Die Erfindung betrifft des Weiteren eine Anlage zur Herstellung eines Polymers aus ei- ner Polymerschmelze, mit wenigstens einem Reaktorsystem, in dem in der Polymer- schmelze eine von Reaktionsparametern bestimmte chemische Reaktion durchführbar ist, mit einem wenigstens eine Zustandsgröße der Polymerschmelze erfassenden Sen- sor, und mit einer Steuereinheit, das mit dem Sensor datenübertragend verbunden ist und durch welche wenigstens ein Reaktionsparameter in Abhängigkeit von der Zu- standsgröße steuerbar ist.

Unter einem Reaktionsparameter des Reaktorsystems ist eine physikalische Größe zu verstehen, durch die das Reaktionsgleichgewicht der im Reaktor ablaufenden Reaktion bestimmt wird. Solche Reaktionsgrößen können beispielsweise die Temperatur, der Druck und/oder eine chemische Größe wie Konzentration eines Polymerbestandteils und/oder deren Molgewicht sein. Durch die Reaktionsparameter wird die im Reaktorsys- tem ablaufende Reaktion definiert bzw. gesteuert. In Abhängigkeit von den Reaktions- parametern der Reaktion ändert sich der Zustand der Polymerschmelze, der durch die Zustandsgrößen der Polymerschmelze, wie beispielsweise der Konzentration der Ne- benprodukte, dem Polymerisationsgrad, der Temperatur und der Viskosität, um nur eini- ge zu nennen, bestimmt ist. Das Anlagenvolumen schließlich umfasst den Raum, der von der Polymerschmelze mit den Neben-und Spaltprodukten sowie den von der Poly- merschmelze gebildeten Gasen und Dämpfen im Zuge der Herstellung des Polymers durchströmt wird.

Verfahren und Systeme der eingangs genannten Art sind aus dem Stand der Technik bekannt.

In der US-A-5 155 184 ist beschrieben, dass die molekulare Struktur eines Polymers durch Absorptionsmessungen mittels eines Infrarot-Spektrofotometers ermittelt werden kann. In Abhängigkeit vom Ergebnis der Absorptionsmessungen werden die einem Re- aktor zugeleiteten Stoffströme und die Entleerungszyklen des Reaktors gesteuert. Die- ses Verfahren ist gemäß US-A-5 155 184 zur Steuerung der Polymerisation von einem oder mehreren Olefin-oder Vinylmonomeren geeignet.

Der Nachteil des Verfahrens der US-A-5 155 184 liegt, wie bei allen Verfahren basie- rend auf optischen Messungen, darin, dass in die Außenwandungen des Anlagenvolu- mens an den Messstellen lichtdurchlässige Bereiche, beispielsweise Glasscheiben, eingebaut werden müssen. Ohne derartige lichtdurchlässige Bereiche kann eine optische Untersuchung der Polymerschmelze im Inneren des Anlagenvolumens nicht stattfinden. Der Nachteil solcher Einbauten besteht darin, dass die mechanische Festigkeit des Leitungssystems deutlich herabgesetzt wird. Bei einer Reihe von Polymeren, insbesondere bei spontan exotherm reagierenden Polymerenkann eine derartige Herabsetzung der mechanischen Festigkeit nicht toleriert werden, da im Falle einer spontanen exothermen Reaktion Bruchgefahr besteht.

Ein weiteres Messprinzip ist aus der US-A-4 448 943 bekannt. Bei diesem Messprinzip wird mittels eines elektromagnetischen Wechselfeldes die Dielektrizitäts-Konstante ei- nes Polymers bestimmt. Die Prozessvariablen des Herstellprozesses für das Polymer werden so gesteuert, dass sich die gemessene Dielektrizitäts-Konstante der Dielektrizi- täts-Konstanten des Polymers mit der gewünschten Zusammensetzung annähert. Ne- ben der Dielektrizitäts-Konstanten kann zusätzlich ein Dissipationsfaktor berechnet und zur Zustandsbestimmung des Polymers herangezogen werden. Gemäß der Lehre der US-A-4 448 943 wird bei Frequenzen unterhalb von 20 kHz die Dielektrizitäts-Konstante stark von ionischen Verunreinigungen beeinflusst, so dass dieser Frequenzbereich zur Kontrolle der Zusammensetzung der Polymerschmelze herangezogen werden kann. Bei Frequenzen zwischen 20 kHz und 1 MHz soll gemäß dieser Druckschrift die Dielektrizi- täts-Konstante einen konstanten, materialtypischen Wert erreichen.

In der US-A-5 208 544 sind ein ringförmiger, dielektrischer Sensor und ein kontinuierli- ches Messverfahren beschrieben, durch welche die Viskosität eines Polymers in Ab- hängigkeit vom dielektrischen Verlustfaktor bestimmt werden kann. Der Sensor erzeugt elektromagnetische Wechselfelder mit Frequenzen zwischen 0,5 Hz und 200 kHz und ist lediglich für Leitungen mit einem Innendurchmesser von maximal 8 cm geeignet. Ein derartiger Leitungsdurchmesser ist für großindustrielle Anwendungen zu klein.

Insgesamt ergibt sich, dass im Bereich der Polymerherstellung, insbesondere im Be- reich der Herstellung von Polymeren robuste, genaue und zuverlässige Verfahren und Steuersysteme fehlen.

Gerade bei modernen Verfahren zur Herstellung von Polymeren ist es jedoch erforder- lich, die Reaktionsbedingungen besonders stabil und konstant auf vorgegebene Werte zu halten. Dies ist nicht nur unbedingt erforderlich, um Produkte gleichmäßiger Qualität zu erzeugen, sondern auch um unerwünschte Nebenreaktionen zu unterbinden, die bei einem Über-oder Unterschreiten der eingestellten Reaktionsbedingungen auftreten.

Derartige Nebenreaktionen haben nicht nur einen Einfluss auf die Produktqualität und Produktausbeute, sondern machen auch besondere Maßnahmen erforderlich, um das Verfahren umweltfreundlich zu halten. Gerade unter dem zunehmend wichtiger werden- den Aspekt der Umweltfreundlichkeit bzw.-verträglichkeit der Herstellverfahren ist es besonders wichtig, die Reaktionsbedingungen genau einzuhalten.

Diese Aufgabe wird für das eingangs genannte Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass als die wenigstens eine zur Steuerung des wenigstens einen Reaktionspa- rameters verwendete Zustandsgröße eine von der Polymerschmeize erzeugte Coriolis- Kraft verwendet wird.

Der Begriff"Polymerschmelze"wird im Zusammenhang mit der Erfindung im Folgenden für alle in den erfindungsgemäßen Systemen auftretenden Fluide verwendet, die Oligo- mere und/oder Polymere enthalten können, auch wenn einige dieser Mischungen auch als Lösungen bezeichnet werden könnten.

Für die eingangs genannte Anlage ergibt sich als erfindungsgemäße Lösung der Aufga- be, dass als Sensor ein Coriolis-Kraft-Sensor vorgesehen ist und dass die Steuereinheit ausgestaltet ist, den wenigstens einen Reaktionsparameter in Abhängigkeit von der ge- messenen Coriolis-Kraft zu steuern.

Beide Lösungen sind insofern einfach, als Coriolis-Kraft-Sensoren bereits in Anlagen zur Polymerherstellung verwendet werden.

Erfindungsgemäß wird die vom Coriolis-Kraft-Sensor erfasste Coriolis-Kraft dazu ver- wendet, Aussagen über den Zustand der Polymerschmelze zu erhalten und darüber die Reaktion im Reaktorsystem zu steuern. Dies kann entweder durch eine Auswertung der Momentanwerte der Coriolis-Kraft und/oder durch eine Auswertung des Zeitverlaufs der Coriolis-Kraft erreicht werden. Bei der Auswertung des Zeitverlaufs wird darauf geachtet, wie sich die Coriolis-Kraft über die Zeit entwickelt hat, z. B. ob plötzliche Änderungen und Sprünge oder ob ein stetiger langsamer Abfall auftritt. Der Zeitverlauf der Coriolis-Kraft kann beispielsweise durch Berechnen der ersten und weiteren zeitlichen Abteilung er- folgen.

Der erfindungsgemäße Einsatz des Coriolis-Kraft-Sensors zur Steuerung einer Reaktion bei der Polymerherstellung unterscheidet sich grundsätzlich von dem bekannten Einsatz der Coriolis-Kraft-Sensoren bei der Herstellung von Polymeren oder der Verarbeitung von ternären Cellulose-Mischungen, wie in der FR 2 821 175 A1 und der DE 100 44 491 A1 bzw. der DE-A-199 49 726 und der WO-A-01 25517 beschrieben ist. Dort werden Coriolis-Kraft-Sensoren nämlich nicht für die Steuerung einer Reaktion, sondern ledig- lich zur Steuerung der Zusammensetzung einer Polymer-bzw. Cellulose-Mischung ver- wendet, deren Anteile ohne Reaktion in Lösung gehen.

Die FR 2 821 175 A1 betrifft ein Verfahren zur Steuerung einer Produkteigenschaft, wie beispielsweise dem Produkt einer Synthese oder einer Polyaddition. Das Verfahren wird mit Hilfe eines mathematischen Modells gesteuert, welches das Verhältnis zwischen den Produkteigenschaften und den charakteristischen Verfahrensgrößen, beispielsweise der mittels rheometrischer, spektrometrischer oder Ultraschall-Verfahren bestimmter Schmelzfließfähigkeit, wiedergibt. In der FR 2 821 175 A1 ist ferner offenbart, dass der Durchsatz eines Depolymerisationsmittels von einem Coriolis-Sensor erfasst wird.

Dadurch ist in dieser Druckschrift, im Gegensatz zu der vorliegenden Erfindung, jedoch nicht erwähnt, dass die von der Polymerschmeize erzeugte Coriolis-Kraft zur Steuerung wenigstens eines Reaktionsparameters verwendet wird. In der FR 2 821 175 A1 wird nämlich lediglich die Erfassung des Durchsatzes eines Depolymerisationsmittels, das der Reaktion zugeführt wird, mittels eines Coriolis-Sensors beschrieben.

In der DE 100 44 491 A1 ist eine Dichtemesseinrichtung zur Ermittlung der Dichte einer gasbeladenen und unter Druck stehenden Flüssigkeit, insbesondere einer fließfähigen Kunststoffmasse, mittels einer Coriolis-Messzeile beschrieben. Ferner befasst sich die DE 100 44 491 A1 mit einer Einrichtung zur Erfassung und Steuerung der Gasbeladung der Flüssigkeit, wobei die Gasbeladungsmesseinrichtung die Dichtemesseinrichtung aufweist.

In der DE 100 44 491 A1 erfolgt zwar die Erfassung und Steuerung der Zusammenset- zung von gasbeladenen und unter Druck stehenden Flüssigkeiten, beispielsweise Kunststoffschäumen, allerdings ohne dass eine chemische Reaktion und die Steuerung dieser Reaktion stattfindet. Folglich ist auch in der DE 100 44 491 A1 nicht offenbart, dass eine durch wenigstens einen Reaktionsparameter bestimmte chemische Reaktion zur Bildung eines Polymers mit Hilfe eines Coriolis-Sensors überwacht und gesteuert wird.

In der WO-A-01 25517 werden die Dichte und der Massendurchfluss der ternären Cellu- lose-Lösung durch einen Coriolis-Kraft-Sensor ermittelt werden. In Abhängigkeit von der Dichte wird der Wassergehalt der Celluloselösung bestimmt und ein Ventil in der Be- schickungsleitung des Aminoxids betätigt.

In der DE-A-199 49 726 ist ebenfalls eine Ausführungsform beschrieben, bei der die Dichte der ternären Celluloselösung aus Cellulose, Wasser und Aminoxid mittels eines Coriolis-Kraft-Sensors gemessen wird. Die Dichte ist eine von zwei Zustandsgrößen, mit deren Hilfe die Zusammensetzung der Celluloselösung gesteuert wird.

Die Coriolis-Kraft-Sensoren der DE-A-199 49 726 und der WO-A-01 25517 werden we- der für die Herstellung einer Polymers, noch zur Steuerung einer Reaktion in einem chemischen Reaktor eingesetzt, sondern lediglich zur Steuerung einer nicht reagieren- den Lösung, in der bereits die Cellulose als fertiges, nicht mehr herzustellendes Polymer enthalten ist.

In Abhängigkeit von der gemessenen Coriolis-Kraft oder von einer für die Coriolis-Kraft repräsentativen Zustandsgröße kann insbesondere in dem wenigstens einen Reaktor- system das Reaktionsgleichgewicht verschoben werden, indem wenigstens einer der Reaktionsparameter verändert wird. Bei einer Verschiebung des Reaktionsgleichge- wichts ändern sich die Mengen und Konzentrationen der bei der Reaktion im Reaktor- system erzeugten Reaktionsprodukte, außerdem können neue Reaktionsprodukte ent- stehen oder das Entstehen von Reaktionsprodukten verhindert werden. Eine solche Än- derung kann auch die des Polymerisationsgrades beispielsweise bei einer Polykonden- sationsreaktion zur Bildung langkettiger Polyester sein. Der Polymerisationsgrad kann durch den Coriolis-Kraft-Sensor insofern mitbestimmt werden, als mit zunehmender Ket- tenlänge in der Polymerschmelze die Viskosität ansteigt und die Coriolis-Kraft beein- flusst.

Beispielsweise können als Reaktionsparameter das Verhältnis der miteinander reagie- renden Substanzen bzw. Monomere und/oder die Konzentration des Katalysators ge- steuert werden. Besonders bevorzugt kann über den Coriolis-Kraft-Sensor ferner die Temperatur der Polymerschmelze gesteuert werden. Die Temperatur beeinflusst näm- lich sowohl die Reaktion der Monomere miteinander als auch die Viskosität unabhängig von der Reaktion. Dieser gemeinsame Effekt kann einfach und schnell durch Messung der Coriolis-Kraft ermittelt werden.

Ebenfalls besonders bevorzugt kann über den Coriolis-Kraft-Sensor der Druck im Gas- raum des Reaktors über der Polymerschmelze gesteuert werden. Dieser Druck beein- flusst ebenfalls die Reaktion der Monomere oder Polymerketten miteinander und damit die Viskosität, da er die Entfernung des bei der Polykondensationsreaktion gebildeten Wassers aus der Polymerschmelze beeinflusst.

Gemäß einer besonders vorteilhaften Weiterbildung der Erfindung muss der Zusam- menhang zwischen der gemessenen Coriolis-Kraft und dem Zustand bzw. der Zusam- mensetzung der Polymerschmelze nicht im Vorhinein analytisch untersucht werden, sondern kann experimentell bei unterschiedlichen, kontrollierten Zuständen der Poly- merschmeize punktweise durch ein Eichverfahren bestimmt werden. Aus den einzelnen Messpunkten lässt sich dann ein Kennfeld bestimmen, das den gemessenen Coriolis- Kräften eindeutig bestimmte Zustände der Polymerschmelze zuordnet. Mit diesem Kennfeld kann dann das Reaktorsystem basierend auf rein empirischen Messungen gesteuert werden, ohne dass der theoretische Zusammenhang zwischen der gemesse- nen Zustandsgröße Coriolis-Kraft und den Reaktionsparametern bekannt sein muss.

Diese Vorgehensweise hat den Vorteil, dass die Zustandserfassung und die Reaktions- steuerung über die Coriolis-Kraft bei einer Vielzahl von völlig unterschiedlichen Herstell- verfahren erfolgreich eingesetzt werden kann.

In der Steuereinheit kann das Kennfeld auf verschiedene Art implementiert sein.

Eine erste Möglichkeit besteht darin, das Kennfeld in Form von Look-up-Tabellen abzu- speichern, bei denen einer gemessenen Coriolis-Kraft bzw. einem gemessenen Zeitver- lauf der Coriolis-Kraft bestimmte einzustellende Reaktionsparameter des Reaktorsys- tems gegenübergestellt sind. Werden Coriolis-Kräfte gemessen, die zwischen tabellier- ten Werten der Look-up-Tabelle liegen, so kann die Tabelle interpoliert werden.

Eine weitere Möglichkeit besteht darin, das Kennfeld in Form einer interpolierten, an die Messpunkte angepassten Gleichung, wie einem Polynom oder einer Fourier-Reihe, in der Steuereinheit abzulegen. Mit Hilfe dieser Gleichung können die einzustellenden Re- aktionsparameter des Reaktorsystems den gemessenen Werten der Coriolis-Kraft ein- deutig zugeordnet werden.

Eine weitere Möglichkeit besteht darin, ein computerimplementiertes neuronales Netz- werk mit Hilfe der Messpunkte zu trainieren. Dabei werden als Trainingswerte für das neuronale Netzwerk einerseits die Messpunkte der Coriolis-Kraft und andererseits dieje- nigen Reaktionsparameter verwendet, die beim Reaktorsystem eingestellt werden müs- sen, um ausgehend vom erfassten Zustand den gewünschten Zustand der Polymer- schmelze zu erhalten.

Natürlich kann auch eine einfache PID-Regelung verwendet werden, bei der die Reakti- onsparameter am Reaktorsystem in Abhängigkeit von einer Abweichung der gemesse- nen Coriolis-Kraft von einer Soll-Coriolis-Kraft eingestellt werden. Hierzu kann bei- spielsweise die gemessene Coriolis-Kraft mit einem vorab bestimmten, für einen Soll- Zustand der Polymerschmeize repräsentativen Sollwert verglichen und das Reaktorsys- tem in Abhängigkeit vom Ergebnis dieses Vergleichs gesteuert werden.

Natürlich können durch das Kennfeld in seinen verschiedenen Formen nicht nur die ein- zustellenden Reaktionsparameter mit ihren absoluten Werten, sondern auch die einzu- stellenden Änderungen der derzeit vorliegenden Reaktionsparameter als Relativwerte vorgegeben werden.

Das Reaktorsystem kann in Abhängigkeit von der Coriolis-Kraft insbesondere so ge- steuert werden, dass der Anteil wenigstens einer Komponente der Polymerschmelze im Reaktorsystem in Abhängigkeit von der genannten Coriolis-Kraft verändert wird. Dies ist insbesondere dann von Vorteil, wenn durch diese Komponente die Dichte und Zähigkeit der Polymerschmelze beeinflusst werden. Die Zusammensetzung der Polymerschmelze im Hinblick auf derartig wirkende Komponenten ist über die Coriolis-Kraft-Messung be- sonders leicht festzustellen.

Da die Zähigkeit und die Dichte von Polymerschmeizen temperaturabhängig sein kön- nen, kann die Genauigkeit der Steuerung des Reaktorsystems in einer weiteren vorteil- haften Ausgestaltung dadurch verbessert werden, dass die Temperatur der Polymer- schmelze im Anlagenvolumen bzw. Messvolumen gemessen und bei der Steuerung des Reaktorsystems berücksichtigt wird. Dies kann beispielsweise auf einfache Weise da- durch geschehen, dass der Einfluss der Temperatur auf die Coriolis-Kraft-Messung ex- perimentell (oder analytisch) bestimmt und/oder die Temperatur als weitere Größe in dem für die Steuerung verwendeten Kennfeld aufgenommen wird. Als weitere Möglich- keit können auch temperaturbedingte Schwankungen der Coriolis-Kraft mittels einer Kompensationsgleichung kompensiert werden. In einer solchen Kompensationsglei- chung ist der Einfluss der Temperatur auf die Coriolis-Kraft berücksichtigt.

Das Steuersystem kann vorteilhaft so ausgestaltet sein, dass bestehende Anlagen damit nachgerüstet werden können. Insbesondere kann eine Messeinheit des Steuersystems als eine Baueinheit ausgestaltet sein, in dem wenigstens ein Sensor einstückig in eine bestehende Anlage integriert ist. Das Steuersystem kann also auch zum bereits beste- hendem Coriolis-Kraft-Sensor anschließbar ausgestaltet sein, so dass eine bestehende Anlage nicht oder nur in einem geringen Maß umgebaut werden muss.

Das erfindungsgemäße Verfahren und Messsystem lässt sich beispielsweise bei der Herstellung von Polymeren aus Polymerschmelzen oder bei der Änderung der Konzent- ration von Komponenten, Endgruppen oder dem Polymerisationsgrad während einer Polymerisation, Polyaddition oder Polykondensation einsetzen.

Vorteilhaft werden das Verfahren und das Messsystem nach Reaktoren eingesetzt, in denen Veresterungsreaktionen zu Polymeren von aromatischen und aliphatischen Di- carbonsäuren oder Dicarbonsäureestern mit Dialkoholen oder Hydroxysäuren zu Poly- estern, beispielsweise Terephthalsäure oder Dimethylterephthalat mit Ethylenglycol, 1,2- , 1, 3-Propylenglycol oder 1, 4-Butandiol zu Polyestern, von Bisphenolen und Diphenyl- und Diarylcarbonaten zu Polycarbonaten oder von aromatischen Disäuren mit aromati- schen Diphenolen zu Polyacrylaten bei Temperaturen über 200°C stattfinden, wobei bei einer konstanten Betriebsweise eine Steigerung der Ausbeute durch nahes Heranfahren an die thermodynamischen Grenzen erreicht werden kann.

Weitere vorteilhafte Anwendung kann das Verfahren und die Vorrichtung gemäß der Erfindung bei der Verfolgung des Reaktionsfortschrittes oder des Zustandes des Pro- duktes im Laufe von Polymerisationreaktionen finden, die sowohl in der Schmelze, als in Lösung oder in Suspension durchgeführt werden. In diesem Fall können die Coriolis- Kraft-Sensoren insbesondere jeweils hinter, vorzugsweise unmittelbar jeweils hinter den Reaktorsystemen angeordnet sein. Setzt man die Coriolis-Kraft-Sensoren hinter Ve- resterung-, Umesterungs-oder Vorkondensationsreaktoren ein, so ist das Polymer an diesen Messstellen noch nicht vollständig umgesetzt, so dass korrigierend bzw. nach- regulierend auf die in die Polykondensation gehende Polymerschmelze durch Steuerung der Reaktionsparameter in den Veresterungs-, Umesterungs-und Vorkondensationsre- aktorsystemen eingegriffen werden kann.

In den Polykondensationsreaktoren, in denen die weitere Polymerisation bis zum ge- wünschten Endprodukt stattfindet, läßt sich durch den Einsatz eines Coriolis-Kraft- Sensors insbesondere die Endviskosität des Polymeren überwachen und bei Abwei- chungen gegebenenfalls in die Reaktorsteuerung eingreifen. Beispielsweise ist es bei der Herstellung von Polyethylenterephthalat möglich, bei einem Absinken der Endvisko- sität unter einen Sollwert den Druck im Gasraum des Polykondensationsreaktors zu ver- ringern, um die Entfernung von Wasser aus der Polymerschmelze zu verstärken und damit die Bildung längerer Polyethylenterephthalatketten zu fördern.

Ein weiterer Coriolis-Kraft-Sensor kann an einer Rücklaufkolonne angeordnet sein, um die Rücklaufmenge bilanzieren zu können und die Einspeisemenge der Polymere zu berücksichtigen.

Im Folgenden wird eine Ausführungsform der Erfindung beispielhaft mit Bezug auf die Figur und eine Tabelle erläutert. Wie aus der obigen allgemeinen Beschreibung der Er- findung hervorgeht, können dabei einzelne Merkmale der Ausführungsform weggelas- sen werden, wenn es auf die mit diesen Merkmalen verbundenen Vorteile im speziellen Anwendungsfall nicht unmittelbar ankommt.

Es zeigen : Fig. 1 eine erste Anlage zur Polymerherstellung mit einer Ausführungsform des erfin- dungsgemäßen Verfahrens und des erfindungsgemäßen Messsystems in einer schematischen Darstellung.

Fig. 2 eine schematische Darstellung des Zusammenhangs zwischen der Coriolis- Kraft und dem Molverhältnis der Monomere.

Tabelle 1 zeigt eine Übersicht über Versuchsbeispiele.

Fig. 1 zeigt beispielhaft und schematisch eine Anlage 1 zur Herstellung von Polyethylen- terephthalat PET aus Terephthalsäure TPA als erstem Monomer 2 und Ethylenglycol EG als zweitem Monomer 3. Terephthalsäure und Ethylenglycol werden im Molverhält- nis 1 : 1,8 mit 200 ppm Antimon als Katalysator 4 in einem Veresterungsreaktor 5 bei ei- nem Durchsatz von 100 kg/h bei Temperaturen zwischen 250°C und 280°C und Drü- cken zwischen 1700 mbar und 0,5 mbar zur Reaktion gebracht. Eine im Prinzip ähnli- che Anlage ist beispielsweise in der DE-A-3 544 551 beschrieben.

Das Produkt aus dem Veresterungsreaktor 5 wird über ein Leitungssystem 6 zu einem Umesterungsreaktor 7 und von dort zu zwei nacheinander geschalteten Prepolykonden- sationsreaktoren 8 und 9 geleitet. Vom letzten Prepolykondensationsreaktor 9 wird die Polymerschmelze zu einem Endreaktor bzw. Ringscheibenreaktor 10 geleitet, aus dem das Polymer Polyethylenterephthalat als Endprodukt 11 erhalten wird. Aus den Reaktor- systemen 8, 9 und 10 werden Nebenprodukte über Ableitungen 12 durch eine Vakuum- erzeugungseinrichtung 13 abgesaugt und von dort über eine Sammelleitung 14 zu einer Spaltproduktrektifikation 15 unterworfen und als Spaltprodukte 16 aus der Anlage gelei- tet. Der Spaltproduktrektifikation 15 werden außerdem über eine Ableitung 17 Spaltpro- dukte vom Veresterungsreaktor 5 zugeführt, die mengenmäßig den größten Anteil an Spaltprodukten ausmachen. Durch die Rektifikation werden die Ausgangsrohstoffe ab- getrennt und über eine Rückleitung 18 wieder dem Veresterungsreaktor 5 zugeführt werden.

Wie aus der Fig. 1 ferner hervorgeht, ist in Durchleitungsrichtung der Polymerschmelze hinter den Reaktorsystemen 5,7, 8 und 9 jeweils ein Messsystem 19,20, 21 und 22 zur Coriolis-Kraft-Messung angeordnet. Ein weiteres Coriolis-Kraft-Messsystem 23 ist in der Rückleitung für die Produkte von der Spaltproduktrektifikation 15 zum Veresterungs- Reaktorsystem 5 angeordnet. Als Messsysteme 19-23 können beispielsweise Coriolis- Kraft-Sensoren der Fa. Krohne Typ Optimass MFS 7000, oder der Fa. Emerson Pro- cess, Baureihe Series 2000, verwendet werden.

Auf die Anzahl der in der Anlage verwendeten Coriolis-Kraft-Messsysteme kommt es im übrigen nicht an, es sind lediglich beispielhaft fünf derartige Messsysteme vorgesehen ; erfindungsgemäß ist wenigstens ein derartiges System 19-23 in der Anlage 1 vorhan- den.

Von den Messsystemen 19-23 werden über Datenleitungen 24 bzw. Datenübertra- gungsstrecken die für die Coriolis-Kraft als Zustandsgröße der Produkte repräsentativen Signale an eine Steuereinheit bzw. an ein Kontrollsystem 25 geleitet, von dem aus über die bidirektionalen Steuerleitungen 26 die Reaktorsysteme 5,7-10, 13,15 gesteuert werden. Über entsprechende, in der Fig. 1 nicht dargestellte Sensoren in den Reaktor- systemen werden die dort eingestellten bzw. herrschenden Reaktionsparameter erfasst und über die Steuerleitungen 26 an das Kontrollsystem 25 geleitet. Das Kontrollsystem 25 kann einen Mikrocomputer mit Prozessor und Speicher nutzen.

Ein Auswertesystem 27 ist ebenfalls datenübertragend mit dem Kontrollsystem 25 ver- bunden. Über von Hand durchgeführte Produktanalysen des Endproduktes, schema- tisch durch den Pfeil 28 dargestellt, sowie in Abhängigkeit von den Signalen der Coriolis- Kraft-Messsysteme und in Abhängigkeit von den in Reaktorsystemen gemessenen Re- aktionsparametern wird im Auswertesystem 27 eine Kennfeldcharakteristik 29 berech- net, mit deren Hilfe das Kontrollsystem 25 die Reaktorsysteme steuert.

In der Fig. 1 ist beispielhaft eine Kennfeldcharakteristik 29 in Form einer aus diskreten Eichpunkten 30 aufgebauten Fläche gezeigt, durch welche die dem Reaktorsystem 5 zuzufügende Menge an Katalysator 4 in Masse-Prozent (m-% KAT) einer im Reaktor- system 5 gemessenen Temperatur T5 und der vom Coriolis-Kraft-Messsystem 19 ge- messenen Coriolis-Kraft Fc zugeordnet ist.

Eine derartige Kennfeldcharakteristik 29 kann für jedes Coriolis-Kraft-Messsystem 19 bis 22 und dem jeweils zugeordneten Reaktorsystem 5,7-10, 13,15 vom Auswertesystem 27 berechnet werden. Alternativ zu dieser Einzelsteuerung der Reaktorsysteme, oder ergänzend dazu, kann auch eine mehrdimensionale, zeichnerisch nicht mehr darstellba- re Kennfeldcharakteristik 29 erstellt werden, welche als eine Hyperfläche die gemesse- nen Coriolis-Kräfte aller Messsysteme und die an mehreren oder allen Reaktorsystemen einzustellenden Reaktionsparameter miteinander korreliert. Bei einer derartigen Steue- rung sind die Reaktionsparameter der verschiedenen Reaktorsysteme zu einem Para- meterfeld zusammengefasst, das gleichzeitig von den Zustandsgrößen gesteuert wird.

Diese Art der Steuerung hat gegenüber einer separaten Steuerung jedes einzelnen Re- aktors durch einen ihm zugeordneten Coriolis-Kraft-Sensors den Vorteil, dass auch Ab- hängigkeiten der Reaktionsparameter verschiedener Reaktorsysteme berücksichtigt werden. Reaktionsparameter, die auf diese Weise gesteuert werden können, sind bei- spielsweise der Anteil des ersten Monomers, des zweiten Monomers und des Katalysa- tors 4 im Reaktorsystem 5 sowie der Druck, die Verweilzeit und die Temperatur in den jeweiligen Reaktorsystemen.

Die Erzeugung der Kennfeldcharakteristik 29 ist im Folgenden anhand der Herstellung von Polycarbonat mit der Anlage gemäß Fig. 1 beispielhaft beschrieben : Die Versuchsanlage nach Fig. 1 wurde zunächst ohne Coriolis-Kraft-Messung auf die in Tabelle 1 eingetragenen Werte optimiert und auf einen konstanten dauerhaften Betrieb eingeregelt. Die Reaktionsparameter und Produkteigenschaften werden im Steuersys- tem gespeichert.

Danach wurden die Coriolis-Kraft-Messsysteme zugeschaltet und die Reaktionsbedin- gungen in der Anlage konstant gehalten. Anschließend wurden die Reaktionsbedingun- gen in einem Reaktorsystem gezielt verändert, um deren Einfluss auf die Coriolis-Kraft- Messung zu verfolgen und deren Auswirkungen zu speichern. Auf diese Weise wurde mit sämtlichen Parametern bei jedem einzelnen Coriolis-Kraft-Messsystem verfahren, bis die Kennfeldcharakteristik über einen Bereich der Zustandsparameter berechnet werden konnte, der im Betrieb der Anlage 1 zu erwarten ist.

Das Polycarbonat (PC) wird dabei aus Bisphenol A (BPA) als erstem Monomer und Diphenylcarbonat (DPC) als zweiten Monomer sowie Natriumphenolat als Katalysator hergestellt. Bei konstant gehaltener Temperatur, konstantem Durchsatz, Druck und bei konstanter Katalysatorkonzentration in sämtlichen Reaktorsystemen werden die Mol- verhältnisse der beiden Monomere stufenweise im Bereich von 0,9 bis 2,0 während des laufenden Betriebs der Anlage 1 verändert. Nach jeder stufenweisen Veränderung folgt eine ca. zweistündige Haltephase des eingestellten Molverhältnisses. Sowohl während der Übergangsphase als auch während der Haltephase werden die Coriolis-Kräfte an den Coriolis-Kraft-Sensoren gemessen und den Reaktionsparametern an den Reaktor- systemen zugeordnet. Auf diese Weise erhält man einen ersten Eichpunkt 30 der Kenn- feldcharakteristik 29, der die Coriolis-Kräfte an den Messsystemen mit den Reaktionspa- rametern der Reaktorsysteme korreliert. Fig. 2 zeigt beispielhaft, wie die vom Coriolis- Kraft-Sensor gemessene Coriolis-Kraft mit dem Molverhältnis zusammenhängt. Von der gemessenen Coriolis-Kraft kann somit auf das Molverhältnis geschlossen werden.

Nach der Änderung des Molverhältnisses werden die übrigen Reaktionsparameter bei einem festen Molverhältnis von 1 : 1 in beispielsweise jeweils zehn Stufen verändert. So kann die Temperatur des Versterungsreaktors zwischen 200 °C und 350 °C, der Druck zwischen 2 bar und 10 mbar, der Durchsatz um 50 % und die Katalysatorkonzentrati- on um-50 % und + 200 % um den jeweils im stabilen Zustand erreichten Wert variiert werden. Während der Änderung eines Reaktionsparameters sind die übrigen Reakti- onsparameter auf einen für den stabilen Betrieb festgelegten Wert gehalten.

Aus der Menge dieser Variationen erhält man eine Vielzahl von Eichpunkten, welche zusammen die Kennfeldcharakteristik 29 ergeben und Reaktionsparameter mit dem durch die Coriolis-Kraft-Sensoren erfassten Größen in Zusammenhang bringen.

Im Betrieb der Anlage kann dann die Kennfeldcharakteristik 29 beispielsweise als mehr- dimensionale Look-up-Tabelle verwendet werden, bei der bei einem Satz von gemesse- nen Coriolis-Kräften nachgeschlagen wird, welche Änderung der Reaktionsparameter eingestellt werden muss, damit der stabile Soll-Zustand erreicht wird.

Alternativ kann mittels der Kennfeldcharakteristik auch ein neuronales Netz mit den ge- messenen Coriolis-Kräften als Eingangsvektoren und den zur Erreichung des Soll- Zustandes einzustellenden Änderungen der Reaktionsparametern als Ausgangsvekto- ren trainiert wird. Die Funktionsweise eines solchen neuronalen Netzes ist beispielswei- se in Ritter, Helge,"Neuronale Netze : Ein Einführung in Neuroinformatik selbstorgani- sierter Netzwerke", Addison-Wesley, 1991, beschrieben. Das aus dem Training resultie- rende neuronale Netzwerk wird dann von der Steuereinheit 25 zur Steuerung der Anla- ge 1 ausgeführt.

Das Verfahren und die Vorrichtung können genauso wirkungsvoll bei der Herstellung und Verarbeitung von Nebenprodukten der Polymerherstellung eingesetzt werden.

Anhand dreier Versuchsbeispiele wird im Folgenden die Wirkung der erfindungsgemä- ßen Steuerung mit Hilfe der Coriolis-Kraft erläutert. Tabelle 1 gibt eine Übersicht über die Beispiele.

Beispiel 1 Bei Beispiel 1 wurde gemäß dem oben beschriebenen Herstellverfahren PET als End- produkt 11 hergestellt.

Wie aus der Tabelle 1 hervorgeht, konnte durch die Coriolis-Kraft-Steuerung die Schwankungsbreite der Produkteigenschaften um bis zu 20% verringert werden.

Beispiel 2 In der Versuchsanlage gemäß Fig. 1 wurde als Endprodukt 11 Polybutylenterephthalat (PBT) aus Terephthalsäure (TPA) als ersten Monomer und 1, 4-Butandiol (BD) als zwei- ten Monomer im Molverhältnis 1 : 2,5 mit 100 ppm Titankatalysator bei einem Massen- durchsatz von 130 kg/h und typischen Reaktionsbedingungen von Temperaturen zwi- schen 220°C und 260°C sowie Drücken zwischen 0,5 mbar und 900 mbar vorgestellt.

Durch das erfindungsgemäße Steuerverfahren konnte auch hier die Schwankungsbreite der Produkteigenschaften um mehr als 20% verringert werden.

Beispiel 3 In der Versuchsanlage gemäß Fig. 2 wurde als Endprodukt 11 Polycarbonat (PC) aus Bisphenol A (BPA) als ersten Monomer und Diphenylcarbonat (DPC) als zweiten Mo- nomer im Molverhältnis 1 : 1,2 bei 100 ppm Natriumphenolat als Katalysator bei einem Massendurchsatz von 150 kg/h und typischen Reaktionsbedingungen mit Temperaturen zwischen 250°C und 330°C und Drücken zwischen 0,3 mbar und 950 mbar betrieben.

Wie der Tabelle 1 zu entnehmen ist, verbessert sich der Yellowness-Index durch die Verwendung der Steuerung über die Coriolis-Kraft-Messung.

Tabelle 1 Beispiel Produkt Monomer Durchsatz kg/h Endgruppen Nebenprodukte Grenz- Durchsatz kg/h Endgruppen Nebenprodukte ohne Coriolis- meq/kg ohne ohne Coriolis- viskosität mit Coriolis- meq/kg mit mit Coriolis- Kraft-Steuerung Coriolis-Kraft- Kraft-Steuerung g/dl Kraft-steuerung Coriolis-Kraft- Kraft-Steuerung Steuerung Steuerung 1 PET TPA 100 20 ~ 4 DEG: 0,64 105 17 ~ 2 DEG: EG 0,4% ~ 0,2 0,2% ~ 1 2 PBT TPA 130 32 ~ 5 THF: 1,1 140 24 ~ 2 THF: BDO 25% ~ 3 19% ~ 1 3 PC BPA 150 Phenol: Yellowness- 0,58 160 28 ~ 2 Yellowness- DPC 20 ~ 6 Index: Index: 98,0 ~ 1 96,0 ~ 2