図1は、第1の実施形態に係る窒化アルミ� �ウムとアルミニウムの塊状混合物の製造方� �に用いられる抵抗炉の構成図である。この� �抗炉は、反応チャンバー10を有している。反 応チャンバー10には排気口16及びガス導入口11 が設けられている。反応チャンバー10内には� ��容器13を加熱するための抵抗ヒータ14(例え� �シリコンカーバイドヒータ)が設けられてい� ��。容器13には熱電対が取り付けられている� �め、熱電対のモニター線15を通じて容器13の� ��度を反応チャンバー10の外部でモニターす� �ことができる。また抵抗ヒータ14と容器13の� ��には、容器13を均一に加熱するための均熱� �や12が設けられている。ガス導入口11から導� ��されるガスは、均熱さや12の内側から反応� �ャンバー10の内部に供給される。容器13は例� ��ばアルミナ製であり、窒素などの気体を外� ��から内側に浸透させることができる。

 次に、上記の抵抗炉を用いた窒化アルミ� ��ウムとアルミニウムの塊状混合物の製造方� ��について説明する。まず、アルミニウム片2 0及びアルミニウム粉末21を容器13の内部に配� ��する。アルミニウム粉末21は、例えば容器13 の底部に配置され、複数のアルミニウム片20� ��、アルミニウム粉末21の上に配置される。� �ルミニウム片20は、長辺が例えば10mm~500mmで� �り、厚さが例えば5μm~1mmである。

 アルミニウム粉末21は粒状であってもよ� �し、鱗片状であってもよい。アルミニウム� �末21が粒状である場合、その粒径は例えば100 μm以上1000μm以下である。アルミニウム粉末21 が鱗片状である場合、その大きさは、長辺が 1μm以上5μm以下である。アルミニウム粉末21� �、表面に酸化膜が形成されている。この酸� �膜は、例えば自然酸化膜である。アルミニ� �ム片20に対するアルミニウム粉末21の重量比� ��は、例えば0.1以下である。

 なお、アルミニウム粉末21には、前処理� �して、10気圧以上の高圧窒素雰囲気中でアル ミニウムの融点以下の温度で熱処理してもよ い。また、機械的加圧プレス機を用いてアル ミニウム粉末21を気孔の多い塊にしてもよい� ��このときの気孔率は、例えば30%以上である� ��

 また、アルミニウム粉末21をアルミン酸� �ンモニウム溶液に浸した後、乾燥すること� �より、アルミニウム粉末21の表面をアルミン 酸アンモニウムで被覆してもよい。

 ついで、容器13を均熱さや12の内側に配置 する。次いで、ガス導入口11から窒素ガス又� ��窒素ガスと不活性ガスの混合ガスを導入し� ��がら排気口16から排気を続ける。これによ� �、反応チャンバー10の内部が空気から窒素雰 囲気に置換される。反応チャンバー10の内部� ��おける窒素ガスの圧力は、例えば排気口16� �りオーバーフローする常圧雰囲気が好まし� �が、50気圧以下の加圧雰囲気であってもよい 。またガス導入口11から導入する窒素ガスに� ��ンモニウムガスを導入してもよい。ガス導� ��口11から導入されるガスにおけるアンモニ� �ムガスの含有量は、例えば5%以上30%以下であ る。

 次に、シリコンカーバイトヒータ14で容� �13を、アルミニウムの融点以上(例えば650℃� �上1400℃以下)まで、例えば2℃/分以上の昇温� ��度で加熱する。この第1熱処理工程により、 容器13内でアルミニウム20およびアルミニウ� �粉末21が溶融して、アルミニウムの窒化反応 が生じ、アルミニウムと窒化アルミニウムの 塊状混合物が形成される。処理時間は、例え ば5分~20分である。

 このアルミニウムの窒化反応は、以下の� ��うに進むと考えられる。まずアルミニウム� ��溶融した状態において、アルミニウム粉末2 1の表面に位置していた酸化膜は、その内側� �溶融アルミニウムを保持した状態でしばら� �の間維持される。すなわち溶融したアルミ� �ウム粉末21と溶融したアルミニウム片20は、� ��ルミニウム粉末21の表面に位置していた酸� �膜によってしばらく隔離されている。この� �に、溶融したアルミニウム粉末21の中に雰囲 気中の窒素が取り込まれ、溶融状態のアルミ ニウム粉末21の窒化反応が進む。そしてある� ��イミングで酸化膜が破れ、溶融したアルミ� ��ウム粉末21と溶融したアルミニウム片20が接 触する。アルミニウムの窒化反応は発熱反応 であるため、この接触面においてアルミニウ ムの窒化反応が急激に進行する。

 なお、アルミニウム粉末21の表面がアル� �ン酸アンモニウムで被覆されている場合、� �ルミン酸アンモニウムからも窒素が供給さ� �るため、アルミニウムの窒化反応が発生し� �すくなる。また窒素雰囲気にアンモニウム� �含まれる場合、アンモニアから分解発生す� �発生基の水素により、アルミニウム粉末21の 表面の酸化膜の還元作用が促進されるため、 酸化膜が比較的厚い場合でも窒化アルミニウ ムの生成反応が生じる。また、窒素雰囲気中 のアンモニアの濃度を制御することで反応速 度を速めることができる。この場合、塊状混 合物の量産に好適である。

 第1熱処理工程におけるアルミニウムの窒 化反応において、窒化反応が進行する速度は 、処理温度及び雰囲気窒素の圧力によって制 御することができる。また、第1熱処理の処� �条件、例えば処理温度、雰囲気窒素の圧力� �処理時間、及びアルミニウム片20に対するア ルミニウム粉末21の割合等を調節することに� ��って、塊状混合物の状態(例えば窒化アルミ ニウムの含有率)を作り分けることができる� �

 例えば所定の処理条件では、複数の窒化� ��ルミニウム粒子がアルミニウムによって接� ��した窒化アルミニウムとアルミニウムの塊� ��混合物が得られる。得られた塊状混合物は� ��複数の窒化アルミニウム粒子の相互間にア� ��ミニウムが位置しているか、又はネットワ� ��ク状すなわち網目状に成長した窒化アルミ� ��ウムの相互間にアルミニウムが位置した状� ��になっている。そして、塊状混合物の空隙� ��を1%以下にすることができる。なお、アル� �ニウムの含有率が50%以上70%以下の場合、得� �れた塊状混合物の加工性が高くなる。また� �アルミニウム粉末21の粒子径を大きくして、 かつアルミニウム片20に対するアルミニウム� ��末21の重量比率を0.25以上にすると、塊状混� ��物の中にアルミニウム粉末21が一部残り、� �記ネットワーク内に純アルミニウムの粒子� �均質に分散する状態を作ることもできる。� �の様な状態にすると、塊状混合物は熱間強� �が強いにもかかわらず、伸びがアルミニウ� �のように15%も保持できる。

 後述する加工工程で混合物の塊状成型体� ��得るには、窒化アルミニウムがネットワー� ��状になるまで成長させることなく、窒化ア� ��ミニウムが分散状態にあるのが望ましい。� ��なわち反応の初期状態で第1熱処理をとどめ るのが望ましい。例えば塊状混合物の窒化ア ルミニウム含有率が5重量%以上30重量%以下と� ��るように、すなわちアルミニウム含有率が7 0重量%以上95重量%以下となるように、第1熱処 理工程を行う。後述する第2熱処理工程の制� �因子としては、第1熱処理工程後の塊状混合� ��の窒化アルミニウム含有率、並びに窒化ア� ��ミニウム粒子の形状及びその分散状態など� ��制御要因があるが、これらは第1熱処理工程 で制御が可能である。

 塊状混合物に含まれる窒化アルミニウム� ��粒子の平均粒径は一般に細かく、例えばμm� ��ーダーとなる。しかもその粒度分布を急峻� ��することができる。第1熱処理の条件により これを調整することは可能であり、例えば10� �mオーダーや0.1μmオーダーも可能である。

 容器13が大きい場合、内部に窒素が供給� �きにくく反応が不均質になる。このため、� �器13を浅くて広くするのが好ましい。この場 合、アルミニウム粉末21を複数個所に分散し� ��もよい。また反応チャンバー10も、浅くて� �い平型炉とするのが望ましい。このとき、� �応チャンバー10としてプッシャー式連続炉を 用いてもよい。

 また、第1熱処理の温度を従来と比較して 低くすることができるため、炉材の蒸発によ る不純物の混入が抑制され、アルミニウム片 20及びアルミニウム粉末21の純度を高くする� �ど、純度の高い塊状混合物が得られる。

 次いで、塊状混合物を加熱し、その後、� ��望する形状に対応した上型及び下型の間に� ��むことにより、加圧成形する(加工工程)。� �れにより、塊状混合物が所望の形状に成形� �れる。

 この加工工程は、例えば半凝固鍛造又は� ��溶融鍛造である。半凝固鍛造である場合、� ��ず、塊状混合物のうち溶解可能な成分を溶� ��させ、その後所定の温度まで冷却してその� ��度に保持することにより、溶解した成分の� ��部が固化した状態にする。そしてこの状態� ��、塊状混合物を上型及び下型の間に配置し� ��加圧成形する。半凝固鍛造の具体的な手法� ��、例えば特開2003-136223又は特開2004-322176に記 載の方法がある。

 また半溶融鍛造である場合、まず加熱処� ��により塊状混合物のうち溶解可能な成分を� ��溶解させ、その後鋳型で鋳込むことにより� ��規格化された形状を有するビレットに加工� ��る。次いで、ビレットを加熱処理して所定� ��温度に保持することにより成分の一部を溶� ��した状態にして、その状態でビレットを上� ��及び下型の間に挟む。

 半溶融鍛造又は半凝固鍛造のいずれの場� ��においても、上型及び下型の間に挟む段階� ��、塊状混合物(又はビレット)の固相率は、� �えば30%~90%であるのが好ましい。塊状混合物� ��所定の固相率とするためには、例えば熱処� ��時間及び温度を調節すればよい。

 また、第1熱処理工程の後、加工工程の前 に、上型及び下型それぞれを予備加熱し、そ の後、所定の固相率を有する混合物を上型及 び下型の間に挟むのが好ましい。

 この加工工程は窒素雰囲気で行われても� ��い。この場合、加工工程は第2熱処理工程と なり、塊状混合物の中でアルミニウムの窒化 反応が生じ、塊状混合物の窒化アルミニウム 含有率が上昇する。窒素雰囲気の圧力は、常 圧でも良いし加圧でも良い。加圧である場合 、10気圧以下であるのが好ましい。

 半凝固鍛造により加工処理を行う場合の� ��例を図2に示す。まず図2(A)に示すように、� �切に予備加熱されて半凝固状態になった塊� �混合物6を、塊状混合物6より低い温度に加熱 されている下型8の中央に設置する。ついで� �図2(B)に示すように、上型7を下型8に接近さ� �ることで半凝固状態にある塊状混合物6を圧� ��変形させ、さらに図2(C)に示すように、上型 7と下型8で構成される空間部に充填すること� ��、成形体9を完成させる。

 塊状混合物6の圧縮変形中の型締め速度は 、例えば0.01から1.0m/sが望ましい。また塊状� �合物6の型内での移動が動的に変化するため� ��型締め速度は成形体の形に従って可変とす� ��ことが望ましい。また、半凝固状態の組成� ��やモルフォロジーでこの速度はいろいろ変� ��させることができる。また、塊状混合物6の 余剰部分を排出するように、型の成形体空間 より外にその集積部を設けるのが好ましい。 また、型にエジェクタピンを設け、型離れを 円滑にすることもできる。また型離れを容易 にするため、成形体9の温度に対して上型7、� ��型8の温度を変化させてもよい。

 なお、得られた塊状混合物又は成形体9は 、窒化アルミニウムの割合によって特性が様 々に変化する。例えばアルミニウムの割合が 高い場合、塊状混合物又は成形体9のその後� �加工性が良くなり、アルミニウムの割合が� �い場合、塊状混合物又は成形体9の特性が窒� ��アルミニウムの特性に近くなる。また、窒� ��アルミニウムの粒子の表面がアルミニウム� ��よって被覆されているため、良好な耐湿性� ��得ることができる。

 以上、本実施形態によれば、窒化アルミ� ��ウムとアルミニウムの塊状混合物及びその� ��形体9を容易に得ることができる。そして、 混合物を得る従来方法と比較して製造条件は 低温かつ低圧である。従って、製造コストも 従来と比較して低くなる。また、得られた塊 状混合物の成形体9は、金属アルミニウム合� �に比べて優れた機械的強度、耐摩耗性、靭� �を有し、高熱伝導で軽量である。また、ア� �ミニウム粉末21及びアルミニウム片20を出発� ��料としているため、塊状混合物が含有する� ��純物を少なくすることができる。

 尚、本発明は上述した実施形態に限定さ� ��るものではなく、本発明の主旨を逸脱しな� ��範囲内で種々変更して実施することが可能� ��ある。

 例えば、加工工程を、溶湯鍛造又は鋳造� ��行っても良い。この場合、混合物を加熱し� ��一部の成分を溶解させて流動性を持たせ、� ��の後、型に溶湯を流し込んで加圧成形し、� ��は溶湯を射出成形する。

 また、成形体9の窒化アルミニウム含有率 を向上させるため、加工工程の前又は後に、 塊状混合物又は成形体9を窒素雰囲気下で熱� �理してもよい(第2熱処理工程)。このときの� �処理条件の範囲及び窒素雰囲気の圧力範囲� �、例えば上記した加工工程と同様であり、� �状混合物又は成形体9の中でアルミニウムの� ��化反応が進行する。