contraire.

Description des modes de réalisation

Les figures 1 à 4 illustrent les éléments constitutifs d’un exemple de dispositif 100 adapté à réaliser un procédé d’obtention d’un diamant à partir d’un échantillon 50 comportant du graphite, procédé objet de l’invention.

Dans un exemple de réalisation de l’échantillon, l’échantillon 50 peut comporter un germe de diamant et du graphite. Dans un autre exemple de réalisation de l’échantillon, l’échantillon 50 ne comporte que du graphite.

Le dispositif 100 comporte, comme illustré sur les figures 1 à 3 :

- une pluralité de générateurs 10 d’ondes acoustiques,

- un système de focalisation 20 desdites ondes acoustiques en une zone focale dans l’échantillon 50.

De préférence, comme illustré sur les figures 3 et 4, les générateurs 10 d’ondes acoustiques sont accolés au système de focalisation 20.

L’échantillon 50, situé en aval du système de focalisation 20, est disposé dans un milieu, dit milieu de propagation 40. L’échantillon 50 est maintenu en position dans le milieu de propagation 40. L’échantillon 50 comporte le graphite, de préférence sous forme de poudre ou de monocristaux. Un récipient, placé dans le milieu de propagation 40, permet par exemple de contenir l’échantillon 50.

Chaque générateur 10 d’ondes acoustiques du dispositif 100 est configuré pour générer et émettre une onde acoustique, de fréquence f, de préférence comprise entre 1 MHz et 100 MHz.

Dans un exemple préféré de réalisation, tous les générateurs 10 d’ondes acoustiques du dispositif 100 émettent à une même fréquence.

De préférence, les ondes acoustiques émises par les générateurs 10 sont synchrones.

Dans un autre exemple non limitatif de réalisation, une partie des générateurs 10 d’ondes acoustiques du dispositif 100, par exemple la moitié, émettent à une même fréquence fi et les autres générateurs 10 d’ondes acoustiques du dispositif 100 émettent à une même fréquence f2, différente de fi.

Chaque générateur 10 d’ondes acoustiques du dispositif 100 est configuré pour générer et émettre une onde acoustique, de puissance P.

De préférence, les générateurs 10 d’ondes acoustiques sont similaires entre eux. Dans un exemple préféré de réalisation, les générateurs 10 d’ondes acoustiques sont des actionneurs piézoélectriques. Un actionneur piézoélectrique convertit un signal électrique en un signal acoustique, à une puissance donnée.

Dans une forme préférée de réalisation d’un actionneur piézoélectrique, ledit actionneur piézoélectrique comporte un empilement successif de couches :

- au moins une couche 1 1 de désadaptation d’impédance,

- au moins un élément piézoélectrique 12, - au moins une couche 13 d’adaptation d’impédance.

Le au moins un élément piézoélectrique 12 est ainsi intercalé entre la au moins une couche 1 1 de désadaptation d’impédance et la au moins une couche 13 d’adaptation d’impédance. La au moins une couche 13 d’adaptation d’impédance est, quant à elle, intercalée entre le au moins un élément piézoélectrique 12 et le système de focalisation 20.

Dans l’exemple non limitatif illustré sur la figure 4, l’actionneur piézoélectrique 10 comporte deux couches 1 1 de désadaptation d’impédance, un élément piézoélectrique 12 et une couche 13 d’adaptation d’impédance.

La fréquence du signal électrique appliqué aux bornes du au moins un élément piézoélectrique 12 détermine la fréquence de l’onde acoustique générée. Cette fréquence peut par exemple correspondre à la fréquence de résonance du au moins un élément piézoélectrique 12 pour maximiser le taux de conversion du signal électrique en onde acoustique.

La au moins une couche 13 d’adaptation d’impédance est préférentiellement configurée pour maximiser la transmission de l’onde acoustique du au moins un élément piézoélectrique 12 vers le système de focalisation 20.

La au moins une couche 1 1 de désadaptation d’impédance est préférentiellement configurée pour minimiser la transmission de l’onde acoustique hors du dispositif 100.

Les actionneurs piézoélectriques 10 sont préférentiellement disposés et maintenus fixement dans une pièce, dénommée barillet 15.

Ledit barillet comporte une pluralité d’orifices 151 destinés à recevoir chacun un actionneur piézoélectrique. Lesdits orifices sont traversants dans l’épaisseur du barillet.

Chaque actionneur piézoélectrique 10 est disposé dans un orifice 151 du barillet 15 de sorte que la au moins une couche 13 d’adaptation d’impédance est en vis-à-vis du système de focalisation 20.

Lesdits orifices du barillet 15 sont préférentiellement parallèles les uns aux autres. Les actionneurs piézoélectriques 10 étant disposés parallèlement les uns aux autres, les ondes acoustiques en sortie des actionneurs piézoélectriques se propagent dans la même direction. Lesdits orifices sont préférentiellement agencés dans le barillet 15 de sorte que les actionneurs piézoélectriques 10 sont disposés de manière équidistante les uns par rapport aux autres.

Les éléments constitutifs des actionneurs piézoélectriques 10 sont par exemple de forme cylindrique. Les orifices 151 du barillet 15 sont de forme cylindrique.

Préférentiellement, un boulon de précontrainte 16 est configuré pour maintenir et comprimer un actionneur piézoélectrique 10 dans un orifice 151 du barillet 15. Une telle compression sur l’actionneur piézoélectrique permet avantageusement de maximiser le taux de conversion de l’énergie électrique en énergie acoustique. Chaque boulon de précontrainte 16 prend préférentiellement appui sur la couche 11 de désadaptation d’impédance.

Le dispositif 100 comporte autant de boulons de précontrainte 16 que d’actionneurs piézoélectriques 10.

Le dispositif 100 comporte de préférence une pièce, dénommée capot 17, fixement solidaire du barillet 15. Ledit capot comporte des orifices 171 taraudés dans lesquels se vissent les boulons de précontrainte 16.

Le dispositif 100 comporte de préférence une unité de gestion (non représentée sur les figures) des générateurs 10 d’ondes acoustiques.

Le dispositif 100, de préférence l’unité de gestion, est configuré pour contrôler la durée de l’émission des ondes acoustiques par la pluralité de générateurs 10 d’ondes acoustiques.

Dans un exemple de réalisation (non représenté sur les figures), l’unité de gestion comporte une source d’alimentation et une unité de synchronisation.

Ladite source d’alimentation est configurée pour alimenter électriquement chacun des générateurs 10 d’ondes acoustiques, sous la forme d’un signal continu.

Ladite unité de synchronisation est configurée pour piloter les générateurs 10 d’ondes acoustiques de manière synchrone.

Dans un exemple non limitatif de réalisation, lorsque les générateurs 10 d’ondes acoustiques sont des actionneurs piézoélectriques, l’unité de gestion comporte :

- une source d’alimentation configurée pour fournir la puissance nécessaire à chacun des actionneurs piézoélectriques, sous forme d’un signal continu ;

- une unité de synchronisation comportant : o une première horloge, dite primaire, pour piloter les actionneurs piézoélectriques à partir d’une même et unique référence temporelle ; o des horloges en cascade pour commander les circuits de puissance de chacun des actionneurs piézoélectriques avec des signaux en phase ; o des circuits de puissance constitués de demi-pont en H pour charger et décharger les actionneurs piézoélectriques.

Comme décrit précédemment, le dispositif 100 comporte en outre un système de focalisation 20.

Un tel système de focalisation 20 est configuré pour recevoir et focaliser les ondes acoustiques, émises par la pluralité de générateurs 10 d’ondes acoustiques, en une zone focale dans l’échantillon 50.

Par zone focale, on entend une région de dimension réduite, où toutes les ondes acoustiques vont converger.

La zone focale est préférentiellement de dimension inférieure à celle de l’échantillon 50.

De préférence, l’échantillon est de dimension 50 mm x 50 mm x 50 mm.

De préférence, la zone focale est de dimension inférieure à 1 mm x 1 mm x 1 mm.

Les dimensions de la zone focale sont fixées par la fréquence des ondes acoustiques, la vitesse de propagation des ondes acoustiques dans l’échantillon 50, la section transversale du système de focalisation 20 et la distance focale du système de focalisation 20. Par section transversale, on entend la section qui est perpendiculaire à un axe de symétrie du système de focalisation.

La zone focale est généralement assimilable à un ellipsoïde, de section transversale circulaire. Par section transversale de la zone focale, on entend la section qui est perpendiculaire au sens de propagation d’une onde acoustique située dans un axe de symétrie du système de focalisation. L’ellipsoïde est défini par son demi grand axe et son demi petit axe. Le demi grand axe correspond à la moitié de la longueur de l’ellipsoïde, dans le sens de propagation d’une onde acoustique située dans un axe de symétrie du système de focalisation. Le demi petit axe correspond au rayon de la section transversale maximale.

Préférentiellement, la zone focale est un ellipsoïde, de section transversale circulaire, de demi grand axe compris entre 0,2 mm et 1 ,0 mm et de demi petit axe compris entre 0,05 mm et 0,50 mm, encore plus préférentiellement compris entre 0,07 mm et 0,37 mm. De préférence, l’échantillon est initialement placé pour centrer la zone focale dans l’échantillon, c’est-à-dire pour que le centre de l’ellipsoïde coïncide avec le centre de l’échantillon.

On définira par plan focal de la zone focale, le plan transversal de la zone focale passant par le centre de l’ellipsoïde. En d’autres termes, la section transversale maximale de l’ellipsoïde est contenue dans le plan focal.

Ainsi, l’échantillon 50 est préférentiellement initialement placé de sorte que le plan focal de la zone focale passe par le centre de l’échantillon.

Le système de focalisation 20 définit un facteur multiplicatif M. Ce facteur multiplicatif M se définit comme le rapport entre la section transversale (aire) d’entrée du système de focalisation et la section transversale (aire) de la zone focale dans le plan focal. Par section transversale de la zone focale dans le plan focal, on entend celle correspondant à la section transversale passant par le centre de l’ellipsoïde.

Le système de focalisation 20 est agencé et dimensionné pour recevoir l’ensemble des ondes acoustiques émises par les générateurs 10 d’ondes acoustiques.

Le système de focalisation 20 est configuré de sorte à présenter une distance focale minimale. Une distance focale minimale permet avantageusement de minimiser le volume de la zone focale, et donc de maximiser les intensités acoustiques atteintes dans la zone focale. Dans un exemple préféré de réalisation, la distance focale est de l’ordre de 100 mm.

Le système de focalisation 20 présente avantageusement une forme adaptée en fonction de la vitesse acoustique du milieu de propagation 40 et de sa propre vitesse acoustique.

Dans un exemple de réalisation du système de focalisation 20, ledit système de focalisation est une lentille de focalisation. La lentille de focalisation comporte :

- une première face 21 , destinée à être en vis-à-vis des générateurs 10 d’ondes acoustiques, présentant une surface plan d’appui pour les générateurs 10 d’ondes acoustiques,

- une seconde face 22, destinée à être en vis-à-vis de l’échantillon 50, présentant une forme qui est fonction de la vitesse acoustique du milieu de propagation 40 et de la vitesse acoustique de la lentille de focalisation.

Dans cet exemple de réalisation, les dimensions de la zone focale, donc son volume, sont ainsi fixées par la fréquence f des ondes acoustiques, la vitesse de propagation des ondes acoustiques dans le graphite, le diamètre de la lentille de focalisation et la distance focale de la lentille de focalisation.

A titre d’exemple, pour une fréquence des ondes acoustiques de 20 MHz, une propagation des ondes acoustiques dans du graphite, un système de focalisation de diamètre 150 mm et une distance focale du système de focalisation de 100 mm, la zone focale est assimilable à un ellipsoïde, de section transverse circulaire, de demi grand axe 0,5 mm et de demi petit axe 0,18 mm.

Dans l’exemple illustré sur la figure 1 , le système de focalisation 20 est une lentille sphérique plan-concave. En d’autres termes, la première face 21 est plane et la seconde face 22 est concave.

Le facteur multiplicatif M de la lentille sphérique plan-concave se définit alors comme le rapport entre la section transversale (l’aire) de la première face 21 et la section transversale de la zone focale dans le plan focal.

Dans une forme de réalisation du dispositif, le système de focalisation 20 est disposé et maintenu fixement dans un cylindre 19. Le barillet 15, comportant les générateurs 10 d’ondes acoustiques, est disposé au niveau d’une première extrémité 191 du cylindre. Une plaque, formant couvercle 18, est disposée au niveau d’une seconde extrémité 192 du cylindre. Le système de focalisation 20 et le couvercle 18 sont séparés par le milieu de propagation 40.

Dans l’exemple non limitatif de la figure 1 , le cylindre 19 est de section circulaire.

De préférence, le milieu de propagation 40 est choisi de sorte à favoriser la propagation des ondes acoustiques en sortie du système de focalisation 20 vers l’échantillon 50. Le milieu de propagation 40 est préférentiellement un solide ou un liquide.

Le milieu de propagation 40 est par exemple de l’eau ou du gallium liquide.

De préférence, le système de focalisation 20 est réalisé dans un matériau présentant d’une part une vitesse de propagation des ondes acoustiques très supérieure à celle du milieu de propagation pour minimiser la distance focale du système de focalisation, et ainsi minimiser les dimensions de la zone focale. Le système de focalisation 20 est réalisé dans un matériau présentant d’autre part une impédance acoustique proche de l’impédance acoustique du milieu de propagation 40 pour maximiser la transmission des ondes acoustiques du système de focalisation 20 vers le milieu de propagation 40. Dans un exemple préféré de réalisation, le système de focalisation 20 est réalisé en aluminium. La vitesse de propagation des ondes acoustiques dans l’aluminium est de l’ordre de 6400 m.s ^-1 , et celle du gallium de 2850 m.s ^-1 . L’impédance acoustique de l’aluminium est de l’ordre de 17 MRayls, tout comme celle du gallium, permettant ainsi une transmission de 100% des ondes acoustiques du système de focalisation 20 vers le milieu de propagation 40.

Dans un mode préféré de réalisation, non représenté sur les figures, le dispositif 100 comporte un organe de déplacement de la zone focale dans l’échantillon 50. Un tel organe de déplacement permet avantageusement de déplacer la zone focale dans l’échantillon pour faire croître le diamant.

Dans un exemple de réalisation d’un organe de déplacement, ledit organe de déplacement est configuré pour déplacer l’échantillon 50.

Dans un autre exemple de réalisation d’un organe de déplacement, ledit organe de déplacement est configuré pour déplacer le système de focalisation 20.

Dans un autre exemple de réalisation d’un organe de déplacement, ledit organe de déplacement est configuré pour déplacer les générateurs 10 d’ondes acoustiques. Dans un autre exemple de réalisation d’un organe de déplacement, ledit organe de déplacement est configuré pour déphaser les générateurs 10 d’ondes acoustiques.

Le procédé pour produire du diamant à partir d’un échantillon comportant du graphite est à présent décrit.

Le procédé comporte la génération et l’émission d’une pluralité d’ondes acoustiques.

Lesdites ondes acoustiques sont émises simultanément pendant des durées prédéterminées, de préférence pendant une même durée.

A titre d’exemple illustratif, les ondes acoustiques sont émises chacune pendant une durée de l’ordre de l’heure.

La génération et l’émission des ondes acoustiques sont réalisées de préférence via les générateurs 10 d’ondes acoustiques, contrôlés par l’unité de gestion. La durée de rémission de chacune des ondes acoustiques est contrôlée par l’unité de gestion. Chaque générateur 10 d’ondes acoustiques génère et émet une onde acoustique, de puissance prédéterminée. De préférence, les puissances générées par les générateurs 10 d’ondes acoustiques sont identiques. Les ondes acoustiques génèrent ensemble en entrée du système de focalisation 20 une intensité acoustique le.

Pour rappel, l’intensité acoustique le générée en entrée du système de focalisation est déterminée par le rapport entre la puissance injectée dans le système de focalisation 20 et la section d’entrée du système de focalisation 20. La puissance injectée dans le système de focalisation 20 est quant à elle déterminée par la multiplication du nombre de générateurs 10 d’ondes acoustiques utilisés par la puissance générée par un générateur 10 d’ondes acoustiques (en partant du principe que tous les générateurs d’ondes acoustiques génèrent la même puissance).

Les ondes acoustiques émises sont ensuite focalisées dans la zone focale située dans l’échantillon 50. Les ondes acoustiques sont émises en direction du système de focalisation 20, vont traverser ledit système de focalisation et vont toutes converger vers l’échantillon 50, dans la zone focale.

On comprend aisément que, dans la zone focale, les ondes acoustiques focalisées vont générer une intensité acoustique correspondant, à un facteur près, à la multiplication de l’intensité acoustique le en entrée du système de focalisation par le facteur multiplicatif M dudit système de focalisation. Ce facteur multiplicatif M est un facteur multiplicatif de l’intensité acoustique le, facteur qui est induit par la focalisation.

L’intensité acoustique n’est pas uniforme dans la zone focale.

Plus précisément, il est connu que la répartition spatiale d’une intensité acoustique dans un plan focal n’est pas uniforme mais se présente comme une tache d’Airy. Ainsi, dans le plan focal, l’intensité acoustique forme une tache centrale (circulaire) et une série d’anneaux concentriques autour de la tache centrale. La tache centrale concentre 85 % de la puissance acoustique. La puissance acoustique restante est répartie de manière décroissante dans la série d’anneaux concentriques. L'intensité acoustique moyenne dans la tache centrale est de 0,85 x M x le. L’intensité acoustique à 80% du maximum de la tache centrale est de 2,9 x M x le. L’intensité acoustique maximale dans la tache centrale est de 3,7 x M x le. Cette intensité acoustique maximale dans la tache centrale est ponctuelle. La répartition spatiale de l’intensité acoustique dans un plan perpendiculaire au plan focal n’est pas non plus uniforme. L’intensité acoustique diminue progressivement en s’éloignant du plan focal. La zone focale, pour l’invention, correspond, dans le plan focal, à la tache centrale. Ainsi, vu que l’intensité maximale dans la zone focale est maximale dans le plan focal, l’intensité acoustique maximale dans la zone focale est de 3,7 x M x le.

Selon l’invention, les ondes acoustiques focalisées génèrent ensemble, au niveau d’au moins une partie de la zone focale, une intensité acoustique au moins égale à 10 ¹² W.rrr ² , intensité correspondant à une intensité acoustique minimale suffisante pour réaliser un changement de phase du graphite en diamant.

Pour obtenir une intensité acoustique de 10 ¹² W.nr ² au niveau d’au moins une partie de la zone focale, il est possible d’agir à la fois sur l’intensité acoustique I _e générée en entrée du système de focalisation et sur le facteur multiplicatif M du système de focalisation. Il est possible d’influer sur plusieurs paramètres dans le dispositif, tels que le nombre de générateurs d’ondes acoustiques, la puissance générée par ces générateurs d’ondes acoustiques, la section d’entrée du système de focalisation, le facteur multiplicatif M du système de focalisation, pour parvenir à obtenir une intensité acoustique de 10 ¹² W.rrr ² au niveau d’au moins une partie de la zone focale.

Le procédé selon l’invention s’appuie avantageusement sur le principe de la compression dynamique.

Pour parvenir au changement de phase du graphite en diamant, par compression dynamique, il est connu de l’homme du métier que deux conditions doivent être réunies :

- être à des pressions suffisantes pour que le diamant soit plus stable que le graphite,

- conférer suffisamment d’énergie cinétique aux atomes de carbone du graphite pour rompre la métastabilité dudit graphite induite par les liaisons doubles entre atomes de carbone.

En d’autres termes, une pression suffisante sur le graphite va rendre le diamant stable et une énergie cinétique suffisante va permettre la réalisation du changement de phase.

Pour une compression dynamique réalisée à partir des ondes de choc, comme c’est le cas pour l’art antérieur, la pression et l’énergie cinétique sont apportées par les chocs. Pour une onde de choc, la pression et l’énergie cinétique peuvent être exprimées comme fonction de l’intensité du choc. L’intensité du choc doit alors être suffisante pour que :

- la pression atteinte dépasse une pression minimale suffisante rendant le diamant plus stable que le graphite, par exemple au moins 5 GPa ; 5 GPa correspondant à la pression de stabilité du diamant en compression statique ;

- l’énergie cinétique des atomes soit suffisante pour rompre la métastabilité dudit graphite pendant la durée de l’émission des ondes de choc.

A titre d’exemple, dans la publication de Erskine et al., il a été montré que, pour une compression dynamique réalisée à partir des ondes de choc, la conversion d’un échantillon de graphite en diamant se fait en quelques centaines de nanosecondes dès 6 GPa et qu’elle est totale en moins de 10 ns dès 20 GPa.

De la même manière, pour une compression avec des ondes acoustiques la pression et l’énergie cinétique peuvent être exprimées comme fonction de l’intensité acoustique.

L’intensité acoustique doit être suffisante pour que :

- la pression atteinte dépasse une pression minimale suffisante rendant le diamant plus stable que le graphite,

- l’énergie cinétique des atomes soit suffisante pour rompre la métastabilité dudit graphite pendant la durée de l’émission ondes acoustiques.

Pour un matériau donné initialement à température et pression ambiantes, chaque valeur d’intensité acoustique donne un unique couple de valeurs (pression, énergie cinétique). Ces valeurs d’intensité acoustique ont été caractérisées de manière très détaillée par l’étude des courbes dites Hugoniot, dans le livre « LASL shock Hugoniot data » publié chez University of California Press, 1980.

L’effet de l’énergie cinétique sur la conversion du graphite en diamant peut être modélisé par une loi d’Arrhenius « cinétique », similairement à l’effet de la température. Cette modélisation rend compte du rôle joué par l’énergie cinétique dans une compression dynamique, en remplacement de l’énergie thermique dans une compression statique, pour permettre la transition du graphite en diamant. Par exemple, une compression dynamique dans du graphite avec une intensité acoustique de l’ordre de 2.10 ¹³ W.rrr ² induit une pression de 25 GPa et une énergie cinétique de 0,16 eV, valeur équivalente à une énergie cinétique d’origine thermique induite par une température de l’ordre de 1500°C.

La figure 5 représente deux courbes de modélisation illustrant respectivement, pour différentes valeurs d’intensité acoustique, la pression induite (courbe en ligne pleine) et l’énergie cinétique (courbe en ligne pointillée).

Lorsque l’intensité acoustique est suffisante, la durée de l’émission de l’intensité acoustique conditionne ensuite la proportion du changement de phase, c'est à dire le pourcentage de conversion du graphite en diamant. En d’autres termes, pour une intensité acoustique émise donnée, le pourcentage de conversion du graphite en diamant est fonction de la durée de l’émission de cette intensité acoustique. Plus précisément, plus la durée de l’émission de l’intensité acoustique est importante, plus le pourcentage de conversion du graphite en diamant augmente. De plus, pour un pourcentage de conversion du graphite en diamant souhaité, plus l’intensité acoustique émise est importante, plus la durée de l’émission de l’intensité acoustique est réduite.

Partant de la loi d’Arrhenius, la vitesse de la réaction k peut être approximée par la relation suivante :

~ g k = A. exp~ ^E c où

E _a est l’énergie d’activation de la conversion du graphite en diamant, c’est-à- dire l’énergie nécessaire à fournir aux atomes de carbone pour rompre la métastabilité du graphite, et

A est une constante dépendant essentiellement du mécanisme en jeu pour le changement de phase (diffusion thermique, martensitique...).

E _a est de l’ordre de 0.2 eV, d’après la publication de Xie et al, 2017, Journal of the American Chemical Society, 139, 7, pages 2545-2548

A partir des résultats des expériences passées de Erskine et al., la constante A est de l’ordre de 2,3.10 ⁹ s ^-1 .

Ainsi, pour une compression dynamique avec une intensité acoustique de l’ordre de 1 ,1.10 ¹² W.rrr ² , une pression de l’ordre de 5 GPa (correspondant à la pression de stabilité du diamant) et une énergie cinétique de l’ordre de 0,012 eV peuvent être obtenues. Cette énergie cinétique induit une vitesse de changement de phase k de l’ordre de 410 s ^-1 . Le pourcentage de changement de phase s’exprime en

1 — exp~ ^kt où t est le temps.

Ainsi, on a donc une conversion de 95% en 3/k secondes, une conversion de 99% en 5/k secondes. Il est ainsi possible de parvenir à une conversion de 99% de la zone sous compression dynamique en un temps de l’ordre de 0,01 seconde.

A titre illustratif, la figure 6 représente un graphique illustrant la durée nécessaire de l’émission d’une onde acoustique en fonction de l’intensité de ladite onde acoustique pour recréer les conditions suffisantes pour parvenir à un changement de phase de 99% d’un échantillon de graphite en diamant.

Ainsi comme le montre la figure 6, une intensité acoustique, de l’ordre de 1 ,4.10 ¹³ W.rrr ² permettant d’atteindre une pression de 20 GPa, pression supérieure à la pression minimale suffisante pour que le diamant soit stable, confère aux atomes de carbone une énergie cinétique telle qu’au moins 99% de l’échantillon en graphite sera converti en diamant en une durée de l’ordre de 10 ns. Une intensité acoustique de l’ordre de 1 ,6.10 ¹² W.rrr ² , permettant, quant à elle, d’atteindre une pression de 6 GPa, pression supérieure à la pression minimale suffisante pour que le diamant soit stable, confère aux atomes de carbone une énergie cinétique de 0,017 eV et telle qu’au moins 99% de l’échantillon en graphite sera converti en diamant en une durée de l’ordre de 1 ms. Par contre, une intensité acoustique inférieure à 5.10 ¹¹ W.rrr ² induira un changement de phase en une durée supérieure à la centaine d’heures à condition que la pression soit toujours suffisante pour être dans le régime de stabilité du diamant.

En revenant à l’invention, les ondes acoustiques focalisées vont ainsi générer au niveau de la zone focale, une intensité acoustique induisant une pression acoustique et une énergie cinétique, comme décrit précédemment.

Pour que le changement de phase du graphite en diamant ait lieu dans la zone focale, il est nécessaire, qu’au niveau d’au moins une partie de la zone focale, l’intensité acoustique générée soit au moins égale à l’intensité acoustique minimale suffisante, soit 10 ¹² W.rrr ² .

Comme décrit précédemment, lorsque l’intensité acoustique obtenue au niveau de la zone focale est suffisante pour réaliser un changement de phase du graphite en diamant, la durée de l’émission de ladite intensité acoustique va conditionner la proportion du changement de phase du graphite en diamant dans la zone focale. En d’autres termes, pour une intensité acoustique donnée au niveau de la zone focale, le pourcentage de conversion du graphite en diamant, dans la zone focale, est fonction de la durée de l’émission des ondes acoustiques. Plus précisément, pour une intensité acoustique donnée, le pourcentage de conversion du graphite en diamant augmente avec la durée de l’émission des ondes acoustiques.

Exemple :

Une simulation a été réalisée pour reproduire le dispositif 100 à petite échelle et déterminer un volume souhaité de la zone focale.

Dans cette simulation, le système de focalisation 20 est une lentille sphérique plan- concave. La lentille sphérique plan-concave présente les dimensions suivantes : un diamètre de la première face 21 de 7,5 mm, une épaisseur en son centre de 2 mm, et un rayon de courbure de la seconde face 22 de 4 mm. La lentille sphérique plan- concave est en aluminium.

190 actionneurs piézoélectriques, de diamètre 0,5 mm chacun, sont répartis uniformément en vis-à-vis de la première face 21 de la lentille sphérique plan- concave. Les 190 actionneurs piézoélectriques sont collés contre la première face 21 de la lentille sphérique plan-concave. Chaque actionneur piézoélectrique émet une onde acoustique, de fréquence 20 MHz. Chaque actionneur piézoélectrique génère une puissance de 1 W.

La simulation donne une zone focale dont le volume est assimilable à un ellipsoïde, de section transversale circulaire, de demi grand axe 0,5 mm et de demi petit axe 0,18 mm.

De cette simulation, on peut ainsi en déduire le facteur multiplicatif M de la lentille sphérique plan-concave. Dans le cas présent, le facteur multiplicatif M est le rapport de section entre la section d’entrée de la lentille sphérique plan-concave et la section transversale de la zone focale dans le plan focal. Le facteur multiplicatif M est ainsi de 4,3.10 ² .

Il est connu qu’une augmentation des dimensions de la lentille sphérique plan- concave n’impacte pas les dimensions de la zone focale à condition de conserver la même ouverture angulaire pour la lentille sphérique plan-concave. Pour rappel, l’ouverture angulaire est proportionnelle au rapport entre le diamètre de la première face de la lentille sphérique plan-concave et le rayon de courbure de la seconde face.

Ainsi, une lentille sphérique plan-concave avec une première face de diamètre 450 mm et une seconde face avec un rayon de courbure de 240 mm permet de conserver les dimensions obtenues dans la simulation pour la zone focale. Il est connu que l’épaisseur de la lentille n’impacte pas l’ouverture angulaire. L’épaisseur de la lentille est fixée à 1 cm pour minimiser avantageusement la distance de parcours des ondes acoustiques tout en préservant la solidité de la lentille.

Avec de telles dimensions, le facteur multiplicatif M de la lentille sphérique plan- concave est de 1 ,6.10 ⁶ .

Pour couvrir la première face de cette lentille sphérique plan-concave, on peut utiliser par exemple 1600 actionneurs piézoélectriques de diamètre 10 mm ou encore 10000 actionneurs piézoélectriques de diamètre 4 mm ou encore 100 actionneurs piézoélectriques de diamètre 40 mm.

Si on choisit l’exemple de 1600 actionneurs piézoélectriques de diamètre 10 mm et que chacun génère une onde acoustique de puissance 100 W, les ondes acoustiques génèrent ensemble en entrée de la lentille une intensité acoustique le de 1 ,0.10 ⁶ W.rrr ² .

Pour rappel, l’intensité acoustique le correspond au rapport entre la puissance injectée dans la lentille sphérique plan-concave et la section de la première face de la lentille sphérique plan-concave. La puissance injectée dans la lentille correspond quant à elle à la multiplication du nombre d’actionneurs piézoélectriques utilisés par la puissance générée par chaque actionneur piézoélectrique.

Il est à noter que l’on obtiendrait la même intensité acoustique en entrée de la lentille sphérique plan-concave avec la configuration de 10000 actionneurs piézoélectriques (de diamètre 4 mm) générant chacun une puissance de 15,90 W ou la configuration de 100 actionneurs piézoélectriques (de diamètre 40 mm) générant chacun une puissance de 1590 W.

Dans la configuration avec les 1600 actionneurs piézoélectriques, on obtient ainsi une intensité acoustique moyenne dans le plan focal de la zone focale de 1 ,3.10 ¹² W.rrr ² (0,85 x 1 ,6.10 ⁶ x 1 ,0.10 ⁶ W.rrr ² ) et une intensité acoustique maximale dans la zone focale de 5,4.10 ¹² W.rrr ² (3,7 x 1 ,6.10 ⁶ x 1 ,0.10 ⁶ W.rrr ² ). Ainsi, dans une partie de la zone focale, il est possible d’y atteindre une intensité acoustique supérieure à 10 ¹² W.rrr ² , intensité acoustique qui est suffisante pour produire du diamant.

Le procédé selon l’invention permet ainsi avantageusement de créer un germe de diamant, ou d’agrandir un germe préalablement présent dans l’échantillon, au niveau de la zone focale. Le procédé permet avantageusement de contrôler finement la localisation spatiale où les conditions sont réunies pour permettre la formation du diamant. Le procédé selon l’invention permet également avantageusement de produire du diamant, sans détruire l’échantillon, contrairement aux technologies d’ondes de choc.

Le procédé selon l’invention permet aussi de contrôler la durée de l’émission des ondes acoustiques.

Dans un mode particulier de mise en oeuvre du procédé, pendant l’émission des ondes acoustiques, la zone focale est déplacée dans l’échantillon.

Ce mode particulier du procédé est mis en oeuvre lorsque les ondes acoustiques sont émises pendant une durée supérieure à la durée d’émission nécessaire pour convertir un pourcentage prédéfini souhaité du graphite en diamant dans la zone focale.

Le déplacement de la zone focale dans l’échantillon permet avantageusement de faire croître le germe de diamant jusqu’à l’obtention d’une dimension et d’une forme souhaitée pour le diamant. Le sens du déplacement de la zone focale dans l’échantillon permet de diriger le sens de croissance du diamant pour obtenir la forme souhaitée.

La vitesse de déplacement de la zone focale dans l’échantillon est avantageusement liée à la durée de l’émission des ondes acoustiques nécessaire pour convertir un pourcentage prédéfini souhaité du graphite en diamant dans la zone focale. Donc la vitesse de déplacement de la zone focale dans l’échantillon est fonction de l’intensité acoustique de l’onde acoustique dans la zone focale, car l’intensité acoustique détermine la durée de l’émission nécessaire pour permettre la conversion du pourcentage prédéfini souhaité du graphite en diamant.

De préférence, vu que la durée de l’émission nécessaire pour permettre la conversion de tout ou partie du graphite en diamant, est très courte, généralement inférieure à la seconde, le déplacement de la zone focale peut être réalisé de manière continue, en adaptant la vitesse de déplacement de la zone focale.

Dans un exemple de mise en oeuvre, pour obtenir un déplacement relatif de la zone focale par rapport à l’échantillon, l’échantillon est déplacé par un organe de déplacement.

Dans un autre exemple de mise en oeuvre, pour obtenir un déplacement relatif de la zone focale par rapport à l’échantillon, le système de focalisation est déplacé par un organe de déplacement.

Dans un autre exemple de mise en oeuvre, pour obtenir un déplacement relatif de la zone focale par rapport à l’échantillon, les générateurs d’ondes acoustiques sont déplacés simultanément par un organe de déplacement.

Dans un autre exemple de mise en oeuvre, pour obtenir un déplacement relatif de la zone focale par rapport à l’échantillon, les générateurs d’ondes acoustiques sont déphasés les uns par rapport aux autres avec des valeurs bien déterminées pour obtenir le déplacement de la zone focale dans l’échantillon.

La description ci-avant illustre clairement que par ses différentes caractéristiques et leurs avantages, la présente invention atteint les objectifs qu’elle s’était fixés. En particulier, elle fournit un procédé pour produire du diamant qui présente l’avantage de ne pas détruire l’échantillon, contrairement aux technologies existantes recourant aux ondes de choc, et de maîtriser finement la direction de croissance du diamant, contrairement aux technologies HPHT et CVD.