ETAT DE LA TECHNIQUE ANTERIEURE Le domaine général de l'invention est donc celui du traitement des déchets nucléaires, tels que le graphite nucléaire contaminé par des radioéléments.

Actuellement, un des procédés de traitement de graphite nucléaire consiste à soumettre ledit graphite à une fragmentation à sec, à l'air, par l'intermédiaire de moyens de broyage conventionnels, tels que des broyeurs à percussion ou des broyeurs à cylindres, de façon à obtenir une poudre, qui est ensuite soumise à une combustion, de manière à détruire complètement le graphite contaminé.

Toutefois, ce procédé de traitement présente les inconvénients suivants : - ce procédé est un procédé très coûteux, dans la mesure où le graphite présente une dureté telle, qu'il

engendre une usure rapide des pièces mécaniques entrant dans la constitution des broyeurs, ce qui nécessite un renouvellement fréquent desdites pièces ; - ce procédé engendre la formation de particules très fines de graphite, qui, lorsqu'elles sont en suspension dans l'air, peuvent engendrer une explosion, lors de la survenance d'une étincelle ; - ce procédé engendre une pollution importante due notamment à la volatilité des particules de graphite, ces particules pouvant tre chargées éventuellement en métaux lourds radioactifs, en 60Co et en 13'Cs, ce qui nécessite un confinement de la station de broyage, afin d'éviter toute fuite à l'air libre d'éléments radioactifs contaminants ; toutefois, la mise en place d'un tel confinement ne permet pas pour autant d'éviter la dispersion de radioéléments volatils, tels que le tritium, qui peuvent s'échapper par les systèmes de ventilation de la station.

EXPOSÉ DE L'INVENTION Ainsi, le but de la présente invention est de proposer un procédé de traitement d'un graphite nucléaire contaminé par des radioéléments, qui ne présente pas les inconvénients de l'art antérieur et qui ne nécessite pas, notamment, l'usage de pièces mécaniques et qui n'entraîne pas de dispersion de radioéléments et jugule également les risques d'explosion de poudre.

Pour ce faire, l'invention a pour objet un procédé de traitement d'un graphite nucléaire contaminé par des radioéléments, ledit procédé comprenant une étape de

broyage consistant à soumettre ledit graphite, immergé en milieu liquide, à des impulsions haute tension, ledit milieu liquide ayant une résistivité telle que, sous l'effet de l'énergie véhiculée par lesdites impulsions, des arcs électriques se déclenchent et assurent, au contact dudit graphite, une rupture de liaisons carbone-carbone constitutives de ce graphite, le nombre d'impulsions haute tension étant fixé de telle sorte à obtenir des particules de graphite à granulométrie donnée.

On précise que selon l'invention, on entend par « impulsions haute tension » des impulsions électriques pouvant véhiculer une tension de l'ordre de un à plusieurs kilovolts entraînant la création d'arcs électriques dans un milieu liquide présentant des propriétés de résistivité adéquates à la formation d'arcs. Ainsi, on peut utiliser avantageusement, aux fins de réalisation de ce procédé, des milieux liquides dont la résistivité est supérieure à 1 MQ. cm.

Ce procédé présente l'avantage d'tre réalisable sans avoir recours à des pièces mécaniques de broyage, ce qui minimise les coûts de mise en oeuvre de ce procédé par rapport aux réalisations de l'art antérieur.

De plus, ce procédé de traitement présente l'avantage d'tre réalisé en milieu liquide. De ce fait, les poudres de graphite issues du broyage sont piégées dans ce milieu liquide, ce qui permet d'éviter le phénomène d'explosion de poudre susmentionné. De plus, les radioéléments libérés lors du broyage du graphite restent confinés dans le milieu liquide, par

exemple, par échange isotopique, comme cela est le cas du tritium.

Outre la libération et le piégeage des radioéléments, le procédé selon l'invention permet d'obtenir, à son issue, des particules de graphite à granulométrie donnée, qui peuvent tre soit soumises à une combustion afin de les détruire complètement, soit tre récupérées, en vue d'une éventuelle réutilisation, par exemple, en tant que produit de base pour l'élaboration de barrières géologiques ouvragées de stockage à long terme de produits hautement radioactifs. Ces particules peuvent également tre stockées dans des conditions de lixiviation nulle par les eaux de ruissellement.

Selon l'invention, pour obtenir un broyage du graphite nucléaire sous forme de particules plus ou moins fines, l'homme du métier peut choisir aisément les conditions d'application des impulsions haute tension (énergie, fréquence, durée et nombre d'impulsion envoyées) en fonction de la nature de graphite nucléaire de départ, étant entendu que plus l'énergie des impulsions sera importante, plus le nombre d'impulsions à appliquer sera moindre, pour obtenir une granulométrie donnée.

Selon l'invention, l'énergie véhiculée par chaque impulsion peut tre avantageusement comprise entre 10 J et 100 kJ, de préférence égale à 1 kJ.

Selon l'invention, les impulsions haute tension peuvent, avantageusement, avoir une durée allant de l'ordre de 200 ns à 100 us avec de préférence, une durée de lus.

Selon l'invention, les impulsions haute tension peuvent présenter une fréquence allant de 1 Hz à 1000 Hz, de préférence 10 Hz. Il est bien entendu, que cette fréquence sera fixée précisément par l'homme du métier, en fonction du générateur utilisé.

Selon un mode particulièrement avantageux de l'invention, un milieu liquide, pouvant tre utilisé dans le cadre de ce procédé, est l'eau. Il est bien entendu, que l'eau utilisée dans le cadre de l'invention, présentera avantageusement des qualités de résistivité telles qu'un arc électrique puisse se déclencher, sous l'effet des impulsions haute tension.

Par exemple, l'eau utilisée peut tre partiellement désionisée, de manière à présenter une plus faible conductivité qu'une eau n'ayant subi aucun traitement.

Avantageusement, le procédé de l'invention peut comporter également une étape de traitement du milieu liquide, dans lequel a lieu le broyage du graphite, ce traitement étant un traitement classique destiné, notamment lorsque ce milieu liquide est de l'eau, à assainir le milieu liquide des radioéléments libérés et de maintenir sa résistivité, ces traitements étant à la portée de l'homme du métier. Le traitement du milieu liquide, destiné à assainir ledit milieu des radioéléments contenus dans celui-ci, peut tre celui, qui est ordinairement pratiqué dans les « STEL » (Station de traitement des Effluents Liquides) des centres nucléaires, où selon les cas, on pratique la précipitation des éléments dissous, la neutralisation des liquides, l'évaporation de l'eau, la dessiccation des précipités.

BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS La figure 1 représente un dispositif particulier permettant le broyage d'une-matière carbonée conductrice.

La figure 2 illustre les courbes de granulométrie de poudres de graphite obtenues lors de deux essais effectués en appliquant pour chacun un nombre d'impulsions différent.

EXPOSÉ D'UN MODE DE REALISATION PARTICULIER DE L'INVENTION Exemple La figure 1 illustre un dispositif particulier mis en oeuvre, dans le cadre de cet exemple.

Ce dispositif comporte un réacteur 1 étanche en matériau non conducteur, par exemple, en polyéthylène.

Le fond du réacteur est une plaque conductrice, constituant l'électrode de terre 2 reliée à un générateur de haute tension 3, du type générateur de Marx. Ce générateur alimente une électrode à haute- tension 4, dont il est possible de régler la distance vis-à-vis de l'électrode de terre 2. Un bloc de graphite nucléaire 5 repose sur le fond du réacteur, ledit bloc étant totalement immergé dans un milieu liquide 6. Des impulsions haute tension sont envoyées sensiblement en direction du bloc 5, libérant ainsi des fragments 7 dudit bloc 5 initial. Les impulsions haute tension se matérialisent sous forme d'arcs électriques entre l'électrode haute tension et l'électrode reliée à

la terre, la différence de potentiel appliquée entre ces deux électrodes étant fonction de l'éloignement entre ces deux électrodes.

Une sortie 8 des gaz éventuellement produits lors du broyage est prévue afin d'éviter tout phénomène de surpression.

Dans le réacteur précédemment décrit, on place un bloc de graphite nucléaire, de masse de l'ordre de 60 g. Un générateur de Marx utilisé délivre des impulsions de l'ordre de 1 kJ, d'une fréquence de 10 Hz et d'une durée de 1 us.

Le bloc de graphite nucléaire est recouvert d'eau, de manière à tre totalement immergé.

Deux séries d'essais ont été effectuées : - une première série en fixant le nombre d'impulsions à 720 ; - une deuxième série en fixant le nombre d'impulsions à environ 5000.

Les résultats de ces essais sont regroupés sur la figure 2, qui représente la distribution de la granulométrie de la poudre de graphite obtenue. La taille 0 (en Rm) des particules de graphite obtenues figure en abscisse du graphique, en échelle logarithmique, et le pourcentage % du nombre de particules d'une taille donnée par rapport au nombre total de particules figure en ordonnée du graphique. La taille des grains de graphite obtenue est déterminée par la méthode Coulter, basée sur le principe de la diffusion laser. Dans cet exemple, le prélèvement n'a

été effectué qu'au niveau du haut du réacteur, sans procéder à une agitation de l'ensemble.

La courbe (a) représente la distribution de la taille des particules formées pour un nombre d'impulsions de 720, alors que la courbe (b) représente la distribution pour un nombre d'impulsions d'environ 5000.

Pour l'essai à 720 coups, l'on obtient une taille moyenne de grains de l'ordre de 800 um. Pour l'essai avec environ 5000 impulsions, l'on obtient une taille moyenne de grains de l'ordre de 100 um. Ces deux essais montrent nettement que l'efficacité du broyage augmente avec le nombre d'impulsions..

En fonction de la granulométrie désirée, l'homme du métier fixera expérimentalement, une fois que l'énergie, la fréquence et la durée des impulsions sont fixées, un nombre d'impulsions adéquat.