NOUVEAU DISPOSITIF DE SEPARATION GAZ LIQUIDE POUR EQUIPER LES REACTEURS EN LIT FLUIDISE TRIPHASIQUE TELS QUE CEUX UTILISES

DANS LE PROCEDE H-OIL

CONTEXTE DE L'INVENTION

L'invention s'inscrit dans l'amélioration du dimensionnement de la partie supérieure des réacteurs gaz liquide solide utilisés dans le procédé H-Oil en vue d'obtenir une meilleure séparation gaz/liquide dans ladite zone supérieure souvent appelée « recycle cup ». La terminologie anglo saxonne de « recycle cup » sera traduite dans le présent texte par la locution zone de recyclage liquide ou plus simplement zone de recyclage. La terminologie anglo saxonne de« spirale riser » sera traduite dans le présent texte par la locution dispositif de séparation gaz/liquide.

Le procédé H-Oil est un procédé d'hydroconversion de coupes hydrocarbonées lourdes, de type gas oil sous vide ou résidus, qui met donc en présence la phase hydrocarbure liquide, la phase gaz hydrogène dispersée sous forme de bulles, et le catalyseur lui-même dispersé sous forme de particules d'une taille typiquement comprise entre 0,2 et 2 millimètres. Le procédé H-Oil est donc un procédé fluidisé triphasique qui utilise un réacteur spécifique, ledit réacteur étant équipé d'un dispositif de séparation gaz liquide situé dans la partie supérieure du réacteur de manière à permettre le recyclage du liquide qui est renvoyé après séparation dans la zone réactionnelle du réacteur.

Une des caractéristiques importantes des réacteurs de type H-Oil est leur taux de recyclage liquide défini comme le rapport du débit liquide recyclé sur le débit de charge liquide entrant, et qui est généralement situé dans la gamme de 1 à 10.

La présente invention peut se définir comme un dispositif amélioré de séparation gaz liquide des réacteurs de type H-Oil qui permet la réintroduction de la majorité du liquide sans gaz vers la zone réactionnelle, et l'évacuation du gaz (pouvant encore contenir une minorité de liquide) hors du réacteur.

Le présent dispositif permet d'atteindre des efficacités de séparation gaz/liquide supérieures à celle des « spirale riser » de l'art antérieur. DESCRIPTION SOMMAIRE DES FIGURES

La figure 1 selon l'art antérieur représente un schéma d'un réacteur en lit fluidisé triphasique utilisé dans le procédé H-Oil. Cette figure permet de visualiser la zone réactionnelle (22) correspondant au lit fluidisé triphasique contenant le catalyseur, la zone située au-dessus de la zone catalytique appelée zone de séparation gaz liquide (29) qui permet le recyclage du liquide vers la partie inférieure du réacteur au moyen de la pompe de recyclage (20). Enfin les dispositifs de séparation gaz solide sont représentés par les éléments (27) et (28), certains éléments ayant leur extrémité inférieure située dans la zone (29), et d'autres éléments ayant leur extrémité inférieure située sur la surface conique de la « recycle cup » (39). Ce sont ces éléments de séparation qui font l'objet de la présente invention, le reste du réacteur n'étant pas modifié par rapport à l'art antérieur.

La figure 2 représente une vue schématique plus détaillée de la partie supérieure du réacteur appelée zone de recyclage de liquide puisqu'elle se termine par un conduit interne (25) qui, après séparation gaz/liquide, ramène le liquide vers la partie inférieure du réacteur via la pompe de recyclage (20). Les dispositifs de séparation gaz liquide sont implantés le long de la surface conique (30) de la zone de recyclage. L'entrée du mélange gaz/liquide se fait par les conduits (75). La séparation gaz/liquide a lieu dans les dispositifs (42). Chaque dispositif de séparation (42) est coiffé par une calotte supérieure (50) comprenant une extrémité supérieure (55) pour l'évacuation du gaz, et un conduit inférieur (70) aménageant un espace annulaire autour du conduit d'admission (75).

Le liquide est récupéré par les conduites de sortie descendantes suivant la flèche (45), et le gaz est évacué par le conduit supérieur (55). Le gaz quitte le réacteur par le conduit de sortie dans la direction de la flèche (67).

La figure 3 supporte les informations permettant le dimensionnement des dispositifs de séparation selon l'invention (27) et (28). On notera en particulier les angles alpha et beta, et l'angle gamma de la spirale hélicoïdale (42) avec l'horizontale.

La figure 4 est une visualisation de l'efficacité de la séparation gaz liquide résultant d'une simulation 3D effectuée au moyen du logiciel Fluent™. EXAMEN DE L'ART ANTERIEUR

L'examen de l'art antérieur dans le domaine de la séparation gaz liquide des réacteurs fluidisés triphasiques de type H-Oil fait apparaître le document US,4,886,644 qui est rapidement analysé ci-dessous : Le brevet US 4,886,644 qu'on peut considérer comme l'art antérieur le plus proche, décrit le concept des « spiral risers » dans le procédé H-Oil. Les principales revendications concernent le design des « spiral risers » (nombre de tours de la spirale et angle par rapport à l'horizontale).

La « recycle cup » décrite dans le texte cité correspond à la partie supérieure du réacteur qui permet, après séparation du gaz et du liquide, le retour du liquide dans la zone réactionnelle du réacteur, et l'évacuation du gaz par une conduite dédiée. Nous utiliserons dans la suite du texte la terminologie zone supérieure de recyclage du liquide ou plus simplement, zone de recyclage, pour « recycle cup ».

Le document US 4, 886,644, montre par ailleurs un arrangement de la zone supérieure de recyclage qui combine la conduite d'évacuation gaz/liquide en haut du réacteur avec un hydrocyclone.

DESCRIPTION SOMMAIRE DE L'INVENTION

La présente invention peut se définir comme un dispositif de séparation gaz liquide implanté dans la zone de recycle des réacteurs fluidisés triphasiques utilisés dans les procédés d'hydroconversion de coupes hydrocarbonées lourdes en présence d'hydrogène sous forte pression, procédé que nous appellerons procédé de type H-Oil. En fait le présent dispositif peut être utilisé dans tout type de réacteur en lit fluidisé triphasique ayant besoin d'une séparation gaz liquide.

On entend par procédé en lit fluidisé triphasique un procédé dans lequel trois phases se trouvent en présence dans la zone réactionnelle ; une phase liquide, constituant généralement la charge à traiter, une phase gaz sous forte pression généralement de l'hydrogène, et une phase solide correspondant au catalyseur divisé en particules solide, le plus souvent d'un diamètre compris entre 0,2 et 2 mm, et préférentiellement compris entre 0,7 et 1 ,5 mm. Ces indications de diamètre des particules ne constituent pas une limitation de la présente invention puisque celle-ci concerne la séparation du gaz et du liquide, la phase solide se situant en amont de la zone de séparation gaz-liquide.

Le dispositif de séparation selon la présente invention consiste en une pluralité d'éléments de séparation (27) et (28) fonctionnant en parallèle et implantés verticalement à partir de la surface conique (30) de la zone de recycle (39). La zone de recycle (39) se décompose en une partie supérieure (39 v) correspondant au gaz, et en une partie inférieure (39 I) correspondant au liquide. Ces deux zones sont, en cours de fonctionnement, séparées par une interface gaz liquide (24).

Chaque élément de séparation (27) et (28) est équipé d'une spirale hélicoïdale (42) située dans la partie supérieure du conduit d'admission (75) amenant le mélange gaz liquide issu de la zone (29) dans chacun desdits éléments de séparation (27) et (28).

Chaque élément de séparation (27) et (28) est coiffé d'une calotte supérieure (50) qui comprend à son extrémité supérieure un conduit d'évacuation du gaz (53), et à son extrémité inférieure un conduit vertical (70) sensiblement concentrique au conduit d'admission (75) permettant le retour du liquide séparé vers la zone réactionnelle par le conduit de retour général (25).

Chaque élément de séparation (27) et (28) est donc constitué du conduit d'admission (75), de la calotte supérieure (50), du conduit de retour liquide (70), et d'une zone de transition conique (47) reliant la calotte supérieure (50) à la conduite de retour liquide (70). La partie supérieure de chaque élément de séparation (27) et (28) est située au-dessus de l'interface gaz liquide (24). Cette interface gaz liquide (24) s'établit en cours de fonctionnement sensiblement au niveau des fentes (65) équipant la partie inférieure de la conduite d'évacuation gaz (40).

La zone annulaire comprise entre le conduit d'admission (75) et le conduit vertical de retour liquide (70) contient le liquide recyclé jusqu'à un certain niveau noté (25) sur la figure 3. Ce niveau liquide (25) doit rester distinct de l'interface gaz liquide (24).

Le diamètre du conduit d'admission (75) est généralement compris entre 0,02 m et 0,5 m, préférentiellement compris entre 0,05 m et 0, 4 m, et de manière encore préférée compris entre 0,1 m et 0,3 m. Le dispositif de séparation gaz liquide selon la présente invention contient à l'intérieur de chaque élément de séparation (27) et (28) une spirale hélicoïdale (42) formant un angle γ avec l'horizontale compris entre 10° et 80° de pré férence entre 20° et 70° et de manière préférée entre 35° et 60°. La spirale hélicoïdale (42) contenue dans chaque élément de séparation (27) et (28) effectue un nombre de rotations compris entre 0,5 et 4, chaque rotation correspondant à 1 tour complet (360 de préférence entre 0,5 et 2 tours lorsqu'on passe de la partie inférieure à la partie supérieure de chaque élément de séparation.

Le rapport du diamètre de la calotte supérieure (50) qui coiffe le conduit d'admission (75) dans sa partie supérieure, sur le diamètre dudit conduit d'admission (75) est généralement compris entre 1 et 6, de préférence entre 1 ,5 et 5, et de manière préférée entre 2 et 4.

Le rapport du diamètre du conduit d'évacuation du gaz (55) situé à l'extrémité supérieure des éléments de séparation (27) et (28), sur le diamètre dudit élément de séparation (75) est généralement compris entre 0,3 et 5, de préférence entre 0,5 et 4, et de manière préférée entre 0,6 et 3.

La hauteur H1 définie comme la distance séparant l'extrémité supérieure des spirales (42), de la sortie gaz (55) des éléments de séparation (27) et (28) prise à son extrémité inférieure, présente un rapport H1 / diamètre des éléments de séparation (27) et (28) compris entre 0,5 et 6, de préférence entre 0,7 et 5, et de manière préférée entre 1 et 4. L'angle a du conduit de sortie gaz (55) par rapport à la verticale est généralement compris entre 0° et 135° de préférence entre 10° et 120° et de manière préférée entre 30° et 90°.

Le rapport du diamètre du conduit inférieur (70) ramenant le liquide après séparation vers la conduite de recyclage (31 ), sur le diamètre du conduit d'admission (75) est généralement compris entre 1 et 5, de préférence entre 1 ,1 et 4, et de manière encore préférée compris entre 1 ,5 et 3.

La longueur du conduit de retour liquide (70) doit être supérieure à la distance séparant les interfaces (24) et (25) afin de créer un « bouchon » de liquide dans ledit conduit (70), ceci pour empêcher le gaz de descendre vers la zone liquide 39L. Enfin, la partie conique (47) qui relie la calotte supérieure (50) à la partie inférieure (70), qui coiffent les éléments de séparation (27) et (28) possède un angle β par rapport à la verticale généralement compris entre 90° et 270° de préféren ce entre 100° et 200° et de manière préférée entre 120°et 150°. Le dispositif de séparation gaz liquide selon l'invention présente généralement une densité des éléments de séparation (27) et (28) comprise entre 5 et 70 unités par m2 de surface de réacteur en fût vide.

La présente invention peut également se définir comme un procédé d'hydroconversion de coupes hydrocarbonées lourdes en lit fluidisé triphasique utilisant le dispositif de séparation gaz liquide selon les caractéristiques données plus haut, ledit procédé fonctionnant aux conditions opératoires suivantes :

- une pression absolue comprise entre 2 et 35 MPa, de préférence entre 5 et 25 MPa, et de manière encore préférée, entre 6 et 20 MPa, et

- une température comprise entre 300°C et 550°C, de préférence comprise entre 350 et 500°C, et d'une manière encore préférée comprise entre 370 et 460°C, la plage de température privilégiée se situant entre 380°C et 4 40°C.

- la vitesse superficielle de l'écoulement ascendant prise à l'intérieur de chaque conduit d'admission (75) est généralement comprise entre à 0,1 et 20 m/s, préférentiellement entre 0,2 et 15 m/s, et de manière encore préférée comprise entre 0,3 et 10 m/s.

DESCRIPTION DETAILLEE DE L'INVENTION

Pour bien comprendre l'invention, il est nécessaire de décrire sommairement le fonctionnement d'un réacteur de type H-Oil, tel que représenté sur la figure 1 selon l'art antérieur. La figure 1 est un schéma représentatif montrant les principaux éléments d'un réacteur H-Oil selon l'art antérieur. Ce réacteur est conçu d'une manière spécifique avec des matériaux appropriés lui permettant de traiter des liquides réactifs, des « slurry » liquide-solide, (c'est-à- dire des liquides contenant de fines particules solides dispersées en son sein), des solides et des gaz à température et pression élevées avec une application préférée pour le traitement de coupes hydrocarbures liquides avec de l'hydrogène à haute température et haute pression, c'est-à-dire à une pression absolue comprise entre 2 et 35 MPa, de préférence entre 5 et 25 MPa, et de manière encore préférée, entre 6 et 20 MPa, et à une température comprise entre 300Ό et 550Ό, de préférence compri se entre 350^ et δΟΟΌ, et d'une manière encore préférée comprise entre 370Ό et 460 Ό, la plage de température privilégiée se situant entre 380 ^< C et 440 ^< C. Le réacteur type H-Oil (10) est conçu avec un conduit d'entrée approprié (12) pour l'injection d'une charge hydrocarbonée lourde (1 1 ) et d'un gaz (13) contenant de l'hydrogène. Les conduits de sortie sont positionnés dans la partie supérieure du réacteur (10). Le conduit de sortie (40) est conçu pour soutirer des vapeurs pouvant contenir une certaine quantité de liquide, et en option le conduit (24) permet de soutirer principalement du liquide. Le réacteur contient aussi un système permettant l'introduction et le soutirage de particules de catalyseur montré schématiquement par le conduit (15) pour l'introduction du catalyseur frais (16), et le conduit (17) pour le soutirage du catalyseur usé (14).

La charge d'hydrocarbures lourds est introduite à travers le conduit (1 1 ), pendant que le gaz contenant l'hydrogène est introduit à travers le conduit (13). Le mélange charge et hydrogène gazeux est ensuite introduit dans le réacteur (10) à travers le conduit (12) dans la partie inférieure du réacteur.

Les fluides entrant passent à travers un plateau (18) contenant des distributeurs appropriés. Dans ce schéma, des distributeurs de type « bubble cap » (19) sont montrés, mais il est entendu que tout distributeur connu de l'homme du métier permettant de distribuer les fluides provenant du conduit (12) sur toute la surface du réacteur 10, et ceci de la manière la plus homogène possible, peut être utilisé.

Le mélange liquide/gaz s'écoule vers le haut et les particules de catalyseur sont entraînées dans un mouvement de lit bouillonnant par l'écoulement gaz et l'écoulement liquide induit par la pompe de recirculation (20) qui peut être interne ou externe au réacteur (10). L'écoulement ascendant de liquide délivré par la pompe (20) est suffisant pour que la masse de catalyseur dans la zone de réaction ou lit catalytique (22) s'expanse d'au moins 10%, de préférence de 20 à 100 % par rapport au volume statique (c'est-à-dire au repos) du lit de catalyseur, permettant ainsi l'écoulement de gaz et liquide à travers le réacteur (10), comme montré par les flèches de direction (21 ). A cause de l'équilibre entre les forces de friction engendrées par l'écoulement ascendant du liquide et du gaz, et les forces gravitaires dirigées vers le bas, le lit de particules de catalyseur atteint un niveau haut d'expansion pendant que le liquide et le gaz plus légers continue de se diriger vers le haut du réacteur (10) au-delà de ce niveau solide. Dans le schéma, le niveau d'expansion maximale du catalyseur correspond à l'interface (23). Au- dessous de cette interface (23) se trouve la zone de réaction catalytique (22) qui s'étend donc de la grille (18) au niveau (23).

Au-dessus de l'interface (23) se trouve une zone (39) ne contenant que du gaz et du liquide. Les particules de catalyseur dans la zone de réaction (22) sont en mouvement aléatoire à l'état fluidisé, raison pour laquelle la zone réactionnelle (22) est qualifiée de zone fluidisée triphasique.

La zone (29), à faible concentration de catalyseur au-dessus du niveau (23), est remplie de liquide et de gaz entraîné. Le gaz est séparé du liquide dans la partie supérieure du réacteur appelée « recycle cup » (30) afin de collecter et recycler la majeure partie du liquide à travers le conduit central (25). Il est important que le liquide recyclé à travers la conduite central (25) contienne le moins de gaz possible, voire pas de gaz du tout, pour éviter le phénomène de cavitation de la pompe (20).

Les produits liquides restant après la séparation gaz liquide peuvent être soutirés à travers le conduit (24). Le conduit (40) est utilisé pour le soutirage du gaz. La partie élargie à l'extrémité supérieure du conduit (25) forme la zone de recyclage du liquide 39V et 39 L. Une pluralité d'éléments de séparation (27) et (28) orientés verticalement crée le lien entre la zone gaz liquide (29) et la zone de recyclage (39). Le mélange gaz liquide s'écoule vers le haut à travers les conduits des éléments de séparation (27) et (28). Une partie du liquide séparé est ensuite dirigée vers la pompe de recyclage (20) dans la direction de la flèche (31 ) à travers le conduit central (25), et est donc recyclée vers la partie inférieure du réacteur (10) en-dessous de la grille (18). Le gaz séparé du liquide, s'écoule vers la partie supérieure du réacteur (10) et est soutiré par le conduit supérieur (40). Le gaz soutiré est ensuite traité d'une manière conventionnelle pour récupérer autant d'hydrogène que possible afin que ce dernier soit recyclé vers le réacteur à travers le conduit (13). L'organisation générale de la circulation des fluides n'est pas modifiée dans la présente invention par rapport à l'art antérieur tel qu'il vient d'être décrit. Seuls sont modifiés la géométrie des éléments de séparation (27) et (28) et le dimensionnement de la zone de recyclage (39).

La figure 2 est un schéma plus précis de la zone de recyclage (39) présenté dans la figure 1 . Le gaz et le liquide ont un écoulement ascendant montré par la flèche de direction (41 ) et sont introduits à travers les conduits d'admission (75) où ils rentrent en contact avec une spirale hélicoïdale (42) contenue à l'intérieur de chacun des conduits (75) qui induit une vitesse tangentielle aux deux fluides. La spirale hélicoïdale (42) provoque une séparation centrifuge où le liquide qui a une densité plus importante que le gaz est plaqué à la paroi interne de la calotte (50), tandis que le gaz (53) est dirigé à travers le conduit (55) vers une zone en phase gaz (39 v) délimité par le niveau liquide (24).

En fait le niveau (24) sépare la partie supérieure (39 V) contenant majoritairement le gaz séparé de la partie inférieure (39L) contenant majoritairement le liquide recyclé. Les différents liquide séparés (45) issus des différents éléments de séparation (27) et (28) s'écoulent vers le bas par l'intermédiaire de la paroi conique (30), et sont collectés par le conduit de recyclage central (25) pour être repris par la pompe de recyclage (20).

La majeure partie du liquide (31 ) est donc recyclé vers la pompe d'ébullition (20) à travers le conduit central (25). Le gaz et une mineure partie de liquide non séparé sont soutirés à travers le conduit (40) dans la direction de la flèche (67). Le conduit (40) possède en général des fentes (65) en son extrémité inférieure qui permettent de fixer la hauteur de l'interface liquide-gaz (24).

La figure 3 présente le design d'un dispositif de séparation gaz liquide selon l'invention plus en détail, et fait apparaître les dimensions géométriques importantes pour le dimensionnement dudit dispositif. Le diamètre du conduit d'admission (75) de chaque élément de séparation (27) et (28) est généralement compris entre 0,02 m et 0,5m, de préférence entre 0,05 m et 0,4m, et de manière préférée entre 0,1 m et 0,3 m.

La vitesse superficielle de liquide de l'écoulement ascendant représenté par la flèche de direction (41 ) est généralement comprise entre 0,1 et 20 m/s, de préférence entre 0,2 m/s et 15 m/s, et de manière préférée entre 0,3 m/s et 10 m/s.

La spirale hélicoïdale (42) forme un angle γ avec l'horizontale compris entre 10° et 80° de préférence entre 20° et 70° et de manière préférée entre 35° et 60°. La spirale effectue des rotations comprises entre 0,5 et 4 tours complets (un tour complet égale une rotation de 360 ^e ), de préférence entre 0,5 et 2 tours complets, lorsqu'on passe de son extrémité inférieure à son extrémité supérieure.

Le rapport du diamètre de la calotte supérieure (50) sur le diamètre du conduit d'admission (75) est généralement compris entre 1 et 6, de préférence entre 1 ,5 et 5, et de manière préférée entre 2 et 4.

Le rapport du diamètre du conduit d'évacuation des gaz (55) sur le diamètre du conduit d'admission (75) est généralement compris entre 0,3 et 5, de préférence entre 0,5 et 4, et de manière préférée entre 0,6 et 3.

La hauteur H1 est définie comme la distance séparant l'extrémité supérieure des spirales hélicoïdales (42) de l'extrémité inférieure des conduits d'évacuation gaz (55). Le rapport de la longueur H1 sur le diamètre du conduit d'admission (75) est généralement compris entre 0,5 et 6, de préférence entre 0,7 et 5, et de manière préférée entre 1 et 4.

L'angle a du conduit de sortie gaz (55) par rapport à la verticale est généralement compris entre 0°et 135° de préférence entre 10° et 120° et de manière préférée entre 30° et 90°. Le rapport du diamètre du conduit inférieur (70) entourant le conduit d'admission (75) sur le diamètre dudit conduit d'admission (75) est généralement compris entre 1 et 5, de préférence entre 1 ,1 et 4, et de manière préférée entre 1 ,5 et 3.

Enfin, la transition conique (47) qui relie la calotte supérieure (50) à la partie inférieure (70) des éléments de séparation (27) et (28) présente un angle β par rapport à la verticale généralement compris entre 90° et 270° de préféren ce entre 100° et 200° et de manière préférée entre 120°et 150°.

EXEMPLES SELON L'INVENTION

Cet exemple donne le dimensionnement d'un dispositif de séparation gaz liquide selon l'invention. Les conditions opératoires du procédé sont présentées dans le tableau 1 .

Table 1 : Conditions opératoires de la zone de recyclage et paramètres géométriques du séparateur

Les efficacités de séparation gaz et liquide sont définies par les équations 1 et 2 ci-dessous.

Les numéros des flux se réfèrent à la figure 3.

Débit_ gas (53)

Efficacité gaz(%m) =—— —— Eq. 1

^{_& ;} Débit _gas (41)

Débit_ liquide (45)

Efficacité liquide(%m) =——— -————— Eq. 2

~ ^ ^; Débit .liquide (41)

Le tableau 2 ci-dessous présente les efficacités gaz et liquide obtenues :

Table 2 : Efficacité de séparation

TM

Une simulation CFD en 3D de l'invention a été effectuée au moyen du logiciel Fluent Une approche Eulérienne est utilisée pour chaque phase (liquide et gaz) avec une résolution d'équations de conservation de masse et de quantité de mouvement.

La figure 4 montre la fraction volumique liquide dans le dispositif de séparation selon l'invention en variation de gris. Plus la nuance de gris est soutenue, plus la concentration en phase liquide est élevée. On constate que le dispositif selon l'invention réalise une séparation quasi parfaite du gaz et du liquide qui se retrouve le long de la paroi (50) en écoulement descendant. La fraction gaz se retrouve dans la tubulure de sortie (53).