Изобретение относится к производству радионуклидов и может быть использовано для производства Молибдена-99 (далее - Мо-99).

Известен способ производства Мо-99 (Патент РФ на изобретение N° 2296712, 24.05.2005. Способ производства Мо-99 и устройство для его осуществления, ЕрмоловН.А., Зродников А.В., Нерозин Н.А., Сметанин Э.Я., Хамьянов СВ.).

Способ заключается в том, что через активную зону работающего растворного реактора с заполненной газообразной средой компенсационной камерой -и сорбционную колонку прокачивают топливный раствор, после чего десорбируют Мо-99 с сорбционной колонки и очищают его от радионуклидных и химических примесей. Топливный раствор при прокачке выдерживают в аппарате для выдержки топливного раствора, состоящем из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами, находящимися выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединенными между собой и с компенсационной камерой растворного реактора, и прокачивают через теплообменный аппарат для охлаждения до оптимальной температуры сорбции.

Способ основан на непрерывном режиме наработки Мо-99, который предусматривает непрерывный отбор топливного раствора из активной зоны работающего реактора, прокачку отбираемого топливного раствора через сорбционную колонку и возврат в активную зону топливного раствора, очищенного сорбцией от Мо-99.

Недостаток способа заключается в дополнительной сложности при обеспечении ядерной безопасности работающего растворного реактора, связанной с необходимостью непрерывно отбирать топливный раствор из работающего реактора, выделять Мо-99 сорбцией из отбираемого топливного раствора, теряя при этом часть топлива, и возвращать очищенный от Мо-99 топливный раствор в работающий реактор. Наиболее близким по технической сущности к заявляемому способу является способ для производства и выделения Мо-99 [Патент США N° 5,910,971, 08.07.99. Способ и оборудование для производства и выделения Мо-99, Пономарев-Степной Н.Н., Павшук В.А., Бебих Г.Ф., Хвостионов В.Е., Трухляев П. С, Швецов И. К.].

Способ включает:

• заполнение растворного реактора топливным раствором уранилсульфата;

• вывод реактора на мощность и наработку продуктов деления в топливном растворе, включая Мо-99, в течение определенного времени;

• останов реактора, и выдержку его в неработающем состоянии для распада короткоживущих радионуклидов, накопленных в топливном растворе за время работы реактора;

• выкачивание топливного раствора из реактора, передачу откачиваемого топливного раствора на колонку, содержащую сорбент для сорбции Мо-99 и возврат очищенного от Мо-99 топливного раствора в реактор. Процесс продолжается пока существенная часть топливного раствора не будет пропущена через сорбент.

Способ основан на дискретном режиме наработки Мо-99.

Реактор может работать от нескольких часов до недели. За это время продукты деления, включая Мо-99 накапливаются в топливном растворе в определенном количестве.

После периода работы реактор останавливают и держат в подкритическом состоянии, чтобы снизить общую активность продуктов деления в топливном растворе и охладить реактор. Длительность выдержки может меняться от 15 минут до нескольких суток.

Обычно реактор запускают на пять дней, дают остыть в течение одних суток, а Мо-99 выделяют на седьмой день.

Недостаток способа заключается в том, что: • очищенный от Мо-99 топливный раствор при возвращении в ядерный реактор частично смешивается в нем с неочищенным топливным раствором. Поэтому через сорбционную колонку пропускают не весь топливный раствор, находившийся в реакторе сразу после остановки реактора, а его существенную часть;

• при дискретном режиме наработки Мо-99 по известному способу реактор после его работы в течение любого времени (от нескольких часов до недели) фактически простаивает от одних до двух суток. В течение этого времени реактор выдерживают для снижения общей активности топливного раствора и выделяют из него Мо-99.

Технический результат, относящийся к способу, состоит в повышении его производительности, за счет уменьшения времени простоев растворного реактора.

Известно устройство для производства Мо-99 (Патент РФ на изобретение No 2296712, 24.05.20050. Способ производства молибдена-99 и устройство для его осуществления, Ермолов Н.А., Зродников А. В., Нерозин Н.А., Сметанин Э.Я., Хамьянов СВ.). В состав известного устройства входят ядерный растворный реактор, содержащий компенсационную камеру над активной зоной, последовательно соединенный с сорбционной колонкой в контуре циркуляции топливного раствора, расположенный выше растворного реактора и сорбционной колонки аппарат для выдержки топливного раствора, состоящий из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами, первый сообщающийся сосуд снабжен также напорным и переливным патрубками, с которыми соединены, соответственно, напорный и переливной трубопроводы, соединяющие аппарат для выдержки топливного раствора с ядерным растворным реактором, второй сообщающийся сосуд снабжен расположенным ниже переливного патрубка первого сообщающегося сосуда сливным патрубком, с которым соединен сливной трубопровод, соединяющий аппарат для выдержки топливного раствора с сорбционной колонкой, при этом компенсационные камеры первого и второго сообщающихся сосудов, находящиеся выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединены между собой и с компенсационной камерой ядерного растворного реактора.

Устройство предназначено для производства и выделения Мо-99 в режиме его непрерывной наработки, который предусматривает непрерывный отбор топливного раствора из активной зоны работающего реактора, прокачку отбираемого топливного раствора через сорбционную колонку и возврат в активную зону топливного раствора, очищенного сорбцией от Мо-99.

Недостаток известного устройства заключается в сложности гидравлической схемы непрерывного отбора топливного раствора из работающего растворного реактора, выделения при этом Мо-99 из отбираемого топливного раствора и возврата его в растворный реактор. Сложность гидравлической схемы известного устройства усложняет обеспечение ядерной безопасности работающего растворного реактора. Содержание топлива в топливном растворе со временем из-за выгорания будет уменьшаться. Возможны также технологические потери топлива и воды при выделении Мо-99. Поэтому иногда надо будет останавливать реактор и корректировать топливный раствор по кислотности и содержанию в нем воды и топлива.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому устройству является устройство для производства и выделения Мо-99 [Патент США N° 5910971, 08.07.1999, Способ и оборудование для производства и выделения Мо-99, Пономарев-Степной Н.Н., Павшук В.А., Бебих Г.Ф., Хвостионов В.Е., Трухляев П.С., Швецов И.К.].

В состав известного устройства входят ядерный растворный реактор и сорбционная колонка. Известное устройство предназначено для производства и выделения Мо-99 в режиме его дискретной наработки, который предусматривает заполнение реактора топливным раствором, накопление Мо-99 в топливном растворе работающего реактора, остановку реактора, выдержку и охлаждение в нем топливного раствора, прокачку топливного раствора через сорбционную колонку с возвратом топливного раствора в реактор, вывод реактора на определенную мощность и повторную наработку Мо-99.

Недостаток известного устройства заключается в том, что оно не исключает значительные простои растворного реактора и тем самым не обеспечивает возможную более высокую производительность Мо-99 в режиме его дискретной наработки. Технический результат, относящийся к устройству, состоит в повышении его производительности за счет уменьшения времени простоев реактора.

Для достижения технического результата в способе производства Мо-99, включающем заполнение растворного реактора топливным раствором уранилсульфата, вывод реактора на мощность, наработку Мо-99 в топливном растворе, остановку реактора, выдержку топливного раствора для распада коротко живущих радионуклидов и сорбцию Мо-99 из раствора, предлагается:

• после остановки реактора топливный раствор из него сливать в по меньшей мере один ядерно-безопасный резервуар и выдержку топливного раствора вести в ядерно-безопасном резервуаре;

• при этом опорожненный реактор снова заполнять топливным раствором, выводить его на мощность и снова нарабатывать Мо-99 в топливном растворе;

• за время наработки Мо-99 в топливном растворе осуществлять выдержку слитого топливного раствора в ядерно-безопасном резервуаре;

• сорбцию Мо-99 из выдержанного топливного раствора вести путем его прокачивания через по меньшей мере одну сорбционную колонку, сорбирующую Мо-99, в по меньшей мере один ядерно-безопасный резервуар для кондиционирования топливного раствора, при необходимости кондиционировать топливный раствор;

• опорожненный в очередной раз реактор заполнять топливным раствором из ядерно-безопасного резервуара для кондиционирования топливного раствора.

В частных случаях применения способа предлагается:

• для сорбции Мо-99 использовать по меньшей мере одну сорбционную колонку из по меньшей мере одного набора параллельно установленных сорбционных колонок, сорбирующих Мо-99, и после выработки колонкой ее технического ресурса использовать новую сорбционную колонку из набора, после выработки всеми колонками из набора их технического ресурса для сорбции Мо-99 использовать сорбционную колонку из другого набора параллельно установленных сорбционных колонок;

• сливаемый из реактора топливный раствор фильтровать; • топливный раствор, слитый в ядерно-безопасный резервуар для выдержки топливного раствора, охлаждать.

Для достижения технического результата в устройстве для производства Мо-99, включающем соединенные трубопроводами ядерный растворный реактор и по меньшей мере одну сорбционную колонку, сорбирующую Мо-99, предлагается снабдить его по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром для выдержки топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком растворного реактора и входным патрубком по меньшей мере одной сорбционной колонки, сорбирующей Мо-99, и по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром для кондиционирования топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком по меньшей мере одной сорбционной колонки, сорбирующей Мо-99, и входным патрубком растворного реактора.

В частном случаях исполнения устройства предлагается:

• снабдить устройство по меньшей мере одной сорбционной колонкой из по меньшей мере одного набора параллельно установленных сорбционных колонок, сорбирующих Мо-99, оснащенного дистанционно управляемыми разъемными соединениями на входе и выходе топливного раствора;

• ядерно-безопасный резервуар для выдержки топливного раствора оснастить системой охлаждения;

• между растворным реактором и ядерно-безопасным резервуаром для выдержки топливного раствора установить фильтр для очистки топливного раствора;

• снабдить устройство насосом для прокачки топливного раствора через по меньшей мере одну сорбционную колонку.

Сущность изобретения поясняется представленной на фиг. одной из возможных технологических схем устройства для производства Мо-99.

На фиг. 1 и по тексту приняты следующие обозначения: 1 - Входной патрубок растворного реактора; 2.1+2.6 - Входные патрубки сорбционных колонок; 3 - Выходной патрубок растворного реактора; 4.1 4.6 - Выходные патрубки сорбционных колонок; 5.1+5.4 - Дистанционно управляемые разъемные соединения; 6.1+6.20 - Запорные вентили; 7 - Защитный бокс; 8.1+8.2 - Наборы сорбционных колонок; 9 - Насос; 10 - Растворный реактор; 1 1 - Система охлаждения ядерно-безопасного резервуара для выдержки топливного раствора; 12.1+12.6 - Сорбционные колонки; 13 - Фильтр; 14 - Ядерно-безопасный резервуар для выдержки топливного раствора; 15 - Ядерно-безопасный резервуар для кондиционирования топливного раствора.

На фиг. 1 представлена технологическая схема устройства для производства Мо-99, в состав которого входят соединенные трубопроводами ядерный растворный реактор 10 и по меньшей мере одна сорбционная колонка 12.1+12.6, сорбирующая Мо-99. Устройство оснащено по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром 14 для выдержки топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком 3 растворного реактора 10 и входным патрубком 2.1+2.6 по меньшей мере одной сорбционной колонки 12.1+12.6, и по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром 15 для кондиционирования топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком 4.1+4.6 по меньшей мере одной сорбционной колонки 12.1+12.6 и входным патрубком 1 растворного реактора 10.

Растворный реактор 10 предназначен для наработки Мо-99 в топливном растворе.

По меньшей мере одна сорбционная колонка 12.1+12.6 предназначена для сорбции Мо-99 из топливного раствора.

Ядерно-безопасный резервуар 14 предназначен для выдержки топливного раствора, слитого из растворного реактора 10, в течение времени распада короткоживуших радионуклидов, содержащихся в слитом топливном растворе.

Ядерно-безопасный резервуар 15 предназначен для кондиционирования при необходимости очищенного от Мо-99 топливного раствора, по кислотности, содержанию в нем топлива и воды и заполнения растворного реактора 10 топливным раствором.

В частных случаях исполнения устройства для производства Мо-99:

1. Устройство снабжено по меньшей мере одной сорбционной колонкой из по меньшей мере одного набора 8.Н8.2 параллельно установленных сорбционных колонок 12.1^-12.6, сорбирующих Мо-99, оснащенного дистанционно управляемыми разъемными соединениями 5.1-^5.4 на входе и выходе топливного раствора.

2. Ядерно-безопасный резервуар 14 для выдержки топливного раствора оснащен системой охлаждения 11.

3. Между растворным реактором 10 и ядерно-безопасным резервуаром 14 для выдержки топливного раствора установлен фильтр 13 для очистки топливного раствора.

4. Устройство снабжено насосом 9 для прокачки топливного раствора через по меньшей мере одну сорбционную колонку 12(1)^-12(6).

По меньшей мере, один набор 8.1-^-8.2, параллельно установленных сорбционных колонок 12.1-^12.6, сорбирующих Мо-99, оснащенный дистанционно управляемыми разъемными соединениями 5.1^-5.4 на входе и выходе топливного раствора, предназначен для замены сорбционных колонок наборами.

Система охлаждения 11 ядерно-безопасного резервуара 14 предназначена для снятия тепла, выделяемого в топливном растворе при распаде короткоживущих радионуклидов.

Фильтр 13 предназначен для очистки топливного раствора от продуктов коррозии.

Насос 9 предназначен для прокачки топливного раствора через по меньшей мере одну сорбционную колонку 12.1-^-12.6.

Запорные вентили 6.1-^-6.8 и дистанционно управляемые разъемные соединения 5.1-^-5.4 предназначены для переключений наборов сорбционных колонок и замены сорбционных колонок наборами. Запорные вентили 6(9)^-6(20) предназначены для 11 000014

9 переключений сорбционных колонок. Защитный бокс 7 служит для размещения сорбционных колонок и другого не показанного на рисунке оборудования для выделения и очистки Мо-99.

Безопасность ядерного растворного реактора 10 обеспечивается штатными органами управления его реактивностью. Безопасность ядерно-безопасных резервуаров 14 и 15 может быть достигнута их ядерно-безопасной конструкцией.

Данное устройство применяют для производства Мо-99, включающем:

• заполнение растворного реактора 10 топливным раствором уранил сульфата;

• вывод реактора 10 на мощность;

• наработку Мо-99 в топливном растворе;

• остановку реактора;

• слив топливного раствора из реактора 10 в по меньшей мере один ядерно- безопасный резервуар 14 и выдержку топливного раствора в ядерно-безопасном резервуаре;

• повторные заполнение опорожненного реактора 10 топливным раствором, вывод его на мощность и наработку Мо-99 в топливном растворе;

• выдержку слитого топливного раствора в ядерно-безопасном резервуаре 14 за время повторной наработки Мо-99 в топливном растворе;

• сорбцию Мо-99 из выдержанного топливного раствора путем его прокачивания через по меньшей мере одну сорбционную колонку 12.1+12.6, сорбирующую Мо-99, в по меньшей мере один ядерно-безопасный резервуар 15 для кондиционирования топливного раствора;

• кондиционирование топливного раствора при необходимости;

• заполнение опорожненного в очередной раз реактора 10 топливным раствором из ядерно-безопасного резервуара 15 для кондиционирования топливного раствора.

В частных случаях применения способа производства Мо-99:

1. Использование для сорбции Мо-99, по меньшей мере, одной сорбционной колонки из по меньшей мере, одного набора 8.1+8.2 параллельно установленных сорбционных колонок 12.1+12.6, сорбирующих Мо-99. После выработки колонкой ее технического ресурса использование новой сорбционной колонки из набора, после выработки всеми колонками из набора их технического ресурса использование для сорбции Мо-99 сорбционной колонки из другого набора 8.1-^8.2 параллельно установленных сорбционных колонок.

2. Фильтрацию сливаемого из реактора 10 топливного раствора.

3. Охлаждение топливного раствора, слитого в ядерно-безопасный резервуар 14 для выдержки топливного раствора.

Пример конкретного исполнения устройства для производства Мо-99.

1. Мощность ядерного растворного реактора 10 от 50 до 100 кВт в зависимости от мощности системы охлаждения реактора (на рисунке не изображена).

2. Топливный раствор - водный раствор уранилсульфата.

3. Обогащение топлива ураном-235 до 20%.

4. Объем топливного раствора в активной зоне ядерного реактора 20 литров.

5. Объем ядерно-безопасного резервуара 14 для выдержки топливного раствора 20 литров.

6. Объем ядерно-безопасного резервуара для кондиционирования топливного раствора 20 литров.

7. Температура топливного раствора 80 °С.

8. Производительность устройства по Мо-99 составляет 100 Ки/сутки.

Параметры сорбционной колонки, производительность циркуляционного насоса, мощность системы охлаждения ядерно-безопасного резервуара для выдержки топливного раствора, диаметры трубопроводов и другие характеристики устройства определяют расчетом и экспериментально.

Пример конкретного применения способа производства Мо-99.

Ядерный растворный реактор 10 заполняют водным раствором уранилсульфата. Выводят реактор на мощность 50 КВт. Нарабатывают в топливном растворе Мо-99 в течение пяти дней и останавливают реактор 10. Топливный раствор из остановленного реактора 10 сливают в ядерно-безопасный резервуар 14 для выдержки топливного раствора. Опорожненный реактор 10 снова заполняют топливным раствором, выводят его на мощность 50 КВт и снова нарабатывают в топливном растворе Мо-99. Остановка реактора, слив из него топливного раствора, заполнение реактора новым раствором и вывод его на мощность 50 КВт могут быть выполнены за время до 4 часов. За время наработки Мо-99 в топливном растворе работающего реактора 10 в ядерно-безопасном резервуаре 14 выдерживают слитый топливный раствор примерно 8 часов для распада короткоживущих радионуклидов. Выделяемое при этом тепло отводят системой охлаждения 1 1. Выдержанный топливный раствор откачивают из ядерно-безопасного резервуара 14 насосом 9 через по , меньшей мере, одну сорбционную колонку 12(1)-^12(6), избирательно сорбирующую Мо-99, в ядерно-безопасный резервуар 15 для кондиционирования топливного раствора. На прокачку топливного раствора через сорбционную колонку может уйти до 8 часов. При необходимости кондиционируют топливный раствор, поступивший в резервуар 15 для кондиционирования. Кондиционирование топливного раствора по кислотности, содержанию в нем воды и топлива может быть выполнено также примерно за 8 часов. За трое суток до очередной остановки реактора в ядерно-безопасном резервуаре 15 находится топливный раствор, подготовленный для очередного заполнения реактора. Простой реактора 10, нарабатывающего Мо-99 в дискретном режиме, составляет от трех до четырех часов.

Получен технический результат изобретения, повышена производительность растворного реактора, нарабатывающего Мо-99 в дискретном режиме, за счет уменьшения времени его простоев.