以下、本発明について詳細に説明する。

 本発明のラミネート用樹脂組成物はポリオ� ��フィン系樹脂とJIS K7112の密度勾配管法に従 って測定した密度が890~955kg/m ³ の範囲にあり、ゲルパーミエーションクロマ トグラフィー(GPC)で測定したポリエチレン換� ��の数平均分子量(Mn)が500~2900の範囲にあるポ� ��エチレンワックスとを含むことを特徴とす� ��。

 [ポリオレフィン系樹脂]
 本発明のラミネート用樹脂組成物に含まれ� ��ポリオレフォン系樹脂としては、通常、ラ� ��ネート成形に用いられるポリオレフィン系� ��脂であるポリプロピレン、ポリエチレン、� ��るいはこれら樹脂のブレンド物等が挙げら� ��る。中でもポリプロピレンを含むことが好� ��しく、プロピレンとα-オレフィン(ただし、 プロピレンを除く)とのランダム共重合体で� �って、α-オレフィン由来の構成単位が0.1~10� �ル%(ただし、全構成単位を100モル%とする)で� ��るポリプロピレンを含むことがより好まし� ��。

 また、ポリオレフィン系樹脂は、プロピレ� ��とα-オレフィン(ただし、プロピレンを除く )とのランダム共重合体であって、α-オレフ� �ン由来の構成単位が0.1~10モル%(ただし、全構 成単位を100モル%とする)であるポリプロピレ� ��に加えさらに、密度が900~940kg/m ³ の範囲にあり、ASTM D-1238に準拠し、190℃、2.1 6kg荷重下で測定したメルトフローレート(MFR)� ��、3~12g/10分である低密度ポリエチレンおよ� �非晶性α-オレフィン系共重合体(ただし、前� ��ポリプロピレンおよび前記低密度ポリエチ� ��ンを除く)からなる群から選択される少なく とも1種を含んでいても良い。

 本発明に用いるポリオレフィン系樹脂と� ��ては、前記ポリプロピレンを単独で用いて� ��よいが、ポリオレフィン系樹脂が前記ポリ� ��ロピレンに加え、前記低密度ポリエチレン� ��よび前記非晶性α-オレフィン共重合体から� ��る少なくとも1種を含む場合には、ポリオレ フィン系樹脂100重量%あたり、前記ポリプロ� �レンを通常は75~95重量%、好ましくは80~90重量 %、前記低密度ポリエチレンおよび前記非晶� �α-オレフィン共重合体からなる群から選ば� �る少なくとも1種の高分子を通常は5~25重量%� �好ましくは10~20重量%を含む。

 ポリオレフィン系樹脂の組成が上記範囲� ��あると、ポリオレフィン系樹脂とポリエチ� ��ンワックスのとの相溶性が良く、ラミネー� ��成形する際のラミネート用樹脂組成物の生� ��性を良好にする。

 [ポリプロピレン]
 上記ポリプロピレンは、通常のポリプロピ� ��ンが使用でき、特にプロピレンとα-オレフ� ��ン(ただし、プロピレンを除く)とのランダ� �共重合体であって、α-オレフィン由来の構� �単位が0.1~10モル%(ただし、全構成単位を100モ ル%とする)であるポリプロピレンが好ましい� ��前記ポリプロピレンはα-オレフィン由来の� ��成単位が0.5~7モル%(ただし、全構成単位を100 モル%とする)であることがより好ましい。

 ここでα-オレフィンとしては、プロピレ� ��以外の炭素数2~20のα-オレフィン、例えば、 エチレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン 、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン、1-デセン 等を挙げることができ、これらのα-オレフィ ンはその1種または2種以上を組み合わせて用� ��ることができる。それらの中でも、エチレ� ��および1-ブテンが好ましい。

 前記ポリプロピレンは、チーグラー・ナ� ��タ系触媒やメタロセン系触媒のような立体� ��則性オレフィン重合触媒を用いて製造する� ��とができる。

 前記ポリプロピレンは、ASTM D-1238に準拠� ��、230℃、2.16kg荷重下で測定されるメルトフ� ��ーレート(MFR)が、通常は15~40、好ましくは20~ 30g/10分である。

 MFRが上記範囲内にあると、ラミネート用� ��脂組成物のラミネート性がよく、かつ引張� ��度等の機械的強度に優れた積層体が得られ� ��。

 [低密度ポリエチレン]
 上記低密度ポリエチレンとしては、密度が9 00~940(kg/m ³ )の範囲にあり、ASTM D-1238に準拠し、190℃、2. 16kg荷重下で測定したメルトフローレート(MFR) が、3~12g/10分であるポリエチレンである限り� ��に制限はない。例えば、低密度ポリエチレ� ��、中密度ポリエチレン、直鎖線状低密度ポ� ��エチレン、超低密度ポリエチレン、あるい� ��これらのブレンド物を挙げることができる� ��このようなポリエチレンは溶融状態のラミ� ��ート用樹脂組成物のメルトテンションを高� ��てラミネート性を良好にする。

 [非晶性α-オレフィン系共重合体]
 上記非晶性α-オレフィン共重合体は、前述� ��プロピレンとα-オレフィン(ただし、プロピ レンを除く)とのランダム共重合体であって� �α-オレフィン由来の構成単位が0.1~10モル%(た だし、全構成単位を100モル%とする)であるポ� ��プロピレンおよび密度が900~940kg/m ³ の範囲にあり、ASTM D-1238に準拠し、190℃、2.1 6kg荷重下で測定したメルトフローレート(MFR)� ��、3~12g/10分である低密度ポリエチレンを除� �、2種以上のα-オレフィンに由来する構成単� ��を含む非晶性の共重合体であれば特に限定� ��ない。非晶性α-オレフィン共重合体は、通� ��、2種以上の炭素数が2~10のα-オレフィンに� �来する構成単位を有し、ゴム的な性質を有� �ている。

 非晶性α-オレフィン共重合体の代表例と� ��ては、エチレンまたはプロピレンを主成分� ��し、それらに炭素数2~10の他のα-オレフィン 1種または2種以上を副成分とし、必要に応じ� ��ジエンモノマーを少量共重合させた構成の� ��合体である。

 エチレンを主成分とする非晶性α-オレフィ� ��共重合体としては、エチレン由来の構成単� ��と炭素数3~10のα-オレフィン由来の構成単位 とを有し、エチレン由来の構成単位が好まし くは75~95、より好ましくは75~90モル%(ただし、 全構成単位を100モル%とする)である。また、� ��素数3~10のα-オレフィン由来の構成単位は好 ましくは5~25モル%、より好ましくは10~25モル%( ただし、全構成単位を100モル%とする)である� ��また、必要に応じてジエンモノマー由来の� ��成単位を含有してもよく、ジエンモノマー� ��来の構成単位を含有する場合には2モル%以� �、好ましくは1モル%以下(ただし、全構成単� �を100モル%とする)である。エチレンを主成分 とする非晶性α-オレフィン共重合体としては 、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン ・1-ブテン共重合体、エチレン・4-メチル-1-� �ンテン共重合体、エチレン・1-ヘキセン共重 合体、エチレン・1-オクテン共重合体、エチ� ��ン・プロピレン・ジシクペンタジエン共重� ��体、エチレン・プロピレン・5-エチリデン-2 -ノルボルネン共重合体、エチレン・プロピ� �ン・1,6-ヘキサジエン共重合体等を例示する� ��とができる。これらの中でも特に、エチレ� ��・プロピレン共重合体およびエチレン・1-� �テン共重合体が好ましい。また、上記エチ� �ンを主成分とする非晶性α-オレフィン共重� �体の密度は850~890kg/m ³ の範囲にあることが好ましい。

 プロピレンを主成分とする非晶性α-オレ� ��ィン共重合体としては、プロピレン由来の� ��成単位と炭素数2、4~10のα-オレフィン由来� �構成単位とを有し、プロピレン由来の構成� �位が好ましくは70モル%以上90モル%未満、よ� �好ましくは72モル%以上90モル%未満(ただし、� ��構成単位を100モル%とする)である。また、� �素数2、4~10のα-オレフィン由来の構成単位は 好ましくは10モル%を越えて30モル%以下、より 好ましくは10モル%を越えて28モル%以下(ただ� �、全構成単位を100モル%とする)である。プロ ピレンを主成分とする非晶性α-オレフィン共 重合体としては、プロピレン・エチレン共重 合体およびプロピレン・1-ブテン共重合体を� ��示することができる。

 これらの非晶性α-オレフィン系共重合体� ��メルトフローレート(MFR)はASTM D-1238に準拠� �、230℃、2.16kg荷重下で測定した値が、0.1~30� �好ましくは0.5~20g/10分である。

 MFRの値がこの範囲内にあると、積層体製� ��時に溶融状態のラミネート用樹脂組成物の� ��ルトテンションを高めて厚さの均一なラミ� ��ート層の成形を促し、また積層体のサージ� ��グ発生防止に有効である。

 [ポリエチレンワックス]
 本発明でポリエチレンワックスとは、JIS K7 112の密度勾配管法に従って測定した密度が890 ~955kg/m ³ の範囲にあり、ゲルパーミエーションクロマ トグラフィー(GPC)で測定したポリエチレン換� ��の数平均分子量(Mn)が500~2,900の範囲にあるポ リエチレンワックスである。前記ポリエチレ ンワックスとしては、エチレンの単独重合体 またはエチレンとα-オレフィンとの共重合体 、またはそれらのブレンド物があげられる。 上記ポリエチレンワックスのポリエチレン換 算の数平均分子量(Mn)は、以下の条件でゲル� �ーミエーションクロマトグラフィー(GPC)測定 から求めたものである。

 (数平均分子量(Mn))
 数平均分子量は、GPC測定から求めた。測定� ��以下の条件で行った。また、数平均分子量� ��、市販の単分散標準ポリスチレンを用いて� ��量線を作成し、下記の換算法に基づいて求� ��た。
装置 : ゲル浸透クロマトグラフAlliance GPC200 0型(Waters社製)
溶剤 : o-ジクロロベンゼン
カラム: TSKgel GMH ₆ -HT×2、TSKgel GMH ₆ -HTL×2(いずれも、東ソー社製)
流速 : 1.0 ml/分
試料 : 0.15mg/mL o-ジクロロベンゼン溶液
注入量: 500μL
検出器: 示差屈折率計
温度 : 140℃
分子量換算 : PE換算/汎用較正法
 なお、汎用較正の計算には、以下に示すMark -Houwink粘度式の係数を用いた。
ポリスチレン(PS)の係数 : KPS=1.38×10 ^-4 , aPS=0.70
ポリエチレン(PE)の係数 : KPE=5.06×10 ^-4 , aPE=0.70
 本発明で用いるポリエチレンワックスは、� ��度が890~955kg/m ³ の範囲にある。上記ポリエチレンワックスの 密度は、JIS K7112の密度勾配管法で測定した� �である。

 またポリエチレンワックスの数平均分子量( Mn)は、600~2,500の範囲であり、ポリエチレンワ ックスの密度は、895~950kg/m ³ であることが好ましい。ポリエチレンワック スの数平均分子量(Mn)と密度が上記好ましい� �囲にあると、ラミネート層の成形時の生産� �に優れ、しかも、ラミネート層自体が有す� �光学特性、表面性を損なわず、ラミネート� �を有する積層体の引き裂き強度も損なわれ� �い傾向にある。

 ポリエチレンワックスのMnは、重合温度� �どにより制御できる。例えば、後述するメ� �ロセン触媒によりポリエチレンワックスを� �造する場合には、重合温度は通常100~200℃の� ��囲であるが、上述した好適範囲のMnを有す� �ポリエチレンワックスを製造する観点から� �、重合温度は、好ましくは、100~180℃の範囲� ��より好ましくは、100~170℃の範囲である。

 ポリエチレンワックスの密度は、ポリエ� ��レンワックスがエチレンの単独重合体であ� ��場合には、ポリエチレンワックスの数平均� ��子量(Mn)に依存する。例えば、ポリエチレン ワックスの分子量を低くすれば、得られるポ リエチレンワックスの密度を低く制御できる 。ポリエチレンワックスがエチレンとα-オレ フィンとの共重合体である場合には、ポリエ チレンワックスの密度は、数平均分子量(Mn)� �大きさに依存するとともに、重合時のエチ� �ンに対するα-オレフィンの使用量、および� �の種類により制御できる。例えば、エチレ� �に対するα-オレフィンの使用量を増加する� �、得られるポリエチレンワックスの密度を� �くできる。

 ポリエチレンワックスの密度の観点から� ��、エチレン単独共重合体、エチレンと炭素� ��3~20のα-オレフィンとの共重合体、またはこ れらの混合物が好ましい。上記エチレンと炭 素数3~20のα-オレフィンとの共重合体の製造� �使用するα-オレフィンとしては、炭素数が3~ 10のα-オレフィンが好ましく、プロピレン、1 -ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチル-1 -ペンテン、1-オクテンがより好ましく、プロ ピレン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペ ンテンが特に好ましい。

 上記エチレンとα-オレフィンとの共重合� ��の製造に使用するα-オレフィンは、使用す� ��全単量体に対して0~20mol%の範囲にあること� �好ましく、0.1~15mol%の範囲にあることがより� ��ましく、0.1~10mol%の範囲にあることが更に好 ましい。

 また、ポリエチレンワックスの密度は、� ��合温度によっても制御できる。例えば、後� ��するメタロセン触媒によりポリエチレンワ� ��クスを製造する場合には、重合温度は通常1 00~200℃の範囲であるが、上述した好適範囲の 密度を有するポリエチレンワックスを製造す る観点からは、重合温度は、好ましくは、100 ~180℃の範囲、より好ましくは、100~170℃の範� ��である。

 本発明に用いるポリエチレンワックスはそ� ��分子量と、溶融粘度との間にさらに、下記� ��(I)で示される特定の関係があることが好ま� ��い。
A≦230×K ^(-0.537)          ・・・(I)
 ここで上記式(I)中、Aは、ゲルパーミエーシ ョンクロマトグラフィーで測定した場合の、 上記ポリエチレンワックス中のポリエチレン 換算の分子量が1,000以下となる成分の重量基� ��での含有割合(重量%)である。また、Kは上記 ポリエチレンワックスの140℃における溶融粘 度(mPa・s)である。

 上記(I)式の条件を満たすポリエチレンワ� ��クスを用いた場合には、ラミネート層を有� ��る積層体の引き裂き強度が損なわれない傾� ��にある。

 前述のように、通常、ポリプロピレン系� ��脂に溶融粘度が低いポリエチレンワックス� ��適用して、ラミネート成形をすると、混合� ��全体の粘度が低下するため、成形時の生産� ��に関しては改善される傾向にある。しかし� ��生産性を改善できたとしても、結果として� ��られる成形体では、ポリプロピレンが本来� ��する力学物性が損なわれる場合があった。

 本発明者らが検討した結果、ラミネート� ��形で得られるラミネート層を有する積層体� ��力学物性等には、使用するポリエチレンワ� ��クスのうち、分子量が1,000以下の成分の割� �が溶融粘度との関係で極めて重要であるこ� �が分かった。その詳細なメカニズムは明ら� �ではないが、ポリエチレンワックスとポリ� �ロピレン系樹脂によるラミネート層を有す� �積層体を製造した場合、ポリエチレンワッ� �ス全体の中でも、分子量1,000以下の成分を一 定割合以下としないと、最終的なラミネート 層を有する積層体の力学物性の低下を引き起 こすものと推定される。

 A値が上記範囲のポリエチレンワックスは 、従来公知の触媒、例えばマグネシウム担持 型チタン触媒を用い、オレフィン類を直接重 合して得られるものであってもよく、また高 分子量のポリオレフィンを熱分解して得られ るものであってもよく、またそれらオレフィ ン系重合体を溶媒に対する溶解度の差で分別 する溶媒分別、あるいは沸点の差で分取する 分子蒸留などの方法を用いて精製したもので あっても良いが、好ましくはメタロセン触媒 を用いて調製したものである。メタロセン触 媒の中でも、後述するメタロセン触媒が好ま しい。

 さらに、上記A値は重合温度によっても制 御できる。例えば、後述するメタロセン触媒 によりポリエチレンワックスを製造する場合 には、重合温度は通常100~200℃の範囲である� �、上述したA値を有するポリエチレンワック� ��を製造する観点からは、重合温度は、好ま� ��くは、100~180℃の範囲、より好ましくは、100 ~170℃の範囲である。

 本発明に用いるポリエチレンワックスはそ� ��分子量と溶融粘度との間に、さらに下記式( II)で示される特定の関係があることが好まし い。
B≦0.0075×K           ・・・(II)
ここで上記式(II)中、Bは、ゲルパーミエーシ� ��ンクロマトグラフィーで測定した場合の、� ��記ポリエチレンワックス中のポリエチレン� ��算の分子量が20,000以上となる成分の重量基� ��での含有割合(重量%)である。また、Kはブル ックフィールド(B型)粘度計で測定した上記ポ リエチレンワックスの140℃における溶融粘度 (mPa・s)である。

 上記(II)式の条件を満たすポリエチレンワ ックスを用い用いた場合には、ラミネート層 を有する積層体の引き裂き強度が損なわれな い傾向にある。

 通常、ポリプロピレン系樹脂に溶融粘度� ��低いポリエチレンワックスを混合して、成� ��すると、混合物全体の粘度が低下するため� ��成形時の生産性に関しては改善される傾向� ��ある。しかし、このように生産性を改善し� ��としても、結果として得られる成形体の力� ��物性が必ずしも十分でない場合があった。

 本発明者らが検討した結果、ラミネート� ��形で得られる積層体の力学物性は、使用す� ��ポリエチレンワックスのうち、分子量が20,0 00以上の成分の割合が溶融粘度との関係で極� ��て重要であることが分かった。その詳細な� ��カニズムは明らかではないが、成形体中で� ��ポリエチレンワックスとポリプロピレン系� ��脂を溶融混練する場合に、ポリエチレンワ� ��クス全体の中でも、分子量20,000以上の成分� ��、その溶融挙動がワックス全体の中でも特� ��的であり、ポリエチレンワックス全体の溶� ��粘度という観点から見て、分子量20,000以上� ��成分一定割合以下としないと、ポリエチレ� ��ワックスがポリプロピレンに対して良好に� ��散することができず、最終的な成形体の力� ��物性にも影響を与えるものと推定される。

 B値が上記範囲のポリエチレンワックスは 、従来公知の触媒、例えばマグネシウム担持 型チタン触媒を用い、オレフィン類を直接重 合して得られるものであってもよく、また高 分子量のポリオレフィンを熱分解して得られ るものであってもよく、またそれらオレフィ ン系重合体を溶媒に対する溶解度の差で分別 する溶媒分別、あるいは沸点の差で分取する 分子蒸留などの方法を用いて精製したもので あっても良いが、好ましくはメタロセン触媒 を用いて調製したものである。メタロセン触 媒の中でも、後述するメタロセン触媒が好ま しい。

 さらに、上記B値は重合温度によっても制 御できる。例えば、後述するメタロセン触媒 によりポリエチレンワックスを製造する場合 には、重合温度は通常100~200℃の範囲である� �、上述したB値を有するポリエチレンワック� ��を製造する観点からは、重合温度は、好ま� ��くは、100~180℃の範囲、より好ましくは、100 ~170℃の範囲である。

 このようなポリエチレンワックスは、常� ��で固体であり、65~130℃で低粘度の液体とな� ��。

 さらに上記ポリエチレンワックスは、示差� ��査熱量計(DSC)で測定した結晶化温度〔Tc(℃)� ��と、上記密度勾配法で測定した密度(D(kg/m ³ ))とが、好ましくは下記式(III)、より好まし� �は、下記式(IIIa)、さらに好ましくは、下記� �(IIIb)の関係を満たす。

    0.501×D-366 ≧ Tc   …(III)
    0.501×D-366.5 ≧ Tc  …(IIIa)
    0.501×D-367 ≧ Tc    …(IIIb)
 ポリエチレンワックスにおいて結晶化温度( Tc)と密度(D)とが上記式の関係を満たしている 場合には、ポリプロピレンに対するポリエチ レンワックスの分散性が良好となる傾向にあ る。

 上記式の関係を満たすポリエチレンワッ� ��スは、従来公知の触媒、例えばマグネシウ� ��担持型チタン触媒を用い、オレフィン類を� ��接重合して得られるものであってもよく、� ��た高分子量のポリオレフィンを熱分解して� ��られるものであってもよく、またそれらオ� ��フィン系重合体を溶媒に対する溶解度の差� ��分別する溶媒分別、あるいは沸点の差で分� ��する分子蒸留などの方法を用いて精製した� ��のであっても良いが、好ましくはメタロセ� ��触媒を用いて調製したものである。メタロ� ��ン触媒の中でも、後述するメタロセン触媒� ��好ましい。

 さらに、上記式の関係を満たすポリエチ� ��ンワックスは、重合温度を制御することに� ��っても製造できる。例えば、後述するメタ� ��セン触媒によりポリエチレンワックスを製� ��する場合には、重合温度は通常100~200℃の範 囲であるが、上述したB値を有するポリエチ� �ンワックスを製造する観点からは、重合温� �は、好ましくは、100~180℃の範囲、より好ま� ��くは、100~170℃の範囲である。

  本発明において好適なメタロセン系触� �としては、例えば、既に国際公開されたPCT� �願、WO/2007/114102、WO/2007/105483、WO/2007/114009、WO /2007/122906に記載された、(A) 周期表第4族から 選ばれる遷移金属のメタロセン化合物、並び に(B)(b-1)有機アルミニウムオキシ化合物、(b-2 )前記架橋メタロセン化合物(A)と反応してイ� �ン対を形成する化合物および(b-3)有機アルミ ニウム化合物とから選ばれる少なくとも1種� �上の化合物とからなるオレフィン重合用触� �を挙げることができる。

 本発明に用いる(A) 周期表第4族から選ば� ��る遷移金属のメタロセン化合物の具体例と� ��ては、ビス(シクロペンタジエニル)ジルコ� �ウムモノクロリドモノハイドライド、ビス(� ��クロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリ ド、ビス(1-メチル-3-ブチルシクロペンタジエ ニル)ジルコニウムビス(トリフルオロメタン� ��ルホナト)、ビス(1,3-ジメチルシクロペンタ� ��エニル)ジルコニウムジクロリド等が挙げら れる。

 また、本発明に用いる(B) (b-1)有機アルミ ニウムオキシ化合物、(b-2)前記架橋メタロセ� ��化合物(A)と反応してイオン対を形成する化� ��物および(b-3)有機アルミニウム化合物とか� �選ばれる少なくとも1種以上の化合物の具体� ��としては、N,N-ジメチルアニリニウムテトラ フェニルボレート、N,N-ジメチルアニリニウ� �テトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレー ト、 N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス(3, 5-ジトリフルオロメチルフェニル)ボレート、 N,N-ジエチルアニリニウムテトラフェニルボ� �ート、トリメチルアルミニウム、トリイソ� �チルアルミニウム等が挙げられる。

 <重合>
 本発明で用いられるポリオレフィンワック� ��は、上記メタロセン系触媒の存在下に、エ� ��レンを通常液相で単独重合するか、または� ��チレンおよびα-オレフィンを共重合させる� ��とにより得られる。重合の際には、各成分� ��使用法、添加順序は任意に選ばれるが、以� ��のような方法が例示される。

 [q1] 成分(A)を単独で重合器に添加する方� ��。

 [q2] 成分(A)および成分(B)を任意の順序で� ��合器に添加する方法。

 上記[q2]の方法においては、各触媒成分の 少なくとも2つ以上は予め接触されていても� �い。この際、一般に炭化水素溶媒が用いら� �るが、α-オレフィンを溶媒として用いても� �い。なお、ここで用いる各モノマーは、前� �した通りである。

 重合方法は、ポリオレフィンワックスが� ��キサン等の溶媒中に粒子として存在する状� ��で重合する懸濁重合、溶媒を用いないで重� ��する気相重合、そして140℃以上の重合温度� ��、ポリオレフィンワックスが溶剤と共存ま� ��は単独で溶融した状態で重合する溶液重合� ��可能であり、その中でも溶液重合が経済性� ��品質の両面で好ましい。

 重合反応は、バッチ法あるいは連続法い� ��れの方法で行ってもよい。重合をバッチ法� ��実施するに際しては、前記の触媒成分は次� ��説明する濃度下で用いられる。

 上記のようなオレフィン重合用触媒を用い� ��、オレフィンの重合を行うに際して、成分( A)は,反応容積1リットル当り、通常10 ^-9 ~10 ^-1 モル、好ましくは10 ^-8 ~10 ^-2 モルになるような量で用いられる。

 成分(b-1)は、成分(b-1)と、成分(A)中の全遷 移金属原子(M)とのモル比〔(b-1)/M〕が通常0.01~ 5,000、好ましくは0.05~2,000となるような量で用 いられる。成分(b-2)は、成分(b-2)中のイオン� �化合物と、成分(A)中の全遷移金属(M)とのモ� �比〔(b-2)/M〕が、通常0.01~5,000、好ましくは1~2 ,000となるような量で用いられる。成分(b-3)は 、成分(b-3)と、成分(A)中の遷移金属原子(M)と� ��モル比〔(b-3)/M〕が、通常1~10000、好ましく� �1~5000となるような量で用いられる。

 重合反応は、温度が通常、ワックス10gをフ� ��ルター上にセットして、-20~+200℃、好まし� �は50~180℃、さらに好ましくは70~180℃で、圧� �が通常、0を超えて7.8MPa(80kgf/cm ² 、ゲージ圧)以下、好ましくは0を超えて4.9MPa( 50kgf/cm ² 、ゲージ圧)以下の条件下に行われる。

 重合に際して、エチレンおよび必要に応� ��て用いられるα-オレフィンは、前記した特� ��組成のポリオレフィンワックスが得られる� ��うな量割合で重合系に供給される。また重� ��に際しては、水素などの分子量調節剤を添� ��することもできる。

 このようにして重合させると、生成した� ��合体は通常これを含む重合液として得られ� ��ので、常法により処理するとポリオレフィ� ��ワックスが得られる。

 本発明のポリエチレンワックスの形状は� ��に制限はないが、通常、ペレット状、また� ��タブレット状の粒子である。

 [ラミネート用樹脂組成物]
 本発明のラミネート用樹脂組成物は、上記� ��リオレフィン系樹脂とポリエチレンワック� ��とを含む。ラミネート用樹脂組成物におけ� ��上記ポリオレフィン系樹脂とポリエチレン� ��ックスの組成比は、得られる成形体の物性� ��損なわれない限り、特に制限はないが、ポ� ��オレフィン系樹脂100重量部に対して、ポリ� ��チレンワックスが通常0.01~10重量部の範囲、 好ましくは0.1~8重量部の範囲、より好ましく� ��0.3~6重量部の範囲、特に好ましくは0.5~5重量 部含まれる。

 上記範囲の組成比でポリオレフィン系樹� ��とポリエチレンワックスとを用いた場合に� ��、ラミネート成形時の流動性の改良効果が� ��きく、しかも成形速度がより一層向上して� ��産性が向上する傾向にある。さらに、積層� ��としての力学物性が向上し、ラミネート層� ��構成するポリプロピレン系樹脂が本来有す� ��、光学物性、表面性も損なわない傾向にあ� ��。

 〔その他成分〕
 本発明のラミネート用樹脂組成物は、上記� ��リオレフィン系樹脂とポリエチレンワック� ��とに加えて、さらに必要に応じて、酸化防� ��剤、紫外線吸収剤、光安定剤等の安定剤、� ��属石鹸、充填剤、難燃剤等の添加剤を含ん� ��いてもよい。

 上記安定剤としては、ヒンダードフェノ� ��ル系化合物、フォスファイト系化合物、チ� ��エーテル系化合物などの酸化防止剤;ベンゾ トリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化 合物などの紫外線吸収剤;ヒンダードアミン� �化合物などの光安定剤が挙げられる。

 上記金属石鹸としては、ステアリン酸マ� ��ネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステ� ��リン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛などの� ��テアリン酸塩等が挙げられる。

 上記充填剤としては、炭酸カルシウム、� ��化チタン、硫酸バリウム、タルク、クレー� ��カーボンブラックなどが挙げられる。

 上記難燃剤としては、デガブロムジフェ� ��ルエーテル、オクタブロムジフェニルエー� ��ル等のハロゲン化ジフェニルエーテル、ハ� ��ゲン化ポリカーボネートなどのハロゲン化� ��物;三酸化アンチモン、四酸化アンチモン、 五酸化アンチモン、ピロアンチモン酸ソーダ 、水酸化アルミニウムなどの無機化合物;リ� �系化合物などが挙げられる。

 その他の添加剤としては、ドリップ防止� ��ための難燃助剤があげられ、難燃助剤とし� ��はテトラフルオロエチレン等の化合物が挙� ��られる。

 その他の添加剤として抗菌剤や防カビ剤を� ��んでいてもよく、抗菌剤、防カビ剤として� ��、イミダゾール系化合物、チアゾール系化� ��物、ニトリル系化合物、ハロアルキル系化� ��物、ピリジン系化合物などの有機化合物;
銀、銀系化合物、亜鉛系化合物、銅系化合物 、チタン系化合物などの無機物質、無機化合 物などが挙げられる。

 これら化合物のなかでも、熱的に安定で� ��能の高い銀、銀系化合物が好ましい。

 上記銀系化合物としては、銀錯体、脂肪酸� ��リン酸等銀塩を挙げることができる。
銀および銀系化合物を抗菌剤、防カビ剤とし て用いる場合には、これら物質はゼオライト 、シリカゲル、リン酸ジルコニウム、リン酸 カルシュウム、ハイドロタルサイト、ヒドロ キシアパタイト、ケイ酸カルシウムなどの多 孔性構造体に担持させて使用する場合もある 。

 その他の添加剤としてはさらに、着色剤� ��顔料、可塑剤、老化防止剤、オイルなどが� ��げられる。

 本発明のラミネート用樹脂組成物に、添� ��剤が含まれる場合には、通常はポリオレフ� ��ン系樹脂100重量部に対して、0~100重量部の� �囲で含まれる。

 [基材]
 前述のラミネート用樹脂組成物を、ラミネ� ��トするための基材としては特に限定はなく� ��紙、合板のような木材、アルミニウム箔や� ��箔のような金属箔、セロファン、織布、不� ��布、高分子重合体のフィルム等が挙げられ� ��。高分子重合体のフィルムとしては例えば� ��高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン� ��低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニ� ��共重合体、エチレン・アクリル酸エステル� ��重合体、アイオノマー、ポリプロピレン、� ��リ-1-ブテン、ポリ-4-メチルペンテン-1など� �オレフィン重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ� �化ビニリデン、ポリスチレン、ポリアクリ� �ート、ポリアクリロニトリルなどのビニル� �重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン7� ��ナイロン10、ナイロン11、ナイロン12、ナイ� ��ン610、ポリメタキシリレンアジパミドなど� ��ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート� ��ポリエチレンテレフタレート/イソフタレー ト、ポリブチレンテレフタレートなどのポリ エステル、ポリビニルアルコール、エチレン ・ビニルアルコール共重合体、ポリカーボネ ートなどのフィルムを挙げることができる。

 さらに上記フィルム1種類単独でも、2種� �以上の複合使用でもよく、基材の種類によ� �ては延伸加工を行ったものでもよい。

 延伸加工を行ったフィルムとしては、一� ��又は二軸延伸ポリプロピレンフィルム、延� ��ナイロンフィルム、延伸ポリエチエンテレ� ��タレートフィルム、延伸ポリスチレンフィ� ��ムなどを用いることができる。

 上記フィルム上にポリ塩化ビニリデンや� ��リビニルアルコールなどをコーティングし� ��ものや、アルミ、アルミナやシリカ、又は� ��ルミナ及びシリカの混合物を蒸着したもの� ��基材として用いてもよい。

 中でも前記のラミネート用樹脂組成物と� ��溶性が良い基材を用いると透明性、機械強� ��に優れ、しかもラミネート層を構成する組� ��物との密着性に優れる積層体を得ることが� ��きる。

 基材としては、ポリオレフィン系樹脂か� ��成るフィルムが好ましく、より好ましくは� ��ポリプロピレン系フィルムであり、更に好� ��しくは、二軸延伸ポリプロピレンフィルム� ��ある。

 [積層体]
 本発明の積層体は、基材からなる層とラミ� ��ート層とを有する。ラミネート層は、上述� ��ラミネート用樹脂組成物から形成される。� ��たラミネート層は単層であっても、多層で� ��ってもよい。

 [積層体の製造方法]
 積層体の製造方法は、基材上へラミネート� ��樹脂組成物を直接、押出しラミネートして� ��よく、一旦ラミネート用樹脂組成物からフ� ��ルムを成形し、該フィルムを基材へドライ� ��ミネートしてもよい。基材へラミネート用� ��脂組成物をラミネートする際、通常、基材� ��にあらかじめウレタン系接着剤等の接着剤� ��塗布しておいてもよく、また、フレーム処� ��、オゾン処理、コロナ放電処理等を施して� ��いてもよいが、中でも、押出しラミネート� ��た場合には、これらの前処理を行わない場� ��においても、得られる積層体の接着強度、� ��裂強度などの力学物性を損なわず、実用上� ��分な物性を有する積層体を製造できる。

 基材上へラミネート用樹脂組成物を押出� ��ラミネートする場合には、通常の一軸また� ��二軸押出機中でラミネート樹脂組成物を溶� ��し、一般的な押出し条件下でT-ダイまたは� �ングダイを通して基材上に押出し、かつ引� �取ることによって行うことができる。通常� �ホッパーから添加した、ポリオレフィン系� �脂、ポリエチレンワックス等の原料を押出� �中で溶融混錬し、この溶融混錬した物を、� �出機の先端に設置したダイから基材上に押� �し、冷却ロール等で冷却して、巻取り装置� �どで巻き取ることにより、積層体を製造で� �る。溶融混錬したものをダイから基材上に� �出す際のラミネート用樹脂組成物の温度は� �180~320℃の範囲が好ましい。ダイから押出す� ��のラミネート用樹脂組成物の温度が上記範� ��にある場合には、得られる積層体のラミネ� ��ト層はポリプロピレン等のポリオレフィン� ��樹脂が本来有する力学物性および光学物性� ��損なうことが無い。

 得られる積層体のラミネート層は、単層� ��あっても、多層であってもよい。単層であ� ��場合には、上述したダイを用いた成形によ� ��得られる。多層である場合には、例えば、� ��ミネート層の各層を形成するラミネート用� ��脂組成物を別々の押出機で溶融混錬し、こ� ��溶融混錬物を、共押出用のダイに圧入し、� ��らに、このダイのスリットからこれら溶融� ��錬物を同時に基材上に押出して、冷却ロー� ��等で冷却して、巻取り装置などで巻き取る� ��とにより製造できる。

 ラミネート用樹脂組成物からフィルムを� ��形する場合には、通常の一軸または二軸押� ��機中でラミネート樹脂組成物を溶融し、一� ��的な押出し条件下でT-ダイまたはリングダ� �を通して押出し、かつ引き取ることによっ� �行うことができる。通常、ホッパーから添� �した、ポリオレフィン系樹脂、ポリエチレ� �ワックス等の原料を押出機中で溶融混錬し� �この溶融混錬した物を、押出機の先端に設� �したダイから押出し、冷却ロール等で冷却� �て、巻取り装置などで巻き取ることにより� �フィルムを製造できる。溶融混錬した物を� �イから押出す際のラミネート用樹脂組成物� �温度は、180~320℃の範囲が好ましい。ダイか� ��押出す際のラミネート用樹脂組成物の温度� ��上記範囲にある場合には、得られるフィル� ��はポリプロピレン等のポリオレフィン系樹� ��が本来有する力学物性および光学物性を損� ��うことが無く、またドライラミネートする� ��とにより積層体を安定して製造することが� ��きる。

 得られるフィルムは単層であっても、多� ��であってもよい。単層である場合には、上� ��したダイを用いた成形により得られる。多� ��フィルムは、例えば、フィルムの各層を形� ��するラミネート用樹脂組成物を別々の押出� ��で溶融混錬し、この溶融混錬物を、共押出� ��のダイに圧入し、さらに、このダイのスリ� ��トからこれら溶融混錬物を同時に押出して� ��冷却ロール等で冷却して、巻取り装置など� ��巻き取ることにより製造できる。

 上記押出機にポリプロピレン系樹脂、ポ� ��エチレンワックス等の原料を添加する方法� ��特に制限はない。例えば、ポリプロピレン� ��樹脂とポリエチレンワックスとを、そのま� ��の状態で、別々に押出機に添加してもよい� ��、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレンワ� ��クスとをドライブレンドして、そのブレン� ��物を押出機に添加してもよい。また、ポリ� ��ロピレン系樹脂とポリエチレンワックスと� ��予め溶融混練してマスターバッチとし、そ� ��マスターバッチを押出機に添加してもよい� ��あるいは、ポリプロピレン系樹脂とポリエ� ��レンワックスに加え、安定剤、発泡剤、顔� ��などと、マスターバッチ化して押出機へ添� ��してもよい。ドライブレンドに用いる装置� ��しては、ヘンシェルミキサーなどの高速ミ� ��サー、タンブラーなどが挙げられる。溶融� ��練に用いる装置としては、プラストミル、� ��ーダー、ロールミキサー、バンバリーミキ� ��ー、ブラベンダー、1軸押出機、2軸押出機� �どが挙げられる。