Login| Sign Up| Help| Contact|

Patent Searching and Data


Title:
PROCESS AND APPARATUS FOR SYNTHESIS GAS FRACTIONATION USING AN ACIDIC GAS SCRUB AND A CRYOGENIC SEPARATING PROCESS
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2018/091146
Kind Code:
A1
Abstract:
The invention relates to a process and an apparatus for fractionation of a crude synthesis gas (4) from which carbon dioxide and sulfur components are separated into an acid gas scrub (M) to obtain a methane-containing synthesis gas (6) consisting largely of hydrogen and carbon monoxide from which subsequently in a cryogenic separation process (T) a carbon monoxide product (9) is obtained, wherein in the acid gas scrub (M) a stripping gas (14) at a first pressure level is employed which is made available by a nitrogen source (L) having a second pressure level higher than the first pressure level. A characterizing feature here is that the gas (12) provided by the nitrogen source (L) is employed as a refrigerant (13) in the cryogenic separation process (T) and is thus decompressed to the first pressure level in order subsequently to be supplied to the acid gas scrub as stripping gas (14).

Inventors:
LANG MARTIN (DE)
ALBERT FLORIAN (DE)
GIESE KATRIN (DE)
Application Number:
PCT/EP2017/025324
Publication Date:
May 24, 2018
Filing Date:
November 08, 2017
Export Citation:
Click for automatic bibliography generation   Help
Assignee:
LINDE AG (DE)
International Classes:
C01B3/50; C01B3/52; C01B32/40; F25J3/02
Domestic Patent References:
WO2000069774A12000-11-23
Foreign References:
EP2311544A12011-04-20
EP0677483A11995-10-18
DE102005025651A12006-12-07
EP1724542A12006-11-22
Other References:
WALTER H SCHOLZ: "Tieftemperatur-Technologie im Rahmen der Kohleveredelung", LINDE BERICHTE AUS TECHNIK UND WISSENSCHAFT,, no. 51, 1 January 1982 (1982-01-01), pages 3 - 14, XP001254198
Attorney, Agent or Firm:
FISCHER, Werner (DE)
Download PDF:
Claims:
Patentansprüche

1 . Verfahren zur Zerlegung eines Syntheserohgases (4), von dem dabei Kohlendioxid und Schwefelkomponenten in einer Sauergaswäsche (M) abgetrennt werden, um ein weitgehend aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehendes, Methan enthaltendes Synthesegas (6) zu gewinnen, aus dem anschließend in einem kryogenen Trennprozess (T) ein Kohlenmonoxidprodukt (9) erhalten wird, wobei in der Sauergaswäsche (M) ein Strippgas (14) auf einem ersten Druckniveau eingesetzt wird, das von einer Stickstoffquelle (L) mit einem zweiten, oberhalb des ersten liegenden Druckniveau zur Verfügung gestellt wird, dadurch

gekennzeichnet, dass von der Stickstoffquelle (L) bereitgestelltes Gas (12) im kryogenen Trennprozess (T) als Kältemittel (13) eingesetzt und dabei bis auf das erste Druckniveau entspannt wird, um nachfolgend der Sauergaswäsche als Strippgas (14) zugeführt zu werden. 2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass als Kältemittel aus der Stickstoffquelle (L) entnommenes Gas (12) vor seiner Einleitung in den kryogen Trennprozess (T) auf ein drittes Druckniveau verdichtet wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass nicht als Strippgas in der Sauergaswäsche (M) benötigter, als Kältemittel (13) im kryogenen

Trennprozess (T) eingesetzter Stickstoff lediglich bis auf das zweite Druckniveau entspannt und nach Verdichtung auf das dritte Druckniveau wieder als Kältemittel in den Kondensationsprozess zurückgeführt wird.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Synthesegas (6) im kryogenen Trennprozess durch Abkühlung partiell kondensiert wird, um eine weitgehend aus Kohlenmonoxid und Methan bestehende,

Wasserstoff enthaltende erste Flüssigphase (29) zu gewinnen, aus der in einer H2- Strippkolonne (T1 ) durch die Abtrennung von Wasserstoff eine zweite

Flüssigphase (35) erzeugt wird, die in einer durch den als Kältemittel eingesetzten Stickstoff (13) sowie zumindest einen Teil (22) des Synthesegases (6) beheizten CO/CH4-Trennkolonne (T2) in eine kohlenmonoxidreiche Gasphase (50) mit einer

Reinheit, die ihre Abgabe als Kohlenmonoxidprodukt (9) erlaubt, sowie eine weitgehend aus Methan und Kohlenmonoxid bestehendes Sumpfprodukt (52) getrennt wird, wobei die zweite Flüssigphase (35) in einen ersten (36), einen zweiten (37) und einen dritten Teilstrom (38) aufgeteilt wird, von denen der erste (36) gegen den bei der Beheizung der CO/CH4-Trennkolonne (T2) abgekühlten, kondensierenden Stickstoff (40) und der zweite (37) gegen partiell

kondensierendes Synthesegas (25) verdampft und die dabei gebildeten

Dampfphasen (42, 43) der CO/CH4-Trennkolonne (T2) als Zwischenheizung zugeführt werden, während der dritte Teilstrom (38) der CO/CH4-Trennkolonne (T2) als Zwischenrücklauf aufgegeben wird.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der als Kältemittel eingesetzte Stickstoff (13) im kryogenen Trennprozess (T) um weniger als 13bar und vorzugsweise um weniger als 10 bar entspannt wird, um das erste

Druckniveau zu erreichen.

6. Vorrichtung zur Zerlegung eines Syntheserohgases (4), mit einer Sauergaswäsche (M) zur Gewinnung eines weitgehend aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden, Methan enthaltenden Synthesegases (6) durch Abtrennung von

Kohlendioxid und Schwefelkomponenten aus dem Syntheserohgas und unter Einsatz eines Strippgases (14) auf einem ersten Druckniveau, einem kryogenen Gaszerleger (T), in dem aus dem Synthesegas (6) ein Kohlenmonoxidprodukt (9) erhalten werden kann, sowie einer Stickstoffquelle (L), aus der Strippgas (12) auf einem zweiten, oberhalb des ersten liegenden Druckniveaus entnehmbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass der kryogene Gaszerleger (T) mit der

Sauergaswäsche (M) und der Stickstoffquelle (L) derart verbunden ist, dass ihm Gas (12) aus der Stickstoffquelle (L) zugeführt werden kann, um es bei als Kältemittel zu nutzen und nachfolgend auf das erste Druckniveau entspannt in die Sauergaswäsche (M) als Strippgas (14) abgeben zu können.

7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass sie einen mit der Stickstoffquelle (L) und dem kryogenen Gaszerleger (T) verbundenen Verdichter (P) umfasst, über den als Kältemittel aus der Stickstoffquelle entnommenes Gas (12) vor seiner Einleitung in den kryogenen Gaszerleger (T) auf ein drittes

Druckniveau verdichtet werden kann.

8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass der kryogene

Gaszerleger (T) wenigstens einen Wärmetauscher (E2) zur Abkühlung und partiellen Kondensation des Synthesegases (25), einen Abscheider (B), in dem eine erste Flüssigphase (29) aus dem partiell kondensierten Synthesegas (26) abgetrennt werden kann, eine H2-Strippkolonne (T1 ), in der aus der ersten Flüssigphase (29) durch Abtrennung von Wasserstoff eine zweite Flüssigphase (35) erzeugt werden kann, sowie eine CO/CH4-Trennkolonne (T2) umfasst, die mit einem Reboiler (R) in Verbindung steht, der Teil eines Kühlkreislaufs ist und über den im Kühlkreislauf geführtem Stickstoff (13) sowie einem Teil (22) des zu zerlegenden Synthesegases (6) Wärme entzogen und der CO/CH4-Trennkolonne (T2) zu deren Beheizung zugeführt werden kann, um aus der zweiten

Flüssigphase (35) eine kohlenmonoxidreiche Gasphase (50) mit einer Reinheit, die ihre Abgabe als Kohlenmonoxidprodukt (9) erlaubt, sowie ein weitgehend aus

Methan und Kohlenmonoxid bestehendes Sumpfprodukt (52) zu erhalten, wobei die zweite Flüssigphase (35) in einen ersten (36), einen zweiten (37) und einen dritten Teilstrom (38) aufgeteilt werden kann, von denen der erste (36) gegen den bei der Beheizung der CO/CH4-Trennkolonne (T2) abgekühlten, kondensierenden Stickstoff (40) und der zweite (37) gegen partiell kondensierendes Synthesegas (25) verdampfbar und die dabei gebildeten Dampfphasen (42, 43) der CO/CH4- Trennkolonne (T2) als Zwischenheizung zuführbar sind, während der dritte Teilstrom (38) der CO/CH4-Trennkolonne (T2) als Zwischenrücklauf aufgegeben werden kann. 9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Verdichter (P) einstufig ausgeführt ist.

10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Stickstoffquelle (L) ein kryogener Luftzerleger ist.

Description:
Beschreibung

Verfahren und Vorrichtung zur Svntheseqaszerlequnq mittels Sauerqaswäsche und krvoqenem Trennprozess

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Zerlegung eines Syntheserohgases, von dem dabei Kohlendioxid und Schwefelkomponenten in einer Sauergaswäsche abgetrennt werden, um ein weitgehend aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehendes, Methan enthaltendes Synthesegas zu gewinnen, aus dem anschließend in einem kryogenen Trennprozess ein Kohlenmonoxidprodukt erhalten wird, wobei in der Sauergaswäsche ein Strippgas auf einem ersten Druckniveau eingesetzt wird, das von einer Stickstoffquelle mit einem zweiten, oberhalb des ersten liegenden Druckniveau zur Verfügung gestellt wird.

Weiterhin betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Durchführung des

erfindungsgemäßen Verfahrens.

In der vorliegenden Anmeldung werden zur Charakterisierung von Drücken und Temperaturen die Begriffe„Druckniveau" und„Temperaturniveau" verwendet, wodurch zum Ausdruck gebracht werden soll, dass Parameter zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens keinen exakten Wert besitzen müssen. Vielmehr bewegen sie sich um einen Mittelwert. Entsprechende Niveaus liegen in disjunkten Bereichen.

Verfahren und Vorrichtungen der gattungsgemäßen Art werden etwa bei der

Herstellung von Monoethylenglykol aus Kohle eingesetzt. Hierbei wird die Kohle unter Zuführung von Sauerstoff durch Partielle Oxidation in ein Syntheserohgas umgesetzt, das neben den Hauptkomponenten Wasserstoff und Kohlenmonoxid auch Sauergase, insbesondere Kohlendioxid und Schwefelkomponenten, sowie Wasser und Methan enthält. Nach Kühlung und Trocknung wird das Syntheserohgas einer

Sauergaswäsche zugeführt, in der die Sauergase mit Hilfe eines Methanol- Waschmittels abgetrennt werden, wobei ein weitgehend aus Wasserstoff und

Kohlenmonoxid bestehendes, Methan enthaltendes Synthesegas sowie ein mit den abgetrennten Sauergasen beladenes Waschmittel erhalten werden. Um wieder bei der Sauergasabtrennung eingesetzt zu werden, wird das beladene Waschmittel regeneriert, wobei Sauergase gewöhnlich bei einem Druck zwischen 1 ,5 und 3bar(a) durch als Strippgas eingesetzten Stickstoff ausgetrieben werden.

Zur Vermeidung von Ausfrierungen werden Spuren von Sauergasen und

Waschmittelreste in einem Temperaturwechseladsorber aus dem Synthesegas entfernt, ehe es in einem kryogenen Kondensationsprozess in ein

Kohlenmonoxidprodukt sowie Rohwasserstoff zerlegt wird. Der Rohwasserstoff wird normalerweise zur Regenerierung des Temperaturwechseladsorbers eingesetzt, bevor er durch Druckwechseladsorption zu einem Wasserstoffprodukt aufgereinigt und anschließend gemeinsam mit dem Kohlenmonoxidprodukt zu Monoethylenglykol umgesetzt wird.

Der für die Kohlevergasung benötigte Sauerstoff wird durch einen kryogenen

Luftzerleger geliefert, der gleichzeitig auch Stickstoff als Strippgas für die

Sauergaswäsche zur Verfügung stellt. Typischerweise fällt der Stickstoff im

Luftzerleger gasförmig mit einem Druck zwischen 4 und 6bar(a) an, und muss daher vor seinem Einsatz in der Sauergaswäsche entspannt werden. Zur Entspannung wird der Stickstoff über ein Drosselorgan geführt, wobei Druckenergie weitgehend ohne wirtschaftlichen Nutzen verloren geht.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, Verfahren und Vorrichtungen der eingangs beschriebenen Art anzugeben, durch die es möglich ist, die Nachteile des Standes der Technik zu überwinden. Die gestellte Aufgabe wird verfahrensseitig erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass von der Stickstoffquelle bereitgestelltes Gas im kryogenen Trennprozess als Kältemittel eingesetzt und dabei bis auf das erste Druckniveau entspannt wird, um nachfolgend der Sauergaswäsche als Strippgas zugeführt zu werden. Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist es möglich, den als Strippgas

vorgesehenen Stickstoff als Kältemittel im kryogenen Teil zu nutzen und zumindest einen Teil der für den Betrieb des kryogenen Trennprozesses benötigten Energie aus der nach dem Stand der Technik ungenutzten Druckenergie des als Strippgas vorgesehenen Gases aus der Stickstoffquelle zu decken und auf diese Weise wirtschaftlich zu verwerten. Bei seiner Verwendung als Kältemittel wird die chemische Zusammensetzung des aus der Stickstoffquelle zugeführten Gases nicht verändert, so dass es keiner weiteren Behandlung bedarf, um als Strippgas in der Sauergaswäsche eingesetzt werden zu können. Das Druckniveau des Kohlenmonoxidprodukts bestimmt die Mindesthöhe des

Druckniveaus, mit dem das aus der Stickstoffquelle zugeführte Gas dem kryogenen Trennprozess als Kältemittel zugeführt werden muss. Insbesondere dann, wenn das zweite Druckniveau diese Mindesthöhe nicht erreicht, wird vorgeschlagen, das aus der Stickstoffquelle zugeführte Gas vor seiner Einleitung in den kryogenen Trennprozess vom zweiten auf ein drittes Druckniveau zu verdichten, das größer oder gleich der Mindesthöhe ist.

Die Menge des aus der Stickstoffquelle zugeführten, im kryogenen Trennprozess als Kältemittel eingesetzten Gases ist vorzugsweise gleich der in der Sauergaswäsche benötigten Strippgasmenge und wird nach der Entspannung auf das erste Druckniveau vollständig der Sauergaswäsche zugeführt. Es soll allerdings nicht ausgeschlossen sein, Gas aus der Stickstoffquelle in einer Menge im kryogenen Trennprozess als Kältemittel zu verwenden, die größer oder kleiner als die erforderliche Strippgasmenge ist.

Falls Stickstoff vor seinem Einsatz im kryogenen Trennprozess vom zweiten auf ein drittes Druckniveau verdichtet wird und die Menge des als Kältemittel eingesetzten Stickstoffs die als Strippgas auf dem ersten Druckniveau weitergeführte Gasmenge übersteigt, wird vorgeschlagen, die überschüssige Gasmenge bei ihrer Verwendung als Kältemittel im kryogenen Trennprozess lediglich bis auf das zweite Druckniveau zu entspannen und nach Verdichtung auf das dritte Druckniveau wieder als Kältemittel in den Kondensationsprozess zurückzuführen.

Kann dagegen aus dem kryogenen Trennprozess der Strippgasbedarf der

Sauergaswäsche nur zu einem Teil gedeckt werden, wird der fehlende Teil zweckmäßigerweise direkt aus der Stickstoffquelle zugeführt, wobei die Entspannung des Stickstoffs vom zweiten auf das erste Druckniveau über ein Drosselorgan erfolgt. Reicht die über das aus der Stickstoffquelle als Kältemittel zugeführte Gas erzeugbare Kälte für den Betrieb des kryogenen Trennprozesses nicht aus, kann zusätzlich flüssiger Stickstoff als Kältemittel eingesetzt werden. Mit besonderem Vorzug wird das erfindungsgemäße Verfahren dann eingesetzt, wenn es sich bei dem kryogenen Trennprozess um einen Kondensationsprozess handelt.

Der Kondensationsprozess ist seit vielen Jahren Stand der Technik und der Fachwelt bekannt. Er wird vorzugsweise zur Zerlegung von Synthesegasen verwendet, die durch Partielle Oxidation gewonnen werden und daher einen hohen Kohlenmonoxid- und einen niedrigen Methangehalt aufweisen. Das Synthesegas wird hierbei durch

Abkühlung partiell kondensiert, um eine weitgehend aus Kohlenmonoxid und Methan bestehende, Wasserstoff enthaltende erste Flüssigphase zu gewinnen, aus der in einer H 2 -Strippkolonne durch die Abtrennung von Wasserstoff eine zweite Flüssigphase erzeugt wird, aus welcher in einer CO/CH 4 -Trennkolonne eine kohlenmonoxidreiche Gasphase mit einer Reinheit, die ihre Abgabe als Kohlenmonoxidprodukt erlaubt, sowie ein weitgehend aus Methan und Kohlenmonoxid bestehendes Sumpfprodukt erhalten werden. Unter der Voraussetzung einer genügend tiefen Abkühlung des zu zerlegenden Synthesegases ermöglicht es der Kondensationsprozess, ein

Kohlenmonoxidprodukt mit einer Ausbeute von mehr als 85% zu erzeugen, das einen Methangehalt von weniger als 100vppm aufweist und das daher ohne einen weiteren Reinigungsschritt beispielsweise zur Erzeugung von Monoethylenglykol eingesetzt werden kann. Um insbesondere die für den kryogenen Trennprozess benötigte Spitzenkälte zur Verfügung zu stellen und zur Generierung eines Rücklaufs am Kopf der CO/CH 4 - Kolonne wird nach dem Stand der Technik ein über einen Kreislaufverdichter angetriebener Kühlkreislauf eingesetzt, in dem entweder von außerhalb zugeführter Stickstoff oder intern erzeugtes Kohlenmonoxid als Kältemittel zirkulieren.

Beide Kältekreisläufe werden über mehrstufige Verdichter angetrieben. Während in einem Stickstoffkreislauf ein zweistufiger, vergleichsweise kostengünstiger Verdichter eingesetzt werden kann, fallen für einen Kohlenmonoxidverdichter erheblich höhere Kosten an. Der Grund hierfür liegt zum einen daran, dass ein Kohlenmonoxidverdichter wenigstens mit drei Verdichterstufen ausgeführt sein muss, um eine thermische Zersetzung von Kohlenmonoxid und daraus resultierende Rußablagerungen zu vermeiden. Zum anderen muss er explosionsgeschützt sein und in einem besonders gesicherten Bereich betrieben werden, um zu verhindern, dass austretendes

Kohlenmonoxid zu Schäden bei Menschen und Anlagen führt. Die Kosten für den Verdichter eines Kohlenmonoxidkreislaufs liegen daher um bis zu 50% über denen für einen Verdichter, der geeignet ist, einen entsprechenden Stickstoffkreislauf anzutreiben.

Das erfindungsgemäße Verfahren erlaubt es, den Kältekreislauf des

Kondensationsprozesses mit einem einfacheren, kostengünstigeren Verdichter und geringeren Betriebskosten als im Stand der Technik zu betreiben, da das Gas aus der Stickstoffquelle bereits mit einem höheren Druck zugeführt wird und daher weniger hoch verdichtet werden muss. Neben der Höhe des Drucks des aus der

Stickstoffquelle zugeführten Gases wird die Auslegung des Verdichters von der Höhe des dritten Druckniveaus beeinflusst, die maßgeblich von der Verfahrensführung innerhalb des Kondensationsprozesses abhängt. Als diesbezüglich besonders günstig wurde ein Kondensationsprozess der oben angegebene Art identifiziert, bei dem die CO/CH 4 -Trennkolonne durch als Kältemittel eingesetzten Stickstoff sowie zumindest einen Teil des zu zerlegenden Synthesegases beheizt wird, wobei die zweite

Flüssigphase in einen ersten, einen zweiten und einen dritten Teilstrom aufgeteilt wird, von denen der erste gegen den bei der Beheizung der CO/CH 4 -Trennkolonne abgekühlten, kondensierenden Stickstoff und der zweite gegen partiell

kondensierendes Synthesegas verdampft und die dabei gebildeten Dampfphasen der CO/CH 4 -Trennkolonne als Zwischenheizung zugeführt werden, während der dritte Teilstrom der CO/CH 4 -Trennkolonne als Zwischenrücklauf aufgegeben wird.

Die Kohlenmonoxidausbeute des Kondensationsprozesses hängt im Wesentlichen vom erreichbaren Temperaturniveau der Spitzenkälte ab, das durch das erste

Druckniveau bestimmt wird. Da Stickstoff als Kältemittel verwendet wird, reicht bereits ein zwischen 2 und 3 bar(a) liegendes erstes Druckniveau aus, um eine vergleichbare Ausbeute zu erzielen wie mit einem erheblich kostenintensiveren Kohlenmonoxid- Kühlkreislauf. In einem derartigen Kondensationsprozess wird der als Kältemittel eingesetzte

Stickstoff bevorzugt um weniger als 13bar und besonders bevorzugt um weniger als 10 bar entspannt, um das erste Druckniveau zu erreichen.

Weiterhin betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Zerlegung eines

Syntheserohgases, mit einer Sauergaswäsche zur Gewinnung eines weitgehend aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden, Methan enthaltenden Synthesegases durch Abtrennung von Kohlendioxid und Schwefelkomponenten aus dem

Syntheserohgas und unter Einsatz eines Strippgases auf einem ersten Druckniveau, einem kryogenen Gaszerleger, in dem aus dem Synthesegas ein

Kohlenmonoxidprodukt erhalten werden kann, sowie einer Stickstoffquelle, aus der

Strippgas auf einem zweiten, oberhalb des ersten liegenden Druckniveaus entnehmbar ist.

Vorrichtungsseitig wird die gestellte Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass der kryogene Gaszerleger mit der Sauergaswäsche und der Stickstoffquelle derart verbunden ist, dass ihm Gas aus der Stickstoffquelle zugeführt werden kann, um es bei als Kältemittel zu nutzen und nachfolgend auf das erste Druckniveau entspannt in die Sauergaswäsche als Strippgas abgeben zu können.

In einer bevorzugten Ausgestaltung umfasst die erfindungsgemäße Vorrichtung einen mit der Stickstoffquelle und dem kryogenen Gaszerleger verbundenen Verdichter, über den als Kältemittel aus der Stickstoffquelle entnommenes Gas vor seiner Einleitung in den kryogen Gaszerleger auf ein drittes Druckniveau verdichtet wird.

Besonders bevorzugt ist der kryogene Gaszerleger zur Durchführung eines

Kondensationsprozesses ausgelegt, wozu er wenigstens einen Wärmetauscher zur Abkühlung und partiellen Kondensation des Synthesegases, einen Abscheider, in dem eine erste Flüssigphase aus dem partiell kondensierten Synthesegas abgetrennt werden kann, eine H 2 -Strippkolonne, in der aus der ersten Flüssigphase durch

Abtrennung von Wasserstoff eine zweite Flüssigphase erzeugt werden kann, sowie eine CO/CH 4 -Trennkolonne umfasst, die mit einem Reboiler in Verbindung steht, der Teil eines Kühlkreislaufs ist und über den im Kühlkreislauf geführtem Stickstoff sowie einem Teil des zu zerlegenden Synthesegases Wärme entzogen und der CO/CH 4 - Trennkolonne zu deren Beheizung zugeführt werden kann, um aus der zweiten

Flüssigphase eine kohlenmonoxidreiche Gasphase mit einer Reinheit, die ihre Abgabe als Kohlenmonoxidprodukt erlaubt, sowie ein weitgehend aus Methan und Kohlenmonoxid bestehendes Sumpfprodukt zu erhalten, wobei die zweite

Flüssigphase in einen ersten, einen zweiten und einen dritten Teilstrom aufgeteilt werden kann, von denen der erste gegen den bei der Beheizung der CO/CH 4 - Trennkolonne abgekühlten, kondensierenden Stickstoff und der zweite gegen partiell kondensierendes Synthesegas verdampfbar und die dabei gebildeten Dampfphasen der CO/CH 4 -Trennkolonne als Zwischenheizung zuführbar sind, während der dritte Teilstrom der CO/CH 4 -Trennkolonne als Zwischenrücklauf aufgegeben werden kann.

Zur Versorgung des besonders bevorzugten kryogenen Gaszerlegers braucht das aus der Stickstoffquelle entnommene und als Kältemittel eingesetzte Gas nur auf ein vergleichsweise niedriges, nicht mehr als 13 bar über dem ersten liegendes drittes Druckniveau verdichtet zu werden, so dass die Verdichtung bereits durch den Einsatz eines einstufigen Verdichters erreicht werden kann, falls das zweite Druckniveau um wenigstens 2 bar über dem ersten Druckniveau liegt. Vorzugsweise handelt es sich bei der Stickstoffquelle um einen kryogenen

Luftzerleger, der Stickstoff gasförmig mit einem Druck zwischen 4 und 6bar(a) zur Verfügung stellen kann.

Weiterhin bevorzugt ist die Sauergaswäsche als Methanolwäsche ausgeführt, in der Stickstoff auf einem Druckniveau zwischen 1 ,5 und 3bar(a) als Strippgas bei der Waschmittelregenerierung einsetzbar ist.

Im Folgenden soll die Erfindung anhand zweier in den Figuren 1 und 2 schematisch dargestellter Ausführungsbeispiele näher erläutert werden.

Die Figur 1 zeigt die Erzeugung von Monoethylenglykol, bei dem ein Syntheserohgas auf erfindungsgemäße Art zerlegt wird.

Die Figur 2 zeigt eine kryogene, nach dem Kondensationsprozess betriebene

Trenneinrichtung, die vorteilhaft bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens eingesetzt werden kann.

In Figur 1 wird über Leitung 1 ein kohlenstoffhaltiger Einsatz wie beispielsweise Kohle oder Schweröl dem Reaktor R zugeführt und dort mit Sauerstoff 2 aus dem kryogenen Luftzerleger L durch Partielle Oxidation zu einem Syntheserohgas umgesetzt, das nach Abtrennung von Ruß über Leitung 3 in den Synthesegaskühler K gelangt. Abgekühlt und getrocknet wird das Syntheserohgas 4 der Sauergaswäsche M zugeführt, in der Kohlendioxid und andere Sauergase mit Hilfe eines Methanol-Waschmittels abgetrennt werden, wobei ein weitgehend aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehendes, Methan enthaltendes Synthesegas 5 sowie ein mit den abgetrennten Sauergasen beladenes Waschmittel erhalten werden. Um Ausfrierungen im nachfolgenden

Prozessschritt zu vermeiden, werden verbliebene Spuren von Sauergasen und

Waschmittelreste aus dem Synthesegas 5 im Temperaturwechseladsorber A abgetrennt, bevor es über Leitung 6 der kryogenen, vorzugsweise als

Kondensationsprozess betriebenen Trenneinrichtung T zugeführt wird. In der kryogenen Trenneinrichtung T erhaltener Rohwasserstoff 7 wird zunächst als

Regeneriergas im Temperaturwechseladsorber A eingesetzt und anschließend im Druckwechseladsorber D zu einem Wasserstoffprodukt 8 gereinigt, das gemeinsam mit dem ebenfalls in der kryogenen Trenneinrichtung T gewonnenen

Kohlenmonoxidprodukt 9 in der Synthese G zu Monoethylenglykol 10 umgesetzt wird. Neben dem für die Partielle Oxidation benötigten Sauerstoff 2 liefert der kryogene Luftzerleger L Flüssigstickstoff 1 1 zur Deckung des Kältebedarfs der kryogenen Trenneinrichtung T sowie gasförmigen Stickstoff 12 auf einem Druckniveau zwischen 4 und 6bar(a), der als Strippgas bei der Regenerierung des beladenen

Methanolwaschmittels in der Sauergaswäsche M benötigt wird. Vor seiner Verwendung als Strippgas wird der Druck des gasförmigen Stickstoffs 12 mit Hilfe des vorzugsweise einstufig ausgeführten Verdichters P auf einen Wert zwischen 12 und 16bar(a) angehoben und als Kältemittel 13 in den Kühlkreislauf der kryogenen Trenneinrichtung T eingeleitet, wo er kälteleistend entspannt wird, um einen Großteil der erforderlichen Kälteleistung zu liefern. Auf dem Druckniveau des Strippgases verlässt der entspannte Stickstoff 14 die kryogene Trenneinrichtung T und wird in die Sauergaswäsche M weitergeleitet. Falls in der kryogenen Trenneinrichtung T weniger Stickstoff als

Kältemittel eingesetzt werden kann, als in der Sauergaswäsche M als Strippgas benötigt wird, wird ein Teil 15 des gasförmigen Stickstoffs 12 aus dem kryogenen Luftzerleger L stromaufwärts des Verdichters P abgezweigt und über das Drosselorgan a entspannt, ehe er ebenfalls als Strippgas der Sauergaswäsche M zugeführt wird.

In der in Figur 2 dargestellten kryogenen Trenneinrichtung T wird das im

Temperaturwechseladsorber A gereinigte Synthesegas 6 mit einem Druck zwischen 30 und 60bar(a) in einem ersten Wärmetauscher E1 gegen anzuwärmende Verfahrensströme ohne zu kondensieren abgekühlt und anschießend in einen ersten 22 und einen zweiten Teilstrom 23 aufgeteilt, von denen dem ersten 22 zur Beheizung der CO/CH 4 -Trennkolonne T2 im Reboiler R Wärme entzogen wird, wobei ein weiter abgekühlter, vollständig gasförmiger erster Teilstrom 24 entsteht, mit dem der zweite, im Bypass zum Reboiler R geführte Teilstrom 23 zum Synthesegasstrom 25 vereinigt wird. Zur Kontrolle der Temperaturverhältnisse in der CO/CH 4 -Trennkolonne T2 kann das Mengenverhältnis der beiden Teilströme 22 und 23 variiert werden.

Im zweiten Wärmetauscher E2 wird der Synthesegasstrom 25 soweit abgekühlt, dass durch die Kondensation von Komponenten ein zweiphasiges Stoffgemisch 26 entsteht, das im Abscheider B in eine weitgehend aus Kohlenmonoxid und Methan bestehende, Wasserstoff enthaltende Flüssig- und eine wasserstoffreiche Gasphase getrennt wird. Die Gasphase wird über Leitung 27 aus dem Abscheider B abgezogen und nach Anwärmung in den Wärmetauschern E2 und E1 als Rohwasserstoff 7 zur

Regenerierung des Temperaturwechseladsorbers A eingesetzt, ehe sie in den

Druckwechseladsorber D weitergeleitet wird. Die Flüssigphase 29 dagegen wird der H 2 -Trennkolonne T1 zugeführt. Hierzu wird sie in zwei Teilströme gesplittet, von denen der erste 30 als Rücklauf auf den Kopf der H 2 -Trennkolonne T1 entspannt wird, während der zweite Teilstrom 31 nach Entspannung und nachfolgender

Teilverdampfung im Wärmetauscher E2 dem Mittelteil der H 2 -Trennkolonne T1 als Zwischenheizung aufgegeben wird.

Die H 2 -Trennkolonne T1 , die bei einem Druck betrieben wird, der zwischen einem Fünftel und einem Drittel des Drucks des Synthesegases 6 liegt, dient zur Entfernung des in der Flüssigphase 29 gelösten Wasserstoffs. Sie wird durch einen Umlauferhitzer 32 beheizt, der im Wärmetauscher E2 integriert ist.

Die wasserstoffreiche Kopffraktion 33 aus der H 2 -Trennkolonne T1 wird nach

Anwärmung in den Wärmetauschern E2 und E1 als Flash-Gas 28 an der

Anlagengrenze abgegeben, während die weitgehend wasserstofffreie, aus

Kohlenmonoxid und Methan bestehende Sumpffraktion 35 in drei Teilströme 36, 37 und 38 gesplittet und in die bei einem Druck zwischen 5 und 10bar(a) betriebene CO/CH 4 -Trennkolonne T2 entspannt wird. Die CO/CH 4 -Trennkolonne T2 wird über den Reboiler R beheizt, in dem der Reboilerstrom 39 zumindest teilweise verdampft wird. Die für den kryogenen Trennprozess benötigte Spitzenkälte wird über einen durch den Verdichter P angetriebenen Kältekreislauf erhalten, in dem der durch den kryogenen Gaszerleger L gasförmig zur Verfügung gestellte Stickstoff 12 als Kältemittel zirkuliert. Der Stickstoff 13 verlässt den vorzugsweise einstufig ausgeführten Verdichter P mit einem Druck, der nicht mehr als 13 bar über dem Druck des in der Sauergaswäsche M benötigten Strippgases liegt, wird nachfolgend im Wärmetauscher E1 abgekühlt und im Reboiler R gemeinsam mit dem ersten Teilstrom 22 des Synthesegases 6 gegen den Reboilerstrom 39 aus der CO/CH 4 -Trennkolonne T2 weiter abgekühlt, ohne dabei zu kondensieren. Im Wärmetauscher E3 wird der im Reboiler R abgekühlte Stickstoff 40 gegen den Teilstrom 36, der typischerweise mehr als 45% der Menge der

Sumpffraktion 35 der H 2 -Trennkolonne T1 ausmacht, kondensiert, der dabei verdampft und als Gasstrom 42 weitergeführt wird. Der zweite Teilstrom 37 der Sumpffraktion 35 wird im Wärmtauscher E2 gegen den partiell zu kondensierenden Synthesegasstrom 25 ebenfalls verdampft und als Gasstrom 43 mit dem Gasstrom 42 zum Gasstrom 44 vereinigt, der anschließend als Zwischenheizung in die CO/CH 4 -Trennkolonne T2 geführt wird. Der dritte Teilstrom 38 der Sumpffraktion 35, der nur etwa 5-10% von deren Gesamtmenge ausmacht, wird nach einer Entspannung der C07CH 4 - Trennkolonne T2 als Zwischenrücklauf aufgegeben. Ein Teil 45 des im Wärmetauscher E3 kondensierten Stickstoffs 41 wird auf den Kopf der CO/CH 4 -Trennkolonne T2 kälteleistend entspannt, wo ein Kondensator C angeordnet ist, der, durch flüssigen Stickstoff gekühlt, eine Temperaturdifferenz zum Antrieb eines kolonneninternen Kohlenmonoxidrücklaufs 46 liefert. Der zweite Teil 47 des kondensierten Stickstoffs 41 sowie gasförmiger Stickstoff 48 vom Kopf der CO/CH 4 -Trennkolonne T2 werden jeweils kälteleistend auf das Druckniveau des in der Sauergaswäsche benötigten Strippgases entspannt und zu dem zweiphasigen Stickstoff ström 49 zusammengeführt, der die Spitzenkälte für das kalte Ende des Wärmetauschers E2 liefert. Nach Verdampfung und Anwärmung in den

Wärmetauschern E2 und E1 wird der Stickstoff 49 als Strippgas 14 der

Sauergaswäsche M zugeführt.

Unterhalb des Kondensators C wird eine Produktreinheit aufweisende

Kohlenmonoxidfraktion 50 aus der CO/CH 4 -Trennkolonne T2 abgezogen und nach Anwärmung in den Wärmetauschern E2 und E1 ohne weitere Verdichtung als

Kohlenmonoxidprodukt 9 zur Monoethylenglykol-Synthese G weitergeleitet. Zusätzliche Kälte wird dem Trennprozess über den von dem kryogenen Luftzerleger L flüssig bezogenen Stickstoff 1 1 zugeführt, der nach Verdampfung und Anwärmung in den Wärmetauschern E2 und E1 über Leitung 51 gasförmig in die Atmosphäre oder ein Fackelsystem abgegeben wird.

Im Sumpfraum S der CO/CH 4 -Trennkolonne T2 sammelt sich eine methanreiche, Kohlenmonoxid enthaltende Flüssigphase 52, die ebenfalls in den Wärmetauschern E2 und E1 verdampft und angewärmt wird, bevor sie als Brenngas 53 abgegeben werden kann.