Beschreibung

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Anlage zur Reinigung von Helium.

Stand der Technik

Verfahren zum Abtrennen von Verunreinigungen, beispielsweise Luftgasen, aus einem diese Verunreinigungen enthaltenden flüssigen Heliumstrom sind aus dem Stand der Technik bekannt. Bei diesen Verfahren erfolgt eine Reinigung des Heliums mittels eines Druckwechsel- oder Temperaturwechsel- Adsorptionsverfahren, unter Einsatz von permeativen und/oder kryogenen Trennverfahren. ln diesem Zusammenhang eingesetzte Tieftemperaturreiniger werden

beispielsweise mit flüssigem Stickstoff als Kühlmittel betrieben. Ankommendes, noch nicht gereinigtes Helium wird zunächst auf eine Temperatur von etwa -195° C (78K) gekühlt, in diesem Zustand durch eine als Filter dienende Füllung von Adsorptionsmaterial geleitet und wieder aufgewärmt. Typische

Eingangsverunreinigungen betragen hierbei bis zu 100 ppm. Stickstoff- und/oder Sauerstoffmoleküle werden von derartigen Verfahren wirksam zurückgehalten. Endreinheiten des Heliums von < 1 ppm bezüglich dieser Verunreinigungen können hierbei erhalten werden. Ein derartiges Verfahren zur Reinigung von Helium ist aus der DE 10 2008 018 251 Al bekannt.

Ein weiteres Verfahren zur Bereitstellung von gereinigtem Helium ist aus der EP 0 802 160 Bl bekannt.

Die derartigen Verfahren aus dem Stand der Technik sind typischerweise in der Lage, flüssiges Helium von den meisten Verunreinigungen zu befreien, da diese bei den bereitgestellten Temperaturen ausfrieren und somit in fester Form vorliegen. Derartige ausgefrorene Verunreinigungen lassen sich mittels der verwendeten Filter in einfacher Weise abtrennen.

Mit den herkömmlichen Verfahren ist es jedoch nicht möglich, Verunreinigungen mit niedrigeren Gefrierpunkten, wie etwa Wasserstoff oder Neon abzutrennen, da diese bei den typischerweise in diesen Verfahren herrschenden Temperaturen (z.B. 4,2 bis 8 K) in flüssigem Helium in gelöster Form vorliegen. Für zahlreiche Anwendungen, insbesondere in der Elektronikindustrie, wo gereinigtes Helium beispielsweise zur Aufrechterhaltung von konstanten Temperaturen und zur Kühlung von Wafern, die als Träger für integrierte Schaltungen von Speichern oder Prozessoren dienen, verwendet werden, müssen auch die genannten

Verunreinigungen mit Wasserstoff oder Neon entfernt oder jedenfalls auf minimale Werte, beispielsweise 1 ppb, reduziert werden.

Auch bei Durchfluss-Cryostaten, in denen Flüssighelium durch Kapillare gesaugt wird, ist zu beobachten, dass sich diese Kapillare bereits bei Wasserstoff- Verunreinigungen von wenigen ppb verlegen bzw. blockiert werden, so dass entsprechende Verfahren oder Versuche vorzeitig abgebrochen werden müssen.

Um derartige Verunreinigungen wirksam aus Helium zu entfernen, ist es im Stand der Technik üblich, eine Nachreinigung in der Gasphase durchzuführen, oder analytische Auswahl- und Kontrollverfahren durchzuführen, was sich insgesamt als sehr aufwendig darstellt.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung von gereinigtem Helium, welches in möglichst unaufwendiger Weise von den Verunreinigungen Wasserstoff und Neon befreit ist.

Offenbarung der Erfindung

Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren mit den Merkmalen des

Patentanspruchs 1 sowie eine Anlage mit den Merkmalen des Patentanspruchs 5.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren sowie der erfindungsgemäßen Anlage ist es in einfacher Weise möglich, sämtliche Verunreinigungen, welche in zu reinigendem flüssigem Helium (LHe) auftreten, in wirksamer Weise aus dem zu reinigendem LHe zu entfernen. Erstmals ist es somit mit dem erfindungsgemäßen Verfahren möglich, sowohl Luftgas-Verunreinigungen, wie etwa Sauerstoff oder Stickstoff, als auch erst bei wesentlich tieferen Temperaturen ausfrierende

Verunreinigungen, wie etwa Wasserstoff oder Neon, in einer Verfahrensstufe aus zu reinigendem LHe zu entfernen lnsbesondere ist es erfindungsgemäß in unaufwendiger Weise möglich, gemäß dem Stand der Technik nur in sehr aufwendigen zusätzlichen Verfahrensschritten zu entfernende Verunreinigungen wie Wasserstoff und Neon zu entfernen.

Vorteilhafte Ausgestaltungen sind Gegenstand der Unteransprüche.

Zweckmäßigerweise weist der Wärmetauscher einen Dewar-Behälter auf, welcher einen Außenbehälter und einen lnnenbehälter aufweist, wobei der lnnenbehälter mit flüssigem Helium (LHe) befüllt ist, dessen Temperatur durch Abpumpen auf eine Temperatur von < 4K abgesenkt ist, wobei die Transferleitung, durch welches zu reinigendes Helium strömt, durch das flüssige Helium in dem lnnenbehälter geführt wird. Durch Abpumpen eines derartigen lnnenbehälters eines Dewar- Behälters lässt sich als Kältemittel eingesetztes LHe in effektiver Weise auf Temperaturen von oder unter 4K ab kühlen lnsgesamt ist hierdurch ein hocheffektiver Wärmetauscher zur Verfügung gestellt.

Vorteilhafterweise wird durch die Transferleitung geführtes Helium aus einem Ausgangsbehälter per Druckbeaufschlagung oder Vakuum entnommen. Dieser kann ebenfalls als Dewar-Behälter ausgeführt sein, wodurch sich flüssiges oder überkritisches Helium in einfacher Weise lagern lässt.

Vorteilhafterweise wird als Ausfrier-Reiniger ein Material mit großer innerer Oberfläche, insbesondere ein Sinterfiltermetall, ein Metallgewebe, ein Feinfilter, eine Metallwolle, ein Kapillare aufweisendes Metall und/oder eine Molsieb-, MOF, Aktivkohle-Füllung verwendet. Derartige Materialien weisen eine hervorragende, auf Adsorption basierende Filterwirkung für in flüssigem Helium vorhandene Feststoffe auf. Derartige Ausfrier-Reiniger können eine Filterwirkung dadurch ausüben, das ausgefrorene Verunreinigungen an ihnen anhaften, insbesondere durch Adsorptionseffekte anhaften. Zusätzlich oder alternativ können auch Filterwirkungen aufgrund von mechanischer Filterung bereitgestellt werden. Eine mechanische Filterung wird insbesondere durch die Porengrösse oder die

Maschendichte bzw- große der verwendeten Stoffe bereitgestellt.

Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anlage ist der lnnenbehälter des als Wärmetauscher verwendeten Dewar-Behälters mit einer Abpumpeinrichtung ausgebildet oder steht mit einer Abpumpeinrichtung in Wirkverbindung, die zum Erzeugen eines Vakuums/Unterdrucks in dem lnnenbehälter ausgelegt ist. Hierdurch kann das als Kältemittel verwendete flüssige Helium in sehr einfacher Weise auf eine gewünschte Temperatur von unter 4K abgekühlt werden. Wie bereits erwähnt ist vorteilhafterweise in der Transferleitung in einem sich durch den lnnenbehälter erstreckenden Abschnitt ein Ausfrier-Reiniger ausgebildet.

Vorteilhaft ist die Transferleitung in dem Abschnitt, in dem der Ausfrier-Reiniger vorgesehen ist, mit einem erweiterten Durchmesser ausgebildet ist. Hierdurch kann die Filterwirkung verbessert werden, wobei gleichzeitig ein ungewolltes Verstopfen der Transferleitung durch ausgefrorene Verunreinigungen wirksam vermieden werden kann.

Die erfindungsgemäße Anlage weist vorteilhafterweise einen Ausgangsbehälter auf, der zum Lagern von zu reinigendem, überkritischem oder flüssigem Helium ausgebildet ist, wobei sich die Absaugleitung zwischen dem Ausgangsbehälter und dem Wärmetauscher erstreckt.

Die erfindungsgemäße Anlage weist vorteilhafterweise ferner einen Zielbehälter zum Lagern von gereinigtem Helium auf, wobei die Transferleitung sich von dem Wärmetauscher weiter zu dem Zielbehälter erstreckt.

Es versteht sich, dass die vorstehend genannten und die nachstehend noch zu erläuternden Merkmale nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar sind, ohne den Rahmen der vorliegenden Erfindung zu verlassen.

Die Erfindung ist anhand eines Ausführungsbeispiels in der Zeichnung schematisch dargestellt und wird im Folgenden unter Bezugnahme auf die Zeichnung beschrieben.

Figurenbeschreibung Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnung weiter beschrieben ln dieser zeigt

Figur 1 eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Anlage, mit der insbesondere das erfindungsgemäße Verfahren durchführbar ist,

Figur 2 in schematischer, seitlicher Ansicht eine bevorzugte Ausgestaltung eines erfindungsgemäß verwendeten Wärmetauschers, und

Figur 3 eine weitere bevorzugte Ausführungsform eines erfindungsgemäß einsetzbaren Wärmetauschers.

Eine bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Anlage ist in der Figur 1 insgesamt mit 10 bezeichnet.

Die Anlage weist einen Ausgangsbehälter 112, einen Wärmetauschvorrichtung 100 sowie einen Zielbehälter 140 auf. Diese drei Komponenten 112, 100 und 140 sind jeweils als Dewar-Behälter mit jeweils einem lnnenbehälter und einem

Außenbehälter ausgebildet, wobei jeweils zwischen lnnenbehälter und

Außenbehälter ein Vakuumbereich zur thermischen lsolierung des lnnenbehälters vorgesehen ist.

Die Ausgestaltung als Dewar-Behälter wird im Folgenden lediglich für die

Wärmetauschvorrichtung 100 weiter spezifiziert und mit entsprechenden

Bezugszeichen ausgeführt.

Der Ausgangsbehälter 112 dient zum Lagern von überkritischem oder flüssigem Helium, welches zu reinigen ist. Das in dem Ausgangsbehälter gelagerte Helium hat typischerweise eine Temperatur von etw 4,2 bis 8 K Zu reinigendes, wie erwähnt in flüssiger Form vorliegendes Helium wird über eine Transferleitung 110 aus dem Ausgangsbehälter 112 abgesaugt. Die Transferleitung 110 erstreckt sich durch die Wärmetauschvorrichtung 100 zu dem Zielbehälter 140, wie im Folgenden ausführlich dargestellt wird.

Durch Öffnen eines in der Transferleitung 110 ausgebildeten Absperrventils 111 wird flüssiges oder überkritisches Helium aus dem Ausgangsbehälter 112 durch die Transferleitung 110 durch die Wärmetauschvorrichtung 100 in das Zielgefäß 140 geführt. Zweckmäßigerweise ist unmittelbar stromabwärts von dem

Absperrventil 111 ein Kupplungselement 113 ausgebildet. Ferner ist

stromabwärts von der Wärmetauschvorrichtung 100 ein weiteres

Kupplungselement 117 sowie ein weiteres Absperrventil 118 vorgesehen. Die Transferleitung 110 ist als superisolierte Vakuumleitung ausgebildet.

Wie bereits erwähnt, ist die Wärmetauschvorrichtung 100 als Dewar-Behälter 102 ausgebildet. Der Dewar-Behälter 102 weist einen Außenbehälter 104 und einen lnnenbehälter 106 auf. Zwischen dem lnnenbehälter und dem Außenbehälter ist ein Vakuum 204 ausgebildet.

Der lnnenbehälter 106 ist mit flüssigem Helium 205 befüllt. Der Füllstand ist mit 205a bezeichnet.

Eine sich somit über dem flüssigen Helium 205 in dem lnnenbehälter 106 ergebende Heliumatmosphäre ist mittels einer Vakuumpumpe 130 abpumpbar.

Die Vakuumpumpe 130 ist über eine Abpumpleitung 132 mit dem lnnenraum des lnnenbehälters 106 verbunden ln dieser Abpumpleitung 132 ist

zweckmäßigerweise ein Absperrventil 134 ausgebildet. Bei Öffnen des

Absperrventils 134 und Betätigung der Vakuumpumpe 130 wird somit in dem lnnenbehälter 106 ein Unterdrück erzeugt, wodurch das flüssige Helium 205 auf eine Temperatur < 4K abgekühlt werden kann. Wie aus der Figur 1 unmittelbar zu entnehmen, verläuft die Transferleitung 110 im lnnenbehälter 106 der Wärmetauschvorrichtung 100 durch das flüssige Helium 205. Durch Wärmetausch mit dem flüssigen Helium 205 in dem lnnenbehälter 106 wird durch die Transferleitung 110 strömendes, zu reinigendes Helium auf eine Temperatur < 4K abgekühlt. Bei diesen Temperaturen frieren auch im flüssigen Helium enthaltene Verunreinigungen wie etwa Wasserstoff oder Neon, aus, welche bei höheren Temperaturen, beispielsweise um 4,2 bis 8 K, noch im gelösten Zustand z.B. als Kristalle vorliegen.

Ein Abschnitt 110a der Transferleitung 110 innerhalb des lnnenbehälters 106 ist in das flüssige Helium 205 eingetaucht. Dieser Abschnitt 110a ist bevorzugt bezüglich der weiteren Abschnitte der Transferleitung 110 wenigstens teilweise aufgeweitet, d.h. mit einem größeren Durchmesser, ausgebildet ln diesen

Abschnitt 110a ist ein mit einer großen inneren Oberfläche ausgebildeter Ausfrier- Reiniger 114 eingebracht. Dieser Ausfrier-Reiniger 114 dient als Filter für in dem zu reinigenden Helium enthaltene Verunreinigungen. Die Filterwirkung wird z.B. dadurch erreicht, dass Feststoffe, also ausgefrorene Verunreinigungen, welche in dem zu reinigenden Helium in der Leitung 110 enthalten sind, an diesem Ausfrier- Reiniger anhaften. Je nach verwendetem Material des Ausfrier-Reinigers kann, zusätzlich oder alternativ, auch eine durch Poren- oder Maschengröße des

Materials definierte mechanische Filterung erzielt werden. Hierdurch wird gereinigtes Helium erzeugt, welches weiter über die Transferleitung 110 aus der Wärmetauschvorrichtung 100 austritt, und anschließend in dem Zielbehälter 140 gespeichert werden kann.

Bei dem Ausfrier-Reiniger handelt es sich beispielsweise um einen Micron-Filter- oder Submicron-Filter-Eigenschaften aufweisenden Stahlmaschendraht, dessen Maschenabmessungen auf den für das zu reinigende Helium gewünschten

Reinheitsgrad abgestellt sind. Dabei kann es sich insbesondere um ein Material mit Stahlgewebe, ein Filtermaterial aus einem Sinterwerkstoff oder ein

Keramikfiltermaterial handeln. Ferner sind in diesem Zusammenhang Materialien aus Metallwolle oder Metallkapillaren und/oder Molsieb-, MOF, Aktivkohle- Füllungen einsetzbar.

Wesentlich bei der dargestellten Anlage ist, dass der Strom von überkritischem oder flüssigem Helium, der durch die Transferleitung 110 durch die

Wärmetauschvorrichtung 100 strömt, in dem Abschnitt 110a gegen das flüssige Helium in dem abgepumpten lnnenbehälter 106 auf eine Temperatur von < 4K abgekühlt wird, so dass beispielsweise auch die in dem zu reinigenden Helium enthaltenen Wasserstoff- oder Neonpartikel ausfrieren, und an dem Ausfrier- Material anhaften und/oder am Filtermaterial zurück gehalten werden.

Zur Überwachung der an verschiedenen Punkten der Anlage bzw. in

unterschiedlichen Verfahrenszuständen auftretenden Drücke und/oder

Temperaturen können verschiedene Drucksensoren und Temperatursensoren vorgesehen sein. Eine Anzahl derartiger Drucksensoren sind in der Figur 1 dargestellt, wobei die Drucksensoren jeweils mit 210 bezeichnet sind. Ein

Temperatursensor, der die Temperatur des flüssigen Heliums 205 erfasst, ist mit 220 bezeichnet.

Neben der Druckbeaufschlagung am Ausgangsbehälter 112 und der

Rückgewinnung von gasförmigem Helium (GHe) über ein Ventil 147, kann das zu reinigende LHe auch über eine Vakuumpumpe 180 bei geringem Unterdrück auch durch die Transferleitung gezogen werden ln der Abgasleitung 144 sind zweckmäßigerweise das bereits erwähnte Absperrventil 147 und ein weiteres Absperrventil 146 vorgesehen.

Mittels der oben erwähnten Vakuumpumpe 130 sowie der Vakuumpumpe 180 kann aus den lnnenbehältern 106 bzw. 142 abgepumptes gasförmiges Helium über gestrichelt dargestellte Leitungen 182, 192 in einer Rückgewinnungseinheit 190 gesammelt, und der gasförmigen Heliumabfüllung zugeführt werden. Die Nachfüllung des lnnenbehälters 106 erfolgt aus einem weiteren LHe-Lagerbehälter oder Speicherbehälter eines Verflüssigers. Hierdurch können durch das Abpumpen mittels der Vakuumpumpe 130 entstehende Verluste an Helium innerhalb des lnnenbehälters 106 ausgeglichen werden. ln Figur 2 ist eine bevorzugte Ausführungsform des Abschnitts 110a der

Transferleitung 110 innerhalb des lnnenbehälters 106 der

Wärmetauschvorrichtung 100 dargestellt. Der Einfachheit halber sind hier lediglich die Ansaugleitung 110, der lnnenbehälter 106, das in dem lnnenbehälter vorhandene flüssige Helium 205 sowie die Absaugpumpe 130 dargestellt. Man erkennt hier, dass der Abschnitt 110a in einen Wärmetauscherbereich 213 und einem separaten Ausfrier-Reiniger- bzw. Filterbereich 214 getrennt ist, was zu einer besseren Abkühlung bzw. Partikelbildung der Verunreinigungen in dem zu reinigendem flüssigem Helium führt. Hierbei liegt der Filterbereich 214 stromabwärts von dem Wärmetauscherbereich 213

Eine weitere Ausführungsform der Transferleitung 110 innerhalb des

lnnenbehälters 106 ist in Figur 3 dargestellt. Zusätzlich zu den unter Bezugnahme auf Figur 2 erläuterten Komponenten 213, 214 ist hier ein Wärmetauscher 250 oberhalb des Füllstandes 205a des flüssigen Heliums 205 vorgesehen ln diesem Wärmetauscher 250 wird durch die Transferleitung 110 einströmendes Helium gegen gereinigtes Helium gekühlt. Hierdurch kann die Kühlung des zu reinigenden Heliums und somit das Abtrennen von Verunreinigungen wie Wasserstoff und Neon weiter verbessert werden.