本発明の接着剤は、少なくとも、粘着特� ��を有するシリコーン化合物、エポキシ樹脂� ��フェノキシ樹脂及び硬化剤を含有する。

 粘着特性を有するシリコーン化合物とし� ��は、シリコーン粘着剤を用いる。その粘着� ��性は、150から1800g/inchであることが好ましい 。粘着特性の評価条件は、50μm厚のポリエチ� ��ンテレフタレートフィルム(PET)に、硬化後� �40μmとなるようにシリコーン粘着剤を塗布し て粘着シートを作成し、ステンレス板に粘着 シートのシリコーン粘着剤からなる層を接着 し、23℃で30分放置した後、0.3m/minで160°で剥� ��した時の値である。

 粘着特性を有するシリコーン化合物とし� ��は、例えば、付加反応型シリコーン粘着剤� ��過酸化物硬化型シリコーン粘着剤が挙げら� ��る。付加反応型シリコーン粘着剤とは、80~1 20℃で1~5分で硬化する特性をもつシリコーン� ��着剤である。中でも、付加反応型シリコー� ��粘着剤が好ましい。付加反応型シリコーン� ��着剤としては、例えば、東レダウコーニン� ��社製のSD4580、SD4581、SD4584、SD4585、SD4586、SD45 87、SD4890、SD4592、SD4560、BY24-738、BY24-740が挙げ られる。本発明でいう粘着特性を有するシリ コーン化合物はエポキシ変性シリコーンでな いのが好ましい。シリコーン粘着剤の平均重 量分子量は100万以下が好ましく、さらには、 60万以下が適度な粘着性を与えるため好まし� ��。このましくは、平均重量分子量が1000から 60万である。シリコーン粘着剤の配合量は、� ��着剤中に0.01~20体積%含有することが好まし� �、さらに0.1~15体積%が好ましい。接着性の効� ��発現の観点から、0.01体積%以上が好ましく� �エポキシ樹脂の硬化阻害を防止する観点か� �、20体積%以下が好ましい。本発明でいうシ� �コーン粘着剤とエポキシ樹脂とも併用する� �とで導電粒子の固定化による導電性確保と� �れた接着力を同時に満足することができる� �

 エポキシ樹脂とは、1分子中に2個以上の� �ポキシ基を有する化合物であり、具体的に� �、ビスフェノールA型樹脂、ビスフェノールF 型樹脂、ナフタレン型樹脂、ビスフェノール S型樹脂、フェノールノボラック型樹脂、ク� �ゾールノボラック型樹脂、脂環式型樹脂、� �フェニル型樹脂、ジシクロペンタジエン型� �脂、グリシジルアミン型樹脂、グリシジル� �ステル型樹脂などを含むものが挙げられる� �

 中でも、ビスフェノールA型樹脂、ビスフェ ノールF型樹脂、ジシクロペンタジエン型樹� �、テトラメチルビフェノール型樹脂を含む� �のが高接着性、導電性の高湿度信頼性試験� �での安定性の観点でさらに好ましい。これ� �の樹脂は、複数で用いるのが好ましい。
テトラメチルビフェノール型エポキシ樹脂と しては、例えば、YX4000K、YX4000、YX4000H、YL612H� ��YL6640、YL6677などが挙げられる。テトラメチ� ��ビフェノール型エポキシ樹脂としては、ビ� ��ェニル構造がエーテル結合を介して2個結合 してなる構造を有するものが好ましい。テト ラメチルビフェノール型エポキシ樹脂の配合 量は、接着剤成分中0.1体積以上40体積%以下が 好ましい。

 また、本発明の接着剤は、ジシクロペン� ��ジエン型エポキシ樹脂を含有することが好� ��しい。ジシクロペンタジエン型エポキシ樹� ��を含有することで、高湿度下で接続信頼性� ��低下を防止できる。また、異方導電性接着� ��や導電性接着剤として用いる場合には、吸� ��による導電性粒子の劣化も抑制できる点に� ��る。ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂� ��配合量は、接着剤中に1~40体積%が好ましい� �

 本発明の接着剤は、フェノキシ樹脂を含� ��する。フェノキシ樹脂としては、分子量1000 0から200000以下を含んでいるものが溶解性や� �り扱い性から好ましい。具体的には、ビス� �ェノールA型フェノキシ樹脂、ビスフェノー� ��F型フェノキシ樹脂、カプロラクタム変性フ ェノキシ樹脂、ポリオール変性フェノキシ樹 脂が挙げられる。また、必要に応じて、アク リル樹脂、エポキシ変性アクリル樹脂などを 添加して用いることもできる。フェノキシ樹 脂の配合量は、接着剤成分中5~70体積%が好ま� ��い。

 本発明の接着剤に用いる硬化剤は、前記� ��ポキシ樹脂を硬化できるものであればよい� ��本発明の接着剤は加熱硬化を行う場合には� ��使用開始までの保存性のために、潜在性硬� ��剤を用いることがより好ましい。例えば、� ��無水物、ポリアミン、アミン化合物、フェ� ��ール化合物、イミダゾール類を用いること� ��好ましい、中でも、マイクロカプセル化硬� ��剤がより好ましい。

 硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂総量100体� ��%に対して、5~400体積%が好ましく、さらに好 ましくは5~300体積%である。
また、必要に応じて、公知のシランカップリ ング剤やチタンカップリング剤、アルミカッ プリング剤を用いることができる。シランカ ップリング剤としては、例えばKBM403、KBE403、 KBE9103、KBM9103、KBM903、KBE903、KBE573、KBM573など� ��用いることができる。カップリング剤とし� ��は、接着剤100体積%あたり、0.01から10体積%� �好ましい。

 また、本発明の接着剤は、導電粒子を含� ��するものである。導電粒子としては、その� ��均粒子径が1~20μmであるものが好ましい。ま た、接着剤としてフィルム状にした場合の取 り扱い性の観点から、20μm以下が好ましい。� ��熱接続時に接続電極間での高さばらつきを� ��収し、十分な電気的な接続を得る観点から� ��平均粒子径は1μm以上10μm以下がより好まし� ��。さらに好ましくは2μm以上10μm以下である� ��導電粒子の平均粒子径は、気流式粒度分布� ��(RODOS SR)のレーザー回折により測定された� �積積算粒度分布の積算値50%における値を用� �る。

 導電粒子としては、公知の導電粒子を用� ��ることができる。導電粒子としては、例え� ��、プラスチック粒子上にニッケルや金、銅� ��銀をメッキした粒子や、銅、銀、ニッケル� ��金、すず、はんだ、非鉛はんだ粉やこれら� ��粒子上にメッキした粒子を用いることがで� ��る。中でも、金属粒子、特に銅、銀、銅ま� ��は銀の合金が柔らかくかつ非破壊性である� ��めに好ましく、そのため、0.5MPa以下の低圧� ��の接続も可能であり、フレキシブル基材上� ��ITOやIZO電極を破壊することがない利点を有� ��る。

 本発明の接着剤は、接着剤中に導電粒子� ��0.1体積%以上30体積%未満含有させる場合には 、異方導電性を示しうる導電性接着剤(以下� �「異方導電性接着剤」という)として用いる� ��とができる。導電粒子の含有量は、0.5~15体� ��%とすることがより好ましい。導電粒子の体 積%は、接着剤の質量を測定し、さらに比重� �ら換算することができる。また、異方導電� �接着剤はペースト状、あるいはフィルム状� �どちらの形態で用いても良い。

 フィルム状で用いる場合には、接着剤の� ��みは10μm以上50μm以下であることが好ましく 、13μm以上35μm以下であることがより好まし� �。

 ペースト状で用いる場合には、適当な溶� ��または反応性希釈剤を用いて適度な粘度に� ��整した後用いるのが好ましい。希釈剤とし� ��は、液状のビスフェノールA型エポキシ樹脂 やビスフェノールF型エポキシ樹脂や硬化剤� �影響を与えないような溶剤を用いるのが好� �しい。溶剤としては、例えばトルエン、酢� �エチル、γ―ブチロラクトンなど含むものが 好ましい。溶剤などは、本発明でいう接着剤 の仕込み体積%からは除外される。

 第一の導電電極を有する基材、例えばFPC� ��又は電子部品例えばICチップに代表される� �子部品を第二の導電電極を有する基材上に� �方導電性接着剤を用いて接続する場合には� �第二の導電電極を有する基材上にデイスペ� �サーやシリンジを用いて異方導電性接着剤� �適量塗布し、第一の導電電極を有する基材� �たは電子部品と、第二の導電電極を有する� �材の対向電極を位置あわせしたのちに第一� �導電電極を有する基材または電子部品側か� �加熱して硬化させる方法が好ましい。また� �この方法により、第一の導電電極を有する� �材と第二の導電電極を有する基材の接合体� �得られる。

 異方導電性を有する接着剤のフィルム状� ��用いる場合にも同様にして、第二の導電電� ��を有する基材上にフィルムを貼り付けて、1 10~150℃の加熱、0.2~3MPaの加圧により硬化させ� ��方法が好ましい。また、この方法により、� ��一の導電電極を有する基材と第二の導電電� ��を有する基材との接合体が得られる。

 第一の導電電極を有する基材、電子部品� ��及び第二の導電電極を有する基材に設けら� ��た電極は、ITO、銅、金、銀、アルミ、タン� ��ル、すず、はんだ、チタン、ニッケル、IZO� ��ら選ばれた1種類以上の成分を含有してなる 電極であることが好ましい。この場合には、 第一の導電電極と第二の導電電極とは同じで あっても異なっていても構わない。

 さらに、本発明の異方導電性接着剤は、� ��一の導電電極を有する基材、及び第二の導� ��電極を有する基材の少なくとも一方が耐熱� ��に乏しいフレキシブル基材でも用いること� ��できる。耐熱性に乏しいフレキシブル基材� ��は、160℃以上での加熱に耐えられない基材� ��あり、例えばPETフィルム、PCフィルムであ� �。

 また、本発明の接着剤は、接着剤中に導� ��粒子を30~80体積%含有させて、導電性接着剤� ��して用いることができる。導電粒子の含有� ��は、40体積%~60体積%とすることがより好まし い。

 第一の導電電極を有する基材、例えばFPC� ��又は電子部品例えばICチップに代表される� �子部品を、第二の導電電極を有する基材上� �導電性接着剤を用いて接続する場合には、� �電性接着剤を第一の導電電極を有する基材� �又は電子部品や、第二の導電電極を有する� �材の電極上に塗布や印刷によって塗りつけ� �、110~150℃で加熱硬化する方法を用いること� ��できる。このときは、必要に応じて0.2~3MPa� �加圧することもできる。また、この方法に� �り、第一の導電電極を有する基材、第二の� �電電極を有する基材、及び接着剤を有する� �合体が得られる。

 例えば、耐熱性に乏しいフィルムを用い� ��フレキシブル基材上のITO電極接続において� ��150℃以下という低温で接続した場合にも、� ��着性に優れる接合体ができるようになった� ��

 特に、接続電極を有する基板として、ポ� ��イミド樹脂層に銅箔を積層した構成を有す� ��2層ポリイミドフレキシブル基板を、被接続 電極を有する基材として、ポリエチレンテレ フタレート(PET)フィルムやポリカーボネート( PC)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリエ� ��レンスルフィド(PES)といった透明性は高い� �耐熱性の低いフィルム基材(特に、PET、PCフ� �ルム)を用いた基材同士を本発明の接着剤を� ��いて接合することに適している。

 以下に本発明の実施態様の具体例を実施例� ��基づいて説明する。
実施例及び比較例で用いた接着剤の原料成分 は以下のとおりである。
ビスフェノールA型エポキシ樹脂(旭化成ケミ� ��ルズ(株)製、AER2600)
ビスフェノールF型エポキシ樹脂(日本化薬(株 )製RE-303S)
ナフタレン型エポキシ樹脂(大日本インキ(株) 製 HP-4032D)
テトラメチルビフェノール型エポキシ樹脂(� �ャパンエポキシレジン社製YX4000K)
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂(大日� �インキ(株)製HP7200)
ビスフェノールA型フェノキシ樹脂(インケム( 株)製 PKHC、PKFE、PKHB)
ポリオール変性フェノキシ樹脂(インケム(株) 製 PKHM301)
潜在性硬化剤(旭化成ケミカルズ(株)製 HX3932H Pマイクロカプセル型イミダゾール(潜在性硬� ��剤))
シランカップリング剤(信越化学(株)製KBM403、 KBM903)
シリコーン粘着剤(東レダウコーニング製 SD4 580、SD4560)
        (平均重量分子量20から50万)
KMP594シリコーンゴム粒子(信越化学社製)(平均 重量分子量>100万)
エポキシ変性シリコーン樹脂(東レダウコー� �ング社製 BY16-855) 
アクリル樹脂(三菱レーヨン社製 ダイヤナー ル)
(導電粒子)
銀銅合金粉  平均3μm
金メッキプラスチック粒子 平均8μm
金/ニッケルメッキ銅粒子 平均10μm
<実施例1~6>
 [表1]に示す割合で組成1,2,3,4,5、6を酢酸エチ ル溶剤を用いて厚み50μのPET上に塗布して、60 ℃10分空気中乾燥して、酢酸エチルの溶剤を� ��ばした。こうして、35μm厚みの異方導電性� �着剤を作成した。
また、試験接続基材として、次の基材を用い た。
(第一の導電電極を有する基材)
銅箔付ポリイミドフレキシブル基板(2層タイ� ��)(200μピッチ銅箔配線上にニッケル金メッキ を表面に施したもの)
(第二の導電電極を有する基材)
PETフィルム上にITO電極が設けられた基材(300ω  シート抵抗)/実施例1
PETフィルム上にITO電極が設けられた基材(300ω  シート抵抗)/実施例2
PCフィルム上にIZO電極が設けられた基材(300ω� �シート抵抗)/実施例3
PCフィルム上にIZO電極が設けられた基材(300ω� �シート抵抗)/実施例4
PCフィルム上にIZO電極が設けられた基材(300ω� �シート抵抗)/実施例5
PCフィルム上にIZO電極が設けられた基材(300ω� �シート抵抗)/実施例6
上記の第一の導電電極を有する基材と第二の 導電電極を有する基材とを異方導電性接着剤 を用いて接合した。

 接合は、第二の導電電極を有する基材に� ��ィルム状の異方導電性接着剤を貼り付けて� ��第一の導電電極を有する基材である上記フ� ��キシブル基材側から130℃、30秒、1.5MPaで1.5mm ヘッドで加熱加圧することによって行った。

 このようにして得た接合体について初期� ��続抵抗値及び接続信頼性テスト後(85℃85%で2 00時間放置後)の抵抗値を評価した。

 接続抵抗は日置9455型マルチメータを用い て4端子法で測定した。測定は、ポリイミド� �の一対の銅箔の抵抗を4対測定して平均値を� ��めた。結果を[表2]に示す。

 初期接続抵抗値については、50ω以下の場 合を「良好」とし、50ωを超えた場合には「� �良」とした。

 接続信頼性テスト後の抵抗値については� ��接続抵抗値が100ωを超える場合、接続信頼� �は「不良」とし、100ω以下の場合には、接続 信頼性は「良好」とした。

 接着性試験については、初期接着性および� ��記接続信頼性テスト後接着性を島津製作所� ��オートグラフAGS-50を用いて引っ張り速度100m m/minにて、90度剥離条件で測定した。このと� �、初期接着性は、0.5kgf/cm以上の場合を「良� �」とし、接続信頼性テスト後の接着性は、0. 4kgf/cm以上の場合を「良好」とした。
<比較例1、2>
 [表1]に示す割合で組成7、8を作成し、厚み50 μmのPETフィルム上に、バーコートを用いて塗 布し、60℃10分間乾燥して35μm厚みのフィルム 状の異方導電性接着剤を得た。

 試験接続基材として、次の基材を用いた。
(第一の導電電極を有する基材)
 銅箔付ポリイミドフレキシブル基板(200μmピ ッチに銅箔上にニッケル金メッキを表面に施 したもの)
(第二の導電電極を有する基材)
 PCフィルム上にIZO電極が設けられた基材(300� �シート抵抗)/比較例1
 PCフィルム上にIZO電極が設けられた基材(300� �シート抵抗)/比較例2
 実施例1と同様にして、上記の第一導電電極 を有する基材と第二の導電電極を有する基材 とを接合し、得られた接合体について初期接 続抵抗値及び接続信頼性テスト後の抵抗値を 評価した。結果を[表2]に示す。
<実施例7、8>
 [表3]に示す割合で組成9及び10を作成し、導� ��性接着剤を得た。

 試験接続基材として、次の基材を用いた。
(第一の導電電極を有する基材)
 チップコンデンサー/実施例7
 IC(金スタッドバンプ)/実施例8
(第二の導電電極を有する基材)
 PETフィルム上にITO電極が設けられた基材(300 ωシート抵抗)/実施例7
 PETフィルム上にITO電極が設けられた基材(300 ωシート抵抗)/実施例8
接合は、第二の導電電極を有する基材に導電 性接着剤を塗布し、第一の導電電極を有する 基材である上記フレキシブル基材側から130℃ 、60秒、0.5MPaで1.5mmヘッドで加圧加熱するこ� �によって行った。

 このようにして得られた接合体について� ��施例1と同様にして初期接続抵抗値及び信頼 性テスト後の抵抗値を評価した。結果を[表4] に示す。同様に、組成7を用いた実験結果を[� ��4]の比較例3に示す。

 導電性接着剤評価基準としては、初期接� ��抵抗値については、1ω以下の場合を「良好� ��とし、1ωを超えた場合を「不良」とした。� ��続信頼性テスト後(85℃湿度85%で200時間放置� ��)の抵抗値については、接続抵抗値が10ωを� �える場合には、接続信頼性が10ω以下の場合� ��接続信頼性は「良好」とした。

 接着性試験については、初期接着性およ� ��上記接続信頼性テスト後の接着性を島津製� ��所製オートグラフAGS-50を用いて引っ張り速� ��100mm/minにて、90度剥離条件で測定した。こ� �とき、初期接着性は、1kgf/cm以上の場合を良� ��とし、接続信頼性テスト後の接着性は、0.5k gf/cm以上の場合を良好とした。