Beschreibung

Verfahren und System zur simultanen Messung von Feinstaubkonzentrationen PM1, PM2.5 und PM10 - Particulate Matter

Die Erfindung betrifft mindestens ein Verfahren zur, Insbesondere simultanen, Messung und Anzeige von verschiedenen Partikelkonzentrationen, insbesondere Feinstaubkonzentrationen, vorzugsweise in einer Strömung, unter Verwendung einer photometrischen Streulichteinheit, bestehend aus einem Lichtsender, der, vorzugsweise gepulste, Lichtsignale in ein essvolume _. n aussendet, und einem unter einem Winkel angeordneten lichtempfindlichen Empfängersystem, das das gestreute Licht der Partikel, welche die Partikelkonzentration bilden, empfängt, wobei die vorteilhafterweise vorhandene Durchströmung des zu untersuchenden Fluides mit meist rechtwinkliger Ausrichtung zur Licht sendeeinheit und Lichtempfangseinheit erfolgt.

Die Erfindung betrifft weiterhin Vorrichtungen zur simultanen Messung und Anzeige von verschiedenen Feinstaubkonzentrationen. In Urbanen und industriellen Bereichen werden durch Verbrennungsprozesse sehr hohe Feinstaubkonzentrationen generiert. Mitunter sind die Werte so hoch (> 100 bis 200 vg/m ³ ) , dass ein dauerhafter Aufenthalt in solchen Bereichen gesundheitsschädlich ist. Die Städte Peking und Shanghai wurden bereits von der WHO als nicht mehr bewohnbare Bereiche

BESTÄTIGUNGSKOPIE eingestuft. Versucht man diverse Feinstaubkonzentration genau zu messen, z. B. mit 1 bis 2 g/m ³ Auflösung, stellt man fest, dass dies mit sehr hohem Aufwand und Kosten verbunden ist (Euro 3.000,- bis 30.000,-). Fotometrische und gravimetrische Systeme haben sich durchgesetzt. Die Messprinzipien eines Streulichtphotometers oder gravimetrischen Messsystems sind mittlerweile Stand der Technik. Es gibt zahlreiche Firmen wie Apollo, Honeywell, Sharp, Shinjei und andere, die OEM-Sensoren auf Basis der Streulichtmethode zu relativ geringen Kosten (Euro 10,- bis 20,-) anbieten. Die Genauigkeit dieser OEM- Sensoren liegt bei etwa 25 bis 100 μg/m3. Damit kann man Raumluftreiniger steuern, die bei Konzentrationen von 50 bis 100 g/m3 mit der Reinigung beginnen und bei etwa 20pg/m3 wieder abschalten. Namhafte Marken haben bereits Raumluftreiniger mit solchen Sensoren ausgestattet. Eine genauere dauerhaft zuverlässige Bestimmung der Feinstaubkonzentration ist derzeit jedoch damit nicht möglich. Da aber ein großer Bedarf für eine kostengünstige Bestimmung der Feinstaubkonzentrationen besteht und um die Gesundheit der Lebewesen zu schützen, wurde ein neues preiswertes Verfahren zum Nachweis der so genannten ,, Particulate Matter" kurz PM entwickelt. Üblich sind die Bestimmungen von PMl .0, PM2.5 und PM10 mit mittleren Partikelgrößen von Ι.Ομπι, 2.5μπι und 10 μπι. Dieses Verfahren lässt nicht nur die Bestimmung einer Fraktion wie z.B. der wichtigen PM2.5 zu, sondern auch eine simultane Bestimmung von mehreren Fraktionen wie z.B. PMl .0, PM2.5 und PM10. Die Auflösungsgrenze von Partikeln liegt bei etwa 0,3 μπι. Selbst die genaue Bestimmung von einer PM0.5 ist damit sicher und zuverlässig möglich. Eine Genauigkeit von wenigen μg/m ³ im Messbereich bis 100 μ/m ³ lässt sich damit erzielen.

Der . Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, wenigstens ein Verfahren der eingangs genannten Gattung aufzuzeigen, mit dem die Messung von verschiedenen Partikelkonzentrationen, insbesondere Feinstaubkonzentrationen, verbessert . wird. Weiterhin soll eine Vorrichtung zur simultanen Messung und Anzeige von verschiedenen Partikelkonzentrationen, insbesondere Feinstaubkonzentrationen, aufgezeigt werden, die vorzugsweise für die Durchführung dieses Verfahrens geeignet ist. Die Aufgabe wird gelöst durch die Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 9 und eine Vorrichtung nach den Ansprüchen 16 und 19. Vorteilhafte Ausführungen finden sich in den abhängigen Ansprüchen .

Hinsichtlich eines Verfahrens ist die Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die Streulichteinheit mit Messvolumen hermetisch abgedichtet wird. In einem ersten Schritt bleiben hier wenigstens ein Fluideinlass und/oder wenigstens ein Fluidauslass , welche mit Absperreinrichtungen versehen sind, davon ausgenommen und geöffnet, die Streulichteinheit mit ihrem Messvolumen wird kontrolliert mit einer Probe des zu untersuchenden Fluides beaufschlagt, und eine vorbestimmbare erste Anzahl von Messwerten wird aufgenommen. Das Aufnehmen der ersten Anzahl von Messwerten erfolgt wiederholt, insbesondere fortlaufend, solange die Messung durchgeführt wird.

Durch das hermetische Abdichten der Streulichteinheit wird verhindert, dass unerwünschte Partikel durch Spalten oder Ritzen im Gehäuse der Streulichteinheit in das Messvolumen eindringen und dort das zu untersuchende Fluid kontaminieren, welches ausschließlich und kontrolliert über den Fluideinlass bzw. Auslass in die Streulichteinheit gelangen oder diese verlassen kann. Bereits ein kleinster Spalt mit nur 10 μπι Öffnungsweite stellt eine große Öffnung für Ιμπι große Partikel dar. Solche feinen Partikel weisen in der Luft eine hohe Konzentration auf, üblich sind 1.000 bis 10.000 Nanopartikel pro Kubikzentimeter. Im Straßenverkehr kann diese Konzentration auf 107 pro Kubikzentimeter anwachsen. Es ist daher leicht vorstellbar, dass kleine Partikel unkontrolliert in die Streulichteinheit einwandern können, die diese innen verschmutzen und eine zu messende Probe verunreinigen können, wenn die Streulichteinheit nicht hermetisch abgedichtet wird. Ein Vorteil dieses Verfahrens ist auch, dass die Streulichteinheit jederzeit neu kalibriert werden kann. Hierfür wird in einer Weiterentwicklung des Verfahrens entweder beim absperrbaren Fluideinlass oder beim absperrbaren Fluidauslass ein, mittels eines durchströmten Nullfilters gefiltertes, nahezu partikelfreies Fluid, das vorzugsweise durch eine Pumpeinheit gefördert wird, in das Messvolumen eingebracht und eine vorbestimmbare erste Anzahl von Messwerten aufgenommen, welche als Nullniveau gespeichert wird. Ein Nullfilter filtert idealerweise alle Partikel, die größer als Gasmoleküle sind, aus der Luft heraus, tatsächliche Nullfilter filtern zumindest alle Partikel, die größer als 0,2μιη sind, aus der Luft heraus. Ein damit gefiltertes Fluid wie Luft kann somit als partikelfrei angesehen werden. Die Pumpeinheit ist vorzugsweise als Membran-Pumpe ausgestaltet, die, wenn sie nicht im Pumpbetrieb ist, wie ein Absperrventil abdichtet. Alternativ dazu kann auch eine andere Pumpe verwendet werden, welche mit einem zusätzlichen Absperrventil versehen ist.

Vorteilhaft können noch vor dem Aufnehmen der vorbestimmbaren ersten Anzahl von Messwerten und deren Speichern als Nullniveau der Fluideinlass und Fluidauslass manuell oder automatisch abgesperrt werden. Besonders vorteilhaft wird jedoch zum Aufnehmen der ersten Anzahl von Messwerten eine Strömung in der Streulichteinheit erzeugt. Dies kann mittels eines ersten Bypasses, der Pumpeinheit und eines zusätzlichen Absperrventils oder mittels eines zweiten Bypasses und einer zusätzlichen Pumpeinheit erfolgen. Der Bypass kann über separate Ventile zu geschaltet werden und lässt das Fluid zirkulieren.

In einer Weiterentwicklung des Verfahrens werden die erste und/oder zweite Absperrvorrichtung geöffnet, das Messvolumen mit dem zu untersuchenden Fluid beaufschlagt und die erste und/oder zweite Absperrvorrichtung geschlossen.

Vorteilhafterweise wird auch hier in der nun wieder vollständig hermetisch abgedichteten Streulichteinheit eine Strömung erzeugt, wodurch das zu untersuchende Fluid zirkulieren kann. Für das Aufnehmen der vorbestimmbaren ersten Anzahl von Messwerten ist es auch hier vorteilhaft, wenn dies während der Strömung durchgeführt wird. Diese Weiterentwicklung des Verfahrens hat gegenüber dem Aufnehmen der Messwerte bei geöffnetem Fluidein- und Auslass, den Vorteil, dass eine zu untersuchende Fluidprobe über einen längeren Zeitraum untersucht werden kann.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann weiter verbessert werden, wenn die Streulichteinheit, insbesondere während dem Aufnehmen der Messwerte, vom zu untersuchenden Fluid, vorzugsweise unter Verwendung einer Saugeinheit oder der Pumpeinheit, mit möglichst konstanter Strömungsgeschwindigkeit durchströmt wird. Zweckmäßig werden im dem Verfahren die Streulichteinheit und ein oder mehrere Subsysteme mittels eines Mikroprozessors angesteuert und entsprechende Messdaten der

Lichtempfangseinheit und weiterer Sensoren ausgewertet und nachverarbeitet und mittels Anzeigeeinheiten die Ergebnisse der Auswertung und/oder der Nachverarbeitung visualisiert . Zu solchen Subsystemen können weitere Sensoren wie Feuchtigkeits- , Druck-, Strömungs,- und Gassensoren gehören. Durch die Einbeziehung der Messwerte dieser zusätzlichen Sensoren in die Auswertung kann das ' Messergebniss der Messdaten der Lichtempfangseinheit weiter verbessert werden. Außerdem können die Daten der Subsysteme eigenständig verarbeitet und zur Anzeige gebracht werden.

Durch die Ansteuerung der Lichtsendeeinheit mittels eines Mikroprozessors wird es möglich, Lichtpulse, die von der Lichtsendeeinheit abgegeben werden, sowohl nach Pulsweite, Pulshöhe und/oder Pulsfrequenz frei wählbar und einstellbar zu erzeugen. Dadurch kann man z. B. der Degradation von der Lichtsendeeinheit entgegenwirken .

Ein weiterer Aspekt der Erfindung, der einerseits zur Verbesserung des zuvor beschriebenen Verfahrens beiträgt, andererseits aber auch alleine das Potential aufweist, die Messung von Partikelkonzentrationen zu verbessern, äußert sich darin, dass bei der ersten Anzahl von Messwerten die Messwerte nach deren Größe, insbesondere aufsteigend vom kleinsten Messwert zum größten Messwert, sortiert werden. Die Sortierung ermöglicht das Ausnutzen von statistischen Effekten, die sich beim integralen Messen von Partikelkonzentrationen ergeben, bei dem sich während der Messung mehrere Partikel innerhalb des Messvolumens befinden.

Dieser Aspekt der Erfindung weist auch alleine das Potential auf, die Messung von Partikelkonzentrationen zu verbessern und äußert sich entsprechend in einem Verfahren zur Messung von Partikelkonzentrationen, insbesondere Feinstaubkonzentrationen, unter Verwendung eines optischen Streulicht-Partikelmesssystems umfassend eine photometrische Streulichteinheit mit einem Messvolumen, wobei die Streulichteinheit besteht aus mindestens einem Lichtsender, der, insbesondere gepulste, Lichtsignale aussendet, und einem unter mindestens einem Winkel angeordneten lichtempfindlichen Empfängersystem, das das gestreute Licht der Partikel, welche die Partikelkonzentration bilden, empfängt, wobei Signale der Lichtempfangseinheit erfasst werden und bei einer ersten Anzahl der erfassten Signale die zugehörigen Messwerte nach deren Größe, insbesondere aufsteigend vom kleinsten Messwert zum größten Messwert, sortiert werden.

Vorzugsweise wird zum Bilden der ersten Anzahl von Messwerten in den zuvor beschriebenen Verfahren zunächst eine vorgebbare zweite Anzahl von Messwerten aufgenommen. Aus dieser vorgebbaren zweiten Anzahl von Messwerten der Signale wird ein charakteristischer Wert gewonnen, der vorzugsweise ein Maximum oder Mittelwert sein kann. Dieser charakteristische Wert der zweiten Anzahl von Messwerten wird dann als einer der Messwerte der ersten Anzahl von Messwerten verwendet.

Vorteilhafterweise wird in den erfindungsgemäßen Verfahren mindestens ein Teil aus sortierten Messwerten der ersten Anzahl von Messwerten in mindestens einem frei wählbaren, insbesondere per Software einstellbaren, Messfenster zusammengefasst und entsprechenden Partikelkonzentrationen zugeordnet. So wird z. B. dem 51. der sortierten Werte die Konzentration 109 μg/m ³ zugewiesen, wenn dessen Amplitudenwert 650 Einheiten beträgt, während z. B. dem 90. - 93. Wert die Konzentration 109 pg/m ³ zugewiesen wird, wenn deren Amplitudenwert ca. 700 Einheiten beträgt .

Zum Kalibrieren des Messsystems, das zur Ausübung der erfindungsgemäßen Verfahren verwendet wird, wird die erste Anzahl der Messwerte bei einer Partikelkonzentration nahe Null μς/ιη ³ , vorzugsweise kleiner 1 μg/m ³ erfasst. Nach dem Sortieren der ersten Anzahl ^' von Messwerten wird mindestens ein Teil daraus für einen PM-Wert als Nullniveau abgespeichert. Außerdem kann noch ein zweiter Teil der sortierten ersten Anzahl von Messwerten für den gleichen PM-Wert als Nullniveau abgespeichert werden. Es ist aber auch denkbar, die Messwerte mehrerer Teile der sortierten ersten Anzahl von Messwerten für mehrere verschiedene PM-Werte als Nullniveau abzuspeichern und dadurch eine Nullkalibrierung des Partikelmesssystems, insbesondere Feinstaubmessystems , vorzunehmen. Zum Beispiel kann bei der Konzentration von 0 pg/m ³ der Messwert 600 des 50. und 51. Wertes (Messwertnummer) der sortierten ersten Anzahl von Messwerten als Nullniveau für den PM-Wert 2,5 gespeichert werden. Ebenso kann der Messwert 610 der 67. Messwertnummer der sortierten Werte als Nullniveau für den PM-Wert 2,5 gespeichert werden. Alternativ dazu können auch der Messwert 600 der 50. und 51. der sortierten Werte als Nullniveau für den PM-Wert 1, der Messwert 610 des 67. der sortierten Werte als Nullniveau für den PM-Wert 2,5 und der Wert 633 des 95. Wertes der sortierten Werte als Nullniveau für den PM-Wert 10 gespeichert werden.

Dabei entspricht ein PM-Wert bzw. Particulate-Matter-Wert der mittleren Größe von Partikeln in einer Partikelkonzentration. So bedeutet PMO .1 ultra feine Partikel (UFP) mit einer mittleren Größe von nur 100 nm. Entsprechend stehen PM1.0, PM2.5 und PM10 für Konzentrationen von mittleren Teilchengrößen mit 1, 2.5 und 10 μπι. In diesem Zusammenhang können die PM- Werte auch so definiert sein, dass Partikelfraktionen mit niedrigen Werten also PM1 in der Fraktion mit dem jeweils höheren Wert wie z. B. PM2,5 enthalten sind, so dass PM1 Partikel enthält, die kleiner als 1 μιτι sind, während PM2,5 Partikel enthält, die kleiner als 2,5μιη sind.

Um später aus den Messwerten auf Partikelkonzentrationen schließen zu können, wird für jeden PM-Wert eine eigene Kalibrierfunktion festgelegt z. B. [Messwert x Konstante x ( (2 , 5 g/m ³ ) /Messeinheit ) -Nullniveau] . Diese Kalibrierfunktion kann z. B. durch Vergleich mit Messwerten eines Referenzgerätes z . B. einem Partikelzähler ermittelt werden. So erhält man z. B.. die aktuelle Partikelkonzentration für PM2 , 5 durch Berechnung der Kalibrierfunktion für PM2,5, indem man 65. Wert der aktuellen Messung in die Kalibrierfunktion eingesetzt, wenn man beim Zuordnen der PM-Werte dem 65. Wert den PM-Wert 2,5 zugeordnet hat.

Die PM-Werte werden in der sortierten Anordnung der aktuellen Messwerte so positioniert, dass die jeweiligen mittleren Teilchengrößen mit der Messwertnummer korrelieren. In Fig. 7 ist beispielsweise erkennbar, dass die Messwertnummer (X-Achse) von links nach rechts zunimmt und korrelierend hierzu die mittleren Teilchengrößen 1,0, 2,5 und 10 ebenfalls von links nach rechts zunehmen.

Eine besonders genaue Kalibrierung erhält man dann, wenn das Partikelmesssystem mittels monodispersen Partikelverteilungen und/oder realen Staubverteilungen bei unterschiedlichen Partikelkonzentrationen, insbesondere Feinstaubkonzentrationen, kalibriert werden kann und neue Kalibrierwerte wie Nullniveaus, Parameter von Kalibrierkurven und Gravimetriefaktoren, insbesondere für jeden PM-Wert separat, abgespeichert werden. In einer Weiterentwicklung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden von Zeit zu Zeit, vorzugsweise regelmäßig, Mullniveaumessungen wiederholt. Durch einen Vergleich der aktuellen Nullniveaus mit vorangegangenen Nullniveaus wird die Degradation der Streulichteinheit bestimmt, und die Feinstaubmesswerte werden entsprechend korrigiert. Die Erfindung zeigt sich auch in einer Vorrichtung zur Messung und Anzeige von verschiedenen Partikelkonzentrationen z. B. Feinstaub-konzentrationen, was vorzugsweise simultan für verschiedene PM-Werte erfolgt. Dabei können die Partikelkonzentrationen in einer aus mindestens zwei Phasen bestehenden Strömung vorliegen. Die Vorrichtung umfasst eine, vorzugsweise gepulst betriebene, photometrische

Streulichteinheit. Die Streulichteinheit besteht aus mindestens einer Lichtsendeeinheit, die, vorzugsweise gepulste, Lichtsignale aussendet, und aus mindestens einem unter einem oder mehreren Winkeln angeordneten lichtempfindlichen Empfängersystem, das das gestreute Licht der Partikel empfängt. Erfindungsgemäß ist die Streulichteinheit mit Messvolumen zunächst mit Ausnahme eines Fluideinlasses und Fluidauslasses hermetisch dicht, und die Streulichteinheit ist mit Messvolumen an dem Fluideinlass und Fluidauslass mit Absperreinheiten versehen, mittels derer der Fluideinlass und Fluidauslass manuell oder automatisch absperrbar sind. Die hermetische Dichtigkeit ist wichtig, da sonst Partikel, durch vorhandene Spalten, unkontrolliert in die Streulichteinheit eindringen können und die Streulichteinheit verschmutzen bzw. das zu untersuchende Fluid kontaminieren können.

Vorteilhaft kann es sich auswirken, dass sich in der Streulichteinheit nach der Lichtsendeeinheit und/oder vor der Lichtempfangseinheit optische Fokussier-systeme befinden, mit denen sich Lichtstrahlen aufweiten und/oder kollimieren bzw. fokussieren lassen. Ebenso vorteilhaft ist es, dass sich in der Streulichteinheit gegenüber der Lichtsendeeinheit ein optischer Sumpf befindet, der das nicht gestreute Licht absorbiert. Ferner ist es zweckmäßig, wenn zur Aussendung von LichtSignalen Laser, Halbleiterdioden, Weißlicht und/oder Blitzlicht beziehungsweise zum Empfangen des gestreuten Lichts Photodioden, Phototransistoren, Photomultiplier und/oder photosensitive CMOS-Chips verwendet werden.

Die Erfindung betrifft auch eine Vorrichtung zur, insbesondere simultanen, Messung und Anzeige von verschiedenen Partikelkonzentrationen, insbesondere Feinstaubkonzentrationen, vorzugsweise in einer aus mindestens zwei Phasen bestehenden Strömung, umfassend eine, insbesondere gepulste, photometrische Streulichteinheit, bestehend aus mindestens einer

Lichtsendeeinheit, die, insbesondere gepulste, Lichtsignale aussendet, und mindestens einem unter einem oder mehreren Winkeln angeordneten lichtempfindlichen Empfängersystem, das das gestreute Licht der Partikel empfängt. Diese Vorrichtung umfasst eine Steuerungs- und Auswerteeinheit, die eingerichtet ist, wiederholt eine vorbestimmbare erste Anzahl von Messwerten aufzunehmen, und die aufgenommenen Messwerte der ersten Anzahl von Messwerten nach deren Größe, insbesondere aufsteigend vom kleinsten Messwert zum größten Messwert, zu sortieren.

Die Figuren zeigen jeweils im Einzelnen: Die Fig.l zeigt eine schematische Übersicht des Streulichtsystems .

Fig.2 zeigt das optische Messsystem mit Sender, Empfänger, Lichtfalle und Fokussiereinrichtungen.

Fig.3 zeigt eine erweiterte Darstellung der Figur 1 mit zusätzlichen Subsystemen. ^'

Fig.4 zeigt einige Lichtsendepulse und Fig.5 dazugehörige Empfangspulse .

Fig.6 zeigt eine sortierte Reihe von Messwerten mit zugeordneten PM-Werten.

Fig.7 zeigt ebenfalls eine sortierte Reihe von Messwerten mit zugeordneten PM-Werten.

Fig.8 zeigt sortierte Messreihen bei unterschiedlichen Partikelkonzentrationen .

Fig.9 zeigt dieselben Messreihen wie Fig.8 in dreidimensionaler Darstellung .

Fig.10 zeigt eine Messreihe, die mit verschiedenen Messgeräten in einer Küche aufgenommen wurde, u. a. mit mehreren erfindungsgemäßen Messgeräten und einem hochgenauen Partikelzähler als Referenzgerät.

Fig.11 zeigt eine Korrelationsgerade zum Vergleich des erfindungsgemäßen Messgerätes mit dem Referenzmessgerät.

Fig.12 zeigt eine Korrelationsgerade zum Vergleich zweier erfindungsgemäßer Messgeräte untereinander.

Fig.13 zeigt die simultane Messung von drei PM-Fraktionen PM1, PM2.5 und PM10.

Fig.14 zeigt die gemessene Degradation einer Sendediode in Prozent im Zeitraum bis 10.000 Stunden.

Fig.15 zeigt ein erfindungsgemäßes Messsystem, bei dem zusätzlich, innerhalb des Systems, generiertes, partikelfreies Fluid, insbesondere trockene Luft, auf die optischen Komponenten geleitet wird. Das „Particulate Matter" -Messsystem, kurz PM-Messsystem ist schematisch in Fig.l dargestellt. Es besteht im Wesentlichen aus einer photometrischen Streulichteinheit 1 mit einem vorzugsweise runden Einlass la und einem vorzugsweise runden Auslass 1 b. Die photometrische Streulichteinheit wird zunächst bis auf den Einlass la und den Auslass lb vollständig hermetisch abgedichtet, was z. b. durch Abkleben von Spalten und Fugen mit luftdichten Folien erfolgen kann. Bei diesem Messsystem können zusätzlich sowohl der Einlass mit einem Einlassventil 2 und auch der meist 180 Grad gegenüberliegende Auslass mit einem Auslassventil 3 hermetisch verschlossen werden. Dazu eignen sich vorzugsweise Magnetventile, die leicht durch einen Mikroprozessor angesteuert werden können. Es eignen sich jedoch auch andere Ventilbauarten oder Absperrsysteme. Zwischen Auslassventil 3 und Auslass der Streulichteinheit ist mittels eines T-Stückes ein so genanntes Nullfilter 5 zwischengeschaltet. Ein Nullfilter filtert idealerweise alle Partikel, die größer als Gasmoleküle sind, aus dem Fluid heraus, tatsächliche Nullfilter filtern zumindest alle Partikel, die größer als 0,2μπι sind, aus dem Fluid heraus. Dieses Nullfilter kann durch eine elektrische Pumpeinheit 6 mit Umgebungsfluid, insbesondere -luft beaufschlagt werden. Dieses Subsystem ist wesentlich, um eine hohe Genauigkeit bei der Messung der PM-Werte von 1 - 2 g/m ³ zu erzielen. Bei geöffneten Ventilen sorgt eine Saugeinheit 4, vorzugsweise ein kleiner leiser Axiallüfter, für den Volumenstrom von, vorzugsweise etwa 1 Liter/min, durch die Streulichteinheit.

Das hier beschriebene, sehr genaue Messverfahren beginnt vorzugsweise mit einem Selbsttest, in dem die Umgebungstemperatur, -luftfeuchtigkeit , -druck, die Temperatur der Messzelle und eine so genannte Nullkalibrierung den eigentlichen Messungen vorgeschaltet sind. Dieser Systemtest benötigt ca. 30 bis 60 Sekunden. Dabei werden mittels eines leistungsfähigen Mikrocomputers vorzugsweise vier Messsensoren abgefragt, welche als Subsysteme in das Gesamtsystem eingefügt sind. Zusätzlich wird das Auslassventil 3 angesteuert, das den Einlass des Sauggebläses 4, vorzugsweise ein leiser Axiallüfter, verschließt. Es kann aber auch eine kleine Vakuumpumpe eingesetzt werden. Durch den Überdruck in den Luftleitungen wird die Streulichteinheit mit partikelfreier Luft, vorzugsweise keine Partikel größer 0,2pm, gespült. Der Einlass la dient in diesem Fall als Auslass. Nach kurzer Zeit, vorzugsweise 20 Sekunden, wird auch das Einlassventil 2 geschlossen. In der Streulichteinheit befinden sich nun keine Partikel, die größer 0,2μπι sind. Diese geringe Feinstaubkonzentration, kleiner 1 μιη/m ³ , dient nun als Null- Niveau. Bevor das Messverfahren genauer beschrieben wird und auch die detaillierte Signalverarbeitung, wird nun folgend das photometrische System beschrieben.

Als Basis eines Streulichtphotometers 1 dient eine Lichtsendeeinheit 7, die Licht in einer speziellen Wellenlänge aussendet, z.B. Laser oder Halbleiterdioden im Wellenlängenbereich 250 bis 900 nm, aber auch Weißlicht oder Blitzlicht eignet sich dazu. Dieses Licht wird unter einem gewissen Winkel, Fig.2, 15, z.B. zwischen 90° bis 135° zur Lichtempfangseinheit auf partikeltragende Luft abgestrahlt. Trifft nun das abgestrahlte Licht, z. B. als Lichtstrahl 13, auf die Oberfläche des Partikels 12, wird entsprechend seiner Oberfläche und Größe sowie dessen Rauhigkeit, Albedo, Form, Durchmesser etc. ein Anteil dieses Lichtes gestreut. Mit einer Lichtempfangseinheit 8 kann man nun dieses Streulicht detektieren und in ein elektrisches Signal umwandeln und zur weiteren Verarbeitung verstärken. Nach der Lichtsendeeinheit 7 und vor der Lichtempfangseinheit befinden sich optische Fokussiersysteme 9 und 10. Vorzugsweise können auch einfache Linsen verwendet werden. Als lichtempfindliche Empfänger 8 dienen meist Photodioden, Phototransistoren oder

Photomultiplier . Auch ein photosensitiver CMOS-Chip, wie er in vielen Digitalkameras eingesetzt wird, eignet sich dazu. Das entwickelte Verfahren eignet sich für sämtliche Varianten, wobei in dieser Entwicklung vorzugsweise eine preiswerte Photodiode und ein Phototransistor Anwendung finden.

Das PM-Messsystem ist in Fig.3 schematisch dargestellt. Der Kern dieses Systems ist ein leistungsfähiger Mikroprozessor 17 mit zahlreichen elektrischen Ein-und Ausgängen. Mittels Puls- Weiten-Modulation, P M-Verfahren, werden die ent-sprechenden Pulse 28, der Länge 29 und Frequenz 31 für die Lichtsendeeinheit generiert und dem Streulichtphotometer 1 zugeführt. Mittels eines schnellen A/D-Wandlers , vorzugsweise 1 MHz Abtastfrequenz, werden die Maximalamplituden ab-getastet und das lokale Maximum bestimmt und mittels einer schnellen Sortierroutine in einen Zwischenspeicher abgelegt.

Um . die Genauigkeit bei der Bestimmung einer Feinstaubkonzentration zu erhöhen, ist ein kurzes Sendesignal 28, Fig.4 oder ein Lichtpuls erforderlich (etwa 10 bis 300 μβ Lang, Pos. 29), der bzw. das mit einer hohen Frequenz 31 (etwa 0,1 KHz

bis 0,1 MHz-Bereich) abgestrahlt wird, alternativ dazu kann auch das Empfangssignal mit einer hohen Abtastrate abgetastet werden. Zusätzlich ist eine homogene Fluidströmung mit einem konstanten Volumenstrom sinnvoll. Übliche Volumenströme in der Messzelle liegen bei ca. 1 ltr./min. Die

Strömungsgeschwindigkeit in der Messzelle wird auf 1 cm/s genau bestimmt und die Drehzahl der Saugeinheit 4 mittels Potentiometer auf den Zielwert fein eingestellt. Die photoempfindliche Empfangseinheit 8, in diesem Fall ein preiswerter Fototransistor, empfängt nun zahlreiche Lichtpulse mit unterschiedlichen Amplituden entsprechend der Rückstreuung 14 der Partikel 12 zum Zeitpunkt der Aussendung und Dauer des Aufenthaltes im Meßvolumen 16. Die Empfangspulse 32, 33, 34, 35 in Fig.5 sind nicht rechteckförmig, sondern weisen an nicht genau vorhersagbaren Positionen ein lokales Maximum auf. Die genaue Erfassung der maximalen Amplitude ist jedoch für eine präzise Messung der Feinstaubkonzentration vorteilhaft. Dazu wird die Amplitude des empfangenen Streulichtes innerhalb der Sendezeit von vorzugsweise 10 bis 300μ3 Länge mehrmals, vorzugsweise 3 - 5 mal, abgetastet und das Maximum bestimmt, zwischengespeichert und nach Größe sortiert. Jeder einzelne Puls pro Zeiteinheit ergibt eine integrale Information über alle Partikel (0,3μπι bis > 10 μπι) , die sich im Messvolumen 16 aufgehalten haben. Aufgrund der natürlichen inhomogenen Feinstaubkonzentration schwanken diese Werte erheblich. Es ist leicht nachzuvollziehen, dass große Partikel, z.B. ein 10 μπι großes Teilchen, etwa die 100-fache Rückstreuung hat wie ein 1 μπι kleines Partikel. Da übliche Feinstaubkonzentrationen aber umgekehrt proportional viele kleine Partikel im Vergleich zu großen Partikeln aufweisen, werden in einem gewissen Zeitfenster immer wenige große und meist viele kleine Partikel im Verbund erfasst. Wählt man zum Beispiel ein Messfenster von 1 sec, erhält man bei einer Sendefrequenz bzw. Abtastfrequenz von 100 Hz bzw. 300-500 Hz 100 Amplitudenwerte, die bei diesem Verfahren nun nach Größe sortiert werden. Eine typische sortierte Verteilung ist in Fig.6 dargestellt. In Fig.6 kann man Plateaus erkennen, wie 36a und 36b, die zur Festlegung der Auflösungsgrenze, Nullniveau, herangezogen werden können, z.B. wählt man das Nullniveau in diesem Beispiel beim 48. der sortierten Werte, was etwa einer Sensor-Offset-Spannung von 600 mV entspricht. Dieses - die Offset-Spannung und die Position in der sortierten Reihe - wird einer Feinstaubkonzentration z.B. der PM2.5-a, Nullniveau, zugewiesen. Simultan dazu kann man einem zweiten Plateau, z.B. beim 67. der sortierten Werte einer zweiten PM2.5-b Verteilung, das Nullniveau 36b zuweisen. Es werden so z.B. 100 Amplitudenwerte pro Sekunde erfasst. Durch Mittelung mehrerer Messwerte lässt sich die Genauigkeit der PM2.5-Messung weiter erhöhen. Da die natürliche

Feinstaubverteilung im Raum nicht homogen ist und in den meisten Fällen deutlich schwankt, +/- l-5pg/m3, ist eine Berechnung des PM2.5- Wertes mittels gleitendem Mittelwert von vorzugsweise 10 Meßwerten sinnvoll. Der Mikroprozessor 17 steuert eine alphanumerische LED-Anzeigeeinheit 18, vorzugsweise mit 3-4 Digits, mit der der aktuelle Messwert angezeigt wird. Zusätzlich steuert dieser Mikroprozessor auch eine Lichtdiodeneinheit 19, die bei kritischen Feinstaubniveaus unterschiedliche LEDs ansteuert und aufleuchten lässt. Sinnvollerweise eignet sich dazu eine Ampelfunktion mit den Farben grün, gelb, rot. Bei PM2.5-Werten bis zu 24 μq/m3 leuchten entsprechende LEDs grün, ab 25 bis 49 yg/m3 LEDs gelb und ab 50 g/m3 rot.

Neben der Feinstaubkonzentration werden vom Mikroprozessor auch noch wichtige Umweltdaten wie Umgebungstemperatur, -druck und - luftfeuchte mittels der entsprechenden Sensoren 20, 21, 22 bestimmt. Um die Temperaturdrift zu kompensieren, üblich sind 2 bis 4 pg/m3 pro Grad Celsius Temperaturunterschied, wird auch die Temperatur der Photometereinheit 1 mittels Temperatursensor 23 genau erfasst. Die Genauigkeit beträgt vorzugsweise 0,1 °C. Durch eine vorherige Kalibrierung des Temperaturganges der Messelektronik und der Bestimmung des Temperaturkoeffizienten lässt sich die Genauigkeit der Feinstaubmesswerte , auch in einem großen Temperaturbereich, z.B. 10 - 40°C, deutlich verbessern. Geringe Temperaturdriften von nur 0,1 yg/m3 pro Grad Celsius können damit realisiert werden. Das gleiche gilt für den Einfluss des Druckes auf das Fluidvolumen und den Einfluss der Feuchtigkeit auf die Messung der Partikelkonzentration. Mit speziellen Routinen und

Kalibrierungen lassen sich negative Einflüsse durch Druckschwankungen bzw. hohe Luftfeuchtigkeit kompensieren oder zumindest stark reduzieren.

Der Mikroprozessor 17 steuert auch wichtige Schnittstellen 24, 25, 26, 21 an. Für die Kommunikation und Steuerung des Mikroprozessors mittels Terminalprogramm und zahlreichen Softwarekommandos wird vorzugsweise eine USB-Schnittstelle 24 verwendet. Mit einer zusätzlichen RS232-Schnittstelle 25 und entsprechenden handelsüblichen Adaptern können auch ein LAN- Anschluss, WIFI- oder BlueTooth zur weiteren Kommunikation realisiert werden. Ein weiterer Ausgang 26, der einen DAC digital/analog Converter nutzt, dient zur Steuerung von Geräten wie z.B. Gebläsen oder Raumluftreinigern. Mit einer speziellen Softwareroutine lassen sich der Offsetwert und die Steigung des DAC-Ausganges programmieren. Dies ist sinnvoll, da bei entsprechenden kritischen Werten z.B. ein Raumluftreiniger damit automatisch aktiviert werden kann und bei Erreichen niedriger Feinstaubkonzentrationen wieder ausgeschaltet wird (Stromsparmodus) . Des Weiteren weist dieses System noch einen iaehrkanaligen analogen Eingang 27 auf, mit dem weitere Parameter zur Luftqualität bestimmt werden können. Durch diese zusätzlichen Sensoren können z.B. die C02-Konzentraion als auch VOC-Bestandteile in der Luft simultan gemessen und angezeigt werden .

Der Mikroprozessor weist vorzugsweise auch eine RTC Real Time Clock auf, mit der zu jeder Messung ein Zeitstempel abgespeichert wird, vorzugsweise im Sekundentakt. Mittels einer micro-SD-Card, Speichergröße mehrere GByte, lassen sich sowohl dieses Zeitsignal als auch sämtliche Messwerte in einer Messdatei ab-speichern . Das Speichervolumen reicht für eine jahrelange Aufzeichnung sämtlicher Daten aus.

Für größere Feinstaubkonzentrationen wie z.B. PM2.5 wählt man vorzugsweise ein Plateau etwa bei dem 65. der sortierten Werte und für hohe PM10 Werte etwa beim 95. Wert. Dieses Verfahren lässt nun sowohl die Bestimmung von Einzel-

Feinstaubkonzentrationen zu, wie z.B. nur eine PM2.5 37b, als auch die simultane Bestimmung weiterer Feinstaub ^¬ konzentrationen bzw. Feinstaubfraktionen wie PMl .0 37a und PM10 37c und das sogar im gleichen Messfenster, dargestellt in Fig.7. Mittelt man nun die Amplitudenwerte um die gewählten Zero-Offsetwerte wie den 48., 67. und den 95. mit plus/minus n- Werten, vorzugsweise 1 - 5 Werte links und rechts davon, kann durch diese Maßnahme die Genauigkeit weiter gesteigert werden. Da bei einer PM10 Konzentration die Häufigkeit von ΙΟμιη Teilchen gering ist im Vergleich zu 1 μπ\ großen Teilchen, ist es besser, für diese Anwendung die Anzahl der zu sortierenden Amplituden von vorzugsweise 100 Stück um eine Größenordung auf etwa 1000 Stück zu erhöhen.

•Bei diesem Verfahren können mittels Software sowohl die Anzahl der zu bestimmenden PM-Fraktionen (1 bis 3) als auch die Positionen der Offsetwerte mittels · Softwarekommandos frei gewählt werden. Die Anzahl der zu sortierenden Messwerte ist ebenfalls frei wählbar. Vorzugsweise wurden Werte von 100, 300, 600, 900 und 6000 ausgewählt, was Messfenstern von 1, 3, 6 ,9 und 60 sec entspricht. Mittels eines speziellen Softwarekommandos lässt sich die sortierte Amplitudenverteilung pro Messfenster in einer Matrix ausgeben. Anhand dieser Matrix kann überprüft werden, ob die gewählten Bezugswerte für das Nullniveau richtig sind. Gegebenenfalls kann noch feinjustiert werden.

Steigert man nun die Feinstaubkonzentration, so verschiebt sich diese sortierte Verteilung entsprechend zu höheren Amplitudenwerten (650mV bis 2500mV), siehe Verteilungen 38a bis 38g in Fig 8. Diese exemplarisch ausgeführten 7 Verteilungen entsprechen PM2.5 Niveaus von 0, 20, 44, 70, 109, 139 und 158 μg/m3. In zahlreichen Kalibrierexperimenten mit monodispersen Kalibrierteilchen unterschiedlicher Dichte, Größe und Form wurden zahlreiche Verteilungen aufgenommen, untersucht und ausgewertet. Als Referenzinstrumente wurden mehrere parallel laufende hochgenaue Absolut-Aerosolspektrometer herangezogen, wie z.B. die Geräte 1.107, 1.108 und 1.109 der Fa. Grimm. Es konnte nachgewiesen werden, dass sich mit diesem innovativen Verfahren Auflösungen von 1 μg/m3 erzielen lassen und Genauigkeiten bei der Bestimmung z.B. einer PM2.5 von kleiner +/- 5 g/m3' (üblich nur +/- 2pg/m3 ) in Messfenstern von 6 bis 60 Sekunden Länge und bei Konzentrationen unter 100 μg/m3, siehe Fig.10, Kurven 40a bis 40d Realmessungen in einer Küche. Für höhere Konzentrationen größer 100 bis 10000 g/m3 wurden Genauigkeiten deutlich unter 10% des Ablesewertes realisiert. Korrelationsmessungen zwischen diesen Referenzgeräten und den ersten Prototypen zeigen Korrelationskoeffizienten von R2 10 > 0.95, üblich sind Werte um 0.98 und höher, siehe Fig.11. Bei einer sehr genauen Abstimmung wurden unter realen Bedingungen in Innenräumen sogar 0,996 erreicht, Fig.11. Der Gleichlauf zwischen mehreren Geräten korreliert ebenfalls bei Werten deutlich über R2 > 0,95, siehe Fig.12 mit R2 > 0,99. Damit konnte erstmals nach-gewiesen werden, dass die Bestimmung von Feinstaubkonzentrationen unter Real-bedingungen auch mit einem neuartigen Messverfahren und wesentlich preiswerterer Messtechnologie möglich ist.

In weiteren Kalibriermessungen mit Dolomitpartikeln, dargestellt in Fig.13, wurde die simultane Messung von drei PM- Fraktionen PM1 (43a), PM2.5 (43b) und PM10 (43c) validiert.

Die Laborergebnisse und Messungen unter Realbedingungen sind sehr viel-versprechend . Um dieses Messverfahren auch langzeitstabil und robust zu gestalten, ist die Degradation der Lichtsendeeinheit zu berücksichtigen. Bei z.B. 100 Lichtpulsen pro Sekunde ergeben sich bei 8 Stunden Betrieb pro Tag immerhin 2,88 Mio. Pulse. In Fig.14 ist die gemessene Degradation einer Sendediode (45) in Prozent im Zeitraum bis 10.000 Stunden aufgetragen. Diese beträgt nach 10.000 Stunden, also nach 1.250 8h-Tagen oder 10,8 Mrd. Pulsen, etwa 6%. Dieser Verlauf lässt sich mittels eines Polynoms 4. Grades (46) sehr gut nähern. Erfasst man die Betriebsdauer mittels der RTC-Real Time Clock, kann dieser Effekt über einen langen Zeitraum, etwa 3,5 Jahre, sehr gut kompensiert werden. Üblich sind jedoch zwischenzeitliche Kalibrierungen, spätestens nach einem Jahr (2.500-3.000 Betriebsstunden, bei einem 8h-Tag) .

Ein weiterer Einfluss auf die Genauigkeit des Messsystems kann die Verschmutzung der Optik (9) und (10) sein. Um dies zu verhindern, werden bei diesem System die Optiken mit einer partikelfreien Seher-Strömung (47), vorzugsweise aus Schlitzdüsen (48 und 49), beaufschlagt, Fig.15. Die partikelfreie Strömung wird teilweise durch die Pumpeinheit (6) mit einem nachgeschalteten sogenannten Nullfilter 5 erzeugt. Dieses Verfahren verhindert zuverlässig eine schleichende Verschmutzung der Optik bzw. Linsen, da sich die Kleinstpartikel nicht gegen diese Strömung bewegen können. Damit wird die Optik zuverlässig partikelfrei gehalten. Zusätzlich kann die Optik (9) und (10) mit einer speziellen Beschichtung aus Nanopartikeln ausgeführt sein, die staubabweisend ist.

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