Die Erfindung betrifft ein kontinuierlich betriebenes Verfahren zur Herstellung von Nitrobenzol umfassend die Schritte: a) Nitrieren von Benzol unter adiabatischen Bedingungen mit Schwefelsäure und Salpetersäure unter Einsatz eines, bezogen auf Salpetersäure, stöchiometrischen Überschusses an Benzol in mehreren parallel betriebenen Reaktoren; b) zunächst Vereinigen der rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung aus den parallel betriebenen Reaktoren zu einem Mischstrom in einer eigens zu diesem Zweck vorgesehenen Vorrichtung, gefolgt von Trennung des Mischstroms in eine Schwefelsäurephase und eine Nitrobenzolphase in einem stromabwärts angeordneten Phasentrennapparat; c) Aufarbeiten der Nitrobenzolphase unter Gewinnung von Nitrobenzol.

Die Erfindung betrifft ferner eine zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Produktionsanlage.

Die Nitrierung von Benzol mit Salpetersäure in Gegenwart von Schwefelsäure zu Nitrobenzol und Wasser war bereits Gegenstand zahlreicher Veröffentlichungen und Patentanmeldungen. Dabei werden zwei grundsätzliche Verfahrenstypen unterschieden, die „isotherme“ und die „adiabatische“ Fahrweise:

Bei der isothermen Fahrweise wird die (beträchtliche) Reaktionswärme der Nitrierung durch indirekte Kühlung mittels eines Wärmeträgermediums weitest möglich abgeführt.

Ein isothermes Verfahren zur Herstellung von Nitrobenzol, bei dem eine Reaktions^c/i/an/fe zum Einsatz kommt, ist in US 3,092,671 Bl beschrieben. In diesem Verfahren werden - siehe FIG. 1 und die erläuternden Textpassagen - Benzol und ein Gemisch aus Schwefel- und Salpetersäure mittels einer Kreiselpumpe (1) durch einen Nitrierreaktor (4) gepumpt und zur Reaktion gebracht. Der Nitrierreaktor (4) ist als Wärmeaustauscher ausgebildet, in dem die Reaktionstemperatur durch Thermostatisierung zwischen 120 °F (48,9 °C) und 150 °C (65,6 °C) gehalten wird (vgl. die Beispiele und Patentanspruch 4). Das erhaltene Reaktionsprodukt (umfassend neben Nitrobenzol auch eine Säurephase) wird teilweise - ohne Abtrennung der Säurephase - in die Reaktion zurückgeführt. Der verbleibende Teil des flüssigen Produktgemisches wird in einen Phasentrennapparat (in FIG. 1 nicht gezeigt) geleitet, in welchem eine Phasentrennung in Rohnitrobenzol und Säurephase stattfindet.

Bei der - heute gebräuchlicheren und auch in der vorliegenden Erfindung angewandten - adiabatischen Fahrweise unterbleibt eine Kühlung des Nitrierreaktors, sodass sich die Exothermie der Reaktion, sieht man von unvermeidbaren Wärmeverlusten einmal ab, quantitativ in der Temperaturdifferenz zwischen der Temperatur bei Eintritt in den Nitrierreaktor und der Temperatur des vollständig umgesetzten Produktgemisches widerspiegelt (sog. adiabatischer Temperatursprung). Damit dieser Temperaturanstieg nicht zu groß wird, wird in adiabatisch betriebenen Verfahren üblicherweise ein sehr großer Schwefelsäureüberschuss eingesetzt. Ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Nitrobenzol durch eine adiabatisch betriebene Nitrierung von Benzol unter Einsatz eines Gemisches von Schwefel- und Salpetersäure (sog. Mischsäure) wurde erstmals 1941 in US 2,256,999 beansprucht, wo eine Anordnung aus vier parallel angeordneten Rührkesseln beschrieben ist, die sukzessive mit den Reaktanden beschickt werden. Eine Kreislaufführung wie in US 3,092,671 Bl beschrieben, ist bei einer solchen adiabatischen Fahrweise nicht möglich, ohne die wirtschaftlichen Vorteile dieses Verfahrens zumindest teilweise aufzugeben, da hier infolge des adiabatischen Temperatursprungs das Reaktionsprodukt eine Temperatur aufweist, die deutlich über der Temperatur der vermischten Reaktanden vor Einsetzen der Reaktion liegt. Die vergleichsweise hohe Temperatur des Reaktionsproduktes wird (nach dessen Trennung in eine Säurephase und eine Nitrobenzolphase) zur Entspannungsverdampfung von in der Säurephase enthaltenem Wasser benötigt. Ein Zurückführen eines Teils des Reaktionsproduktes vor der Phasentrennung, wie in US 3,092,671 Bl beschrieben, würde eine Kühlung des zurückgeführten Anteils erforderlich machen, was die Energiebilanz des Verfahrens und damit dessen Wirtschaftlichkeit beeinträchtigen würde.

Die Reaktionsführung bei adiabatischer Betriebsweise erfolgt im Allgemeinen so, dass die Salpetersäure und Schwefelsäure zur sogenannten Nitriersäure (auch Mischsäure genannt) vereint werden. Benzol wird in diese Nitriersäure hinein dosiert. Auch im erfindungsgemäßen Verfahren wird bevorzugt diese Vorgehensweise angewandt. Die Reaktionsprodukte sind im Wesentlichen Wasser und Nitrobenzol. In der Nitrierreaktion wird Benzol bezogen auf die molare Salpetersäuremenge mindestens in stöchiometrischer Menge, aber bevorzugt in 2%igem bis 10%igem Überschuss eingesetzt, sodass das in der Nitrierung anfallende Verfahrensprodukt im Wesentlichen Salpetersäure-frei ist. Dieses Verfahrensprodukt wird einem Phasentrennapparat zugeführt, in dem sich zwei flüssige Phasen bilden, eine organische und eine wässrige. Die organische Phase wird als Roh-Nitrobenzol bezeichnet und besteht im Wesentlichen aus Nitrobenzol, Benzol und einer gewissen im Nitrobenzol gelösten Menge an Schwefelsäure und Wasser. Die wässrige Phase wird als Absäure bezeichnet und besteht im Wesentlichen aus Wasser, Schwefelsäure und in der Schwefelsäure gelöstem Nitrobenzol. Neben diesen flüssigen Bestandteilen sind in dem Verfahrensprodukt der Nitrierung noch gasförmige Komponenten enthalten, und zwar einerseits organische Komponenten wie verdampftes Benzol und niedrig siedende, nicht- aromatische Nebenkomponenten (üblicherweise als Leichtsieder bezeichnet) und andererseits anorganische Komponenten wie insbesondere nitrose Gase (NO _x ), entstanden durch Nebenreaktionen der eingesetzten Salpetersäure. Nach dem Stand der Technik trennen sich diese gasförmigen Komponenten im Phasentrennapparat von den beiden flüssigen Phasen und werden über einen separaten Auslass als Abgasstrom ausgetragen. Dieser Abgasstrom aus dem Phasentrennapparat kann mit den diversen Abgasströmen aus anderen Anlagenteilen zusammengeführt und aufgearbeitet werden, wobei wie in der Patentanmeldung EP 2 719 682 Al beschrieben, Benzol zurückgewonnen und die nitrosen Gase zu salpetriger Säure umgesetzt werden können. Auf diese Weise können das zurückgewonnene Benzol und die salpetrige Säure rezykliert und der Nitrierung wieder zur Verfügung gestellt werden.

Das in den Reaktionsapparaten gebildete und im Phasentrennapparat von der Säurephase abgetrennte Roh-Nitrobenzol wird gemäß dem Stand der Technik einer Wäsche und einer destillativen Aufarbeitung unterzogen. Charakteristisch für diese Aufarbeitung ist, dass nicht umgesetztes überschüssiges Benzol nach der Wäsche von Nitrobenzol in einer abschließenden Destillation als Rückbenzol abgetrennt wird. Dieses Rückbenzol, das - neben der im Phasentrennapparat ausgeschleusten Gasphase - auch einen Teil der niedrig siedenden, nicht aromatischen organischen Verbindungen (Leichtsieder) enthält, wird wieder in der Nitrierreaktion eingesetzt.

Die internationale Patentanmeldung WO 2015/197521 Al betrifft ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Nitrobenzol durch Nitrierung von Benzol mit einem Gemisch aus Salpetersäure und Schwefelsäure, bei dem während eines Produktionsstillstandes nicht die ganze Produktionsanlage abgefahren wird, sondern die Produktionsanlage ganz oder zumindest teilweise „im Kreis“ gefahren wird. Des Weiteren betrifft diese Patentanmeldung eine Anlage zur Herstellung von Nitrobenzol und ein Verfahren zum Betrieb einer Anlage zur Herstellung von Nitrobenzol. Die Anlage zur Herstellung von Nitrobenzol kann mehrere parallel oder in Reihe geschaltete Nitrierreaktoren aufweisen.

Die Patentanmeldung US 2017/152210 Al (auch veröffentlicht als WO 2015/197522 Al) betrifft Verfahren zur Herstellung von chemischen Produkten, bei denen der oder die Einsatzstoff(e) zu einem chemischen Produkt oder einer chemischen Zusammensetzung umgesetzt werden sowie Anlagen zur Durchführung solcher Verfahren. Die Verfahren und die Anlagen zeichnen sich dadurch aus, dass während einer Unterbrechung der Produktion kein Eintrag von mindestens einem Einsatzstoff in die Reaktion stattfindet und die nicht von einer Revisions-, Wartungs-, Reparatur oder Reinigungsmaßnahme betroffenen Anlagenteile in sogenannter Kreislauffahrweise weiter betrieben werden. Die beschriebenen Anlagen können parallel oder in Reihe geschaltete Reaktoren aufweisen. Als ein Beispiel für Verfahren und Anlagen, auf welche die beschriebene Erfindung Anwendung finden kann, wird die Nitrobenzolherstellung genannt.

Die Patentanmeldung EP 0 696 574 Al befasst sich mit einem Verfahren zur Hydrierung von Nitroaromaten zu aromatischen Aminen in der Gasphase an ortsfesten Katalysatoren, worin dem Katalysator von außen weder Wärme zugeführt noch Wärme entzogen wird, das heißt, dass das Verfahren adiabatisch betrieben wird. FIG. 2 zeigt eine Produktionsanlage mit drei parallel geschalteten Reaktoren (II, III und IV). Die Reaktionsprodukte (6, 7, 8) der drei Reaktoren werden in einer gemeinsamen Leitung vereint und nach Abkühlung in einem Wärmeaustauscher (V) zur Dampferzeugung in eine Destillationskolonne (VIII) geführt. Am Kopf der Destillationskolonne (VIII) wird ein Wasser/ Anilin-Dampfgemisch (12) erhalten, welches in einem Kondensator (IX) kondensiert wird. Ein erster Teil des Kondensats (13) wird als Rücklauf wieder auf die Destillationskolonne (VIII) gegeben, während ein zweiter Teil in ein Trenngefäß (X) geführt wird. In diesem Trenngefäß wird Wasser-haltiges Anilin (14) von Anilin-haltigem Wasser (16) getrennt. Das Wasser-haltige Anilin (14) wird mit dem Sumpfstrom (11) der Destillationskolonne (VIII), der ebenfalls Wasser-haltiges Anilin enthält, vereint und der weiteren Aufarbeitung zugeführt. Die ortsfesten Katalysatoren werden in Form von Katalysatorschüttungen auf oder zwischen gasdurchlässigen Wandungen angebracht. Der Einsatz von Wabenkörpern oder gewellten Schichten, die durch das Aufbringen geeigneter Metallverbindungen katalytisch aktiv gemacht wurden, anstelle von Katalysatoischüttungen ist ebenfalls möglich. Solche für Gasphasemeaktionen mit ortsfesten Katalysatoren ausgelegte Reaktoren eignen sich nicht für die Nitrierung von Benzol mit Salpetersäure in Gegenwart von Schwefelsäure, wobei die Schwefelsäure - genau wie die anderen Reaktanden auch - den Reaktor durchströmt und neben ihrer Wirkung als Katalysator noch der Aufnahme der Reaktionswärme dient.

Die chinesische Patentanmeldung CN 1789235 A befasst sich mit dem Einsatz eines Rohrreaktors in Nitrierreaktionen.

Die Patentanmeldung DE 10 2009 005324 Al befasst sich mit Problemen, die der hohe Leichtsiederanteil des Rückbenzols mit sich bringen kann und beschreibt in diesem Zusammenhang ein Verfahren zur Herstellung von Nitrobenzol durch adiabatische Nitrierung von Benzol, bei dem das bei der Reinigung des Nitrobenzols gewonnene Benzol/Leichtsieder-Gemisch zur Nitrierung rezykliert wird und die Abtrennung des Rohnitrobenzols von der Schwefelsäure nach der Reaktion unter Druck erfolgt.

Die Behandlung des Abgases aus der adiabatisch durchgeführten Nitrierreaktion im Hinblick auf nitrose Gase wird in EP 0 976 718 A2 beschrieben. Das Abgas aus dem Säurekreislauf und dem Rohnitrobenzol wird abgezogen, vereint und über einen NO _x -Absorber geschickt, um verdünnte Salpetersäure zurückzugewinnen, die in die Reaktion zurückgefahren wird. Die im Kreis geführte Schwefelsäure wird in einem Blitzverdampfer aufkonzentriert und weitestgehend von Organika befreit. Es verbleiben hochsiedende Organika wie z. B. Nitrobenzol, Dinitrobenzol und Nitrophenole in Spuren in der Kreislaufsäure und werden somit auch zur Reaktion zurückgefahren.

In der Patentanmeldung WO 2014/016292 Al wird beschrieben, wie der Nitrobenzolprozess besser angefahren werden kann, indem man den Gehalt an aliphatischen organischen Verbindungen im Einsatzbenzol während der Anfahrzeit niedrig (Massenanteil kleiner als 1,5 %) hält. Dies wird erreicht, indem während der Anfahrzeit das Verhältnis von Frischbenzol zu Rückbenzol in Abhängigkeit insbesondere der Reinheit des Rückbenzols so eingestellt wird, dass der geforderte Höchstgehalt an aliphatischen organischen Verbindungen im Einsatzbenzol nicht überschritten wird. Dabei kann der Anteil an Rückbenzol während der Anfahrzeit auch null betragen; dann wird dem Nitrierreaktor während der Anfahrzeit nur Frischbenzol ausreichender Reinheit zugeführt. In der Patentanmeldung WO 2014/016289 Al wird beschrieben, wie die kontinuierliche Nitrierung von Benzol zu Nitrobenzol im Regelbetrieb verbessert werden kann, indem der Gehalt an aliphatischen organischen Verbindungen im Einsatzbenzol auf einen Massenanteil von kleiner 1,5 % beschränkt wird. Dies wird in einer Ausführungsform über Ausschleusung von Leichtsiedern mit der Gasphase des Phasentrennapparats erreicht. Beide Patentanmeldungen beziehen sich insbesondere auf eine verbesserte Produktqualität und eine optimierte Wäsche des Rohnitrobenzols; der Einfluss von Leichtsiedern im Phasentrennapparat wird jedoch nicht aufgegriffen.

Der Phasentrennapparat (auch Dekanter genannt) hat nicht nur die wichtige Aufgabe, das Verfahrensprodukt der Nitrierung in eine wässrige saure Phase und eine organische Phase enthaltend Roh-Nitrobenzol aufzutrennen. Zusätzlich wird, wie bereits erwähnt, im Phasentrennapparat auch eine Benzol, Leichtsieder und nitrose Gase enthaltende Gasphase abgezogen. Es gilt also, im Phasentrennapparat eine genügend hohe Verweilzeit bereitzustellen, so dass sich diese physikalischen Vorgänge (Trennung des rohen Verfahrensproduktes der Nitrierung in zwei Flüssigphasen und eine Gasphase) durchführen lassen, ohne dass die Produktionskapazität der Anlage negativ beeinflusst wird. Durch das Vorliegen der Gasphase im Apparat muss der Trennapparat deutlich größer ausgelegt werden, als es bei einer reinen Llüssig-flüssig-Trennung der Pall wäre.

Die Effizienz von Gas-flüssig- oder Flüssig-flüssig-Phasentrennapparaten kann nach dem Stand der Technik durch besondere Einbauten oder eine besondere Ausführung des Eintritts in den Apparat erhöht werden. Dies gilt auch für die Phasentrennungen im Nitrobenzolverfahren (Phasentrennung nach der Reaktion und Phasentrennungen im Rahmen der Wäschen). Einbauten wie Platteneinbauten, Gestricke, Lamellen und Füllkörper können die Strömung vergleichmäßigen und beruhigen und die Oberfläche vergrößern, sodass Phänomene wie Koaleszenz und die Abscheidung von Tropfen und Blasen schneller ablaufen. Der Eintritt in den Phasentrennapparat kann über Prall oder Umlenkbleche erfolgen, die die Strömung beruhigen oder an die Apparatewand lenken, mit dem Ziel, die Verweilzeit im Apparat zu vergrößern und so die Trenneffizienz zu steigern. Gängige Varianten sind beispielsweise beschrieben in Gulf Equipment Guides, Gas-Liquid and Liquid- Liquid Separators, Kapitel 3.5 ( Vessel Internais) auf den Seiten 84 bis 89, Jahrgang 2009, von Maurice Stewart und Ken Arnold sowie in Fundamentals of Natural Gas Processing, Kapitel 5, Seiten 105 bis 117, Jahrgang 2011, von Arthur J Kidnay, William R. Parrish und Daniel G. McCartney. Die in der genannten Literatur beschriebenen Varianten werden teilweise am Beispiel von Gas-flüssig-Phasentrennungen erläutert, sind jedoch, was die grundlegenden Prinzipien angeht, auch für Flüssig-flüssig- oder dreiphasige Gas-flüssig-flüssig-Trennungen einsetzbar. Nachteilig an den Verfahren des Standes der Technik ist, dass es durch die Strömungsberuhigung und Beschaffenheit der Einbauten zu Ablagerungen und Fouling kommen kann. Beispielsweise setzen sich Gestricke und Lamellen mit der Zeit zu, auf den Platten kommt es zu Ablagerungen. Bei Druckstößen oder zu hohen Strömungsgeschwindigkeiten kann es zu Beschädigungen der Einbauten kommen. Aufgrund der korrosiven Medien werden die Phasentrennapparate üblicherweise innen aus Email gefertigt. Durch die Einbauten können die Apparate beschädigt werden und die Wartung oder Instandhaltung der Apparate wird aufwändiger.

Die betriebliche Praxis hat gezeigt, dass es in der Phasentrennung des rohen Verfahrensprodukts der Nitrierung immer wieder einmal zu Problemen kommen kann. Diese äußern sich beispielweise in einer unzureichenden Phasentrennung (z. B. Mitriss von Organika in die Säurephase oder Bildung schwarzer Niederschläge). Diese Probleme treten dann noch in verstärktem Maße auf, wenn die rohen Verfahrensprodukte mehrerer parallel betriebener, insbesondere unabhängig voneinander regelbarer, Nitrierreaktoren, d. h. bei Durchführung der Reaktion in mehreren parallel betriebenen Reaktionsstraßen (auch als Reaktionsstränge bezeichnet), in einen gemeinsamen Phasentrennapparat geführt werden. Diese Vorgehens weise ist in der Praxis nicht unüblich. Eine mehrstraßige Reaktion in Verbindung mit einer einstraßigen Aufarbeitung hat sich oft als bester Kompromiss zwischen den Anforderungen der Minimierung der Investitionskosten auf der einen Seite und größtmöglicher Flexibilität in der Produktion auf der anderen Seite erwiesen.

Es bestand daher ein Bedarf an weiterer Verbesserung der Herstellung von Nitrobenzol in mehreren parallel betriebenen Reaktionsstraßen, insbesondere was die Effizienz der Trennung des Reaktionsprodukts der Nitrierung in zwei flüssige Phasen und eine gasförmige Phase angeht. Insbesondere wäre es wünschenswert, das Abführen des gasförmigen Anteils und die Trennung der beiden flüssigen Phasen voneinander möglichst optimal zu gestalten, sowohl was die Güte der Trennung als auch die verfahrenstechnische und apparative Ausgestaltung angeht. Auch sollten unterschiedliche Lasten und Reaktionsbedingungen auf den einzelnen Reaktionsstraßen die Trenneffizienz nicht verschlechtern. Diesem Bedarf trägt die vorliegende Erfindung sowohl in verfahrenstechnischer als auch in vorrichtungstechnischer Hinsicht Rechnung.

Überraschend wurde gefunden, dass immer wieder einmal beobachtete Probleme in der Flüssig- flüssig-Phasentrennung in Zusammenhang mit dem Zusammenführen der Verfahrensprodukte der einzelnen Reaktionsstraßen in einen gemeinsamen Phasentrennapparat (also der Durchführung der Vermischung und Phasentrennung in ein und demselben Apparat ) stehen und dass diese Probleme gelöst oder zumindest spürbar vermindert werden können, wenn die Vermischung separat von der Phasentrennung erfolgt. Mit schwankender Nachfrage nach dem Produkt Nitrobenzol werden z. B. die Durchsätze in den einzelnen Reaktionsstraßen variiert, so dass aus den einzelnen Straßen unterschiedliche Mengen in den Phasentrennapparat gelangen, was zu einer verminderten Trenneffizienz führen kann. Da die einzelnen Straßen üblicherweise an verschiedenen Stellen in den Trennapparat einlaufen, kommt es aufgrund der unterschiedlichen Mengen zu unterschiedlichen lokalen Geschwindigkeiten, und unerwünschten Quer- und Rückströmungen, die die Trenneffizienz negativ beeinflussen, bei zu hoher Last einer Reaktionsstraße auch zu hohen Turbulenzen und weiteren Effizienzverlusten. Auch unterschiedliche Reaktionsbedingungen wie Drücke, Temperaturen und Konzentrationen führen zu Vermischungs- und Ausgleichsvorgängen im Apparat, die parallel ablaufen müssen und die Entmischung der flüssigen Phasen verlangsamt. Zusätzlich können Probleme durch das gleichzeitige Abführen der Gasphase entstehen. Je nach Anteil der gasförmigen Phase kann deren Vorhandensein zu deutlich höheren Geschwindigkeiten und Turbulenzen in den flüssigen Phasen im Phasentrennapparat führen, was die Trennung der beiden flüssigen Phasen erschwert. Bei schwankenden Anteilen oder Zunahme der Gasphase kann es daher zu einer unzureichenden Trennung der flüssigen Phasen kommen, so dass sogar größere Anteile von Organika in die wässrige saure Phase gelangen können. Folgende Schlussfolgerungen wurden gezogen: Das Vorliegen der Gasphase im Abscheider führt allgemein zu hohen Geschwindigkeiten (auch zu höheren Geschwindigkeiten der Flüssigphasen), da sich die Gasphase aufgrund niedrigerer Dichte im Vergleich zur Flüssigkeit mit deutlich höheren Geschwindigkeiten bewegt. Des Weiteren beeinträchtigt das Vorliegen der Gasphase und die daraus resultierende dreiphasige Gas-flüssig-flüssig Trennung auch die Trenneffizienz der beiden flüssigen Phasen. Aufsteigende Gasblasen erschweren eine Entmischung der flüssigen Phasen, da an der Flüssig- flüssig-Phasengrenze ständig wieder eine Vermischung stattfindet und die Flüssigphase mit der höheren Dichte zusammen mit den Gasblasen in die Flüssigphase mit der geringeren Dichte mitgerissen werden kann.

Ein erster Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist daher ein Verfahren zur kontinuierlichen

Herstellung von Nitrobenzol, umfassend die Schritte a) Nitrieren von Benzol unter adiabatischen Bedingungen mit Schwefelsäure und Salpetersäure unter Einsatz eines, bezogen auf Salpetersäure, stöchiometrischen Überschusses an Benzol in re parallel geschalteten Reaktoren, wobei re eine natürliche Zahl im Bereich von 2 bis 5 ist, sodass re Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Verfahrensprodukte (fortan auch als rohe Verfahrensprodukte der Nitrierung bezeichnet) erhalten werden; b) (i) Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte zu einem Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Mischstrom, optional zusätzlich umfassend eine Abreicherung gasförmiger Bestandteile (a) nach, (ß) vor oder (g) während des Vorgangs des Vereinigens,

(ii) Einleiten des, gegebenenfalls an gasförmigen Bestandteilen abgereicherten, Mischstroms (entweder in seiner unveränderten Gesamtheit oder aufgeteilt auf mehrere, insbesondere re, bevorzugt 2 bis 3, Teilströme) in einen Phasentrennapparat, in welchem der Mischstrom in eine flüssige wässrige Schwefelsäurephase und eine flüssige organische Nitrobenzolphase getrennt wird; c) Aufarbeiten der Nitrobenzolphase aus Schritt b) unter Gewinnung von Nitrobenzol; und optional d) Verdampfen von Wasser aus der in Schritt b) erhaltenen Schwefelsäurephase unter Erhalt einer aufkonzentrierten Schwefelsäurephase und Verwenden von aufkonzentrierter Schwefelsäurephase als Bestandteil der in Schritt a) eingesetzten Schwefelsäure.

Ein zweiter Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Produktionsanlage zur

Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur kontinuierlichen Herstellung von

Nitrobenzol, wobei die Produktionsanlage die folgenden Vorrichtungen umfasst: a) n parallel geschaltete Reaktoren zur adiabatischen Nitrierung von Benzol mit Schwefelsäure und Salpetersäure unter Einsatz eines, bezogen auf Salpetersäure, stöchiometrischen Überschusses an Benzol, wobei n eine natürliche Zahl im Bereich von 2 bis 5 ist, unter Erhalt von n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukten; b) (i) stromabwärts zu den Reaktoren aus a) angeordnet, eine Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte zu einem Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Mischstrom,

(ii) stromabwärts zur Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte angeordnet, einen Phasentrennapparat zum Trennen des erhaltenen Mischstroms in eine flüssige wässrige Schwefelsäurephase und eine flüssige organische Nitrobenzolphase; c) eine Vorrichtung zur Aufarbeitung der flüssigen organischen Nitrobenzolphase aus b)(ii) zu Nitrobenzol, wobei diese Vorrichtung insbesondere die folgenden Einrichtungen umfasst:

(i) Einrichtungen zum Waschen der flüssigen organischen Nitrobenzolphase und Einrichtungen zum Abtrennen nicht umgesetzten Benzols;

(ii) Einrichtungen zur Rückführung von abgetrenntem Benzol aus c)(i) in die Reaktor aus a) als Bestandteil des dort eingesetzten Benzols; d) optional, Einrichtungen zum Aufkonzentrieren der Schwefelsäurephase aus b)(ii) durch Verdampfen von Wasser und Einrichtungen zur Rückführung von dabei erhaltener aufkonzentrierter Schwefelsäurephase in die n Reaktoren aus a).

In der Terminologie der vorliegenden Erfindung umfasst der Begriff „gasförmige Nebenkomponenten“ mindestens die weiter oben bereits erwähnten Leichtsieder, wobei unter Leichtsiedern alle nicht-aromatischen, organischen Nebenkomponenten des Verfahrensprodukts der Nitrierung (= Schritt a)) verstanden werden, deren Siedepunkte bei Normaldruck (1013 mbar) unterhalb dem von Nitrobenzol liegen. Typische Leichtsieder sind n-Heptan, Dimethylcyclopentan, 3-Ethylpentan, Cyclohexan, die isomeren Dimethylpentane, n-Hexan, Cy clopentan, n-Pentan, Trimethylcyclopentan, Methylcyclohexan, Ethylcyclopentan und Octan. Daneben können auch anorganische Nebenkomponenten enthalten sein wie insbesondere die bereits erwähnten nitrosen Gase.

Im erfindungsgemäßen Verfahren wird der in Schritt b)(i) erhaltene Mischstrom der Phasentrennung aus Schritt b)(ii) zugeführt, und zwar ohne Rückführung eines Teils dieses Mischstroms in die Umsetzung aus Schritt a). Das gleiche gilt für die n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte vor deren Zusammenführen zu einem Mischstrom; auch diese werden nicht in Schritt a) zurückgeführt. Eine Reaktionsschlaufe, wie im Stand der Technik für isotherme Verfahren beschrieben, ist nicht Gegenstand des erfindungsgemäßen Verfahrens. Das Gleiche gilt selbstredend für die erfindungsgemäße Produktionsanlage; diese verfügt nicht über Einrichtungen zur Rückführung der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte oder des in der Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte [b)(i)J erhaltenen Mischstroms, in einen, mehrere oder sämtliche der n Reaktoren [a)].

In den beigefügten Zeichnungen zeigen:

FIG. 1 zwei mögliche Ausgestaltungen (FIG. la und FIG. lb) der Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte;

FIG. 2 einen vertikal angeordneten Gasabscheider mit seitlicher Zufuhr des Eingangsstroms (b.l) und Abfuhr der Gasphase (b.3) oben sowie Abfuhr der Flüssigphase (b.2) unten;

FIG. 3 einen vertikal angeordneten Gasabscheider mit Zufuhr des Eingangsstroms (b.l) unten und Abfuhr der Gasphase (b.3) oben sowie Abfuhr der Flüssigphase (b.2) seitlich; FIG. 4 einen vertikal angeordneten Gasabscheider mit Zufuhr des Eing angs Stroms (b.l) oben und Abfuhr der Gasphase (b.3) seitlich sowie Abfuhr der Flüssigphase (b.2) unten;

FIG. 5 eine mögliche Ausgestaltung einer erfindungsgemäßen Produktionsanlage für den Fall n = 2;

FIG. 6 eine mögliche Ausgestaltung einer erfindungsgemäßen Produktionsanlage für den Fall re = 2 in Verbindung mit einer zusätzlichen Gas-flüssig-Trennung;

FIG. 7 das für die Computational Fluid Dynamics (CFD)-Berechnungen der Beispiele angewandte Gitter;

FIG. 8 die Volumenanteile der drei Phasen (oben: wässrige Phase, Mitte: organische Phase, unten: Gasphase) in der CFD-Simulation von Beispiel 1 (Vergleichsbeispiel; ohne Vereinigung (= Homogenisierung) der rohen Verfahrensprodukte und ohne Entgasung vor Eintritt in den Phasentrennapparat);

FIG. 9 die Volumenanteile der drei Phasen (oben: wässrige Phase, Mitte: organische Phase, unten: Gasphase) in der CFD-Simulation von Beispiel 2 (erfindungsgemäßes Beispiel; mit Vereinigung (= Homogenisierung) der rohen Verfahrensprodukte und ohne Entgasung vor Eintritt in den Phasentrennapparat);

FIG. 10 die Volumenanteile der drei Phasen (oben: wässrige Phase, Mitte: organische Phase, unten: Gasphase) in der CFD-Simulation von Beispiel 3 (erfindungsgemäßes Beispiel; mit Vereinigung (= Homogenisierung) der rohen Verfahrensprodukte und mit Entgasung vor Eintritt in den Phasentrennapparat).

Es folgt zunächst eine Kurzzusammenfassung verschiedener möglicher Ausführungsformen.

In einer ersten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, umfasst das Aufarbeiten der Nitrobenzolphase in Schritt c) Folgendes:

(i) Waschen der Nitrobenzolphase und Abtrennen nicht umgesetzten Benzols,

(ii) Verwenden von abgetrenntem Benzol als Bestandteil des in Schritt a) eingesetzten Benzols.

In einer zweiten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, wird in Schritt a) Benzol in einem auf Salpetersäue bezogenen stöchiometrischen Überschuss im Bereich von 2,0 % bis 40 %, bevorzugt 3,0 % bis 30 %, besonders bevorzugt 4,0 % bis 25 % der Theorie eingesetzt. In einer dritten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, wird die Temperatur in jedem der n Reaktoren aus Schritt a) im Bereich von 98 °C bis 140 °C gehalten.

In einer vierten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, umfasst das Verfahren Folgendes:

(a) Nach dem Vereinigen von Schritt b)(i), Einleiten des Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Mischstroms in einen Gasabscheider, in welchem eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase abgetrennt und eine an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phase verbleibt, die dem Schritt b)(ii) zugeführt wird; oder

(ß) nach Schritt a) und vor dem Vereinigen von Schritt b)(i), Einleiten der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte in n Gasabscheider, in welchen n gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phasen abgetrennt werden und n an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phasen verbleiben, die anschließend dem Schritt b(i) zugeführt werden; oder

(g) zur Durchführung des Vereinigens von Schritt b)(i), Einleiten der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte aus Schritt a) in einen gemeinsamen Gas ab scheider, in welchem eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase abgetrennt und der Mischstrom als an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phase verbleibt, welche dem Schritt b)(ii) zugeführt wird.

In einer fünften Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die eine besondere Ausgestaltung der vierten Ausführungsform ist, werden zur Abtrennung der gasförmigen, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassenden Phase(n), Schwerkraftabscheider oder Fliehkraftabscheider verwendet.

In einer sechsten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die eine besondere Ausgestaltung der fünften Ausführungsform ist, werden Schwerkraftabscheider verwendet.

In einer siebten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die eine besondere Ausgestaltung der sechsten Ausführungsform ist, werden horizontal oder vertikal angeordnete Schwerkraftabscheider verwendet, welchen die Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte bzw. der Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Mischstrom jeweils seitlich oder von unten zugeführt werden, wobei die gasförmige Phase dem Schwerkraftabscheider als Kopfstrom und die flüssige Phase dem Schwerkraftabscheider als Sumpfstrom unten oder seitlich entnommen werden oder von oben zugeführt werden, wobei die gasförmige Phase dem Schwerkraftabscheider seitlich und die flüssige Phase dem Schwerkraftabscheider unten entnommen werden.

In einer achten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die eine weitere besondere Ausgestaltung der fünften Ausführungsform ist, werden Fliehkraftabscheider verwendet.

In einer neunten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die eine besondere Ausgestaltung der achten Ausführungsform ist, werden als Fliehkraftabscheider vertikal angeordnete, zylindrische, konische oder zylindrisch-konische Zyklonen eingesetzt, durch welche das Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Verfahrensprodukt bzw. der Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure Mischstrom jeweils unter Drallerzeugung hindurchgeführt wird, wobei die gasförmige Phase nach oben und die flüssige Phase nach unten abgeführt wird.

In einer zehnten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen, sofern diese nicht eine Aufteilung des in Schritt b)(i) erhaltenen Mischstroms vorsehen, kombiniert werden kann, wird der gesamte in Schritt b)(i) erhaltene Mischstrom dem Phasentrennapparat aus Schritt b)(ii) an einer Stelle zugeführt.

In einer elften Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen, sofern diese nicht die Zufuhr der unveränderten Gesamtheit des in Schritt b)(i) erhaltenen Mischstroms in den Phasentrennapparat an einer einzigen Stelle vorsehen, kombiniert werden kann, wird der in Schritt b)(i) erhaltene Mischstrom in mehrere (insbesondere in 2 bis re, bevorzugt in 2 bis 3) Teilströme aufgeteilt, und diese Teilströme werden dem Phasentrennapparat aus Schritt b)(ii) an verschiedenen Stellen zugeführt.

In einer zwölften Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, sind die re Reaktoren in Schritt a) unabhängig voneinander regelbar.

In einer dreizehnten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, werden als Reaktoren in Schritt a) Rohrreaktoren eingesetzt, die bevorzugt vertikal angeordnet sind und jeweils mehrere (jeweils bevorzugt 2 bis 15, besonders bevorzugt 4 bis 12 unter Ausschluss der für die initiale Vermischung von Benzol mit Salpeter- und Schwefelsäure eingesetzten Mischeinrichtung) Dispergierelemente aufweisen, wobei die Rohrreaktoren besonders bevorzugt von unten nach oben durchströmt werden (d. h. die Ausgangsmaterialien Benzolhaltiger Strom, Schwefelsäure und Salpetersäure werden den vertikal angeordneten Rohrreaktoren jeweils unten zugeführt, und das Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Verfahrensprodukt werden den Rohrreaktoren jeweils oben entnommen).

In einer ersten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Produktionsanlage, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, weist diese Folgendes auf:

In einer Variante (a), b) stromabwärts zu der Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte und stromaufwärts zum Phasentrennapparat angeordnet, einen Gasabscheider zur Trennung des Mischstromes aus b)(i) in eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase und einen an gasförmigen Bestandteilen abgereicherten, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure umfassenden Mischstrom, oder, in einer Variante (ß), b) stromabwärts zu den n Reaktoren aus a) und stromaufwärts zu der Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte angeordnet, n parallel betriebene Gasabscheider zur Trennung der Verfahrensprodukte der n Reaktoren aus a) in n gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phasen und n an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure umfassende Verfahrensprodukte, oder, in einer Variante (g), b) stromabwärts zu den n Reaktoren aus a) angeordnet, eine solche Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte, die auch als ein Gasabscheider zur Trennung der Verfahrensprodukte der n Reaktoren aus a) in eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase und einen an gasförmigen Bestandteilen abgereicherten, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure umfassenden Mischstrom fungiert.

In einer zweiten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Produktionsanlage, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, sind die n Reaktoren aus a) unabhängig voneinander regelbar.

In einer dritten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Produktionsanlage, die mit allen anderen Ausführungsformen, sofern diese nicht eine Aufteilung des Mischstroms aus b)(i) vorsehen, kombiniert werden kann, weist der Phasentrennapparat über einen einzigen Einlaufstutzen zum Einleiten des gesamten Mischstroms auf.

In einer vierten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Produktionsanlage, die mit allen anderen Ausführungsformen, sofern diese nicht die Zufuhr der unveränderten Gesamtheit des Mischstroms aus b)(i) in den Phasentrennapparat an einer einzigen Stelle vorsehen, kombiniert werden kann, ist zwischen der Vorrichtung zum Vereinigen der re Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte und dem Phasentrennapparat ein Verteilersystem zum Verteilen des Mischstroms auf mehrere (insbesondere 2 bis re, bevorzugt in 2 bis 3) an dem Phasentrennapparat angebrachte Einlaufstutzen angeordnet.

In einer fünften Ausführungsform der erfindungsgemäßen Produktionsanlage, die mit allen anderen Ausführungsformen kombiniert werden kann, sind die Reaktoren aus a) Rohrreaktoren, die bevorzugt vertikal angeordnet sind und jeweils mehrere (jeweils bevorzugt 2 bis 15, besonders bevorzugt 4 bis 12 unter Ausschluss der für die initiale Vermischung von Benzol mit Salpeter- und Schwefelsäure eingesetzten Mischeinrichtung) Dispergierelemente aufweisen, wobei die Rohrreaktoren besonders bevorzugt von unten nach oben durchströmt werden (d. h. die Ausgangsmaterialien Benzolhaltiger Strom, Schwefelsäure und Salpetersäure werden den vertikal angeordneten Rohrreaktoren jeweils unten zugeführt, und das Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Verfahrensprodukt wird den Rohrreaktoren jeweils oben entnommen).

Die zuvor kurz geschilderten Ausführungsformen und weitere mögliche Ausgestaltungen der Erfindung werden im Folgenden näher erläutert. Dabei können die zuvor genannten Ausführungsformen und weiteren möglichen Ausgestaltungen beliebig miteinander kombiniert werden, sofern sich aus dem Zusammenhang nichts anderes ergibt.

Schritt a) des erfindungsgemäßen Verfahrens, die Nitrierung eines Benzol-haltigen Stroms (fortan auch a.l) in re Reaktoren mit Schwefelsäure (fortan auch a.2) und Salpetersäure (fortan auch a.3) unter Einsatz eines, bezogen auf Salpetersäure (fortan auch a.3), stöchiometrischen Überschusses an Benzol, kann grundsätzlich nach allen aus dem Stand der Technik bekannten adiabatisch betriebenen Nitrierverfahren durchgeführt werden. Erfindungsgemäß werden in zwei bis fünf Reaktoren, bevorzugt zwei bis drei Reaktoren parallel betrieben.

Bevorzugt ist es, zuerst die Salpetersäure (a.3) und anschließend den Benzol-haltigen Strom (a.l) in die Schwefelsäure (a.2) einzudosieren. Die Vor Vermischung von Salpetersäure (a.3) und Schwefelsäure (a.2) ergibt die sog. Mischsäure, in welche dann in dieser Ausführungsform der Benzol-haltige Strom (a.l) eindosiert wird. Dabei enthält die eingesetzte Mischsäure, bezogen auf die Gesamtmasse der Mischsäure, vorzugsweise mindestens 2,0 Massen-% Salpetersäure und mindestens 66,0 Massen-% Schwefelsäure, besonders bevorzugt 2,0 Massen-% bis 4,0 Massen-% Salpetersäure und 66,0 Massen-% bis 75,0 Massen-% Schwefelsäure.

Der auf Salpetersäure (a.3) bezogene stöchiometrische Überschuss von Benzol wird bevorzugt auf einen Wert im Bereich von 2,0 % bis 40 %, besonders bevorzugt im Bereich von 3,0 % bis 30 %, ganz besonders bevorzugt im Bereich von 4,0 % bis 25 % der Theorie eingestellt. Theoretisch reagiert 1 Mol HNO3 mit 1 Mol Benzol. Ein Benzolüberschuss von x % gegenüber HNO3

1 +— entspricht daher einem molaren Verhältnis «(Benzol )/re(HNO ) (re = Stoffmenge) von— j ¹²² , also

1 +— 1 +— beispielsweise— 1,02 bei 2%igem Benzolüberschuss oder beispielsweise— 1,40 bei

40%igem Benzolüberschuss.

Es ist bevorzugt, überschüssiges Benzol zurückzugewinnen und teilweise oder vollständig als Bestandteil des Benzol-haltigen Stroms (a.l) zu verwenden. Die Wiedergewinnung des überschüssigen Benzols erfolgt dabei vor oder nach, insbesondere nach, einer ein- oder mehrstufigen Wäsche des Roh-Nitrobenzols; für weitere Details sei auf die Diskussion von Schritt e) weiter unten verwiesen. Der Benzol-haltige Strom (a.l) ist also vorzugsweise eine Mischung aus der Reaktion frisch zugeführtem Benzol (sog. Frischbenzol) und rezykliertem Benzol (sog. Rückbenzol). In jedem Fall werden die Reaktionsbedingungen insbesondere so gewählt, dass der Massenanteil an Benzol im Benzol-haltigen Strom (a.l), bezogen auf die Gesamtmasse des Benzol-haltigen Stroms (a.l), mindestens 90,0 %, bevorzugt mindestens 95,0 %, besonders bevorzugt mindestens 98,5 %, beträgt.

Erfindungsgemäß wird Schritt a) unter adiabatischen Bedingungen durchgeführt. Bei adiabatischer Reaktionsführung wird der in Schritt a) eingesetzte Reaktor weder beheizt noch gekühlt; die Reaktionstemperatur resultiert aus der Temperatur der eingesetzten Reaktanden und deren Mischungsverhältnis zueinander. Vorzugsweise sind die re Reaktoren gut isoliert, um Wärmeverluste auf ein Minimum zu reduzieren. Im Falle einer adiabatischen Durchführung der Nitrierung steigt die Reaktionstemperatur des in jedem der re Reaktoren reagierenden Gemisches daher von der„Starttemperatur“ unmittelbar nach der ersten Vermischung der Reaktanden bis zur „Endtemperatur“ nach maximalem Umsatz an und wird dabei bevorzugt stets auf Werte im Bereich von 98 °C bis 140 °C gehalten. Die Starttemperatur ergibt sich aus den Temperaturen der Einsatzstoffe Benzol, Schwefel- und Salpetersäure, den Konzentrationen der eingesetzten Säuren, deren Mengenverhältnis zueinander und dem volumetrischen Verhältnis von organischer Phase (Benzol) zu wässriger Phase (Schwefel- und Salpetersäure), dem sogenannten Phasenverhältnis. Das Phasenverhältnis ist auch maßgeblich für die Endtemperatur: Je kleiner das Phasenverhältnis ist (je mehr Schwefelsäure also vorhanden ist), desto geringer ist die Endtemperatur. Bei der bevorzugten Verwendung eines Rohrreaktors (siehe unten) steigt die Temperatur infolge zunehmenden Umsatzes entlang der Längsachse des Reaktors an. Am Eintritt in den Reaktor liegt die Temperatur im unteren Bereich der genannten Temperaturspanne von 98 °C bis 140 °C, am Austritt des Reaktors liegt die Temperatur im oberen Bereich der genannten Temperaturspanne.

Bevorzugt wird Schritt a) in einer Verfahrensführung ausgeführt, wie sie in DE 10 2008 048 713 Al, insbesondere Absatz [0024], beschrieben ist.

Als Reaktoren für Schritt a) eignen sich grundsätzlich alle im Stand der Technik für adiabatische Nitrierungen bekannte Reaktoren wie Rührkessel (insbesondere Rührkesselkaskaden) und Rohrreaktoren. Rohrreaktoren sind bevorzugt. Besonders bevorzugt ist dabei ein Rohrreaktor, in dem mehrere Dispergierelemente über die Länge des Rohrreaktors verteilt angeordnet sind, wodurch eine intensive Durchmischung von Benzol, Salpetersäure und Schwefelsäure gewährleistet ist. Besonders bevorzugt wird ein vertikal angeordneter Rohrreaktor eingesetzt, in dem mehrere (bevorzugt 2 bis 15, besonders bevorzugt 4 bis 12 unter Ausschluss der für die initiale Vermischung von Benzol mit Salpeter- und Schwefelsäure eingesetzten Mischeinrichtung) Dispergierelemente über die Länge des Rohrreaktors verteilt angeordnet sind. Ganz besonders bevorzugt wird ein solcher Rohrreaktor von unten nach oben durchströmt. Ein solcher Reaktor, sowie die Form einsetzbarer Dispergierelemente, ist beispielsweise in EP 1 291 078 A2 (siehe dort FIG 1) beschrieben.

Es ist besonders bevorzugt, Schritt a) so auszugestalten, dass die n Reaktoren unabhängig voneinander regelbar sind, also unabhängig voneinander betrieben werden können. Dies erlaubt es, bei verminderter Nachfrage nach dem Produkt Nitrobenzol, die Produktionsleistung durch Außerbetriebnahme einzelner Reaktoren zu ermöglichen.

In Schritt b) des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure (sowie Nebenkomponenten, die als Gasphase oder gelöst vorliegen können) enthaltenden Verfahrensprodukte (fortan auch a.4.1, a.4.2, ... des Schrittes a) zunächst in einen Schritt b)(i) zu einem Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Mischstrom (fortan auch b.l) vereinigt. Dies erfolgt in einer Vorrichtung zum Zusammenführen der in den n Reaktoren erhaltenen, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ... a.4.n). Eine solche Vorrichtung ist beispielsweise ein Behälter, der über Leitungen mit den Austrittsöffnungen für die rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung der Reaktoren verbunden ist (in FIG. la am Beispiel n = 2 gezeigt). In diesem Behälter werden die n rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung zusammengeführt. Die Vereinigung kann auch in einer Rohrleitung erfolgen, in die die n Ströme (a.4.1, a.4.2, ... a.4.re) gemeinsam einlaufen und deren Mischstrom (b.l) Schritt c) zugeführt wird (in FIG. lb am Beispiel n = 2 gezeigt). Es ist auch möglich, die angestrebte Durchmischung (= Homogenisierung) der n rohen Verfahrensprodukte durch Verwendung vermischungsfördernder statischer Einbauten oder eines Rührers in der Vorrichtung zum Zusammenführen der n rohen Verfahrensprodukte zu unterstützen.

In einer bevorzugten Ausführungsform findet vor der Phasentrennung in Schritt b)(ii) eine Gas- flüssig-Phasentrennung zur Abreicherung von gasförmigen Bestandteilen statt. Diese Gas-flüssig- Phasentrennung erfolgt in einem Gasabscheider. Als Gasabscheider können grundsätzlich alle dem Fachmann bekannten Abscheider eingesetzt werden, welche eine Gas-Flüssig-Trennung ermöglichen. Apparative Möglichkeiten zur Trennung von gasförmigen und flüssigen Strömen sind dem Fachmann allgemein bekannt. Details zu den verschiedenen Verfahren und zum Equipment zur Trennung von gasförmigen und flüssigen Strömen finden sich in der Fachliteratur wie zum Beispiel in Oilfield Processing, Crude Oil, Vol. 2, Kapitel 6, Seite 79 bis 112, Jahrgang 1995, von Manning, Francis S. und Thompson, Richard E. oder in Gulf Equipment Guides, Gas-Liquid and Liquid-Liquid Separators, Kapitel 3.3 bis 3.5auf den Seiten 72 bis 103, Jahrgang 2009, von Maurice Stewart und Ken Arnold. Die in der genannten Fiteratur beschriebenen Varianten werden teilweise am Beispiel von dreiphasigen Gas-flüssig-flüssig Trennungen erläutert, sind jedoch was die grundlegenden Prinzipien angeht auch für Gas-flüssig Phasentrennungen einsetzbar. Diese bevorzugte Ausführungsform zeichnet sich durch die Trennung der Schritte (i) Abtrennung ( zumindest des größten Teils ) der Gasphase von den beiden flüssigen Phasen und (ii) Trennung der beiden flüssigen Phasen voneinander aus. Daher erfolgen diese Schritte in dieser Ausführungsform in zwei Apparaten, dem Gasabscheider und dem Phasentrennapparat. Hinsichtlich der apparativen Ausgestaltung können jedoch durchaus Gemeinsamkeiten zwischen dem Gasabscheider und dem Phasentrennapparat bestehen.

Der Gasabscheider ist vorzugsweise nicht temperiert, wodurch sich die Temperaturen im Gasabscheider aus der Temperatur des zulaufenden Reaktionsgemisches ergeben. Der Gasabscheider wird vorzugsweise bei gegenüber Umgebungsdruck leicht erhöhtem Druck („Überdruck“) betrieben, wobei der Druck im Gasraum des Gasabscheiders 50 mbar bis 100 mbar, z. B. 80 mbar, über Umgebungsdruck liegt.

Vorzugsweise werden Schwerkraftabscheider oder Fliehkraftabscheider als Gasabscheider eingesetzt.

Die Gas-flüssig-Phasentrennung kann in verschiedener Weise realisiert werden.

In einer Variante (a) erfolgt die Gas-flüssig-Phasentrennung nach dem oben beschriebenen Vereinigen der n rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung von Schritt b)(i). Dabei wird der Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Mischstrom (b.l) in einen Gasabscheider eingeleitet, in welchem eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase (fortan auch b.3) abgetrennt und eine an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phase (fortan auch b.2) verbleibt, die als in eine Schwefelsäurephase und eine Nitrobenzolphase zu trennender Mischstrom dem Schritt b)(ii) zugeführt wird.

In einer Variante (ß) erfolgt die Gas-flüssig-Phasentrennung nach Schritt a) (und vor dem Vereinigen der n rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung von Schritt b)(i)). Dabei werden die re Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ... a.4.re) in re Gasabscheider geleitet, in welchen re gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phasen (fortan auch b.3.1, b.3.2, ... b.3.re) abgetrennt werden und re an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phasen (fortan auch b.2.1, b.2.2, ... b.2.re) verbleiben, die anschließend dem Vereinigen der re rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung von Schritt b(i) zugeführt werden.

In einer Variante (g) erfolgen die Gas-flüssig-Phasentrennung und die Vereinigung der re rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung in einem gemeinsamen Apparat, d. h. die Gas-flüssig- Phasentrennung ist eine besondere Ausgestaltung des Vereinigens der re rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung von Schritt b)(i). Dabei werden die re Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ... a.4.re) aus Schritt a) in einen gemeinsamen Gasabscheider geleitet, in welchem eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase abgetrennt und der Mischstrom als an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phase verbleibt, welche dem Schritt b)(ii) zugeführt wird. Bei dieser Variante kann es unter Umständen zu einer Spontanverdampfung kommen, wenn sich die einzelnen flüssigen Anteile der Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ... a.4.re) mischen und deutlich unterschiedliche Zusammensetzungen und/oder Temperaturen haben. Eine solche Spontanverdampfung könnte sowohl die Homogenisierung als auch die Gas-flüssig- Phasentrennung stören.

Bevorzugt sind daher die Varianten (a) und (ß). Die Homogenisierung der nitrierten Reaktionslösungen aus den einzelnen Reaktionsstraßen vor der Flüssig-flüssig-Phasentrennung führt zu einer Verringerung oder Vermeidung von Turbulenzen bei Eintritt in den Phasentrennapparat aus Schritt b)(ii). Unerwünschte Strömungen im Apparat wie Quer- und Rückströmungen sowie Wirbelausbildung, die sich aufgrund unterschiedlicher Anteile der drei Phasen (wässrig, organisch, Gas) in den eintretenden Reaktionslösungen ausbilden, können verringert oder beseitigt werden. Entsprechendes gilt auch für den Gasabscheider. Eine Zusammenführung vor der Gas-flüssig-Phasentrennung ist apparativ am einfachsten; daher ist die Variante (a) besonders bevorzugt.

Unabhängig von der gewählten Variante können in einer Ausführungsform der Erfindung als Gasabscheider horizontal oder vertikal angeordnete Schwerkraftabscheider eingesetzt werden, welchen die Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ... a.4.re) bzw. der Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Mischstrom (b.l) jeweils seitlich oder von unten zugeführt werden, wobei die gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase dem Schwerkraftabscheider als Kopfstrom und die an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phase dem Schwerkraftabscheider als Sumpfstrom unten oder seitlich entnommen werden oder von oben zugeführt werden, wobei die gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase dem Schwerkraftabscheider seitlich und die an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phase dem Schwerkraftabscheider unten entnommen werden.

Der Ausdruck„horizontal oder vertikal angeordnet“ bezieht sich dabei auf die Längsachse des im Wesentlichen zylindrischen Apparats. FIG. 2 bis FIG. 4 zeigen vertikal angeordnete Schwerkraftabscheider, die im Schritt der Gas-flüssig-Trennung eingesetzt werden können. Der Einfachheit halber sind die Ströme in den Zeichnungen wie für die Variante (a) bezeichnet (Zulaufstrom = b.l; gasförmige Phase = b.3, verbleibende flüssige Phase = b.2):

Im Gasabscheider gemäß FIG. 2 erfolgt die Zufuhr des Verfahrensproduktes (b.l) seitlich, die Abfuhr der Gasphase (b.3) oben und die Abfuhr der Flüssigphase (b.2) unten.

Im Gasabscheider gemäß FIG. 3 erfolgt die Zufuhr des Verfahrensproduktes (b.l) unten, die Abfuhr der Gasphase (b.3) oben und die Abfuhr der Flüssigphase (b.2) seitlich.

Im Gasabscheider gemäß FIG. 4 erfolgt die Zufuhr des Verfahrensproduktes (b.l) oben, die Abfuhr der Gasphase (b.3) seitlich und die Abfuhr der Flüssigphase (b.2) unten.

Bevorzugt ist eine Ausgestaltung gemäß FIG. 2.

Es kann aber auch ein Fliehkraftabscheider eingesetzt werden. Bevorzugt ist dabei ein vertikal angeordneter, zylindrischer, konischer oder zylindrisch-konischer Zyklon, durch den das Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltende Verfahrensprodukt unter Drallerzeugung hindurchgeführt wird, wobei die gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase nach oben und die an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol und Schwefelsäure umfassende flüssige Phase nach unten abgeführt wird. Der Begriff „vertikal angeordnet“ bezieht sich dabei wiederum auf die Fängsachse des Apparats. Der Drall kann entweder durch einen tangential angeordneten Eintrittsstutzen oder ein Umlenkblech erzeugt werden (siehe Abb. 3.20 in Gulf Equipment Guides: Gas-liquid and liquid-liquid Separators, Stewart & Arnold, 2009, Gulf Professional Publishing).

In Schritt b)(ii) wird der in Schritt b)(i) erhaltene Mischstrom in einen Phasentrennapparat geleitet. Dies kann in der einfachsten Ausgestaltung dieses Schrittes geschehen, indem der Mischstrom dem Phasentrennapparat über einen einzigen Einlauf stutzen zugeführt wird (d. h. der gesamte in Schritt b)(i) erhaltene Mischstrom wird dem Phasentrennapparat aus Schritt b)(ii) an einer Stelle zugeführt, wie in FIG. 5 und FIG. 6 dargestellt). In diesem Fall ist es zu empfehlen, den Einlaufstutzen ausreichend groß zu dimensionieren, um den einen einzigen (im Vergleich zu den Einzelströmen bei Fahrweise ohne Vereinigung) größeren Mischstrom dem Phasentrennapparat zuführen zu können, ohne dass es zu hohen Strömungsgeschwindigkeiten und Verwirbelungen im Phasentrennapparat kommt.

Soll die erfindungsgemäße Vorgehensweise nachträglich in eine bereits bestehende Produktionsanlage mit re parallel geschalteten Reaktoren und demzufolge auch mit re an verschiedenen räumlichen Stellen des Phasentrennapparats angeordneten Einlaufstutzen für die re rohen Verfahrensprodukte eingeführt werden, ist es bevorzugt, die ohnehin vorhandenen re Einlaufstutzen des Phasentrennapparats und die dazugehörigen Rohrleitungen weiterzuverwenden, indem man die erfindungsgemäß einzusetzende Vorrichtung zum Zusammenführen der re rohen Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ... a.4.n) zwischen die re Reaktoraustritte und die re Eintritte in den Phasentrennapparat schaltet. In diesem Fall kann der die Vorrichtung zum Zusammenführen der re rohen Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ... a.4.n) verlassende Mischstrom (b.l) entweder erneut in re Teilströme aufgeteilt werden, oder die Vorrichtung zum Zusammenführen der re Verfahrensprodukte wird, abweichend von FIG. 1, mit re Austrittstutzen versehen (in welchem Fall darauf zu achten ist, dass die re rohen Verfahrensprodukte bei Erreichen der Austrittstutzen hinreichend durchmischt (= homogenisiert) sind, etwa durch ausreichend große Dimensionierung des Apparats, um ausreichend Verweilzeit zur Verfügung zu stellen, und/oder durch Einsatz vermischungsfördernder statischer Einbauten oder eines Rührers). Wird nämlich die erfindungsgemäße Vereinigung im Sinne des Schrittes b)(i) durchgeführt, so liegt am Ende dieses Schrittes nur noch ein einziges, vereinheitlichtes Verfahrensprodukt gegebener Temperatur und chemischer Zusammensetzung vor (der Mischstrom). Durch erneute Aufteilung dieses vereinheitlichten Verfahrensprodukts in Teilströme werden Temperatur und Zusammensetzung der einzelnen Teilströme gegenüber dem einzigen vereinheitlichten Verfahrensprodukt nicht mehr verändert, sodass diese Vorgehens weise dem Erfindungsgedanken nicht abträglich ist. Daher liegen auch bei dieser Vorgehensweise die dem Phasentrennapparat zugeführten Teilströme bezüglich ihrer Geschwindigkeiten, Temperaturen und chemischen Zusammensetzungen an den Eintritten des Phasentrennapparats in homogenisierter Form vor.

Die Vorgehens weise mit mehreren Einlaufstutzen in den Phasentrennapparat hat ferner den Vorteil, dass die Geschwindigkeiten an den einzelnen Einlauf stutzen (bei gleichem Durchmesser) sowie generell Einlauf- und Vermischungsvorgänge deutlich reduziert sind und die Phasentrennung schneller beginnen kann. Daher kann es auch bei Planung einer neuen Produktionsanlage sinnvoll sein, den in Schritt b)(i) erhaltenen Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Mischstrom auf mehrere, insbesondere 2 bis re, bevorzugt 2 bis 3, Teilströme aufzuteilen (in der gleichen Art wie zuvor beschrieben) und diese dem Phasentrennapparat an räumlich getrennten Stellen zuzuführen.

Unabhängig davon, ob der Mischstrom dem Phasentrennapparat in seiner unveränderten Gesamtheit an einer Stelle oder verteilt auf mehrere Teilströme an mehreren verschiedenen Stellen zugeführt wird, kann die Flüssig-flüssig-Phasentrennung in Schritt b)(ii) nach aus dem Stand der Technik an sich bekannten Verfahren in einem dem Fachmann grundsätzlich bekannten Phasentrennapparat erfolgen. Die wässrige Schwefelsäurephase (fortan auch b.5) enthält im Wesentlichen (infolge der Bildung von Reaktionswasser und durch das Einschleppen von Wasser in die Reaktion aus der eingesetzten Salpetersäure) verdünnte Schwefelsäure neben anorganischen Verunreinigungen. Die organische Nitrobenzolphase (fortan auch b.4) enthält im Wesentlichen Nitrobenzol neben überschüssigem Benzol und organischen Verunreinigungen. Der Phasentrennapparat ist vorzugsweise mit einem Gasauslass versehen, über den gegebenenfalls vorhandene gasförmige Bestandteile abgeführt werden können (insoweit nicht bereits zuvor in der bevorzugten Gas-flüssig-Trennung abgetrennt). Der Gasauslas des gegebenenfalls vorhandenen Gasabscheiders und der Gasauslass des Phasentrennapparats aus Schritt b)(ii) münden vorzugsweise in eine gemeinsame Abgasaufarbeitungsvorrichtung. Der Phasentrennapparat aus Schritt b)(ii) wird vorzugsweise nicht temperiert und wird bevorzugt bei leichtem Überdruck betrieben (vorzugsweise 50 mbar bis 100 mbar, z. B. 80 mbar, über Umgebungsdruck, gemessen im Gasraum).

Unabhängig von der genauen Fahrweise und der genauen Ausgestaltung des Reaktors in Schritt a) und der Vorrichtung zum Vereinigen der re Verfahrensprodukte, des gegebenenfalls vorhandenen Gasabscheiders sowie des Phasentrennapparats aus Schritt b) ist es bevorzugt, die in Schritt b) erhaltene flüssige wässrige, Schwefelsäure umfassende Phase (fortan auch b.5) durch Verdampfung von Wasser zu einer flüssigen wässrigen, im Vergleich zur Phase (b.5) Schwefelsäure in höherer Konzentration umfassende Phase (fortan auch d.l) aufzukonzentrieren, in Schritt a) zurückzuführen und teilweise oder vollständig als Bestandteil der dort eingesetzten Schwefelsäure (a.2) zu verwenden. In diesem Fall enthält also die in Schritt a) eingesetzte Schwefelsäure (a.2) rezyklierte Schwefelsäure (d.l) und kann in bestimmten Ausführungsformen sogar aus dieser bestehen. Diese bevorzugte Verfahrensführung wird in der Terminologie der vorliegenden Erfindung als Schritt d) bezeichnet und weiter unten noch genauer erläutert.

In Schritt c) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die in Schritt b)(ii) erhaltene Flüssigphase (fortan auch b.4) (das Roh-Nitrobenzol) unter Gewinnung von Nitrobenzol ( fortan auch c.l) auf gearbeitet. Diese Aufarbeitung kann grundsätzlich erfolgen wie aus dem Stand der Technik bekannt. Eine bevorzugte Verfahrensweise wird nachstehend geschildert:

Zunächst wird die organische Phase (b.4) ein- oder mehrstufig gewaschen (Schritt c)(i)). In einem ersten Teilschritt dieser Wäsche wird die organische Phase (b.4), die üblicherweise noch Spuren an Säure enthält, ein- oder mehrstufig mit einer wässrigen Waschflüssigkeit gewaschen und dann von der erhaltenen sauren wässrigen Phase durch Phasentrennung getrennt; bei mehreren Waschstufen nach jeder einzelnen Waschstufe. Bei diesem Vorgang werden die im rohen Nitrobenzol (b.4) enthaltenen Säurereste ausgewaschen; daher wird dieser Verfahrensschritt auch als saure Wäsche bezeichnet. Dieser Schritt ist aus dem Stand der Technik hinlänglich bekannt und wird daher hier nur kurz umrissen. Bevorzugt werden zur Durchführung dieser sauren Wäsche im Betrieb anfallende wässrige Ströme rezykliert.

Die so erhaltene organische Phase wird anschließend in einem zweiten Teilschritt in einer alkalischen Wäsche mit einer wässrigen Lösung einer Base, bevorzugt ausgewählt aus Natriumhydroxid, Natriumcarbonat oder Natriumhydrogencarbonat, ein- oder mehrstufig gewaschen und anschließend von dem alkalischen Waschwasser durch Phasentrennung getrennt; bei mehreren Waschstufen nach jeder einzelnen Waschstufe. Besonders bevorzugt wird als wässrige Baselösung Natronlauge eingesetzt. Dieser Schritt ist aus dem Stand der Technik hinlänglich bekannt und wird daher hier nur kurz umrissen. Der pH-Wert der eingesetzten Natronlauge und ihr Massenverhältnis zur organischen Phase werden so eingestellt, dass saure Verunreinigungen (z. B. als Nebenprodukte gebildete Nitrophenole und im ersten Teilschritt nicht vollständig entfernte Säurereste) in der alkalischen Wäsche neutralisiert werden. Die anschließende Aufarbeitung des alkalischen Abwassers kann nach den Verfahren des Standes der Technik, z. B. gemäß der Lehre von EP 1 593 654 Al und EP 1 132 347 A2, erfolgen.

Die so erhaltene organische Phase wird schließlich in einem dritten Teilschritt in einer neutralen Wäsche ein- oder mehrstufig mit Wasser gewaschen und anschließend von der wässrigen Phase durch Phasentrennung getrennt; bei mehreren Waschstufen nach jeder einzelnen Waschstufe. Dies kann grundsätzlich nach allen im Stand der Technik üblichen Verfahren geschehen. Als Waschwasser wird dabei bevorzugt vollentsalztes Wasser (VE-Wasser), besonders bevorzugt eine Mischung aus VE-Wasser und Dampfkondensat (d. i. ein Kondensat von Wasserdampf, welcher durch Wärmeaustausch von Wasser mit beliebigen exothermen Verfahrensschritten erhalten wurde) und ganz besonders bevorzugt Dampfkondensat eingesetzt. Bevorzugt ist eine Verfahrensweise, bei der in der letzten neutralen Stufe der neutralen Wäsche eine Elektrophorese eingesetzt wird (siehe WO 2012/013678 A2).

Das auf diese Weise gewaschene Nitrobenzol wird schließlich von gelöstem Wasser, nicht umgesetztem Benzol und ggf. organischen Verunreinigungen durch weitere Aufarbeitung befreit (Schritt c)(ii)). Diese Aufarbeitung erfolgt bevorzugt durch Destillation, wobei über Kopf die Brüden Wasser und Benzol und ggf. organische Verunreinigungen ausgetrieben werden. Die Brüden werden gekühlt und in einen Trennbehälter gefahren. In der unteren Phase setzt sich Wasser ab, das abgetrennt wird. In der oberen Phase befinden sich Benzol und Leichtsieder, die als Rückbenzol (c.2) wieder der Reaktion zugeführt werden. Erforderlichenfalls kann ein Teil dieser oberen Phase ausgeschleust (also nicht zurückgeführt) werden, um eine zu starke Anreicherung von Leichtsiedern zu vermeiden. Es ist auch möglich, Leichtsieder von dieser oberen Phase abzutrennen und ein an Leichtsiedern abgereichertes Rückbenzol der Reaktion zuzuführen. Bevorzugt wird als Destillationsapparat eine Rektifizierkolonne eingesetzt. Das Sumpfprodukt der Destillation wird, ggf. nach einer weiteren Destillation, in welcher Nitrobenzol als Destillat (also als Kopf- oder Seitenstromprodukt) erhalten wird, als (Rein-)Nitrobenzol (c.l) weiteren Anwendungen (wie insbesondere der Hydrierung zu Anilin) zugeführt.

Alternativ zu hier vorgestellten Vorgehensweise ist es auch denkbar, überschüssiges Benzol vor der Wäsche abzutrennen.

Wie bereits erwähnt, ist es bevorzugt, in einem Schritt d) die in Schritt b)(ii) erhaltene flüssige wässrige, Schwefelsäure umfassende Phase (b.5) durch Verdampfung von Wasser zu einer flüssigen wässrigen, im Vergleich zur Phase (b.5) Schwefelsäure in höherer Konzentration umfassende Phase (fortan auch d.l) aufzukonzentrieren, teilweise oder vollständig in Schritt a) zurückzuführen und als Bestandteil der dort eingesetzten Schwefelsäure (a.2) zu verwenden. Diese Aufkonzentrierung der wässrigen Schwefelsäurephase (b.5) kann grundsätzlich wie aus dem Stand der Technik bekannt erfolgen. Bevorzugt ist eine Ausführungsform, in welcher die Schwefelsäure in der wässrigen Phase (b.5) in einem Entspannungsverdampfer (auch als Blitzverdampfer bezeichnet) aufkonzentriert wird, indem Wasser in einen Bereich reduzierten Druckes hinein verdampft wird. Bei der erfindungsgemäß vorgesehenen adiabatischen Fahrweise ist es bei richtiger Wahl der Reaktionsbedingungen möglich, in Schritt a) mit der Reaktionswärme der exothermen Reaktion eine so starke Erhitzung der Schwefelsäure enthaltenden wässrigen Phase (b.5) zu erzielen, dass im Entspannungsverdampfer gleichzeitig wieder die Konzentration und Temperatur der Schwefelsäure enthaltenden wässrigen Phase eingestellt werden kann, die diese vor der Reaktion mit Benzol und Salpetersäure bei Eintritt in den Reaktorraum hatte, d. h., (d.l) entspricht hinsichtlich Temperatur und Konzentration (a.2). Dies ist beschrieben in EP 2 354 117 Al, insbesondere Absatz [0045].

Wie bereits erwähnt, ist ein zweiter Gegenstand der vorliegenden Erfindung eine Produktionsanlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur kontinuierlichen Herstellung von Nitrobenzol. Bevorzugte Ausführungsformen und Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens gelten in entsprechender Weise ebenso für die erfindungsgemäße Produktionsanlage. Beispielsweise umfasst die erfindungsgemäße Produktionsanlage vorzugsweise Rohrreaktoren als Reaktoren.

Die beigefügte Zeichnung FIG. 5 zeigt eine mögliche Ausführungsform der erfindungsgemäßen Produktionsanlage am Beispiel n = 2. Es bedeuten:

1001, 1002: Reaktoren

2100: Vorrichtung zum Zusammenführen der in den Reaktoren erhaltenen

V erf ahr ensprodukte

2200 Phasentrennapparat

3000 Einrichtung zur Schwefelsäureaufkonzentrierung (Verdampfer)

4000 Schwefelsäuretank

5000 Roh-Nitrobenzoltank

6000 Einrichtungen zur ein- oder mehrstufigen Wäsche des Roh-Nitrobenzols

7000 Einrichtung zur Abtrennung nicht umgesetzten Benzols (insbesondere

Rektifizierkolonne)

In einer besonderen Ausführungsform umfasst die erfindungsgemäße Produktionsanlage zusätzlich einen oder mehrere Gasabscheider. In diesem Fall gibt es, wie zuvor im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren bereits beschrieben, mehrere Möglichkeiten zur weiteren Ausgestaltung der Produktionsanlage:

(a) Die Produktionsanlage kann über einen stromabwärts zu der Vorrichtung zum Zusammenführen der in den n Reaktoren erhaltenen, Nitrobenzol, Benzol und

Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte (und stromaufwärts zum Phasentrennapparat) angeordneten Gasabscheider verfügen.

(ß) Es ist aber auch möglich, den n parallel betriebenen Reaktoren n parallel betriebene Gasabscheider nachzuschalten, deren Flüssigkeitsaustritte in die Vorrichtung zum Zusammenführen der in den n Reaktoren erhaltenen, Nitrobenzol, Benzol und

Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte münden.

(g) Schließlich kann die Vorrichtung zum Zusammenführen der in den n Reaktoren erhaltenen, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte so ausgestaltet werden, dass sie die Funktionen des Vereinigens der re rohen Verfahrensprodukte der Nitrierung und der Abreicherung gasförmiger Bestandteile gemeinsam erfüllt.

In der Ausführungsform mit zusätzlicher Gas-flüssig-Trennung umfasst die erfindungsgemäße Produktionsanlage also vorzugsweise in einer Variante (a), b) stromabwärts zu der Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte und stromaufwärts zum Phasentrennapparat angeordnet, einen Gasabscheider zur Trennung des Mischstromes aus b)(i) in eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase (b.3) und einen an gasförmigen Bestandteilen abgereicherten, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure umfassenden (flüssigen) Mischstrom (b.2), oder, in einer Variante (ß), b) stromabwärts zu den n Reaktoren aus a ) und stromaufwärts zu der Vorrichtung zum Vereinigen der n Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte angeordnet, n parallel betriebene Gasabscheider zur Trennung der Verfahrensprodukte der n Reaktoren aus a) in n gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phasen (b.3.1, b.3.2, ... b.3. re) und re an gasförmigen Bestandteilen abgereicherte, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure umfassende (flüssige) Verfahrensprodukte (b.2.1, b.2.2, ... b.2. re), oder, in einer Variante (g), b) stromabwärts zu den Reaktoren aus a) angeordnet, eine solche Vorrichtung zum Vereinigen der re Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure enthaltenden Verfahrensprodukte, die auch als ein (allen re Reaktoren gemeinsamer) Gasabscheider zur Trennung der Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2, ..., a.4.re) der re Reaktoren aus a) in eine gasförmige, Benzol und gasförmige Nebenkomponenten umfassende Phase (b.3) und einen an gasförmigen Bestandteilen abgereicherten, Nitrobenzol, Benzol und Schwefelsäure umfassenden (flüssigen) Mischstrom (b.2) fungiert.

Variante (a) ist besonders bevorzugt (siehe hierzu die entsprechenden Ausführungen weiter oben im Zusammenhang mit der Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens) und in FIG. 6 am Beispiel von zwei Reaktoren 1001 und 1002 dargestellt. Regelventile und dgl. sind aus Gründen der zeichnerischen Vereinfachung nicht dargestellt. Durch die Vereinigung der einzelnen Verfahrensprodukte (a.4.1, a.4.2) in einem Behälter (2100) vor dem Gasabscheider (2110) und damit auch vor dem Phasentrennapparat (2200) wird die Konstruktion des Phasentrennapparats vereinfacht (nur eine statt mindestens zwei Öffnungen für die Zudosierung der flüssigen Phase). Ferner wird die Phasentrennung erleichtert, da unerwünschte Strömungen im Apparat wie Quer- und Rückströmungen sowie Wirbelausbildung, die sich aufgrund unterschiedlicher Anteile der drei Phasen (wässrig, organisch, Gas) in den eintretenden Reaktionslösungen ausbilden, verringert oder beseitigt werden. Darüber hinaus führen variierende Durchsätze und Reaktionsbedingungen in den einzelnen Straßen bei mehreren Eintrittsöffnungen zu variierenden und stark unterschiedlichen Geschwindigkeiten an den Eintritten und damit zu unbekannten Strömungsbedingungen im Phasentrennapparat. Durch eine vorangehende Homogenisierung mit gemeinsamer Zudosierung an einer Stelle lassen sich diese Einflüsse besser beherrschen.

Wird auf die Abreicherung gasförmiger Bestandteile gemäß einer der Varianten (a), (ß) oder (g) verzichtet, so erfolgt in bevorzugter Ausgestaltung eine Abtrennung gasförmiger Bestandteile in gewissem Umfang in der Phasentrennung von Schritt b)(ii) dadurch, dass der Phasentrennapparat mit einem Gasauslass versehen ist, über den gasförmige Bestandteile abgeführt werden. Dies ist in FIG. 5 durch den Pfeil„b.3“ am oberen Ende des Phasentrennapparats (2200) angedeutet. Der Gasauslas des Phasentrennapparats aus Schritt b)(ii) mündet vorzugsweise in eine Abgasaufarbeitungsvorrichtung.

In allen Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Produktions anlage ist es besonders bevorzugt, die Produktionsanlage so auszugestalten, dass die n Reaktoren unabhängig voneinander regelbar sind, also unabhängig voneinander betrieben werden können. Dies erlaubt es, bei verminderter Nachfrage nach dem Produkt Nitrobenzol, die Produktionsleistung durch Außerbetriebnahme einzelner Reaktoren zu ermöglichen. Die hierzu erforderlichen Einrichtungen (insbesondere Regelventile und deren entsprechende Steuerungen) sind dem Fachmann hinlänglich bekannt.

In der einfachsten Ausgestaltung des Einleitens des Mischstroms in den Phasentrennapparat verfügt der Phasentrennapparat über einen einzigen Einlaufstutzen für den Mischstrom.

Soll der in der Vorrichtung zum Zusammenführen der in den Reaktoren erhaltenen Verfahrensprodukte (2100) erhaltene Mischstrom, wie im Zusammenhang mit der Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens als mögliche Ausführungsform geschildert, abweichend von den Darstellungen in FIG. 5 und FIG. 6 in mehrere (insbesondere 2 bis re, bevorzugt 2 bis 3) Teilströme aufgeteilt und dem Phasentrennapparat (2200) an verschiedenen Stellen zugeführt werden, so verfügt die erfindungsgemäße Produktionsanlage stromabwärts zur Vorrichtung zum Zusammenführen der in den Reaktoren erhaltenen Verfahrensprodukte (2100) über ein Verteilersystem mit einer der Anzahl der Teilströme entsprechenden Auslässen, und der Phasentrennapparat (2200) verfügt über mehrere Einlaufstutzen, die mit den Auslässen der Verteilersystem verbunden sind und deren Anzahl der Anzahl der Teilströme entspricht. Ein solches Verteilersystem ist auf einfache Weise dadurch zu verwirklichen, dass die Leitung zum Abführen des Mischstroms aus der Vorrichtung zum Zusammenführen der in den Reaktoren erhaltenen Verfahrensprodukte (2100) in mehrere Leitungen mündet, deren Anzahl der Anzahl der gewünschten Teilströme entspricht, oder dadurch, dass die Vorrichtung zum Zusammenführen der in den Reaktoren erhaltenen Verfahrensprodukte (2100) über eine der Anzahl der Teilströme entsprechende Zahl an Austrittstutzen verfügt, welche über Leitungen mit den Einlaufstutzen des Phasentrennapparats verbunden sind.

Durch die erfindungsgemäßen Vorgehensweise ergeben sich mindestens die folgenden Vorteile: i) Durch das Zusammenführen der einzelnen Reaktionsprodukte der n Straßen vor dem Phasentrennapparat und die damit verbundene Homogenisierung lassen sich unerwünschte Strömungen und Turbulenzen im Phasentrennapparat minimieren.

ii) Die n Reaktoren können unabhängig voneinander bei unterschiedlichen Prozess bedingungen (Durchsatz, Druck, Temperatur) betrieben werden, ohne dass sich dies negativ auf die Trennleistung des Phasentrennapparats auswirkt.

iii) Durch die in bevorzugter Ausgestaltung der Erfindung vorgenommene Entgasung der Reaktionslösungen vor dem Phasentrennapparat werden Geschwindigkeiten und Turbulenzen im Eintrittsbereich desselben reduziert, wodurch die Trenneffizienz deutlich gesteigert werden kann.

iv) Die Phasentrennzeiten im Phasentrennapparat werden minimiert, wodurch der Investitionsaufwand für diesen Apparat geringer wird bzw. in einer existierenden Anlage eine Produktionserweiterung erleichtert wird.

v) Durch die verbesserte Phasentrennung wird der Mitriss von Organika in den Verdampfer der Schwefelsäureaufkonzentrierung reduziert, was den Energieverbrauch verringert und die Probleme, die sonst durch diese Organika verursacht werden, vermindert.

vi) Durch die verbesserte Phasentrennung wird der Mitriss von Schwefelsäure im Roh- Nitrobenzol, das zur Aufarbeitung geführt wird, verringert. Dadurch kommt es zur Einsparung von Einsatzstoffen, weil die Schwefelsäureverluste in der Aufarbeitung geringer ausfallen.

vii) Die Abwasserbelastung wird reduziert, da weniger Schwefelsäure in das Abwasser von Schritt c) gelangt.

viii) Strömungsberuhigende Einbauten im Phasentrennapparat, die anfällig für störende Verschmutzungen und Anbackungen sind, sind im Allgemeinen verzichtbar.

Im Folgenden soll die vorliegende Erfindung durch Beispiele verdeutlicht werden. Beispiele:

In den folgenden beiden Beispielen soll der positive Einfluss einer Homogenisierung der eintretenden Ströme auf die Phasentrennung deutlich gemacht werden. Es wurden dazu Computational Fluid Dynamics-S i m u I at innen des dreiphasigen Strömungsverhaltens im Phasentrennapparat (Apparat 2200 in FIG. 5) durchgeführt. In den diskutierten Beispielen werden drei Reaktoren parallel betrieben, deren austretende Ströme an drei verschiedenen Stellen in den Phasentrennapparat einlaufen. Für die Simulation wurde angenommen, dass die drei Reaktionsprodukte (a.4.1, a.4.2, a.4.3) in unterschiedlichen Mengen anfallen, da die drei Reaktoren mit unterschiedlicher Produktionskapazität betrieben werden. Während das Reaktionsprodukt des ersten Reaktors 300 t/h wässrige Phase (Schwefelsäure-Phase), 17 t/h organische Phase (Nitrobenzol-Phase) und 0,18 t/h Gasphase (vor allem Benzol) enthält, treten aus den anderen beiden Reaktoren jeweils 225 t/h wässrige Phase (Schwefelsäure-Phase), 13 t/h organische Phase (Nitrobenzol-Phase) und 0,13 t/h Gasphase aus der Reaktion aus. Der Phasentrennapparat wird bei einem absoluten Druck (in der Gasphase) von ca. 1,1 bar betrieben, und die eintretenden Ströme haben eine Temperatur von 130°C.

Das verwendete 3D-Gitter des Phasentrennapparats mit 800.000 Rechenzellen ist in FIG. 7 dargestellt. Es bedeuten:

100: Einlauf stutzen (3x; der dritte liegt hinter der Betrachtungsebene und ist in der

Zeichnung nicht sichtbar)

200: Austritt Gasphase

300: Ablauf organische Phase

400: Ablauf wässrige Phase

Der Einfachheit halber wurde der Phasentrennapparat als Zylinder abgebildet, ohne Rundungen der seitlichen Deckel zu berücksichtigen. Aufgrund der Achsensymmetrie muss nur die Hälfte des Phasentrennapparats modelliert werden. Die Verfahrensprodukte der drei Reaktoren (a.4) laufen über Einlaufstutzen auf der linken Seite zu. Der Ablauf der organischen Phase (b.4) befindet sich mittig auf der rechten Seite. Der Ablauf der wässrigen Phase (b.5) befindet sich am unteren Ende. Die Gasphase (b.3) kann oben abgezogen werden. Die Dreiphasenströmung wurde mit einem Euler-Euler-Ansatz simuliert, wobei die wässrige Phase als kontinuierliche Phase und die organische Phase und die Gasphase als disperse Phase beschrieben wurden. Im Rahmen der Simulation wurden die Kontinuitäts- und Impulserhaltungsgleichungen für alle Phasen gelöst. Als Turbulenzmodell kam ein k-epsilon Modell zum Einsatz. Die Gleichungen wurden instationär gelöst, wobei die Zeitschritte zwischen 0,1 s und 0,001 s variiert wurden.

Da die genauen Tropfen- bzw. Blasengrößen am Eintritt in den Phasentrennapparat bzw. auch im Phasentrennapparat selbst unbekannt sind, wurde für beide Phasen ein konstanter Tropfen- bzw. Blasendurchmesser von 1 mm angenommen. Da Tropfen und Blasen in der Realität einer gewissen Größenverteilung folgen und es im Apparat zu Zerfalls- und Koaleszenzvorgängen kommt, können die tatsächlichen Partikelgrößen und die daraus resultierenden Phasenanteile im Apparat abweichen. Ziel der CFD-Simulation ist es, den Einfluss einer Gasphase auf die Strömungsverhältnisse und schließlich der Trenneffizienz des Phasentrennapparats qualitativ zu beschreiben.

In den Beispielen wird jeweils der Fall ohne Homogenisierung (Beispiel 1) und mit Homogenisierung (Apparat 2100, Beispiele 2 und 3) betrachtet.

Beispiel 1 ( ) :

In Vergleichsbeispiel 1 treten die einzelnen Straßen mit ihrer jeweiligen Menge an den drei Zulaufstutzen in den Phasentrennapparat ein.

300 t/h wässrige Phase, 17 t/h organische Phase und 0,18 t/h Gasphase aus Reaktor 1; jeweils 225 t/h wässrige Phase, 13 t/h organische Phase und 0,13 t/h Gasphase aus den Reaktoren 2 und 3.

Das Verfahrensprodukt des Reaktors mit der größeren Last läuft am zentralen Einlauf seitlich zu. Die Verfahrensprodukte der beiden Reaktoren mit der geringen Last laufen an den Stutzen seitlich zu.

In FIG. 8 sind die Volumenanteile der drei Phasen in Grauskalen dargestellt (Abbildung oben: Volumenanteile wässrige Phase, Mitte: Volumenanteile organische Phase, unten: Volumenanteile Gasphase). In den Abbildungen sind die einzelnen Phasen zudem gekennzeichnet mit

10: wässrige Phase,

20: organische Phase,

30: Gasphase und

40: disperse Phase, in der noch keine vollständige Durchmischung stattgefunden hat.

Im oberen Bild ist erkennbar, dass sich direkt nach Eintritt eine kontinuierliche wässrige Phase ausbildet, die sich nach unten absetzt. Die wässrige Phase befindet sich dabei allerdings sehr weit über dem Eintrittsstutzen und wird zunächst durch den aufsteigenden Gasstrom nach oben mitgerissen. Eine kontinuierliche organische Phase bildet sich erst ganz am Ende am Ablauf (300) der organischen Phase aus, wobei die Phasengrenze wässrig-organisch am unteren Ende des Ablaufs liegt (mittlere Abbildung, zusammenhängende organische Phase rechts vor Ablauf der organischen Phase 300), so dass es zu massivem Mitriss von wässriger Phase kommt. In der Mitte des Phasentrennapparats besteht ein großer Bereich, in dem alle drei Phasen vorliegen („disperse“ Phase) und Verwirbelungen sichtbar sind. Es fällt auf, dass die organische Phase hier nur sehr fein verteilt vorliegt und kaum Volumenanteile über 5 % erreicht. In der unteren Abbildung, in der die Volumenanteile der Gasphase dargesteht sind, sieht man, dass die aufsteigende Gasphase die wässrige und organische Phase nach oben mitschleppt. Dadurch findet die Trennung erst spät im Apparat statt und der hohe Volumenanteil an wässriger Phase und die kaum sichtbaren Anteile an organischer Phase lassen sich so erklären. In Summe muss für einen solchen Betrieb von massivem Mitriss an Fremdphase an den einzelnen Ausgängen ausgegangen werden, vor allem wenn in der Realität Anteile kleinerer Tropfen- und Gasblasengrößen als die hier simulierten 1mm Durchmesser vorhanden sind, die mehr Zeit zur Abtrennung benötigen.

In der realen Produktion kann die Phasengrenze durch ein im Phasentrennapparat angebrachtes Schauglas beobachtet werden. Unter den zuvor beschriebenen Bedingungen wurden im realen Betrieb immer wieder sehr deutliche Schwankungen der Flüssig-flüssig-Phasengrenze (±200 mm) auf der rechten Seite unterhalb des Austritts der organischen Phase beobachtet. Des Weiteren werden am Schauglas aufsteigende Gasblasen beobachtet. Die beobachteten Turbulenzen im Apparat sind umso größer, je mehr sich die Lasten der einzelnen Reaktoren unterscheiden. Im Rohnitrobenzoltank (5000) wurde bei dieser Fahrweise eine wässrige Phase festgesteht. Damit wird die Simulation durch die Beobachtungen am realen Apparat bestätigt.

Beispiel 2 (crfindungsgcmäfi):

Im erfindungsgemäßen Beispiel 2 wurde der Betrieb des Phasentrennapparats aus Beispiel 1 unter Berücksichtigung einer vorgelagerten Homogenisierung simuliert, d. h., es wurde angenommen, dass die in die über die drei Eintrittsstutzen in den Phasentrennapparat fließenden Verfahrensprodukte hinsichtlich Temperatur, Zusammensetzung und Mengenstrom identisch sind. In Beispiel 2 treten daher die Verfahrensprodukte der einzelnen Reaktoren zu gleichen Anteilen an den drei Zulaufstutzen in den Phasentrennapparat ein, und zwar:

3 x 250t/h wässrige Phase, 14 t/h organische Phase und 0,15 t/h Gasphase.

Die Ergebnisse sind in FIG. 9 dargesteht (Anordnung der Abbildungen und Bezeichnungen wie in FIG. 8). Eine kontinuierliche organische Phase bildet sich zwar weiterhin erst zum Ende des Phasentrennapparats aus (mittlere Abbildung, zusammenhängende organische Phase rechts vor Ablauf der organischen Phase). Der Bereich ist allerdings deutlich größer geworden, und die Phasengrenze wässrig-organisch hegt nicht mehr im Bereich des Ablaufstutzens. In der Mitte des Phasentrennapparats besteht weiterhin ein großer Bereich, in dem alle drei Phasen vorliegen („disperse“ Phase). In diesem Bereich hat der Anteil an organischer Phase deutlich zugenommen, so dass hier schon eine Phasentrennung stattfindet. Dies ist auch in der mittleren und unteren Abbildung erkennbar, wo auch für die organische und Gasphase größere Volumenanteile in diesem Bereich erkennbar sind. Insgesamt sind die organische und die Gasphase nicht mehr so fein im Apparat verteilt und die wässrige Phase gelangt nicht mehr so weit nach oben in den Apparat, sondern setzt sich schneller nach unten ab. In der unteren Abbildung, in der die Volumenanteile der Gasphase dargesteht sind, sieht man, dass die Gasphase nach oben hin aufsteigt, aber ein Teil auch noch bis weit in den Apparat mitgeschleppt wird. Aufgrund der niedrigen Dichte der Gasphase (ca. 3 kg/m ³ ) kommt es trotz des niedrigen Massenanteils der Gasphase (0,15 t/h auf 250 t/h) zu einem hohen Volumenanteil im Bereich des Eintritts und im mittleren Teil des Dekanters. Der hohe Gasanteil führt dabei auch im Bereich des Eintritts zu höheren Geschwindigkeiten in den flüssigen Phasen (bis zu 2 m/s) und zu Verwirbelungen im Bereich der Flüssig-flüssig-Phasentrennung. Für einen solchen Betrieb kann Mitriss an Fremdphase an den einzelnen Ausgängen weiterhin nicht ausgeschlossen werden, vor allem wenn in der Realität Anteile kleinerer Tropfen- und Gasblasengrößen als die hier simulierten 1mm Durchmesser vorhanden sind, die mehr Zeit zur Abtrennung benötigen.

In Summe hat sich die Phasentrennung im Apparat durch die Homogenisierung deutlich verbessert. Beispiel 3 zeigt, dass dieses Ergebnis weiter verbessert werden kann, wenn zusätzlich eine Gasabscheidung vorgenommen wird.

Beispiel 3 (crfindungsgcmäfi):

Im erfindungsgemäßen Beispiel 3 wurde der Betrieb des Phasentrennapparats aus Beispiel 2 unter Berücksichtigung einer vorgelagerten Entgasung simuliert. Zu diesem Zweck wurde der Anteil der Gasphase in den drei Verfahrensprodukten (a.4.1, a.4.2, a.4.3) jeweils auf 0,012 t/h reduziert (die Simulation geht also davon aus, dass > 90 % der Gasphase abgetrennt wird, was mit üblichen Entgasungsvorrichtungen problemlos realisierbar ist), was im realen Betrieb der Variante (a) oder (ß) entspricht. In der Simulation laufen weiterhin aus jedem Reaktor jeweils 250 t/h wässrige Phase und 14 t/h organische Phase in den Phasentrennapparat ein. Die Volumenanteile der drei Phasen sind in FIG. 10 dargesteht (Anordnung der Abbildungen und Bezeichnungen wie in FIG. 8 und 9). Im Gegensatz zu Beispiel 2 zeigt sich, dass sich direkt nach Eintritt in den Phasentrennapparat eine stabile durchgehende wässrige und organische Phase ausbildet. Aufgrund des niedrigen Gasphasenanteils stört diese nicht mehr den Trennvorgang. Die Geschwindigkeiten im Bereich des Eintritts sind ebenfalls deutlich reduziert (< 1m/s). Auch für kleine Tropfendurchmesser ist die Strömung so beruhigt, dass ein Aufstieg und eine Phasentrennung erfolgen kann. Für einen solchen Betrieb kann Mitriss an Fremdphase an den einzelnen Ausgängen weitestgehend ausgeschlossen werden.

Der positive Einfluss zeigte sich auch im realen Betrieb, wo nach Einbau des Gasabscheiders die Phasengrenze im Phasentrennapparat beruhigt werden konnte und auch keine aufsteigenden Gasblasen in der Nähe des Austritts mehr sichtbar waren.