La présente invention relève du domaine de la micro- fluidique, et en particulier du domaine des dispositifs et des procédés d' émulsification en continu de fluides immiscibles, notamment pour réaliser des émulsions de type eau-dans-huile (E/H) destinées à un usage immédiat et mettant en jeu des débits compatibles avec des applications industrielles.

Plus particulièrement, il s'agit d' émulsionner en continu un pourcentage de fluide essentiellement aqueux (égal ou inférieur à 20 % en volume de l' émulsion finale formée) dans un fluide lipidique (par exemple une huile végétale de récupération ou du fuel lourd, ou une graisse animale) , pour former in-situ une émulsion en vue de sa combustion directe dans une chaudière, un four, une turbine ou un moteur.

Le problème global que cherche à résoudre la présente invention est de proposer un système d' émulsification dédié tout particulièrement à la réalisation en continu d' émulsions de deux liquides immiscibles, et en particulier d' émulsions de type eau- dans-huile (E/H) .

Les applications visées par la présente invention concernent le domaine de la conversion énergétique, telles que les turbines, les chaudières, les fours ou encore les moteurs à combustion interne en général. Des travaux ont montré que la présence d'une faible fraction d'eau finement émulsionnée (gouttelettes de l'ordre de 5 à 10 μη) dans le carburant liquide permet d'abaisser la température de combustion et ainsi de diminuer les émissions de gaz polluants et de particules résultant d'une mauvaise combustion. La phase continue peut être de nature diverse telle que du diesel conventionnel, du fioul lourd ou alors des déchets lipidiques (huiles végétales usagées, graisses animales) . Les contraintes liées aux applications envisagées sont nombreuses, que ce soit en termes de nature des fluides à émulsionner, de ratio volumique des fluides dans l'émulsion, ou encore de la nécessité de concevoir un procédé compact qui permette de traiter les flux nécessaires au fonctionnement des moteurs à combustion interne.

D'une manière générale, les dispositifs fonctionnant en discontinu (par exemple des cuves en mode discontinu ou « batch ») sont actuellement privilégiés. Ils sont basés sur l'utilisation de mobiles d'agitation adaptés (de type rotor- stator par exemple) et sont relativement énergétivores . La stabilité dans le temps de ces émulsions est, dans de tels dispositifs, généralement assurée par l'ajout de surfactants.

S' agissant de produire en continu une émulsion, l'homme de l'art connaît différents systèmes fonctionnant en mode continu, comme des mélangeurs statiques (par exemple ceux de nom commercial SMX SULZER) , des membranes, des buses à haute pression, et des micro-canaux. Toutefois, les membranes présentent l'inconvénient de ne pas être capables de traiter des débits importants (c'est-à-dire de l'ordre de quelques μΐ/h à quelques ml/h) . Par ailleurs, les mélangeurs statiques ne permettent pas d'obtenir de très fines granulométries , à moins d'utiliser des modèles ayant de très petits diamètres hydrauliques .

La recherche dans le domaine de la micro-fluidique est très active depuis deux décennies et montre en particulier un intérêt pour le développement de procédés d' émulsification en continu ^[1] _' ^[2] . Il est connu de l'homme de l'art un nombre important d'études qui traitent de procédés d' émulsification essentiellement appliqués aux mélanges de type huile dans eau (H/E) ^[3] _' ^[4] . Ce type de dispersion est considéré comme étant moins demandeur en énergie d' émulsification, ceci en raison de l'emploi d'une phase aqueuse (peu visqueuse) comme phase continue. Incontestablement, 1 ' émulsification eau dans huile (E/H) qui est plus particulièrement visée dans la présente invention en raison des applications visées nécessite une optimisation d'un point de vue énergétique pour deux raisons essentielles :

• une phase continue dont la viscosité représente 50 à 70 fois celle de l'eau, et

• la gamme des nombres capillaires investiguée, qui est de l'ordre de 1000 fois supérieure à celle publiée dans la littérature scientifique sur le suj et ^[1] _' ^[5] _' ^[6] _' ^[7] .

En ce qui concerne plus particulièrement les procédés d' émulsification en continu de deux fluides immiscibles, les dispositifs connus de l'homme de l'art sont des micro-mélangeurs à jets en impact confinés. Une première étude a porté sur l'utilisation de jets impactants dans le but de réaliser une dispersion liquide-liquide de fluides immiscibles ^[8] _' ^[9] . Ces travaux reposent sur le principe d' émulsification par l'impact de deux jets pulvérisés (ou « sprays » en anglais) . Ces jets sont produits par deux injecteurs disposés en vis à vis à l'intérieur d'une même chambre ^[8] _' ^[9] .

Par la suite, on retrouve l'utilisation de jets impactants dans des systèmes confinés basés sur l'utilisation de micro ^¬ canaux avec des vitesses débitantes des fluides élevées ^[10] _' .

Les premières études réalisées sur ce sujet portaient sur le mélange de fluides miscibles. Les résultats obtenus ont alors suggéré à l'homme du métier de s'intéresser au fractionnement de fluides immiscibles, en l'occurrence de l'huile de tournesol et de l'eau pour former des émulsions eau dans huile (E/H), tout en gardant cette configuration d'écoulements de jets en impact confinés dans un micro-canal ^[12] _' ^[13] .

Puis, sur la base de ces premières études, le demandeur a réalisé un microsystème de dispositif d' émulsification en continu, qui est illustré sur la figure 1. Un tel dispositif d' émulsification 1 comprend un microsystème 2 muni de deux micro-canaux 23, 24 pour l'admission de chaque fluide dans le dispositif qui se font face le long d'un axe central A d'admission, et aussi de deux micro-canaux 25, 26 pour la sortie hors du dispositif 1 de l'émulsion une fois formée. Les micro ^¬ canaux d'entrée 23, 24 et de sortie 25, 26 présentant une section de passage élargie par rapport aux micro-canaux du dispositif de la présente invention ^[14] . Dans un premier temps, les micro ^¬ canaux du micro-système illustré sur la figure 3, ont été usinés de manière à présenter une section carrée de 600 pm de côté. Puis, par souci de réduire la fraction volumique de l'eau (<p _e ) et de générer un écoulement enroulé (usuellement désigné par le terme anglais « Swirl ») favorisant le fractionnement des filaments ou des gouttes de phase dispersée, la section du canal d'admission de l'eau 23 a été réduite à 300 pm par 300 pm, les autres canaux gardant une section d'admission de 600 pm par 600 pm, comme illustré sur la représentation en perspective latérale du microsystème de la figure 2. Un tel micro-système présente des aptitudes d' émulsification en continu remarquables. Dans les micro-canaux de sortie 25, 26, on observe, lors de la formation de l'émulsion, qu'une structure d'écoulement enroulée ( « swirl ») se forme au centre du microsystème, dans la zone de croisement 27 du microsystème ou s'entrecroisent les micro ^¬ canaux d'entrée 23, 24 et ceux de sortie 25, 26. Cette structure enroulée se compose d'un enchevêtrement de filaments et de gouttelettes d'eau entourées d'huile de tournesol. En particulier, les figures 3a et 3b sont des photographies montrant une structure d'écoulement de la phase dispersée s' écoulant dans les micro-canaux du micro-système illustré sur les figures 1 et 2. Les figures 3a et 3b montrent en particulier que cette structure d'écoulement est complexe et présente une interface eau-huile déformée, c'est-à-dire avec apparition de formes irrégulières à la surface de cet enroulement. Ce dernier est en fait animé par une combinaison de deux mouvements : un mouvement de rotation, comme explicité sur la figure 3d, superposé à un mouvement d' advection (transport), en direction simultanément des deux micro-canaux de sortie du micro-système. Dans une telle configuration d'écoulement une augmentation du débit de la phase dispersée accélère la rotation (accentuant la force centrifuge) et l'advection vers les sorties.

Un tel dispositif comportant le micro-système illustré sur les figures 1 à 3d permet de réaliser en continu une émulsion, dans laquelle les gouttelettes de la phase dispersée présentent un diamètre de dispersion moyen ( di o ) de 10 ym avec une phase continue contenant 13 % en volume de Butanol et un diamètre moyen ( di o ) de 30 ym avec une phase continue pure (huile de tournesol) sans aucun additif. Dans la gamme des débits investigués, le procédé d' émulsification mis en œuvre avec un tel dispositif consomme l° / o o du pouvoir calorifique inférieur (PCI) du carburant liquide produit ^[5] .

Toutefois, un tel dispositif présente l'inconvénient que le filament formé dans les micro-canaux de sortie n'est pas assez fractionné, ce qui ne permet pas son utilisation immédiate comme carburant dans des moteurs à combustion interne, des turbines, des chaudières et des fours.

Le but de la présente invention vise donc à pallier tout ou partie des inconvénients de l'art antérieur, par la mise en place dans le dispositif d'au moins une singularité apte à déstabiliser les interfaces entre les deux liquides et ainsi fractionner davantage le filament formé dans les micro-canaux de sortie.

Plus particulièrement, la présente invention a pour objet un dispositif pour réaliser une émulsion en continu de deux fluides immiscibles, ledit dispositif comprenant :

• au moins un premier microsystème (par exemple en polyméthacrylate de méthyle, notamment le PMMA commercialisé sous la marque déposée PLEXIGLAS®) ou en métal, et de préférence en acier inoxydable ou en aluminium) , ledit premier microsystème comprenant : o au moins deux micro-canaux pour l'admission de chaque fluide dans ledit dispositif, lesdits micro-canaux, de sections respectives SI et S2 différente de SI, se faisant face le long d'un axe central A d'admission et présentant un ex-centrage, lié à leur différence de section,

o au moins deux micro-canaux pour la sortie dudit dispositif de l'émulsion une fois formée, o une zone de croisement dans laquelle lesdits micro- canaux d'admission et de sortie s'entrecroisent, ladite zone de croisement étant apte à générer une interface entre les fluides, et constituer ainsi une pré-émulsion destinée à circuler dans les micro ^¬ canaux de sortie jusqu'à l'achèvement de la formation de l'émulsion ;

ledit dispositif étant caractérisé en ce que ledit premier microsystème comprend en outre au moins une singularité apte à déstabiliser les interfaces entre les fluides dans la pré- émulsion .

Par fluides immiscibles, on entend, au sens de la présente invention, un liquide hydrophile et un liquide hydrophobe .

En ce qui concerne la nature des fluides circulant dans le dispositif selon l'invention, on peut notamment utiliser un fluide hydrophile (de préférence aqueux) et un fluide hydrophobe (de préférence un fluide lipidique ou hydrocarboné) .

Par microsystème, on entend, au sens de la présente invention, un système de dimensions millimétriques ou submillimétriques, comprenant un croisement formé par des canaux de dimensions submillimétriques.

Par micro-canaux, on entend, au sens de la présente invention, des canaux de diamètre hydraulique submillimétrique, c'est-à-dire inférieur au millimètre.

Dans le microsystème du dispositif selon l'invention, au moins deux micro-canaux d'admission de sections respectives SI et S2 différentes se font face le long d'un axe central A d'admission et présentant un ex-centrage, lié à leur différence de section, dans une direction différente de l'axe central d'admission. Toutefois, ces canaux ne sont pas nécessairement disposés symétriquement par rapport à cet axe central d'admission (comme cela est illustré sur la figure 3d) . En fait, les canaux d'admission sont décalés en profondeur dans le microsystème, formant ainsi une marche.

Outre les micro-canaux d'admission, le microsystème du dispositif selon l'invention, comporte en outre au moins deux micro-canaux pour la sortie dudit dispositif de l'émulsion une fois formée, et une zone de croisement dans laquelle lesdits micro-canaux d'admission et de sortie s'entrecroisent.

De manière avantageuse, le premier microsystème peut comprendre un système d'alimentation et collecte, et une pièce dans laquelle lesdits micro-canaux et la ou les singularités sont gravés.

De manière avantageuse, les micro-canaux de sortie peuvent être disposés dans le microsystème du dispositif selon l'invention, de manière à se faire face le long d'un axe central de sortie différent de l'axe central d'admission, et de préférence symétriquement, par rapport à l'axe central d'admission. De manière davantage préférée, les micro-canaux de sortie peuvent être disposés perpendiculairement à l'axe d'admission en se faisant face le long de l'axe central de sortie .

Le dispositif selon l'invention est caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins une singularité apte à déstabiliser les interfaces entre les deux liquides dans la pré-émulsion (ou jet impactant décalé), ces interfaces se créant dans la zone de croisement du microsystème et étant parachevées par la ou les singularités. Ces singularités sont gravées au sein des micro ^¬ canaux de sortie. La zone de croisement du microsystème selon l'invention permet la propulsion et l'impact des deux fluides à émulsionner à des vitesses relativement importantes. A partir de ces impacts, se crée une pré-émulsion des deux fluides dans la zone de croisement. Cette pré-émulsion se présente sous forme d'une structure enroulée, se composant d'un enchevêtrement de filaments et de gouttelettes de de fluide de la phase dispersée entourées de fluide de la phase continue. Cette structure commence à se fractionner dans la zone de croisement, pour aboutir à une émulsion à la sortie des canaux de sortie. Le fractionnement est poursuivi est affiné lors du passage de la pré-émulsion dans la ou les singularités (notamment le ou les coudes) . Ces vitesses sont de l'ordre de 1 à 3 mètres par seconde, ce qui est largement au-dessus des vitesses de fluides habituellement constatées dans des micro-canaux.

Le dispositif selon l'invention est donc particulièrement adapté pour émulsionner un fluide peu visqueux circulant dans un micro-canal d'admission (par exemple de l'eau), dans un fluide de viscosité bien plus élevée (par exemple un fluide lipidique ou hydrocarboné) circulant dans un second micro-canal d'admission. En outre, le dispositif selon l'invention présente l'avantage d'être compact et offre la possibilité de produire en continu et à la demande une émulsion in-situ en s ' affranchissant de l'utilisation de surfactant. Cela présente un intérêt considérable dans le cas d'une émulsion destinée à être utilisée comme carburant, étant donné que l'emploi de surfactant dans un carburant alourdit le bilan carbone et économique du procédé.

Selon un premier mode de réalisation avantageux du dispositif selon l'invention, la singularité peut être un coude formé dans chaque micro-canal de sortie du microsystème.

Dans ce premier mode de réalisation, le dispositif selon l'invention peut comprendre deux à six coudes formés dans chaque micro-canal de sortie du microsystème. Selon un deuxième mode de réalisation avantageux du dispositif selon l'invention, la singularité peut être un élargissement ou un rétrécissement brusque formé dans chaque micro-canal de sortie dudit microsystème.

Selon un troisième mode de réalisation du dispositif selon l'invention, le dispositif selon l'invention peut en outre comprendre un deuxième microsystème en série ou en parallèle comprenant :

o au moins deux micro-canaux pour l'admission dans ledit dispositif de chaque fluide, se faisant face le long d'un axe central d'admission,

o au moins deux micro-canaux pour la sortie de l'émulsion formée dudit dispositif selon l'invention.

De préférence, dans ce troisième mode de réalisation, on peut utiliser à titre de deuxième microsystème, un microsystème identique au premier microsystème.

De manière avantageuse, quel que soit le mode de réalisation du dispositif selon l'invention, les micro-canaux d'admission et de sortie présentent une section SI, S2 carrée ou rectangulaire, et dont le diamètre hydraulique peut avantageusement être compris entre 100 et 800 micromètres.

La présente invention a également pour objet un procédé pour réaliser une émulsion en continu de deux liquides immiscibles mettant en œuvre le dispositif selon l'invention, ledit procédé comprenant les étapes suivantes :

1) l'arrivée de chaque fluide dans les micro-canaux d'admission dudit microsystème ;

- 2) la collision frontale (ou jet impactant) des fluides au croisement des micro-canaux d'admission et de sortie, de manière à générer une interface entre les deux liquides constituant une pré-émulsion (ou filament) ,

- 3) admission de la pré-émulsion dans lesdits canaux de sortie, - 4) sortie du microsystème par lesdits canaux de sortie de l'émulsion finalisée comprenant une phase continue et une phase dispersée,

ledit procédé étant caractérisé en ce que le débit de la phase continue est compris entre 8,3.10 ^~7 m ³ /s à 20.10 ^"7 m ³ /s (c'est-à-dire entre 50 et 200 ml/min), et le fluide de la phase dispersée représente entre 3 et 20 % en volume de la phase continue, et

en ce que qu' il comprend en outre entre une étape de fractionnement de la pré-émulsion entre les étapes 3 et 4, pour obtenir une émulsion avec un diamètre moyen des gouttes de la phase dispersée compris entre 5 et 20 micromètres.

De manière avantageuse, le fluide de la phase dispersée représente entre 5 et 10 % en volume de la phase continue.

De manière avantageuse, le débit de de la phase continue est compris entre 8,3.10 ^~7 m ³ /s à 12.10 ^"7 m ³ /s (c'est-à-dire entre 50 et 120 ml/min) .

De manière avantageuse, les fluides à émulsionner comprennent un fluide hydrophile, qui est de préférence une phase aqueuse, et un fluide hydrophobe, de préférence un fluide lipidique ou hydrocarboné.

De préférence, le fluide hydrophile est une phase aqueuse exempte de sel et le fluide lipidique ou hydrocarboné est exempt de surfactant.

La présente invention a encore pour objet l'utilisation de l'émulsion susceptible d'être obtenue par le procédé selon l'invention en tant que combustible pour des moteurs à combustion interne, des turbines, des fours et des chaudières, si le fluide hydrophile est une phase aqueuse exempte de sel et le fluide lipidique ou hydrocarboné est exempt de surfactant.

Ainsi, le dispositif et le procédé selon l'invention fonctionnement donc sur des principes pour 1 ' émulsification de deux fluides non miscibles, qui sont différents de ceux connus de l'art antérieur, pour l'application principalement visée : réalisation de carburant émulsionné, notamment destiné à être utilisé dans des moteurs à combustion interne. Grâce au dispositif et au procédé selon l'invention, on obtient une meilleure combustion du carburant par un effet de micro- explosion. Les microsystèmes du dispositif selon l'invention associent un jet impactant (collision frontale des fluides d'admission destinés à être émulsionnés) généré par le croisement du microsystème et les carnaux d'admission décalés en profondeur (de manière à former une marche) et la ou les singularités (par exemple les coudes dans les canaux de sortie) . La longueur droite des canaux pourra être dimensionnée dans l'objectif de minimiser les chutes de pression dans le microsystème. Par ailleurs, les différentes géométries des singularités) pouvant être mises en œuvre dans le dispositif selon l'invention servent à favoriser les effets d'écoulement favorables au fractionnement fluide/fluide : en particulier, la formation d'un enroulement au niveau de la marche (décalage dans la profondeur entre les canaux d'admission) augmente les contraintes subies par la pré-émulsion . Le nombre et positionnement de la ou des singularités dans les micro-canaux de sortie permettent d'optimiser le fractionnement. Grâce à ces différents mécanismes, il est possible de produire une émulsion en continu sans additif (notamment tensioactif) .

D'autres avantages et particularités de la présente invention résulteront de la description qui va suivre, donnée à titre d'exemple non limitatif et faite en référence aux exemples suivants et aux figures correspondantes annexées :

o la figure 1 représente une vue en perspective latérale d'un microsystème du dispositif selon l'art antérieur ;

o la figure 2 représente également une vue en perspective latérale de la zone de croisement du microsystème illustré sur la figure 1 ;

o la figure 3a représente une visualisation d'une pré- émulsion E/H s' écoulant dans un micro-canal de sortie du microsystème illustré sur les figures 1 et 2 sous les conditions d'écoulement suivantes :

o débit d'eau dans un micro-canal d'admission 23 Q _e = 9,7 mL/min, et

o débit d'huile dans l'autre micro-canal d'admission 24 = 74,0 mL/min ;

la figure 3b représente une visualisation à une fréquence donnée de la pré-émulsion E/H s' écoulant dans le même micro-canal que celui illustré sur la figure 3, mais sous des conditions d'écoulement différentes :

o débit d'eau dans un micro-canal d'admission 23 Q _e = 10,0 mL/min, et

o débit d'huile dans l'autre micro-canal d'admission 24 Q^ = 59,5 mL/min ;

la figure 3c représente également une vue en perspective latérale de la zone de croisement illustrée sur la figure 1, montrant l'arrivée de l'eau dans un canal d'admission 23 et l'arrivée de l'huile dans l'autre canal d'admission 24 ;

La figure 3d représente schématiquement la collision frontale (ou jet impacté) de l'eau et de l'huile dans la zone de croisement du microsystème représenté sur la figure 3c ;

La figure 4 est un schéma de principe d'un banc d' émulsification comportant un premier exemple de dispositif selon l'invention, dans lequel chaque micro-canal de sortie 25, 26 du microsystème 2 comporte un coude 31 (soit deux coudes par microsystème) ; la figure 4b est une photographie d'un microsystème selon l'invention

La figure 5 est un schéma de principe de la zone de croisement 27 du microsystème illustré sur la figure 4bcomportant 2 coudes ;

La figure 6 est également un schéma de principe de la zone de croisement 27 d'un microsystème d'un deuxième exemple de dispositif selon l'invention, dans lequel chaque micro-canal de sortie 25, 26 du microsystème comporte deux coudes (soit quatre coudes par microsystème) ;

La figure 7 est également un schéma de principe de la zone de croisement 27 d'un microsystème d'un troisième exemple de dispositif selon l'invention, dans lequel chaque micro-canal de sortie 25, 26 du microsystème comporte trois coudes (soit six coudes par micro-système) ;

La figure 8 est également un schéma de principe de la zone de croisement 27 d'un microsystème d'un quatrième exemple de dispositif selon l'invention, dans lequel chaque micro-canal de sortie 25, 26 du microsystème comporte quatre coudes (soit huit coudes par micro-système) ;

La figure 9 est également un schéma de principe de la zone de croisement 27 d'un microsystème d'un cinquième exemple de dispositif selon l'invention, dans lequel chaque micro-canal de sortie 25, 26 du microsystème comporte six coudes (soit douze coudes par micro-système)

la figure 10 représente une photographie, au niveau des premier et deuxième coudes d'un micro-canal de sortie, d'une pré-émulsion E/H s'écoulant dans un micro-canal de sortie du micro-système illustré sur la figure 8 (microsystème à huit coudes au total) avec les conditions d'écoulement suivantes :

o débit d'eau dans un micro-canal d'admission 23 Q _e = 14,9 mL/min, et

o débit d'huile dans l'autre micro-canal d'admission 24 = 62,5 mL/min ;

la figure 11 représente une photographie, au niveau des deuxième, troisième et quatrième coudes d'un micro-canal de sortie, d'une pré-émulsion E/H s' écoulant dans un micro-canal de sortie du micro ^¬ système illustré sur la figure 8 (microsystème à huit coudes au total) dans les mêmes conditions d'écoulement que pour la figure 10 ;

la figure 12 représente une photographie, au niveau des premier et deuxième coudes, d'une pré-émulsion E/H s' écoulant dans un micro-canal de sortie du micro ^¬ système illustré sur la figure 9 (microsystème à six coudes par microcanal et 12 coudes au total) avec les conditions d'écoulement suivantes :

o débit d'eau dans un micro-canal d'admission 23 Q _e = 15,0 mL/min, et

o débit d'huile dans l'autre micro-canal d'admission 24 = 62, 35 mL/min ;

la figure 13 représente une photographie, au niveau des cinquième et sixième coudes, d'une pré-émulsion E/H s' écoulant dans un micro-canal de sortie du microsystème illustré sur la figure 9 (microsystème à douze coudes au total) dans les mêmes conditions d'écoulement que pour la figure 12 ;

la figure 14 représente une photographie, au niveau des cinquième et sixième coudes, d'une pré-émulsion E/H s' écoulant dans un micro-canal de sortie du micro ^¬ système illustré sur la figure 9 (microsystème à douze coudes) dans les mêmes conditions d'écoulement que pour la figure 12 ;

La figure 15 est un histogramme montrant l'influence du débit de la phase dispersée et du nombre de coudes sur le diamètre moyen di o des gouttelettes dans l'émulsion obtenue. Les figures 1 à 3d sont commentées dans la description de l'art antérieur.

La figure 4 est un schéma de principe d'un banc d' émulsification 1 comportant un premier exemple de dispositif 1 selon l'invention, dans lequel chaque micro-canal de sortie 25, 26 du microsystème 2 comporte un coude 31 (soit deux coudes par microsystème 2) .

Le microsystème 2 du dispositif selon l'invention se différencie de celui illustré sur les figures 1 à 3d par la présence d'un coude 31 dans chaque micro-canal de sortie 25, 26.

Ce banc d' émulsification 1 a été développé et utilisé (cf. exemple ci-après) pour tester dans les conditions d' émulsification correspondant aux applications visées (propriétés des fluides et débits mis en jeu) les microsystèmes selon l'invention tels que représentés sur les figures 5 à 14.

Ce banc d' émulsification constitue un dispositif 1 selon l'invention, dans lequel le microsystème 2 se compose de deux plaques en PMMA transparent (par exemple en PMMA commercialisé sous la marque déposée PLEXIGLAS ^® ) afin de faciliter les investigations optiques. Les micro-canaux sont gravés à l'aide d'une micro-fraise sur l'une de ces plaques.

Le microsystème 2 du banc d' émulsification représenté sur la figure 4 correspond à celui représenté sur les figures 5, comportant deux coudes (un au niveau de chaque microcanal de sortie 25, 26) . Mais, les configurations de microsystèmes selon l'invention telles que représentées sur les figures 6 et 10 (4 coudes au total), 7 (6 coudes au total), 8, 10 et 11 (8 coudes au total) et 9, et 12 à 14 (12 coudes au total) ont également été testées. Ces configurations de microsystèmes 2 selon l'invention représentent des versions significativement améliorées de la configuration de référence représentée sur les figures 1 à 3d.

Le banc d' émulsification 1 de la figure 4 est par ailleurs équipé de deux pompes volumétriques à double piston 40, 41 (par exemple celles commercialisées par ARMEN sous la dénomination commerciale APF-100) . La pression maximale et le débit maximum de travail de ces pompes 40, 41 sont respectivement 25 bars et 100 ml/min (débit maximal dans le cas de l'emploi de l'eau) . Afin de permettre une mesure précise du débit, le banc 1 est équipé de deux balances 50, 51 (par exemple des balances de marque déposée Sartorius® (modèle MSE2203) permettant une acquisition de la masse pesée au cours du temps dont la précision est de ±10 ^~3 g. La mesure de la pression est assurée par deux transmetteurs compacts de pression 60, 61 (par exemple commercialisés sous la marque déposée Gems®, modèle 3100) . La gamme de mesure du capteur de pression est de 0 - 25 bars pour une précision de ±0,25% de la pleine échelle. Ces capteurs de pression 60, 61 ont raccordés au circuit d'eau et d'huile entre la pompe et l'entrée du micro-canal. Les capteurs de pression 60, 61 mesurent la pression statique pour chacun des deux liquides mélangés. Toutes les connexions entre les pompes et les micro-canaux sont établies à l'aide de tubes en Fluoropolymère (FEP) dont les dimensions sont les suivantes : un diamètre intérieur (ID) de 1,55 mm et un diamètre extérieur (OD) de 3,125 mm.

L'exemple suivant illustre l'invention sans toutefois en limiter la portée. EXEMPLE

Le banc d' émulsification décrit précédemment et illustré sur la figure 4 a été utilisé pour tester dans différentes conditions d'écoulement proches des applications visées (tant au niveau des propriétés des fluides et des débits mis en jeu) les microsystèmes selon l'invention tels que représentés sur les figures 5 à 14, en les comparant au microsystème sans coude tels que représentés sur les figures 1 à 3d. Fluides employés

Durant ces tests, on a émulsionné en continu, à l'aide du banc d' émulsification illustré en figure 4 et conformément au procédé selon l'invention, une phase aqueuse (phase dispersée) et une phase lipidique (phase continue) .

L'eau a été employée comme phase aqueuse en quantité faible, n'excédant pas 20% en volume, comparativement à l'huile de tournesol qui représente la phase continue donc la phase majoritaire. L'huile de tournesol a été choisie afin de fonctionner selon le principe d'une maquette froide. La viscosité de cette huile, à température ambiante, correspond à la température du fuel lourd préchauffé dans un moteur. Les caractéristiques des différents fluides employés sont réunies dans le tableau 1 ci-après.

Tableau 1

L'ensemble des tests d' émulsification a été mené à une température de 25 "C. A cause des effets du frottement des fluides, l'émulsion en sortie du circuit d' émulsification connaît un échauffement de l'ordre de +5 ^° C par rapport à la température d'admission.

Pour l'ensemble des essais réalisés, le débit Q _h de phase huileuse dans un microcanal d'admission a été fixé à environ 60 ml/min environ, pour trois débits d'eau Q _e testés (environ 5 ml/min, 10ml/min et 15 ml/min) . Résultats d' émulsification

On étudie les propriétés de la pré-émulsion formée après l'impact (collision frontale) au niveau du croisement entre le jet d'eau et celui de l'huile de tournesol dans la zone de croisement 27 du microsystème 2 (par visualisation à haute fréquence de l'écoulement dans les micro-canaux de sortie), ainsi que par mesure des diamètre di o des gouttelettes formées dans l'émulsion à la sortie des micro-canaux (histogramme représenté sur la figure 15) . Visualisation à haute fréquence des écoulements

S' agissant d'écoulements de type diphasique caractérisé par des vitesses d'écoulement importantes et mis en œuvre dans des géométries complexes, il n'est pas envisageable de faire des simulations numériques.

Les visualisations à haute fréquence sont donc un moyen incontournable pour suivre le fractionnement des fluides dans le ou les coudes présents dans le canal d'émulsion. L'objectif de ces visualisations permet de montrer les lieux privilégiés du fractionnement, et aussi les zones où la coalescence des gouttelettes peut éventuellement se produire.

Les figures 10 et 11 illustrent les transformations se produisant sur le filament dans le microsystème à 4 coudes par micro-canal de sortie (huit coudes au total) , tandis que Les figures 12 à 14 concernent le microsystème à 6 coudes par micro-canal (12 coudes au total : cf. également la figure 9) .

Histogramme (figure 15) La figure 15 est un histogramme montrant l'influence du débit de la phase dispersée et du nombre de coudes sur le diamètre moyen di o des gouttelettes dans l'émulsion obtenue, obtenue en calculant la moyenne arithmétique des diamètres de gouttelettes ( di o ) pour l'échantillon analysé ( di o .

Cet histogramme permet de juger de la pertinence de l'ajout d'un ou plusieurs coudes supplémentaires. Les lettres a, b et c représentent les trois gammes de débits de la phase dispersée. Les données montrent l'intérêt de mettre en série deux coudes et de provoquer deux impacts au sein du microsystème (configuration présentée sur la figure 6) lorsqu'un débit important d'eau est utilisé (gamme "c" de débit d'eau de l'ordre de 15 ml/min) . La comparaison des diamètres moyens dio montre que le système de référence sans coude est moins adapté à la dispersion eau dans huile (voir l'histogramme de la figure 15) .

La présence des coudes a pour but de générer, en plus des forces visqueuses dont le rôle est prépondérant sur le fractionnement ^[15] , des contraintes supplémentaires servant à fragmenter le filament d'eau initialement formé (voir les figures 3a et 3b) au croisement au moment de l'impact entre le jet d'eau et le jet d'huile. Les différentes versions ont été conçues afin d'étudier expérimentalement l'effet d'un changement de direction brusque dans un seul ou bien plusieurs coudes successifs. La configuration comportant deux coudes et celle comportant six coudes incluent également un second impact des flux en sortie du dispositif. Ce second impact implique les flux d'émulsions initialement formées au premier impact et affinées par leur passage à travers les coudes.

Liste des références

[1] C.-X. Zhao, A.P.J. Middelberg. "Two-phase microfluidic flows." Chemical Engineering Science 66.7 (2011) : 1394-1411.

[2] H. À. Schubert, R. Engel. "Product and formulation engineering of emulsions." Chemical Engineering 82: 1137- 1143. [3] T. Nisisako, T. Hatsuzawa. "A microfluidic cross-flowing emulsion generator for producing biphasic droplets and anisotropically shaped polymer particles." Microfluidics and Nanofluidics 9.2-3 (2009) : 427-437. [4] N. Kiss, H. Pucher J. Wieser S. Scheler H. Jennewein D. Suzzi J. Khinast, G. Brenn. "Formation of 0 / W emulsions by static mixers for pharmaceutical applications." Chemical Engineering Science 66 : 5084-5094. [5] Belkadi, A. Étude expérimentale du fractionnement liquide-liquide en micro-canaux pour la production en continu de biodiesels émulsionnés. Ph.D. thesis, SPIGA, University of Nantes, France, 2015. [6] T. Nisisako, Toshiro Higuchi, Toru Torii. "Droplet formation in a microchannel network." Lab on a chip 2.1 (2002b) : 24-6.

[7] T. Nisisako, T. Higuchi, T. Torii. "Formation of droplets using branch channels in a microfluidic circuit." Proceedings of the 41st SICE Annual Conférence. SICE 2002.. vol. 2. 2002a, 957-959. [8] A. Tamir, S. Sobhi. "A new Two-Impinging-Streams Emulsifier." AIChE Journal 31.12 (1985) : 2089-2092.

[9] Kiljanski, Tomasz. "Préparation of emulsions using impinging streams." AIChE Journal 50 : 1636-1639.

[10] Ait-Mouheb, N. "Caractérisations expérimentale et numérique de l'écoulement et du transfert de matière dans des micromélangeurs." Ph.D. thesis, University of Nantes, France, 2010.

[11] N. Ait Mouheb, C. Solliec J. Havlica P. Legentilhomme J. Comiti J. Tihon, A. Montillet. "Flow characterization in T-shaped and crossshaped micromixers." Microfluidics and Nanofluidics 10.6 (2010) : 1185-1197.

[12] S. Nedjar, M. Tazerout, A. Montillet. "Synthèse en continu d'émulsions de type « eau dans huile » à l'aide de micromélangeurs." la Société Française de Génie des Procédés . Poster - 13e congrès de la société Française de Génie des Procédés, 2011.

[13] A. Montillet, M. Tazerout, S. Nedjar. "Continuous production of water-in-oil emulsion using micromixers." Fuel 106 : 410-416.

[14] A. Belkadi, A. Montillet J. Bellettre P. Massoli, D. Tarlet. "High-speed w/o emulsification within impinging and cross-flowing minichannels." Proceedings of the 3rd European Conférence on Microfluidics . Heidelberg, Germany, 2012.

[15] Galindo Alvarez, J.-M. Etude de l'inversion de phase catastrophique lors de l' émulsification de produits visqueux. Ph.D. thesis, Nancy, 2008.