以下、本発明について詳細に説明する。� ��発明の第1は、ポリフェノール含有組成物の 製造方法に関する。この製造方法は、ポリフ ェノールを含有する植物体またはその加工品 を溶媒で抽出し、ポリフェノール粗抽出液を 得る工程と、上記ポリフェノール粗抽出液を 、予め水素イオン置換処理した陽イオン交換 樹脂に接触させた後に溶出させ、ポリフェノ ール溶出液を得る工程と、必要に応じて、ポ リフェノール溶出液を濃縮または乾燥する工 程とを有することを特徴とする。このような 方法によれば、ポリフェノール粗抽出液中の 不要な成分を、上記陽イオン交換樹脂に吸着 させ、除去することができる。その結果、ポ リフェノールに富む画分を選択的に溶出する ことができる。得られる組成物の固形分あた りのポリフェノール含量をより高めるために 、上記陽イオン樹脂との接触を繰り返し実施 することが好ましい。本発明の製造方法の一 実施形態では、予め水素イオン置換処理した 陽イオン交換樹脂を用いる分離精製工程を少 なくとも2回実施することが好ましい。

 本発明の製造方法の好ましい一実施形態� ��、(a)ポリフェノールを含有する植物体また� ��その加工品を溶媒で抽出し、ポリフェノー� ��粗抽出液を得る工程と、(b)上記ポリフェノ� ��ル粗抽出液を、予め水素イオン置換処理し� ��陽イオン交換樹脂に接触させ、引き続き上� ��陽イオン交換樹脂にイオン性物質を含まな� ��第1の溶媒を通液し、第1のポリフェノール� �出液を得る工程と、次いで(c)上記第1のポリ� ��ェノール溶出液を、再度、予め水素イオン� ��換処理した陽イオン交換樹脂に通液した後� ��、引き続き、イオン性物質を含まない第2の 溶媒を通液して第2のポリフェノール溶出液� �得る工程と、必要に応じて(d)上記第2のポリ� ��ェノール溶出液を濃縮または乾燥する工程� ��を有する。なお、工程(c)で使用する陽イオ� ��交換樹脂は、先の工程(b)で使用した上記陽� ��オン交換樹脂を再生して再利用しても、別� ��準備した上記陽イオン交換樹脂を使用して� ��よい。

 本明細書において使用する用語「ポリフ� ��ノールを含有する植物体またはその加工品� ��とは、植物体またはその加工品の成分中に� ��リフェノールを含有するものであればよく� ��その他、共存する成分については特に限定� ��れないことを意味する。すなわち、本発明� ��よる製造方法はポリフェノールを含有する� ��々な植物体およびその加工品に適用可能で� ��る。特に限定するものではないが、本発明� ��、ポリフェノールとテオブロミンとが共存� ��る、カカオ、マテ、チャノキ、コーラ、ガ� ��ナ、コーヒーノキなどの植物体またはその� ��工品からポリフェノール成分を選択的に抽� ��するのに有用である。

 以下、原料としてカカオの植物体または� ��の加工品を使用した場合を一例として、本� ��明によるポリフェノール含有組成物の製造� ��法について詳細に説明する。しかし、本発� ��による製造方法は、カカオ以外の植物体お� ��びその加工品を原料として使用した場合に� ��いても、同様に実施可能であることはいう� ��でもない。なお、本明細書に使用する用語� ��ポリフェノール高含有組成物」とは、固形� ��におけるポリフェノール成分の含量が33重� �%以上、より好ましくは40重量%以上であるこ� ��を意図している。特に、原料としてカカオ� ��植物体またはその加工品を使用した場合に� ��、固形分におけるカカオポリフェノールの� ��量が33重量%以上、より好ましくは40重量%以� ��であり、その一方で、固形分におけるテオ� ��ロミンの含量が1重量%以下、より好ましく� �0.9重量%以下であることを意図している。

 本発明において原料として使用可能な「� ��カオの植物体またはその加工品」とは、例� ��ば、カカオ樹皮、カカオ葉、カカオ豆およ� ��カカオシェルなどの植物体、およびカカオ� ��ブ、カカオマス、脱脂カカオマス、ココア� ��ウダーなどのカカオ豆加工品であってよい� ��なお、カカオマスはカカオ豆を磨砕して得� ��れ、脱脂カカオマスはカカオマスから油脂� ��除去することによって得られる。カカオマ� ��からの油脂の除去方法は、特に制限されず� ��圧搾などの公知の方法を適用することがで� ��る。脱脂カカオマスを粉砕することによっ� ��ココアパウダーが得られる。そして、これ� ��例示した原料の中でも、カカオマスやココ� ��パウダーは、その加工工程において、磨砕� ��粉砕などの微粒化処理が施されているため� ��ポリフェノールの抽出を効率的に実施する� ��とができる観点から好ましい。

 本発明による製造方法の一実施形態にお� ��て、工程(a)は、ポリフェノールを含有する� ��料からポリフェノール粗抽出液を得る工程� ��関する。この工程は、溶媒抽出を行うこと� ��外は特に限定されず、周知の抽出技術を適� ��することができる。例えば、抽出釜に原料� ��入れ、所定量の抽出溶媒に一定時間浸漬し� ��出液を得る方法や、カラムに充填した原料� ��抽出溶媒を送液し、所定量の抽出液を得る� ��法などの、周知の溶媒抽出方法から適宜選� ��すればよい。抽出溶媒に溶解しない成分(残 渣)については、遠心分離処理、ろ過処理な� �の方法を用いて除去する。このようにして� �られるポリフェノール粗抽出液は、抽出処� �によって得られたままの多量の溶媒を含む� �液であっても、抽出溶媒の一部を留去した� �液であってもよい。抽出溶媒の一部を留去� �た際に、沈殿や析出物が発生した場合は、� �心分離処理、ろ過処理などの公知の方法に� �り除去する。

 カカオの植物体またはその加工品を原料� ��して用いた場合、工程(a)では、溶媒抽出に� ��る抽出液(以下、「カカオ粗抽出液」と略記 する)を調製する。調製方法としては、溶媒� �出を適用すること以外は特に限定されない� �溶媒抽出として使用する溶媒は、水、エタ� �ール、メタノール、およびアセトニトリル� �どの有機溶媒またはその水溶液であってよ� �。特に限定するものではないが、水、エタ� �ールおよびその水溶液は、食品製造に汎用� �れる溶媒である観点から好ましい。これら� �溶媒は、人体に無害という理由からも好ま� �い。そのような溶媒は、エタノールを単独� �使用してもよいが、水、または水とエタノ� �ルとの混合物、すなわちエタノール水溶液� �使用することがより好ましい。エタノール� �溶液におけるエタノール濃度は、好ましく� �30~95重量%、より好ましくは40~70重量%であり� �さらに好ましくは50重量%である。

 抽出時の温度は、抽出溶媒として水を使� ��する場合は、理論的には0~100℃の範囲、好� �しくは50~90℃の範囲が好ましい。また、溶媒 としてエタノール水溶液を使用する場合は、 理論的には0~80℃の範囲、好ましくは40~70℃の 範囲が好ましい。抽出時間は、使用する原料 およびその他の抽出パラメーターを考慮して 、所望の抽出対象物に応じて適宜決定すれば よい。特に限定するものではないが、抽出時 間は、通常、約10~60分間である。上述のよう� ��して得られるカカオ粗抽出液は、カカオポ� ��フェノールとともに、テオブロミン、アミ� ��酸類、糖類、色素類、および油脂などのそ� ��他の不要な成分を多量に含有している。

 本発明による製造方法の一実施形態にお� ��て、工程(b)および(c)は、予め水素イオン置� ��処理した陽イオン交換樹脂を用いた分離精� ��に関する。一実施形態において、工程(b)は� ��工程(a)で得たポリフェノール粗抽出液から� ��主にタンパク、アミノ酸などの不要な成分� ��除去して、第1のポリフェノール溶出液を得 ることを目的とする。また、工程(c)は、工程 (b)の溶出液から主にテオブロミンなどの不要 な成分を除去して、第2のポリフェノール溶� �液を得ることを目的とする。不要な成分の� �去は、上記陽イオン交換樹脂に粗抽出液ま� �は第1のポリフェノール溶出液をそれぞれ接� ��させた後に、適切な溶媒を通液することに� ��って達成される。

 ここで、本明細書において使用する用語� ��陽イオン交換樹脂」とは、特に限定される� ��のではなく、強酸性または弱酸性の周知の� ��イオン交換樹脂を意図している。さらに、� ��予め水素イオン置換処理した陽イオン交換� ��脂」とは、反応基となる樹脂中の陽イオン� ��、予め水素イオンで置換処理していること� ��示している。本発明において使用可能な陽� ��オン交換樹脂の具体例として、三菱化学社� ��のダイヤイオン(登録商標)シリーズSK1B、SK11 0、SK116、P206、WK40、およびロームアンドハー� ��社製のアンバーライト(登録商標)IR-120B、IR-2 00CT、IRC50、IR-124、さらにザ・ダウケミカル・ カンパニー社製のダウエックス(登録商標)50W- X8が挙げられる。

 上記陽イオン交換樹脂に対する水素イオ� ��の置換処理は、例えば、適当な濃度の酸を� ��脂に接触させることによって実施すること� ��できる。上記置換処理を実施するために、� ��えば、1N-塩酸を使用することができる。本� ��明では、陽イオン交換樹脂を予め水素イオ� ��置換処理することによって、陽イオン交換� ��脂にテオブロミンがより吸着しやすくなる� ��考えられる。したがって、本発明において� ��用する陽イオン交換樹脂は、特に限定され� ��ものではないが、いかなる樹脂を使用した� ��合であっても、予め水素イオン置換処理を� ��うことが必須となる。

 一般に、陽イオン交換樹脂などを充填材� ��して使用するイオン交換クロマトからの目� ��物質の溶出には、イオン交換樹脂とイオン� ��換できる物質を含む、塩酸、水酸化ナトリ� ��ム、塩化カルシウム、および塩化ナトリウ� ��などのイオン性溶液が使用される。しかし� ��本発明における製造方法では、陽イオン交� ��樹脂からのポリフェノールの溶出は、脱イ� ��ン水などのイオン性物質を含まない溶媒を� ��液することによって実施される。本明細書� ��おいて使用する用語「イオン性物質を含ま� ��い溶媒」とは、陽イオン交換樹脂と吸脱着� ��るような物質を含まない溶媒を意図してい� ��。本発明では、イオン性物質を含まない溶� ��の具体例として、脱イオン水、有機溶媒の� ��溶液が挙げられる。有機溶媒の水溶液とし� ��は、工程(a)において先に例示したとおりで� ��り、好ましい溶媒としてエタノール水溶液� ��挙げられる。本発明では、コストの観点か� ��、脱イオン水が最も好ましい。

 本発明では、予め水素イオンで置換処理� ��た陽イオン交換樹脂と、イオン性物質を含� ��ない溶媒との組み合わせによって、カカオ� ��抽出物中のテオブロミンなどの不要な成分� ��選択的に陽イオン交換樹脂に吸着させ、カ� ��オポリフェノールを優先的に溶出させるこ� ��が可能である。本発明の一実施形態では、� ��程(b)および(c)の目的に応じて、それぞれ適� ��な溶出溶媒を選択し、使用することが好ま� ��い。以下、工程(b)および(c)について、さら� ��詳細に説明する。

 工程(b)において、陽イオン交換樹脂と、� ��リフェノール粗抽出液、より具体的にはカ� ��オ粗抽出液との接触は、陽イオン交換樹脂� ��粗抽出液中のカカオポリフェノール以外の� ��要な成分を樹脂に吸着させ、引き続きカカ� ��ポリフェノール画分を選択的に溶出するこ� ��ができれば、いかなる方法を用いてもよい� ��また、カカオ粗抽出液と陽イオン交換樹脂� ��の接触処理の条件は、カカオ粗抽出液の濃� ��などに応じて適宜選択することができる。

 例えば、本発明の工程(b)は、予め水素イ� ��ン置換処理した陽イオン交換樹脂をカラム� ��充填し、次いでこのカラム内の陽イオン交� ��樹脂にカカオ粗抽出液を通液させることに� ��って実施することができる。別法として、� ��発明の工程(b)は、予め水素イオン置換処理� ��た陽イオン交換樹脂をカカオ粗抽出液に直� ��投入し、撹拌を行うことによって実施する� ��ともできる。このような方法を用いた場合� ��は、カカオ粗抽出液中の不要な成分を陽イ� ��ン交換樹脂に吸着させた後、ろ過などの分� ��方法によって陽イオン交換樹脂を回収する� ��要がある。すなわち、後者の方法は、回分� ��理となるため、作業効率の観点からすると� ��カラムを用いた方法がより好ましい。

 カラムを用いた方法によって工程(b)を実� ��する場合、実質的には、陽イオン交換樹脂� ��平衡化する溶媒が必要となる。本発明では� ��平衡化するための溶媒として、エタノール� ��量が0~50重量%、より好ましくは0~10重量%のエ タノール水溶液を使用する。そして、陽イオ ン交換樹脂を平衡化させた後にカカオ粗抽出 液を通液させ、引き続き、イオン性物質を含 まない溶媒を通液することによって、第1の� �カオポリフェノール溶出液を得る。

 工程(b)において溶出に使用する溶媒は、� ��オン性物質を含まない溶媒であれば、特に� ��定されない。しかし、工程(b)において、ポ� ��フェノール粗抽出液に含まれる主にタンパ� ��およびアミノ酸などの不要な成分を分離す� ��観点から、それらの分離が容易となる溶媒� ��適宜選択して使用することが好ましい。例� ��ば、脱イオン水、エタノール水溶液などの� ��機溶媒の水溶液が挙げられる。一般的には� ��溶出に使用する溶媒は、抽出液と同じエタ� ��ール濃度とする。したがって、例えば、エ� ��ノール含量が30~95重量%のエタノール水溶液� ��使用することができる。しかし、本発明の� ��程(b)においては、脱イオン水を使用した場� ��にも同様に不要な成分を樹脂に吸着させ分� ��することができる。

 溶出に使用する溶媒の温度は、特に限定� ��れない。例えば、脱イオン水を使用する場� ��は、理論的には0~100℃の範囲、好ましくは5~ 50℃の範囲である。また、エタノール水溶液� ��使用する場合は、理論的には0~80℃の範囲、 好ましくは5~50℃の範囲である。イオン性物� �を含まない溶媒は、SV=1~10程度、好ましくはS V=2~10程度の流速でカラムを通液することが好 ましい。このような流速で通液することによ って、固形分あたりのカカオポリフェノール 含量が高い組成物(溶液状態)を得ることが容� ��となる。なお、流速に関し、例えば「SV=1」 とは、1時間あたり樹脂量と等倍(1倍)容量の� �を流すことを意味する。

 工程(b)において、カラムに充填する陽イ� ��ン交換樹脂の樹脂量は、適宜選択すること� ��できる。例えば、樹脂の充填量は、カカオ� ��抽出液の液量に対して、1/50倍以上、好まし くは1/25倍以上の容量が好ましい。工程(c)に� �いて別途カラムを準備する場合には、樹脂� �充填量を少なくしてもよい。工程(b)におい� �使用する樹脂量が少ない場合、タンパクや� �ミノ酸などの不要な成分が吸着されるだけ� �、テオブロミンは吸着されずに溶出しやす� �なる。したがって、得られる溶出液には、� �リフェノールとともに多量のテオブロミン� �含まれる。

 本発明による一実施形態において、工程( c)は、先の工程(b)で得られる第1のポリフェノ ール溶出液から、主にテオブロミンなどの不 要な成分を除去する工程である。工程(c)で使 用する上記陽イオン交換樹脂は、先の工程(b) で使用した上記陽イオン交換樹脂を再生して 再利用しても、別途準備した上記陽イオン交 換樹脂を使用してもよい。テオブロミンは、 カカオポリフェノールよりも上記陽イオン交 換樹脂に吸着しやすい。そのため、上記陽イ オン交換樹脂に第1のポリフェノール溶出液� �接触させることによって、テオブロミンを� �去することができ、ポリフェノールに富む� �分が得られる。上記陽イオン交換樹脂との� �触方法は、特に限定されないが、工程(b)と� �様にカラムを用いた方法によって効率よく� �施することができる。具体的には、上記陽� �オン交換樹脂を平衡化させた後に、第1のポ� ��フェノール溶出液を通液させ、引き続き、� ��オン性物質を含まない溶媒を通液する。

 工程(c)の一実施形態では、工程(b)によっ� ��得られる第1のポリフェノール溶出液をその まま使用してもよい。別の実施形態として、 上記溶出液から不要な成分を沈殿させ、その 沈殿物を除去して得られる溶液を使用しても よい。このような実施形態は、工程(b)におい て上記陽イオン交換樹脂の使用量が少ない場 合、特に好ましい。なぜならば、工程(b)にお いて上記陽イオン交換樹脂の使用量が少ない 場合、溶出液は多量のテオブロミンを含んで いる。したがって、工程(c)に先立ち、第1の� �リフェノール溶出液中に含まれるテオブロ� �ンを沈殿物として除去することが可能とな� �ためである。したがって、このような実施� �態は、テオブロミン含量が少ないポリフェ� �ール高含有組成物を効率よく得るために有� �となる。

 テオブロミンの沈殿は、溶出液中の溶媒� ��留去など、公知の方法によって実施するこ� ��ができる。なお、分離したテオブロミンは� ��公知の方法によって適宜精製し、副産物と� ��て利用することもできる。上述のようなテ� ��ブロミンの除去工程を実施した場合、工程( c)では、テオブロミン沈殿物を除去して得ら� ��る溶液をそのまま陽イオン交換樹脂に接触� ��せ、さらにイオン性物質を含まない溶媒を� ��液させる。別の実施形態として、上記溶液� ��のエタノール濃度を、溶出液における濃度� ��同程度にするために、上記溶液にエタノー� ��を適宜添加してもよい。このような実施形� ��では、エタノールを添加した溶液を、陽イ� ��ン交換樹脂に接触させ、さらにイオン性物� ��を含まない溶媒を通液させる。

 本発明では、工程(c)においてテオブロミ� ��を効率良く除去するために、溶出に使用す� ��溶媒を適切に選択することが好ましい。工� ��(c)において溶出に使用する溶媒は、テオブ� ��ミンを上記陽イオン樹脂に効率良く吸着さ� ��ることができる一方で、ポリフェノールを� ��択的に溶出できる、イオン性物質を含まな� ��溶媒であればよい。例えば、脱イオン水、� ��タノール水溶液などの有機溶媒の水溶液が� ��げられる。

 溶出溶媒として脱イオン水を使用する場� ��、脱イオン水の温度は35℃以下、より好ま� �くは25℃以下とすることが望ましい。35℃を� ��える温度の脱イオン水を使用すると、テオ� ��ロミンが樹脂に吸着し難くなり、ポリフェ� ��ールとともに溶出しやすくなる傾向がある� ��溶出溶媒としてエタノール水溶液などの有� ��溶媒の水溶液を使用する場合、先の工程で� ��用した溶媒よりも低い濃度の溶媒を使用す� ��ことが好ましい。例えば、抽出時に使用し� ��エタノール水溶液よりも濃度の低いエタノ� ��ル水溶液を使用することができる。より具� ��的には、工程(c)においてエタノール水溶液� ��使用する場合、エタノール含量が0~30重量%� �より好ましくは0~10重量%のエタノール水溶液 を用いることが好ましい。エタノール水溶液 のエタノール濃度が30重量%を超えると、テオ ブロミンが吸着し難くなり、ポリフェノール とともに溶出しやすくなる傾向がある。

 工程(c)における溶出溶媒の流速は、先に� ��明した工程(b)と同様であってよい。工程(c)� ��おける樹脂の充填量は、第1のポリフェノー ル溶出液またはさらに処理を施して得た溶液 の液量に対して、1倍以上、好ましくは1.5倍� �上の容量が好ましい。別法として、工程(b)� �使用した上記陽イオン交換樹脂を再生して� �利用してもよい。

 上述のように、本発明による製造方法で� ��、予め水素イオン置換処理した陽イオン交� ��樹脂による分離精製を複数工程に分けて実� ��することによって、カラム内に充填させる� ��脂量および通液させる溶媒量を少なくする� ��とが可能となるため、作業効率がよい。ま� ��、複数回の分離精製は、最終的に得られる� ��成物のポリフェノール含量を高める観点か� ��も好ましい。本発明による製造方法におい� ��、上記陽イオン交換樹脂による分離精製は� ��工程(b)および(c)の2回の実施に限定するもの でなく、必要に応じて同様の分離精製を繰り 返し実施してもよい。また、工程(a)での抽出 、工程(b)および(c)での分離精製に加えて、分 離精製に関する公知の技術を適用してもよい 。

 本発明による製造方法では、必要に応じ� ��、工程(a)~(c)を含む分離精製工程を経て得ら れるポリフェノール溶出液を、濃縮または乾 燥する工程(d)を設けることが好ましい。この ような濃縮または乾燥によって、目的とする ポリフェノール高含有組成物を固形状態で得 ることが容易となる。濃縮または乾燥は、公 知の方法を適用することが可能である、例え ば、濃縮方法の一例として、減圧濃縮および 加熱濃縮が挙げられる。乾燥方法の一例とし て、噴霧乾燥および凍結乾燥が挙げられる。 なお、工程(d)における濃縮または乾燥の際に テオブロミンの沈殿物が生じた場合には、沈 殿物を除去することによって、最終的に得ら れる組成物中のテオブロミン含量をさらに低 下させることもできる。テオブロミンの沈殿 物の除去は、ろ過や遠心分離などの公知の方 法によって実施することができる。

 本発明の第2は、本発明の第1による製造� �法によって得られるポリフェノール高含有� �成物に関する。そのような組成物は、固形� �あたりのポリフェノール含量が高いため、� �リフェノールが有効となる様々な用途に利� �することが可能となる。特に、本発明によ� �て得られるカカオポリフェノール組成物は� �カカオポリフェノール含量が高い一方で、� �オブロミン含量が従来品と比較して著しく� �いことを特徴とする。そのため、飲食品や� �薬品に好適に添加することができる。

 例えば、本発明による組成物を、一般に� ��剤に使用できる各種賦形剤、安定剤、香味� ��などと調合することによって、薬理効果を� ��する錠剤、カプセル剤、顆粒剤、散剤など� ��医薬品を提供することができる。また、本� ��明による組成物を、ココア、コーヒー、チ� ��コレート、ビスケット、スナック、キャン� ��ー、錠菓、ガム、グミ、ゼリー、羊かん、� ��イスクリーム、シャーベット、飲料、乳製� ��、パン、ソーセージおよびハムなどの飲食� ��に配合することで、それらに薬理効果を付� ��することもできる。なお、飲食品や医薬品� ��の適用を考慮した場合、組成物における固� ��分中のポリフェノール含量が33重量%以上で� ��り、テオブロミン含量が1重量%以下である� �カオポリフェノール含有組成物が好ましい� �本発明によれば、そのようなカカオポリフ� �ノール含量が高くかつテオブロミン含量の� �い、望ましい組成物を提供することができ� �。

 本発明の第3は、ポリフェノールを含有する 植物体またはその加工品からポリフェノール 含有組成物を製造するための装置に関する。  
 本発明の製造装置は、ポリフェノールを含� ��する植物体またはその加工品からポリフェ� ��ール粗抽出液を得る手段を有する抽出区分� ��、上記抽出区分から移送手段を介して移送� ��れたポリフェノール粗抽出液を、予め水素� ��オン置換処理した陽イオン交換樹脂に接触� ��せ、引き続き上記陽イオン交換樹脂に、イ� ��ン性物質を含まない第1の溶媒を通液し、第 1のポリフェノール溶出液を得る手段を有す� �第1の分離精製および上記第1の分離精製区分 から移送手段を介して移送された上記第1の� �リフェノール溶出液を、予め水素イオン置� �処理した陽イオン交換樹脂に再度通液した� �に、イオン性物質を含まない第2の溶媒を通� ��して第2のポリフェノール溶出液を得る手段 を有する第2の分離精製を可能とする分離精� �区分と、上記分離精製区分から移送手段を� �して移送された上記第2のポリフェノール溶� ��液を濃縮または乾燥する手段を有する回収� ��分と 
を有することを特徴とする。

 抽出区分は、少なくとも、上記植物体ま� ��はその加工品(以下、原料ともいう)と抽出� �使用する溶媒を収容することができる容器� �備える。抽出は、容器内で原料と溶媒とを� �触させることによって実施され、不溶成分(� ��渣)を除去手段によって除去することにより 、ポリフェノール粗抽出液が得られる。容器 は、原料と抽出溶媒とを注入するための少な くとも1つの開口部、およびポリフェノール� �抽出液を排出するための開口部を備えてい� �ことが好ましい。例えば、容器はカラム、� �出釜、タンクであってよい。抽出効率を向� �させるために、容器内にはプロペラ、スク� �ューなどの攪拌手段が設けられてもよい。� �た、容器内には回転刃などの原料を微細に� �砕する手段が設けられてもよい。不溶成分� �除去手段は、例えば、容器外に設けられる� �心分離装置、およびろ過装置であってよい� �必要に応じて、抽出区分にエバポレータ、� �圧濃縮機などの濃縮手段を追加することに� �って、分離精製区分への移送に先立ち、粗� �出液の溶媒を留去して液量を減らすことも� �きる。

 抽出区分で得られたポリフェノール粗抽� ��液は、移送手段を介して、分離精製区分に� ��送される。移送手段は、例えば送液ポンプ� ��び配管であってよい。必要に応じて、配管� ��は、調節弁を設けてもよい。送液ポンプ及� ��調節弁によって、分離精製区分にポリフェ� ��ール粗抽出液を移送する際の、流量、流速� ��調節することができる。

 分離精製区分は、第1および第2の分離精� �を含む少なくとも2回の分離精製が可能とな� ��配置を有する。すなわち、第1および第2の� �離精製は、それぞれ独立した区分として配� �されても、同じ区分内での循環を可能とす� �配管などの移送手段を備える配置であって� �よい。

 第1および第2の分離精製をそれぞれ独立� �た区分の配置とする場合、第1の分離精製区� ��は、予め水素イオン置換処理した陽イオン� ��換樹脂を収容した第1のカラム、およびイオ ン性物質を含まない第1の溶媒を収容する第1� ��溶媒タンクを備える。カラム内に収容され� ��上記樹脂に、抽出区分から移送されたポリ� ��ェノール粗抽出液を通液した後、さらに第1 の溶媒タンクから移送されるイオン性物質を 含まない第1の溶媒を通液することによって� �第1のポリフェノール溶出液が得られる。

 同様に、第2の分離精製区分は、予め水素 イオン置換処理した陽イオン交換樹脂を収容 した第2のカラム、およびイオン性物質を含� �ない第2の溶媒を収容する第2の溶媒タンクを 備える。カラム内に収容された上記樹脂に、 抽出区分から移送されたポリフェノール粗抽 出液を通液した後、さらに第2の溶媒タンク� �ら移送されるイオン性物質を含まない第2の� ��媒を通液することによって、第2のポリフェ ノール溶出液が得られる。第1の分離精製区� �および第2の分離精製区分は配管などの移送� ��段を介して連絡しており、第1の分離精製区 分で得られる第1のポリフェノール溶出液は� �送手段を介して第2の分離精製区分に移送さ� ��る。

 第1の分離精製区分において第1のカラム� �収容される樹脂量を少なくした場合、第1の� ��リフェノール溶出液中にはテオブロミンが� ��く含まれることになる。したがって、第1の ポリフェノール溶出液を第2の分離精製区分� �移送する前にテオブロミンを除去する除去� �分を設けてもよい。そのような除去区分は� �例えば、第1および第2の分離精製区分の間に 設けられ、第1のポリフェノール溶出液を収� �する容器と、溶出液からテオブロミンを析� �させ除去する手段と、テオブロミンを除去� �た後に得られる溶液を、第2の分離精製区分� ��移送する配管などの移送手段を備える。除� ��手段は、例えば、ろ過装置、遠心分離装置� ��あってよい。また、除去区分は、テオブロ� ��ンの析出を促進するために、冷却装置など� ��温度制御手段、およびエバポレータ、減圧� ��縮機などの濃縮装置を備えていてもよい。

 一方、第1および第2の分離精製を同じ区� �内で循環させる配置とする場合、分離精製� �分は、予め水素イオン置換処理した陽イオ� �交換樹脂を収容したカラムと、イオン性物� �を含まない第1の溶媒を収容する第1の溶媒タ ンクと、イオン性物質を含まない第2の溶媒� �収容する第2の溶媒タンクと、第1の溶媒の通 液によって得られる第1のポリフェノール溶� �液を再度、カラムに移送するための配管な� �の移送手段を備える。このような分離精製� �分では、抽出区分から移送されたポリフェ� �ール粗抽出液がカラムに通液され、さらに� �1の溶媒タンクから供給される第1の溶媒が通 液されることで、第1のポリフェノール溶出� �が得られる。次いで、この第1のポリフェノ� ��ル溶出液が、移送手段を介して再生したカ� ��ムに再度移送され、カラムに通液された後� ��、第2の溶媒タンクから供給される第2の溶� �が通液されることによって、第2のポリフェ� ��ール溶出液が得られる。

 なお、分離精製区分は、陽イオン交換樹� ��を水素イオン置換処理するため塩酸、樹脂� ��浄に用いる水酸化ナトリウム溶液などの処� ��溶液を収容する第3および第4の溶媒タンク� �備えてもよい。さらに、必要に応じてカラ� �に供給する溶媒を収容する溶媒タンクを追� �してもよい。ポリフェノール溶出液を得た� �に、カラムに第3および第4の溶媒タンクから 処理溶液を通液することによって、カラム内 の樹脂を再生し、分離精製を連続的に実施す ることが可能となる。第1から第3の各溶媒タ� ��クからカラムへの溶媒の供給は、送液ポン� ��及び配管などの移送手段によって達成され� ��。この移送手段は、必要に応じて、調節弁� ��含んでいてもよい。送液ポンプ及び調節弁� ��よって、カラムに供給する溶媒の流量、流� ��を調節することができる。

 分離精製区分で得られたポリフェノール� ��出液は、移送手段を介して、回収区分に移� ��される。移送手段は、例えば送液ポンプ及� ��配管であってよい。必要に応じて、配管に� ��、調節弁を設けてもよい。送液ポンプ及び� ��節弁によって、回収区分にポリフェノール� ��抽出液を移送する際の、流量、流速を調節� ��ることができる。

 ポリフェノール溶出液は、移送手段を介� ��て、回収区分に移送される。回収区分は、� ��送されたポリフェノール溶出液を収容する� ��器と、溶出液中の溶媒を容器から除去する� ��段とを有する。溶媒の除去手段は、例えば� ��圧濃縮機といった通常の濃縮、凍結乾燥機� ��または噴霧乾燥機といった通常の粉末化に� ��用される装置であってよい。

 本発明の製造装置の一実施形態を図1に示 す。図1に示すように、本発明の製造装置は� �抽出区分100と、分離精製区分200と、回収区� �300とを有する。抽出区分100は、原料からの� �出を実施するための抽出タンク110、原料を� �容するための原料タンク120、抽出溶媒を収� �する溶媒タンク130、抽出後の不溶物を除去� �るための遠心分離機140とを有する。抽出タ� �ク110と遠心分離機140は、配管100aによって連� ��している。

 分離精製区分200は、第1の分離精製を行う ためのカラム210、溶出液を濃縮するための濃 縮機220、第2の分離精製を行うためのカラム23 0、カラムの洗浄処理を行う溶媒を収容する� �めの溶媒タンク240a、カラムの平衡化処理を� ��う溶媒を収容するための溶媒タンク240b、溶 出に使用する溶媒を収容するための溶媒タン ク240cおよび240dを有する。カラム210、濃縮機2 20およびカラム230は、それぞれ配管200aおよび 200bを介して連絡している。このような分離� �製区分200は、配管100bを介して抽出区分100と� ��絡している。参照符号212および232は、それ� ��れ廃液を収容するための廃液タンクを示す� ��

 回収区分300は、分離精製区分200から配管2 00cを介して移送された溶出液を濃縮するため の濃縮機310、濃縮液を乾燥するための噴霧乾 燥機320を有する。濃縮機310および噴霧乾燥機 320は、配管300aを介して連絡している。参照� �号322は、乾燥によって得られる組成物を収� �する回収タンクを示す。

 このように構成される本発明の製造装置� ��よれば、ポリフェノールを含有する植物体� ��たはその加工品を原料として、ポリフェノ� ��ル含量の高い組成物を効率よく得ることが� ��能となる。なお、本発明の製造装置は、先� ��説明した本発明の製造方法を実施するため� ��使用することを意図している。したがって� ��各区分において使用する溶媒、カラムに収� ��する樹脂などの諸条件については、製造方� ��における諸条件と同様である。