Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung von Methan aus einem kohlendioxidhaltigen Gasgemisch mit den Merkmalen der unabhängigen Patentansprüche. Insbesondere betrifft die Erfindung eine Vorrichtung und ein Verfahren, bei denen eine Umsetzung von Kohlendioxid mit Wasserstoff mittels methanogener Archaeen unter Bildung von Methan erfolgt. Die Erfindung betrifft gegebenenfalls auch bestimmte Anwendungen der Vorrichtung und/oder des Verfahrens. Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Aufbereitung von Biomethan bis zur Einspeisefähigkeit in ein Gasversorgungs-, und/oder Transport- und/oder Verteilernetz.

Biogas aus anaerober Vergärung wird im Stand der Technik hauptsächlich zur Stromerzeugung in einem Blockheizkraftwerk verwendet. Es entsteht dabei Grundlaststrom und Wärme, die in vielen Fällen nur lokal und nur teilweise sinnvoll genutzt werden kann. Biogasanlagen sind aufgrund der niedrigen Erlöse für ihre Produkte, nämlich Strom und Wärme, bisher nicht ökonomisch betreibbar.

Daher ist es bekannt, das hergestellte Biogas zu Erdgasqualität aufzubereiten, indem überschüssiges enthaltenes Kohlendioxid abgetrennt wird, wobei sich die Membrantechnologie als Technik der Wahl etabliert hat. In einem zusätzlichen Schritt kann dieses abgetrennte Kohlendioxid einer weiteren Verwendung zugeführt werden. So ist es bekannt durch sogenannte Methanisierung aus Kohlendioxid (CO2) und Wasserstoff (H ₂ ) Methan (CH ₄ ) herzustellen, wodurch die Methanausbeute der Biogasanlage erhöht, insbesondere nahezu verdoppelt, werden kann.

Allgemein wird als Methanisierung die Reaktion nach dem Sabatier-Prozess gemäß der Reaktionsgleichung 4 H ₂ + CO ₂ — > CH ₄ + 2 H ₂ O bezeichnet. Um die kinetische Barriere zu überwinden wird ein Katalysator benötigt. Dieser kann beispielsweise im Rahmen einer heterogenen oder einer biologisch/mikrobiellen Katalyse bereitgestellt werden.

Die heterogene Katalyse beispielsweise mittels Nickel-Katalysatoren ist unter verschiedenen Gesichtspunkten nachteilig. Beispielsweise ist eine hohe Reinheit des kohlendioxidhaltigen Eduktgases erforderlich, da etwa Schwefel das Katalysatormatenal vergiftet. Als Folge der hohen Betriebstemperaturen zwischen 200°C und 500°C werden die Katalysatormaterialien zudem thermisch abgebaut und verlieren im Laufe der Zeit ihre Aktivität. Ferner kann es auch zur mechanischen Erosion des Katalysators durch Abrieb oder Zerkleinerung der Katalysatorpartikel kommen.

Daher wird die biologisch/mikrobielle Katalyse als geeignete Alternative angesehen, die bei vergleichsweise geringen Betriebstemperaturen (allgemein zwischen 20°C und 100°C) und -drücken (allgemein bis zu 50 bara) erfolgen kann. Als besonders geeignete Mikroorganismen sind methanogene Achaeen bekannt.

Im Stand der Technik werden bei Methanisierungstechnologien meist ex situ- Rührkesselbehälter verwendet und nur ein Teilstrom kohlendioxidhaltigen Eduktgases wird durch diese Anlage geleitet. Dabei wird versucht, die gesamte Menge an Kohlendioxid mit Wasserstoff zu Methan umzusetzen, damit im Anschluss an die Methanisierungsreaktion keine Gastrennung notwendig ist, um die geforderten Qualitätskriterien zur Einspeisung in ein Erdgasnetz zu erfüllen. Dies ist jedoch nur mit einem Überschuss an Wasserstoff möglich. Soll es zu einer Einspeisung des hergestellten Methans in das Gasnetz kommen, muss der überschüssige Wasserstoff abgetrennt werden, wenn er nicht in das Gasnetz eingespeist werden darf.

Wenn weniger Wasserstoff zur Verfügung steht, so muss der nicht im Rahmen der Methanisierung genutzte Anteil des Biogases weiterhin anderweitig verwendet oder aufbereitet werden, was den Investitions- und Betriebsaufwand einer Anlage vergrößert.

Überdies ist die Methanisierungsanlage bei bekannten Technologien nicht in der Lage, flexibel auf die tages- und jahreszeitlich unterschiedlich anfallenden Mengen an Wasserstoff aus Überschussstrom zu reagieren.

Unter Berücksichtigung der oben beschriebenen Aspekte ergibt sich ein Zielkonflikt, der mit der vorliegenden Erfindung gegebenenfalls gelöst werden kann.

Die vorliegende Erfindung betrifft daher ein Verfahren zur Herstellung von Methan aus einem kohlendioxidhaltigen Gasgemisch.

Die Erfindung erlaubt es insbesondere, das in Biomasse gebundene Kohlendioxid im Idealfall vollständig, unter Verwendung von Wasserstoff, der bevorzugt aus regenerativen Quellen stammt, nutzbar zu machen. Eine erfindungsgemäße Vorrichtung bzw. ein erfindungsgemäßes Verfahren haben daher insbesondere eine negative Kohlenstoffbilanz. Selbst beim Einsatz von fossilem Erdgas als Edukt zur Wasserstoffherstellung durch Pyrolyse, weist die Vorrichtung bzw. das Verfahren gegebenenfalls eine neutrale Kohlenstoffbilanz auf.

Bevorzugt wird Wasserstoff über Elektrolyse und/oder Methanpyrolyse mit Strom aus Wind- und/oder Sonnenergie gewonnen.

Abhängig von der verfügbaren Menge an Wasserstoff kann die erfindungsgemäße Vorrichtung bzw. das erfindungsgemäße Verfahren in Voll- und Teillast betrieben werden. So kann im Überschuss bereitstehender Strom in einspeisefähiges und speicherfähiges Biomethan umgewandelt werden. Da viele Länder Gasspeicher für mehrere Monate Reichweite vorhalten, kann auf diese Weise auch der Überschuss an erzeugtem Strom im Sommer bis zu den Perioden mit hohem Energiebedarf im Winter vorgehalten werden. Zur Verteilung kann bevorzugt die schon bestehende Gas Infrastruktur verwendet werden.

Eine besondere Eigenschaft der erfindungsgemäßen Vorrichtung bzw. des erfindungsgemäßen Verfahrens ist es, dass der Betrieb im Methanisierungsreaktor gegebenenfalls für Stunden, Tage, Wochen oder sogar Monate zurückgefahren und sogar ganz angehalten und sehr rasch und einfach wieder angefahren werden kann.

Der Wasserstoff für die Vorrichtung bzw. das Verfahren kann aber aus beliebigen Quellen stammen und sogar aus dem Gasnetz entnommen werden. Die gegenständliche Erfindung erlaubt zudem insbesondere besonders einfach die Nutzung des in Gasleitungen gemischt transportierten Wasserstoffs, der mit einfachen Mitteln einer einstufigen Membrangasaufbereitung aus dem Gasstrom abgetrennt werden kann. So kann aus dem Gasnetz eine fast beliebige Menge an Wasserstoff in die Methanisierung eingebracht werden. Eventuell noch vorhandenes Restmethan stört nicht. Die beschriebene Vorrichtung bzw. das beschriebene Verfahren erlaubt so besonders einfach die Verwendung von Wasserstoff in Biogasanlagen, der an einem anderen Ort gewonnen wurde.

Somit ist es mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung bzw. dem erfindungsgemäßen Verfahren gegebenenfalls möglich, Wasserstoff zum aus der Biomasse stammenden Kohlendioxid zu bringen und Biomasse in speicherfähiges Biomethan umzuwandeln. Alternativ kann das Biomethan zu Großverbrauchern, bevorzugt Heizkraftwerken und industriellen Prozessen, verbracht werden. Dies kann dort helfen, wo nicht die gesamte Gas Infrastruktur auf Wasserstoff umgerüstet werden kann / soll.

Die gegenständliche Erfindung löst damit insbesondere bestehende Probleme bei der Energieerzeugung (mit der Erzeugung von CH ₄ , H ₂ , Carbon Black), -Verteilung (Feed-in / Feed-out, Transport von H ₂ zu CO ₂ und von CH ₄ zu Verbrauchern) und -Speicherung (Überschussstrom zu CH ₄ / H ₂ / Carbon Black, jeweils speicherfähig). Zudem verbessern Biogasanlagen damit nicht nur den Carbon Footprint, sie werden durch Anwendung der erfindungsgemäßen Merkmale gegebenenfalls auch deutlich wirtschaftlicher.

So ist es möglich, weitere Biogasanlagen für die Behandlung bestehender Biomasseströme aus organischem Hausmüll und der Landwirtschaft zu errichten. Organischer Abfall / Biowaste ist heute ein wesentlicher Treiber des weltweiten CO ₂ - Ausstoßes, weil diese Biomasseströme sehr viel kurzfristig klimaschädliches Methan durch unkontrollierten anaeroben Abbau in der Umwelt freisetzen, das meist direkt in die Atmosphäre entweicht.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung bzw. das erfindungsgemäße Verfahren kann gegebenenfalls bei bestehenden Biogasanlagen oder anderen mit Biomasse betriebenen Gas emittierenden Anlagen, aber auch CO ₂ emittierenden Industrieanlagen unabhängig von deren Größe ergänzend nachgerüstet oder bei neu errichteten Anlagen eingesetzt werden. Die vorliegende Erfindung weist daher eine große Bedeutung für die Umwelt und einen großen wirtschaftlichen Nutzen auf.

Gegebenenfalls umfasst das Verfahren die folgenden Schritte:

- Einbringen eines kohlendioxidhaltigen Eduktgasstroms und eines wasserstoffhaltigen Gasstroms in einen Methanisierungsreaktor,

- Bilden eines methanhaltigen Produktgasstroms durch Umsetzen des Kohlendioxids mit Wasserstoff durch anaerobe Fermentation im Methanisierungsreaktor,

- Ableiten des Produktgasstroms aus dem Methanisierungsreaktor,

- Einbringen des Produktgasstroms in eine Gastrenneinrichtung und Auftrennen des Produktgasstroms in eine, insbesondere im Wesentlichen wasserstofffreie, methanreiche Fraktion sowie in eine kohlendioxidreiche Fraktion,

- vollständiges oder teilweises Rückführen der kohlendioxidreichen Fraktion zum Eduktgasstrom.

Gegebenenfalls erfolgt eine Steuerung derart, dass das molare Verhältnis des durch den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs n _H2 zum durch die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxid n _C02 ein vorbestimmtes Verhältnis erfüllt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Steuerung der Stoffmenge des über den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs in Abhängigkeit von der Stoffmenge des durch die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids erfolgt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Steuerung der Stoffmenge des über die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids in Abhängigkeit von der Stoffmenge des durch den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs erfolgt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Steuerung der Gasströme derart erfolgt, dass im molaren Verhältnis des durch den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs n _Hz zum durch die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxid n _C02 , dargestellt durch die Gleichung: nH ₂ ^{: n} CO ₂ = : 1 die Bedingung 3 < X < 5 erfüllt ist, wobei bevorzugt die Bedingung 3,8 < X < 4,2, besonders bevorzugt X = 4 erfüllt ist.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass das molare Verhältnis des durch den Eduktgasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids zum durch den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoff größer als 0,2 ist, bevorzugt zwischen 0,2 und 25 liegt und besonders bevorzugt zwischen 0,25 und 3 liegt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der Eduktgasstrom bis zu 75 Vol.-% Methan enthält. Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der Eduktgasstrom einen extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstrom umfasst, der beispielsweise aus einer Biogasanlage, aus einer anderen Vergärungsanlage, oder anderen Quellen wie beispielsweise aus einer Biomassepyrolyse oder einer Industrieanlage, die einen Stoffstrom bestehend aus CO, CO2, CH ₄ und/oder H ₂ enthalten, stammt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der wasserstoffhaltige Gasstrom Wasserstoffgas umfasst, das durch Pyrolyse einer organischen Verbindung oder einer Mischung mehrerer organischer Verbindungen, insbesondere Biomasse und/oder Methan erhalten wurde, und/oder dass der wasserstoffhaltige Gasstrom Wasserstoffgas umfasst, das aus der Elektrolyse von Wasser erhalten wurde.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der wasserstoffreiche Gasstrom Wasserstoffgas umfasst, das aus einer externen Wasserstoffquelle, bevorzugt aus einem bestehenden Erdgas- oder Wasserstofftransportnetz und daraus mit einfachen Mitteln der Gasaufbereitung abgetrennt werden kann, alternativ aber auch aus Tanks oder Flaschen, stammt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der wasserstoffhaltige Gasstrom Wasserstoffgas umfasst, das einem Erdgasnetz stammt, wobei das Wasserstoffgas durch Membrantrennung aus dem im Erdgasnetz geförderten Erdgas erhalten wird.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der wasserstoffhaltige Gasstrom Wasserstoffgas umfasst, das durch Pyrolyse von Methan aus der methanreichen Fraktion erhalten wurde.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der bei der Pyrolyse und/oder bei der Elektrolyse erhaltene Wasserstoff einen Gasdruck aufweist, der über dem Gasdruck im Methanisierungsreaktor liegt, wobei die Druckdifferenz zwischen erhaltenem Wasserstoff und Methanisierungsreaktor insbesondere größer als 200 mbar, bevorzugt zwischen 200 mbar und 1500 mbar, ist.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der Gasdruck im Methanisierungsreaktor höher als der Gasdruck in der Gastrenneinrichtung ist. Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Steuerung des für die Pyrolyse bereitgestellten Anteils der methanreichen Fraktion in Abhängigkeit von der Menge des durch den Eduktgasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids erfolgt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass durch die Pyrolyse und/oder die Elektrolyse ein Wärmestrom erhalten wird, der dem Methanisierungsreaktor und/oder der Biogasanlage zu dessen bzw. deren Beheizung zugeführt wird.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Gastrenneinrichtung (2) zumindest eine Trennstufe mit einer Gastrennmembran umfasst, wobei die Permeabilität der Gastrennmembran gegenüber Kohlendioxid höher ist als gegenüber Methan, und wobei die Gastrenneinrichtung insbesondere zwei oder drei miteinander verschaltete Trennstufen aufweist.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der Retentatdruck und der Permeatdruck der gesamten Gastrenneinrichtung und/oder der einzelnen Trennstufen Stellgrößen der Steuerung sind.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Gastrenneinrichtung zwei miteinander verschaltete Trennstufen aufweist, wobei der Produktgasstrom in eine erste Trennstufe eingebracht wird, sodass ein erster Retentatstrom und ein erster Permeatstrom erhalten werden, wobei der erste Retentatstrom in eine zweite Trennstufe eingebracht wird, sodass ein zweiter Retentatstrom und ein zweiter Permeatstrom erhalten werden, wobei der erste Permeatstrom zumindest teilweise und der zweite Permeatstrom vollständig zum Eduktgasstrom rückgeführt werden.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Gastrenneinrichtung drei miteinander verschaltete Trennstufen aufweist, wobei der Produktgasstrom in eine erste Trennstufe eingebracht wird, sodass ein erster Retentatstrom und ein erster Permeatstrom erhalten werden, wobei der erste Retentatstrom in eine zweite Trennstufe eingebracht wird, sodass ein zweiter Retentatstrom und ein zweiter Permeatstrom erhalten werden, wobei der erste Permeatstrom in eine dritte Trennstufe eingebracht wird, sodass ein dritter Retentatstrom und ein dritter Permeatstrom erhalten werden, wobei der zweite Permeatstrom und der dritte Retentatstrom vollständig sowie der dritte Permeatstrom zumindest teilweise zum Eduktgasstrom rückgeführt werden.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der Druck des zweiten Retentatstroms, der Druck des dritten Retentatstroms sowie der Druck des zweiten Permeatstroms Stellgrößen der Steuerung der Gasaufbereitung sind, mit denen die Gasqualität des zweiten Retentatstroms und des dritten Permeatstroms geregelt werden können.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der Eduktgasstrom teilweise oder vollständig ohne Umsetzung des Kohlendioxids im Methanisierungsreaktor über einen Bypassstrom in den Produktgasstrom und/oder in die Gastrenneinrichtung eingebracht wird oder einbringbar ist.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Steuerung derart erfolgt, dass der Gehalt an Methan in der methanreichen Fraktion zumindest 85 Vol.-%, bevorzugt zwischen 95 und 99,5 Vol.-%, beträgt. Gegebenenfalls beträgt der Gehalt an Methan in der methanreichen Fraktion zumindest 95 Vol.-%, bevorzugt zumindest 97,5 Vol.-%.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Steuerung derart erfolgt, dass der Verlust an Methan im Verfahren jedenfalls kleiner als 1 %, bevorzugt kleiner als 0,5 %, besonders bevorzugt kleiner als 0,2 % ist.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Umsetzung im Methanisierungsreaktor bei einer Temperatur zwischen 20°C und 100°C, bevorzugt zwischen 40°C und 90°C, besonders bevorzugt zwischen 60°C und 88°C, erfolgt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Menge des in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs auf Grundlage eines Verfügbarkeitsparameters angepasst wird, wobei der Verfügbarkeitsparameter insbesondere eine oder mehrere der folgenden Aspekte berücksichtigt: Verfügbarkeit von Methan; Verfügbarkeit von elektrischem Strom; Preis von elektrischem Strom; Verfügbarkeit von Wasserstoff aus externen Wasserstoffquellen. Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass in Phasen einer geringen Verfügbarkeit von Wasserstoff das im Methanisierungsreaktor eingesetzte Flüssigmedium auf eine Temperatur von kleiner 15 °C, bevorzugt zwischen 4 und 10 °C gebracht wird. Eine Phase einer geringen Verfügbarkeit von Wasserstoff liegt insbesondere dann vor, wenn der Verfügbarkeitsparameter einen vorbestimmten Grenzwert unterschreitet.

Gegebenenfalls können diese Temperaturen überwiegend durch bauliche Maßnahmen ohne bzw. mit geringem externem Kühlaufwand erreicht werden.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass durch die Reduktion der Temperatur im Methanisierungsreaktor der Betrieb desselben für Stunden, Tage, Wochen oder Monate teilweise oder ganz zurückgefahren werden kann.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Umsetzung im Methanisierungsreaktor bei einem Gasdruck zwischen 5 bara und 50 bara, bevorzugt zwischen 10 bara und 16 bara, erfolgt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Umsetzung im Methanisierungsreaktor unter Einsatz von Mikroorganismen aus der Gruppe der methanogenen Archaeen, erfolgt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass der pH-Wert des im Methanisierungsreaktor angeordneten flüssigen Fermentationsmediums zwischen 3,5 und 7, bevorzugt zwischen 4 und 6, beträgt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Gastrenneinrichtung bei einem Gasdruck zwischen 5 bara und 50 bara, bevorzugt zwischen 8 bara und 17 bara, betrieben wird.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Nähstoffversorgung für den Methanisierungsreaktor vorgesehen ist. Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Nährstoffversorgung des/der zur Methanisierung eingesetzten Stammes/Stämme über eine mit der Methanproduktion korrelierenden Größe gesteuert wird, wobei diese von den Verbrauchsraten einzelner Nährstoffe abhängen. Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Nährstoffversorgung des Methanisierungsreaktors vorgesehen ist, wobei eine Steuerung der Nähstoffversorgung auf Basis eines Methan-Produktionsparameters erfolgt, wobei der Methan- Produktionsparameter bevorzugt mit den Verbrauchsraten einzelner Nährstoffe korreliert.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die für die Regelung der Nährstoffzufuhr relevanten Verbrauchsraten der einzelnen Nährstoffe jene von Phosphat bzw. Phosphor, Sulfid bzw. Schwefel, Ammonium bzw. Stickstoff, Spurenstoffen, Wasserstoff und CO ₂ , Konzentration der jeweiligen Nährstoffe, sowie die Temperatur und der Prozessdruck sind.

Gegebenenfalls korreliert der Methan-Produktionsparameter mit einem oder mehreren der folgenden Parameter korreliert: Verbrauchsrate einer oder mehrerer der folgenden: Phosphat bzw. Phosphor, Sulfid bzw. Schwefel, Ammonium bzw. Stickstoff, Spurenstoffe, Wasserstoff, Kohlendioxid; Konzentration der jeweiligen Nährstoffe; Temperatur des Fermentationsmediums; Prozessdruck.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass es ein charakteristisches Verhalten von Temperatur und Nähstoffversorgung der Mikroorganismen gibt, das zur Steuerung der Produktivitätseigenschaften herangezogen werden kann.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass zur Charakterisierung der Produktivitätseigenschaften sowie zur Systemregelung zumindest eine Basisstellgröße eingesetzt wird.

Gegebenenfalls kann eine Basisstellgröße die optische Dichte oder eine damit verbundene Größe sein, welche bevorzugt zwischen 0,5 und 50, besonders bevorzugt zwischen 5 und 20 liegt. Gegebenenfalls kann eine Basisstellgröße die Menge und die Zusammensetzung der einzelnen Gasströme sein. Gegebenenfalls kann eine Basisstellgröße die zellspezifische Wachstums- und/oder Absterberate, die Aufnahmerate der einzelnen Nährstoffe bevorzugt, aber nicht ausschließlich jene von Phosphat, Sulfid bzw. Schwefel, Ammonium bzw. Stickstoff oder Spurenstoffen sein. Gegebenenfalls kann eine Basisstellgröße die Aufnahmerate der Edukte H ₂ und C0 ₂ sein. Gegebenenfalls kann eine Basisstellgröße die Produktionsrate von CH ₄ und H ₂ O sein, wobei diese die Temperatur und/oder der Prozessdruck sein können und/oder wobei diese die zeitlichen Änderungen bevorzugt aber nicht ausschließlich der genannten sein können.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Charakterisierung der Produktivitätseigenschaften und/oder eine Systemregelung auf Grundlage einer oder mehrerer Basisstellgrößen erfolgen.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Basisstellgröße oder Basisstellgrößen aus einer oder mehreren der folgenden ausgewählt sind: optische Dichte oder eine damit verbundene Größe des Fermentationsmediums, insbesondere zwischen 0,5 und 50, bevorzugt zwischen 5 und 20; Menge und/oder Zusammensetzung der einzelnen Gasströme und/oder Medien; zellspezifische Wachstums- und/oder Absterberate, Nährstoff-Aufnahmerate, insbesondere von Phosphat, Sulfid bzw. Schwefel, Ammonium bzw. Stickstoff oder Spurenstoffen; Aufnahmerate von Wasserstoff und/oder Kohlendioxid; Produktionsrate von Methan und/oder Wasser; Temperatur und/oder Prozessdruck im Methanisierungsreaktor; zeitliche Änderung eines Parameters.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Steuerung des Austrags an Biomasse und Reaktionswasser aus dem Methanisierungsreaktor durch Korrelation mit der Gasproduktionsrate erfolgt, sodass bevorzugt eine im Wesentlichen konstante Produktivität der Methanisierung erreicht wird.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass ein Strom-Verfügbarkeitsparameter zur Steuerung des Verfahrens eingesetzt wird, wobei je nach Verfügbarkeit von elektrischem Strom der Betriebszustand derart anpasst wird, dass der Methangehalt im zweiten Retentatstrom zumindest 85 Vol.-%, bevorzugt zumindest 97 Vol.-% beträgt; ein Biomassestrom zu Kohlendioxid und Wasserstoff und anschließend zu Methan umgewandelt wird; der methanreiche zweite Retentatstrom in ein bestehendes Gasnetz eingespeist und/oder einer Pyrolyse zur Herstellung festem Kohlenstoff und gasförmigem Wasserstoff verwendet wird, der in den wasserstoffhaltigen Gasstrom geleitet wird und somit zurück in den Methanisierungsreaktor gelangt; sowohl der methanreiche zweite Retentatstrom, als auch der Wasserstoffstrom der Pyrolyse in ein bestehendes Gasnetz eingespeist werden; die eingespeisten Gase in Gaslagerstätten eingelagert werden.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass das die methanreiche Fraktion mit oder ohne zusätzliche Druckerhöhung in eine Transportleitung, beispielsweise eines Erdgasnetzes, eingespeist wird.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass zumindest ein Teil des wasserstoffhaltigen Gasstroms aus einem wasserstoffführenden Gasnetz und/oder Transportnetz entnommen wird.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Abtrennung des wasserstoffhaltigen Gasstroms aus dem Gasnetz durch eine, insbesondere einstufige, Membrantrenneinrichtung erfolgt.

Gegebenenfalls betrifft die Erfindung auch eine Vorrichtung zur Herstellung von Methan aus einem kohlendioxidhaltigen Gasgemisch, insbesondere eingerichtet zur Durchführung eines erfindungsgemäßen Verfahrens.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Vorrichtung die folgenden Komponenten umfasst:

- einen Methanisierungsreaktor, in dem Kohlendioxid mit Wasserstoff durch anaerobe Fermentation ungesetzt wird,

- eine Zuleitung, die einen kohlendioxidhaltigen Eduktgasstrom und einen wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor einbringt,

- eine Ableitung, die einen durch die anaerobe Fermentation erhaltenen methanhaltigen Produktgasstrom aus dem Methanisierungsreaktor ableitet,

- eine Gastrenneinrichtung, die den Produktgasstrom in eine, insbesondere im Wesentlichen wasserstofffreie, methanreiche Fraktion sowie in eine kohlendioxidreiche Fraktion auftrennt, - eine Rückführeinrichtung, die die kohlendioxidreiche Fraktion zum Eduktgasstrom zurückführt,

- eine Steuereinrichtung, die das molare Verhältnis des durch den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs n _Hz zum durch die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxid n _C02 auf ein vorbestimmtes Verhältnis steuert.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Bypasseinrichtung vorgesehen ist, die zumindest einen Teil des Eduktgasstroms ohne Umsetzung des Kohlendioxids im Methanisierungsreaktor in die Gastrenneinrichtung einbringt.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine Pyrolyseeinrichtung vorgesehen ist, die die methanreichen Fraktion des Produktgasstroms zur Erzeugung von Wasserstoff pyrolysiert, und/oder dass eine Elektrolyseeinrichtung vorgesehen ist, die Wasser zur Erzeugung von Wasserstoff elektrolysiert.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine externe Wasserstoffquelle vorgesehen ist, mit der Wasserstoff aus anderen Quellen, bevorzugt aus einem bestehenden Gasnetz, alternativ aber auch aus Tanks oder Flaschen, zugeführt werden kann.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass eine ein- oder mehrstufige Membrantrennanlage vorgesehen ist, die aus einer Transportleitung, die Methan und Erdgas transportiert, beispielsweise eines Erdgasnetzes, den Wasserstoff abtrennt und diesen über den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor einbringt. Geringe Mengen an Methan im abgetrennten Wasserstoff sind zulässig und stören das Verfahren und die Vorrichtung nicht.

Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die Gastrenneinrichtung zumindest eine der drei membranbasierten Trennstufen umfasst, wobei die Gemischtgasselektivität jeder der Trennstufen für die Trennung von Kohlendioxid und Methan größer als 30, insbesondere größer als 50, ist. Gegebenenfalls ist vorgesehen, dass die methanreiche Fraktion in das gleiche bzw. in ein anderes Transportnetz eingespeist wird und somit den Verbrauchern an Stelle des entnommenen Wasserstoffs zur Verfügung gestellt wird.

Gegebenenfalls betrifft die Erfindung auch ein Verfahren zur Einspeisung von Methan in ein Gasversorgungsnetz.

Gegebenenfalls umfasst das Verfahren den Schritt des Entnehmens von wasserstoffhaltigem Gas aus einem Gasversorgungsnetz. Das Gasversorgungsnetz kann beispielsweise ein Erdgasnetz sein, in den Methangas mit einem Anteil an Wasserstoff gefördert wird.

Gegebenenfalls umfasst das Verfahren den Schritt des Abtrennens von Wasserstoff aus dem im wasserstoffhaltigen Gas. Das Abtrennen erfolgt gegebenenfalls mittels einer Membrantrenneinrichtung. Die Membrantrenneinrichtung kann insbesondere einstufig sein, da der erhaltene Wasserstoff gewisse Anteile an anderen Gasen enthalten kann.

Gegebenenfalls umfasst das Verfahren den Schritt des Zuführens des Wasserstoffs zumindest als Teil des wasserstoffhaltigen Gasstroms in ein erfindungsgemäßes Verfahren und/oder in eine erfindungsgemäße Vorrichtung. In dem Verfahren und/oder in der Vorrichtung kann zumindest ein Teil des Wasserstoffs zu Methan umgesetzt werden.

Gegebenenfalls umfasst das Verfahren den Schritt des Einleitens der erhaltenen methanreichen Fraktion in das Gasversorgungsnetz. Dadurch kann das erhaltene Methan wieder in das Gasversorgungsnetz eingebracht und darüber zu Verbrauchern transportiert werden.

In einem Schritt des erfindungsgemäßen Verfahrens kann ein kohlendioxidhaltiger Eduktgasstrom in einen Methanisierungsreaktor eingebracht werden. Ein Anteil des Eduktgasstroms, insbesondere ein extern zugeführter kohlendioxidhaltiger Gasstrom, kann beispielsweise aus einer Biogasanlage stammen, jedoch sind auch beliebige andere Quellen denkbar. Zusätzlich kann in dem Verfahren ein wasserstoffhaltiger Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebracht werden, um die Edukte für eine Methanisierungsreaktion bereitzustellen. Der wasserstoffhaltige Gasstrom bzw. zumindest ein Teil des wasserstoffhaltigen Gasstroms kann beispielsweise durch Elektrolyse von Wasser erhalten werden, wobei der verwendete elektrische Strom bevorzugt aus erneuerbaren Energiequellen stammt. Alternativ oder in Kombination kann der wasserstoffhaltige Gasstrom bzw. ein Teil des wasserstoffhaltigen Gasstroms auch durch die Pyrolyse von organischen Verbindungen, insbesondere durch Pyrolyse von Methan, erhalten werden. Weitere gegebenenfalls zusätzliche Quellen für Wasserstoff sind ein Leitungsnetz, Tanks, Gasflaschen oder dergleichen. Gegebenenfalls stammt das Methan aus der methanreichen Fraktion der Gasaufbereitung.

In einem weiteren Schritt des Verfahrens kann das Kohlendioxid, das im Eduktgasstrom enthalten ist, in einem Methanisierungsreaktor mit dem eingebrachten Wasserstoff zu Methan umgesetzt werden. Es ist vorteilhaft, wenn die Umsetzung durch Katalyse mittels Mikroorganismen in einem wässrigen Medium erfolgt. Die eingesetzten Mikroorganismen sind insbesondere methanogene Archaeen, wobei M. igneus, M. indicus, M. infernus, M. jannaschii, M. kandleri, M. lacus, M. lacustris, M. marburgensis, M. marinum, M. maripaludis, M. mazei, M. millerae, M. palustris, M. petrolearium, M. petrolearius, M. siciliae, M. soligelidi, M. spelaei, M. submarinus, M. thermaggregans, M. veterum, M. villosus, oder M. vulcanius, bzw. besonders bevorzugt M. aeolicus, M. igneus, M. jannaschii, M. kandleri, M. marburgensis, M. maripaludis, M. submarinus, M. thermaggregans, M. villosus, oder M. vulcanius oder damit verwandte besonders bevorzugte Spezies einzeln oder gemeinsam in Konsortien zur Verwendung in dem erfindungsgemäßen Verfahren sind. Die eingesetzten Mikroorganismen sind insbesondere ausgewählt aus der Gruppe der acidophilen methanogenen Archaeen.

Im Gegensatz zur heterogenen Katalyse sind die Reaktionsbedingungen im Methanisierungsreaktor mild. So erfolgt die Umsetzung gegebenenfalls bei einem Gasdruck zwischen 5 bara und 50 bara, bei einer Temperatur zwischen 20°C und 100°C sowie bei einem pH-Wert zwischen 3,5 und 7. Der Massentransfer von Wasserstoff in die Flüssigphase im Methanisierungsreaktor kann sowohl oberhalb als auch unterhalb des Blasenbildungspunkts erfolgen.

Das durch die Umsetzung erhaltene methanhaltige und aus dem Methanisierungsreaktor abgeleitete Produktgas kann in einem weiteren Schritt des Verfahrens einer Gastrenneinrichtung zugeführt werden, in der eine Gastrennung in eine methanreiche Fraktion sowie in eine kohlendioxidreiche Fraktion erfolgen kann.

Die Gastrenneinrichtung kann eine, zwei oder drei Trennstufen umfassen. Mit einer einzelnen Trennstufe können die Reinheiten weder für das Retentatgas noch für das Permeatgas simultan für beide Gastströme zufriedenstellend hoch sein. Einzig der Retentatgasstrom kann den hohen Reinheitsansprüchen eines Erdgasnetzes genügen, man nimmt aber dadurch einen sehr hohen Gehalt an Methan im Permeatstrom in Kauf, der wieder im Kreis geführt werden muss und durch die notwendige abermalige Kompression im Kompressor unnötig Energie verbraucht. Um eine zufriedenstellende Reinheit beider Gasströme zu erreichen, werden mehrere Trennstufen miteinander verschaltet.

Gegebenenfalls enthält die methanreiche Fraktion wenigstens 85 Vol.-%, bevorzugt wenigstens 95 Vol.-%, weiter bevorzugt wenigstens 97 Vol.-%, Methan. Insbesondere ist die methanreiche Fraktion auch im Wesentlichen frei von Wasserstoff, wobei Restgehalte von bis zu 1 Vol.-% Wasserstoff enthalten sein können. Die methanreiche Fraktion kann kohlendioxidarm sein, d.h. insbesondere höchstens 15 Vol.-% Kohlendioxid enthalten. Die methanreiche Fraktion kann zumindest teilweise in ein Gasnetz eingespeist werden. Die methanreiche Fraktion kann auch in Flaschen und/oder Tanks abgefüllt oder einer Pyrolyse zugeführt werden.

Die kohlendioxidreiche Fraktion enthält insbesondere den Großteil jenes Kohlendioxids, das im Methanisierungsreaktor nicht umgesetzt wurde. In einem Schritt des Verfahrens kann die kohlendioxidreiche Fraktion zum Eduktgasstrom zugeführt und so wieder in den Methanisierungsreaktor eingebracht werden. Dadurch kann die Gesamtreaktionsausbeute bei der Methanisierung verbessert und der Anfall von kohlendioxidhaltigen Abgasströmen kann reduziert und/oder vermieden werden. Die kohlendioxidreiche Fraktion kann unterschiedliche, gegebenenfalls voneinander getrennte, Gasströme umfassen, die aus der Gastrennung erhalten werden.

Der Eduktgasstrom kann insbesondere einen extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstrom sowie zumindest einen Teil der kohlendioxidhaltigen Fraktion umfassen.

In dem Verfahren kann vorgesehen sein, dass die Menge des in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs auf Grundlage eines Verfügbarkeitsparameters angepasst wird. Der Verfügbarkeitsparameter kann unterschiedliche Variable berücksichtigen, etwa den Preis von elektrischem Strom oder die verfügbare Menge von elektrischem Strom. Wird der Wasserstoff beispielsweise mittels Pyrolyse hergestellt, kann die Steuerung derart erfolgen, dass die Pyrolyse nur dann erfolgt, wenn der für die Pyrolyse verwendete elektrische Strom einen vorbestimmten Preis nicht übersteigt.

In dem Verfahren kann vorgesehen sein, die Stoffmenge des in den über den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs und/oder die Stoffmenge des über die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids zu steuern.

Insbesondere kann die Stoffmenge des in den über den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs in Abhängigkeit von der Stoffmenge des über die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids gesteuert werden. Es kann auch die Stoffmenge des über die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids in Abhängigkeit von der Stoffmenge des in den über den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs erfolgen.

Dadurch kann in unterschiedlichen Szenarien, insbesondere bei Schwankungen des verfügbaren Wasserstoffs und/oder Kohlendioxids, ein bestimmtes Verhältnis zwischen den Stoffmengen der beiden Gase eingestellt werden. „Steuerung“ bedeutet in Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung insbesondere, dass eine oder mehrere Stellgrößen auf Basis einer oder mehrerer Eingangsgrößen ermittelt und/oder angepasst werden.

Eingangsgrößen der Steuerung können beispielsweise eine oder mehrere der folgenden Größen sein: molare Zusammensetzung des Eduktgasstroms und/oder der kohlendioxidhaltigen Fraktion, Volumenstrom des Eduktgasstroms und/oder der kohlendioxidhaltigen Fraktion, physikalische und/oder chemische Parameter aus der Methanisierungsreaktion, physikalische und/oder chemische Parameter aus der Bereitstellung des wasserstoffhaltigen Gasstroms, Drücke und Volumenströme der Gasströme vor, zwischen und nach den Trennstufen.

Stellgrößen der Steuerung können beispielsweise ein oder mehrere Gasdrücke nach und/oder innerhalb der Gastrenneinrichtung sowie der Volumenstrom des Produktgasstroms sein, der seinerseits durch die Drehzahl der Gaskompressionseinrichtung bzw. des Kompressors gesteuert werden kann.

Gegebenenfalls erfolgt die Steuerung derart, dass das Verhältnis zwischen der Stoffmenge des in den über den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs und der Stoffmenge des über die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids konstant sind. „Im Wesentlichen konstant“ kann in diesem Zusammenhang bedeuten, dass Abweichungen von bis zu 10% vom konstanten Stoffmengenverhältnis zulässig sind.

Gegebenenfalls erfolgt die Steuerung derart, dass das Verhältnis zwischen der Stoffmenge des in den über den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoffs und der Stoffmenge des über die kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids n _Hz n _cc>2 zwischen 3:1 und 5:1 liegt. Durch den extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstrom kann weiteres Kohlendioxid in den Eduktgasstrom und somit in den Methanisierungsreaktor eingebracht werden. Insbesondere kann das im Methanisierungsreaktor befindliche Kohlendioxid im Vergleich zum im Methanisierungsreaktor befindlichen Wasserstoff dann in stöchiometrischem Überschuss vorliegen. Gegebenenfalls erfolgt die Steuerung derart, dass die Stoffmenge des im Methanisierungsreaktor befindlichen Wasserstoffs unter dem 4-fachen der Stoffmenge des im Methanisierungsreaktor befindlichen Kohlendioxids liegt.

Das molare Verhältnis des durch den Eduktgasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Kohlendioxids zum durch den wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor eingebrachten Wasserstoff kann insbesondere größer als 0,2 sein.

Das molare Verhältnis zwischen Wasserstoff und Kohlendioxid kann dadurch gesteuert werden, dass ein Teil der kohlendioxidreichen Fraktion nicht in den Methanisierungsreaktor rückgeführt wird. Dies ist insbesondere dann vorteilhaft, wenn nicht genug Wasserstoff verfügbar ist, um das Kohlendioxid vollständig zu Methan umzusetzen.

Das molare Verhältnis zwischen Wasserstoff und Kohlendioxid kann alternativ dadurch gesteuert werden, dass die gesamte kohlendioxidreiche Fraktion in den Methanisierungsreaktor rückgeführt wird und die Menge des über den wasserstoffhaltigen Gasstrom eingebrachten Wasserstoff entsprechend angepasst wird. Dies ist insbesondere dann vorteilhaft, wenn genug Wasserstoff verfügbar ist, um das Kohlendioxid vollständig zu Methan umzusetzen bzw. wenn genug günstiger Strom verfügbar ist, um eine entsprechende Menge an Wasserstoff zu erzeugen.

Durch geeignete Steuerung des molaren Verhältnisses zwischen Wasserstoff und Kohlendioxid im Methanisierungsreaktor kann eine im Wesentlichen vollständige Umsetzung des in die Methanisierung eingebrachten Wasserstoffs erreicht werden. So kann ein im Wesentlichen wasserstofffreier Produktgasstrom erzeugt werden, womit eine Abtrennung von Wasserstoff für die nachfolgende Verwertung vermieden werden kann. In synergistischer Weise kann ein Überschuss an Kohlendioxid einen Puffer im wässrigen Fermentationsmedium bilden. Dadurch wird im Methanisierungsreaktor bzw. in dessen wässrigen Medium ein saurer pH-Wert, d.h. ein pH-Wert <7 geschaffen, was vorteilhafte Umsetzungsraten bei der Methanisierungsreaktion mit den verwendeten acidophilen methanogenen Archaeen ermöglicht.

Dieser Aspekt kann einen weiteren Unterschied zum Stand der Technik bilden, wo Methanisierungsreaktionen üblicherweise mit einem stöchiometrischen Überschuss an Wasserstoff stattfinden und Regulatoren zugesetzt werden, sodass der pH-Wert im neutralen bzw. basischen Bereich liegt.

Die Auftrennung des Produktgasstroms kann gegebenenfalls durch eine membranbasierte Gastrenneinrichtung erfolgen, die eines oder mehrere Gastrennmodule umfassen kann. Wenn mehrere Gastrennmodule vorgesehen sind, können diese auf unterschiedliche Arten parallel und seriell miteinander verschaltet sein.

Die aus der Gastrennung erhaltene methanreiche Fraktion kann zumindest teilweise in ein Gasnetz eingespeist werden.

Die aus der Gastrennung erhaltene methanreiche Fraktion kann zumindest teilweise einer Pyrolyse unterzogen werden, um festen Kohlenstoff und Wasserstoff zu erzeugen. Der so erzeugte Wasserstoff kann als wasserstoffhaltiger Gasstrom bzw. als Teil des wasserstoffhaltigen Gasstroms in den Methanisierungsreaktor eingebracht werden. Somit bietet die Pyrolyse eine Variante der Wasserstofferzeugung für die Methanisierung. Die Pyrolyse erfolgt gegebenenfalls mittels Plasmapyrolyse. Der während der Pyrolyse erhaltene Wärmestrom kann in den Gesamtprozess integriert und beispielsweise zur Beheizung des Methanisierungsreaktors oder des Biogasfermenters verwendet werden.

Eine weitere Möglichkeit zur Herstellung von Wasserstoff für die Methanisierung besteht in der Elektrolyse von Wasser. Diese Variante ist insbesondere dann vorteilhaft, wenn eine ausreichende Menge an günstigem Strom zur Verfügung steht. Der im wasserstoffhaltigen Gasstrom enthaltene Wasserstoff kann gegebenenfalls gleichzeitig aus unterschiedlichen Quellen erhalten werden.

Der bei der Pyrolyse und/oder bei der Elektrolyse erhaltene wasserstoffhaltige Gasstrom kann einen Gasdruck aufweisen, der über dem Gasdruck im Methanisierungsreaktor liegt. Dadurch wird die Notwendigkeit einer Komprimierung des Gases vermieden, wodurch weitere Energieeinsparungen möglich sind.

Eine weitere Möglichkeit zur Bereitstellung von Wasserstoff ist ein Gasnetz aus dem der Wasserstoff bezogen wird, oder aus einem darin befindlichen Gasstrom mit einfachen Mitteln der Gasaufbereitung abgetrennt wird, oder eine Bereitstellung in flüssiger Form in Flaschen oder Tanks.

Wenn nicht genügend oder der kein Wasserstoff verfügbar ist und/oder bereitgestellt werden kann, ist gegebenenfalls vorgesehen, dass zumindest ein Teil oder die Gesamtheit des Eduktgasstroms über einen Bypassgasstrom am Methanisierungsreaktor vorbei und direkt in die Gastrenneinrichtung und/oder in den Produktgasstrom geführt wird.

Gegebenenfalls wird der Produktgasstrom aus der Methanisierung vor Einbringung in die Gastrenneinrichtung mit dem Bypassgasstrom vermischt.

Gegebenenfalls wird der Produktgasstrom vor Einbringung in die Gastrenneinrichtung einem oder mehreren Behandlungsschritten unterzogen, die gegebenenfalls ausgewählt sind aus einem oder mehreren der folgenden Schritte: Gasreinigung, insbesondere durch Partikelfilter und/oder Aktivkohleabsorption; Gastrocknung durch Kältetrocknung und Tropfenabscheidung; Gasthermostatisierung.

Die vorliegende Erfindung betrifft auch eine Vorrichtung zur Herstellung von Methan aus einem kohlendioxidhaltigen Gasgemisch. Gegebenenfalls ist die Vorrichtung zur Durchführung eines erfindungsgemäßen Verfahrens eingerichtet. Die Vorrichtung kann einen Methanisierungsreaktor umfassen, der zur Aufnahme eines flüssigen Fermentationsmediums eingerichtet ist. Eine Zuleitung kann dazu eingerichtet sein, einen kohlendioxidhaltigen Eduktgasstrom und einen wasserstoffhaltigen Gasstrom in den Methanisierungsreaktor einzubringen. Eine Ableitung kann dazu eingerichtet sein, einen Produktgasstrom aus dem Methanisierungsreaktor abzuleiten.

Die Vorrichtung kann ferner eine Gastrenneinrichtung umfassen, die dazu eingerichtet ist, den Produktgasstrom in unterschiedliche Fraktionen aufzutrennen. Insbesondere ist die Gastrenneinrichtung dazu eingerichtet, ein Gemischtgas enthaltend Methan und Kohlendioxid in eine methanreiche Fraktion sowie in eine kohlendioxidreiche Fraktion zu trennen. Gegebenenfalls umfasst die Gastrenneinrichtung zumindest ein Gastrennmodul mit einer Gastrennmembran, wobei die Gastrennmembran eine Gemischtgasselektivität von wenigstens 30 für die Trennung von Kohlendioxid und Methan aufweisen kann.

Die Vorrichtung kann eine Rückführeinrichtung umfassen, die dazu eingerichtet ist, zumindest einen Teil des in der Gastrenneinrichtung aufgetrennten Produktgasstroms in den Methanisierungsreaktor zurückzuführen.

Gegebenenfalls ist eine Steuereinrichtung vorgesehen, die dazu eingerichtet ist, die Gasströme in Abhängigkeit der enthaltenen Stoffmengen von Wasserstoff und/oder Kohlendioxid zu steuern.

Gegebenenfalls ist eine erste Gaskompressionseinrichtung vorgesehen, die den kohlendioxidhaltigen Eduktgasstrom nach Zuführung der kohlendioxidhaltigen Fraktion aus der Gasaufbereitung vor Vermischung mit dem wasserstoffhaltigen Gasstrom komprimiert.

Gegebenenfalls ist eine zweite Gaskompressionseinrichtung vorgesehen, die die wasserstoffhaltige Fraktion komprimiert, wenn diese zur Einleitung in den Methanisierungsreaktor nicht ausreichend unter Druck steht. Gegebenenfalls ist eine dritte Gaskompressionseinrichtung vorgesehen, die die kohlendioxidreichen Fraktion komprimiert, wenn diese zur Einleitung in den Methanisierungsreaktor nicht ausreichend unter Druck steht, insbesondere falls die Kapazität der ersten Gaskompressionseinrichtung nicht ausreichend ist.

Gegebenenfalls ist ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung, dass die Kopplung von Methanisierung und Aufbereitung eine besonders flexible Fahrweise ohne große Puffer- und Zwischenspeicher ermöglicht. Dadurch wird gegebenenfalls eine effiziente Konvertierung von Wasserstoff bzw. regenerativem Strom zu Biomethan ermöglicht. Dies kann dazu führen, dass bei einer idealen Kombination von günstigem Rohstoff, effizienter Methanisierung und damit verbundener hoher Methanausbeute die aktuell notwendigen hohen indirekten Förderungen über Stromeinspeistarife für Biogasanlagen deutlich reduziert werden können, da eine weitgehende Rentabilität der Anlagen ohne Förderung durch Erlöse aus dem Verkauf anderer Produkte wie zum Beispiel Biomethan und Industrieruß gegeben sein kann.

Ohne Methanisierung entweicht die Hälfte des durch die Pflanzen im Biogas gebundenen Kohlenstoffs gegebenenfalls wieder ungenutzt in die Atmosphäre in Form des in einer Gasaufbereitung abgetrennten Kohlendioxids. Bei der zusätzlichen vollständigen Umsetzung des im extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstroms vorkommenden Kohlendioxids (z.B. in Biogas mit bis zu 50 Vol.-% enthalten) zu Methan, kann mittelfristig bis zu zweimal mehr Kohlenstoff der Atmosphäre entzogen werden und einer stofflichen und/oder energetischen Nutzung zugeführt werden.

Die vorliegende Erfindung stellt gegebenenfalls eine vollintegrierte Lösung zur Methanisierung von grünem Kohlendioxid aus Biogasanlagen mit regenerativem Wasserstoff bereit. Die Methanausbeute der Biogasanlage wird gegebenenfalls erhöht und damit ihre Wirtschaftlichkeit verbessert.

Die gegenständliche Erfindung kann als Containerlösung bei jeder bestehenden Biogasanlage aufgestellt und betrieben werden, um sofern es möglich ist, das erzeugte Biomethan in ein bestehendes Erdgasnetz einzuspeisen, oder in einer Methanpyrolyse zur Wasserstoff- und Kohlenstoff-Herstellung einzusetzen. Die Kapazität ist gegebenenfalls nach oben skalierbar und kann modular erweitert werden, je nach Anlagengröße der Biogasanlage. Die Kapazität der Methanisierung ist gegebenenfalls stufenlos einstellbar, je nachdem wieviel erneuerbarer Wasserstoff zur Verfügung steht.

Die Gasaufbereitung ist gegebenenfalls integriert, auch ist sie gegebenenfalls stufenlos in ihrer Kapazität regulierbar. Gegebenenfalls erfolgt auch eine Anpassung an unterschiedliche Stoffmengenströme und -Zusammensetzungen, wie sie bei unterschiedlicher Fahrweise des Methanisierungsreaktors auftreten können, wenn unterschiedliche Mengen an Wasserstoff verarbeitet werden.

Weitere Merkmale der Erfindung ergeben sich aus den Patentansprüchen, den Figuren sowie der Beschreibung der Ausführungsbeispiele.

Nachfolgend wird die vorliegende Erfindung anhand von exemplarischen, nicht einschränkenden Ausführungsbeispielen im Detail erläutert.

Fig. 1 zeigt ein vereinfachtes Prozessschema eines ersten Ausführungsbeispiels der vorliegenden Erfindung; und

Fig. 2 zeigt ein vereinfachtes Prozessschema eines zweiten Ausführungsbeispiels der vorliegenden Erfindung.

Sofern nicht anders bezeichnet, sind in den Figuren die folgenden Komponenten bzw. Stoffströme dargestellt: Methanisierungsreaktor 1 , Gastrenneinrichtung 2, Biogasanlage 3, erste Trennstufe 4, zweite Trennstufe 5, dritte Trennstufe 6, Gastrennmembran 7, Bypasseinrichtung 8, Zuleitung 9, Ableitung 10, Rückführeinrichtung 11 , Gasnetz 12, Pyrolyseeinrichtung 13, Elektrolyseeinrichtung 14, Gaskompressionseinrichtung 15, Gaskühleinrichtung 16, Gastrocknungseinrichtung 17, Gasreinigungseinrichtung 18, externe Wasserstoffquelle 19, Membrantrenneinrichtung 20, Eduktgasstrom 100, wasserstoffhaltiger Gasstrom 101 , Produktgasstrom 102, methanreiche Fraktion 103, kohlendioxidreiche Fraktion 104, erster Retentatstrom 105, erster Permeatstrom 106, zweiter Rententatstrom 107, zweiter Permeatstrom 108, dritter Retentatstrom 109, dritter Permeatstrom 110, Bypassstrom 111 , fester Kohlenstoff 112, extern zugeführter kohlendioxidhaltiger Gasstrom 113, Abgasstrom 114. Fig. 1 zeigt ein vereinfachtes Prozessschema eines ersten Ausführungsbeispiels der vorliegenden Erfindung.

Ein kohlendioxidhaltiger Eduktgasstrom 100 wird mittels einer ersten Kompressionseinrichtung 15' komprimiert, dann mit einem wasserstoffhaltigen Gasstrom 101 vermischt und anschließend über eine Zuleitung 9 in einen Methanisierungsreaktor 1 eingebracht. Der Methanisierungsreaktor 1 enthält ein flüssiges Fermentationsmedium sowie Mikroorganismen der Spezies Methanothermobacter marburgensis. Die Temperatur im Methanisierungsreaktor beträgt in diesem Ausführungsbeispiel etwa 65°C, das Gasdruck etwa 10 bara.

Bei diesen Bedingungen wird das in den Methanisierungsreaktor 1 eingebrachte Kohlendioxid von den Mikroorganismen mit dem Wasserstoff zu Methan umgesetzt. Dadurch wird ein methanhaltiger Produktgasstrom 102 gebildet, der über eine Ableitung 10 aus dem Methanisierungsreaktor 1 abgeleitet wird.

In diesem Ausführungsbeispiel wird der Produktgasstrom 102 vor der weiteren Verarbeitung mehreren Behandlungsschritten unterzogen und dabei durch eine Gasreinigungseinrichtung 18, eine Gaskühleinrichtung 16 sowie eine Gastrocknungseinrichtung 17, insbesondere einen Tropfenabscheider, geleitet.

Der so behandelte Produktgasstrom 102 wird in eine Gastrenneinrichtung 2 eingebracht, die dazu eingerichtet ist, den Produktgasstrom 102 in eine methanreiche Fraktion 103 sowie in eine kohlendioxidreiche Fraktion 104 zu trennen.

Die Gastrenneinrichtung 2 umfasst in diesem Ausführungsbeispiel drei Trennstufen 4, 5, 6, die jeweils eine Gastrennmembran 7 enthalten. Die Trennstufen 4, 5, 6 können auf bekannte Weise ausgeführt sein und in diesem Ausführungsbeispiel eine CO2/CH4- Selektivität von etwa 60, also eine Permeanz in Bezug auf Kohlendioxid, die 60 mal höher ist als die Permeanz in Bezug auf Methan, aufweisen. Die Trennstufen 4, 5, 6 sind derart angeordnet, dass der Methangehalt des Gases auf der Retentatseite höher ist als auf der Permeatseite. In diesem Ausführungsbeispiel sind die drei Trennstufen 4, 5, 6 derart verschaltet, dass der Produktgasstrom 102 in die erste Trennstufe 4 eingebracht wird. Dabei werden ein methanreicher erster Retentatstrom 105 und ein kohlendioxidreicher erster Permeatstrom 106 gebildet. Der erste Retentatstrom 105 wird in die zweite Trennstufe 5 eingebracht, wodurch ein zweiter Retentatstrom 107 und ein zweiter Permeatstrom 108 gebildet werden. Der erste Permeatstrom 106 wird in die dritte Trennstufe 6 eingebracht, um einen dritten Retentatstrom 109 und einen dritten Permeatstrom zu bilden.

Je nach Betriebsszenario werden der zweite Permeatstrom 108 und der dritte Retentatstrom 109 vollständig sowie der dritte Permeatstrom 110 teilweise oder vollständig als kohlendioxidreiche Fraktion 104 in den Eduktgasstrom 100 rückgeführt.

Die methanreiche Fraktion 103, gebildet durch den zweiten Retentatstrom 107, enthält in diesem Ausführungsbeispiel zumindest 97 Vol.-% Methan und ist im Wesentlichen frei von Wasserstoff. Sofern die Vorgaben eines lokalen Gasnetzes es zulassen, kann die methanreiche Fraktion 103 bzw. zumindest ein Teil der methanreichen Fraktion 103 in ein Gasnetz 12 eingebracht werden.

Alternativ oder zusätzlich kann die methanreiche Fraktion 103 bzw. ein Teil der methanreichen Fraktion 103 in eine Pyrolyseeinrichtung 13 eingebracht werden. In der Pyrolyseeinrichtung 13 kann aus dem in der methanreichen Fraktion 103 enthaltenen Methan gasförmiger Wasserstoff und fester Kohlenstoff 112 gebildet werden. Der Wasserstoff kann in den wasserstoffhaltigen Gasstrom 101 eingespeist und über diesen wieder in den Methanisierungsreaktor 1 eingebracht werden. Der feste Kohlenstoff 112 kann als Verfahrensendprodukt einer weiteren Verwendung zugeführt werden. Die für die Pyrolyse erforderliche thermische Energie kann beispielsweise durch ein Mikrowellenplasma bereitgestellt werden, das mit elektrischem Strom betrieben wird.

Ein Wärmestrom kann aus der Pyrolyseeinrichtung 13 abgeleitet und in das Verfahren rückgeführt werden. Dieser Wärmestrom kann zum Heizen des Methanisierungsreaktors 1 eingesetzt werden. Dadurch können je nach Betriebszustand Teile des Prozesses in wärmeenergetisch autarker Weise betrieben werden.

Alternativ oder zusätzlich kann der Wasserstoff im wasserstoffhaltigen Gasstrom 101 auch aus anderen Quellen stammen. In diesem Ausführungsbeispiel ist als zusätzliche Wasserstoffquelle eine Elektrolyseeinrichtung 14 vorgesehen, die insbesondere bei Verfügbarkeit von preiswertem, nachhaltig erzeugtem elektrischen Strom zur Bildung von Wasserstoff zur Elektrolyse von Wasser eingesetzt wird. In diesem Ausführungsbeispiel weist der bei der Elektrolyse sowie bei der Pyrolyse erhaltene Wasserstoff einen Gasdruck auf, der etwa 250 mbar über dem Gasdruck im Methanisierungsreaktor 1 liegt. Dies führt zu einer Energieersparnis, da keine Kompression des Wasserstoffs bzw. des Wasserstoff haltigen Gasstroms 101 erforderlich ist.

Alternativ dazu kann der Wasserstoff im wasserstoffhaltigen Gasstrom 101 auch aus einer externen Wasserstoffquelle 19 stammen. In diesem Ausführungsbeispiel ist als externe Wasserstoffquelle 19 ein externer Bezug aus einem Gasnetz bzw. aus Flaschen und/oder Tanks vorgesehen.

Die kohlendioxidreiche Fraktion 104 kann über eine Rückführeinrichtung 11 , die in diesem Ausführungsbeispiel auch eine Mischfunktion aufweist, wieder in den Eduktgasstrom 100 zurückgeführt werden. In diesem Ausführungsbeispiel wird in der Rückführeinrichtung 11 ein extern zugeführter kohlendioxidhaltiger Gasstrom 113 mit der kohlendioxidreichen Fraktion 104 vermischt, um den Eduktgasstrom 100 zu bilden.

Der extern zugeführte kohlendioxidhaltige Gasstrom 113 kann insbesondere aus einer Biogasanlage 3 stammen und Kohlendioxid sowie Methan enthalten.

In diesem Ausführungsbeispiel ist eine Steuereinrichtung vorgesehen, die die Gasströme im Prozess steuert. Insbesondere werden die Gasströme derart gesteuert, dass das molare Verhältnis von Wasserstoff aus dem wasserstoffreichen Gasstrom 101 und Kohlendioxid aus der kohlendioxidreichen Fraktion 104 etwa 4:1 beträgt. Damit wird so viel Wasserstoff zur Verfügung gestellt, wie für die Methanisierung des in der kohlendioxidreichen Fraktion 104 enthaltenen Kohlendioxids benötigt wird. Zusätzlich erfolgt die Steuerung derart, dass über den extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstrom 113 weiteres Kohlendioxid in den Eduktgasstrom 100 und damit in den Methanisierungsreaktor 1 eingebracht wird. Die Gasströme werden so gesteuert, dass das molare Verhältnis zwischen dem in den Methanisierungsreaktor 1 eingebrachten Wasserstoffs zum in den Methanisierungsreaktor 1 eingebrachten Kohlendioxid etwa 2:1 beträgt. Dadurch steht im Methanisierungsreaktor 1 weniger Wasserstoff zur Verfügung als für die vollständige Umsetzung des eingebrachten Kohlendioxids erforderlich wäre. Dadurch kann ein Produktgasstrom 102 erhalten werden, der im Wesentlichen wasserstofffrei ist, wodurch keine Entfernung von überschüssigem Wasserstoff erforderlich ist. Zusätzlich wird durch den Überschuss an Kohlendioxid im flüssigen Fermentationsmedium im Methanisierungsreaktor 1 ein pH-Wert zwischen 4 und 5 erhalten, wobei das gelöste Kohlendioxid eine Pufferwirkung erlaubt. Dieser pH- Wert erlaubt vorteilhafte Umsetzungsraten bei der Methanisierungsreaktion. Insbesondere bewirkt eine größere CO ₂ -Menge einen niedrigeren pH-Wert.

Um das beschriebene Verhältnis zwischen Kohlendioxid und Wasserstoff im Methanisierungsreaktor 1 einzustellen, wird mittels der Steuereinrichtung auch gesteuert, welcher Anteil der methanreichen Fraktion 103 gegebenenfalls in die Pyrolyseeinrichtung 13 eingebracht wird und/oder welche Menge an Wasser in der Elektrolyseeinrichtung 14 elektrolysiert wird und/oder welche Menge an Wasserstoff aus der externen Wasserstoffquelle 19, also beispielsweise einem Gasnetz bzw. Flaschen und/oder Tanks, bezogen wird. Ferner wird gesteuert, welcher Anteil der kohlendioxidreichen Fraktion 104 zum Eduktgasstrom 100 rückgeführt wird. Im Rahmen der Steuerung kann auch berücksichtigt werden, welche Menge an Strom für die Elektrolyse verfügbar ist.

Über eine Bypasseinrichtung 8 kann ein Bypassstrom 111 am Methanisierungsreaktor 1 vorbeigeleitet werden, sofern keine Umsetzung des im Eduktgasstrom enthaltenen Kohlendioxids zu Methan erfolgen soll. Dieser Bypassstrom 111 kann vor Einleitung des Produktgasstroms 102 in die Gastrenneinrichtung 2 zum Produktgasstrom 102 zurückgeführt werden. In diesem Ausführungsbeispiel erfolgt die Steuerung der Gaszusammensetzungen des zweiten Retentatstroms 107 ausgehend vom Gasdruck des zweiten Retentatstroms 107 sowie des zweiten Permeatstroms 108 und jene des dritten Permeatstroms 110 sowie durch den Gasdruck des dritten Retentatstroms 109 als Stellgrößen. Eingangsgrößen der Steuerung sind die Zusammensetzung und der Volumenstrom des Eduktgasstroms 100, Parameter aus der Methanisierung und Parameter aus der Wasserstoffbereitstellung und Drücke, Temperaturen und Volumenströme vor, zwischen und nach den Trennstufen 4, 5, 6.

In diesem Ausführungsbeispiel ist im zweiten Permeatstrom 108 eine zweite Gaskompressionseinrichtung 15“ vorgesehen.

In Kombination mit der Steuerung, sind in diesem Ausführungsbeispiel unterschiedliche Steuerszenarien möglich.

Der extern zugeführte kohlendioxidhaltige Gasstrom 113 kann kontinuierlich eine bestimmte Menge an kohlendioxidhaltigem Gas mit einer bestimmten Zusammensetzung liefern.

In einem ersten Szenario steht kein günstiger Strom zur Erzeugung von Wasserstoff in der Elektrolyseeinrichtung 14 zur Verfügung und eine externe Bereitstellung aus anderen Quellen ist auch nicht möglich. Dann wird der Eduktgasstrom 100 über die Bypasseinrichtung 8 bzw. den Bypassstrom 111 am Methanisierungsreaktor 1 vorbei in die Gastrenneinrichtung 2 geführt und dort in die methanreiche Fraktion 103 und die kohlendioxidreiche Fraktion 104 getrennt. Die methanreiche Fraktion 103 kann anschließend in das Gasnetz 12 eingespeist werden. Die kohlendioxidreiche Fraktion 104 wird nach weiterer Nachbehandlung zur Entfernung von treibhauswirksamem Methan an die Umwelt abgegeben. In diesem Szenario wird der Netto-Kohlendioxid- Ausstoß des Systems äquivalent um jenen Teil verringert, der in Form von Methan in das Gasnetz 12 eingespeist wird.

In einem zweiten Szenario steht nicht ausreichend günstiger Strom zur Verfügung um das im extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstrom 113 enthaltene Kohlendioxid vollständig zu Methan umzusetzen. Der gesamte extern zugeführte kohlendioxidhaltige Gasstrom 113 wird dann mittels der ersten Gaskompressionseinrichtung 15' auf den Betriebsdruck des Methanisierungsreaktors 1 komprimiert. Ebenfalls unter Druck gesetzter Wasserstoff wird über den wasserstoffhaltigen Gasstrom 101 zugeführt. Die Gasströme werden über die Steuereinrichtung derart gesteuert, dass die biologische Methanisierung im Methanisierungsreaktor 1 mit einem Überschuss an Kohlendioxid unter acidophilen Hochdruckbedingungen abläuft. Der erhaltene Produktgasstrom 102 wird über eine Gasreinigungseinrichtung 18 mit Aktivkohlefilter zur Entschwefelung und eine Gastrocknungseinrichtung 17 mit Tropfenabscheider geführt und anschließend in die Gastrenneinrichtung 2 eingebracht.

Der mittels der Gastrenneinrichtung 2 erhaltene zweite Permeatstrom 108 und der dritte Retentatstrom 109 werden vollständig als Teil der kohlendioxidreichen Fraktion 104 zum Eduktgasstrom 100 rückgeführt. Ein Teilstrom des dritten Permeatstroms 110, dessen Menge durch den gewünschten Überschuss an Kohlendioxid bestimmt wird, wird ebenfalls als Teil der kohlendioxidreichen Fraktion 104 in den Eduktgasstrom 100 rückgeführt. So wird die kohlendioxidreiche Fraktion erneut in den Methanisierungsreaktor 1 geführt. Der restliche Teilstrom des dritten Permeatstroms 110 wird als Abgasstrom 114 nachbehandelt und an die Umwelt abgegeben.

Die erhaltene methanreiche Fraktion 103, die in diesem Ausführungsbeispiel dem zweiten Retentatstrom 107 entspricht, kann entweder in das Gasnetz 12 eingespeist oder in der Pyrolyseeinrichtung 13 in Wasserstoff und festen Kohlenstoff gespalten werden. Der entstehende Wasserstoff kann wieder in den wasserstoffreichen Gasstrom 101 eingebracht werden. Der gewonnene feste Kohlenstoff 112 stellt einen Wertstoff zum Verkauf dar. Der Netto-Kohlendioxid-Ausstoß des Systems verringert sich um jenen Teil, der in Form von Methan in das Gasnetz 12 eingespeist wird bzw. in der Pyrolyseeinrichtung 13 als fester Kohlenstoff 112 abgeschieden wird.

In einem dritten Szenario kann die gesamte notwendige Menge an Wasserstoff durch externe Versorgung, Elektrolyse oder Pyrolyse bereitgestellt werden um das im extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstrom 113 vorhandene Kohlendioxid zu Methan umzusetzen. Der Betrieb erfolgt wie im oben beschriebenen zweiten Szenario. Es wird jedoch der gesamte dritte Permeatstrom 110 in den Eduktgasstrom 100 rückgeführt und es gibt keinen Abgasstrom 114. Der Netto-Kohlendioxid-Ausstoß des Systems verringert sich um jenen Teil, der in Form von Methan in das Gasnetz 12 eingespeist wird bzw. in der Pyrolyse als fester Kohlenstoff abgeschieden wird. Im Falle der Pyrolyse entspricht dies der gesamten Koh lenstoffm enge im extern zugeführten kohlendioxidhaltigen Gasstrom 113.

In einem vierten Szenario kann die gesamte oder eine teilweise Menge des benötigten Wasserstoffs aus einem Gasnetz als externe Wasserstoffquelle 19 bereitgestellt werden. Im österreichischen Gasnetz ist bereits jetzt eine gewisse Menge an Wasserstoff enthalten. Dieser kann durch eine besonders einfache Membrangastrennung aus dem Erdgasstrom abgetrennt werden und der Methanisierung bereitgestellt werden. Darüber hinaus bieten verschiedene Lieferanten stationäre Tanks, die mit flüssigem, tiefkaltem oder hochkomprimiertem Wasserstoff gefüllt sind an und die als externe Wasserstoffquelle 19 verwendet werden können. Wasserstoff aus diesen externen Wasserstoffquellen 19 kann einen Teil oder den gesamten wasserstoffhaltigen Gasstrom 101 bilden.

Fig. 2 zeigt ein vereinfachtes Prozessschema eines zweiten Ausführungsbeispiels der vorliegenden Erfindung.

Dieses zweite Ausführungsbeispiel entspricht in seiner Funktion weiten Teilen dem ersten Ausführungsbeispiel und wird daher nicht im Detail beschrieben. Im Vergleich zum ersten Ausführungsbeispiel ist die Gastrenneinrichtung 2 in diesem zweiten Ausführungsbeispiel nur mit zwei Trennstufen 4, 5 ausgeführt.

Die erste Trennstufe 4 und die zweite Trennstufe 5 sind seriell verschaltet. Der Produktgasstrom 102 wird in die erste Trennstufe 4 eingebracht, wodurch ein methanreicher erster Retentatstrom 105 sowie ein kohlendioxidreicher erster Permeatstrom 106 gebildet werden. Der erste Retentatstrom 105 wird in die zweite Trennstufe 5 eingebracht, sodass ein methanreicher zweiter Retentatstrom 107 sowie ein kohlendioxidreicher zweiter Permeatstrom 108 gebildet werden. Der zweite Retentatstrom 107 bildet die methanreiche Fraktion 107. Der erste Permeatstrom 106 und der zweite Permeatstrom 108 können als kohlendioxidreiche Fraktion 104 in den Methanisierungsreaktor 1 rückgeführt werden. Im Rahmen der Steuerung kann der erste Permeatstrom 106 gegebenenfalls nur teilweise rückgeführt werden. Dann wird ein Abgasstrom 114 in die Umwelt abgelassen.