Reaktor zur Durchführung chemischer Reaktionen mit Wärmeaustausch

Die vorliegende Erfindung betrifft einen Reaktor, insbesondere einen Plattenreak- tor zur Durchführung von Reaktionen mit Wärmeaustausch. Bevorzugt handelt es sich hierbei um heterogen katalysierte, stark exotherme oder endotherme Gasphasenreaktionen. Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Durchführung solcher chemischer Reaktionen in dem erfindungsgemäßen Reaktor.

Bei dem erfindungsgemäßen Reaktor kann die Weite des Reaktionsraums sehr präzise eingestellt werden, wodurch eine sehr gleichmäßige Strömungsverteilung und somit ein gleichmäßiges Verweilzeitverhalten realisiert werden kann. Darüber hinaus ist der erfindungsgemäße Reaktor insbesondere zur Durchführung von chemischen Reaktionen unter Bedingungen geeignet, bei denen das Reaktanten- gemisch explosionsfähig ist. Zur zuverlässigen Handhabung von explosiven Gasmischungen ist es notwendig, dass zum einen der Reaktionsraum durch einen engen Spalt gebildet wird, der als Flammsperre wirkt, wodurch eine Ausbreitung einer Explosion oder gar Zündung der Gasmischung vermieden werden kann, und zum anderen der Reaktionsspalt sehr präzise eingestellt werden muss, um eine gleichmäßige Strömungsverteilung zu gewährleisten.

Plattenreaktoren mit einer Mehrzahl von voneinander durch Bleche getrennten alternierend angeordneten Reaktions- und Wärmetransporträumen sind aus dem Stand der Technik bekannt. In DE-A-198 48 208 und DE-A-197 54 185 sind Plat- tenreaktoren beschrieben, bei denen eine Mehrzahl von kissenartigen Thermo- modulen in einem Abstand zueinander angeordnet sind, wobei innerhalb der Thermomodule das Wärmeaustauschmedium strömt und zwischen den Thermo- modulen eine Katalysatorschüttung angeordnet ist. Zwischen den einzelnen Thermomodulen sind keine Abstandshalter vorgesehen.

DE-A-100 42 746 beschreibt in einer Ausführungsform einen Plattenreaktor mit stapeiförmig angeordneten Thermomodulen, wobei der Reaktionsspalt zwischen zwei Thermomodulen durch Abstandshalter im Randbereich der Module außer-

halb des Reaktionsraums bestimmt wird. Diese Ausführungsformen des Standes der Technik haben den Nachteil, dass insbesondere bei kleinen Modulabständen, wie sie für die Umsetzung explosionsfähiger Gasmischungen aus Sicherheitsgründen notwendig sind und insbesondere bei Modulen mit größeren Abmessun- gen keine präzisen, insbesondere gleichbleibende Einstellung des Modulabstandes über die Gesamtmodulfläche möglich ist.

Aus EP-A-1 621 250 ist ein Plattenreaktor bekannt, bei dem kissenförmige Ther- momodule stapeiförmig angeordnet sind und in seitlichen Nuten geführt werden. Das Wärmea u stau seh mittel strömt innerhalb der Thermomodule und zwischen den Thermomodulen ist eine Katalysatorschüttung angeordnet. Gemäß einer Ausführungsform können über die Fläche der Thermomodule Abstandshalter in Form von Zylindern, durch die ein Befestigungsbolzen geschoben wird, eingebracht werden, die dem Abstand der Thermoelemente entsprechen. Hierzu müssen in den Thermoelementen Löcher für die Durchführung der Bolzen vorgesehen werden, was insbesondere bei Verwendung von Thermomodulen mit planparallelen Blechen zu einem erhöhten Dichtungsaufwand gegenüber dem Wärmeaustauschraum führt. Weiterhin ist die Herstellung eines solchen Plattenreaktors sehr aufwendig, da die Löcher zur Durchführung der Bolzen mit extrem engen Toleranzen gefertigt werden müssen.

DE-A-103 17 451 offenbart Plattenreaktoren, bei denen der Reaktionsspalt durch Abstandshalter in Form von Stegen zwischen zwei benachbarten Platten definiert ist. Hierbei sind die Stege als integraler Bestandteile der Platten ausgebildet und die Platten über die Stege miteinander verbunden.

Diese Ausführungsform erfordert Komplexe und teure Herstellungsverfahren. Weiterhin werfen solche gefügte Reaktoren zusätzliche Probleme bei der Be- schichtung der Wände des Reaktionsraums mit Katalysatoren auf. Erfolgt die Fü- gung vor der Beschichtung, so stehen nur Beschichtungsverfahren für geschlossene Strukturen, wie z.B. Washcoat-Verfahren zur Verfügung. Diese sind für die Einstellung präziser Schichtdicken, sowohl axial als auch lateral zur Strömungsrichtung nicht geeignet. Die Schichtdicke ist meist auf Bereiche unter 100 μm be-

grenzt. Erfolgt die Beschichtung des Katalysators vor der Fügung, wird der präparierte Katalysator bei der anschließenden Fügung meist erheblich thermisch und auch mechanisch belastet. Für viele Katalysatoren ist dadurch eine Schädigung zu erwarten.

Ein weiterer erheblicher Nachteil von innen gefügten Reaktoren ist die Nichtwie- derverwendbarkeit nach Deaktivierung des Katalysators. Die Rückgewinnung und Wiederaufbereitung von z.B. edelmetallhaltigen Katalysatoren ist ebenfalls extrem aufwendig.

EP-A-1 234 617 beschreibt Plattenreaktoren mit voneinander durch Thermoble- che getrennten Reaktions- und Wärmetransporträumen, bei denen der Katalysator in Form einer dünnen Schicht auf zumindest einem Teil der gesamten Fläche der Thermobleche aufgebracht ist, welche dem Reaktionsraum zugewandt ist. Gemäß einer Ausführungsform wird ein gewelltes Modul in den Reaktionsraum eingebracht. Aus der Beschreibung ist lediglich ersichtlich, dass dadurch die Katalysatorfläche pro Volumen erhöht werden soll. Von der Einstellung eines definierten Abstands zwischen zwei Platten ist keine Rede. Dies ist auch nicht möglich, da solche gewellten Strukturen leicht unter Druck verformt werden können, was zu unerwünschten Katalysatorabplatzungen führt. Um als Abstandshalter zu fungieren müssten solche gewellten Module sehr massiv ausgebildet werden, um einer Verformung widerstehen zu können. Dies macht dann aber große Thermomodulabstände notwendig, wodurch die Wärmeaustauschfläche, bezogen auf das Reaktionsraumvolumen verkleinert wird, da das gewellte Modul selbst nicht in Kontakt zu einem Wärmeträger steht. Dann ist der Reaktor zur Beherrschung stark exothermer Reaktionen nicht mehr geeignet.

Daher ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Reaktor mit einer Mehrzahl von voneinander durch Bleche getrennten alternierend angeordneten Reakti- ons- und Wärmetransporträumen mit enger Toleranz der Spaltweite des Reaktionsraums über die gesamte Fläche des Reaktionsraums, insbesondere bei sehr geringen Spaltweiten und großen Austauscherflächen in fertigungstechnisch einfacher Art und Weise zur Verfügung zu stellen, indem stark exotherme Reaktion

sicher betrieben werden können und chemische Reaktionen unter Bedingung durchgeführt werden können, bei denen die Reaktantenmischung explosionsfähig ist. Weiterhin soll bei Reaktionsräumen mit Katalysatorbeschichtung eine einfache Fertigung ohne thermische oder mechanische Belastung des Katalysators und eine Wiederverwertbarkeit des Reaktors bei verbrauchter Katalysatorbeschichtung sowie einfache Rückgewinnung von edelmetallhaltigen Katalysatorbeschich- tungen möglich sein.

Diese Aufgabe wird durch einen Reaktor zur Durchführung chemischer Reaktio- nen mit Wärmeaustausch, umfassend eine Mehrzahl von voneinander durch Bleche getrennten, alternierend angeordneten Reaktions- und Wärmetransporträumen gelöst, wobei die Reaktionsräume durch jeweils zwei Bleche begrenzt sind, die durch eine Mehrzahl von über die Fläche der Bleche verteilte Abstandskörper in definiertem Abstand zueinander gehalten werden, ohne über die Abstandskör- per miteinander fest verbunden zu sein. Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors sind vorgefertigte Thermomodule, die den von zwei Blechen begrenzten Wärmetransportraum bilden, stapeiförmig angeordnet und werden durch die Abstandskörper in dem definierten Abstand zueinander gehalten, wodurch zwischen zwei Blechen benachbarter Thermomodule der Re- aktionsraum gebildet wird. Da die den Reaktionsraum bildenden Bleche nicht über die Abstandskörper fest miteinander verbunden sind, können die Bleche bzw. Thermomodule und die Abstandskörper unabhängig voneinander in einfacher Weise mit hoher Maßgenauigkeit gefertigt werden. Da der Abstand der die Reaktionsräume bildenden Bleche durch Abmessung der Abstandskörper definiert ist, lässt sich so in einfacher Weise eine sehr geringe Toleranz der Reaktionsraumweite über die Gesamtaustauscherfläche realisieren. Da die den Reaktionsraum bildenden Bleche nicht über die Abstandskörper miteinander verbunden sind, entfällt das Verbinden der Bleche untereinander oder mit den Abstandskörpern, z.B. durch thermische Verfahren, wie Löten oder Schweißen. D.h., eine Katalysator- beschichtung kann in einfacher Weise vor dem Zusammensetzen des Reaktors auf die Bleche auf der dem Reaktionsraum zugewandten Seite aufgebracht werden, ohne dass beim Zusammensetzen des Reaktors der Katalysator durch thermische oder mechanische Belastung nachteilig verändert wird.

Weiterhin ermöglicht die Verwendung von Abstandskörpern, die nicht mit den den Reaktionsraum bildenden Blechen verbunden sind die Verwendung von vorgefertigten Thermomodulen, die in einfacher Weise mit Katalysator beschichtet werden können und dann mit Hilfe der Abstandskörper in definiertem Abstand zueinander zu einem Reaktor zusammengesetzt werden können. Die Thermomodule sind dabei vorzugsweise lösbar so miteinander verbunden, dass die Reaktionsräume mit Ausnahme von öffnungen für den Ein- und Austritt der Reaktionsmedien nach außen abgedichtet sind. D.h. in einer bevorzugten Ausführungsform können die Verbindungsstellen der Thermomodule durch geeignete Trennverfahren wieder geöffnet werden. Somit kann nach Deaktivierung des Katalysators der Reaktor in einfacher Weise wieder in die einzelnen Thermomodule zerlegt werden, was sowohl eine Wiederverwendung der Thermomodule nach Erneuerung der Katalysatorschicht, wie auch eine einfache Wiedergewinnung von Edelmetallen aus edel- metallhaltigen Katalysatoren ermöglicht.

Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung sind die Abstandskörper in sich gegenüberliegenden Vertiefungen, in den einen Reaktionsraum begrenzenden Blechen, angeordnet. Dabei ist es besonders vorteilhaft, wenn die Größe und Geometrie von Vertiefung und darin angeordnetem Abstandskörper aufeinander abgestimmt sind, um eine schlüssige oder flexible Passung zu ergeben. Diese Ausführungsform führt zu einer deutlich vereinfachten Montage des erfindungsgemäßen Reaktors. So können z.B. die Abstandskörper in den Vertiefungen eines den Reaktionsraum begrenzenden Blechs temporär, z.B. durch ein Wachs fixiert werden und das zweite, den Reaktionsraum begrenzende Blech einfach auf die Abstandskörper aufgesetzt werden. Dabei ist es besonders vorteilhaft, wenn der Abstandskörper ein Wälzkörper ist, z.B. die Geometrie einer Kugel oder eines Zylinders aufweist, und die Vertiefungen in den gegenüberliegenden Blechen eine entsprechende Geometrie aufweisen, wie z.B. Teller oder schalenförmige Geometrie für den Fall, dass der Abstandskörper eine Kugel ist. Dann muss das zweite Blech nicht genau ausgerichtet werden, sondern kann einfach auf die Abstandskörper aufgesetzt werden und dann durch Gleiten oder Rollen in die vorgesehene Position gebracht werden. Weiterhin erlaubt die

Verwendung von Wälzkörpern als Abstandskörper eine leichte Verschiebung der Platten ineinander, wodurch z.B. thermische Spannungen abgebaut werden können. Die Geometrie und Größe von Vertiefungen von Abstandskörpern ist aufeinander abgestimmt, so dass ein definierter Abstand zwischen den, den Reaktions- räum bildenden Blechen, entsteht. Dabei kann, wie oben erwähnt, eine praktisch schlüssige Passung vorliegen, z.B. eine Kugel als Abstandskörper mit einer schalenförmigen Vertiefung, wobei Schale und Kugel annähernd gleichen Radius haben oder die Passung kann flexibel sein, wenn z.B. eine Kugel mit einer tellerförmigen Vertiefung, d.h. der Radius der Vertiefung ist deutlich größer als der der Kugel, verwendet wird. Flexible Passungen bieten den Vorteil einer erhöhten Beweglichkeit der Platten gegeneinander, um z.B. thermische Spannungen abzubauen. Allerdings ist dann der Abstand der den Reaktionsraum bildenden Platten nicht mehr eindeutig definiert. Alternativ können die Abstandskörper auch die Geometrie eines Quaders aufweisen. Eine quaderförmige Ausführungsform kann im Extremfall aus ausgedehnten Leisten bestehen, die den ganzen Reaktionsraum durchmessen können und die dann z.B. Reaktionskanäle ausbilden können, für die eine Abdichtung untereinander nicht unbedingt erforderlich ist.

Um die oben diskutierten Vorteile der vorliegenden Erfindung auszunutzen, ist eine beidseitig verbindungsfreie Anordnung der Abstandskörper zwischen den, den Reaktionsraum bildenden Blechen bevorzugt. Es ist aber auch möglich, die Abstandskörper dauerhaft an ein Blech über ein geeignetes Fügeverfahren zu verbinden und nur den Kontakt zu dem gegenüberliegenden Blech flexibel zu gestalten. Die Abstandskörper zwischen den Blechen übernehmen üblicherweise kei- ne Dichtungsfunktion. Ein Kraftübertrag über die Abstandskörper erfolgt üblicherweise nur, insoweit er für eine Vorspannung des Reaktors zur Druckstabilisierung notwendig ist.

Wie bereits eingangs erwähnt, setzt sich in einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung der Reaktor aus einem Stapel von druckfesten und starren Thermomodulen zusammen. Der Abstand zwischen jeweils zwei Ther- momodulen wird durch Abstandskörper definiert, die bevorzugt jeweils in Vertiefungen zweier gegenüberliegender Thermomodule liegen. Der Spalt zwischen

zwei Thermomodulen bildet den Reaktionsraum, während der Wärmeträger innerhalb des Thermomoduls geführt wird.

Ein Thermomodul besteht aus zwei Blechen, die vorzugsweise planparallel in ei- nem definierten Abstand zueinander angeordnet sind. Die Dicke der Bleche liegt vorzugsweise in einem Bereich zwischen 0,5 und 2 mm. Im Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung wird der Begriff "Blech" für ein flächiges Material verwendet, dass die erforderliche thermische Leitfähigkeit und die erforderliche mechanische und thermische Stabilität aufweist. Innerhalb dieser Grenzen ist das Material der Bleche frei wählbar und ist vorzugsweise ein Metall, wobei Stahl und Aluminium, insbesondere Edelstahl, besonders bevorzugt ist. Die Bleche sind im Wesentlichen eben, weisen aber in der oben diskutierten bevorzugten Ausführungsform, z.B. durch Prägen gebildete Strukturen auf, wobei die Erhebung einer Struktur in Richtung des anderen, das Thermomodul bildende Blech gerichtet ist und die Erniedrigung dieser Struktur, die oben im Zusammenhang mit einer bevorzugten Ausführungsform diskutierte Vertiefung, bildet. Die Form der Struktur kann wie oben diskutiert verschiedene Geometrien aufweisen. Dabei ist es bevorzugt Geometrien für die Strukturen auszuwählen, die durch Umformprozesse, wie z.B. Prägen besonders präzise, einfach und kostengünstig gefertigt werden kön- nen. Die Tiefe der Strukturen beträgt vorzugsweise 0,1 bis 10 mm. Bevorzugt sind, wie bereits erwähnt, zylindrische teller-, schalen- bis nahezu halbkugelförmige oder rechteckige Strukturen. Besonders bevorzugt sind teller-, schalen- bis nahezu halbkugelförmige Strukturen, die dann vorzugsweise mit kugelförmigen Abstandskörpern zusammen verwendet werden.

Die nach innen gerichteten Erhebungen mindestens einer Prägestruktur eines Blechs können, müssen aber nicht, mit der Grundfläche oder mit einer Erhebung einer Prägestruktur des anderen, das Thermomodul bildende Blech in Kontakt stehen. Die beiden, ein Thermomodul bildenden Bleche, können dann in einer Ausführungsform über die Kontaktstelle(n) vorzugsweise durch Löten, Schweißen, Kleben oder Nieten miteinander verbunden sein.

Die über die Prägung hinausgehende innere Struktur der Thermomodule ist prinzipiell frei wählbar. Sinnvoll sind Strukturen, die einen effektiven, möglichst gleichmäßigen Wärmeaustausch zum Reaktionsraum hin ermöglichen und eine mechanische Stabilität gewährleisten. In einer bevorzugten Ausführungsform wei- sen die Thermomodule weitere innere Strukturelemente auf. Es handelt sich hierbei um Abstandshalter, wie z.B. zylindrische oder quaderförmige, vorgefertigte Körper, die in geeigneter Form gleichmäßig im Zwischenraum der Bleche positioniert werden. Die Höhe dieser Abstandshalter ist gleich oder größer als der, durch die Prägestruktur definierte minimale Abstand. Eine Anordnung in Form von seit- lieh begrenzten Kanälen ist denkbar, aber nicht erforderlich. Die Abstandshalter im Inneren der Thermomodule sind durch geeignete Fügeverfahren, wie z.B. Schweißen, Löten, Kleben oder Nieten, mit beiden Blechen verbunden. Die Funktion der Abstandshalter innerhalb der Thermomodule besteht in der zusätzlichen mechanischen Stabilisierung und der geeigneten Führung des Wärmeträgers.

Die Lage und Größe der einzelnen Prägestrukturen und optionalen Abstandshalter wird, basierend auf den zu erwartenden Druckdifferenzen, zwischen Prozess- und Wärmeträgerseite berechnet. Werden Abstandshalter verwendet, kann die Dichte an Prägestrukturen deutlich herabgesetzt werden. üblicherweise liegen alle Reaktionsräume innerhalb des erfindungsgemäßen Reaktors, bzw. alle Wärmetransporträume, jeweils auf gleichem Druckniveau.

Weiterhin wird das bevorzugte Thermomodul gemäß der vorliegenden Erfindung im Randbereich durch einen geeigneten Arbeitsschritt, wie z.B. Umformen der Plattenränder oder Einlegen von Leisten in Kombination mit einem Fügeprozess, wie Schweißen oder Löten, dauerhaft gedichtet. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform werden die Blechränder seitlich so umgezogen, dass sie bei der nachfolgenden Montage zum Thermomodul bereits die seitliche Begrenzung bilden und durch Schweißen verbunden und gedichtet werden können. Es ist aber auch eine Abdichtung durch Andrücken gegen eine Dichtung möglich, diese ist vorzugsweise vor dem Fügen der Präge- und Abstandshalterstrukturen einzubringen. Das fertig gefügte und gedichtete Thermomodul ist somit ein in sich stabiles, steifes und druckdichtes Sandwich. Es ist in der Lage überdrücke seitens Pro-

zess- oder Wärmeträgermedium aufzunehmen, ohne sich dabei zu verformen. Durch zwei oder mehr Aussparungen der umlaufenden Dichtung wird der Zu- und Ablauf von Wärmeträger gewährleistet. Die Verteilung des Wärmeträgers innerhalb des Thermomoduls kann vorzugsweise gleichmäßig sein und wird durch eine geeignete Positionierung und Ausgestaltung der Prägestrukturen sowie der optionalen Abstandshalter und die Lage der Zu- und Ablaufstellen erreicht. Alternativ können aber auch Bereiche unterschiedlicher Temperatur in den Thermomodulen durch entsprechende Verteilung des Wärmeträgers und/oder Anordnung von Einbauten vorgesehen sein, um ein bestimmtes Temperaturprofil einstellen zu kön- nen.

In einer bevorzugten Ausführungsform weist der Apparat im Reaktionsraum eine katalytische Beschichtung auf. Diese wird üblicherweise auf beiden Außenseiten des Thermomoduls aufgebracht. Es ist aber auch möglich, dass nur eine Seite des Thermomoduls einen Katalysator trägt. Eine weitere Möglichkeit besteht darin, dass ein passend auf das Thermomodul aufgelegtes Blech beschichtet wird, wodurch dann eine form-, aber nicht stoffschlüssiger Kontakt, zwischen Katalysatorschicht und Thermomodul entsteht. Ein Vorteil dieser Ausführungsform ist die leichte Separierbarkeit von Katalysator und Thermomodul. Die Katalysatorschicht ist in der Dicke so gewählt, dass Stoff- und Wärmetransportbeschränkung deutlich geringer sind als in einer konventionellen Katalysatorschüttung, auf der anderen Seite jedoch ausreichend Katalysator pro Fläche untergebracht ist, um eine möglichst wirtschaftliche Ausführungsform zu erzielen. Die Schichtdickentoleranz ist gering, vorzugsweise < 15 %. Typische Schichtdicken liegen zwischen 50 μm und 2 mm, bevorzugt zwischen 200 μm und 1 mm. Die Schicht weist eine ausreichende Porosität auf, um eine gute katalytische Wirksamkeit zu gewährleisten. Typische Porositäten liegen im Bereich 5-80 %. Bevorzugt weist die Beschichtung in den Vertiefungen Aussparungen auf, um einen direkten Kontakt der Abstandskörper mit dem Blech zu ermöglichen. Die Schicht kann durch verschiedene bekann- te Verfahren hergestellt werden, wie z.B. Aufsprühen bzw. -spritzen, Siebdrucken, Gießen, Rakeln oder Washcoating. Die oben genannten optionalen Aussparungen können durch Maskieren beim Beschichten sichergestellt werden. Alterna-

tiv können auch Körper in die Vertiefungen eingelegt werden, die nach dem Beschichten wieder entfernt werden.

Der Katalysator kann frei nach den Bedürfnissen der Reaktion gewählt werden, vorausgesetzt es lässt sich eine mechanisch stabile Schicht herstellen. Als Beispiele für mögliche Katalysatoren seien genannt:

Mischoxide, insbesondere: o Auf Basis Mo-V mit Zusatz von Promotoren o Auf Basis Mo-Bi mit Zusatz von Promotoren o Auf Basis V-P mit Zusatz von Promotoren o Auf Basis V-Sb mit Zusatz von Promotoren o Auf Basis Fe-Sb mit Zusatz von Promotoren

- übergangsmetalle bzw. übergangsmetallverbindungen imprägniert auf keramische Träger, insbesondere

o Edelmetalle auf Oxiden im wesentlichen des AI, Si, Ti und/oder Zr gegebenenfalls mit Zusatz von Promotoren o Elemente der Eisengruppe auf Oxiden im wesentlichen des AI, Si, Ti und/oder Zr gegebenenfalls mit Zusatz von Promotoren o Kupferchloride auf Oxiden im wesentlichen des AI, Si, Ti und/oder Zr gegebenenfalls mit Zusatz von Promotoren

Durch die Aufbringung des Katalysators direkt auf die Wand, und nicht wie oft beschrieben als Schüttung zwischen den Modulen, wird ein sehr intensiver Wärmeübergang gewährleistet, was zu definierten thermischen Bedingungen im Reaktionsspalt führt. Der Reaktor ist damit thermisch sehr präzise kontrollierbar. Der optimale Prozesspunkt kann bzgl. Temperatur, Druck und der stöchiometrischen (oder überstöchiometrischen) Eduktverhältnisse eingestellt werden. Es können sehr hochaktive Katalysatoren eingesetzt werden, da eine lokale überhitzung ausgeschlossen werden kann. Der Abstand zwischen den beiden den Reaktionsraum bildenden Blechen, z.B. der Abstand zweier Thermomodule und

die Katalysatorschichtdicke, falls eine Katalysatorbeschichtung verwendet wird, werden vorzugsweise so eingestellt, dass die freie Weite des Reaktionsraums im Bereich von 20 bis 3.000 μm, vorzugsweise 300 bis 1.000 μm liegt.

Die Reaktionsräume sind nach außen abgedichtet mit Ausnahme von öffnungen für den Ein- und Austritt der Reaktionsmedien. Bevorzugt sind die Thermomodule entlang der Außenkante durch bekannte Verfahren wie Schweißen oder Löten gefügt. Dazu können beispielsweise Leisten eingelegt werden, um den Spaltabstand zu überbrücken, oder die Thermomodule enthalten bereits ein Element, das eine schlüssige Verbindung zum benachbarten Thermomodul erlaubt. Diese Fügung kann in einem ausreichenden Abstand zur optionalen Katalysatorschicht vorgenommen werden, um z.B. eine thermische Schädigung des Katalysators zu vermeiden. Alternativ kann eine Dichtung mit Andruck verwendet werden. Eine bevorzugte Ausführungsform des Apparates sieht vor, dass die Thermomodule so miteinander verfügt werden, dass die Fügestelle zwischen den Modulen durch geeignete Trennverfahren wieder geöffnet werden kann. Auf diese Weise wird sichergestellt, dass der Reaktor wieder verwendet werden und der enthaltene Katalysator zur Wiederaufbereitung oder Entsorgung entfernt werden kann.

Die Zu- und Abfuhr des Reaktionsmediums wird durch die bereits erwähnten öffnungen im Reaktionsraum gewährleistet. Die gleichmäßige Verteilung innerhalb eines Reaktionsspalts, rechtwinklig zur Strömungsrichtung wird prozessabhängig durch die entsprechende Strukturierung und Dimensionierung des Ein- und Ausströmungsbereichs gewährleistet. Dies erfolgt in der Regel durch einen künstlich erzeugten, oder durch die Konstruktion vorgegebenen, Strömungswiderstand. Optional können einzelne Komponenten des Reaktionsmediums separat zugeführt werden. In diesem Fall wird zweckmäßigerweise eine Mischstruktur in die Reaktionskammer am Eintrittsbereich der Komponenten mit integriert. Die Mischung kann jedoch auch in einer Struktur unmittelbar vor dem Reaktor erfolgen. Im Falle von explosionsfähigen Gasmischungen sollte die Struktur so dimensioniert werden, dass eine Explosion nicht entstehen oder sich nicht fortpflanzen kann. Gleiches gilt für die Verbindung von Mischstruktur und Reaktionsraum.

In einer besonderen Ausführungsform weisen die Thermomodule oder ein Teil der Thermomodule Reaktantenkanäle auf, über die ein Teil oder die Gesamtheit der Reaktanten in den Reaktionsraum hinein dosiert werden können. Der Wärmeträger führende Bereich im Thermomodul wird durch solche Reaktanten führenden Kanäle unterbrochen. Die Reaktantenkanäle sind dabei dicht gegen den Wärmeträger führenden Bereich verschlossen. Die Kanäle sind über öffnungen im Blech zu einer Seite oder beiden Seiten mit dem Reaktionsraum verbunden. Diese öffnungen können z.B. in Form von Bohrungen oder Schlitzen gestaltet sein. Die Größe ist bevorzugt so gewählt, dass ein ausreichender Druckverlust eine gleichmäßige Dosierung über den Bereich aller öffnungen gewährleistet (bei Bohrungen ein Durchmesser von ca. 100 μm - 500 μm). Eine mögliche Katalysatorschicht kann auf Höhe des Reaktionskanals, insbesondere im Bereich der Dosierungsöffnungen unterbrochen werden. Das Thermomodul kann mehrere solcher Reaktantenkanäle enthalten. Diese sind bevorzugt quer zur Strömungsrichtung im Reaktionsraum angebracht. Bevorzugt enthält das Thermomodul einen Reaktan- tenkanal am Einströmrand. Die beschriebenen Reaktantenkanäle können z.B. zur Erzeugung von hochreaktiven oder explosionsfähigen Mischungen im Reaktionsraum genutzt werden. So kann z.B. der Hauptteil der Komponenten über die normalen Einströmöffnungen in den Reaktionsraum gegeben werden, während die die eigentliche Reaktion auslösende Komponente über einen Reaktantenkanal zudosiert wird. Eine Anordnung mit mehreren Reaktantenkanälen erlaubt auch eine Nachdosierung von Komponenten, z.B. wenn diese zunächst im Unterschuss zugegeben werden.

Durch die Positionierung des Ein- und Ausströmungsbereichs kann der Reaktor im Gleich-, Gegen- sowie im Kreuzstromprinzip betrieben werden. Die Zu- und Abfuhr von Reaktanten und Wärmeträger erfolgt bevorzugt über Hauben („Header"), die bevorzugt durch ein Fügeverfahren wie z.B. Schweißen oder Löten fest mit dem Reaktor verbunden werden. Diese Header enthalten be- vorzugt bereits erwähnte Strukturen zur Gleichverteilung der Medien. In einer solchen Anordnung sind mindestens 4 Header notwendig, je nach Zahl der Ein- oder Abströmöffnungen sowohl im Reaktions- als auch im Wärmeträgerbereich können es aber auch beliebig mehr sein. Die Header werden mit konventionellen Rohrlei-

tungen verbunden, die die Integration des Reaktors in die Prozessperipherie gewährleisten.

Alternativ zur Nutzung von Headern ist aber auch ein separater Anschluss der einzelnen Reaktor- und Wärmeträgerräume an Verteiler- bzw. Sammelleitungen z.B. über Flansche möglich. Ebenfalls möglich ist ein Anschluss bestimmter Medienströme über Header und parallel dazu anderer Medienströme über Einzelanschlüsse.

Der Reaktor ist bevorzugt so ausgelegt, dass größere Druckdifferenzen zwischen zwei benachbarten Reaktionsräumen vermieden werden, so dass allenfalls geringe Kräfte wirksam werden. Die Kräfte durch die Druckdifferenz zwischen Wärmeträgerraum und Reaktionsraum werden weitgehend durch die innere Struktur des Thermomoduls aufgefangen. Die Kräfte auf die beiden äußersten Thermomodule durch die Druckdifferenz zwischen Reaktionsraum und Umgebung werden bevorzugt über entsprechend dimensionierte Andruckplatten kompensiert, die z.B. durch Zuganker miteinander verbunden werden können, die mit einer Vorspannung versehen werden können. Um unterschiedliche Wärmedehnungen zwischen Zuganker und Reaktor auszugleichen, können die Zuganker mit flexiblen Kraft- überträgern wie z.B. Tellerfedern versehen sein. Dabei ist es auch möglich, dass die äußersten Thermomodule so massiv ausgestaltet werden, dass sie selbst als Andruckplatten verwendet werden können. Alternativ kann der gesamte Reaktor in einem äußeren Druckbehälter angeordnet werden, so dass der Außendruck an den Druck im Reaktionsraum angepasst werden kann.

Werden Andruckplatten verwendet, ist ein flächiger Kontakt zwischen äußerem Thermomodul und Andruckplatte möglich. Dieser flächige Kontakt kann an den Vertiefungsstellen unterbrochen sein, es ist aber auch möglich beim äußersten Thermomodul einseitig auf Vertiefungen zu verzichten. In einer bevorzugten Aus- führungsform erfolgt der Kontakt zwischen äußeren Thermomodul und Andruck- platte aber über in den Vertiefungen des Moduls angeordnete Abstandskörper, die identisch zu denen in den Reaktionsräumen sein können. Bevorzugt handelt es sich dabei um Kugeln. Da auf dieses äußere Thermomodul bedingt durch die

möglicherweise anliegende Druckdifferenz Kräfte wirken, ist gegebenenfalls die Dichte der Abstandskörper zu erhöhen, um eine Verformung des Thermomoduls zu verhindern. Der Vorteil dieser bevorzugten Ausführungsform liegt darin, dass die Abstandskörper ein Rollen oder Gleiten zwischen äußerem Thermomodul und Andruckplatte ermöglichen, so dass mechanische Spannungen, z.B. bedingt durch eine ungleichmäßige Temperaturverteilung beim Aufheizen oder Abkühlen, abgebaut werden können. Ein weiterer Vorteil liegt in der verminderten Wärmeleitung zwischen Thermomodul und Andruckplatte, die ansonsten für einen Wärmeabfuhr aus dem System sorgen kann. Alternativ kann die Andruckplatte durch ein äußeres Thermomodul ersetzt werden, das so massiv ausgestaltet ist, dass eine Verformung ebenfalls unterbleibt.

Ein weiteres Mittel zur Vermeidung thermisch induzierter Spannungen besteht in der sorgfältigen Isolation und gegebenenfalls Beheizung der Andruckplatten.

Ein weiterer Bestandteil dieser Erfindung ist die Verwendung eines oben beschriebenen Reaktors in den verschiedenen Ausführungsvarianten für die Durchführung von chemischen Reaktionen. Bevorzugt handelt es sich dabei um stark exotherme oder endotherme Prozesse. Besonders bevorzugt um Gasphasenpro- zesse und ganz besonders bevorzugt um Partialoxidationen, als Beispiele seien genannt:

- Partialoxidation von Propen und/oder Propan zu Acrolein und/oder Acryl- säure - Partialoxidation von Acrolein, Propen und/oder Propan zu Acrylsäure

Partialoxidation von Isobuten, Isobutan und/oder Isobutylalkohol zu Me- thacrolein und/oder Methacrylsäure

- Partialoxidation von Methacrolein, Isobuten, Isobutan und/oder Isobutylalkohol zu Methacrylsäure - Partialoxidation von Butan und/oder Buten zu Maleinsäureanhydrid und/oder Maleinsäure Partialoxidation von Ethan und/oder Ethen zu Essigsäure

Partialoxidation von o-Xylol und/oder Naphthalin zu Phthalsäure und/oder Phthalsäureanhydrid

- Partialoxidation von p-Xylol zu Terephthalsäure

- Oxidative und nichtoxidative Dehydrierung von Kohlenwasserstoffen, z.B. zur Herstellung von Propen oder Buten

- Oxidative Kopplung von Ethen und Essigsäure zu Vinylacetat Epoxidierung von Olefinen, z.B. Umsetzung von Ethen zu Ethylenoxid oder Propen zu Propylenoxid

- Ammoxidation von Propen und/oder Propan zu Acrylnitril - Ammoxidation von Methylaromaten zu aromatischen Nitrilen

- Oxychlorierung von Ethen und/oder Ethan zu Vinylchlorid

- Erzeugung von Synthesegas

In einer besonderen Ausführungsform werden diese Prozesse unter Bedingungen betrieben, bei denen die Reaktantenmischungen unter Reaktionsbedingungen explosionsfähig sind. Dazu muss der erfindungsgemäße Reaktor so ausgelegt werden, dass der den Reaktionsraum definierenden Spalt kleiner als die Zündbzw. Löschabstand der jeweiligen Reaktionsmischung unter den gegebenen Bedingungen ist. Weiter ist durch eine geeignete Prozessführung bzw. durch ent- sprechende Einbauten (z.B. Diffusionssperre) sicherzustellen, dass keine explosive Mischung der Edukte und/oder Produkte in den makroskopischen Bereich vor dem Reaktoreintritt oder nach dem Reaktoraustritt eintreten kann.

Weiterhin wird die vorliegende Erfindung anhand der beigefügten Figuren erläu- tert.

Figur 1 zeigt eine Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Thermomo- duls in Explosionsdarstellung.

Figur 2 zeigt eine schematische Darstellung einer Ausführungsform eines äußeren Abschlusses des Thermomodulstapels des erfindungsgemäßen Reaktors.

Figur 3 zeigt eine schematische Darstellung der Anordnung zweier erfindungsgemäßer Thermomodule.

Figur 4 zeigt unterschiedliche erfindungsgemäße Ausführungsformen von Vertiefungen in den den Reaktionsraum bildenden Blechen mit dazu passenden Abstandskörpergeometrien .

Figur 5 zeigt eine schematische Darstellung der Staplung von erfindungsgemäßen Thermomodulen.

Figur 6 zeigt eine schematische Darstellung der Stoffströme durch den erfindungsgemäßen Reaktor.

In der in Figur 1 gezeigten Ausführungsform eines, für den erfindungsgemäßen Reaktor geeigneten, Thermomoduls 14 sind eine Mehrzahl von tellerförmigen Vertiefungen in den, die Hauptflächen des Thermomoduls bildenden Blechen 5 vorgesehen. Die Vertiefungen 2 werden durch Prägestrukturen gebildet, wobei die Erhebungen dieser Prägestrukturen nach innen gerichtet sind und bei der in Figur 1 gezeigten Ausführungsform Kontaktstellen 6 bilden, an denen die beiden Bleche 5, die das Thermomodul 14 bilden, miteinander verbunden sind. Die Hauptflächen des Thermomoduls sind mit einer katalytischen Beschichtung 8 versehen, wobei nur die Beschichtung auf einer Seite dargestellt ist. Die katalytische Beschichtung 8 weist im Bereich der Vertiefungen 2 entsprechende Ausnehmungen auf.

In der in Figur 2 gezeigten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors sind die, die Thermomodule 14 bildenden Bleche 5 sowohl über die Kontaktstellen 6 zwischen zwei gegenüberliegenden Erhebungen der die Vertiefung für die Abstandskörper bildenden Prägestrukturen, wie auch durch Abstandshalter 7 miteinander verbunden, um eine ausreichende Druckstabilität der Thermomodule zu gewährleisten. Der Abstand zwischen zwei Thermomodulen, der den Reaktionsraum definiert, wird durch die Geometrie der Vertiefungen 2 und der Abstandskörper 1 definiert. Die den Reaktionsraum 3 begrenzenden Flächen der gestapelten Thermomodule 14 sind mit einer katalytischen Beschichtung 8 versehen, wo-

bei die Vertiefungen 2 für die Aufnahme der Abstandskörper 1 ausgespart sind. Bei der in Figur 2 gezeigten Ausführungsform bildet der äußere Abschluss des erfindungsgemäßen Reaktors eine Andruckplatte 11. Der Kontakt zwischen dem äußeren Thermomodul 14 und der Andruckplatte 11 erfolgt über, in den Vertie- fungen 2 des Moduls 14 angeordneten Abstandskörpern 13, die identisch zu denen in den Reaktionsräumen 3 sein können. Bei der in Figur 2 gezeigten Ausführungsform ist die Dichte der Abstandskörper 13 im Vergleich zu der Dichte der Abstandskörper 1 in dem Reaktionsraum 3 erhöht, um die Kräfte aufgrund der erhöhten Druckdifferenz zwischen dem Reaktionsraum 3 und der Umgebung bes- ser aufnehmen zu können.

Figur 3 zeigt eine bevorzugte Ausführungsform der Thermomodule 14 für den erfindungsgemäßen Reaktor. Die Thermomodule werden durch zwei planparallel angeordnete Bleche 5 gebildet, die sowohl über Abstandshalter 7 als auch über die Kontaktstelle 6 zweier gegenüberliegender Erhebungen der, die Vertiefung 2 für die Abstandshalter 1 bildenden Prägestruktur miteinander verbunden. Die Vertiefungen 2 haben eine schalenförmige Geometrie. Die Abstandskörper 1 , die den Abstand zwischen den Thermomodulen 14 definieren, haben eine zylindrische Geometrie, die passend zu den Vertiefungen 2 in den Thermomodulen 14 an den Enden konisch verjüngt ist. Die Thermomodule 14 weisen Reaktantenkanäle 9 auf, über die Reaktanten in den Reaktionsraum eindosiert werden können. Der Wärmetransportraum 4 im Thermomodul 14 wird durch die Reaktantenkanäle 9 unterbrochen. Die Reaktantenkanäle sind über öffnungen 10 in der in Figur 3 gezeigten Ausführungsform zu einer Seite mit dem Reaktionsraum 3 verbunden.

Figur 4 zeigt verschiedene Ausführungsformen für die Geometrie der Vertiefungen 2 im Thermomodul 14 und die dazu passenden Geometrien der Abstandskörper 1.

Wie aus Figur 5 ersichtlich, sind bei dem erfindungsgemäßen Reaktor eine Mehrzahl von Thermomodulen 14 stapeiförmig übereinander angeordnet. Der Reaktionsraum 3 wird durch den Abstand zwischen zwei Thermomodulen 14 definiert, der durch die Geometrie der Vertiefungen 2 und der Abstandskörper 1 bestimmt

ist. Die Bleche 5 der in Figur 5 gezeigten Thermoelemente sind sowohl über die Abstandshalter als auch durch die Kontaktstellen an den Vertiefungen 2 miteinander verbunden und weisen Reaktantenkanäle 9 auf.

Figur 6 zeigt in schematischer Weise eine mögliche Stoffstromführung für die Reaktanten und Ströme, den Produktstrom und den Wärmeträgerstrom. Wie in Figur 6 gezeigt, werden die jeweiligen Stoffströme dem Reaktor über Hauben (Header) 12 zugeführt bzw. entnommen.

Bezugszeichenliste:

1 Abstandskörper

2 Vertiefungen

3 Reaktionsraum

4 Wärmetransportaum

5 Bleche

6 Kontaktstellen

7 Abstandshalter (Wärmetransportraum)

8 katalytische Beschichtung

9 Reaktantenkanäle

10 öffnungen

11 Andruckplatte

12 Header (Hauben)

13 Abstandskörper Andruckplatte

14 Thermomodule