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Title:
ORGANIC LIGHT-EMITTING DIODE WITH IMPROVED LIGHT DISENGAGING PROPERTIES
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2004/084259
Kind Code:
A2
Abstract:
The invention relates to an organic light-emitting diode (OLED) with an improved extraction efficiency, i.e. the probability with which a generated photon (7) can be disengaged from the diode and thus be identified. This is achieved by the incorporation of a light disengaging structural layer located between the substrate and the anode.

Inventors:
HUNZE ARVID (DE)
RAU LOTHAR (DE)
ROGLER WOLFGANG (DE)
SCHEFFEL MARCUS (DE)
VOEGELE SVEN (DE)
Application Number:
PCT/EP2004/002128
Publication Date:
September 30, 2004
Filing Date:
March 03, 2004
Export Citation:
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Assignee:
SIEMENS AG (DE)
HUNZE ARVID (DE)
RAU LOTHAR (DE)
ROGLER WOLFGANG (DE)
SCHEFFEL MARCUS (DE)
VOEGELE SVEN (DE)
International Classes:
H01L51/10; H01L51/30; H01L51/52; H05B33/22; H01L51/50; H01L; (IPC1-7): H01L/
Foreign References:
US5834893A1998-11-10
US5780174A1998-07-14
EP1100129A22001-05-16
Attorney, Agent or Firm:
Epping, Hermann Fischer Patentanwaltsgesellschaft Mbh (München, DE)
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Claims:
Patentansprüche
1. Organische Leuchtdiode, ein Substrat, darauf eine erste positive und transparente Elektrode (Anode), anschließend zumindest eine aktive Schicht aus vorwiegend organischem Material und wiederum anschließend eine negative reflek tierende Elektrode (Kathode) umfassend, wobei zwischen der unteren ersten Elektrode und dem Substrat und/oder in das Substrat integriert zumindest eine Lichtauskopplungs strukturschicht angeordnet ist.
2. Organische Leuchtdiode nach Anspruch 1, wobei die Licht auskopplungsstrukturschicht mit einem Farbfilter kombi niert ist und/oder in einen Farbfilter integriert ist.
3. Organische Leuchtdiode, bei der die Lichtauskopplungs strukturschicht zumindest zum Teil planarisiert ist.
4. Organische Leuchtdiode nach einem der vorstehenden An sprüche, bei der zwischen dem Substrat und der ersten Elektrode zumindest teilweise eine NiedrigIndexSchicht angeordnet ist.
5. Organische Leuchtdiode nach Anspruch 3, bei der die Nied rigIndexSchicht zumindest zum Teil zwischen der Licht auskopplungsstrukturschicht und der ersten Elektrode an geordnet ist.
6. Organische Leuchtdiode nach Anspruch 3, bei der die Nied rigIndexSchicht zumindest zum Teil zwischen dem Sub strat und der Lichtauskopplungsstrukturschicht angeordnet ist.
7. Organische Leuchtdiode nach einem der vorstehenden An sprüche, die noch eine HochIndexSchicht zwischen dem Substrat und der ersten Elektrode umfasst.
8. Organische Leuchtdiode nach einem der vorstehenden An sprüche, bei der die Lichtauskopplungsstrukturschicht einen Brechungsindex von größer 1,6 hat.
Description:
Beschreibung Organische Leuchtdiode mit verbesserter Lichtauskopplung Die Erfindung betrifft eine organische Leuchtdiode (OLED) bei der die Extraktionseffizienz, also die Wahrscheinlichkeit, mit der ein erzeugtes Photon aus der Diode ausgekoppelt und damit zur Helligkeit beitragen kann, verbessert ist.

Bekannt sind OLED mit verbesserter Effizienz beispielsweise aus der Veröffentlichung von G. Gu, et. al. : High-external- quantum-efficiency organic light-emitting-devices in"Optics Letters", Vol. 22, No. 6, p. 396, aus dem Jahre 1997. Die darin beschriebene Methode zur Effizienzsteigerung basiert auf sog. Mesa-Strukturen. Darunter werden Strukturen aus Py- ramiden-bzw. Kegelstumpfen bezeichnet, die als Reflektoren für seitlich ausgestrahlte Emission dienen. Die Leuchtfläche befindet sich dabei auf der flachen oberen Stumpfseite.

Nachteile dieses Verfahrens sind : - Die verwendeten Strukturen werden direkt in das Substrat eingebracht. Dies lässt sich bei Verwendung von Glassub- straten nur mit großem Aufwand bzw. Einsatz von hochgifti- gen Stoffen (Flusssäure) realisieren.

- Die Mesastrukturen umschließen jeweils ein Pixel. Um Strukturen mit einem geeigneten Aspektverhältnis zu erzeu- gen, muss die Strukturtiefe mindestens einige 10um betra- gen. Solche Strukturen lassen sich nicht oder nur mit gro- ßem Aufwand photolithographisch herstellen.

- Die aktive Leuchtfläche bedeckt nur einen geringen Teil der zur Verfügung stehenden Fläche.

Darüber hinaus sind aus der US 5,834, 893 Mesa-Strukturen an invertierten OLEDs bekannt. Die hier beschriebenen Strukturen zur Verbesserung der Auskoppeleffizienz basieren auf einem invertierten OLED-Aufbau, d. h. die transparente Anode wird als letzte Schicht abgeschieden. Die OLEDs befinden sich in

Substrat-Vertiefungen die als Reflektoren dienen, analog zum oben geschilderten Aufbau.

Diese Technik hat folgende Nachteile : - Für Passiv-Matrix-Displays stellt der inverse Aufbau einer OLED z. Zt. eine große Herausforderung dar. Es noch kein tech- nisch brauchbares Verfahren verfügbar, da das gebräuchliche Anodenmaterial ITO i. d. R. bei Abscheidung bzw. Strukturierung zu einer Schädigung der darunter liegenden organischen Schichten führt.

Auch korrugierte (wellenförmige) Organik-Schichten (J. M.

Lupton, et. al. : Bragg scattering from periodically mic- rostructured light emitting diodes, Appl. Phys. Lett. 77 (21), p. 3340,2000) werden als Möglichkeit zur Verbesserung der Extraktionseffizienz beschreiben.

Bei diesem Experiment wurde eine polymere LED auf einer ein- dimensional-periodischen Struktur mit einer Periode von 388 nm und Tiefen von 10-100 nm aufgebracht. Die Struktur wirkt als Bragg-Reflektor und führt wiederum zu einer Streuung von optischen Moden im Emittermaterial.

Nachteile bei dieser Verfahrensweise sind : Die Periodizität der Struktur führt zu einer starken Win- keldispersion. Bei Anzeigeelementen wird jedoch ein vom Betrachtungswinkel unabhängiger Farbeindruck gefordert.

- Als Anode wurde eine dünne Goldschicht (15 nm) benutzt, die trotz der geringen Schichtdicke bereits eine starke Absorption aufweist. Eine Übertragung der Korrugation auf das sonst als Standardanode gebräuchliche ITO erscheint aufgrund der größeren ITO-Schichtdicken und hoher Prozess- temperaturen schwer realisierbar.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine OLED mit herkömmlichem, also nicht invertiertem Aufbau zur Verfügung zu stellen, die eine deutlich gesteigerte Extraktionseffizienz zeigt.

Gegenstand der Erfindung ist eine OLED, ein Substrat, darauf eine erste positive und transparente Elektrode (Anode) an- schließend zumindest eine emittierende Schicht aus vorwiegend organischem Material und wiederum anschließend eine negative reflektierende Elektrode (Kathode) umfassend, wobei zwischen der unteren ersten Elektrode und dem Substrat und/oder in das Substrat integriert zumindest eine Lichtauskopplungsstruktur- schicht angeordnet ist.

Die Steigerung der Extraktionseffizienz wird durch Einbringen zumindest einer Lichtauskopplungsstrukturschicht, zwischen Substrat und erster Elektrode und/oder in das Substrat integ- riert, realisiert. Zur Generierung bestimmter Farben bzw. von Vollfarbigkeit lassen sich OLEDs auch mit Farbfilterstruktu- ren kombinieren. Diese werden in der Regel zwischen dem Sub- strat und der ersten positiven Elektrode (ITO-Anode) einge- bracht und beispielsweise mit einem organischen Planarisie- rungsmaterial abgedeckt, bevor die ITO-Elektrode aufgebracht wird. Die Lichtauskopplungsstrukturschicht lässt sich insbe- sondere gut mit einem derartigen Farbfilteraufbau kombinieren und/oder in einen Farbfilter direkt integrieren.

Dabei ist die Strukturauflösung der Lichtauskopplungsstruk- turschicht, das heißt der Abstand zwischen zwei Strukturmerk- malen und/oder die Größe eines Strukturmerkmals, klei- ner/gleich ein Pixel, bevorzugt kleiner als ein Pixel und insbesondere bevorzugt im Bereich von 1-50 um.

Die einzelnen Strukturen der Lichtauskopplungsstrukturschicht können in das Substrat eingearbeitet oder auf diesem struktu- riert werden (z. B. photolithographisch). Dazu wird beispiels- weise auf einem Substrat eine oder mehrere strukturierte Schicht (en) eines Photoresist aufgebracht, auf der dann die transparente Elektrode, die organische (n) Schicht (en) und die zweite Elektrode aufgebracht werden. Der gesamte Aufbau wie- derholt dann gegebenenfalls, also wenn keine Planisierungss-

chicht eingebracht wird, die Strukturierung der Photore- sistschicht.

Nach einer vorteilhaften Ausführungsform sind die Strukturen der Lichtauskopplungsstrukturschicht nicht periodisch.

Nach einer Ausführungsform kann die Auskopplungseffizienz durch eine weitere Schicht zwischen Substrat und Struktur op- timiert werden. Der Brechungsindex dieser Schicht sollte kleiner sein als der der beiden angrenzenden Schichten. Dies führt zu einer größeren Wahrscheinlichkeit der Totalreflexion an der Grenzfläche zwischen Lichtauskopplungsstrukturschicht und Niedrig-Index-Schicht. Auf diese Weise reflektiertes Licht kann wiederum an der schrägen Kathodenfläche reflek- tiert und damit ausgekoppelt werden.

Es kann auch eine Planarisierung der Lichtauskopplungsstruk- turschicht erfolgen. Für die Planarisierung geeignete Materi- alien sind aus der Mikroelektronik bekannt und können entwe- der vorwiegend aus organischem oder anorganischem Material sein. Sie lassen sich mittels aus der Mikroelektronik bekann- ter Prozesse wie beispielsweise Spincoaten, Rakeln und/oder Aufdampfen applizieren. Möglich ist auch ein großflächig strukturiertes Aufbringen mittels eines geeigneten Druckpro- zesses. Um einen optischen Kontrast zu erreichen, unterschei- det sich der Brechungsindex der Planarisierung von demjenigen der Lichtauskopplungsstrukturschicht. Alternativ kann zwi- schen beiden eine zusätzliche Schicht mit höherem oder nied- rigeren Brechungsindex oder eine semitransparente Metall- schicht eingefügt werden. Vorteilhaft ist eine Planarisierung mit hohem Brechungsindex, um eine möglichst effiziente Ein- kopplung des Lichts aus dem OLED-Material in die Planarisie- rungsschicht zu erreichen.

Die Auskopplungsstrukturen (oder einfach"Strukturen") der Lichtauskopplungsstrukturschicht können miteinander verbunden oder einzeln ausgeführt werden. Die Strukturen können perio-

disch oder nicht periodisch sein. Die Strukturen können bei- spielsweise kegelförmig, tropfenförmig, pyramidisch oder po- lygonal sein.

Als Substratmaterialien kommen Glas, Kunststoff, Kunst- stoff/Keramik-sowie Kunststoff/Glas-Verbünde in Frage. Be- sonders geeignete Substrate sind Kunststofffolien, insbeson- dere flexible Folien, da sich die erfindungsgemäßen Struktu- ren bei der Folienherstellung besonders leicht durch einfache Formprozesse wie beispielsweise Prägen generieren lassen.

Für die beispielhafte Ausführung der Erfindung werden im fol- genden fünf Figuren beschrieben.

Figur 1 zeigt eine Ausführungsform, bei der das Substrat 1, beispielsweise ein Glassubstrat, mit einer Lichtauskopplungs- strukturschicht 2, die mittels eines geeigneten und bekann- ten, beispielsweise photolithographischen Prozesses herge- stellt wurde und mit periodischen oder nicht-periodischen (statistisch verteilten) Strukturen versehen ist. Darauf wird eine OLED aufgebaut, die in allen Schichten die Strukturen wiedergibt. Auf die Lichtauskopplungsstrukturschicht folgt die erste Elektrode, die transparente Anode 3, beispielsweise aus ITO (Indium Tin Oxide). Auf die Anode folgt zumindest ei- ne organische aktive Schicht 4 auf der dann die, beispiels- weise zuletzt abgeschiedene und/oder metallische, Kathode 5 zu liegen kommt, die wiederum eine strukturierte, nicht- planare, Form hat.

Der Schichtaufbau ist beispielsweise folgender : 80nm PEDOT (Lochtransportmaterial), 60nm Polyfluoren-Derivat (Emitterma- terial), 5nm Kalzium, 200nm Aluminium. Wie in Figur 6 er- sichtlich, ergibt sich eine deutlich gesteigerte Effizienz (+41% bei 10mA/cm2) (Linie mit den ausgefüllten Kästchen "structured device") im Vergleich zu den auf dem selben Sub- strat prozessierten Referenzdioden (gezeigt durch die Linie mit den leeren Kästchen"reference"). Des weiteren ist zu be-

obachten, dass die Emission hauptsächlich an den Rändern der Strukturen auftritt, vergleiche dazu Figur 7, die eine mikro- skopische Aufnahme einher strukturierten OLED im Betrieb zeigt. Die strukturierten Bereiche sind an der Helligkeit er- kennbar (generell erhöhte Leuchtdichte) und insbesondere fal- len die noch helleren Ränder auf.

Die Pfeile 7 in Figur 1 geben einen beispielhaften Strahlen- gang eines emittierten Photons wieder.

Die Nicht-Planarität der oberen Elektrode oder Kathode 5 kann zur Reflexion von seitlich aus der OLED abgestrahlten Photo- nen dienen. Diese werden in Vorwärtsrichtung umgelenkt und zumindest teilweise ausgekoppelt. Im Ganzen führen reflektor- artige Strukturen der Lichtauskopplungsstrukturschicht 2 zur Auskopplung von ansonsten wellengeleiteten Photonen.

Vorteilhaft sind Auskopplungsstrukturen, die aus einem Mate- rial mit einem hohem Brechungsindex bestehen. Er sollte grö- ßer sein als der der darüber angeordneten funktionellen orga- nischen Materialien, also bevorzugt größer 1,6 und besonders bevorzugt größer 1,8 und insbesondere bevorzugt größer 2,0 sein, um die Lichteinkopplung aus den aktiven organischen Schichten möglichst effizient zu gestalten.

Organische Materialien mit hohem Brechungsindex zeichnen sich in der Regel durch hohe Polarisierbarkeit aus. Daher sind Ma- terialien mit einem Brechungsindex größer 1,6 die hier vor- teilhafterweise als Lichtauskopplungsstrukturschicht einge- setzt werden, besonders hocharomatische Polymersysteme wie beispielsweise aromatische Polyepoxide, Polyimide und/oder aromatische heterocyclische Polymere oder beliebige Mischun- gen daraus. Im Allgemeinen führt Substitution mit schweren Atomen, wie beispielweise mit Halogenen, zu hohen Brechungs- indizes.

Figur 2 zeigt einen ähnlichen Aufbau wie Figur 1 mit dem Un- terschied, dass zwischen dem Substrat 1 und der Lichtauskopp- lungsstrukturschicht 2 eine Niedrig-Index-Schicht 6 angeord- net ist, durch die die Auskopplungseffizienz zwischen Sub- strat und Struktur weiter optimiert wird. Der Brechungsindex dieser Schicht 6 ist bevorzugt kleiner als der der beiden an- grenzenden Schichten Substrat 1 einerseits und Lichtauskopp- lungsstrukturschicht 2 andererseits. Dies führt zu einer grö- ßeren Wahrscheinlichkeit der Totalreflexion an der Grenzflä- che zwischen Auskopplungsstruktur 2 und Niedrig-Index-Schicht 6. Auf diese Weise reflektiertes Licht kann wiederum an. der schrägen Kathodenfläche 5 reflektiert und damit ausgekoppelt werden.

Figur 3 zeigt ein Ausführungsbeispiel, bei dem die Lichtaus- kopplungsstrukturschicht 2 in eine weitere Schicht 8 einge- bettet ist. Diese Planarisierung kann mit verschiedenen Mate- rialien erfolgen, die bevorzugt aus der Mikroelektronik be- kannt und organisch und/oder anorganischen Ursprungs sind.

Beispiele für geeignete Planarisierungsmaterialien sind Poly- epoxide, Novolackharze, Phenolharze, Polyimide oder Poly- acrylate. Bevorzugt erfolgt die Planarisierung mit einer Hoch-Index-Schicht, also insbesondere vorteilhafterweise mit einem Material der oben beschriebenen Substanzklassen, dessen Brechungsindex größer/gleich 1,6 ist.

In der Figur 3 wird eine Lichtauskopplungsstrukturschicht 2 gezeigt, die im wesentlichen einzelne Kegelstümpfe 2 umfasst.

Eine derartige Lichtauskopplungsstrukturschicht 2 kann mit- tels eines geeigneten photolithographischen Prozesses herge- stellt werden, so dass nach der Entwicklung nur noch freiste- hende Inseln der ursprünglich aufgebrachten Schicht 2 erhal- ten bleiben.

Figur 4 zeigt im wesentlichen den aus Figur 3 bekannten Auf- bau mit der aus Figur 2 bekannten Niedrig-Index-Schicht 6.

Die Auskoppeleffizienz wird durch eine Niedrig-Index-Schicht 6 zwischen Substrat und Struktur und/oder Hochindex-Schicht oder Planarisierungsschicht 8 analog zu Figur 2 optimiert. In Figur 5 schließlich wird gezeigt, wie die Reihenfolge der Prozessierung von Niedrig-Index-Schicht 6 und Lichtauskopp- lungsstrukturschicht 2 vertauscht werden kann. Die Niedrig- Index-Schicht 6 liegt zwischen Substrat 1 und Hoch-Index- Schicht 8 aber über der Lichtauskopplungsstrukturschicht 2.

Die Ausführungsbeispiele können beispielsweise auch so mit- einander kombiniert werden, dass die Auskopplungsstrukturen nur teilweise planarisiert werden.

Die Figuren 6 und 7 schließlich zeigen, wie die Effizienz dieser OLEDs gesteigert wird und dass die Emission hauptsäch- lich an den Rändern der Strukturen auftritt.

Quantenmechanische Berechnungen zeigen, dass aus einem her- kömmlichen OLED-Bauteil ohne zusätzliche Maßnahmen zur Licht- auskopplung ca. 50% bis 80% der Photonen durch Emissionsun- terdrückung und Totalreflexion verloren gehen (M. H. Lu and J. C. Sturm, Optimization of external coupling and light emis- sion in organic light-emitting devides : modelling and experi- ment, J. Appl Phys., 91 (2), p. 595,2002). Dies verdeutlicht den besonderen Vorteil der Erfindung, die durch die verbes- serte Auskopplung von Licht aus dem Bauteil bewirkt, dass ein großer Teil der ansonsten durch Wellenleitung verlorenen Pho- tonen für eine Effizienzsteigerung der OLED genutzt werden kann. Die Auskopplung lässt sich mit der Erfindung um mindes- tens einen Faktor 1,4 steigern. Die daraus resultierende er- höhte Bauteileffizienz, bedeutet niedrigere Betriebsspannung und damit auch eine längere Lebensdauer.

Die Erfindung betrifft eine organische Leuchtdiode (OLED) bei der die Extraktionseffizienz, also die Wahrscheinlichkeit, mit der ein erzeugtes Photon aus der Diode ausgekoppelt und damit nachgewiesen werden kann, verbessert ist. Dies wird durch Einbringen einer Lichtauskopplungsstrukturschicht zwi- schen dem Substrat und der Anode erreicht.