Beschreibung Die Erfindung bezieht sich auf eine molekulare Anordnung mit einer Strukturausbildung aus zumindest einem Addukt, das aus einem käfigartigen Molekül und zumindest einem zweiseitig bindungsfähigen Addenden besteht, über den das Addukt mit zumindest einem Kopplungspartner verbunden ist, und auf deren Anwendung für quantenmechanische Informationsverarbeitung.

In der EP0625055 werden käfigartige Moleküle in der Form von Fullerenen mit unterschiedlichen chemischen und physikalischen Eigenschaften in verschie- denen Anwendungen beschrieben. Dabei können die Eigenschaften durch den Einschluss von Atomen oder Molekülen im Molekülkäfig hervorgerufen werden.

Weiterhin sind aus dieser Druckschrift chemische Modifikationen der leeren Käfige durch Polysubstituierung mittels unterschiedlicher funktioneller Gruppen bekannt, die auch zur Polymerbildung durch Verkettung verwendet werden können. Es wird beschrieben, dass die Wasserlöslichkeit von Fullerenen durch Verästelungen ("Dendrone") mittels funktioneller Gruppen verbessert werden kann. Ebenfalls sind Dendrimere auf Fullerenbasis bekannt, bei denen therapeutische oder diagnostische Gruppen mit dem Dendrimer verknüpft sind.

Auch können käfigartige Moleküle als Basisbaustein für Dendrimere oder als Verbindungsmolekül verwendet werden. Bekannt ist auch, dass endohedrale Fullerene mit einem Addenden versehen werden können beziehungsweise, dass diese endohedralen Fullerene miteinander verkettet werden können. Des Weiteren werden Mehrfachaddukte als Zwischenprodukte für die Fulleren- synthese und zur Verbesserung der Fullereneigenschaften beschrieben.

Bekannt ist auch die Synthetisierung definierter Fullerenderivate mit regioselektiven, funktionellen Gruppen. Allen aus der EP0625055 bekannten Substanzen ist es jedoch gemeinsam, dass ausschließlich die chemische

Reaktivität von Fullerenen in durch Addenden modifizierter Form für diagnostische und therapeutische Zwecke betrachtet wird. Bei der Verbindung der Fullerene mit stets artfremde Kopplungspartnern sind nur die Detektionseigenschaften der Fullerene in einer geometrisch völlig ungeordneten Erscheinungsform von Bedeutung.

Aus der EP0591595 ist dagegen eine molekulare planare Anordnung in der Funktion eines Informationsspeichermediums bekannt, bei dem käfigartige Moleküle, insbesondere Fullerene, Derivate davon oder auch Zeolithe, mit einer planaren Strukturausbildung auf einem Substrat als Kopplungspartner angeordnet sind. Dabei ist es für ein exaktes Aus-und Einlesen der Informationen in das Speichermedium erforderlich, dass die relative Positionie- rung der käfigartigen Moleküle senkrecht zur Substratoberfläche in einer flächigen Monoschicht erfolgt und die Verbindung mit dem Substrat mecha- nisch äußerst stabil ist. Zur Ankopplung werden deshalb Addenden in Form von funktionellen Gruppen eingesetzt, die sich entweder direkt oder indirekt über eigenständige Bildung und Anlagerung einer weiteren funktionellen Gruppe mit dem Molekülkäfig einerseits und dem Substrat andererseits verbinden. Bei diesen Addenden handelt es sich also um Haftvermittler, die zur Herstellung eines mechanisch festen Kontaktes zwischen zwei Komponenten dienen. Die käfigartigen Moleküle bleiben bei der planaren Ausrichtung im Sinne eines Oben und Unten jedoch untereinander unverbunden, sodass hier keine präzise Positionierung und keine räumliche Strukturausbildung erreicht werden kann.

Addend-Substanzen mit hochspezifischer Bindungsselektivität sind aus Biologie und Medizin bekannt. Das bekannteste Beispiel bilden die hochspezialisierten komplementären Basenpaare, die durch Ausbildung von Wasserstoffbrücken zu dem charakteristischen Aufbau der DNA in Doppel- helixstruktur führen. Weiterhin können spezifische Antikörper gegen verschiedene Konfigurationen von Molekülen gebildet werden. Diese binden sich dann nach dem chemischen Schlüssel-Schloss-Prinzip als hochselektive

Komplementbindungsreaktion an die Molekülkonfigurationen an und führen zu ihrer Detektion. Beispielsweise wird in der W09853857 ein Kontrastmittel für Ultraschall beschrieben, das sich aus drei Komponenten zusammensetzt.

Hierbei handelt es sich um den Kontrastgeber, der aus einem Käfigmolekül besteht, einem chemischen Abstandhalter und einem Liganden oder Biomolekül. Als Biomolekül werden unter Anderen Hormone, Proteine, DNA, RNA und Antikörper vorgeschlagen. Obwohl hier der Aspekt der Abstands- haltung berücksichtigt wird, wird dennoch keine Verbindung der Moleküle untereinander angestrebt. Vielmehr wird auch hier ausschließlich auf die chemische Reaktivität der Liganden mit Fremdmolekülen abgestellt, um diese detektieren zu können. Eine andere Detektionsmethode nach dem Schlüssel- Schloss-Prinzip ist aus der EP0296481 bekannt. Hierbei handelt es sich um ein hochempfindliches, gasartspezifisches Nachweisverfahren, das eine fehlende Querempfindlichkeit zu anderen, in einer zu untersuchenden Luftprobe befindlichen Gasarten zeigt, auf der Basis einer enzymatischen Redox-Reaktion in einer wässrigen Lösung. Das Schlüssel-Schloss-Prinzip wird hier auf das zu detektierende Gas und auf ein passendes Enzym angewendet. Auf dem Gebiet des Schlüssel-Schloss-Prinzips ist aus der DE4428056 auch eine Präparation von polymeren Mikropartikeln mit Liposomen bekannt, die in der Funktion von Linkern (bifunktionelle Kopplung- agenz mit strukturspezifischen Eigenschaften) spezielle Substanzen aus dem Blut herauslösen. Die hier im Zusammenhang mit der Ligand-Rezeptor- Bindung erwähnten ortsspezifischen Eigenschaften der Linker sind jedoch nicht in einem übergeordneten räumlichen Zusammenhang, sondern in einem rein chemischen Zusammenhang in einer ungeordneten Erscheinungsform zu sehen. Aus DE4402756 ist weiterhin bekannt, dass immunologische Bindungssubstanzen, die ein detektierbares Markierungsmolekül enthalten, an Festphasen, beispielsweise in Form von Kugeln mit makroskopischen Abmaßen, anbinden können. Auch hier liegt ein ungeordnetes Erscheinungs- bild vor.

Zusammenfassend ist daher festzustellen, dass die aus der Chemie und Biologie bekannten Umsetzungen des Schlüssel-Schloss-Prinzips ausschließ- lich auf eine räumlich ungerichtete Reaktion mit Fremdpartnern zu deren Detektion abzielen. Dabei stehen die chemischen Bindungsvorgänge mit Fremdpartnern als Zielsetzung im Vordergrund, Bindungen der Addukten untereinander zur Erzielung von geometrischen, räumlich ausgerichteten Anordnungen sind nicht erwünscht.

Ausgehend von der in der EP0591595 beschriebenen molekularen Anordnung besteht daher die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe darin, die bekannte molekulare Anordnung der eingangs genannten Art so weiterzubilden, dass eine geometrische Anordnung mit einer regelmäßigen Strukturausbildung von untereinander in kontrollierbarer Weise verbundenen Addukten mit hochpräzise einzuhaltenden Positionierungen der käfigartigen Moleküle erreicht wird. Dabei soll eine hohe Zuverlässigkeit bei der Zusam- mensetzung und bei der Reproduzierbarkeit der Anordnung gewährleistet sein.

Weiterhin soll die Anordnung mittels einfacher Herstellungsverfahren synthetisierbar sein und eine große Anwendungsvielfalt aufweisen.

Als erfindungsgemäße Lösung ist ausgehend von einer molekularen Anord- nung mit einer Strukturausbildung aus zumindest einem Addukt, das aus einem käfigartigen Molekül und zumindest einem zweiseitig bindungsfähigen Addenden besteht, über den das Addukt mit zumindest einem Kopplung- partner verbunden ist, deshalb vorgesehen, dass zur Erzeugung einer geometrisch regelmäßigen Strukturausbildung der Kopplungspartner ein weiteres Addukt aus einem käfigartigen Molekül und zumindest einem bin- dungsfähigen Addenden ist, wobei die paarweisen Addenden zwischen jeweils zwei käfigartigen Molekülen nach dem chemischen Schüssel-Schloss-Prinzip komplementär und bindungsselektiv zueinander ausgebildet sind und die käfigartigen Moleküle über hochpräzise ausgebildete Winkel und Abstände selbstorganisiert miteinander verbinden. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind den Unteransprüchen zu entnehmen.

Bei der erfindungsgemäßen molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung werden die käfigartigen Moleküle über paarweise charakteristische Addenden durch chemische Modifikation vielfältig, aber unverwechselbar nach dem Schlüssel-Schloss-Prinzip kodiert. Dadurch können sich nunmehr ausschließlich die durch die chemische Addenden- Modifikation vorbestimmten käfigartigen Moleküle miteinander verbinden. Die hochgenaue Positionierung in der geometrisch regelmäßigen Struktur- ausbildung erfolgt über die eindeutige Zusammengehörigkeit der jeweils paarweise zueinander komplementären, selektiven Addenden, die mit jeweils einer freien Komplementärbindung ausschließlich miteinander, aber nicht mit sich selbst eine Verbindung eingehen können. Durch diese hochspezifizierte selektive Aneinanderbindung der komplementären Addenden wird eine sehr genau positionierte Selbstorganisation der käfigartigen Moleküle in alle Raumrichtungen mit wählbarer Geometrie, Zusammensetzung und Abfolge erreicht. Bei geeigneter Wahl der Addenden können Vernetzungen in komplexen Anordnungen mit räumlicher Ausdehnung und auch mit einer Periodizität realisiert werden. Weiterhin können über Wahl und Anzahl der Addenden die strukturierenden geometrischen Zusammenhänge der verbundenen käfigartigen Moleküle über Winkel und Abstände zueinander beeinflusst werden. Die Zusammensetzung der Anordnung wird von der Wahl der käfigartigen Moleküle und deren mögliche Inhalte bestimmt. Die in der Anordnung räumlich genau positionierten Molekülkäfige können dann zur stabilen, hochpräzisen Ortsfixierung möglicher Käfiginhalte genutzt werden.

Auf die Käfiginhalte kann dann hochgenau zugegriffen werden.

Die erfindungsgemäße molekulare Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung kann in ihrer räumlichen und materiellen Struktur unterschiedlich aufgebaut sein. Aus dem Stand der Technik für die oben erwähnte Enzymdetektionsmethode ist es bekannt, die zu verkoppelnden Moleküle miteinander in einer Lösungsflüssigkeit in einem einzigen Topf ("Eintopfreaktion") unter Energiezufuhr zu vermischen. Auch die molekulare

Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung ist auf diese Weise herstellbar. Durch einfaches Mischen in einer Lösungsflüssigkeit können zunächst die gewünschten Addukte aus den gewählten käfigartigen Molekülen und den passenden Addenden und anschließend die selbstorganisierten Verbindungen unter den Addukten erzeugt werden. Dabei können durch entsprechende Molekül-und Addendenwahl auch periodische Systeme hergestellt werden. Bei der Präparation der Käfig-Moleküle, insbesondere von Fullerenen, kann durch wohlbekannte Verfahren [vergleiche Aufsatz, Principles of fullerene reactivity", A. Hirsch, in"Topics of current chemistry", Vol. : 199, Springer Verlag Berlin (1999)] eine bestimmte Anzahl von Addenden an genau definierten Käfigorten angebracht werden. Bei dem C60-Fulleren können zwischen einem und sechs Addenden angekoppelt werden, wobei die Ankopplungsstellen auf den Raum- achsen liegen. Es kann erreicht werden, dass zwei, gegebenenfalls unterschiedliche Addenden an diametral gegenüberliegenden Stellen des Käfigs oder vier Addenden in quadratischer oder sechs Addenden in räumlicher Anordnung ankoppeln. Zu erkennen ist, dass bei Befestigung von zwei Addenden eine lineare Verkettung der käfigartigen Moleküle entsteht, wenn die für die Ankopplung bevorzugten Stellen auf einer Käfigachse liegen.

Bei einer vierfachen Ankopplung liegen je zwei Addenden auf zueinander orthogonalen Käfigachsen, sodass eine Ebene aufgespannt wird. Besonders interessant ist die sechsfache Anlagerung von Addenden, paarweise auf allen drei Käfigachsen, sodass räumliche Strukturen aus käfigartigen Molekülen aufgebaut werden können. Die linearen Ketten, ebenen Flächen oder gleich- mäßigen Körper können gegebenenfalls dann an Oberflächen verhältnismäßig einfach angebracht werden, sei es durch Manipulation mit Scanning-Probe- Techniken oder durch chemische Aktivierungen der Oberfläche. Ähnliche Strukturierungsverhältnisse ergeben sich für Silankäfige (Spherosiloxane), speziell für die würfelförmigen Silesquioxane der Formel X8Si8012, bei denen acht Ankoppelstellen X an den Ecken des Würfels vorliegen.

Weiterhin ist es bei dem einfachen Ein-Topf-Mischverfahren möglich, über eine gezielte Präparation von käfigartigen Molekülen unterschiedlicher Sorten mit unterschiedlichen Arten von Addendenpaaren, hierbei kann es sich beispielsweise um den hochspezifizierten Antigen-Antikörper-Verbindungen ähnliche Konfigurationen handeln, spezielle und ganz gezielte molekulare geometrische Anordnungen der unterschiedlichen käfigartigen Moleküle untereinander zu erreichen. Zur Herstellung von Trimeren als Dreiergruppen von käfigartigen Molekülen werden das mittlere Käfigmolekül mit zwei selektiv unterschiedlichen Addenden und die beiden äußeren Käfigmoleküle einseitig mit dem jeweils komplementären Addenden modifiziert. Anschließend werden die drei modifizierten Molekülsorten in einer gemeinsamen Lösungsflüssigkeit in Mischung gebracht und ordnen sich dort selbstorganisiert in einer durch die Addendenkodierung wohidefinierten geometrisch regelmäßigen Strukturaus- bildung in einem übergeordneten Molekül an. Das entstandene Trimer kann dabei eine lineare Struktur aufweisen, indem die Addenden des mittleren Käfigmoleküls auf einer Molekülachse angebracht werden. Dieses Verfahren ist auf beliebige Kettenlängen ausweitbar, deren Molekülabfolge und geometrische Form dabei vollständig und hochgenau kontrollierbar sind.

Insgesamt gesehen kann die molekulare Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung durch verschiedene Kombinationen unterschiedlicher Addukten gekennzeichnet sein. Im Einzelnen kann es sich hierbei darum handeln, dass * käfigartige Moleküle (A, B, C) unterschiedlicher Sorten in einer wiederkeh- renden Abfolge miteinander verbunden sind (nähere Kennzeichnung der geometrisch regelmäßigen Strukturausbildung im übergeordneten Molekül durch Wiederholungen, z. B : ABCCA), * durch eine periodisch wiederkehrende Abfolge von käfigartigen Molekülen (A, B, C) unterschiedlicher Sorten (nähere Kennzeichnung der geometrisch regelmäßigen Strukturausbildung im übergeordneten Molekül durch periodische Wiederholungen, z. B.... A-A-A-A...,... ABCABC...,),

* die Addenden (A', B' ; B", C') unterschiedlichen Sorten, die sich in der Addendenlänge und dem Ankopplungswinkel unterscheiden, zugehören (nähere Kennzeichnung der geometrisch regelmäßigen Strukturausbildung im übergeordneten Molekül durch Abstände und Winkel, z. B. AP'AP"A, A- A-A, AAA-A, A-B-A-B) und/oder 'die Addenden sich in der Anzahl der bindungsfähigen Seiten unterscheiden (nähere Kennzeichnung der geometrisch regelmäßigen Strukturausbildung im übergeordneten Molekül durch Ketten-oder Verzweigungsbildung).

Anhand dieser charakteristischen, auch miteinander kombinierbaren Kennzeichen der Strukturierung, kann aufgezeigt werden, in welchen viel- fältigen Strukturen und Zusammensetzungen die molekulare Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung ausgeprägt sein kann. Je nach Anwendungsfall kann das übergeordnete Molekül also in einem optimalen Design durch die strukturaufspannenden Addukte strukturell gestaltet werden. Bezüglich der erreichbaren Strukturen wird zur Vermeidung von Wiederholungen auch auf die Ausführungen im speziellen Beschreibungs- teil verwiesen.

Käfigartige Moleküle treten in verschiedenen Erscheinungsformen auf und verfügen über technisch interessante Eigenschaften. Es werden ständig neue Arten entwickelt oder entdeckt, wie beispielsweise die"Silankafige" (Spherosiloxane) und hier z. B. die Silesquioxane (Si8012X8) mit X als wahl-und designbaren Resten. Zu den bekanntesten käfigartigen Molekülen gehören derzeit die Fullerene. Besonders interessant ist hier die Tatsache, dass der Hohlraum der dieser käfigartigen Moleküle mit Atomen oder Molekülen gefüllt werden kann. Diese endohedralen Käfige verfügen dann je nach Füllung über spezifische physikalische Eigenschaften, sind jedoch chemisch einander ähnlich. Aufgrund dieser chemischen Ähnlichkeit war es bisher schwierig oder in vielen Fällen unmöglich, geordnete oder periodische Folgen von endohedralen Molekülen, insbesondere endohedralen Fullerenen herzustellen.

Durch die vorliegende Erfindung besteht jetzt die Möglichkeit, endohedrale

käfigartige Moleküle, die chemisch äußerst ähnlich sind, sich aber physikalisch durch ihre Füllungen unterscheiden, gemäß einer durch die Wahl der Adden- denarten festgelegten Zuordnungsvorschrift anzuordnen, die sich beispiels- weise auf die physikalischen Eigenschaften der Käfige bezieht. Es handelt sich also hierbei um eine exohedrale Modifikation zur kontrollierbaren Anordnung endohedraler Eigenschaften. Deshalb kann die molekulare Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung neben ihrer geometrischen Strukturierung auch in ihren materiellen Strukturierung charak- terisiert sein, insbesondere durch * die Ausbildung zumindest einer käfigartigen Molekülsorte als Fulleren Cx, * durch Vorliegen des zumindest einen Fullerens in Form eines stabilen endohedralen Fullerens Z@Cx, durch Vorliegen des zumindest einen stabilen endohedralen Fullerens Z@Cx mit zumindest einem metallischen Einschlusselement Z, durch Vorliegen des zumindest einen stabilen endohedralen Fullerens Z@Cx mit zumindest einem atomaren Gruppe-V-Einschlusselement Z, durch spintragende Atome oder Moleküle als Einschlusselemente und/oder durch Atome oder Moleküle als Einschlusselemente mit charakteristischen optischen Übergängen.

Weiterhin können auch andere materiell Strukturierungen umgesetzt werden, insbesondere durch Vorliegen zumindest einer käfigartigen Molekülsorte in Form eines Silesquioxans auf der Basis von S4012, Vorliegen des zumindest einen Silesquioxans in Form eines stabilen endohedralen Silesquioxans Z@Si8012 und/oder * Vorliegen des zumindest einen stabilen endohedralen Silesquioxans Z@Si8012 mit Wasserstoff H als Einschlusselement Z.

Die molekulare Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Struktur- ausbildung nach der Erfindung ist vielfältig überall dort anwendbar, wo eine präzise regelmäßige, insbesondere auch periodisch vernetzte Struktur im Molekularbereich benötigt wird. Hierbei kann es sich beispielsweise um ein-, zwei-oder dreidimensionale Gitter für den Einsatz als Bauelemente der modernen Optik (z. B. als Speicher oder als Polarisationsgitter) handeln, bei denen käfigartige Moleküle mit unterschiedlichen optischen Eigenschaften eingesetzt werden, wie z. B. Fullerene mit unterschiedlichen eingeschlossenen Atomen oder Atomclustern, z. B. aus der Gruppe der seltenen Erden. Auch ein Einsatz der Gitter als molekulare Siebe ist denkbar, wobei in diesem Falle die Haupffunktion durch die geeignete Wahl der Länge der Addenden zur Definition der Maschenweite getragen wird. Eine weitere Funktionalisierung der Gitter oder Siebe durch den gezielten Einschluss z. B. ferromagnetischer Atomsorten ist ebenfalls denkbar. Insgesamt sind alle Anwendungsmöglich- keiten der mit der molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung realisierbaren Strukturen bei Weitem noch nicht absehbar und werden von künftigen Entwicklungen auf dem Gebiet der käfigartigen Moleküle profitieren.

Eine besonders vorteilhafte Anwendung der molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung ist eine mögliche physikalische Realisierung eines Quantencomputers. Weiterhin können dabei nach einer Fortführung der Anwendung vorteilhaft spezielle Eigenschaften von vorhandenen Einschlusselementen in den käfigartigen Molekülen genutzt werden. Dabei können insbesondere stabile endohedrale Fullerene mit einem atomaren Gruppe-V-Einschlusselement, insbesondere Stickstoff, als käfigartige Moleküle eingesetzt werden. Mit der so materiell besetzten molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung wird eine periodisch vernetzte Struktur als geometrisch wohidefiniertes Spinsystem für Spinquantenberechnungen zur Verfügung gestellt. Bei geeigneter Wahl von gefüllten molekularen Käfigen können diese als Basis für den Aufbau eines Quantencomputers verwendet

werden. Geeignete Spinsysteme werden dann durch gezielte Kombinationen aus molekularen Käfigen (z. B. C60) und einem oder mehreren einge- schlossenen Atomen realisiert. Zum Einschluss bietet sich insbesondere atomarer Stickstoff N mit einem Elektronenspin S = 3/2 an, der im Gegensatz zu metallischen Einschlüssen, die an die Käfiginnenseite anlagern, frei in der Käfigmitte positioniert bleibt. Des Weiteren müssen die verwendeten Spin- systeme über ausreichend lange Kohärenzzeiten, sowie über eine definierte quantenmechanische Kopplung verfügen. Die erste Anforderung ist bei der molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung in der vorgegebenen Besetzung durch die gute Isolation des Elektronenspins des Stickstoffatoms von der Umgebung durch den Käfig erfüllt. Die Fullerenkäfige dienen der Kopplung der elektronenspintragenden Stickstoffatome unter Erhalt deren quantenmechanischer Eigenschaften, was eine wesentliche Voraussetzung für den Bau eines Quantencomputers ist. Um die zweite Anforderung zu erfüllen, ist eine gezielte, hochgenaue geometrische Anordnung des Spins bzw. der Spinsysteme erforderlich. Auch diese Anforderung wird von der molekularen Anordnung mit geometrisch regel- mäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung bei Einsatz von endohedralen Fullerenen durch Bereitstellung von den eingeschlossenen Atome entsprechenden Spinsystemen optimal erfüllt.

Ein Quantencomputer ist ein System, das eine kontrollierte Verarbeitung von Quanteninformation erlaubt. In der Regel basiert ein Quantencomputer auf einem quantenmechanischen Zweizustand-System. Bei Quantencomputern wird Quanteninformation in inneren Freiheitsgraden eines physikalischen Systems gespeichert. Im Gegensatz zum klassischen Computer, der aus Schaltelementen aufgebaut ist, die als Schalterstellungen lediglich die binäre Information 0 oder 1 beinhalten können, ist die Informationseinheit bei Quantencomputern ein Qubit. Der Unterschied zwischen klassischem Schalter und Qubit besteht darin, dass beim Qubit die Information auch im Sinne einer quantenmechanischen Überlagerung von Zuständen vorliegen kann. An Stelle von Schalterstellung 0 und 1 sind ebenso beliebige Linearkombinationen aus a

mal"Zustand 0"und b mal"Zustand 1"möglich, wobei a und b auch komplexe Zahlen sein können. Die Möglichkeit, durch quantenmechanische Überla- gerung verschiedene Registerzustände gleichzeitig zu verarbeiten, ermöglicht es, gewisse mathematische Probleme auf Quantencomputern effektiver zu lösen als dies mit einem klassischen Computer möglich ist.

Bisherige Ansätze für Spinquantencomputer basieren entweder auf einer Kernspinresonanz mit Kernspins in speziellen, auch kettenförmig organisierten Molekülen (vergleiche US5917322) oder auf einer Kernspin- resonanz mit Kernspins im Festkörper, wobei die Auswahl der ange- sprochenen Spins und deren Kopplung über spezielle Steueranschlüsse gesteuert werden soll (vergleiche W09914858). Nachteil solcher Spinquanten- computer auf alleiniger Basis von Kernspinresonanz ist allerdings eine relativ geringe Empfindlichkeit. Außerdem kann eine geometrische Anordnung nach dem in der W09914858 genannten Konzept nur schwer realisiert werden.

Durch die gezielte chemische Modifikation ist es bei der molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung dagegen möglich, eine große Anzahl von käfigartigen Molekülen mit Einschlussatomen zu geordneten, auch periodischen Systeme zu verketten.

Da die Einschlussatome mindestens über einen detektierbaren Elektronenspin verfügen, eignet sich die Art der regelmäßigen, hochpräzise Abstände und Winkel aufweisenden Anordnung also in besonderer Weise für den Aufbau einer Recheneinheit (CPU) oder eines Speichers (RAM). Allgemein können Bausteine für die Spin-basierte Informationsverarbeitung mit der vorliegenden Erfindung realisiert werden. Das gleiche gilt analog für optische Informations- verarbeitung, sofern die Einschlussatome über besondere optische Eigenschaften verfügen.

Eine mit der molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung realisierte CPU basiert durch die gewählten Einschlussatome im Gegensatz zu den ausschließlich kernspin- basierten bekannten Realisierungsvorschlägen primär auf Elektronenspins.

Dabei kann in einer möglichen Realisierung den Elektronenspins die Bedeutung von Ein-und Ausgabetoren für die Informationen zukommen, wohingegen den Kernspins, die auch bei den mit dem erfindungsgemäßen Stoff realisierten Systeme vorhanden sind, eher die über die Tore zugeordnete Aufgabe der Informationsspeicherung zugerechnet werden kann. In einer anderen Realisierung wird die Informationsspeicherung in den Elektronenspins selbst vorgenommen. Weitere Vorteile eines elektronenspinbasierten Systems sind außerdem die stärkere Polarisierbarkeit der Elektronenspins und die damit verbundene wesentlich höhere Empfindlichkeit der Efektronenspinresonanz (ESR) im Vergleich zur Kernspinresonanz (NMR), was zu einer verbesserten Signaldetektierbarkeit führt, sowie die Verfügung über die notwendigen langen, von der gewählten Molekülart abhängigen Relaxations-bzw. Kohärenzzeiten als Synchronzeiten für die Aufrechterhaltung des Zustands aller relevanter Spins. Durch die vorgegebene geometrische Anordnung der Elektronenspins in der molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung kann darüber hinaus noch eine kontrollierte konstante Kopplungsstärke zwischen den einzelnen Spins als Funktion des konstanten, vorgegebenen Abstands erzielt werden, was das System für die genannte Anwendung besonders geeignet macht. Hierbei ist die für eine quanten- mechanische Informationsverarbeitung erforderliche Wechselwirkung der magnetischen Momente im Spinsystem sicher gewährleistet.

Die bereits im Zusammenhang mit allgemeinen käfigartigen Molekulen gemachten Aussagen über deren geometrisch gezielte und kontrollierbare Anordnung lassen sich auch auf die Anordnungen der Elektronenspins bei Verwendung von endohedralen Fullerenen mit Einschlüssen mit atomarem Charakter übertragen. Durch die Verwendung geeigneter Addenden an den molekularen Käfigen der Fullerene können die spintragenden Moleküle zu periodischen Ketten, zweidimensionalen Netzen oder dreidimensionalen Strukturen verknüpft werden. Dadurch können geeignete geometrische Anordnungen (Abstände, Winkel) der Spins erreicht werden. Durch die Verwendung unterschiedlicher molekularer Käfige oder unterschiedlicher

Füllungen (z. B. : N@Ceo, N@Ceo, N@C7o, P@C6o), können geziett Designer- moleküle erstellt werden. Ein wesentlicher Punkt ist dabei die Verwendung des Schlüssel-Schloss-Prinzips : Käfigsorte A (z. B. 15N@C6o) und Käfigsorte B (z. B. : 14N@C6o) werden jeweils durch gezieltes Anbringen von komplementären Addenden manipuliert. Werden die so präparierten Käfigsorten A und B gemischt, verbinden sich die Addenden nach dem Schlüssel-Schloss-Prinzip zu einer alternierenden Reihe... ABABAB... bzw. Fläche oder Festkörper.

Diese alternierende Anordnung erlaubt es, eine große Anzahl von Spinsystemen in definiertem Abstand und somit mit definierter Wechselwirkung anzuordnen. Bei Verwendung von mehr als zwei Käfigsorten und/oder Käfigfüllungen können nach der Schlüssel-Schloss-Methode auch weitaus komplexere Reihen (z. B. :... ABCDABCD...) aufgebaut werden. Mit unterschiedlichen Addenden können zusätzlich auch der Abstand und die Winkel und damit die Kopplungen zwischen den Spinsystemen eingestellt werden, z. B. : A-A-A-A... oder A-B-A-B-A-B-A-B-...

Ausführungsformen der Erfindung werden nachfolgend anhand der schematischen Figuren im Zusammenhang mit dem jeweiligen Herstellungs- ablauf näher erläutert. Dabei zeigen die Figuren unterschiedliche Ausführungs- formen der molekularen Anordnung mit geometrisch regelmäßiger Strukturausbildung nach der Erfindung sowie jeweils eine schematische Dar- stellung der zugehörigen präparativen Vorgänge, insbesondere zeigt die Figur 1 eine Ausführungsform mit einer alternierenden Reihenstruktur, Figur 2 eine Ausführungsform mit einer alternierenden Flächen- struktur, Figur 3 eine Ausführungsform mit einer Tripelstruktur, Figur 4 eine Ausführungsform mit einer Dimerstruktur und Figur 5 die chemischen Strukturformeln für das Dimer gemäß Figur 4.

Das Ausführungsbeispiel 1 gemäß Figur 1 zeigt eine alternierende Reihe (.... ABABAB...). Als Ausgangsmaterial dienen zwei unterschiedliche Sorten endohedraler Fullerene A (z. B. : N@C60) und B (z. B. : P@C60) (I). In getrennten Verfahrensschritten (II) werden an jede Sorte geeignete Addenden befestigt, z. B. an Sorte A werden zwei Addenden A'befestigt, sodass ein Addukt Ai entsteht, und an Sorte B werden zwei Addenden B'befestigt (III), sodass ein Addukt B1 entsteht. Die unterschiedlichen Addenden A'und B' bilden ein Artenpaar P'und sind komplementär und hochselektiv zueinander ausgebildet. Dadurch sind sie so beschaffen, dass sie miteinander, aber nicht mit sich selber eine Verbindung eingehen können (Schlüssel-Schloss-Prinzip).

Werden die so präparierten Addukte Ai, B1 gemischt (IV), verketten sich die kafigartigen Moleküle A, B selbstorganisiert über die Addenden A', B'ent- sprechend zu alternierenden Reihen... ABABABAB... (V). Dabei werden die Abstände der käfigartigen Moleküle A, B zueinander hochpräzise durch die Länge der Addenden A', B'festgelegt.

In der Figur 2 ist ein Ausführungsbeispiel 2 mit alternierenden Reihen in einer Fläche oder Festkörper dargestellt. Wenn die Moleküle alternierend zu einer Fläche zusammengesetzt werden sollen, wird zunächst wie in Beispiel 1 vorgegangen, mit dem Unterschied, dass an den Fullerenen A, B nicht zwei, sondern vier Addenden A', B'zur Herstellung von Addukten A2, B2 befestigt werden. Die Addenden A', B'haben dann eine Winkelausrichtung von 90° zueinander. Bei einer alternierenden Molekülanordnung im Raum werden an den Molekülen sechs Addenden unter den entsprechenden Winkeln befestigt.

Bei diesen Strukturen werden also nicht nur die Abstände zwischen den einzelnen Molekülen, sondern auch deren Winkel zueinander hochpräzise festgelegt.

Als Ausführungsbeispiel 3 ist in der Figur 3 ein lineares Trimer dargestellt. Bei der Herstellung eines Trimers werden im gewählten Ausführungsbeispiel drei unterschiedliche endohedrale Fullerene (z. B.

A = N@C60, B = P@C60 und C = 15N@C6o) benötigt (I). Eine Gleichheit der

Fullerene ist ebenfalls möglich. An die Fullerene A und C wird jeweils ein Addend A'bzw. C'befestigt, sodass Addukte A3, Ci entstehen. Das Fulleren B wird mit zwei Addenden B'und B"versehen, sodass ein Addukt B3 entsteht (II).

Die Addenden A'und B'sowie B"und C'bilden zwei verschiedene komplementäre, selektive Addendenpaare P', P"und sind wieder so beschaffen, dass nur die Addenden A'B'und B"C'Verbindungen miteinander eingehen können (ici). Werden diese so präparierten Addukte A3, B3, Cl gemischt (IV), so erhält man selbstorganisiert aufgebaute ABC-Trimere (V).

Diese Trimere können in Lösung gebracht werden. Durch die Lösungs- mittelmoleküle werden die Trimere und somit die einzelnen Spins auf höchstgenauem Abstand gehalten, sodass eine Wechselwirkung der Spinsysteme nur innerhalb eines Trimers möglich ist, eine Wechselwirkung zu anderen Trimeren jedoch durch den großen Abstand stark vermindert wird.

In der Figur 4 ist ein einfaches Dimer dargestellt, das sich aus zwei Addukten A4, C2 mit den Molekülsorten A, C zusammensetzt, die jeweils über nur ein zweiseitig bindungsfähiges Addend A", C"verfügen. Diese bilden ein komplementäres, selektives Addendenpaar P"'und binden ausschließlich miteinander. Das auf diese Weise entstandene Dimer weist eine genau definierte Länge auf und kann durch geeignete Verfahren beispielsweise auf einem Substrat fixiert werden.

Die Figur 5 zeigt zu dem Dimer gemäß Figur 4 ein Beispiel aus einer nahezu unendlich großen Vielzahl von möglichen Ausführungsformen mit einer Verwendung von endohedralen Fullerenen ZCx als käfigartige Moleküle A, C und Malonat als Ausgangssubstanz für die Addenden A", C". Im Folgenden wird die Darstellung der Zielverbindung des Dimers erläutert.

I) Zunächst wird ein Malonat in mehreren Schritten einer dem Experten geläufigen konvergenten Synthese unter Energiezufuhr getrennt hergestellt (Darstellung I oben). Es handelt sich bei dem synthetisierten Malonat um ein Metallsalz der Malonsäure (H2C [COOH] 2 mit einer inerten Tertiärbuthyl-

schutzgruppe (t-Bu). Das Malonat weist eine besonders reaktive freie Kohlenstoff-Bindungsstelle auf.

II) Dann wird das Malonat mittels einer Cyclopropanierung (1,8- Diazabicyclo [5.4.0] undec-7-en) mit seiner freien Bindungsstelle an eine bevorzugte Stelle des Käfigs eines Fullerens A angebunden. Die Ausbeute pro Syntheseschritt beträgt ca. 10 %. Die nicht umgesetzten Moleküle werden abgetrennt und können in einem weiteren Syntheseschritt wieder eingesetzt werden. Auf diese Art wird jeweils nur eine Sorte molekularer Käfige umgesetzt (Sorte A, z. B. : N@C6o).

III) In einem weiteren Schritt wird die Tertiärbuthylschutzgruppe (t-Bu) durch Behandlung mit Ameisensäure (HCOOH) vom Malonat abgespalten, wodurch am Malonat als Addend A"eine freie terminale Carboxylgruppe (COH) verbleibt und das Addukt A4 entsteht. Die Ausbeute dieses Syntheseschrittes beträgt nahezu 100 %. Die Aufgabe der Tertiärbuthylschutzgruppe (t-Bu) besteht darin, durch Ausrichtung die richtige Seite des Addenden A"mit dem Fulleren A zu verknüpfen. Durch das Entfernen der Tertiärbuthylschutzgruppe (t-Bu) wird das mit dem Fulleren A verknüpfte Malonat"scharf gemacht"und kann mit einem entsprechenden Partner reagieren. Es übernimmt somit die Rolle des"chemischen Schlosses".

IV) Die Syntheseschritte l-lit werden mit einem anderem käfigartigen Molekül C (Sorte C, z. B. P@C60) wiederholt. Anschließend wird das Malonat durch einen weiteren Syntheseschritt so präpariert, dass das chemische Schloss in einen chemischen Schlüssel umgesetzt wird. Durch einfaches Mischen der Sorte C mit einer Amidgruppenkette H2N (CH2) nNH2 reagiert diese Gruppe mit der OH- Terminierung des am Fulleren befestigten Addenden A"unter Freilassung einer Aminosäure zu dem Addenden C", sodass das Addukt C2 entsteht. Auch in diesem Syntheseschritt werden die Moleküle zu annähernd 100% umge- setzt. Durch geeignete Wahl der Anzahl n von CH2-Gruppen kann die Länge

des Addenden C"definiert werden, wodurch bei späterer Verkettung der Abstand zwischen den Fullerenen A, C definiert ist.

V) Nun werden die Addukte A4, C2 gemischt. Dabei wird das Addend C"in Form des Amids, das noch über eine freie Aminosäure verfügt, mit der feien Sauerstoffbindung im Addend A"im Addukt A4 durch erneute Amidkopplung unter Sauerstofffreisetzung in das gewünschte Dimer AC überführt. Diese Umsetzung erfolgt zu Annähernd 80 %. Der Abstand zwischen den beiden Fullerenen A, C ist nunmehr hochpräzise eingestellt.