以下に、本発明の樹脂組成物、それを用� ��た積層樹脂フィルムにつき、詳細に説明す� ��。

1.樹脂組成物
 本発明の樹脂組成物は、熱硬化性樹脂(A)、� ��化剤(B)、シリカ(C)、紫外線吸収剤(D)および� ��媒(E)を含有する樹脂組成物であって、紫外� ��吸収剤(D)は、シアノアクリレート化合物(D1) 及び/またはベンゾフェノン化合物(D2)であり� ��その含有量が、硬化性樹脂(A)、硬化剤(B)及� ��紫外線吸収剤(D)との合計に対して、0.5重量� ��~50重量部、また、溶媒(E)の配合量が、熱硬� ��性樹脂(A)と硬化剤(B)との合計100重量部に対� ��て、20~500重量部であることを特徴とする。

(1)熱硬化性樹脂(A)
 本発明において、熱硬化性樹脂は、特に限� ��されるものではなく、例えば、エポキシ樹� ��、フェノキシ樹脂、フェノール系樹脂、尿� ��樹脂、メラミン樹脂などのアミノ系樹脂、� ��飽和ポリエステル系樹脂、熱硬化性ウレタ� ��系樹脂、熱硬化性ポリイミド系樹脂、ベン� ��オキサジン樹脂、アミノアルキド系樹脂等� ��挙げられる。これらの熱硬化性樹脂は、単� ��で用いられても良いし、2種類以上が併用さ れても良い。

 これらの中でも、1分子当たり2個以上の� �ポキシ基(オキシラン環)を有するエポキシ樹 脂が好ましい。

 エポキシ樹脂としては、従来この分野で� ��用されている公知のものを用いることがで� ��、例えば、以下に示した芳香族エポキシ樹� ��、脂環族エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹� ��、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グ� ��シジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジル� ��クリル型エポキシ樹脂、ポリエステル型エ� ��キシ樹脂などの各種エポキシ化合物が挙げ� ��れる。これらのエポキシ樹脂は、単独で、� ��るいは2種以上を併用してもよい。

 まず、芳香族エポキシ系樹脂として、ビ� ��ェニルフェノール型エポキシ樹脂、ビスフ� ��ノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポ� ��シ樹脂が挙げられる。ビスフェノール型エ� ��キシ樹脂としては、例えば、ビスフェノー� ��A型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポ� �シ樹脂、ビスフェノールAD型エポキシ樹脂、 ビスフェノールS型エポキシ樹脂等が挙げら� �る。ノボラック型エポキシ樹脂としては、� �ェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレ� �ールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げら� �る。また、この他には、トリスフェノール� �タントリグリシジルエーテル等の芳香族化� �物からなるエポキシ樹脂等も挙げられる。

 また、脂環族エポキシ樹脂、例えば、3,4- エポキシシクロヘキシルメチル-3,4-エポキシ� ��クロヘキサンカルボキシレート、3,4-エポキ シ-2-メチルシクロヘキシルメチル-3,4-エポキ� ��-2-メチルシクロヘキサンカルボキシレート� ��ビス(3,4-エポキシシクロヘキシル)アジペー� ��、ビス(3,4-エポキシシクロヘキシルメチル)� ��ジペート、ビス(3,4-エポキシ-6-メチルシク� �ヘキシルメチル)アジペート、2-(3,4-エポキシ シクロヘキシル-5,5-スピロ-3,4-エポキシ)シク� ��ヘキサノン-メタ-ジオキサン、ビス(2,3-エポ キシシクロペンチル)エーテル等が挙げられ� �。このようなエポキシ樹脂の市販品として� �、例えば、ダイセル化学工業社製の商品名� �EHPE-3150」(軟化温度71℃)等が挙げられる。

 また、脂肪族エポキシ樹脂、例えば、ネ� ��ペンチルグリコールのジグリシジルエーテ� ��、1,4-ブタンジオールのジグリシジルエーテ ル、1,6-ヘキサンジオールのジグリシジルエ� �テル、グリセリンのトリグリシジルエーテ� �、トリメチロールプロパンのトリグリシジ� �エーテル、ポリエチレングリコールのジグ� �シジルエーテル、ポリプロピレングリコー� �のジグリシジルエーテル、炭素数が2~9(好ま� ��くは2~4)のアルキレン基を含むポリオキシア ルキレングリコールやポリテトラメチレンエ ーテルグリコール等を含む長鎖ポリオールの ポリグリシジルエーテル等が挙げられる。

 さらに、グリシジルエステル型エポキシ系� ��脂、例えば、フタル酸ジグリシジルエステ� ��、テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエス� ��ル、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジルエ� ��テル、ジグリシジル-p-オキシ安息香酸、サ� ��チル酸のグリシジルエーテル-グリシジルエ ステル、ダイマー酸グリシジルエステル等が 挙げられる。
 また、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、� ��えば、トリグリシジルイソシアヌレート、� ��状アルキレン尿素のN,N´-ジグリシジル誘導� ��、p-アミノフェノールのN,N,O-トリグリシジ� �誘導体、m-アミノフェノールのN,N,O-トリグリ シジル誘導体等が挙げられる。

 また、グリシジルアクリル型エポキシ樹� ��、例えば、グリシジル(メタ)アクリレート� �、エチレン、酢酸ビニル、(メタ)アクリル酸 エステル等のラジカル重合性モノマーとの共 重合体等が挙げられる。

 さらに、ポリエステル型エポキシ樹脂、例� ��ば、1分子当たり1個以上、好ましくは2個以� ��のエポキシ基を有するポリエステル樹脂等� ��挙げられる。
 このほかに、エポキシ樹脂としては、例え� ��、エポキシ化ポリブタジエン等の共役ジエ� ��化合物を主体とする重合体またはその部分� ��添物の重合体における不飽和炭素の二重結� ��をエポキシ化した化合物等が挙げられる。

 エポキシ樹脂としては、ビニル芳香族化合� ��を主体とする重合体ブロックと、共役ジエ� ��化合物を主体とする重合体ブロック又はそ� ��部分水添物の重合体ブロックとを同一分子� ��にもつブロック共重合体において、共役ジ� ��ン化合物が有する不飽和炭素の二重結合部� ��をエポキシ化した化合物等が挙げられる。� ��のような化合物としては、例えば、エポキ� ��化SBS等が挙げられる。
 さらに、エポキシ樹脂としては、これらの� ��ポキシ化合物の誘導体又は水添物を用いて� ��よい。例えば、上記いずれかのエポキシ樹� ��の構造中にウレタン結合やポリカプロラク� ��ン結合を導入した、ウレタン変性エポキシ� ��脂やポリカプロラクトン変性エポキシ樹脂� ��が挙げられる。

 熱硬化性樹脂に常温で液状のエポキシ樹脂� ��含まれる場合には、回路基板との密着性に� ��れるため好ましい。
 熱硬化性樹脂を100重量部とした場合、常温� ��液状のエポキシ樹脂が25重量部以上含まれ� �場合には、紫外線レーザー加工性が更に向� �するので好ましい。
 前記常温で液状のエポキシ樹脂は、ビスフ� ��ノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF� �エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポ� �シ樹脂などが挙げられる。

(2)硬化剤(B)
 本発明において、硬化剤は、熱硬化性樹脂� ��硬化させる機能を有するものであれば特に� ��定されず、従来公知の硬化剤を用いること� ��できる。エポキシ樹脂用であれば、例えば� ��アミン化合物、アミン化合物から合成され� ��化合物、イミダゾール化合物、ヒドラジド� ��合物、メラミン化合物、酸無水物、フェノ� ��ル化合物(フェノール型硬化剤)、エステル� �化合物、熱潜在性カチオン重合触媒、光潜� �性カチオン重合開始剤、ジシアンジアミド� �びそれらの誘導体等が挙げられる。
 このうち好ましいものは、ジシアンジアミ� ��、フェノール型硬化剤、又は酸無水物であ� ��。これらの硬化剤は、単独で用いてもよく� ��2種以上を併用してもよい。

 上記アミン化合物としては、例えば、鎖状� ��肪族アミン化合物、環状脂肪族アミン、芳� ��族アミン等が挙げられる。鎖状脂肪族アミ� ��化合物としては、例えば、エチレンジアミ� ��、ジエチレントリアミン、トリエチレンテ� ��ラミン、テトラエチレンペンタミン、ポリ� ��キシプロピレンジアミン、ポリオキシプロ� ��レントリアミン等が挙げられる。環状脂肪� ��アミン化合物としては、例えば、メンセン� ��アミン、イソフォロンジアミン、ビス(4-ア� ��ノ-3-メチルシクロヘキシル)メタン、ジアミ ノジシクロヘキシルメタン、ビス(アミノメ� �ル)シクロヘキサン、N-アミノエチルピペラ� �ン、3,9-ビス(3-アミノプロピル)-2,4,8,10-テト� �オキサスピロ(5,5)ウンデカン等が挙げられる 。
 芳香族アミン化合物としては、m-キシレン� �アミン、α-(m/p-アミノフェニル)エチルアミ� �、m-フェニレンジアミン、ジアミノジフェニ ルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、 α,α-ビス(4-アミノフェニル)-p-ジイソプロピ� �ベンゼン等が挙げられる。

 上記アミン化合物から合成される化合物と� ��ては、例えば、ポリアミノアミド化合物、� ��リアミノイミド化合物、ケチミン化合物等� ��挙げられる。ポリアミノアミド化合物とし� ��は、例えば、上記のアミン化合物とカルボ� ��酸とから合成される化合物等が挙げられる� ��カルボン酸としては、例えば、コハク酸、� ��ジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ド� ��カ二酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ジ� ��ドロイソフタル酸、テトラヒドロイソフタ� ��酸、ヘキサヒドロイソフタル酸等が挙げら� ��る。ポリアミノイミド化合物としては、例� ��ば、上記のアミン化合物とマレイミド化合� ��とから合成される化合物等が挙げられる。� ��レイミド化合物としては、例えば、ジアミ� ��ジフェニルメタンビスマレイミド等が挙げ� ��れる。ケチミン化合物としては、例えば、� ��記のアミン化合物とケトン化合物とから合� ��される化合物等が挙げられる。
 この他に、上記アミン化合物から合成され� ��化合物としては、例えば、上記のアミン化� ��物と、エポキシ化合物、尿素化合物、チオ� ��素化合物、アルデヒド化合物、フェノール� ��合物、アクリル系化合物等の化合物とから� ��成される化合物が挙げられる。

 また、3級アミン化合物としては、例えば、 N,N-ジメチルピペラジン、ピリジン、ピコリ� �、ベンジルジメチルアミン、2-(ジメチルア� �ノメチル)フェノール、2,4,6-トリス(ジメチル アミノメチル)フェノール、1,8-ジアザビスシ� ��ロ(5,4,0)ウンデセン-1等が挙げられる。
 上記イミダゾール化合物としては、例えば� ��2-エチル-4-メチルイミダゾール、2-メチルイ ミダゾール、2-ウンデシルイミダゾール、2-� �プタデシルイミダゾール、2-フェニルイミダ ゾール等が挙げられる。
 上記ヒドラジド化合物としては、例えば、1 ,3-ビス(ヒドラジノカルボエチル)-5-イソプロ� ��ルヒダントイン、7,11-オクタデカジエン-1,18 -ジカルボヒドラジド、エイコサン二酸ジヒ� �ラジド、アジピン酸ジヒドラジド等が挙げ� �れる。
 上記メラミン化合物としては、例えば、2,4- ジアミノ-6-ビニル-1,3,5-トリアジン等が挙げ� �れる。

 上記酸無水物としては、例えば、フタル� ��無水物、トリメリット酸無水物、ピロメリ� ��ト酸無水物、ベンゾフェノンテトラカルボ� ��酸無水物、エチレングリコールビスアンヒ� ��ロトリメリテート、グリセロールトリスア� ��ヒドロトリメリテート、メチルテトラヒド� ��無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸� ��ナジック酸無水物、メチルナジック酸無水� ��、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸� ��ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサ� ��ドロ無水フタル酸、5-(2,5-ジオキソテトラヒ ドロフリル)-3-メチル-3-シクロヘキセン-1,2-ジ カルボン酸無水物、トリアルキルテトラヒド ロ無水フタル酸-無水マレイン酸付加物、ド� �セニル無水コハク酸、ポリアゼライン酸無� �物、ポリドデカン二酸無水物、クロレンド� �無水物等が挙げられる。

 フェノール化合物としては、例えば、フェ� ��ールノボラック、o-クレゾールノボラック� �p-クレゾールノボラック、t-ブチルフェノー� ��ノボラック、ジシクロペンタジエンクレゾ� ��ル、これらの誘導体等が挙げられる。フェ� ��ールノボラックの誘導体としては、下記の� ��(1)で示されるアミノトリアジンノボラック( ATN)樹脂や、式(2)で示されるテルペン変性樹� �を用いることができる。なお、式(1)中、繰� �返し単位数nは、1~10、式(2)中、繰り返し単位 数mは、1~10である。また、クレゾールノボラ� ��クの誘導体としてはクレゾールアミノトリ� ��ジンノボラック(CATN)樹脂がある。これらフ� ��ノール化合物は、単独で用いてもよいし、2 種以上を併用してもよい。
 上記フェノール型硬化剤であれば、耐熱性� ��低吸水性や、寸法安定性を向上させること� ��できる。このようなことから、フェノール� ��硬化剤として、ベンゾフェノンテトラカル� ��ン酸二無水物を選択したときには、紫外線� ��収剤の配合を大幅に削減でき、他の条件を� ��適化することで、それを配合しないことも� ��能となる。

 本発明の樹脂組成物においては、硬化速� ��や硬化物の物性などを調整するために、上� ��エポキシ樹脂用硬化剤とともに、硬化促進� ��を併用しても良い。硬化促進剤としては、� ��に限定されるものではないが、例えば、イ� ��ダゾール系硬化促進剤、3級アミン系硬化促 進剤などが挙げられ、なかでも、硬化速度や 硬化物の物性などの調整をするための反応系 の制御をしやすいことから、イミダゾール系 硬化促進剤が好適に用いられる。これらの硬 化促進剤は、単独で用いても良いし、2種類� �上を併用しても良い。

 上記イミダゾールの1位をシアノエチル基 で保護した1-シアノエチル-2-フェニルイミダ� ��ールや、イソシアヌル酸で塩基性を保護し� ��商品名「2MA-OK」(四国化成工業社製)などが� �げられる。これらのイミダゾール系硬化促� �剤は、単独で用いても良いし、2種類以上を� ��用しても良い。

 本発明の樹脂組成物において、熱硬化性樹� ��と硬化剤との重量比は、30~70:70~30である。� �硬化性樹脂と硬化剤との好ましい重量比は� �40~70:60~30であり、より好ましくは50~70:50~30で� ��る。エポキシ樹脂に対して硬化剤が重量比� ��30以上では、エポキシ樹脂の硬化不足の恐� �が少ない。また、硬化剤が70以下では、過剰 の硬化剤によりエポキシ樹脂硬化物の強度物 性、接着力信頼性が低下する恐れが少ない。
 本発明の樹脂組成物において、熱硬化性樹� ��と硬化剤との当量比でエポキシ1:硬化剤0.7~1 .5であることが好ましい。

(3)シリカ(C)
 本発明において、シリカは、無機フィラー� ��して配合される。無機フィラーには、シリ� ��のほかに、層状珪酸塩、アルミナ、窒化珪� ��、ハイドロタルサイト、カオリンなどが挙� ��られる。
 上記シリカのなかでも、平均粒子径2~15μmの 球状シリカが好適である。2μm以上であると� �充填することができ、15μm以下では表面に凹 凸が発生し難く、平滑性が得られる。

 シリカは、特に限定されるものではないが� ��シランカップリング剤(接着性付与剤)で処� �されたものが好ましい。シランカップリン� �剤としては、エポキシシランカップリング� �、アミノシランカップリング剤、ケチミン� �ランカップリング剤、イミダゾールシラン� �ップリング剤、カチオン系シランカップリ� �グ剤等が挙げられる。
 シランカップリング剤を用いると、シリカ� ��の親和性がよくなるため、シランカップリ� ��グ剤で処理をされたシリカは、樹脂の補強� ��果に優れたものとなる。

 本発明の樹脂組成物において、シリカの� ��合量は、熱硬化性樹脂と硬化剤との合計を1 00重量部とした場合、10~100重量部とする。特� ��50~85重量部配合するのが好ましい。10重量部 以上では、シリカによる線膨張低下の効果が 十分得られ、冷熱サイクル性及び高温放置性 といった耐熱性も得られる。一方、100重量部 以下では、樹脂硬化物が積層された回路基板 への接着力や密着性を十分得られる。

さらには、本発明の樹脂組成物において、 シリカの配合量は、熱硬化性樹脂組成物中の 溶剤を除く成分を100重量部とした場合、10~120 重量部とし、好ましくは25~120重量部とする。 特に35~100重量部配合するのが好ましい。25重� ��部以上であれば、シリカによる線膨張低下� ��効果を十分に得られ、冷熱サイクル性及び� ��温放置性といった耐熱性も得られる。一方� ��120重量部以下では、樹脂硬化物が積層され� ��回路基板への接着力や密着性を十分に得ら� ��る。

 また、上記無機フィラーとして用いるこ� ��ができる層状珪酸塩は、層間に交換性金属� ��チオンを有するケイ酸塩鉱物であり、モン� ��リロナイト、膨潤性マイカ及びヘクトライ� ��等が挙げられる。これら層状珪酸塩は、上� ��シリカに比べ、少量添加で線膨張係数低下� ��よる冷熱サイクル性及び高温放置性といっ� ��耐熱性が向上する。そのため、樹脂硬化物� ��積層された基板との接着力低下を抑制する� ��とができる。

 層状珪酸塩を用いる場合は、熱硬化性樹脂( A)と硬化剤(B)との合計100重量部に対して、0.1~ 25重量部配合するのが好ましい。層状珪酸塩� ��より好ましい範囲は、0.5~10重量部である。
 層状珪酸塩が0.1重量部以上では、層状珪酸� ��による線膨張低下の効果や冷熱サイクル性� ��び高温放置性といった耐熱性向上の効果が� ��著となる。一方、25重量部以下であれば、� �脂組成物の粘度がフィルム状等の形状への� �形性を確保できるようになる。

(4)紫外線吸収剤(D)
 本発明において、紫外線吸収剤は、シアノ� ��クリレート化合物(D1)またはベンゾフェノン 化合物(D2)のいずれかであって、使用する紫� �線レーザーの波長に対応する吸収帯を有す� �ものを適宜選ぶことが出来る。例えば、200~3 80nmの紫外線波長領域に吸収を持ち、特に300~3 20nmの紫外線波長領域に吸収極大を有するも� �が好ましい。

 シアノアクリレート化合物またはベンゾ� ��ェノン化合物は、300nm付近に吸収極大を有� �るために、エポキシ樹脂硬化物の紫外線レ� �ザーによる加工性を向上することができる� �シアノアクリレートおよびベンゾフェノン� �、溶媒に対する溶解性の良いものが好まし� �。ただし、電気絶縁性が悪化する恐れがあ� �程度に塩素が含まれるものは除外される。

(4-1)シアノアクリレート化合物(D1)
 本発明において、シアノアクリレート化合� ��は、炭素数1~10のアルキル基、シクロアルキ ル基、アリール基、アリールアルキル基、及 び/又は2個以上のアリールアクリルオキシ基� ��有する化合物であり、炭素数2~8のアルキル� ��、及び2個のアリール基を有する化合物、又 は2個以上のアリールアクリルオキシ基を有� �る化合物が好ましい。置換基の数は、たと� �ば1~5個である。具体的には、エチル-2-シア� �-3,3-ジフェニルアクリレート、2-エチルヘキ� ��ル-2-シアノ-3,3-ジフェニルアクリレート、� �び1,3-ビス-[2’-シアノ-(3’,3-ジフェニルアク リロイル)オキシ]-2,2-ビス-{[2’-シアノ-(3’,3- ジフェニルアクリロイル)オキシ]メチル}プロ パンなどがあげられる。

(4-2)ベンゾフェノン化合物(D2)
 本発明において、ベンゾフェノン化合物と� ��て、ベンゾフェノン、あるいは水酸基、ヒ� ��ロキシアルキル基、アルキルオキシ基、ア� ��ールオキシ基、アリールアルキルオキシ基� ��カルボキシ基のいずれかの官能基を有する� ��合物又はそれらの酸無水物が挙げられ、水� ��基、又ヒドロキシアルキル基のいずれかの� ��能基を有する化合物又はそれらの酸無水物� ��好ましい。水酸基など官能基の数は、たと� ��ば1~5個で、2~4個が好ましい。
 具体的には、ベンゾフェノン、2-ヒドロキ� �-4-メトキシベンゾフェノン、2,2-ジヒドロキ� ��-4,4-ジメトキシベンゾフェノン、2,2’,4,4’- テトラヒドロキシベンゾフェノン、2,2″-ジ� �ドロキシ-4,4″-ジメトキシ-ベンゾフェノン� �3,3’,4,4’-ベンゾフェノンテトラカルボン酸 二無水物などが挙げられる。

 上記紫外線吸収剤は、1種単独で使用する こともできるし、2種以上を組合せて使用す� �こともできる。紫外線吸収剤の含有量は、� �硬化性樹脂、硬化剤を加えた合計量に対し� �、0.5重量部~50重量部であることが好ましい� �より好ましくは、1.0~30重量部であり、更に� �ましくは、2.5~10重量部である。含有量が、0. 5重量部未満では加工性への効果が少なく、2. 5重量部を超えると顕著な効果が現れる。一� �、50重量部以下では熱可塑性樹脂と硬化剤と による機械物性や電気特性などを著しく低下 させない。

 前記特許文献2には、熱硬化性樹脂にヒド ロキシフェニルベンゾトリアゾールなどの紫 外線吸収剤を配合してなる多層プリント配線 板用層間絶縁樹脂組成物が開示されている。 そして、「紫外線レーザー加工時にエネルギ ー吸収効率を大きくして、照射するレーザー のエネルギーを小さくすることにより加工性 を向上させ、BVH周辺のクラックを減少させる 」ことができる旨記載されている。しかしな がら、このようなヒドロキシフェニルベンゾ トリアゾールを用いても、レーザーで絶縁材 料の表面に溝を掘る技術において、生産性(� �工性)を向上することはできない。

(5)溶媒(E)
 本発明の樹脂組成物においては、樹脂やシ� ��カ、紫外線吸収剤 等 を溶解または分散させるために溶媒が使用さ れる。
 例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、� ��ルエン、キシレン等の炭化水素系溶媒;メタ ノール、エタノール、イソプロパノール、ブ タノール、アミノアルコール、2-エチルヘキ� ��ルアルコール、シクロヘキサノール等のア� ��コール系溶媒;ヘキシルエーテル、ジオキサ ン、エチレングリコールモノメチルエーテル 、エチレングリコールモノエチルエーテル、 エチレングリコールモノブチルエーテル、エ チレングリコールジエチルエーテル、ジエチ レングリコールモノブチルエーテル等のエー テル系溶媒;メチルエチルケトン、メチルイ� �ブチルケトン、シクロヘキサノン、イソホ� �ン等のケトン系溶媒;酢酸エチル、酢酸ブチ� ��、酢酸アミル、酢酸エチレングリコールモ� ��メチルエーテル、酢酸ジエチレングリコー� ��モノエチルエーテル等のエステル系溶媒;ソ ルベッソ#100、ソルベッソ#150(シェル化学(株)� ��、いずれも商標)等の芳香族石油誘導体など があげられる。
これらの中でも、ヘキサン、トルエン、メチ ルエチルケトンが好ましい。

 溶媒の配合量は、樹脂組成物において熱� ��化性樹脂と硬化剤との合計を100重量部とし� ��場合、20~500重量部であり、好ましくは50~300� ��量部で、より好ましくは100~200重量部である 。配合量が20重量部以上では、樹脂やシリカ� ��紫外線吸収剤、層状珪酸塩などを充分には� ��解または分散することができる。一方、500� ��量部以下では、溶剤を揮発させるためのエ� ��ルギーが少なく、また、溶剤揮発による樹� ��組成物を硬化させる際の温度ムラが生じに� ��い。

(6)その他添加剤(F)
 本発明の樹脂組成物には、必要に応じて、� ��可塑性樹脂を配合しても良い。熱可塑性樹� ��としては、特に限定されるものではないが� ��例えば、酢酸ビニル系樹脂、エチレン-酢酸 ビニル系共重合体、アクリル系樹脂、ポリビ ニルブチラール樹脂等のポリビニルアセター ル系樹脂、スチレン系樹脂、飽和ポリエステ ル系樹脂、熱可塑性ウレタン系樹脂、ポリア ミド系樹脂、熱可塑性ポリイミド系樹脂、ケ トン系樹脂、ノルボルネン系樹脂、スチレン -ブタジエン系ブロック共重合体、ポリフェ� �レンエーテルなどが挙げられる。これらの� �可塑性樹脂は、エポキシ樹脂成分などとの� �溶性を向上する目的などで変性されていて� �よく、単独で用いても良いし、2種類以上を� ��用しても良い。

 また、本発明の樹脂組成物には、必要に� ��じて、チキソ性付与剤、分散剤を含有させ� ��も良い。チキソ性付与剤としては、特に限� ��されないが、ポリアマイド樹脂、脂肪酸ア� ��イド樹脂、ポリアミド樹脂、フタル酸ジオ� ��チル樹脂などがあげられる。

2.樹脂フィルム
 本発明に係る樹脂フィルムは、前記前記樹� ��組成物を乾燥し、フィルム状に成形してな� ��樹脂フィルムであって、溶媒の含有量が樹� ��組成物全体に対し、0.01~5重量部である。
 柔軟性が必要な場合は、溶媒の含有量が樹� ��組成物全体に対し、0.1重量部以上、より好� ��しくは0.5重量部以上含有することが好まし� ��。
 樹脂フィルムは、単層でも多層でもよいが� ��多層であることが好ましい(以下、多層絶縁 フィルムともいう)。

(多層絶縁フィルムの製造方法)
 本発明に係る多層絶縁フィルムを製造する� ��法は、特に限定されないが、例えば、(イ)� �硬化性樹脂、硬化剤、紫外線吸収剤、シリ� �、溶媒等の原料を、押出機にて混練した後� �押出し、Tダイやサーキュラーダイなどを用� ��てシート状に成形する押出成形法、(ロ)熱� �化性樹脂、硬化剤、紫外線吸収剤、シリカ� �の原料を、有機溶剤等の溶媒に溶解又は分� �させた後、キャスティングしてシート状に� �形するキャスティング成形法、(ハ)従来公知 のその他のシート成形法等が挙げられる。

 上記多層絶縁フィルムの膜厚は、特に限� ��はされないが、例えば10~300μm、好ましくは2 5~200μm、より好ましくは50~180μmである。膜厚� ��10μm以上であれば絶縁性を得ることが出来� �。また、300μm以下であれば電極間の回路の� �離が必要以上に長くならない。

3.積層樹脂フィルム
 本発明の積層樹脂フィルムは、前記樹脂組� ��物を基材上にシート状に積層してなる積層� ��脂フィルムであって、基材上のシート状樹� ��組成物が乾燥されてなり、溶媒の含有量が� ��脂組成物全体に対し、0.01~5重量部ぶである� ��とを特徴とする。積層樹脂フィルム中の溶� ��の含有量が樹脂組成物全体に対し、0.01重量 部以上であれば、回路基板へ積層する際に密 着性や接着性が得られ、また、5重量部以下� �あれば加熱硬化後の平坦性が得られる。ま� �、本発明の積層樹脂フィルムは、回路基板� �絶縁材料として用いられ、紫外線レーザー� �よる加工性に優れることを特徴とする。

(基材)
 本発明の積層樹脂フィルムを構成する基材� ��しては、ポリエチレンテレフタレート(PET)� �ィルム、ポリブチレンテレフタレート(PBT)フ ィルムなどのポリエステルフィルム、ポリプ ロピレン(PP)フィルム、ポリイミドフィルム� �ポリイミドアミドフィルム、ポリフェニレ� �サルファイドフィルム、ポリエーテルイミ� �フィルム、フッ素樹脂フィルムおよび液晶� �リマーフィルム、銅箔などが挙げられ、必� �に応じて、更に離型処理されたものでもよ� �。平均厚さは5~150μm、好ましくは5~125μm、特� ��好ましくは25~75μmである。

 基材には、更にごみなどの付着を防ぐため� ��、樹脂側および基材側に保護フィルムが積� ��されていてもよい。保護フィルムとしては� ��基材と同じ材質であってもよく、異なる材� ��であってもよい。
 保護フィルムは、基材に対して比較的容易� ��剥離できる程度に圧着されていることが好� ��しい。保護フィルムの基材側に微粘着層が� ��成され、圧着されてもよい。保護フィルム� ��樹脂側には、樹脂との離型の際に離型しや� ��いように離型層が形成されてもよい。離型� ��は離型性を有する樹脂層あるいは、離型剤� ��塗布されて形成されてもよい。

4.回路基板の形成方法
 本発明においては、上記樹脂組成物を回路� ��板に塗布あるいはシート状樹脂組成物を回� ��基板に積層した後、それを半硬化あるいは� ��化させ、得られた硬化フィルムの表面に、� ��外線レーザーにより溝を掘り、次に該溝を� ��填するように、該硬化フィルム表面にメッ� ��を行い、その後、溝以外のメッキを除去す� ��ことで回路基板を形成することができる。� ��た、回路基板に積層した本発明の樹脂フィ� ��ムを硬化させた後、得られた硬化フィルム� ��表面に、紫外線レーザーにより溝を掘り、� ��に該溝を充填するように、該硬化フィルム� ��面にメッキを行い、その後、溝以外のメッ� ��を除去することで回路基板を形成すること� ��できる。これらの方法では、前記各工程の� ��なくとも一部を繰り返して行うことを含み� ��こうして得られた回路基板は、以下、多層� ��リント配線板ともいう。

 また、前記溝に充填しない程度にメッキ� ��行い、必要に応じて回路を形成し、あるい� ��メッキを行わず、当該溝に半導体素子やコ� ��デンサーなどの電子部品を設置し、必要に� ��じて電気配線を行った後に、溝と電子部品� ��、絶縁性樹脂で充填することで部品内蔵型� ��板を得ることができる。前記絶縁性樹脂の� ��填は、本発明の樹脂組成物を塗布して乾燥� ��たり、本発明の樹脂フィルムをラミネート� ��やプレス機を用いることで行うことができ� ��。そして、充填した絶縁性樹脂に更に溝を� ��成して前記各工程を繰り返したり、充填し� ��絶縁性樹脂に銅箔をラミネートしたり、メ� ��キを形成したりした後に、回路を形成する� ��とができる。

(多層プリント配線板の製造方法)
 次に、本発明に係る多層絶縁フィルムを用� ��た多層プリント配線板の製造方法について� ��例を用いて説明する。本発明に係る多層プ� ��ント配線板の製造方法は、(イ)基材と、熱� �化性樹脂、硬化剤、紫外線吸収剤、シリカ� �溶媒を含む樹脂組成物からなる積層フィル� �を回路基板上に載置し、温度10~200℃、かつ� �圧力0.1~30MPaにて加熱加圧する第1の工程と、( ロ)第1の工程の後、多層絶縁フィルムを温度6 0~200℃で加温処理する第2の工程とを含む。
 第1の工程は、多層絶縁フィルムの第2層を� �リント基板上に形成された回路面上に設置� �、プレス機にて温度10~200℃、かつ、圧力0.1~3 0MPaにて加熱加圧する。第1の工程~第2の工程� �同一の装置で行っても、別の装置で行って� �よい。同一の装置であれば温度の変更に時� �がかかり生産性は低くなる傾向があるが、� �坦性は良好である。別の装置であれば、温� �変更の時間がない代わりに、多くの設備が� �要となる。
 本発明に係る多層プリント配線板の製造に� ��いる加熱加圧装置としては、加熱プレス機� ��ロールラミネーターを挙げることができる� ��例えばプレス機を用いる場合は、プレス金� ��と多層積層フィルムの基材との間に表面が� ��滑な金属板、クッション材、離型フィルム� ��保護フィルムなど公知の板状物を挿入する� ��とができる。同様にロールラミネーターを� ��いる場合には、クッション材、離型フィル� ��、保護フィルムなどを用いることができる� ��

(紫外線加工)
 次に、紫外線加工では、硬化した樹脂フィ� ��ムの上から紫外線レーザーを照射する。こ� ��で、紫外線レーザーとは、一般的には、紫� ��線(波長領域100~400nm)波長のうち、近紫外線(� ��長380~200nm)波長領域の波長を有するレーザー を指す。
 このような波長を有するレーザーとしては� ��例えばKrFエキシマレーザー(波長248nm)、YAG-FH Gレーザー(波長266nm)、YAG-THGレーザー(波長366nm )などが挙げられる。
 紫外線レーザーの照射条件は、処理対象の� ��ィルムの厚さなどによって異なるので一概� ��規定できないが、例えば、出力0.04mJ、ショ� ��ト数は適宜可変である。本発明においては� ��炭酸ガスレーザーではなく、紫外線レーザ� ��であるために加工性が大きい。そのため、� ��機物が含まれている樹脂組成物であっても� ��従来よりも深く、形状が整った溝を形成す� ��ことができる。
 また、必要に応じて他のレーザー、炭酸ガ� ��レーザー(波長1064nm)などによる加工を行っ� �もよい。

(めっきの前処理)
 積層した多層プリント配線板をセミアディ� ��ィブ法により導体(めっき又はパターン)を� �成する際、樹脂表面を膨潤工程、粗化させ� �工程、粗化した樹脂表面にメッキ触媒を付� �させる工程、更にメッキする工程を行う。� �潤処理方法としては、特に限定されず、従� �公知の手法が採用される。例えば、ジメチ� �ホルムアミド、ジメチルスルホシキド、N-メ チル-2-ピロリドン、ピリジン、硫酸、スルホ ン酸などを主成分とする化合物の水溶液や有 機溶媒分散溶液による処理方法等が挙げられ る。この中で、例えば、エチレングリコール を含んだ水溶液などを用いて、処理温度40~85� ��で1~20分間、多層プリント配線板を浸漬揺動 させる方法が好適である。

(粗化メッキ)
 配線パターンの表面は、電解銅箔の鏡面に� ��応した表面粗度を有しており、その表面粗� ��(Rz)は、通常は0.5~2.5μm、多くの場合0.5~1.5μm� ��範囲内にある。このように非常に平滑な表� ��を有する配線パターンに金属メッキ層を形� ��すると、配線パターンの平滑度はさらに高� ��なる傾向がある。従って、上記のようにし� ��形成された配線パターンに直接金属メッキ� ��を形成すると、その表面粗度(Rz)は、多くの 場合、1.1μm未満になってしまう。そのため、 多層絶縁フィルムの表面を粗化処理すること が望ましい。
 多層絶縁フィルムの表面を粗化処理する方� ��は、特に限定されず、従来公知の手法が採� ��される。例えば、過マンガン酸カリウム、� ��マンガン酸ナトリウムなどのマンガン化合� ��、重クロム酸カリウム、無水クロム酸カリ� ��ムなどのクロム化合物、過硫酸ナトリウム� ��過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウムなど� ��過硫酸化合物を主成分とする化学酸化剤の� ��溶液や有機溶媒分散溶液による処理方法な� ��が挙げられる。この中で、過マンガン酸塩� ��液、又は水酸化ナトリウム溶液を用いて、� ��理温度70~85℃で上記多層プリント配線板を� �漬揺動させる方法が好適である。粗化した� �脂表面にメッキ触媒を付着させる工程や、� �にメッキする工程については公知の方法に� �り行うことができる。
 次いで、過マンガン酸塩などにより処理が� ��了した多層絶縁フィルムは、25℃の洗浄液� �用いて処理した後、純粋でよく洗浄し、乾� �させる。

 次に、粗化処理された第1層が最外面となっ た多層絶縁フィルムに銅メッキ処理を行う。 ここで形成する金属メッキとしては、銅メッ キのほか、スズメッキ、ハンダメッキ、鉛フ リーハンダメッキ、ニッケルメッキなどであ ってもよい。多層絶縁フィルムをアルカリク リーナで処理し、表面を脱脂洗浄する。洗浄 後、多層絶縁フィルムをプリディップ液で処 理した後、多層絶縁フィルムをアクチベータ ー液で処理し、パラジウム触媒を付ける。
 次に、還元液で処理し、多層絶縁フィルム� ��化学銅液に入れ、無電解メッキをメッキ厚� ��が0.5μm程度になるまで実施する。金属メッ� ��層は、上記のようにして表面粗化処理した� ��線パターンの全面に形成される。無電解メ� ��キ後は残留水素ガスを除去するため、アニ� ��ルをかける。次に、無電解メッキ処理され� ��樹脂シートに、電解メッキする。その後、� ��水で洗浄し、真空乾燥機で充分に乾燥させ� ��。最後に、溝以外のメッキを研磨すること� ��、表面が平滑な回路基板が得られる。

 以下、本発明の実施例、比較例を説明する� ��、本発明はこれらの実施例に限定されるも� ��ではない。
 なお、樹脂組成物の製造において、以下の� ��材料を用いた。
・(1)熱硬化性樹脂1:ビフェニルフェノール型� ��ポキシ (日本化薬(株)製 NC-3000H)
・(2)熱硬化性樹脂2:ビスフェノールA型エポキ シ(エピクロン828US,ジャパンエポキシレジン� �)
・(3)熱硬化性樹脂3:フェノキシ樹脂(YP-40ASM40� �固形分40%、東都化成製)
・(4)硬化剤1:ビフェニルフェノール型硬化剤� �(明和化成(株)製 MEH-7851H)
・(5)硬化剤2:ジシアンジアミド ((株)ADEKA製 E H3636-AS)
・(6)硬化剤3:アミノトリアジンノボラック樹� �� (大日本インキ化学(株)製 フェノライトATN  LA-1356)
・(7)硬化剤4:ベンゾフェノンテトラカルボン� ��二無水物 (ダイセル化学(株)製 BTDN)
・(8)硬化剤5:テルペン変性フェノールノボラ� ��ク樹脂 (ジャパンエポキシレジン(株)製 MP4 02FPY)
・(9)紫外線吸収剤1:シアノアクリレート化合� ��1 (BASF製 Uvinul3035)
・(10)紫外線吸収剤2:シアノアクリレート化合 物2 (BASF製 Uvinul3030)
・(11)紫外線吸収剤3:ベンゾフェノン化合物 ( BASF製 Uvinul3050)
・(12)紫外線吸収剤4:ヒドロキシフェニルベン ゾトリアゾール (住友化学製 スミソーブ-200 )
・(13)シリカ: ((株)アドマテックス製 アドマ ファインSO-Cl、粒子径0.25μm、エポキシシラン カップリング処理を施したもの)
・(14)層状珪酸塩: 合成スメクタイト(コープ� ��ミカル製,ルーセンタイトSTN)
・(15)溶媒:メチルエチルルケトン硬化促進剤:
・(16)硬化触媒: イミダゾール化合物 (四国� �成(株)製 2MAOK-PW)

 また、回路基板の電気絶縁性は、配線間� ��離を20μm、線幅20μmの銅パターンを形成し、 6Vの電圧を100時間印加し、絶縁抵抗計で絶縁� ��Aを測定した。更に、130℃、湿度85%の環境下 で6Vの電圧を100時間印加し、絶縁抵抗計で絶� ��率Bを測定した。BがAに対して75%以上の値を� ��持し、かつ、電圧印加後のサンプルを裁断� ��、断面を顕微鏡観察により電極間にマイグ� ��ーションが発生していない場合は良好(○)� �マイグレーションが発生していた場合は不� �格(×)と評価した。

 積層樹脂フィルムを構成する、シート状の� ��脂組成物を約1cm角に裁断し、50個の重量(a)� �測定した。これを真空乾燥機中でほぼ真空� �態で3日間乾燥し、重量(b)を測定した。
 シート状の樹脂組成物中の溶媒の含有量は� ��以下の式により求めた。
  {(a)-(b)}/(a)×100(%)

(実施例1)
 ビフェニルフェノール型エポキシ樹脂(日本 化薬(株)製 NC-3000H) 32.4重量部と、ビフェニ� �フェノール樹脂(硬化剤) 32.4重量部と、ジシ アンジアミド 1.62重量部と、イミダゾール化 合物 0.03重量部と、シアノアクリレート化合 物1と、無機フィラーとしてシリカ 30重量部� ��を配合した。シアノアクリレート化合物1は 、3.5重量部配合した。そして、ホモディスパ ー型攪拌機を用い、溶剤としてのメチルエチ ルケトン130重量部と共に均一に混練し、樹脂 組成物を調製した。
 上記樹脂組成物を厚さが50μmの離型処理が� �されているPETシート上に、乾燥後に80μm厚と なるように塗工し、70℃オーブンにて1時間乾 燥したシート2枚を40℃熱ラミネーターで貼り 合せ、160μm厚のシート状の積層フィルムを作 製した。
 離型PET上の樹脂組成物の溶媒の含有量は、� ��記積層フィルムを10cm角に切り取ったサンプ ルを作成し、重量を測定した後、23℃の減圧� ��燥器内に投入して24時間乾燥を行った。乾� �機から取り出したサンプルの重量を測定し� �乾燥前と乾燥後の重量差を、乾燥前の重量� �除して溶媒の含有量を求めた。
 上記のようにして得られた積層フィルムを� ��いて、回路基板上に載置し、温度100℃、か� ��、圧力0.4MPaにて加熱加圧し積層した後、多� ��絶縁フィルムを温度180℃で2時間加温処理し て硬化した。
 次に、紫外線レーザー加工機(日立ビアメカ ニクス製)にて、波長355nm、パルス周波数30kHz� ��出力0.04mJ、ショット数10で、幅20μm、深さ10. 5μmの溝を形成した。加工深さは、下記比較� �1を100%とすると128%であった。
 また、上記と同様にして積層フィルムを作� ��し、その後エチレングリコールを含んだ水� ��液などを用いて、処理温度75℃で20分間、回 路基板上の多層絶縁フィルムを浸漬揺動させ 、樹脂表面を前処理した。
 次いで、多層絶縁フィルムの表面を粗化す� ��ために、70℃の過マンガン酸カリウム(コン� ��ントレートコンパクトCP、アトテックジャ� �ン社製)粗化水溶液に、多層絶縁フィルムを� ��れて5分間揺動させる処理を行った。又、過 マンガン酸塩処理が終了した多層絶縁フィル ムを、25℃の洗浄液(リダクションセキュリガ ントP、アトテックジャパン社製)を用いて2分 間処理した後、純水でよく洗浄し、乾燥させ た。
 次に、粗化処理された第1層が最外面となっ た多層絶縁フィルムに銅メッキ処理を行うた めに、多層絶縁フィルムを60℃のアルカリク� ��ーナ(クリーナーセキュリガント902)で5分間� ��理し、表面を脱脂洗浄した。
 洗浄後、多層絶縁フィルムを25℃のプリデ� �ップ液(プリディップネオガントB)で2分間処� ��した。その後、多層絶縁フィルムを40℃の� �クチベーター液(アクチベーターネオガント8 34)で5分間処理し、パラジウム触媒を付けた� �次に、30℃の還元液(リデューサーネオガン� �WA)で5分間処理した。次に、多層絶縁フィル� ��を化学銅液(ベーシックプリントガントMSK-DK 、カッパープリントガントMSK、スタビライザ ープリントガントMSK)に入れ、無電解メッキ� �メッキ厚さが0.5μm程度になるまで実施した� �
 無電解メッキ後は残留水素ガス除去のため� ��120℃の温度で30分間アニールをかけた。無� �解メッキの工程までのすべての工程におい� �は、ビーカースケールで処理液を1Lとし、多 層絶縁フィルムを揺動させながら各工程を実 施した。
 次に、無電解メッキ上に感光性ドライフィ� ��ム(日立化成工業社製 フォテックRY-3315)を� �度80~100℃、かつ、圧力0.3~0.4MPaにて加熱加圧� ��接着させ、露光および現像処理を行うこと� ��、めっきレジストパターンを形成した。
 次に、上記試料の電解メッキをメッキ厚さ� ��10μmとなるまで実施し、パターン幅20μm、パ ターン間距離20μmの配線パターンを形成した� ��電気銅メッキとして硫酸銅めっき液を用い� ��電流は0.6A/cm ² とした。次いで、メッキレジストを剥離し、 クイックエッチング(荏原電産 SAC)でパター� �間の無電解メッキを除去し、配線を形成し� �。その後、180℃×1hrのアフターベークを行っ た。その後、純水でよく洗浄し、真空乾燥機 でよく乾燥させ回路基板を作製した。
 最後に、上記回路基板に上記樹脂組成物を� ��度100℃、かつ、圧力0.4MPaにて加熱加圧し積� ��した後、多層絶縁フィルムを温度180℃で2時 間加温処理して硬化し、電気絶縁性評価用回 路基板を作製した。この回路基板の電気絶縁 性は、○(良好)であった。結果を下記の表1に 示す。なお、表1中、熱硬化性樹脂、硬化剤� �シリカ、紫外線吸収剤の含有量の単位は、� �量部である。

(比較例1)
 紫外線吸収剤を配合しなかったこと以外は� ��実施例1と同様にして樹脂組成物を調製した 。実施例1と同様にして、積層フィルムを調� �し、これを回路基板上に積層した後、多層� �縁フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。加工深さ は、実施例1と比べて、28%浅かった(他の実施� ��、比較例を評価するに当たっては、この深� ��を100%とする。)
 その後、実施例1と同様にして、処理を行い 、表面が平滑な回路基板を得た。この回路基 板の電気絶縁性を評価し、結果を下記の表1� �示す。

(実施例2)
 紫外線吸収剤を下記の表1に示すようにシア ノアクリレート化合物2としたこと以外は、� �施例1と同様にして樹脂組成物を調製した。� ��施例1と同様にして、積層フィルムを調製し 、多層絶縁フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、溝� ��形成し、その後、実施例1と同様にして、処 理を行い、表面が平滑な回路基板を得た。こ の回路基板の電気絶縁性を評価し、結果を下 記の表1に示す。

(実施例3)
 紫外線吸収剤を下記の表1に示すようにベン ゾフェノン化合物としたこと以外は、実施例 1と同様にして樹脂組成物を調製した。実施� �1と同様にして、積層フィルムを調製し、多� ��絶縁フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。その後、 実施例1と同様にして、処理を行い、表面が� �滑な回路基板を得た。この回路基板の電気� �縁性を測定し、結果を下記の表1に示す。

(実施例4~6、実施例12)
 紫外線吸収剤の配合量を、下記の表1に示す ように変更し、その他は実施例1と同様にし� �樹脂組成物を調製した。実施例1と同様にし� ��、積層フィルムを調製し、多層絶縁フィル� ��の硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。溝の加工 深さは、表1に示すとおりであった。その後� �実施例1と同様にして処理を行い、表面が平� ��な回路基板を得た。この回路基板の電気絶� ��性を評価し、結果を下記の表1に示す。

(比較例3)
 紫外線吸収剤をヒドロキシフェニルベンゾ� ��リアゾールとしたこと以外は、実施例4と同 様にして樹脂組成物を調製した。実施例1と� �様にして、積層フィルムを調製し、多層絶� �フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。その後、 実施例1と同様にして、処理を行い、表面が� �滑な回路基板を得た。この回路基板の電気� �縁性を評価し、結果を下記の表1に示す。

(実施例7)
 ビフェニルフェノール樹脂の代わりに、ア� ��ノトリアジンノボラック樹脂を用い、各成� ��を次のようにしたこと以外は、実施例1と同 様にして樹脂組成物を調製した。
 ビフェニルフェノール型エポキシ樹脂 41.5� ��量部、アミノトリアジンノボラック樹脂 21 .9重量部、ジシアンジアミド 3.15重量部、イ� ��ダゾール化合物 0.03重量部、シリカ 30重量 部、シアノアクリレート化合物1が3.5重量部� �
 この樹脂組成物を用いて、実施例1と同様に して、積層フィルムを調製し、多層絶縁フィ ルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。その後、 実施例1と同様にして、処理を行い、表面が� �滑な回路基板を得た。この回路基板の電気� �縁性を評価し、結果を下記の表2に示す。な� ��、表2中、熱硬化性樹脂、硬化剤、シリカ、 紫外線吸収剤の含有量の単位は、重量部であ る。

(比較例4)
 紫外線吸収剤を配合しなかったこと以外は� ��実施例7と同様にして樹脂組成物を調製した 。実施例7と同様にして、積層フィルムを調� �し、多層絶縁フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。その後、 実施例1と同様にして、処理を行い、表面が� �滑な回路基板を得た。この回路基板の電気� �縁性を評価し、結果を下記の表2に示す。

(実施例8、9)
 ビフェニルフェノール樹脂の代わりに、ベ� ��ゾフェノンテトラカルボン酸二無水物又は� ��ルペン変性フェノールノボラック樹脂を用� ��、各成分を次のようにしたこと以外は、実� ��例1と同様にして樹脂組成物を調製した。
 すなわち、実施例8では、ビフェニルフェノ ール型エポキシ樹脂 43.0重量部、ベンゾフェ ノンテトラカルボン酸二無水物 20.1重量部、 ジシアンジアミド 3.28重量部、イミダゾール 化合物 0.03重量部、シリカ 30重量部、シア� �アクリレート化合物1が3.5重量部とし、また� ��実施例9では、ビフェニルフェノール型エポ キシ樹脂 43.0重量部、テルペン変性フェノー ルノボラック樹脂 25.3重量部、ジシアンジア ミド 3.28重量部、イミダゾール化合物 0.03重 量部、シリカ 30重量部、シアノアクリレー� �化合物1 3.5重量部とした。
 これらの樹脂組成物を用いて、実施例1と同 様にして、積層フィルムを調製し、多層絶縁 フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、出� ��0.04mJ、ショット数10で溝を形成した。溝の� �工深さは、表2に示すとおりであった。
 その後、実施例1と同様にして、処理を行い 、表面が平滑な回路基板を得た。この回路基 板の電気絶縁性を評価し、結果を下記の表2� �示す。

(参考例1、比較例6)
 紫外線吸収剤を配合しなかったこと以外は� ��実施例8,9と同様にして樹脂組成物を調製し� ��。実施例1と同様にして、積層フィルムを調 製し、多層絶縁フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。溝の加工 深さは、表2に示すとおりとなった。
 その後、実施例1と同様にして、処理を行い 、表面が平滑な回路基板を得た。この回路基 板の電気絶縁性を評価し、結果を下記の表2� �示す。

(実施例10)
 ビフェニルフェノール型エポキシ樹脂(NC-300 0H)の代わりに、前記ビスフェノールA型エポ� �シ樹脂を用い、各成分を次のようにしたこ� �以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物を� ��製した。
 ビスフェノールA型エポキシ樹脂 27.5重量部 、ビフェニルフェノール硬化剤 37.3重量部、 ジシアンジアミド 1.62重量部と、イミダゾー ル化合物 0.03重量部と、シアノアクリレート 化合物1と、無機フィラーとしてシリカ 30重� ��部とを配合した。シアノアクリレート化合� ��1は、ビフェニルフェノール型エポキシ樹脂 とビフェニルフェノール樹脂(硬化剤)に対し� ��、3.5重量部配合した。そして、ホモディス� ��ー型攪拌機を用い、溶剤としてのメチルエ� ��ルケトン130重量部と共に均一に混練し、樹� ��組成物を調製した。
 この樹脂組成物を用いて、実施例1と同様に して、積層フィルムを調製し、多層絶縁フィ ルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。その後、 実施例1と同様にして、処理を行い、表面が� �滑な回路基板を得た。この回路基板の電気� �縁性を評価したところ、結果は良好(○)であ った。結果を下記の表1に示す。

(実施例11)
 層状珪酸塩(合成スメクタイト)を添加し、� �成分を次のようにしたこと以外は、実施例1� ��同様にして樹脂組成物を調製した。
 ビフェニルフェノール型エポキシ樹脂(NC-300 0H) 32.1重量部、ビフェニルフェノール硬化剤  32.1重量部、ジシアンジアミド 1.60重量部と 、イミダゾール化合物 0.03重量部と、シアノ アクリレート化合物1と、無機フィラーとし� �シリカ 29.6重量部とを配合した。シアノア� �リレート化合物1は、ビフェニルフェノール� ��エポキシ樹脂とビフェニルフェノール樹脂( 硬化剤)に対して、3.5重量部配合した。そし� �、ホモディスパー型攪拌機を用い、溶剤と� �てのメチルエチルケトン130重量部と共に均� �に混練し、樹脂組成物を調製した。
 この樹脂組成物を用いて、実施例1と同様に して、積層フィルムを調製し、多層絶縁フィ ルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。その後、 実施例1と同様にして、処理を行い、表面が� �滑な回路基板を得た。この回路基板の電気� �縁性を評価したところ、結果は良好(○)であ った。結果を下記の表1に示す。

(実施例13~15)
 表1のように、熱硬化性樹脂として熱硬化性 樹脂1と熱硬化性樹脂2の混合物を用いたこと� ��及び溶媒の配合量を変更した以外は、実施� ��1と同様にして樹脂組成物を調製した。実施 例1と同様にして、積層フィルムを調製し、� �れを回路基板上に積層した後、多層絶縁フ� �ルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。加工深さ を評価し、結果を表1に示す。
 その後、実施例1と同様にして、処理を行い 、表面が平滑な回路基板を得た。この回路基 板の電気絶縁性を評価し、結果を下記の表1� �示す。

(実施例16)
 表1のように、熱硬化性樹脂として、熱硬化 性樹脂1と熱硬化性樹脂3の混合物を用いたこ� ��以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物を 調製した。実施例1と同様にして、積層フィ� �ムを調製し、これを回路基板上に積層した� �、多層絶縁フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。加工深さ を評価し、結果を表1に示す。
 その後、実施例1と同様にして、処理を行い 、表面が平滑な回路基板を得た。この回路基 板の電気絶縁性を評価し、結果を下記の表1� �示す。

(比較例7)
 紫外線吸収剤としてヒドロキシフェニルベ� ��ゾトリアゾールを配合したこと以外は、実� ��例8と同様にして樹脂組成物を調製した。
実施例1と同様にして、積層フィルムを調製� �、多層絶縁フィルムの硬化体を得た。
 次に、前記紫外線レーザー加工機にて、実� ��例1と同様にして、溝を形成した。溝の加工 深さは、表2に示すとおりとなった。
 その後、実施例1と同様にして、処理を行い 、表面が平滑な回路基板を得た。この回路基 板の電気絶縁性を評価し、結果を下記の表2� �示す。

「評価」
 上記表1、2に示す結果から判るように、実� �例1~16では、いずれも特定の硬化剤と、シリ� ��と、紫外線吸収剤として、シアノアクリレ� ��ト化合物またはベンゾフェノン化合物を0.5~ 20重量部、溶媒を特定量含む熱硬化性樹脂組� ��物を用いているために、紫外線レーザーに� ��る加工深さが大きく、加工性が高いことが� ��かる。しかも、得られた回路基板の電気絶� ��性も良好である。
 これに対して、比較例1,4、6は、紫外線吸収 剤を用いないために、紫外線レーザー加工に よる加工深さが浅く、加工性が低いことがわ かる。比較例3、7では、紫外線吸収剤として� ��特許文献2に記載されたヒドロキシフェニル ベンゾトリアゾールを用いた結果、紫外線レ ーザーによる加工性が悪く、しかも得られた 回路基板の電気絶縁性も劣っていた。