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Title:
REACTOR FOR CARRYING OUT GAS PHASE REACTIONS USING A HETEROGENEOUS CATALYTIC CONVERTER
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2016/055452
Kind Code:
A1
Abstract:
The invention relates to a cylindrical reactor (R) with a vertical longitudinal axis for carrying out heterogeneous catalyzed gas phase reactions by converting a gaseous educt stream into a product gas mixture, having a cylindrical reactor jacket (RM) and a concentric inner cylinder (I), which divides the inner area of the reactor into an outer annular chamber (RR) and a central inner chamber (IR). In-built heterogeneous catalytic converters are contained in the outer annular chamber (RR), comprising a supply line (1) for the gaseous educt stream in an intake segment (ES) of the outer annular chamber (RR) and a discharge line (2) for the product gas mixture from an outlet segment (AS) of the outer annular chamber (RR). The intake segment (ES) and the outlet segment (AS) are separated from each other is a gas-tight manner and a heat exchanger (W) is arranged in the central inner chamber (I), wherein the gaseous educt stream is prewarmed prior to being guided into the intake segment (ES).

Inventors:
OLBERT GERHARD (DE)
TELLAECHE HERRANZ CARLOS (DE)
BAUER ROLAND (DE)
Application Number:
EP2015/073015
Publication Date:
April 14, 2016
Filing Date:
October 06, 2015
Export Citation:
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Assignee:
BASF SE (DE)
International Classes:
B01J8/04; B01J8/02; B01J19/24; C07C5/32; C07C51/235; C07C51/25
Domestic Patent References:
WO2011067235A12011-06-09
WO2014090841A22014-06-19
Foreign References:
DE10031347A12001-01-04
JP2011207704A2011-10-20
US4372920A1983-02-08
US3954417A1976-05-04
US20100288704A12010-11-18
Attorney, Agent or Firm:
REITSTÖTTER - KINZEBACH (DE)
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Claims:
Patentansprüche

1 . Zylindrischer Reaktor (R) mit vertikaler Längsachse zur Durchführung von heterogen katalysierten Gasphasenreaktionen durch Umsetzung eines gasförmigen Eduktstromes zu einem Produktgasgemisch, mit einem zylindrischen

Reaktormantel (RM) und einem konzentrischen Innenzylinder (I), der den Reaktorinnenraum in einen äußeren Ringraum (RR) und einen zentralen Innenraum (IR) aufteilt,

wobei im äußeren Ringraum (RR) Einbauten vorgesehen sind, die den heterogenen Katalysator enthalten,

mit einer Zuführleitung (1 ) für den gasförmigen Eduktstrom in ein Eintrittssegment (ES) des äußeren Ringraumes (RR) sowie mit einer Abführleitung (2) für das Produktgasgemisch aus einem Austrittssegment (AS) des äußeren Ringraumes (RR), wobei das Eintrittssegment (ES) und das Austrittssegment (AS) gasdicht voneinander getrennt sind,

und wobei im zentralen Innenraum (I) ein Wärmetauscher (W) angeordnet ist, worin der gasförmige Eduktstrom vor der Zuführung desselben in das Eintrittssegment (ES) vorgewärmt wird. 2. Reaktor (R) nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die gasdichte Trennung des Eintrittssegmentes (ES) vom Austrittssegment (AS) mittels einer Trennwand (T) ausgeführt ist.

3. Reaktor (R) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die gasdichte Trennung des Eintrittssegmentes (ES) vom Austrittssegment (AS) mittels eines

Trennsegmentes ausgeführt ist, durch das Zuführleitungen in den zentralen Innenraum (IR) gelegt werden können und/oder das die Zugänglichkeit des zentralen Innenraums (IR) von außerhalb des Reaktors ermöglicht. 4. Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, Monolithmodule (MM) vorgesehen sind, die

aus Monolithen (M) mit horizontal, im wesentlichen entlang konzentrischer Kreise angeordneten Kanälen gebildet sind, die jeweils zu zwei, drei oder mehreren, entlang jeweils eines Reaktorradius nebeneinander zu einer Reihe angeordnet sind und wobei zwei, drei oder mehrere Reihen von Monolithen (M) übereinander gestapelt sind, wobei jedes Monolithmodul (MM) über den Umfang desselben, unter Freilassung der Stirnflächen, die Eintritts- bzw. Austrittsöffnungen der Kanäle enthalten, in einer oder mehreren faserhaltigen Matten und über denselben in einer Metallhülle eingefasst ist, wobei

- jedes Monolithmodul (MM) den äußeren Ringraum (RR) in radialer Richtung vollständig ausfüllt, wobei

jeweils zwei oder mehrere Monolithmodule (MM) übereinander zu flächigen Packungseinheiten (P) zusammengefasst sind, die radial im Ringraum (RR) des Reaktors (R) angeordnet sind, und wobei

- ein, zwei oder mehrere Packungseinheiten (P) jeweils ein Segment im äußeren Ringraum (RR) des Reaktors (R) über die gesamte Höhe desselben ausfüllen und eine katalytisch aktive Zone (Z) bilden.

Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, Monolithmodule (MM) vorgesehen sind, die

aus Monolithen (M) mit horizontal, im wesentlichen entlang konzentrischer Kreise angeordneten Kanälen gebildet sind, die jeweils zu vier oder mehreren, entlang jeweils eines Reaktorradius nebeneinander zu einer Reihe angeordnet sind und wobei vier oder mehrere Reihen von Monolithen (M) übereinander gestapelt sind, wobei

jedes Monolithmodul (MM) über den Umfang desselben, unter Freilassung der Stirnflächen, die Eintritts- bzw. Austrittsöffnungen der Kanäle enthalten, in einer oder mehreren faserhaltigen Matten und über denselben in einer Metallhülle eingefasst ist, wobei

jedes Monolithmodul (MM) den äußeren Ringraum (RR) in radialer Richtung vollständig ausfüllt, wobei

jeweils zwei oder mehrere Monolithmodule (MM) übereinander zu flächigen Packungseinheiten (P) zusammengefasst sind, die radial im äußeren Ringraum (RR) des Reaktors (R) angeordnet sind, und wobei

ein, zwei oder mehrere Packungseinheiten (P) jeweils ein Segment im Ringraum (RR) des Reaktors (R) über die gesamte Höhe desselben ausfüllen und eine katalytisch aktive Zone (Z) bilden.

Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, Monolithmodule (MM) vorgesehen sind, die aus Monolithen (M) mit horizontal, im Wesentlichen entlang konzentrischer Kreise angeordneten Kanälen gebildet sind, die jeweils zu acht oder mehreren, entlang jeweils eines Reaktorradius nebeneinander angeordnet sind und wobei

acht oder mehrere Reihen von Monolithen (M) übereinander gestapelt sind, wobei

jedes Monolithmodul (MM) über den Umfang desselben, unter Freilassung der Stirnflächen, die Eintritts- bzw. Austrittsöffnungen der Kanäle enthalten, in einer oder mehreren faserhaltigen Matten und über denselben in einer Metallhülle eingefasst ist, wobei

jedes Monolithmodul (MM) den äußeren Ringraum (RR) in radialer Richtung vollständig ausfüllt, wobei

jeweils zwei oder mehrere Monolithmodule (MM) übereinander zu flächigen Packungseinheiten (P) zusammengefasst sind, die radial im äußeren Ringraum (RR) des Reaktors (R) angeordnet sind, und wobei

ein, zwei oder mehrere flächige Packungseinheiten (P) jeweils ein Segment im Ringraum (RR) des Reaktors (R) über die gesamte Höhe desselben ausfüllen und eine katalytisch aktive Zone (Z) bilden.

Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der äußere Ringraum (RR) sowohl zum Reaktormantel (RM) als auch zum zentralen Innenraum (IR) hin eine thermische Isolierung (IS) aufweist.

Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 4 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen jeweils zwei aufeinanderfolgenden flächigen Packungseinheiten (P) Abstandshalter vorgesehen sind.

Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 4 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass d eine, zwei oder mehreren flächigen Packungseinheiten (P) jeweils Führungsschienen (E) eingeschoben sind.

10. Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 4 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass in Strömungsrichtung des Reaktionsgasgemisches vor jeder katalytisch aktiven Zone (Z) jeweils eine Zuführleitung (3) für ein Zusatzgas sowie eine Einmischvorrichtung (EV) vorgesehen ist.

1 1 . Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Einbauten als Siebkörbe ausgebildet sind, die mit einem partikelförmigen, heterogenen Katalysator gefüllt sind.

12. Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 1 1 , dadurch gekennzeichnet, dass im äußeren Ringraum (RR) zusätzlich zu den Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, Einschübe zur Aufnahme von Inertmaterial und/oder Wärmetauschereinrichtungen vorgesehen sind.

13. Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 4 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen jeweils zwei Packungseinheiten (P) Messelemente zur Bestimmung von Temperaturen und/oder Konzentrationen vorgesehen sind, die über den zylindrischen Reaktormantel (RM) von außerhalb des Reaktors (R) in den äußeren

Ringraum (RR) eingeführt sind.

14. Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmetauscher (W) ein Rohrbündelwärmetauscher ist.

15. Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmetauscher (W) ein Plattenwärmetauscher ist.

16. Reaktor (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der zylindrische Reaktormantel (RM) in ein drucktragendes zylindrisches

Gehäuse (D) integriert ist, wobei bevorzugt zwischen dem zylindrischen Reaktormantel (RM) und dem drucktragenden zylindrischen Gehäuse (D) ein Zwischenraum vorgesehen ist, der bevorzugt eine Inertgasspülung aufweist. 17. Verwendung des Reaktors (R) nach einem der Ansprüche 1 bis 16 zur Durchführung von endothermen, exothermen oder adiabaten Reaktionen.

18. Verwendung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktionen Dehydrierungen sind, insbesondere autotherme Gasphasendehydrierungen, bevorzugt von n-Butan, Isobutan, n-Propan, Buten oder Ethylbenzol, Oxidationen, insbesondere zu Acrolein, Methacrolein, Acrylsäure, Methacrylsäure, Phthalsäureanhydrid oder Maleinsäureanhydrid oder Hydrierungen, insbesondere von Maleinsäureanhydrid zu Tetrahydrofuran.

Description:
Reaktor zur Durchführung von Gasphasenreaktionen unter Verwendung eines heterogenen Katalysators

Beschreibung

Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur Durchführung von Gasphasenreaktionen unter Verwendung eines heterogenen Katalysators, der bevorzugt als Monolith ausgebildet ist, sowie eine Verwendung des Reaktors.

Keramische oder metallische Monolithe als Katalysatorträger in der Abgasreinigung oder in der chemischen Produktionstechnik sind bekannt, und liegen als parallelepipedische Blöcke mit einer Vielzahl von parallel zueinander angeordneten, durchgehenden Kanälen, mit engem Querschnitt, im Bereich von etwa 0,5 bis 4 mm, vor. Die Kanäle weisen einen geringen Strömungswiderstand bei gleichzeitig gleichmäßiger Zugänglichkeit der äußeren Katalysatoroberfläche für gasförmige Reaktionsmedien auf. Dies ist vorteilhaft gegenüber regellosen Haufwerken, bei denen durch unzählige Umlenkungen bei der Strömung um die Partikel ein großer Druckverlust entsteht und die Katalysatoroberfläche gegebenenfalls nicht gleichmäßig genutzt wird. Des Weiteren sind bei Schüttungen Toträume vorhanden, worin das Gas länger verweilt. Dadurch entstehen vermehrt Nebenprodukte und Verkokungen, die durch Ablagerung aktive Katalysatorbereiche deaktivieren und zu Umsatz- und Selektivitätseinbußen führen.

In Reaktoren bzw. in Abgasreinigungsanlagen, z. B. in Denox-Systemen, werden die paralellepipedischen Monolithe in der Regel dergestalt eingebaut, dass die Monolithkanäle in Längsrichtung des zylindrischen oder auch prismatischen Reaktormantels angeordnet sind. Ein derartiger, mit Monolithen bestückter Reaktor, ist z. B. in der WO2013/017609 beschrieben.

Es war demgegenüber Aufgabe der Erfindung, einen Reaktor mit Einbauten, die einen heterogenen Katalysator enthalten, wobei die Einbauten insbesondere Monolithe sind, weiter zu verbessern. Bereit gestellt werden sollen ein verbesserter Reaktor zur Durchführung von heterogen katalysierten Gasphasenreaktionen, der konstruktiv einfach fertigbar ist, eine hohe Druckfestigkeit aufweist und der eine einfache Zugänglichkeit der Einbauten, die den Katalysator tragen, eine einfache Zuführung und gegebenenfalls Zwischeneinspeisung von Edukten sowie eine einfach Zugänglichkeit der Messsensorik und Analytik ermöglicht.

Insbesondere soll eine effiziente Vorerwärmung der Edukte, bevorzugt durch Rückgewinnung der Wärme aus dem Produktgasgemisch, gewährleistet werden. Die Aufgabe wird gelöst durch einen zylindrischen Reaktor mit vertikaler Längsachse zur Durchführung von heterogen katalysierten Gasphasenreaktionen durch Umsetzung eines gasförmigen Eduktstromes zu einem Produktgasgemisch, mit einem zylindrischen Reaktormantel und einem konzentrischen Innenzylinder, der den Reaktorinnenraum in einen äußeren Ringraum und einen zentralen Innenraum aufteilt, wobei im äußeren Ringraum Einbauten vorgesehen sind, die den heterogenen Katalysator enthalten, mit einer Zuführleitung für den gasförmigen Eduktstrom in ein Eintrittssegment des äußeren Ringraumes sowie mit einer Abführleitung für das Produktgasgemisch aus einem Austrittssegment des äußeren Ringraumes, wobei das Eintrittssegment und das Austrittssegment gasdicht voneinander getrennt sind, und wobei im zentralen Innenraum ein Wärmetauscher angeordnet ist, worin der gasförmige Eduktstrom vor der Zuführung desselben in das Eintrittssegment vorgewärmt wird.

Es wurde gefunden, dass durch die obige besondere Ausbildung des Raumes zur Aufnahme des heterogenen Katalysators, und zwar als ein äußerer Ringraum, der von zwei konzentrischen Zylindern, dem zylindrischen Reaktormantel und dem konzentrischen Innenzylinder begrenzt ist, eine ausgezeichnete Druckstabilität des Reaktors gewährleistet ist, so dass auch Reaktionen unter hohem Druck durchgeführt werden können, ohne dass hierzu extrem dicke Reaktorwände erforderlich wären.

Durch die erfindungsgemäße Anordnung eines Wärmetauschers im zentralen Innenraum des Reaktors ist es möglich, die Edukte mit hoher Effizienz vorzuwärmen, insbesondere mit dem Produktgasgemisch, wodurch eine Wärmerückgewinnung gewährleistet wird.

Der erfindungsgemäße Reaktor ist ein zylindrischer, aufrecht stehender Apparat, bevorzugt mit einem größeren Schlankheitsgrad, d.h. einem Verhältnis von Höhe des Reaktors zum Innendurchmesser im Bereich von 0,5 bis 3,0, insbesondere im Bereich von 0,7 bis 1 ,2. Der größere Schlankheitsgrad hat den Vorteil größerer Druckfestigkeit bei gleicher Wandstärke.

Der Reaktor weist einen zylindrischen Reaktormantel auf, in dem ein konzentrischer Innenzylinder eingesteckt ist, der den Innenraum des Reaktors in einen äußeren Ringraum und einen zentralen Innenraum aufteilt.

Bevorzugt ist ein Verhältnis des Innenradius des Reaktormantels zum Außenradius des konzentrischen Innenzylinders im Bereich von 1 ,1 bis 2,0, bevorzugt zwischen 1 ,3 und 1 ,6. Der äußere Ringraum ist an beiden Enden desselben, d. h. oben und unten, durch Abdeckungen geschlossen. Die Abdeckungen sind bevorzugt dergestalt ausgebildet, dass sie in einfacher Weise montier- und demontierbar sind.

Es ist auch möglich, die untere und/oder obere Abdeckung dergestalt auszubilden, dass sie nur in Teilbereichen zu öffnen sind, durch die die Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, in den äußeren Ringraum ein- und ausgebaut werden können.

Der Eduktstrom wird über eine thermisch kompensierte Zuführleitung über das Eintrittssegment, bevorzugt im unteren Bereich desselben, dem im zentralen Innenraum angeordneten Wärmetauscher zugeführt und darin durch indirekten Wärmetausch vorgewärmt, bevorzugt mit dem Produktgasgemisch.

Der Wärmetauscher kann vorteilhaft als Plattenwärmetauscher ausgeführt sein.

In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform ist der Wärmetauscher als Rohrbündelwärmetauscher ausgebildet. Dieser ist vorteilhaft so ausgestaltet, dass er nicht die gesamte Höhe des zentralen Innenraumes einnimmt, sondern dass die Rohrböden, in die die Wärmetauscherrohre in Längsrichtung des Reaktors eingeschweißt sind, von dem jeweiligen Reaktorende beabstandet sind, sodass jeweils ein freier zylindrischer Raum, eine Art Haube, verbleibt.

Der Eduktstrom wird vorteilhaft über eine thermisch kompensierte Zuführleitung dem unteren Bereich des Mantelraumes des im zentralen Innenraum angeordneten Wärmetauschers zugeführt, durchströmt denselben um die Rohre des Rohrbündelwärmetauschers, und verlässt den Wärmetauscher aus vorgewärmter Eduktstrom am oberen Ende desselben über eine Öffnung in das Eintrittssegment.

Die Vorwärmung des Eduktstromes im Wärmetauscher, der im zentralen Innenraum angeordnet ist, erfolgt bevorzugt durch die Wärme des Produktgasgemisches, das aus dem Austrittssegment über eine Öffnung im oberen Bereich desselben, in die obere Haube des zentralen Innenraumes, oberhalb des Wärmetauschers, einströmt und die Rohre desselben durchströmt. Das Produktgasgemisch verlässt den Wärmetauscher im zentralen Innenraum über die untere Haube und eine thermisch kompensierte Abführleitung über das Austrittssegment.

Das Eintrittssegment ist frei von Einbauten und ist ein Teilraum (eine Kammer), der als Vorverteiler fungiert, das heißt, der den gasförmigen Eduktstrom über die gesamte Reaktorhöhe verteilt und somit eine grobe Strömungsgleichverteilung desselben über die Reaktorhöhe bewirkt. Eine weitere Vergleichmäßigung des gasförmigen Eduktstromes kann bevorzugt durch einen Gleichrichter erreicht werden, der vorteilhaft unmittelbar im Anschluss an das Eintrittssegment im Ringraum über die gesamte Höhe desselben angeordnet ist.

Der gasförmige Eduktstrom durchströmt den kompletten äußeren Ringraum, wobei am heterogenen Katalysator die Gasphasenreaktion stattfindet, und das Produktgasgemisch tritt aus dem äußeren Ringraum über das Austrittssegmentes aus, das den äußeren Ringraum zum Eintrittssegment hin schließt und von diesem gasdicht getrennt ist. Das Austrittssegment ist, wie auch das Eintrittssegment, ein Teilraum (eine Kammer) im äußeren Ringraum und ist eine Sammeleinrichtung für das Produktgasgemisch über die gesamte Höhe des äußeren Ringraumes.

Die Trennung zwischen dem Eintrittssegment und dem Austrittssegment kann mittels einer Trennwand, die auch vorteilhaft profiliert sein kann, ausgeführt sein.

In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann die Trennung zwischen dem Eintrittssegment und dem Austrittssegment mittels eines Trennsegmentes, das heißt einer Trennkammer ausgeführt sein, mit dem Vorteil, dass über das Trennsegment Zuführleitungen von außerhalb des Reaktors unmittelbar in den zentralen Innenraum des Reaktors gelegt werden können, und/oder das die Zugänglichkeit des zentralen Innenraums von außerhalb des Reaktors ermöglicht wird.

Im äußeren Ringraum sind Einbauten angeordnet, die den heterogenen Katalysator enthalten.

Als Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, werden bevorzugt Monolithmodule eingesetzt.

Als Monolith wird in bekannter Weise ein einstückiger, parallelepipedischer Block mit einer Vielzahl von parallel zueinander angeordneten, durchgehenden Kanälen mit engem Querschnitt, im Bereich von etwa 0,36 bis 9 mm 2 , verstanden. Die Kanäle sind bevorzugt mit quadratischem Querschnitt ausgebildet, insbesondere mit einer Seitenlänge des Quadrates im Bereich von 0,6 bis 3 mm, besonders bevorzugt von 1 ,0 bis 1 ,5 mm.

Die Monolithe sind bevorzugt aus einem keramischen Werkstoff als Trägermaterial gebildet, worauf eine katalytisch aktive Schicht, bevorzugt nach dem sogenannten Wash-Coating-Verfahren, aufgebracht ist.

Das gängigste Material für monolithische Strukturen ist Cordierit (ein Keramikmaterial, das aus Magnesiumoxid, Siliciumoxid und Aluminiumoxid im Verhältnis 2:5:2 besteht). Andere Materialien, deren Monolithstrukturen im Handel erhältlich sind, sind Metalle, Mullit (Mischoxid von Siliciumoxid und Aluminiumoxid, Verhältnis 2:3) und Siliciumcarbid. Diese Materialien haben ähnlich wie Cordierit eine niedrige spezifische BET-Oberfläche (BET = Brunauer, Emmet und Teller) (z.B. für Cordierit typischerweise 0,7 m 2 /g).

Monolithische Keramikelemente sind mit Zelldichten von 25 - 1600 cpsi (Zellen pro Quadratzoll, entspricht einer Zellgröße von 5 - 0,6 mm) erhältlich. Durch Verwendung einer höheren Zelldichte nimmt die geometrische Oberfläche zu, so dass der Katalysator effizienter verwendet werden kann. Nachteile von höheren Zelldichten sind ein et-was schwierigeres Herstellungsverfahren, eine schwierigere Washcoat- Beschichtung und ein höherer Druckverlust über den Reaktor. Des Weiteren sind in der Regel bei großen Zelldichten auch die Stege dünner, was die mechanische Stabilität der Monolithe verringert. In zylindrischen Reaktoren sind die Monolithe im Randbereich durch entsprechenden Zuschnitt anzupassen. Der Druckverlust bleibt jedoch für Monolithen mit hoher Zelldichte im Vergleich zu einem Füllkörperreaktor sehr gering (in der Regel um den Faktor 10 geringer), was auf die geraden Monolithkanäle zurückzuführen ist.

Zur Herstellung von monolithischen Keramikelementen kann man eine Mischung von Talk, Ton und einer aluminiumoxidliefernden Komponenten und Siliciumdioxid herstellen, die Mischung zur Bildung einer Formmasse mischen, die Mischung formen, die Rohware trocknen und sie bei einer Temperatur von 1200 bis 1500 °C erhitzen, wobei man eine Keramik erhält, die hauptsächlich Cordierit enthält und einen niedrigen Wärmeausdehnungskoeffizienten aufweist. Allgemein gesprochen kann man eine Paste mit entsprechenden rheologischen Eigenschaften und entsprechender rheologischer Zusammensetzung zu einem Monolithträger extrudieren. Die Paste besteht in der Regel aus einer Mischung von Keramikpulvern geeigneter Größe, anorganischen und/oder organischen Additiven, Lösungsmittel (Wasser), Peptisierungsmittel (Säure) zur Einstellung des pH-Werts und einem permanenten Bindemittel (kolloidale Lösung oder Sol). Bei den Additiven kann es sich um einen Weichmacher oder ein Tensid zur Einstellung der Viskosität der Paste oder ein temporäres Bindemittel, das später abgebrannt werden kann, handeln. Zuweilen werden Glas- oder Kohlefasern zur Erhöhung der mechanischen Festigkeit des Monolithen zugesetzt. Das permanente Bindemittel sollte die innere Festigkeit des Monolithen verbessern.

Cordierit-Monolithe können aus einer Charge hergestellt werden, die aus Talk, Kaolin, calciniertem Kaolin und Aluminiumoxid besteht und zusammen eine chemische Verbindung aus 45 bis 55 Gew.-% Si02, 32 bis 40 Gew.-% AI203 und 12 bis 15 Gew.-% MgO liefern. Talk ist ein Material, das hauptsächlich aus Magnesiumsilicathydrat, Mg3Si4O10(OH)2 besteht. Der Talk kann je nach Quelle und Reinheit auch mit anderen Mineralien wie Tremolit (CaMg3(Si03)4), Serpentin (3Mg0.2Si02, 2H20), Anthophyllit (Mg7(OH)2(Si401 1 )2), Magnesit (MgC03), Glimmer und Chlorit vergesellschaftet sein.

Durch Extrusion können auch Monolithe aus anderen Materialien wie SiC, B4C, Si3N4, BN, AIN, AI203, Zr02, Mullit, Al-Titanat, ZrB2, Sialon, Perowskit, Kohlenstoff und ΤΊ02 hergestellt werden.

Von Bedeutung hinsichtlich der Eigenschaften der Monolithprodukte sind bei der Extrusion neben der Qualität der Düse, der Art und den Eigenschaften der zur Herstellung der formbaren Mischung verwendeten Materialien auch die zugesetzten Additive, der pH-Wert, der Wassergehalt und die bei der Extrusion verwendete Kraft. Bei den bei der Extrusion angewandten Additiven handelt es sich beispielsweise um Cellulosen, CaCI2, Ethylenglykole, Diethylenglykole, Alkohole, Wachs, Paraffin, Säuren und hitzebeständige anorganische Fasern. Neben Wasser können auch andere Lösungsmittel verwendet werden, wie Ketone, Alkohole und Ether. Der Zusatz von Additiven kann zu verbesserten Eigenschaften der Monolithe, wie der Bildung von Mikrorissen, die die Temperaturwechselbeständigkeit verbessert, besserer Porosität und besserem Absorptionsvermögen und erhöhter mechanischer Festigkeit oder geringer Wärmeausdehnung führen.

Die nackte monolithische Struktur wird mit einer Katalysatorträgerschicht, die ein oder mehrere keramischen Oxide umfasst, oder einer Katalysatorschicht, die die katalytisch wirksamen Metalle und die fakultativen weiteren (Promotor-)Elemente bereits auf dem keramischen Oxidträgermaterial geträgert umfasst, beschichtet, wobei die Beschichtung nach einer Washcoat-Beschichtungsmethode hergestellt wird.

Die makroporöse Struktur von Keramikmonolithen erleichtert die Verankerung der Washcoatschicht. Die Art und Weise der Washcoat-Beschichtung kann in zwei Methoden unterteilt werden: Man kann den makroporösen Träger (teilweise) mit dem eine große Oberfläche aufweisenden Washcoatmaterial füllen oder einen Washcoat als Schicht in den Poren des Keramikträgers abscheiden. Das Porenfüllen führt zur stärksten Wechselwirkung zwischen Monolith und Washcoat, da der größte Teil der Washcoatschicht tatsächlich in den Poren des Trägers fixiert ist und nicht nur an die äußere Oberfläche der Monolithkanäle gebunden ist. Diese Art von Beschichtung wird mit einer Lösung (oder einem Sol) des abzuscheidenden Materials oder mit einer sehr kleine kolloidale Teilchen enthaltenden Lösung durchgeführt. Der Nachteil des Beschichtens mittels Porenfüllung besteht darin, dass die abscheidbare Beschichtungsmenge begrenzt ist, da die Poren irgendwann vollständig gefüllt sein werden und der Washcoat unzugänglich werden wird.

Monolithe bieten günstige Voraussetzungen besonders für die Durchführung der autothermen Dehydrierung von Kohlenwasserstoffen: insbesondere sind engere Reaktorquerschnitte und höhere Strömungsgeschwindigkeiten gegenüber regellos gepackten Festbetten realisierbar, so dass eine effektive, gestufte Zudosierung des Sauerstoffes in den Kohlenwasserstoff enthaltenden Hauptstrom möglich ist. Aufgrund des dadurch, gegenüber regellos gepackten Festbetten, kleineren Reaktorquerschnittes sind sowohl die Verteiler als auch die festen Einbauten der Mischzonen mechanisch weniger stark belastet, d.h. sie hängen wegen der geringeren Verankerungslänge weniger stark durch. Dar-über hinaus ist die Hauptströmungsrichtung durch den Reaktor nicht auf eine Abwärtsströmung begrenzt, wie im Fall von regellos gepackten Festbetten.

Nach längerer Standzeit können die vorliegend empfohlenen Katalysatoren normalerweise auf einfache Art und Weise regeneriert werden, beispielsweise indem man zunächst in ersten Regenerationsstufen Luft, die (vorzugsweise) mit Stick-stoff und/oder Wasserdampf verdünnt ist, bei einer Eintrittstemperatur von 300 bis 600 °C (in Extremfällen auch bis zu 750 °C), häufig von 500 bis 600 °C, durch das Katalysatorfestbett leitet. Die Katalysatorbelastung mit Regenerationsgas kann (bezogen auf die Gesamtmenge an regeneriertem Katalysator) beispielsweise 50 bis 10 000 h-1 betragen, und der Sauerstoffgehalt des Regenerationsgases kann 0,5 bis 20 Vol.-% betragen.

Danach ist es im Allgemeinen empfehlenswert, auch unter ansonsten identischen Bedingungen mit reinem molekularem Wasserstoff oder mit molekularem Wasserstoff, der mit Inertgas (vorzugsweise Wasserdampf und/oder Stickstoff) verdünnt ist, zu regenerieren (der Wasserstoffgehalt sollte > 1 Vol.-% sein).

Daneben ist es auch möglich, Monolithe als Vollkatalysatormasse zu extrudieren.

Insbesondere sind als Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, Monolithmodule vorgesehen, die aus Monolithen mit horizontal, im wesentlichen entlang konzentrischer Kreise angeordneten Kanälen gebildet sind, die jeweils zu zwei, drei oder mehreren, entlang jeweils eines Reaktorradius nebeneinander zu einer Reihe angeordnet sind und wobei zwei, drei oder mehrere Reihen von Monolithen übereinander gestapelt sind, wobei jedes Monolithmodul über den Umfang desselben, unter Freilassung der Stirnflächen, die Eintritts- bzw. Austrittsöffnungen der Kanäle enthalten, in einer oder mehreren faserhaltigen Matten und über denselben in einer Metallhülle eingefasst ist, wobei jedes Monolithmodul (MM) den äußeren Ringraum in radialer Richtung vollständig ausfüllt, wobei jeweils zwei oder mehrere Monolithmodule übereinander zu flächigen Packungseinheiten zusammengefasst sind, die radial im Ringraum des Reaktors angeordnet sind, und wobei ein, zwei oder mehrere Packungseinheiten jeweils ein Segment im äußeren Ringraum des Reaktors über die gesamte Höhe desselben ausfüllen und eine katalytisch aktive Zone bilden. Weiter bevorzugt sind als Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, Monolithmodule vorgesehen, die aus Monolithen mit horizontal, im wesentlichen entlang konzentrischer Kreise angeordneten Kanälen gebildet sind, die jeweils zu vier oder mehreren, entlang jeweils eines Reaktorradius nebeneinander zu einer Reihe angeordnet sind und wobei vier oder mehrere Reihen von Monolithen übereinander gestapelt sind, wobei jedes Monolithmodul über den Umfang desselben, unter Freilassung der Stirnflächen, die Eintritts- bzw. Austrittsöffnungen der Kanäle enthalten, in einer oder mehreren faserhaltigen Matten und über denselben in einer Metallhülle eingefasst ist, wobei jedes Monolithmodul den äußeren Ringraum in radialer Richtung vollständig ausfüllt, wobei jeweils zwei oder mehrere Monolithmodule übereinander zu flächigen Packungseinheiten zusammengefasst sind, die radial im äußeren Ringraum des Reaktors angeordnet sind, und wobei ein, zwei oder mehrere Packungseinheiten jeweils ein Segment im Ringraum des Reaktors über die gesamte Höhe desselben ausfüllen und eine katalytisch aktive Zone bilden.

In einer weiteren Ausführungsform sind als Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, Monolithmodule vorgesehen, die aus Monolithen mit horizontal, im wesentlichen entlang konzentrischer Kreise angeordneten Kanälen gebildet sind, die jeweils zu acht oder mehreren, entlang jeweils eines Reaktorradius nebeneinander angeordnet sind und wobei acht oder mehrere Reihen von Monolithen übereinander gestapelt sind, wobei jedes Monolithmodul über den Umfang desselben, unter Freilassung der Stirnflächen, die Eintritts- bzw. Austrittsöffnungen der Kanäle enthalten, in einer oder mehreren faserhaltigen Matten und über denselben in einer Metallhülle eingefasst ist, wobei jedes Monolithmodul den äußeren Ringraum in radialer Richtung vollständig ausfüllt, wobei jeweils zwei oder mehrere Monolithmodule übereinander zu flächigen Packungseinheiten zusammengefasst sind, die radial im äußeren Ringraum des Reaktors angeordnet sind, und wobei ein, zwei oder mehrere flächige Packungseinheiten jeweils ein Segment im Ringraum des Reaktors über die gesamte Höhe desselben ausfüllen und eine katalytisch aktive Zone bilden.

Jedes Monolithmodul füllt den äußeren Ringraum in radialer Richtung desselben vollständig aus.

Je nach Aufgabenstellung sind die einzelnen Monolithe in den jeweiligen Monolithmodulen gegeneinander parallel zur Strömungsrichtung mit faserhaltigen Matten gegen Beschädigung durch thermische Ausdehnung zu schützen.

Vorteilhaft ist jedes Monolithmodul, über den Umfang desselben, unter Freilassung der Stirnflächen, die Eintritts- bzw. Austrittsöffnungen der Kanäle enthalten, in einer oder mehreren faserhaltigen Matte und darüber in einer Metallhülle eingefasst. Um den entsprechenden thermischen Ausdehnungen gerecht zu werden, müssen bei größeren Modulen auch gegebenenfalls mehrere Lagen von faserhaltigen Matten für eine Schicht übereinander gelegt werden.

Die vorliegend eingesetzten faserhaltigen Matten sind Flächengebilde mit zwei einander gegenüberliegenden Großflächen und zwei senkrecht hierzu angeordneten Stirnflächen.

Die faserhaltigen Matten können bevorzugt blähend, d. h. Blähmatten, sein, die sich bei hohen Temperaturen ausdehnen(aufquellen). Blähmatten sind in der Regel aus Silikaten, z. B. Aluminiumsilikat,- oder Aluminiumoxidsilikatfasern einem Blähschiefer, z. B. Vermiculit, und einem organischen Bindemittel zusammengesetzt. Blähmatten werden beispielsweise von der Firma 3M unter der Markenbezeichnung INTERAM® vertrieben. Des Weiteren gibt es von der Firma 3M noch Matten aus polykristallinen Fasern, die für Hochtemperaturanwendungen geeignet sind.

Die organischen Bindemittel haben jedoch unter der erstmaligen Temperierung bis zur Betriebstemperatur eine Reihe von nachteiligen Eigenschaften, insbesondere führen sie zur Geruchsbelästigung durch Ausdampfen flüchtiger Anteile, wie zur Vergiftung von Katalysatoren. Deshalb ist es besonders wichtig, dass die Blähmatten bzw. Fasermatten zügig, bevorzugt in einem eigenen Prozessschritt in den Einsatzzustand gebracht werden. Insbesondere werden Blähmatten zunehmend mit einem niedrigeren Gehalt an organischen Bindemitteln, von früher ca. 12 bis 14 Gew.-%, auf nunmehr ca. 2 bis 5 Gew.-%, insbesondere 3 bis 4 Gew.-% organisches Bindemittel, bezogen auf das Gesamtgewicht der Blähmatte, gefordert. Durch den niedrigeren Gehalt an organischem Bindemittel werden die Blähmatten krümeliger, jedoch in der Konsistenz weniger gut plastisch verformbar und schlechter handhabbar und schwerer verarbeitbar während der Kaltverarbeitung. Desweitern kommt beim Rechteckigcanning noch das seitliche Verschieben der Matten zwischen den Monolithen dazu.

Indem die Blähmatten allseitig mit einer Kunststofffolie umhüllt werden und der Innenraum vakuumiert wird, werden diese Nachteile jedoch behoben und auch Matten mit den geforderten niedrigeren Bindemittelgehalten und sonst krümeliger Konsistenz können in einfacher Weise gehandhabt und in die Hohlräume, unter Ausfüllung derselben, eingebracht werden.

Die Metallhülle ist vorteilhaft aus einem Werkstoff gebildet, der bei der hohen Belastung durch die Reaktionstemperatur, häufig im Bereich von etwa 400 bis 700 °C, mechanisch und chemisch stabil ist, und keine katalytische Aktivität für die heterogen katalysierte Gasphasenreaktion aufweist, das heißt keine Reaktion mit dem Reaktionsgas initiiert. Die Metallhülle ist bevorzugt aus einem Werkstoff gebildet, der einen geringen Wärmeausdehnungskoeffizienten besitzt und hitzebeständig ist.

Bei selektiven Gasphasenreaktionen an Monolithkatalysatoren, die in Metallgehäusen eingefasst sind bieten sich, jedoch bevorzugt Werkstoffe aus Edelstahl mit den Werksstoffnummern 1 .4541 , 1 .4919 oder 1.4841 an. Um dem Monolithmodul einen besseren Zusammenhalt zu geben, werden die jeweils gegenüberliegenden Seiten mit dünnen Stäben oder dergleichen versteift.

Bevorzugt sind zwei oder mehrere Monolithmodule übereinander zu flächigen Packungseinheiten zusammengefasst, die radial im äußeren Ringraum des Reaktors angeordnet sind und sich über die gesamte Höhe desselben erstrecken. Eine Packungseinheit hat somit die Form eines flachen Quaders, dessen Länge der Höhe des äußeren Ringraumes, dessen Breite der radialen Ausdehnung des äußeren Ringraumes und dessen Dicke der Ausdehnung eines einzelnen Monolithen in Richtung der Kanäle desselben, entspricht.

Eine, zwei oder mehrere Packungseinheiten füllen jeweils ein Segment im äußeren Ringraum des Reaktors aus und bilden eine katalytisch aktive Zone.

Vorteilhaft können zwischen jeweils zwei aufeinander folgenden flächigen Packungseinheiten bevorzugt Abstandshalter vorgesehen sein.

Zwei oder mehreren flächigen Packungseinheiten sind vorteilhaft jeweils in bevorzugt U-förmige Führungsschienen eingeschoben, und können somit in einfacher Weise durch Abnahme der entsprechenden oberen und/oder unteren Abdeckung des äußeren Ringraumes ausgetauscht werden.

Bevorzugt ist in Strömungsrichtung des Reaktionsgemisches vor jeder katalytisch aktiven Zone jeweils eine Zuführleitung für ein Zusatzgas sowie eine Einmischvorrichtung, vorgesehen.

Alternativ können die Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, als Siebkörbe ausgebildet sein, die mit partikelförmigem heterogenem Katalysator gefüllt sind.

In den äußeren Ringraum können zusätzlich zu den Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, an, je nach Reaktionsverlauf, geeigneten Stellen, Einschübe zur Aufnahme von Inertmaterial und/oder Wärmetauscheinrichtungen vorgesehen sein.

Durch den Reaktormantel lassen sich, in einfacher Weise, an jeder erforderlichen Stelle, Einrichtungen für die Messsensorik und -analytik in den äußeren Ringraum einführen bzw. installieren und die Reaktionsvorgänge präzise, in einfacher Weise überwachen.

Insbesondere können zwischen jeweils zwei Packungseinheiten Messelemente zur Bestimmung von Temperaturen und/oder Konzentrationen vorgesehen sein, die über den zylindrischen Reaktormantel von außerhalb des Reaktors in den äußeren Ringraum eingeführt sind.

Der Reaktor lässt sich durch seine einfache Form gut von innen gegenüber dem zentralen Innenraum und von außen isolieren.

Bevorzugt ist der äußere Ringraum, sowohl zum Reaktormantel als auch zum zentralen Innenraum hin, mit einer thermischen Isolierung versehen. Die thermische Isolierung kann ein - oder mehrlagig ausgeführt werden, bevorzugt ist die thermische Isolierung, die dem äußeren Ringraum zugewandt ist, und zwar sowohl die an der Innenwand des Reaktormantels als auch die am Innenzylinder anliegende thermische Isolierung, aus einem mikroporösen Material gebildet. Darüber kann bevorzugt eine weitere Lage vorgesehen sein, die im Reaktormantel nach außen isoliert, sowie eine Lage, die den Innenzylinder zum zentralen Innenraum hin isoliert. Hierfür kann zum Beispiel Steinwolle eingesetzt werden. Durch die thermische Isolierung des äußeren Ringraumes wird die Wandtemperatur beider Zylinder, die denselben begrenzen, d.h. sowohl des Reaktormantels als auch des Innenzylinders, herabgesetzt, so dass hierfür geringere Wandstärken bei gleicher Festigkeit erforderlich sind. Insbesondere ist auch durch die geringere Wandstärke die thermische Trägheit der den äußeren Ringraum begrenzenden Zylinder geringer, so dass ein schnelleres Umschalten zwischen Verfahrensabschnitten mit unterschiedlichem Temperaturniveau, wie sie zum Beispiel bei autothermen Gasphasendehydrierungen, beispielsweise bei der Butandehydrierung, auftreten, vorteilhaft sind.

Das mikroporöse Isolationsmaterial kann beispielsweise in Kassetten angebracht sein; die einzelnen Kassetten werden zusammengebaut und mittels eines dünnen Blechs gasdicht gegen den äußeren Ringraum abgedichtet, so dass die heißen Reaktionsgase nicht an die beiden, den äußeren Ringraum begrenzenden Zylinder, d. h. den Reaktormantel und den Innenzylinder, gelangen können.

Der im zentralen Innenraum angeordnete Wärmetauscher ist in einer bevorzugten Ausführungsform ein Plattenwärmetauscher.

In einer weiter bevorzugten Ausführungsform ist der im zentralen Innenraum angeordnete Wärmetauscher ein Rohrbündelwärmetauscher. Der Rohrbündelwärmetauscher ist im zentralen Innenraum, bevorzugt in der Weise angeordnet, dass er nicht die gesamte Höhe desselben einnimmt, sondern dass, oberhalb und unterhalb der Rohrböden, in die die Rohre des Rohrbündelwärmetauschers eingeschweißt sind, jeweils freie zylindrische Räume, der Art von Hauben, freibleiben.

Bevorzugt wird der aufzuheizende Eduktstrom in den Mantelraum des Rohrbündelwärmetauschers eingeleitet und durchströmt diesen von unten nach oben, im Kreuzgegenstrom zu einem Wärmeträger, der durch die Rohre des Rohrbündelwärmetauschers von oben nach unten geleitet wird. Bevorzugt wird als Wärmeträger das heiße Produktgasgemisch eingesetzt.

In einer weiter bevorzugten Ausführungsform ist der zylindrische Reaktormantel in ein drucktragendes zylindrisches Gehäuse integriert, wobei bevorzugt zwischen dem zylindrischen Reaktormantel und dem drucktragenden zylindrischen Gehäuse ein Zwischenraum vorgesehen ist. Dem somit ein äußeres Gehäuse, das den eigentlichen Reaktor umschließt, kann das zylindrische drucktragende Gehäuse mit geringerer Wandstärke ausgeführt werden. Dies ist besonders vorteilhaft bei einer Reaktionsführung, bei der kapazitive Einflüsse eine Rolle spielen, beispielsweise bei autothermen Gasphasendehydrierungen, die Prozessschritte auf unterschiedlichen Temperaturniveaus umfassen. Indem die äußere, drucktragende zylindrische Hülle mit geringere Wandstärke ausgelegt werden kann und dennoch den erforderlichen Festigkeitswerten entspricht, ist deren thermische Trägheit niedriger, was zu entsprechenden Vorteilen, insbesondere Zeitgewinn, bei einer Prozessführung mit unterschiedlichen Temperaturniveaus führt.

Der Zwischenraum zwischen dem Reaktormantel und dem äußeren drucktragenden Gehäuse ist bevorzugt mit einem Inertgas gespült, insbesondere mit Stickstoff oder Wasserdampf.

Gegenstand der Erfindung ist auch die Verwendung des vorstehend beschriebenen Reaktors zur Durchführung von endothermen, exothermen oder adiabaten, heterogen katalysierten Gasphasenreaktionen. Die Reaktionen können bevorzugt Dehydrierungen sein, insbesondere autotherme Gasphasendehydrierungen, bevorzugt von n-Butan, Isobutan, n-Propan, Buten oder Ethylbenzol, oder auch Oxidationen, insbesondere zu Acrolein, Methacrolein, Acrylsäure, Methacrylsäure, Phthalsäureanhydrid oder Maleinsäureanhydrid oder Hydrierungen, insbesondere von Maleinsäureanhydrid zu Tetra hydrofu ran.

Durch die erfindungsgemäße Anordnung eines Wärmetauschers im zentralen Innenraum des Reaktors ist eine Vorwärmung der Edukte mit hoher Effizienz möglich, insbesondere durch indirekten Wärmetausch mit dem Produktgasgemisch, wodurch eine Wärmerückgewinnung gewährleistet wird. Das durch die Reaktionswärme im äußeren Ringraum erzeugte Temperaturniveau führt zu wesentlich höheren Temperaturen im zentralen Innenraum gegenüber der Umgebung außerhalb des Reaktors. Indem der Wärmetauscher erfindungsgemäß im zentralen Innenraum angeordnet wird, sind die Wärmeverluste bei der Wärmeübertragung vom Produktgasgemisch auf den Eduktstrom deutlich geringer gegenüber einer konventionellen Anordnung. Darüber hinaus entfallen auch Wärmeverluste über Verbindungleitungen, die bei einem außenliegenden Wärmetauscher erforderlich wären.

Zu den Figuren bezeichnen gleiche Bezugszeichen jeweils gleiche oder entsprechende Bauteile.

Es zeigen im Einzelnen:

Figur 1 einen Längsschnitt durch eine bevorzugte

Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R;

Figur 2 einen Längsschnitt durch eine weiter bevorzugte

Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R;

Figur 3 einen Querschnitt durch eine weitere bevorzugte

Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R, mit Längsschnittdarstellung in der Ebene B-B in Figur 4;

Figur 3A einen Querschnitt durch eine vorteilhafte

Ausführungsform des in Figur 3 dargestellten Reaktors R;

Figur 4 siehe oben;

Figur 5 einen Querschnitt durch eine weiter bevorzugte

Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R, mit einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung in Figur 5A;

Figur 5A siehe oben;

Figuren 6A und 6B Längsschnittdarstellungen durch den in Figur 5 dargestellten Reaktor, in der Ebene B-B (in Figur 6A) bzw. mit Darstellung A-A' (in Figur 6B);

Figuren 7A und 7B Längsschnittdarstellungen durch eine weiter bevorzugte

Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R, mit Zuführung von Brenngas. Figur 1 zeigt einen Schnitt in der Ebene A-A' durch eine bevorzugte Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R, mit einem zylindrischen Reaktormantel RM und einem konzentrischen Innenzylinder I, die den Reaktorinnenraum in einen äußeren Ringraum RR und einen zentralen Innenraum IR aufteilen, wobei in der Schnittdarstellung in Figur 1 vom äußeren Ringraum RR das Eintrittssegment ES und das Austrittssegment AS ersichtlich sind.

Über eine thermisch kompensierte Zuführleitung 1 wird ein gasförmiger Eduktstrom durch das Eintrittssegment ES in den Mantelraum des im zentralen Innenraum IR angeordneten Wärmetauschers W eingeleitet, durchströmt diesen um die Rohre, wird dabei von Umlenkblechen umgelenkt, und verlässt schließlich den Wärmetauscher W am oberen Ende desselben über eine Öffnung in das Eintrittssegment ES des äußeren Ringraumes RR, um von hier aus auf die in der Figur nicht darstellbaren Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, geleitet zu werden.

Das Produktgasgemisch verlässt den äußeren Ringraum RR über das Austrittssegment AS, über eine Öffnung im oberen Bereich desselben, und tritt dabei in die Haube oberhalb des Wärmetauschers W in den zentralen Innenraum IR ein, strömt in die Rohre des Wärmetauschers W ein, erwärmt durch indirekten Wärmetausch den Eduktstrom und verlässt schließlich den Wärmetauscher W über die untere Haube im zentralen Innenraum IR und die thermisch kompensierte Abführleitung 2 durch das Austrittssegment AS.

Wie aus der Figur zu erkennen ist, ist die obere und die untere Abdeckung des zentralen Innenraumes IR vorteilhaft lösbar ausgebildet, sodass eine Zugänglichkeit zum Wärmetauscher W, zum Beispiel zu Wartungszwecken, gewährleistet ist.

Figur 2 zeigt einen Schnitt in der Ebene A-A' durch eine weitere Ausführungsform des in Figur 1 im Längsschnitt dargestellten Reaktor R, wobei der Reaktor allseitig eine thermische Isolierung IS aufweist, um Wärmeverluste zu reduzieren.

Figur 3 zeigt einen Querschnitt durch die in Figur 2 im Schnitt A-A' dargestellte bevorzugte Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R, mit einem zylindrischen Reaktormantel RM und einem konzentrischen Innenzylinder I, die den Reaktorinnenraum in einen äußeren Ringraum RR und einen zentralen Innenraum IR aufteilen, wobei im äußeren Ringraum RR Einbauten vorgesehen sind, die, in der in der Figur dargestellten bevorzugten Ausführungsform als Monolithe M ausgebildet sind, wobei in radialer Richtung beispielhaft sechs Monolithe angeordnet sind.

Wie aus der Längsschnittdarstellung in Figur 4 (Schnitt B-B) erkennbar, sind mehrere Reihen von Monolithen M zu jeweils einem Monolithmodul MM übereinander gestapelt und beispielhaft 7 Monolithmodule MM unter Ausbildung jeweils einer flächigen Packungseinheit P übereinander gestapelt.

Über eine Zuführleitung 1 wird ein gasförmiger Eduktstrom zunächst in den Mantelraum des Wärmetauschers W im zentralen Innenraum IR eingeleitet und strömt anschließend in das Eintrittssegment ES des äußeren Ringraumes RR, wird über den Strömungsgleichrichter G vergleichmäßigt und durchströmt die im äußeren Ringraum RR angeordneten Einbauten, die den heterogenen Katalysator enthalten, und die in der in Figur dargestellten bevorzugten Ausführungsform als Monolithe M ausgebildet sind, die zu Monolithmodulen MM zusammengefasst sind. Die Monolithmodule MM sind in Führungsschienen F, die an den dem äußeren Ringraum RR zugewandten Wänden des Reaktormantels RM und des Innenzylinders I angeordnet sind, eingeschoben.

Das Reaktionsgasgemisch durchströmt den kompletten äußeren Ringraum RR, der in der in Figur 3 dargestellten bevorzugten Ausführungsform drei katalytisch aktive Zonen Z umfasst, strömt über eine Öffnung im oberen Bereich als Austrittssegment AS in den oberen Haubenraum, durchströmt die Rohre von oben nach unten in den unteren Haubenraum und verlässt denselben über die Abführleitung 2 durch das Austrittssegment AS, das, in der in der Figur dargestellten bevorzugten Ausführungsform durch eine Trennwand T vom Eintrittssegment getrennt ist.

Über drei Zuführleitungen 3 wird Zusatzgas eingespeist, wobei nach jeder Zuführleitung 3 jeweils eine Einmischvorrichtung EV angeordnet ist.

Figur 3A zeigt einen Querschnitt durch eine weiter verbesserte Ausführungsform des in Figur 3 dargestellten Reaktors R, wobei zusätzlich eine Brenngaszuführung BG im Eintrittssegment ES vorgesehen ist.

Figur 4 zeigt eine Längsschnittdarstellung B-B durch die in Figur 3 im Querschnitt dargestellte bevorzugte Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Reaktors R. Der Schnitt B-B ist durch Monolithmodule MM gelegt und verdeutlicht deren Ausdehnung in Längsrichtung des Reaktors, unter Ausbildung einer flächigen Packungseinheit P.

Figur 5 zeigt eine Längsschnittdarstellung durch eine weitere verbesserte Ausführungsform des in Figur 3 im Querschnitt dargestellten Reaktors, wobei der eine Isolierung IS aufweisende Reaktormantel RM in ein drucktragendes zylindrisches Gehäuse D eingehüllt ist, das ebenfalls eine Isolierung IS aufweist, mit einem Zwischenraum zwischen dem Reaktormantel RM und dem drucktragen zylindrischen Gehäuse D, der von einem Inertgas durchspült ist.

Figur 5A zeigt einen Querschnitt durch eine weiter verbesserte Ausführungsform des in Figur 5 dargestellten Reaktors R, wobei zusätzlich eine Brenngaszuführung BG im Eintrittssegment ES vorgesehen ist.

Die Längsschnittdarstellung in der Ebene B-B in Figur 6A sowie die Schnittdarstellung A-A', wobei der Schnitt durch die Zuführleitung 1 , die Eintrittskammer ES, die Austrittskammer AS und die Austrittsleitung 2 gelegt ist, verdeutlichen den Zwischenraum zwischen dem Reaktormantel RM und dem drucktragenden zylindrischen Gehäuse D, der, über die in den Figuren dargestellten Stutzen, mit einem Inertgas durchspülbar ist.

Die Figuren 7A und 7B zeigen Schnittdarstellungen in der Ebene A-A' für den in Figur 5A im Querschnitt dargestellten Reaktor R, mit jeweils unterschiedlichen Ausführungsformen für die Brenngaszuführung BG, wobei diese in Figur 7A als ein Rohr mit einer Vielzahl von Öffnungen ausgebildet ist bzw. in Figur 7B als Tauchrohr, woran sich statische Mischer anschließen.

Bezugszeichenliste

1 Zuführleitung für Eduktstrom

2 Abführleitung für Produktgasgemisch

3 Zuführleitung für Zusatzgas

AS Austrittssegment

BG Brenngaszuführung

D drucktragendes zylindrisches Gehäuse

ES Eintrittssegment

EV Einmischvorrichtung

F Führungsschiene

G Strömungsgleichrichter

I Innenzylinder

IS thermische Isolierung

IR zentraler Innenraum

M Monolith

MM Monolithmodul

R Reaktor

RM Reaktormantel

RR äußerer Ringraum

P flächige Packungseinheit

W Wärmetauscher

Z katalytisch aktive Zone