以下、必要に応じて図面を参照しつつ、� ��発明の好適な実施形態について詳細に説明� ��る。なお、図面中、同一要素には同一符号� ��付すこととし、重複する説明は省略する。� ��た、上下左右等の位置関係は、特に断らな� ��限り、図面に示す位置関係に基づくものと� ��る。更に、図面の寸法比率は図示の比率に� ��られるものではない。

[回路部材の接続構造]
 図1は、本発明の回路部材の接続構造の一例 を示す概略断面図である。回路部材の接続構 造1は、相互に対向する第1の回路部材30及び� �2の回路部材40を備えており、第1の回路部材3 0と第2の回路部材40との間には、これらを接� �する回路接続部材10が設けられている。回路 接続部材10は、接着剤組成物と、表面に複数� ��突起14を備えた導電粒子12とを含む回路接続 材料を硬化処理して得られるものである。従 って、回路接続部材10は、絶縁性物質11と導� �粒子12とを含有している。ここで、絶縁性物 質11は、接着剤組成物の硬化物から構成され� ��いる。

 第1の回路部材30は、回路基板(第1の回路� �板)31と、回路基板31の主面31a上に形成される 回路電極(第1の回路電極)32とを備えている。� ��2の回路部材40は、回路基板41と、回路基板41 の主面41a上に形成される回路電極(第1の回路� ��極)42とを備えている。

 回路基板31、41において、回路電極32、42� �表面は平坦になっている。なお、本発明に� �いて「回路電極の表面が平坦」とは、回路� �極の表面の凹凸が20nm以下であることをいう� ��

 回路電極32、42の厚みは、50nm以上である� �とが望ましい。回路電極32、42の厚みが50nm未 満の場合、回路接続材料中の導電粒子12の表� ��側にある突起部14が圧着時に回路電極32、42� ��貫通し回路基板31、41と接触する可能性があ る。その場合、回路電極32、42と導電粒子12と の接触面積が減少し接続抵抗が上昇する傾向 がある。また、回路電極32、42の厚みは製造� �スト等の点から、好ましくは1000nm以下、よ� �好ましくは500nm以下である。

 回路電極32、42の材質として、Au、Ag、Sn、 Pt族の金属又はITO、IZO、Al、Crが挙げられる。 特に回路電極32、42の材質がITO又はIZOの場合� �、電気的接続が顕著に良好となり本発明の� �果が発揮される。また、回路電極32、42は、� ��体を上記物質で構成されていてもよいが、� ��面(最外層)のみを上記物質で構成されてい� �もよい。

 回路基板31、41の材質は特に制限はされな いが、通常は有機絶縁性物質、ガラス又はシ リコンである。

 第1の回路部材30及び第2の回路部材40の具� ��例としては、半導体チップ、抵抗体チップ� ��コンデンサチップ等のチップ部品、プリン� ��基板等の基板が挙げられる。これらの回路� ��材30、40には通常、回路電極(回路端子)32、42 が多数(場合によっては単数でもよい)設けら� ��ている。また、回路部材の接続構造の形態� ��しては、ICチップとチップ搭載基板との接� �構造、電気回路相互の接続構造の形態もあ� �。

 また、第1の回路部材30において、第1の回 路電極32と回路基板31との間に絶縁層がさら� �設けられてもよいし、第2の回路部材40にお� �て、第2の回路電極42と回路基板41との間に絶 縁層がさらに設けられてもよい。絶縁層は、 絶縁材料で構成されていれば特に制限されな いが、通常は有機絶縁性物質、二酸化珪素又 は窒化珪素から構成される。

 そして、この回路部材の接続構造1におい ては、対向する回路電極32と回路電極42とが� �導電粒子12を介して電気的に接続されている 。即ち、導電粒子12が、回路電極32、42の双方 に直接接触している。具体的には、導電粒子 12の突起(「突起部」ともいう)14が、絶縁性物 質11を貫通して第1回路電極32、第2の回路電極 42に接触している。

 このため、回路電極32、42間の接続抵抗が 十分に低減され、回路電極32、42間の良好な� �気的接続が可能となる。したがって、回路� �極32、42間の電流の流れを円滑にすることが� ��き、回路の持つ機能を十分に発揮すること� ��できる。

 導電粒子12の複数の突起14のうち一部の突 起は、回路電極32又は回路電極42に食い込ん� �いることが好ましい。この場合、導電粒子12 の突起14と回路電極32,42との接触面積がより� �加し、接続抵抗をより低減させることがで� �る。

 回路部材の接続構造1において、第1の回路� �極32、第2の回路電極42の少なくとも一方の表 面積は15000μm ² 以下であり、且つ、第1の回路電極32と第2の� �路電極42との間における平均導電粒子数が1� �以上であることが好ましい。ここで、平均� �電粒子数とは、回路電極1つあたりの導電粒� ��数の平均値を言う。この場合、対向する回� ��電極32、42間の接続抵抗をより十分に低減す ることができる。

 また、平均導電粒子数が3個以上である場 合には、さらに良好な接続抵抗を達成できる 。これは、対向する回路電極32、42間の接続� �抗が十分に低くなるからである。また回路� �極32、42間における平均導電粒子数が1個以下 の場合には、接続抵抗が高くなりすぎ、電子 回路が正常に動作しなくなることがある。

 以下、回路接続部材10について詳細に説� �する。回路接続部材10は、フィルム状となっ ており、上述したように、表面側に突起部14� ��有する導電粒子12と、接着剤組成物とを含� �する回路接続材料を硬化処理することによ� �て得られるものである。

 回路接続部材10は、絶縁性物質11と導電粒 子12とを含有している。導電粒子12はその詳� �については後述するが、図2の(a)、(b)に示す� ��うに、その表面側に複数の突起部14を有し� �いる。そして、この回路部材の接続構造1に� ��いては、対向する回路電極32と回路電極42と が、導電粒子12を介して電気的に接続されて� ��る。即ち、導電粒子12が、回路電極32、42の� ��方に直接接触している。具体的には、導電� ��子12の突起部14が、絶縁性物質11を貫通して� ��1回路電極32、第2の回路電極42に接触してい� ��。また、導電粒子12の突起部14の内側部分の 金属層22は核体21a側にめり込んでおり、その� ��、核体21aのプラスチックの反発力によって� ��起部14は回路電極32、42側に押し上げられ、� ��起部14は更に回路電極にめり込む様な状態� �なる。

 このため、導電粒子12と回路電極32、42の� ��触面積が増加し、回路電極32、42間の接続抵 抗が十分に低減され、回路電極32、42間の良� �な電気的接続が可能となる。従って、回路� �極32、42間の電流の流れを円滑にすることが� ��き、回路の持つ機能を十分に発揮すること� ��できる。

[回路接続材料]
(導電粒子)
 導電粒子12は、導電性を有する粒子(本体部) と、この粒子の表面上に形成された複数の突 起部14とから構成されている。ここで、複数� ��突起部14は、導電性を有する金属で構成さ� �ている。図2は、本発明に係る回路接続材料� ��含まれる導電粒子の種々の形態を示す断面� ��である。

 図2の(a)に示す導電粒子12は、有機高分子� ��合物からなる核体21と、核体21の表面上に形 成される金属層22とで構成される。核体21は� �中核部21aと中核部21aの表面上に形成される� �起部21bとで構成される。金属層22は、その表 面側に、複数の突起部14を有している。金属� ��22は核体21を覆っており、突起部21bに対応す る位置で導電粒子の外側に向けて突起し、そ の突起している部分が突起部14となっている� ��

 核体21は、金属からなる核体に比べて、� �ストが低い上、熱膨張や圧着接合時の寸法� �化に対して弾性変形範囲が広いため、回路� �続材料として、より適している。

 核体21の中核部21aを構成する有機高分子� �合物としては、例えば、アクリル樹脂、ス� �レン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコ� �ン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの� �重合体が挙げられ、これらを架橋したもの� �使用してもよい。

 核体21の中核部21aの平均粒径は、1~4μmで� �ることが好ましく、2~4μmであることがより� �ましく、2.5~3.5μmであることが更に好ましい� ��平均粒径が1μm未満であると、粒子の二次凝 集が生じ、隣接する回路との絶縁性が不十分 となる傾向がある。他方、平均粒径が4μmを� �えると、回路接続時に接着剤組成物を排除� �る面積が大きくなるため、接着剤組成物の� �除が不十分となる傾向がある。なお、本明� �書における核体21の平均粒径は、中核部21aの 平均粒径のことを指すものであり、粒度分布 測定装置を使用することや、導電粒子の断面 を電子顕微鏡で観察することで測定すること ができる。

 核体21の突起部21bを構成する有機高分子� �合物としては、例えば、アクリル樹脂、ス� �レン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコ� �ン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの� �重合体が挙げられ、これらを架橋したもの� �使用してもよい。突起部21bを構成する有機� �分子化合物は、中核部21aを構成する有機高� �子化合物と同一であっても異なっていても� �い。なお、突起部21bの平均粒径は50~500nmであ ることが好ましい。

 核体21は、中核部21aの表面に中核部21aよ� �も小さな径を有する突起部21bを複数個吸着� �せることにより形成することができる。突� �部21bを中核部21aの表面に吸着させる方法と� �ては、例えば、双方もしくは一方の粒子を� �ラン、アルミ、チタン等の各種カップリン� �剤及び接着剤の希釈溶液で表面処理後に両� �を混合し付着させる方法が挙げられる。

 金属層22の材質としては、Cu、Ni又はNi合� �、Ag又はAg合金が挙げられ、Ni又はNi合金であ ることが好ましい。また、金属層22が複数の� ��属層から構成される場合、金属層22の最外� �の材質が、Ni又はNi合金であることが好まし� ��。ニッケル合金としては、例えば、Ni-B、Ni- W、Ni-B、Ni-W-Co、Ni-Fe及びNi-Crが挙げられる。

 金属層22の硬さとしては、ビッカース硬� �が400~1000であることが好ましく、500~800であ� �ことがより好ましい。また、金属層22が複数 の金属層から構成される場合、金属層22の最� ��層のビッカース硬度が400~1000であることが� �ましく、500~800であることがより好ましい。� ��属層のビッカース硬度が400未満の場合、回� ��電極接触時に突起の金属層が変形してしま� ��、回路電極に対するめり込みが弱くなり、� ��触面積が減少し接続抵抗は高くなる傾向に� ��る。また、金属層のビッカース硬度で1000を 超えると、接続時の粒子変形によって金属層 に割れが生じ、回路電極同士の導通経路が遮 断される状態となり接続抵抗が増加する傾向 にある。

 金属層22は、これらの金属を核体21に対し て無電解メッキ法を用いてメッキすることに より形成することができる。無電解メッキ法 は、大きくバッチ方式と連続滴下方式とに分 けられるが、いずれの方式を用いても金属層 22を形成することができる。

 金属層22の厚み(メッキの厚み)は、65~125nm� ��あることが好ましく、75~100nmであることが� �り好ましく、80~90nmであることがさらに好ま� ��い。金属層22の厚みをこのような範囲とす� �ことで、回路電極32、42間の接続抵抗をより� ��層良好なものとすることができる。ここで� ��本明細書における導電粒子の金属層22の厚� �は、突起部14を含まない金属層部分の厚みを 指すものであり、電子顕微鏡により測定する ことができる。

 金属層22の厚みが65nm未満ではメッキの厚� ��が薄いため接続抵抗が大きくなる傾向があ� ��、125nmを超えるとメッキ時に導電粒子間で� �結が発生し、隣接する回路電極間で短絡が� �じ易くなる傾向がある。

 また、導電粒子12において金属層22が核体 21から完全に剥離している粒子の混入率は、� ��子25万個中5%未満であることが好ましく、1.0 %未満であることがより好まく、0.1%未満であ� ��ことがさらに好ましい。金属層22が核体21か ら完全に剥離している粒子の混入率をこのよ うな範囲とすることで、回路電極32、42間の� �通を確実なものとすることができる。金属� �22が核体21から完全に剥離している粒子の混� ��率が5%以上では導電に関与しない粒子が電� �上に存在することによって接続抵抗が大き� �なる傾向がある。

 本発明における導電粒子12は、部分的に� �体21が露出している場合もある。接続信頼性 の点から、核体21の表面積に対する金属層22� �被覆率は、70%以上であることが好ましく、80 ~100%であることがより好ましい。金属層22の� �覆率をこのような範囲とすることで、回路� �極32、42間の接続抵抗をより一層良好なもの� ��することができる。金属層22の被覆率が70%� �満では導電粒子表面の導通面積が小さくな� �ため接続抵抗が大きくなる傾向がある。

 導電粒子12の突起14の高さHは、65~500nmであ ることが好ましく、100~300nmであることがより 好ましい。また、隣接する突起14間の距離Sは 、1000nm以下であることが好ましく、500nm以下� ��あることがより好ましい。

 また、隣接する突起14間の距離Sは、導電� ��子12と回路電極32、42との間に接着剤組成物� ��入り込まず、十分に導電粒子12と回路電極32 、42とを接触させるためには、少なくとも50nm 以上であることが望ましい。なお、導電粒子 12の突起14の高さH及び隣接する突起14間の距� �Sは、電子顕微鏡により測定することができ� ��。

 なお、導電粒子12は、図2の(b)に示すよう� ��、核体21が中核部21aのみで構成されてもよ� �。言い換えると、図2の(a)に示す導電粒子12� �おいて突起部21bは設けられていなくてもよ� �。図2の(b)に示す導電粒子12は、核体21aの表� �を金属メッキし、核体21aの表面上に金属層22 を形成することにより得ることができる。

 ここで、突起14を形成させるためのメッ� �方法について説明する。例えば、突起14は、 メッキ反応の途中で、最初に使用したメッキ 液よりも濃度の高いメッキ液を追加すること でメッキ液濃度を不均一にすることにより形 成することができる。また、メッキ液のpHを� ��節すること、例えば、ニッケルメッキ液のp Hを6とすることでこぶ状の金属層、即ち突起1 4を有する金属層22を得ることができる(望月� �、表面技術、Vol.48,No.4、429~432頁、1997)。また 、メッキ浴の安定性に寄与する錯化剤として 、グリシンを用いた場合、平滑な金属層(皮� �)ができるのに対して、酒石酸やDL-リンゴ酸� ��用いた場合、こぶ状の皮膜、即ち突起14を� �する金属層22を得ることができる(荻原ら、� �晶質めっき、Vol.36、第35~37頁、1994;荻原ら、� ��路実装学会誌、Vol.10,No.3、148~152頁、1995)。

 金属層22は、単一の金属の層からなるも� �であってもよく、複数の金属の層からなる� �のであってもよい。

(接着剤組成物)
 接着剤組成物としては、(1)エポキシ樹脂と� ��エポキシ樹脂の潜在性硬化剤とを含有する� ��成物、(2)ラジカル重合性物質と、加熱によ� ��遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含有す� ��組成物、又は(1)と(2)との混合組成物が好ま� ��い。

 まず、(1)エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂� ��潜在性硬化剤とを含有する組成物について� ��明する。上記エポキシ樹脂としては、ビス� ��ェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノール F型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキ� ��樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹� ��、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、� ��スフェノールAノボラック型エポキシ樹脂、 ビスフェノールFノボラック型エポキシ樹脂� �脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル� �エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキ� �樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソ� �アヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エ� �キシ樹脂が挙げられる。これらのエポキシ� �脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素� �加されていてもよい。これらのエポキシ樹� �は、2種以上を併用してもよい。

 潜在性硬化剤としては、エポキシ樹脂を� ��化させることができるものであればよい。� ��のような潜在性硬化剤としては、アニオン� ��合性の触媒型硬化剤、カチオン重合性の触� ��型硬化剤、重付加型の硬化剤が挙げられる� ��これらは、単独又は2種以上の混合物として 使用できる。これらのうち、速硬化性におい て優れ、化学当量的な考慮が不要である点か らは、アニオン又はカチオン重合性の触媒型 硬化剤が好ましい。

 アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬� ��剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド� ��、三フッ化ホウ素-アミン錯体、スルホニウ ム塩、アミンイミド、ジアミノマレオニトリ ル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの 塩、ジシアンジアミドが挙げられ、これらの 変成物も使用することができる。重付加型の 硬化剤としては、ポリアミン類、ポリメルカ プタン、ポリフェノール、酸無水物が挙げら れる。

 アニオン重合型の触媒型硬化剤として第3 級アミン類やイミダゾール類を配合した場合 、エポキシ樹脂は160℃~200℃程度の中温で数10 秒~数時間程度の加熱により硬化する。この� �め、可使時間(ポットライフ)が比較的長くな るので好ましい。

 カチオン重合型の触媒型硬化剤としては� ��例えば、エネルギー線照射によりエポキシ� ��脂を硬化させる感光性オニウム塩(芳香族ジ アゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩等が主 として用いられる)が好ましい。

 また、エネルギー線照射以外に加熱によ� ��て活性化しエポキシ樹脂を硬化させるもの� ��して、脂肪族スルホニウム塩がある。この� ��の硬化剤は、速硬化性という特徴を有する� ��とから好ましい。

 これらの潜在性硬化剤を、ポリウレタン� ��、ポリエステル系等の高分子物質、ニッケ� ��、銅等の金属薄膜及びケイ酸カルシウム等� ��無機物で被覆してマイクロカプセル化した� ��のは、可使時間が延長できるため好ましい� ��

 次いで、(2)ラジカル重合性物質と、加熱� ��より遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含� ��する組成物について説明する。

 ラジカル重合性物質は、ラジカルにより� ��合する官能基を有する物質である。このよ� ��なラジカル重合性物質としては、アクリレ� ��ト(対応するメタクリレートも含む。以下同 じ)化合物、アクリロキシ(対応するメタクリ� ��キシも含む。以下同じ)化合物、マレイミド 化合物、シトラコンイミド樹脂、ナジイミド 樹脂が挙げられる。ラジカル重合性物質は、 モノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよ く、モノマーとオリゴマーを併用することも 可能である。

 上記アクリレート化合物の具体例として� ��、メチルアクリレート、エチルアクリレー� ��、イソプロピルアクリレート、イソブチル� ��クリレート、エチレングリコールジアクリ� ��ート、ジエチレングリコールジアクリレー� ��、トリメチロールプロパントリアクリレー� ��、テトラメチロールメタンテトラアクリレ� ��ト、2-ヒドロキシ-1,3-ジアクリロキシプロパ ン、2,2-ビス[4-(アクリロキシメトキシ)フェニ ル]プロパン、2,2-ビス[4-(アクリロキシポリエ トキシ)フェニル]プロパン、ジシクロペンテ� ��ルアクリレート、トリシクロデカニルアク� ��レート、トリス(アクリロイロキシエチル)� �ソシアヌレート、ウレタンアクリレートが� �げられる。これらは単独で又は2種以上を混� ��して用いることができる。

 また、必要によりハドロキノン、メチル� ��ーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を� ��宜用いてもよい。さらに、耐熱性の向上の� ��点から、アクリレート化合物がジシクロペ� ��テニル基、トリシクロデカニル基及びトリ� ��ジン環からなる群より選ばれる少なくとも1 種の置換基を有することが好ましい。

 上記マレイミド化合物は、分子中にマレ� ��ミド基を少なくとも2個以上含有するもので ある。このようなマレイミド化合物としては 、例えば、1-メチル-2,4-ビスマレイミドベン� �ン、N,N’-m-フェニレンビスマレイミド、N,N� �-p-フェニレンビスマレイミド、N,N’-m-トル� �レンビスマレイミド、N,N’-4,4-ビフェニレン ビスマレイミド、N,N’-4,4-(3,3’-ジメチルビ� �ェニレン)ビスマレイミド、N,N’-4,4-(3,3’-ジ メチルジフェニルメタン)ビスマレイミド、N, N’-4,4-(3,3’-ジエチルジフェニルメタン)ビス マレイミド、N,N’-4,4-ジフェニルメタンビス� ��レイミド、N,N’-4,4-ジフェニルプロパンビ� �マレイミド、N,N’-3,3’-ジフェニルスルホン ビスマレイミド、N,N’-4,4-ジフェニルエーテ� ��ビスマレイミド、2,2-ビス(4-(4-マレイミドフ ェノキシ)フェニル)プロパン、2,2-ビス(3-s-ブ� ��ル-4,8-(4-マレイミドフェノキシ)フェニル)プ ロパン、1,1-ビス(4-(4-マレイミドフェノキシ)� ��ェニル)デカン、4,4’-シクロヘキシリデン-� ��ス(1-(4-マレイミドフェノキシ)-2-シクロヘキ シルベンゼン、2,2-ビス(4-(4-マレイミドフェ� �キシ)フェニル)ヘキサフルオロプロパンを挙 げることができる。これらは単独で又は2種� �上を混合して使用できる。

 上記シトラコンイミド樹脂は、分子中に� ��トラコンイミド基を少なくとも1個有するシ トラコンイミド化合物を重合させてなるもの である。シトラコンイミド化合物としては、 例えば、フェニルシトラコンイミド、1-メチ� ��-2,4-ビスシトラコンイミドベンゼン、N,N’-m -フェニレンビスシトラコンイミド、N,N’-p-� �ェニレンビスシトラコンイミド、N,N’-4,4-ビ フェニレンビスシトラコンイミド、N,N’-4,4-( 3,3-ジメチルビフェニレン)ビスシトラコンイ� ��ド、N,N’-4,4-(3,3-ジメチルジフェニルメタン )ビスシトラコンイミド、N,N’-4,4-(3,3-ジエチ� ��ジフェニルメタン)ビスシトラコンイミド、 N,N’-4,4-ジフェニルメタンビスシトラコンイ� ��ド、N,N’-4,4-ジフェニルプロパンビスシト� �コンイミド、N,N’-4,4-ジフェニルエーテルビ スシトラコンイミド、N,N’-4,4-ジフェニルス� ��ホンビスシトラコンイミド、2,2-ビス(4-(4-シ トラコンイミドフェノキシ)フェニル)プロパ� ��、2,2-ビス(3-s-ブチル-3,4-(4-シトラコンイミ� �フェノキシ)フェニル)プロパン、1,1-ビス(4-(4 -シトラコンイミドフェノキシ)フェニル)デカ ン、4,4’-シクロヘキシリデン-ビス(1-(4-シト� ��コンイミドフェノキシ)フェノキシ)-2-シク� �ヘキシルベンゼン、2,2-ビス(4-(4-シトラコン� ��ミドフェノキシ)フェニル)ヘキサフルオロ� �ロパンが挙げられる。これらは単独で又は2� ��以上を混合して使用できる。

 上記ナジイミド樹脂は、分子中にナジイ� ��ド基を少なくとも1個有しているナジイミド 化合物を重合してなるものである。ナジイミ ド化合物としては、例えば、フェニルナジイ ミド、1-メチル-2,4-ビスナジイミドベンゼン� �N,N’-m-フェニレンビスナジイミド、N,N’-p-� �ェニレンビスナジイミド、N,N’-4,4-ビフェニ レンビスナジイミド、N,N’-4,4-(3,3-ジメチル� �フェニレン)ビスナジイミド、N,N’-4,4-(3,3-ジ メチルジフェニルメタン)ビスナジイミド、N, N’-4,4-(3,3-ジエチルジフェニルメタン)ビスナ ジイミド、N,N’-4,4-ジフェニルメタンビスナ� ��イミド、N,N’-4,4-ジフェニルプロパンビス� �ジイミド、N,N’-4,4-ジフェニルエーテルビス ナジイミド、N,N’-4,4-ジフェニルスルホンビ� ��ナジイミド、2,2-ビス(4-(4-ナジイミドフェノ キシ)フェニル)プロパン、2,2-ビス(3-s-ブチル- 3,4-(4-ナジイミドフェノキシ)フェニル)プロパ ン、1,1-ビス(4-(4-ナジイミドフェノキシ)フェ� ��ル)デカン、4,4’-シクロヘキシリデン-ビス( 1-(4-ナジイミドフェノキシ)フェノキシ)-2-シ� �ロヘキシルベンゼン、2,2-ビス(4-(4-ナジイミ� ��フェノキシ)フェニル)ヘキサフルオロプロ� �ンが挙げられる。これらは単独で又は2種以� ��を混合して使用できる。

 また、上記ラジカル重合性物質に下記化学� ��(I)で示されるリン酸エステル構造を有する� ��ジカル重合性物質を併用することが好まし� ��。この場合、金属等の無機物表面に対する� ��着強度が向上するため、回路電極同士の接� ��に好適である。
式中、nは1~3の整数を示す。

 上記リン酸エステル構造を有するラジカ� ��重合性物質は、無水リン酸と2-ヒドロキシ� �チル(メタ)アクリレートとの反応させること により得られる。リン酸エステル構造を有す るラジカル重合性物質として、具体的には、 モノ(2-メタクリロイルオキシエチル)アシッ� �フォスフェート、ジ(2-メタクリロイルオキ� �エチル)アシッドフォスフェートがある。こ� ��らは単独で又は2種以上を混合して使用でき る。

 上記化学式(I)で示されるリン酸エステル� ��造を有するラジカル重合性物質の配合量は� ��ラジカル重合性物質と必要により配合する� ��ィルム形成材との合計100質量部に対して、0 .01~50質量部であることが好ましく、0.5~5質量� ��がより好ましい。

 上記ラジカル重合性物質は、アリルアク� ��レートと併用することもができる。この場� ��、アリルアクリレートの配合量は、ラジカ� ��重合性物質と、必要により配合されるフィ� ��ム形成材との合計100質量部に対して、0.1~10� ��量部であることが好ましく、0.5~5質量部が� �り好ましい。

 加熱により遊離ラジカルを発生する硬化� ��は、加熱により分解して遊離ラジカルを発� ��する硬化剤である。このような硬化剤とし� ��は、過酸化化合物、アゾ系化合物が挙げら� ��る。このような硬化剤は、目的とする接続� ��度、接続時間、ポットライフ等により適宜� ��定される。高反応性とポットライフの向上� ��観点から、半減期10時間の温度が40℃以上、 かつ、半減期1分の温度が180℃以下の有機過� �化物が好ましく、半減期10時間の温度が60℃� ��上、かつ、半減期1分の温度が170℃以下の有 機過酸化物がより好ましい。

 上記硬化剤の配合量は、接続時間を25秒� �下とする場合、充分な反応率を得るために� �ジカル重合性物質と必要により配合される� �ィルム形成材との合計100質量部に対して、2~ 10質量部程度であることが好ましく、4~8質量� ��であることがより好ましい。なお、接続時� ��を限定しない場合の硬化剤の配合量は、ラ� ��カル重合性物質と必要により配合されるフ� ��ルム形成材との合計100質量部に対して、0.05 ~20質量部であることが好ましく、0.1~10質量部 であることがより好ましい。

 加熱により遊離ラジカルを発生する硬化� ��として、より具体的には、ジアシルパーオ� ��サイド、パーオキシジカーボネート、パー� ��キシエステルパーオキシケタール、ジアル� ��ルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイ� ��、シリルパーオキサイドが挙げられる。

 また、回路電極32、42の腐食を抑えるとい う観点から、硬化剤は、硬化剤中に含有され る塩素イオンや有機酸の濃度が5000ppm以下で� �ることが好ましく、さらに、加熱分解後に� �生する有機酸が少ないものがより好ましい� �

 このような硬化剤として、具体的には、� ��ーオキシエステル、ジアルキルパーオキサ� ��ド、ハイドロパーオキサイド、シリルパー� ��キサイドが挙げられ、高反応性が得られる� ��ーオキシエステルから選定されることがよ� ��好ましい。なお、上記硬化剤は、適宜混合� ��て用いることができる。

 パーオキシエステルとしては、クミルパ� ��オキシネオデカノエート、1,1,3,3-テトラメ� �ルブチルパーオキシネオデカノエート、1-シ クロヘキシル-1-メチルエチルパーオキシノエ デカノエート、t-ヘキシルパーオキシネオデ� ��ノデート、t-ブチルパーオキシピバレート� �1,1,3,3-テトラメチルブチルパーオキシ2-エチ� ��ヘキサノネート、2,5-ジメチル-2,5-ジ(2-エチ� ��ヘキサノイルパーオキシ)ヘキサン、1-シク� ��ヘキシル-1-メチルエチルパーオキシ-2-エチ� ��ヘキサノネート、t-ヘキシルパーオキシ-2-� �チルヘキサノネート、t-ブチルパーオキシ-2- エチルヘキサノネート、t-ブチルパーオキシ� ��ソブチレート、1,1-ビス(t-ブチルパーオキシ )シクロヘキサン、t-ヘキシルパーオキシイソ プロピルモノカーボネート、t-ブチルパーオ� ��シ-3,5,5-トリメチルヘキサノネート、t-ブチ� ��パーオキシラウレート、2,5-ジメチル-2,5-ジ( m-トルオイルパーオキシ)ヘキサン、t-ブチル� ��ーオキシイソプロピルモノカーボネート、t -ブチルパーオキシ-2-エチルヘキシルモノカ� �ボネート、t-ヘキシルパーオキシベンゾエー ト、t-ブチルパーオキシアセテートが挙げら� ��る。

 ジアルキルパーオキサイドとしては、α,� �’-ビス(t-ブチルパーオキシ)ジイソプロピル ベンゼン、ジクミルパーオキサイド、2,5-ジ� �チル-2,5-ジ(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン、t- ブチルクミルパーオキサイドが挙げられる。

 ハイドロパーオキサイドとして、ジイソ� ��ロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、� ��メンハイドロパーオキサイドが挙げられる� ��

 ジアシルパーオキサイドとしては、イソ� ��チルパーオキサイド、2,4―ジクロロベンゾ� ��ルパーオキサイド、3,5,5-トリメチルヘキサ� ��イルパーオキサイド、オクタノイルパーオ� ��サイド、ラウロイルパーオキサイド、ステ� ��ロイルパーオキサイド、スクシニックパー� ��キサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン� ��ベンゾイルパーオキサイドが挙げられる。

 パーオキシジカーボネートとしては、ジ- n-プロピルパーオキシジカーボネート、ジイ� ��プロピルパーオキシジカーボネート、ビス( 4-t-ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカー� ��ネート、ジ-2-エトキシメトキシパーオキシ� ��カーボネート、ジ(2-エチルヘキシルパーオ� ��シ)ジカーボネート、ジメトキシブチルパー オキシジカーボネート、ジ(3-メチル-3-メトキ シブチルパーオキシ)ジカーボネートが挙げ� �れる。

 パーオキシケタールとしては、1,1-ビス(t- ヘキシルパーオキシ)-3,3,5-トリメチルシクロ� ��キサン、1,1-ビス(t-ヘキシルパーオキシ)シ� �ロヘキサン、1,1-ビス(t-ブチルパーオキシ)-3, 3,5-トリメチルシクロヘキサン、1,1―(t-ブチ� �パーオキシ)シクロドデカン、2,2-ビス(t-ブチ ルパーオキシ)デカンが挙げられる。

 シリルパーオキサイドとしては、t-ブチ� �トリメチルシリルパーオキサイド、ビス(t-� �チル)ジメチルシリルパーオキサイド、t-ブ� �ルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス(t -ブチル)ジビニルシリルパーオキサイド、ト� ��ス(t-ブチル)ビニルシリルパーオキサイド、 t-ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、� ��ス(t-ブチル)ジアリルシリルパーオキサイド 、トリス(t-ブチル)アリルシリルパーオキサ� �ドが挙げられる。

 これらの硬化剤は、単独で又は2種以上を 混合して使用することができ、分解促進剤、 抑制剤等を混合して用いてもよい。また、こ れらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステ ル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプ セル化してもよい。マイクロカプセル化した 硬化剤は、可使時間が延長されるために好ま しい。

 接着剤組成物には、必要に応じて、フィ� ��ム形成材を添加して用いてもよい。フィル� ��形成材とは、液状物を固形化し構成組成物� ��フィルム形状とした場合に、そのフィルム� ��取扱いを容易とし、容易に裂けたり、割れ� ��り、べたついたりしない機械的特性等を付� ��するものであり、通常の状態(常温常圧)で� �ィルムとしての取扱いができるものである� �

 フィルム形成材としては、フェノキシ樹� ��、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレ� ��樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエ� ��テル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂� ��ポリウレタン樹脂が挙げられる。これらの� ��でも、接着性、相溶性、耐熱性、機械的強� ��に優れることからフェノキシ樹脂が好まし� ��。

 フェノキシ樹脂は、2官能フェノール類と エピハロヒドリンとを高分子化するまで反応 させるか、又は2官能エポキシ樹脂と2官能フ� ��ノール類とを重付加させることにより得ら� ��る樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば� ��2官能フェノール類1モルとエピハロヒドリ� �0.985~1.015モルとをアルカリ金属水酸化物等の 触媒の存在下、非反応性溶媒中で40~120℃の温 度で反応させることにより得ることができる 。

 また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の� ��械的特性や熱的特性の観点からは、特に2官 能性エポキシ樹脂と2官能性フェノール類と� �配合当量比をエポキシ基/フェノール水酸基= 1/0.9~1/1.1とし、アルカリ金属化合物、有機リ� ��系化合物、環状アミン系化合物等の触媒の� ��在下、沸点が120℃以上のアミド系、エーテ� ��系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系� ��の有機溶剤中で、反応固形分が50質量%以下� ��条件で50~200℃に加熱して重付加反応させて� ��たものが好ましい。

 上記2官能エポキシ樹脂としては、ビスフ ェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF� ��エポキシ樹脂、ビスフェノールAD型エポキ� �樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビ� ��ェニルジグリシジルエーテル、メチル置換� ��フェニルジグリシジルエーテルが挙げられ� ��。

 2官能フェノール類は、2個のフェノール� �水酸基を有するものである。2官能フェノー� ��類としては、例えば、ハイドロキノン類、� ��スフェノールA、ビスフェノールF、ビスフ� �ノールAD、ビスフェノールS、ビスフェノー� �フルオレン、メチル置換ビスフェノールフ� �オレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル� �換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノ� �ル類が挙げられる。

 フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官� ��基や、その他の反応性化合物により変性(例 えば、エポキシ変性)されていてもよい。フ� �ノキシ樹脂は、1種を単独で又は2種以上を混 合して用いることができる。

 接着剤組成物は、更に、アクリル酸、ア� ��リル酸エステル、メタクリル酸エステル及� ��アクリロニトリルのうち少なくとも一つを� ��ノマー成分とした重合体又は共重合体を含� ��でいてもよい。ここで、応力緩和に優れる� ��とから、グリシジルエーテル基を含有する� ��リシジルアクリレートやグリシジルメタク� ��レートを含む共重合体系アクリルゴムを併� ��することが好ましい。これらのアクリルゴ� ��の重量平均分子量は、接着剤の凝集力を高� ��る点から20万以上であることが好ましい。

 導電粒子12の配合量は、接着剤組成物100� �積部に対して0.1~30体積部であることが好ま� �く、その配合量は用途により使い分けるこ� �ができる。過剰な導電粒子12による回路電極 の短絡等を防止する観点から、導電粒子12の� ��合量は0.1~10体積部であることがより好まし� ��。

 回路接続材料には、更に、ゴム微粒子、� ��填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色� ��、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップ� ��ング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、� ��ソシアネート類を含有することもできる。

 ゴム微粒子は、配合する導電粒子12の平� �粒径の2倍以下の平均粒径を有し、かつ導電� ��子12及び接着剤組成物の室温での貯蔵弾性� �の1/2以下の貯蔵弾性率を有するものであれ� �よい。特に、ゴム微粒子の材質が、シリコ� �ン、アクリルエマルジョン、SBR、NBR、ポリ� �タジエンゴムである微粒子は、単独で又は2� ��以上を混合して用いることが好適である。3 次元架橋したこれらゴム微粒子は、耐溶剤性 が優れており、接着剤組成物中に容易に分散 される。

 回路接続材料に充填剤を含有させる場合� ��接続信頼性等が向上するので好ましい。充� ��剤は、その最大径が導電粒子12の粒径の1/2� �下であれば使用できる。その最大径が導電� �子の粒径の1/2以下であれば使用できる。ま� �、導電性を持たない粒子を併用する場合に� �、充填剤が導電性を持たない粒子の直径以� �であれば使用できる。

 充填剤の配合量は、接着剤組成物100体積� ��に対して5~60体積部であることが好ましい。 配合量が60体積部を超えると、接続信頼性向� ��効果が飽和する傾向があり、5体積部未満で は充填剤添加の効果が不充分となる傾向があ る。

 上記カップリング剤としては、ビニル基� ��アクリル基、エポキシ基又はイソシアネー� ��基を含有する化合物が、接着性が向上する� ��で好ましい。

[回路部材の接続方法]
 次に、上述した回路部材の接続構造の製造� ��法について説明する。

 先ず、上述した第1の回路電極32を有する� ��1の回路部材30と、第2の回路電極42を有する� ��2の回路部材40と、回路接続材料とを準備す� ��。回路接続材料としては、例えば、フィル� ��状に成形した回路接続材料(以下、フィルム 状回路接続材料という)50を準備する。

 図3は、本発明に係るフィルム状回路接続 材料の一実施形態を示す断面図である。フィ ルム状回路接続材料50は、上記回路接続材料� ��フィルム状に成形してなるものであり、回� ��接続材料は、通常、表面側に突起14を有す� �導電粒子12と、接着剤組成物51とを含有する� ��のである。一般的に、回路接続材料中に含� ��れる接着剤組成物は接着性を有し、第1及び 第2の回路部材30、40に対する硬化処理により� ��化する。フィルム状回路接続材料50の厚み� �、10~50μmであることが好ましい。

 次に、第1の回路部材30の上に、フィルム� ��回路接続材料50を載せる。そして、第2の回� ��部材40を、第1の回路電極32と第2の回路電極4 2とが相対向するようにフィルム状回路接続� �料50の上に載せる。これにより、第1の回路� �材30と第2の回路部材40との間にフィルム状回 路接続材料50を介在させることが可能となる� ��このとき、フィルム状回路接続材料50はフ� �ルム状であり、取扱いが容易である。この� �め、このフィルム状回路接続材料50によれば 、第1の回路部材30と第2の回路部材40とを接続 する際に、それらの間に容易に介在させるこ とができ、第1の回路部材30と第2の回路部材40 との接続作業を容易に行うことができる。

 次に、第1の回路部材30及び第2の回路部材 40を介してフィルム状回路接続材料50を加熱� �ながら加圧して硬化処理を施し、第1及び第2 の回路部材30、40の間に回路接続部材10を形成 する。硬化処理は、一般的な方法により行う ことが可能であり、その方法は接着剤組成物 により適宜選択される。

 このとき、回路接続部材10中の導電粒子12 の突起部14は、絶縁性物質11を貫通して第1回� ��電極32、第2の回路電極42に接触している。� �た、導電粒子12の突起部14の内側の金属層22� �核体21側にめり込んでいる。その際、核体21� ��プラスチック(有機高分子)の反発力によっ� �突起部14は回路電極32、42側に押し上げられ� �突起部14は更に回路電極にもめり込む様な状 態になる。また、回路接続材料中の導電粒子 12の金属層又は最外層がNi又はNi合金である場 合、Auよりも硬いため、第1又は第2の回路電� �32、42に対しては従来の最外層がAuである導� �粒子よりも突起部14がより深く食い込むこと となり、導電粒子12と回路電極32、42との接触 面積は増加し、接続抵抗が安定する。また、 導電粒子12の金属層又はその最外層のビッカ� ��ス硬度を400~1000の範囲とすることにより、� �起部14の回路電極32、42に対する食い込みが� �きくなる。そして、回路接続材料が硬化処� �されることにより接着剤組成物51が硬化し、 第1の回路部材30及び第2の回路部材40に対する 高い接着強度が実現され、導電粒子12と第1及 び第2回路電極32、42とがしっかりと接触した� ��態が長期間にわたって保持される。このよ� ��な接続構造の状態は、回路部材の接続構造� ��断面を電子顕微鏡で観察することにより確� ��することができる。また、回路基板として� ��明なガラス基板を用いた場合、ガラス基板� ��介して回路接続部の表面を観察することに� ��り確認することができる

 従って、第1及び/又は第2の回路電極32、42 の表面における凹凸の有無に拘わらず、対向 する第1及び第2回路電極32、42間の接続抵抗を 充分に低減することができ、第1回路電極32と 第2回路電極42との良好な電気的接続を達成で きると共に第1及び第2回路電極32、42間の電気 特性の長期信頼性を十分に高めることができ る。

 なお、上記実施形態では、フィルム状回� ��接続材料50を用いて回路部材の接続構造を� �造しているが、フィルム状回路接続材料50に 代えて、後述する回路接続材料を用いてもよ い。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶 解させ、その溶液を、第1の回路部材30又は第 2の回路部材40のいずれかに塗布し乾燥させれ ば、第1及び第2の回路部材30、40間に介在させ ることができる。

 なお、フィルム状回路接続材料50は、支� �体(ポリエチレンテレフタレートフィルム等) 上に塗工装置(図示せず)を用いて上記回路接� ��材料を塗布し、所定時間熱風乾燥すること� ��より作製することができる。

 以上、本発明の好適な実施形態について� ��明したが、本発明はこれに制限されるもの� ��はない。