以下、本発明に係る永久磁石及び永久磁� ��の製造方法について具体化した一実施形態� ��ついて以下に図面を参照しつつ詳細に説明� ��る。

[永久磁石の構成]
 先ず、図1~図3を用いて永久磁石1の構成につ いて説明する。尚、本実施形態では特にVCMに 埋設される永久磁石1を例に挙げて説明する� �
 本実施形態に係る永久磁石1はNd-Fe-B系磁石� �ある。また、永久磁石1の焼結時における粒� ��長を抑制する為の高融点金属元素を含む有� ��化合物又は高融点セラミックのプリカーサ� ��添加されている。尚、各成分の含有量はNd:2 7~30wt%、高融点金属元素を含む有機化合物に� �まれる金属成分(又は高融点セラミックのプ� ��カーサに含まれるセラミック成分):0.01~8wt%� �B:1~2wt%、Fe(電解鉄):60~70wt%とする。また、永� �磁石1は、図1に示すように扇形で且つ薄膜状 の磁石から構成される。図1は本実施形態に� �る永久磁石1を示した全体図である。

 ここで、永久磁石1は0.1mm~2mmの厚さ(図1で� ��2mm)を備えた薄膜状の永久磁石である。そし て、後述のようにスラリー状態としたNd磁石� ��末から成形されたグリーンシートを焼結す� ��ことによって作製される。

 また、本実施形態に係る永久磁石1は、図 2に示すように永久磁石1を構成するNd磁石粒� �35の表面に、高融点金属元素を含む有機化合 物又は高融点セラミックのプリカーサの層36( 以下、粒成長抑制層36という)がコーディング されている。また、Nd磁石粒子35の粒径は3μm� ��下である。図2は永久磁石1を構成するNd磁石 粒子を拡大して示した図である。

 そして、Nd磁石粒子35の表面にコーティン グされた粒成長抑制層36は、焼結時におけるN d磁石粒子35の粒成長を抑制する。以下に、粒 成長抑制層36による永久磁石1の粒成長抑制の 機構について図3を用いて説明する。図3は強� ��性体の磁区構造を示した模式図である。

 一般的に、結晶と別の結晶との間に残さ� ��た不連続な境界面である粒界は過剰なエネ� ��ギをもつため、高温ではエネルギを低下さ� ��ようとする粒界移動が起こる。従って、高� ��(例えばNd-Fe-B系磁石では1100℃~1150℃)で磁石� ��料の焼結を行うと、小さな磁石粒子は収縮� ��て消失し、残った磁石粒子の平均粒径が増� ��する所謂粒成長が発生する。

 ここで、本実施形態では後述のように磁石� ��末を湿式粉砕により微粉砕する際に、微量( 例えば、磁石粉末に対して有機化合物に含ま れる金属又はセラミック成分が0.01~8wt%となる 量)の高融点金属元素を含む有機化合物又は� �融点セラミックのプリカーサや分散剤を添� �する。それにより、その後において高融点� �属元素を含む有機化合物又は高融点セラミ� �クのプリカーサを添加した磁石粉末を焼結� �る際に、湿式分散によりNd磁石粒子35の粒子� ��面に高融点金属元素を含む有機化合物又は� ��融点セラミックのプリカーサが均一付着さ� ��、図2に示す粒成長抑制層36を形成する。更� ��、高融点金属元素を含む有機化合物又は高� ��点セラミックのプリカーサの融点は、磁石� ��料の焼結温度(例えばNd-Fe-B系磁石では1100℃~ 1150℃)より遥かに高温である為、高融点金属� ��素を含む有機化合物又は高融点セラミック� ��プリカーサが焼結時においてNd磁石粒子35内 に拡散浸透(固溶化)することを防止できる。
 その結果、図3に示すように磁石粒子の界面 に高融点金属元素を含む有機化合物又は高融 点セラミックのプリカーサが偏在化される。 そして、この偏在化された高融点金属元素を 含む有機化合物又は高融点セラミックのプリ カーサにより、高温時に発生する粒界の移動 が妨げられ、粒成長を抑制することができる 。

 一方、永久磁石の磁気特性は、磁石の磁気� ��性が単磁区微粒子理論により導かれるため� ��、焼結体の結晶粒径を微細にすれば磁気性� ��が基本的に向上することが知られている。� ��般的には、焼結体の結晶粒径を3μm以下とす れば、磁気性能を十分に向上させることが可 能となる。ここで、本実施形態では前記した ように粒成長抑制層36により焼結時のNd磁石� �子35の粒成長を抑制することができるので、 焼結前の磁石原料の粒径を3μm以下とすれば� �焼結後の永久磁石1のNd磁石粒子35の粒径も3μ m以下とすることができる。
 また、本実施形態では湿式成形により成形� ��れた磁石粉末を適切な焼成条件で焼成すれ� ��、前記したように高融点金属元素を含む有� ��化合物又は高融点セラミックのプリカーサ� ��磁石粒子35内へと拡散浸透(固溶化)すること を防止できる。ここで、高融点金属元素を含 む有機化合物又は高融点セラミックのプリカ ーサが磁石粒子35内へと拡散浸透すると、そ� ��磁石の残留磁化(磁場の強さを0にしたとき� �磁化)が低下することが知られている。従っ� ��、本実施形態では、永久磁石1の残留磁化が 低下することを防止できる。
 尚、粒成長抑制層36は高融点金属元素を含� �有機化合物又は高融点セラミックのプリカ� �サのみから構成される層である必要はなく� �高融点金属元素を含む有機化合物又は高融� �セラミックのプリカーサとNdとの混合体から なる層であっても良い。その場合には、Nd化� ��物を添加することによって、高融点金属元� ��を含む有機化合物又は高融点セラミックの� ��リカーサとNd化合物との混合体からなる層� �形成する。その結果、Nd磁石粉末の焼結時の 液相焼結を助長することができる。尚、添加 するNd化合物としては、酢酸ネオジム水和物� ��ネオジム(III)アセチルアセトナート三水和� �、2-エチルヘキサン酸ネオジム(III)、ネオジ� ��(III)ヘキサフルオロアセチルアセトナート� �水和物、ネオジムイソプロポキシド、リン� �ネオジニウム(III)n水和物、ネオジムトリフ� �オロアセチルアセトナート、トリフルオロ� �タンスルホン酸ネオジム等が望ましい。

[永久磁石の製造方法]
 次に、本実施形態に係る永久磁石1の製造方 法について図4を用いて説明する。図4は本実� ��形態に係る永久磁石1の製造工程を示した説 明図である。

 先ず、wt%でNd27~30%-Fe60~70%-B1~2%からなる、� �ンゴットを製造する。その後、インゴット� �スタンプミルやクラッシャー等によって200μ m程度の大きさに粗粉砕する。

 次いで、粗粉砕した磁石粉末をビーズミル� ��よる湿式法で3μm以下の平均粒径に微粉砕す るとともに溶液中に磁石粉末を分散させ、ス リップを作製する。尚、湿式粉砕は磁石粉末 5kgに対してトルエン4kgを溶媒として用い、更 に分散剤としてリン酸エステル系分散剤0.05kg を添加する。また、湿式粉砕中に磁石粉末に 対して、含まれる金属成分が0.01~8wt%となる高 融点金属元素を含む有機化合物、又は磁石粉 末に対して、含まれるセラミック成分が0.01~8 wt%となる高融点セラミックのプリカーサを添 加する。それにより、高融点金属元素を含む 有機化合物又は高融点セラミックのプリカー サを磁石粉末と共に溶媒中で分散させる。尚 、詳細な分散条件は以下の通りである。
  ・分散装置:ビーズミル
  ・分散メディア:ジルコニアビーズ

 ここで、添加される高融点金属元素を含む� ��機化合物又は高融点セラミックのプリカー� ��としては、Ta,Mo,W,Nbの有機化合物、BN,AlNのプ リカーサが用いられ、より具体的には、タン タル(V)エトキシド、タンタル(V)メトキシド、 タンタル(V)テトラエトキシアセチルアセトナ ート、タンタル(V)(テトラエトキシ)[BREW]、タ� ��タル(V)トリフルオロエトキシド、タンタル( V)2,2,2-トリフルオロエトキシド、タンタルト� ��ス(ジエチルアミド)-t-ブチルイミド、タン� �ステン(VI)エトキシド、ヘキサカルボニルタ� ��グステン、12タングスト(VI)りん酸n水和物、 タングストけい酸n水和物、12タングスト(VI)� �い酸26水、ニオブn-ブトキシド、塩化ニオブ( IV)テトラヒドロフラン錯体、ニオブ(V)エトキ シド、2-エチルヘキサン酸ニオブ(IV)、ニオブ フェノキシド、酢酸モリブデン(II)ダイマー� �ビス(アセチルアセトナト)モリブデン(VI)ジ� �キシド、ビス(2,2,6,6-テトラメチル-3,5ヘプタ� ��ジオナト)二酸化モリブデン(VI)、2-エチルヘ キサン酸モリブデン、ヘキサカルボニルモリ ブデン、12モリブド(VI)りん酸n水和物、ビス(� ��セチルアセトナト)モルブデン(VI)ジオキサ� �ド、12モリブドけい酸n水和物等の内、スラ� �ーの溶媒に可溶なものを適宜選択して用い� �。
 また、溶媒に非可溶でも、微粒子に粉砕し� ��高融点金属元素を含む有機化合物又は高融� ��セラミックのプリカーサを湿式分散時に添� ��し、均一分散する事でNd磁石粒子表面に均� �付着させることが可能となる。

 また、粉砕に用いる溶媒としては、特に� ��限はなく、イソプロピルアルコール、エタ� ��ール、メタノールなどのアルコール類、ペ� ��タン、ヘキサンなどの低級炭化水素類、ベ� ��ゼン、トルエン、キシレンなど芳香族類、� ��トン類、それらの混合物等が使用できるが� ��特にイソプロピルアルコール等が好ましい� ��

 磁石粉末の分散後、樹脂バインダーを作� ��したスリップ中に添加混合する。続いて、� ��石粉末と樹脂バインダーを混練し、スラリ� ��41を生成する。尚、樹脂バインダーとして� �いる材料は、特に限定されることはなく、� �種熱可塑性樹脂単体または混合物、あるい� �各種熱硬化性樹脂単体あるいは混合物であ� �、それぞれの物性、性状等も所望の特性が� �られる範囲のものであれば良い。例えば、� �タクリル樹脂がある。

 続いて、生成したスラリー41からグリーン� �ート42を形成する。グリーンシート42の形成� ��る方法としては、例えば、生成したスラリ� ��41を適宜な方式で必要に応じセパレータ等� �支持基材上に塗工して乾燥させる方法など� �より行うことができる。尚、塗工方式は、� �クターブレード法等の層厚制御性に優れる� �式が好ましい。また、消泡剤を併用するな� �して展開層中に気泡が残らないよう充分に� �泡処理することが好ましい。尚、詳細な塗� �条件は以下の通りである。
  ・塗工方式:ドクターブレード
  ・ギャップ:1mm
  ・支持基材:シリコーン処理ポリエステル� ��ィルム
  ・乾燥条件:90℃×10分の後、130℃×30分

 また、支持基材に塗工したグリーンシー� ��42には、搬送方向に対して交差する方向に� �ルス磁場をかける。それによって、所望の� �向に磁場を配向させる。尚、磁場を配向さ� �る方向は、グリーンシート42から成形される 永久磁石1に求められる磁場方向を考慮して� �定する必要がある。

 次に、スラリー41から形成したグリーン� �ート42を所望の製品形状(例えば、本実施形� �では図1に示す扇形形状)に分割する。その後 、1100~1150℃で約1時間焼結する。尚、焼結は� �Ar又は真空雰囲気下で行われる。そして、焼 結の結果、シート状磁石からなる永久磁石1� �製造される。

 以上説明したように、本実施形態に係る永� ��磁石1及び永久磁石1の製造方法では、wt%でNd 27~30%-Fe60~70%-B1~2%からなる磁石原料を粒径が3μ m以下の微粉末に湿式粉砕するとともに、湿� �粉砕中に磁石粉末に対して含まれる金属成� �が0.01~8wt%となる高融点金属元素を含む有機� �合物、又は磁石粉末に対して含まれるセラ� �ック成分が0.01~8wt%となる高融点セラミック� �プリカーサや分散剤を添加することにより� �高融点金属元素を含む有機化合物又は高融� �セラミックのプリカーサを磁石原料と共に� �媒中で分散させる。その後に溶媒中に樹脂� �インダーを添加し、磁石粉末と樹脂バイン� �ーとを混練することによりスラリー41を生成 する。そして、生成したスラリーをシート状 に成形したグリーンシート42を焼結すること� ��より永久磁石1を製造するので、焼結による 収縮が均一となることにより焼結後の反りや 凹みなどの変形が生じず、また、プレス時の 圧力むらが無くなることから、従来行ってい た焼結後の修正加工をする必要がなく、製造 工程を簡略化することができる。それにより 、高い寸法精度で永久磁石1を成形可能とな� �。また、薄膜化した永久磁石1を製造する場� ��であっても、表面の加工劣化層により永久� ��石1の磁気特性が低下することがない。
 また、溶媒中で磁石粉末と共に湿式混合さ� ��た高融点金属元素を含む有機化合物又は高� ��点セラミックのプリカーサが、粉砕された� ��石粒子の表面に被覆することによって、焼� ��時の磁石粒子の粒成長を抑制することがで� ��る。従って、焼結体の結晶粒径を3μm以下と し、永久磁石の磁気性能を向上させることが 可能となる。
 また、高融点金属元素を含む有機化合物又� ��高融点セラミックのプリカーサが、焼結後� ��磁石原料の粒界に偏在するので、磁石の残� ��磁化を低下させることなく焼結時の磁石粒� ��の粒成長を抑制することができる。

 尚、本発明は前記実施例に限定されるもの� ��はなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内� ��種々の改良、変形が可能であることは勿論� ��ある。
 例えば、本実施形態では磁石粉末や高融点� ��属元素を含む有機化合物又は高融点セラミ� ��クのプリカーサを溶媒中に分散させる方法� ��して、図4に示すように粗粉砕した磁石粉末 を、高融点金属元素を含む有機化合物又は高 融点セラミックのプリカーサとともに溶媒中 で湿式粉砕することにより溶媒中で分散させ ているが、以下の方法により行うことも可能 である。
 (1)先ず、粗粉砕した磁石粉末をボールミル� ��ジェットミル等を用いて乾式粉砕により平� ��粒径が3μm以下の磁石粉末に微粉砕する。
 (2)次に、微粉砕した磁石粉末を溶媒に添加� ��、溶媒中に均一に分散させる。その際、分� ��剤や高融点金属元素を含む有機化合物又は� ��融点セラミックのプリカーサについても溶� ��中に添加する。
 (3)溶媒中に分散された磁石粉末と樹脂バイ� ��ダーを混練し、スラリー41を生成する。
 以降は、本実施形態と同様の処理を行うこ� ��により、本実施形態と同様の構成を備えた� ��久磁石を製造することが可能となる。

 また、本実施形態ではVCMに埋設される永� ��磁石を例に挙げて説明しているが、携帯電� ��機に搭載される振動モータ、ハイブリッド� ��ーに搭載される駆動モータ、ハードディス� ��ドライブのディスクを回転させるスピンド� ��モータ等の永久磁石モータに埋設される永� ��磁石に対して適用することも当然に可能で� ��る。

 また、磁石粉末の粉砕条件、混練条件、� ��結条件などは上記実施例に記載した条件に� ��られるものではない。

 本発明を特定の態様を参照して詳細に説明� ��たが、本発明の精神と範囲を離れることな� ��様々な変更および修正が可能であることは� ��当業者にとって明らかである。
 なお、本出願は、2008年4月15日付けで出願さ れた日本特許出願(特願2008-105759)に基づいて� �り、その全体が引用により援用される。
 また、ここに引用されるすべての参照は全� ��として取り込まれる。