以下、添付図面を参照しながら本発明の� ��適な実施形態を詳細に説明する。なお、図� ��の説明において同一の要素には同一の符号� ��付し、重複する説明を省略する。また、図� ��の便宜上、図面の寸法比率は説明のものと� ��ずしも一致しない。

[回路部材の接続構造]
 本発明に係る回路部材の接続構造の一実施� ��態について詳細に説明する。図1に示すよう に、本実施形態の回路部材の接続構造1は、� �互に対向する第1の回路部材30及び第2の回路� ��材40と、回路接続部材10とを備える。

 第1の回路部材30は、第1の回路基板31と、� ��路基板31の主面31a上に形成される第1の回路� ��極32とを備えている。第2の回路部材40は、� �路基板41と、第2の回路基板41の主面41a上に形 成される第2の回路電極42とを備えている。第 1の回路基板31の主面31aに形成された第1の回� �電極32と、第2の回路基板41の主面41aに形成さ れた第2の回路電極42とは互いに対向している 。回路基板31、41において、回路電極32、42の� ��面はそれぞれ平坦になっている。なお、本� ��明において「回路電極の表面が平坦」とは� ��回路電極の表面の凹凸が20nm以下であること をいう。

 第1の回路部材30の主面31aと第2の回路部材 40の主面41aとの間には、これらを接続する回� ��接続部材10が設けられている。回路接続部� �10は、後述するフィルム状回路接続材料を硬 化処理することによって形成される。回路接 続部材10は、絶縁性物質11と導電粒子12とを含 有している。導電粒子12の最外層(金属層22)の 一部は外側に突出して複数の突起部14を形成� ��ている(図1、2参照)。

 回路部材の接続構造1は、対向する第1の� �路電極32と第2の回路電極42とが、回路接続部 材10に含有される2個の導電粒子12を介して導� ��している接続箇所を備えている。即ち、接� ��箇所においては、2個の導電粒子12が、第1の 回路電極32及び第2の回路電極42の双方にそれ� ��れ直接接触している。

 具体的には、各導電粒子12の金属層22に形 成された突起部14が、絶縁性物質11を貫通し� �第1の回路電極32及び第2の回路電極42の双方� �確実に接触している。これは、回路部材30、 40の接続時において、導電粒子12が接着剤組� �物(硬化前の絶縁性物質11)に及ぼす圧力が突� ��部14に集中して、従来の導電粒子(突起部14� �欠く導電粒子)が接着剤組成物に及ぼす圧力� ��り大きくなるためである。このため、回路� ��極32、42間の接続抵抗が十分に低減され、回 路電極32、42間の良好な電気的接続が可能と� �る。従って、回路電極32、42間の電流の流れ� ��円滑にすることができ、回路の持つ機能を� ��分に発揮することができる。また、第1の回 路電極32と第2の回路電極42との接続箇所での� ��通に要する導電粒子12の個数が2個であるた� ��、回路接続部材10中の導電粒子12の配合量が 必要最小限で済み、回路接続材料及び回路部 材の接続構造の製造コストを削減できる。

 なお、本実施形態において、「第1の回路 電極32と第2の回路電極42とが、回路接続部材1 0に含有される2個の導電粒子12を介して導通� �ている」とは、第1の回路電極32と第2の回路� ��極42との間の接続抵抗値を、マルチメータ� �用いて温度23±1℃、湿度60±10%の環境下、測� �電流1mAで測定を行い、初期状態の接続抵抗� �、及び500時間の高温高湿処理(85℃85%RH)後の� �続抵抗値をそれぞれ測定し、初期状態から� �温高湿処理後までの接続抵抗値の変化率が20 %以下であることをいう。

 従来の回路部材の接続構造では、仮に回� ��電極間を回路接続部材に含有される2個の導 電粒子を介して電気的に接続したとしても、 接続抵抗値の変化率を20%以下とすることは困 難であり、回路電極間の電気特性の長期信頼 性を得ることは困難であったが、本実施形態 では、接続抵抗値の変化率を20%以下とするこ とが可能となり、回路電極間の電気特性の長 期信頼性を得ることができる。

 第1の回路電極32又は第2の回路電極42の厚� ��は、50nm以上であることが好ましい。厚さが 50nm未満の場合、回路接続材料中に含まれる� �電粒子表面の突起部14が、回路部材同士の圧 着時に回路電極32、42を貫通し回路基板31、41� ��接触してしまう恐れがあり、回路電極32、42 と導電粒子12との接触面積が減少し接続抵抗� ��上昇する傾向にある。

 回路電極32、42の材質としては、Au、Ag、Sn 、Pt族の金属又はインジウム-錫酸化物(ITO)、� ��ンジウム-亜鉛酸化物(IZO)、Al、Crが挙げられ るが、ITO又はIZOが好ましい。回路電極32、42� �ITO又はIZOからなる場合、回路電極間の電気� �接続及び電気特性の長期信頼性を向上させ� �効果が顕著となる。なお、回路電極32、42は� ��その全体を上記物質で構成されているが、� ��路電極表面のみを上記物質で構成されてい� ��もよい。

 回路基板31、41の材質は特に制限されない が、通常は有機絶縁性物質、ガラス、又はシ リコンである。

 第1の回路部材30及び第2の回路部材40の具� ��例としては、半導体チップ、抵抗体チップ� ��コンデンサチップ等のチップ部品、プリン� ��基板等の基板が挙げられる。これらの回路� ��材には、回路電極(回路端子)が通常は多数� �けられている。なお、場合によっては、回� �部材に回路電極が単数設けられていても良� �。

 回路部材の接続構造1の形態としては、IC� ��ップとチップ搭載基板との接続構造、電気� ��路相互の接続構造の形態が挙げられる。

 第1の回路電極32又は第2の回路電極42の少な� ��とも一方の表面積は15000μm ² 以下であり、且つ、回路部材の接続構造1が� �第1の回路電極32と第2の回路電極42との間に� �ける平均導電粒子数が3個以上である接続箇� ��を更に備えていてもよい。ここで、平均導� ��粒子数とは、回路電極1つあたりの導電粒子 12の数の平均値を言う。本実施形態では、第1 の回路電極32と第2の回路電極42とを接続箇所� ��おいて2個の導電粒子により安定的に導通さ せることが可能であるが、回路部材の接続構 造1が、平均導電粒子数が3個以上である接続� ��所を更に備えることによって、回路電極間� ��接続抵抗をより十分に低減することができ� ��。なお、回路電極32、42間における平均導電 粒子数が1個の場合には、接続抵抗が高くな� �すぎ、電子回路が正常に動作しなくなる傾� �がある。

[回路接続材料]
 フィルム状回路接続材料(硬化前の回路接続 部材10)は、回路接続材料をフィルム状に成形 してなるものであり、例えば、回路接続材料 を、塗工装置を用いて支持体(PET(ポリエチレ� ��テレフタレート)フィルム等)上に塗布し、� �定時間熱風乾燥することにより作製するこ� �ができる。

 フィルム状回路接続材料は、導電粒子12� �、接着剤組成物とを含有するものであり、� �着剤組成物は接着性を有し、硬化処理によ� �硬化する(図1、2参照)。フィルム状回路接続� ��料を、第1及び第2の回路部材30、40の間に介� ��させて硬化させることによって、第1の回路 部材30が有する第1の回路電極32と、第2の回路 部材40が有する第2の回路電極42とが電気的に� ��通する。

(導電粒子)
 フィルム状回路接続材料が含有する導電粒� ��12は、図2(a)に示すように、有機高分子化合� ��からなる核体21と、核体21の表面上に形成さ れる最外層(金属層22)とで構成される。核体21 は、中核部21aと、中核部21aの表面上に形成さ れる核側突起部21bとで構成される。核体21は� ��中核部21aの表面に中核部21aよりも小さな径� ��有する核側突起部21bを複数個吸着させるこ� ��により形成することができる。金属層22の� �部は、外側に突出して複数の突起部14を形成 している。

 突起部14を含めた導電粒子12全体の粒径φ� ��、1~4μmであることが好ましく、3μmであるこ とがより好ましい。粒径φが上記のように小� ��い場合、導電粒子の表面積も小さくなり、� ��電粒子12と回路電極32、42間に挟まれる接着� ��組成物の量も少なくなる。そのため、回路� ��続材料を回路部材30、40の間で加圧硬化して 回路電極32、42間を接続する時に、導電粒子12 と回路電極32、42との間の接着剤組成物を排� �し易くなり、回路電極32、42間の接続抵抗を� ��減し易くなる。粒径φが1μm未満の場合、第1 回路電極32と第2回路電極42との接続後に回路� ��極32、42間の接続箇所が加熱されると、回路 接続材料の膨張幅が粒径φを上回るため、回� ��電極間の接続信頼性が悪化する傾向がある� ��また、導電粒子12の粒径φが4μmを超える場� �、導電粒子12の表面積が大きくなり、導電粒 子12と回路電極32、42間に挟まれる接着剤組成 物の量が多くなるため、回路電極32、42間の� �続時に導電粒子12と回路電極32、42との間の� �着剤組成物を十分に排除できず、回路電極32 、42間の電気的接続が不十分となる傾向があ� ��。

 金属層22(最外層)は、導電性を有し、ビッ カス硬度が300Hv以上である金属からなる。

 ビッカス硬度が300Hv以上である金属から� �成した金属層22は、従来のようなAuからなる� ��外層よりも硬いため、金属層22から突出し� �突起部14は、従来よりも回路電極32、42に深� �食い込み易くなり、導電粒子12と回路電極32� ��42との接触面積が増加する。そして、回路� �続材料が硬化処理されることによって、導� �粒子12と回路電極32、42との接触面積が十分� �確保された状態が長期間にわたって保持さ� �る。そのため、第1の電極と第2の電極とを2� �の導電粒子により安定的に導通させ易くな� �。

 核体21の中核部21aを構成する有機高分子� �合物としては、例えばアクリル樹脂、スチ� �ン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコー� �樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの共� �合体が挙げられ、これらを架橋したものを� �用してもよい。なお、核体21の中核部21aの平 均粒径は1~4μmであることが好ましい。核体21� ��核側突起部21bを構成する有機高分子化合物� ��しては、例えばアクリル樹脂、スチレン樹� ��、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂� ��ポリブタジエン樹脂又はこれらの共重合体� ��挙げられ、これらを架橋したものを使用し� ��もよい。核側突起部21bを構成する有機高分� ��化合物は、中核部21aを構成する有機高分子� ��合物と同一であっても異なっていてもよい� ��なお、核側突起部21bの平均粒径は50~500nmで� �ることが好ましい。

 導電粒子12の硬度は導電粒子12の核体21の� ��度にほぼ支配される。導電粒子12の硬度は� �体21を構成する分子の構造とその架橋点間距 離、及び架橋度に依存する。ベンゾグアナミ ン等は分子中に剛直な構造を有し、その架橋 点間距離も短いため、核体21を構成する全分� ��に占めるベンゾグアナミン等の割合が高く� ��るほど、硬い導電粒子12が得られ、また、� �電粒子12の核体21の架橋度を高くすることで� ��い導電粒子12が得られる。アクリル酸エス� �ル、ジアリルフタレート等は架橋点間距離� �長くなるため、核体21を構成する全分子に占 めるアクリル酸エステル、ジアリルフタレー ト等の割合が高くなるほど、柔らかい導電粒 子12が得られ、また、架橋度を低くすること� ��柔らかい導電粒子12を得ることが出来る。

 金属層22は、ビッカス硬度が300Hv以上の金 属、例えば、Cu、Ni又はNi合金、Ag又はAg合金� �からなり、特にNiからなることが好ましい。 金属層22は、例えば、ビッカス硬度が300Hv以� �の金属を核体21に対して無電解メッキ法を用 いてメッキすることにより形成することがで きる。

 金属層22の厚さ(メッキの厚さ)は65~125nmで� ��ることが好ましく、75~100nmであることがよ� �好ましく、80~100nmであることが特に好ましい 。金属層22の厚さをこのような範囲とするこ� ��で、回路電極32、42間の接続抵抗がより一層 低下し易くなる。金属層22の厚さが65nm未満で は、層厚が小さいためメッキの欠損等が発生 して接続抵抗が大きくなる傾向があり、125nm� ��超えると導電粒子間で凝結が発生して隣接� ��る回路電極間で短絡が生じる傾向がある。� ��こで、本明細書における導電粒子12の金属� �22の厚さは、突起部14を含まない金属層22の� �均厚みを指すものであり、導電粒子12の断面 を電子顕微鏡で観察することで測定すること ができる。

 突起部14の高さHは50~500nmであることが好� �しく、100~300nmであることがより好ましい。� �起部の高さが50nm未満の場合、回路部材の接� ��構造を高温高湿処理した後に接続抵抗値が� ��くなる傾向があり、500nmより大きい場合に� �、導電粒子12と回路電極32、42との接触面積� �小さくなるため接続抵抗値が高くなる傾向� �ある。

 隣接する突起部14間の距離Sは1000nm以下で� ��ることが好ましく、500nm以下であることが� �り好ましい。また、隣接する突起部14間の距 離Sは、導電粒子12と回路電極32、42との間に� �着剤組成物が入り込まず、十分に導電粒子12 と回路電極32、42とを接触させるためには、� �なくとも50nm以上であることが好ましい。

 なお、導電粒子12の突起部14の高さH及び� �接する突起部14間の距離Sは、電子顕微鏡に� �り測定することができる。

 フィルム状回路接続材料における導電粒� ��12の配合量は、接着剤組成物100体積部に対� �て0.1~30体積部であることが好ましく、その� �合量は用途により使い分けることができる� �過剰な導電粒子12による回路電極32、42の短� �等を防止する観点から、導電粒子12の配合量 は0.1~10体積部であることがより好ましい。

 なお、導電粒子12は、図2(b)に示すように� ��核体21が中核部21aのみで構成されてもよい� �この導電粒子12は、核体21の表面を金属メッ� ��し、核体21の表面上に金属層22を形成するこ とにより得ることができる。また、突起部14� ��、金属メッキの際、メッキ条件を変更して� ��属層22の厚さを変化させることで形成する� �とができる。なお、メッキ条件の変更は、� �えば、最初に使用したメッキ液に、これよ� �も濃度の高いメッキ液を追加することでメ� �キ液濃度を不均一にすることにより、行う� �とができる。

 金属層22が核体21から完全に剥離している 粒子の混入率は、全導電粒子(25万個程度)に� �して、5%未満であることが好ましく、1%未満� ��あることがより好ましく、0.1%未満であるこ とが更に好ましい。金属層22が核体21から完� �に剥離している粒子の混入率を上記の範囲� �することで、回路電極32、42間の導通を確実� ��ものとすることができる。金属層22が核体21 から完全に剥離している粒子の混入率が5%以� ��である場合、導電に関与しない粒子が回路� ��極32、42上に存在して接続抵抗が大きくなる 傾向がある。

 核体21に対する金属層22の被覆率は70%以上 であることが好ましく、80~100%であることが� �り好ましい。金属層22の被覆率をこのような 範囲とすることで、回路電極32、42間の接続� �抗をより一層良好なものとすることができ� �。金属層22の被覆率が70%未満では導電粒子表 面の導通面積が小さくなるため接続抵抗が大 きくなる傾向がある。

(接着剤組成物)
 フィルム状回路接続材料が含有する接着剤� ��成物としては、エポキシ樹脂と、エポキシ� ��脂の潜在性硬化剤とを含有する組成物(以下 、「第1組成物」という。)、ラジカル重合性� ��質と、加熱により遊離ラジカルを発生する� ��化剤とを含有する組成物(以下、「第2組成� �」)、又は第1組成物と第2組成物との混合組� �物が好ましい。

 第1組成物が含有するエポキシ樹脂として は、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビス� �ェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS 型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エ ポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキ シ樹脂、ビスフェノールAノボラック型エポ� �シ樹脂、ビスフェノールFノボラック型エポ� ��シ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジル� ��ステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン� ��エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹� ��、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪� ��鎖状エポキシ樹脂等が挙げられる。これら� ��エポキシ樹脂は、ハロゲン化されていても� ��く、水素添加されていてもよい。これらの� ��ポキシ樹脂は、2種以上を併用してもよい。

 第1組成物が含有する潜在性硬化剤として は、エポキシ樹脂を硬化させることができる ものであればよく、このような潜在性硬化剤 としては、アニオン重合性の触媒型硬化剤、 カチオン重合性の触媒型硬化剤、重付加型の 硬化剤等が挙げられる。これらは、単独又は 2種以上の混合物として使用できる。これら� �うち、速硬化性において優れ、化学当量的� �考慮が不要である点からは、アニオン又は� �チオン重合性の触媒型硬化剤が好ましい。

 アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬� ��剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド� ��、三フッ化ホウ素-アミン錯体、スルホニウ ム塩、アミンイミド、ジアミノマレオニトリ ル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの 塩、ジシアンジアミド等が挙げられ、これら の変成物も使用することができる。重付加型 の硬化剤としては、ポリアミン類、ポリメル カプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙 げられる。

 アニオン重合型の触媒型硬化剤として第3 級アミン類やイミダゾール類を配合した場合 、エポキシ樹脂は160℃~200℃程度の中温で数10 秒~数時間程度の加熱により硬化する。この� �め、可使時間(ポットライフ)が比較的長くな るので好ましい。カチオン重合型の触媒型硬 化剤としては、例えば、エネルギー線照射に よりエポキシ樹脂を硬化させる感光性オニウ ム塩(芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホ� �ウム塩等が主として用いられる)が好ましい� ��また、エネルギー線照射以外に加熱によっ� ��活性化しエポキシ樹脂を硬化させるものと� ��て、脂肪族スルホニウム塩等がある。この� ��の硬化剤は、速硬化性という特徴を有する� ��とから好ましい。

 これらの潜在性硬化剤を、ポリウレタン� ��又はポリエステル系等の高分子物質や、ニ� ��ケル、銅等の金属薄膜及びケイ酸カルシウ� ��等の無機物で被覆してマイクロカプセル化� ��たものは、可使時間が延長できるため好ま� ��い。

 第2組成物が含有するラジカル重合性物質 は、ラジカルにより重合する官能基を有する 物質である。このようなラジカル重合性物質 としては、アクリレート(対応するメタクリ� �ートも含む。以下同じ。)化合物、アクリロ� ��シ(対応するメタアクリロキシも含む。以下 同じ。)化合物、マレイミド化合物、シトラ� �ンイミド樹脂、ナジイミド樹脂等が挙げら� �る。ラジカル重合性物質は、モノマー又は� �リゴマーの状態で用いてもよく、モノマー� �オリゴマーを併用することも可能である。� �記アクリレート化合物の具体例としては、� �チルアクリレート、エチルアクリレート、� �ソプロピルアクリレート、イソブチルアク� �レート、エチレングリコールジアクリレー� �、ジエチレングリコールジアクリレート、� �リメチロールプロパントリアクリレート、� �トラメチロールメタンテトラアクリレート� �2-ヒドロキシ-1,3-ジアクリロキシプロパン、2 ,2-ビス[4-(アクリロキシメトキシ)フェニル]プ ロパン、2,2-ビス[4-(アクリロキシポリエトキ� ��)フェニル]プロパン、ジシクロペンテニル� �クリレート、トリシクロデカニルアクリレ� �ト、トリス(アクリロイロキシエチル)イソシ アヌレート、ウレタンアクリレート等が挙げ られる。これらは単独で又は2種以上を混合� �て用いることができる。また、ラジカル重� �性物質として、必要によりハドロキノン、� �チルエーテルハイドロキノン類などの重合� �止剤を適宜用いてもよい。またさらに、耐� �性の向上の観点から、アクリレート化合物� �ジシクロペンテニル基、トリシクロデカニ� �基及びトリアジン環からなる群より選ばれ� �少なくとも1種の置換基を有することが好ま� ��い。

 上記マレイミド化合物は、分子中にマレ� ��ミド基を少なくとも2個以上含有するもので ある。このようなマレイミド化合物としては 、例えば、1-メチル-2,4-ビスマレイミドベン� �ン、N,N'-m-フェニレンビスマレイミド、N,N'-p- フェニレンビスマレイミド、N,N'-m-トルイレ� �ビスマレイミド、N,N'-4,4-ビフェニレンビス� �レイミド、N,N'-4,4-(3,3'-ジメチルビフェニレ� �)ビスマレイミド、N,N'-4,4-(3,3'-ジメチルジフ� ��ニルメタン)ビスマレイミド、N,N'-4,4-(3,3'-ジ エチルジフェニルメタン)ビスマレイミド、N, N'-4,4-ジフェニルメタンビスマレイミド、N,N'- 4,4-ジフェニルプロパンビスマレイミド、N,N'- 3,3'-ジフェニルスルホンビスマレイミド、N,N' -4,4-ジフェニルエーテルビスマレイミド、2,2- ビス(4-(4-マレイミドフェノキシ)フェニル)プ� ��パン、2,2-ビス(3-s-ブチル-4,8-(4-マレイミド� �ェノキシ)フェニル)プロパン、1,1-ビス(4-(4-� �レイミドフェノキシ)フェニル)デカン、4,4'-� ��クロヘキシリデン-ビス(1-(4-マレイミドフェ ノキシ)-2-シクロヘキシルベンゼン、2,2-ビス( 4-(4-マレイミドフェノキシ)フェニル)ヘキサ� �ルオロプロパン等を挙げることができる。� �れらは単独で又は2種以上を混合して使用で� ��る。

 上記シトラコンイミド樹脂は、分子中に� ��トラコンイミド基を少なくとも1個有するシ トラコンイミド化合物を重合させてなるもの である。シトラコンイミド化合物としては、 例えば、フェニルシトラコンイミド、1-メチ� ��-2,4-ビスシトラコンイミドベンゼン、N,N'-m-� ��ェニレンビスシトラコンイミド、N,N'-p-フェ ニレンビスシトラコンイミド、N,N'-4,4-ビフェ ニレンビスシトラコンイミド、N,N'-4,4-(3,3-ジ� ��チルビフェニレン)ビスシトラコンイミド、 N,N'-4,4-(3,3-ジメチルジフェニルメタン)ビスシ トラコンイミド、N,N'-4,4-(3,3-ジエチルジフェ� ��ルメタン)ビスシトラコンイミド、N,N'-4,4-ジ フェニルメタンビスシトラコンイミド、N,N'-4 ,4-ジフェニルプロパンビスシトラコンイミド 、N,N'-4,4-ジフェニルエーテルビスシトラコン イミド、N,N'-4,4-ジフェニルスルホンビスシト ラコンイミド、2,2-ビス(4-(4-シトラコンイミ� �フェノキシ)フェニル)プロパン、2,2-ビス(3-s- ブチル-3,4-(4-シトラコンイミドフェノキシ)フ ェニル)プロパン、1,1-ビス(4-(4-シトラコンイ� ��ドフェノキシ)フェニル)デカン、4,4'-シクロ ヘキシリデン-ビス(1-(4-シトラコンイミドフ� �ノキシ)フェノキシ)-2-シクロヘキシルベンゼ ン、2,2-ビス(4-(4-シトラコンイミドフェノキ� �)フェニル)ヘキサフルオロプロパン等が挙げ られる。これらは単独で又は2種以上を混合� �て使用できる。

 上記ナジイミド樹脂は、分子中にナジイ� ��ド基を少なくとも1個有しているナジイミド 化合物を重合してなるものである。ナジイミ ド化合物としては、例えば、フェニルナジイ ミド、1-メチル-2,4-ビスナジイミドベンゼン� �N,N'-m-フェニレンビスナジイミド、N,N'-p-フェ ニレンビスナジイミド、N,N'-4,4-ビフェニレン ビスナジイミド、N,N'-4,4-(3,3-ジメチルビフェ� ��レン)ビスナジイミド、N,N'-4,4-(3,3-ジメチル� ��フェニルメタン)ビスナジイミド、N,N'-4,4-(3, 3-ジエチルジフェニルメタン)ビスナジイミド 、N,N'-4,4-ジフェニルメタンビスナジイミド、 N,N'-4,4-ジフェニルプロパンビスナジイミド、 N,N'-4,4-ジフェニルエーテルビスナジイミド、 N,N'-4,4-ジフェニルスルホンビスナジイミド、 2,2-ビス(4-(4-ナジイミドフェノキシ)フェニル) プロパン、2,2-ビス(3-s-ブチル-3,4-(4-ナジイミ� ��フェノキシ)フェニル)プロパン、1,1-ビス(4-( 4-ナジイミドフェノキシ)フェニル)デカン、4, 4'-シクロヘキシリデン-ビス(1-(4-ナジイミド� �ェノキシ)フェノキシ)-2-シクロヘキシルベン ゼン、2,2-ビス(4-(4-ナジイミドフェノキシ)フ� ��ニル)ヘキサフルオロプロパンが挙げられる 。これらは単独で又は2種以上を混合して使� �できる。

 また、上記ラジカル重合性物質に下記一� ��式(I)で示されるリン酸エステル構造を有す� ��ラジカル重合性物質を併用することが好ま� ��い。この場合、金属等の無機物表面に対す� ��接着強度が向上するため、回路電極32、42同 士の接着に好適である。

[上記式中、nは1~3の整数を示す。]

 リン酸エステル構造を有するラジカル重� ��性物質は、無水リン酸と2-ヒドロキシエチ� �(メタ)アクリレートとの反応させることによ り得られる。リン酸エステル構造を有するラ ジカル重合性物質として、具体的には、モノ (2-メタクリロイルオキシエチル)アシッドフ� �スフェート、ジ(2-メタクリロイルオキシエ� �ル)アシッドフォスフェート等がある。これ� ��は単独で又は2種以上を混合して使用できる 。

 上記一般式(I)で示されるリン酸エステル� ��造を有するラジカル重合性物質の配合量は� ��ラジカル重合性物質と必要により配合する� ��ィルム形成材との合計100質量部に対して、0 .01~50質量部であることが好ましく、0.5~5質量� ��がより好ましい。

 上記ラジカル重合性物質は、アリルアク� ��レートと併用することもができる。この場� ��、アリルアクリレートの配合量は、ラジカ� ��重合性物質と、必要により配合されるフィ� ��ム形成材との合計100質量部に対して、0.1~10� ��量部であることが好ましく、0.5~5質量部が� �り好ましい。

 第2組成物が含有する、加熱により遊離ラ ジカルを発生する硬化剤とは、加熱により分 解して遊離ラジカルを発生する硬化剤である 。このような硬化剤としては、過酸化化合物 、アゾ系化合物等が挙げられる。このような 硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、 ポットライフ等により適宜選定される。高反 応性とポットライフの向上の観点から、半減 期10時間の温度が40℃以上、かつ、半減期1分� ��温度が180℃以下の有機過酸化物が好ましく� ��半減期10時間の温度が60℃以上、かつ、半減 期1分の温度が170℃以下の有機過酸化物がよ� �好ましい。

 上記硬化剤の配合量は、接続時間を25秒� �下とする場合、ラジカル重合性物質と必要� �より配合されるフィルム形成材との合計100� �量部に対して、2~10質量部であることが好ま� ��く、4~8質量部であることがより好ましい。� ��れにより、充分な反応率を得ることができ� ��。なお、接続時間を限定しない場合の硬化� ��の配合量は、ラジカル重合性物質と必要に� ��り配合されるフィルム形成材との合計100質� ��部に対して、0.05~20質量部であることが好ま しく、0.1~10質量部であることがより好ましい 。

 第2組成物が含有する、加熱により遊離ラ ジカルを発生する硬化剤の具体例としては、 ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカー ボネート、パーオキシエステルパーオキシケ タール、ジアルキルパーオキサイド、ハイド ロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等 が挙げられる。また、回路電極32、42の腐食� �抑えるという観点から、含有される塩素イ� �ンや有機酸の濃度が5000ppm以下である硬化剤� ��好ましく、さらに、加熱分解後に発生する� ��機酸が少ない硬化剤がより好ましい。この� ��うな硬化剤の具体例としては、パーオキシ� ��ステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイ� ��ロパーオキサイド、シリルパーオキサイド� ��が挙げられ、高反応性が得られるパーオキ� ��エステルから選定された硬化剤がより好ま� ��い。なお、上記硬化剤は、適宜混合して用� ��ることができる。

 パーオキシエステルとしては、クミルパ� ��オキシネオデカノエート、1,1,3,3-テトラメ� �ルブチルパーオキシネオデカノエート、1-シ クロヘキシル-1-メチルエチルパーオキシノエ デカノエート、t-ヘキシルパーオキシネオデ� ��ノデート、t-ブチルパーオキシピバレート� �1,1,3,3-テトラメチルブチルパーオキシ2-エチ� ��ヘキサノネート、2,5-ジメチル-2,5-ジ(2-エチ� ��ヘキサノイルパーオキシ)ヘキサン、1-シク� ��ヘキシル-1-メチルエチルパーオキシ-2-エチ� ��ヘキサノネート、t-ヘキシルパーオキシ-2-� �チルヘキサノネート、t-ブチルパーオキシ-2- エチルヘキサノネート、t-ブチルパーオキシ� ��ソブチレート、1,1-ビス(t-ブチルパーオキシ )シクロヘキサン、t-ヘキシルパーオキシイソ プロピルモノカーボネート、t-ブチルパーオ� ��シ-3,5,5-トリメチルヘキサノネート、t-ブチ� ��パーオキシラウレート、2,5-ジメチル-2,5-ジ( m-トルオイルパーオキシ)ヘキサン、t-ブチル� ��ーオキシイソプロピルモノカーボネート、t -ブチルパーオキシ-2-エチルヘキシルモノカ� �ボネート、t-ヘキシルパーオキシベンゾエー ト、t-ブチルパーオキシアセテート等が挙げ� ��れる。

 ジアルキルパーオキサイドとしては、α,� �'ビス(t-ブチルパーオキシ)ジイソプロピルベ ンゼン、ジクミルパーオキサイド、2,5-ジメ� �ル-2,5-ジ(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン、t-ブ チルクミルパーオキサイド等が挙げられる

 ハイドロパーオキサイドとして、ジイソ� ��ロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、� ��メンハイドロパーオキサイド等が挙げられ� ��。

 ジアシルパーオキサイドとしては、イソ� ��チルパーオキサイド、2,4-ジクロロベンゾイ ルパーオキサイド、3,5,5-トリメチルヘキサノ イルパーオキサイド、オクタノイルパーオキ サイド、ラウロイルパーオキサイド、ステア ロイルパーオキサイド、スクシニックパーオ キサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、 ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。

 パーオキシジカーボネートとしては、ジ- n-プロピルパーオキシジカーボネート、ジイ� ��プロピルパーオキシジカーボネート、ビス( 4-t-ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカー� ��ネート、ジ-2-エトキシメトキシパーオキシ� ��カーボネート、ジ(2-エチルヘキシルパーオ� ��シ)ジカーボネート、ジメトキシブチルパー オキシジカーボネート、ジ(3-メチル-3-メトキ シブチルパーオキシ)ジカーボネート等が挙� �られる。

 パーオキシケタールとしては、1,1-ビス(t- ヘキシルパーオキシ)-3,3,5-トリメチルシクロ� ��キサン、1,1-ビス(t-ヘキシルパーオキシ)シ� �ロヘキサン、1,1-ビス(t-ブチルパーオキシ)-3, 3,5-トリメチルシクロヘキサン、1,1-(t-ブチル� ��ーオキシ)シクロドデカン、2,2-ビス(t-ブチ� �パーオキシ)デカン等が挙げられる。

 シリルパーオキサイドとしては、t-ブチ� �トリメチルシリルパーオキサイド、ビス(t-� �チル)ジメチルシリルパーオキサイド、t-ブ� �ルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス(t -ブチル)ジビニルシリルパーオキサイド、ト� ��ス(t-ブチル)ビニルシリルパーオキサイド、 t-ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、� ��ス(t-ブチル)ジアリルシリルパーオキサイド 、トリス(t-ブチル)アリルシリルパーオキサ� �ド等が挙げられる。

 これらの硬化剤は、単独で又は2種以上を 混合して使用することができ、分解促進剤、 抑制剤等を混合して用いてもよい。また、こ れらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステ ル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプ セル化してもよい。マイクロカプセル化した 硬化剤は、可使時間が延長されるために好ま しい。

 本実施形態のフィルム状回路接続材料に� ��、必要に応じて、フィルム形成材を添加し� ��用いてもよい。フィルム形成材とは、液状� ��を固形化し構成組成物をフィルム形状とし� ��場合に、そのフィルムの取扱いを容易とし� ��容易に裂けたり、割れたり、べたついたり� ��ない機械的特性等を付与するものであり、� ��常の状態(常温常圧)でフィルムとしての取� �いができるものである。フィルム形成材と� �ては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマ� �ル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブ� �ラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミ� �樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等� �挙げられる。これらの中でも、接着性、相� �性、耐熱性、機械的強度に優れることから� �ェノキシ樹脂が好ましい。

 フェノキシ樹脂は、2官能フェノール類と エピハロヒドリンを高分子化するまで反応さ せるか、又は2官能エポキシ樹脂と2官能フェ� ��ール類を重付加させることにより得られる� ��脂である。フェノキシ樹脂は、例えば2官能 フェノール類1モルとエピハロヒドリン0.985~1. 015モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の 存在下、非反応性溶媒中で40~120℃の温度で反 応させることにより得ることができる。また 、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特 性や熱的特性の観点からは、特に2官能性エ� �キシ樹脂と2官能性フェノール類の配合当量� ��をエポキシ基/フェノール水酸基=1/0.9~1/1.1と し、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物 、環状アミン系化合物等の触媒の存在下、沸 点が120℃以上のアミド系、エーテル系、ケト ン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶 剤中で、反応固形分が50質量%以下の条件で50~ 200℃に加熱して重付加反応させて得たものが 好ましい。

 上記2官能エポキシ樹脂としては、ビスフ ェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF� ��エポキシ樹脂、ビスフェノールAD型エポキ� �樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビ� ��ェニルジグリシジルエーテル、メチル置換� ��フェニルジグリシジルエーテル等が挙げら� ��る。2官能フェノール類は、2個のフェノー� �性水酸基を有するものである。2官能フェノ� ��ル類としては、例えば、ハイドロキノン類� ��ビスフェノールA、ビスフェノールF、ビス� �ェノールAD、ビスフェノールS、ビスフェノ� �ルフルオレン、メチル置換ビスフェノール� �ルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチ� �置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェ� �ール類等が挙げられる。フェノキシ樹脂は� �ラジカル重合性の官能基や、その他の反応� �化合物により変性(例えば、エポキシ変性)さ れていてもよい。フェノキシ樹脂は、単独で 又は2種以上を混合して用いてもよい。

 本実施形態のフィルム状回路接続材料は� ��更に、アクリル酸、アクリル酸エステル、� ��タクリル酸エステル及びアクリロニトリル� ��うち少なくとも一つをモノマー成分とした� ��合体又は共重合体を含んでいてもよい。こ� ��で、応力緩和に優れることから、グリシジ� ��エーテル基を含有するグリシジルアクリレ� ��トやグリシジルメタクリレートを含む共重� ��体系アクリルゴムを併用することが好まし� ��。これらのアクリルゴムの重量平均分子量� ��、接着剤の凝集力を高める点から20万以上� �好ましい。

 本実施形態のフィルム状回路接続材料は� ��更に、ゴム微粒子、充填剤、軟化剤、促進� ��、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソ� ��ロピック剤、カップリング剤、フェノール� ��脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を� ��有することもできる。

 ゴム微粒子は、その平均粒径が、配合す� ��導電粒子12の平均粒径の2倍以下であり、且� ��室温(25℃)での貯蔵弾性率が導電粒子12及び� ��着剤組成物の室温での貯蔵弾性率の1/2以下� ��あるものであればよい。特に、ゴム微粒子� ��材質が、シリコーン、アクリルエマルジョ� ��、SBR、NBR、ポリブタジエンゴムである微粒� ��は、単独で又は2種以上を混合して用いるこ とが好適である。3次元架橋したこれらゴム� �粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤組� �物中に容易に分散される。

 また、回路接続材料に充填剤を含有させ� ��もよい。これにより、回路電極32、42間の電 気特性の接続信頼性等が向上する。充填剤は 、その最大径が導電粒子12の粒径の1/2以下で� ��れば使用できる。また、導電性を持たない� ��子を併用する場合には、導電性を持たない� ��子の直径以下であれば使用できる。充填剤� ��配合量は、接着剤組成物100体積部に対して5 ~60体積部であることが好ましい。配合量が60� ��積部を超えると、接続信頼性向上効果が飽� ��する傾向があり、他方、5体積部未満では充 填剤添加の効果が不充分となる傾向がある。

 上記カップリング剤としては、ビニル基� ��アクリル基、エポキシ基又はイソシアネー� ��基を含有する化合物が、接着性が向上する� ��で好ましい。

[回路部材の接続構造の製造方法]
 次に、上述した回路部材の接続構造1の製造 方法について説明する。先ず、第1の回路部� �30と、第2の回路部材40と、回路接続材料とを 準備する。

 回路接続材料としては、フィルム状回路� ��続材料を準備する。フィルム状回路接続材� ��の厚さは、10~50μmであることが好ましい。

 次に、第1の回路部材30の上に、フィルム� ��回路接続材料を載せる。そして、第1の回路 部材30の回路電極32と、第2の回路部材40の回� �電極42が重なるように、第2の回路部材40をフ ィルム状回路接続材料の上に載せる。このよ うにして、第1の回路部材30と第2の回路部材40 との間にフィルム状回路接続材料を介在させ る。このとき、フィルム状回路接続材料はフ ィルム状で、取扱いが容易であるため、第1� �回路部材30と第2の回路部材40とを接続する際 に、それらの間に容易に介在させることがで き、第1の回路部材30と第2の回路部材40との接 続作業を容易に行うことができる。

 次に、第1の回路部材30及び第2の回路部材 40を介してフィルム状回路接続材料を加熱し� ��がら加圧して硬化処理を施し、第1の回路部 材30と第2の回路部材40との間に回路接続部材1 0を形成する。硬化処理は、一般的な方法に� �り行うことが可能であり、その方法は接着� �組成物により適宜選択される。

 本実施形態では、フィルム状回路接続材� ��の硬化処理において、導電粒子12の金属層22 から突出した突起部14が、接着剤組成物を貫� ��して、第1又は第2の回路電極32、42の最外層( 電極表面)に深く食い込むため、導電粒子12と 回路電極32、42とが確実に接触すると共に、� �電粒子12と回路電極32、42との接触面積が大� �くなる。このような状態で接着剤組成物を� �化すると、第1の回路部材30と第2の回路部材4 0との高い接着強度が実現されるのみならず� �回路電極32、42の表面における凹凸の有無に� ��わらず、対向する回路電極32、42間の接続抵 抗を充分に低減し、回路電極32、42間の電気� �性の信頼性が高い状態を長期間にわたって� �持することができる。

 以上、本発明に係る誘電体磁器組成物の� ��適な実施形態について説明したが、本発明� ��必ずしも上述した実施形態に限定されるも� ��ではない。

 例えば、上記実施形態では、フィルム状� ��路接続材料を用いて回路部材の接続構造を� ��造しているが、フィルム状でない回路接続� ��料を用いてもよい。例えば、回路接続材料� ��溶媒に溶解させた溶液を、第1の回路部材30� ��は第2の回路部材40の一方に塗布し乾燥させ� ��乾燥後の塗布物上に他方の回路部材を載せ� ��ことによって、第1及び第2の回路部材30、40� ��に回路接続材料を介在させることができる� ��

 また、回路部材の接続構造1には絶縁層が 設けられていないが、第1の回路部材30におい て、第1の回路電極32に隣接して第1の絶縁層� �形成されてもよいし、第2の回路部材40にお� �て、第2の回路電極42に隣接して第2の絶縁層� ��形成されていてもよい。絶縁層は、絶縁材� ��で構成されていれば特に制限されないが、� ��常は有機絶縁性物質、二酸化珪素又は窒化� ��素から構成される。