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Title:
DEVICE AND METHOD FOR SEPARATING A GAS MIXTURE
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2017/042310
Kind Code:
A1
Abstract:
The invention relates to a device for separating a gas mixture into a product gas and an offgas by gas permeation, having a membrane unit (1) and a compressor (3) that is connected upstream of the membrane unit (1) and is preferably adjustable in terms of rotational speed, which membrane unit (1) has a gas inlet (1a), an outlet (1b) for retentate or product gas, and an outlet (1c) for permeate or offgas, wherein the membrane unit (1) has at least one other permeate outlet (1c') that is downstream of the gas inlet (1a), and the permeate outlet (1c') of the membrane unit (1) is connected by lines on the suction side to the compressor (3) or to the gas supply leading into the compressor, and wherein a pressure-regulating device (2) is provided at or downstream of the retentate outlet (1b), and use is made of a gas mixture, consisting primarily of CH4/CO2 and having a methane concentration of not greater than 30% by volume; and to the use of such a device and to a corresponding method.

Inventors:
SZIVACZ JOHANNES (AT)
WINTERSPERGER JOHANNES (AT)
Application Number:
PCT/EP2016/071261
Publication Date:
March 16, 2017
Filing Date:
September 09, 2016
Export Citation:
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Assignee:
AXIOM ANGEWANDTE PROZESSTECHNIK GES M B H (AT)
International Classes:
B01D53/22; B01D53/30; C10L3/10
Domestic Patent References:
WO2010141963A12010-12-16
Foreign References:
EP2762220A12014-08-06
EP2679297A12014-01-01
Attorney, Agent or Firm:
SONN & PARTNER PATENTANWÄLTE (AT)
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Claims:
P a t e n t a n s p r ü c h e:

1. Vorrichtung zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation mit einer Membraneinheit (1) und einem der Membraneinheit (1) vorgeschalteten, vorzugsweise dreh¬ zahlregelbaren Verdichter (3), welche Membraneinheit (1) einen Ga¬ seingang (la), einen Retentat- bzw. Produktgasausgang (lb) und ei¬ nen Permeat- bzw. Offgasausgang (lc) aufweist, wobei die Membran¬ einheit (1) mindestens einen weiteren, vom Gaseingang (la) stromabwärts liegenden Permeatausgang (lc') aufweist und der Permeat- ausgang (lc') der Membraneinheit (1) ansaugseitig mit dem Verdich¬ ter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr leitungsmäßig verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, dass am oder nach dem Retentatausgang (lb) eine Druckregeleinrichtung (2) vorgesehen ist und ein hauptsächlich aus CH4/C02 bestehendes Gasgemisch mit einer Methankonzentration nicht über 30 Vol.-% eingesetzt wird.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass am oder nach dem ersten Permeatausgang (lc) ein vorzugsweise drehzahlregelbarer Verdichter (4) und/oder eine Druckregeleinrichtung (5) vorgesehen ist bzw. sind.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass in der Leitung vom Permeatausgang (lc') der Membraneinheit (1) ansaugseitig zum Verdichter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr eine Druckregeleinrichtung (6) vorgesehen ist.

4. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der drehzahlregelbare Verdichter (3) und die Druckregeleinrichtung (2) mit einer Steuereinrichtung (7) verbunden sind.

5. Vorrichtung nach Anspruch 2 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass der vorzugsweise drehzahlregelbare Verdichter (4) und/oder die Druckregeleinrichtung (5) mit einer bzw. der Steuereinrichtung (7) verbunden sind.

6. Vorrichtung nach Anspruch 3 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Druckregeleinrichtung (6) mit einer bzw. der Steuereinrichtung (7) verbunden ist.

7. Verwendung einer Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6 zur Trennung eines hauptsächlich aus CH4/C02 bestehenden Gasgemi¬ sches mit einer Methankonzentration nicht über 30 Vol.-% in CH4 als Produktgas und C02 als Offgas .

8. Verfahren zur Auftrennung eines hauptsächlich aus CH4/C02 be¬ stehendes Gasgemisches mit einer Methankonzentration nicht über 30 Vol.-% in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation, dadurch ge¬ kennzeichnet, dass das Permeat einer Membraneinheit (1) teilweise im Gleichstrom und teilweise im Gegenstrom gewonnen wird, wobei das im Gleichstrom gewonnene Permeat druckbeaufschlagt und der Membraneinheit (1) wieder als Feedgas zugeführt wird, das im Ge¬ genstrom gewonnene Permeat als Offgas abgezogen wird, und weiters das Retentat der Membraneinheit (1) als Produktgas abgezogen wird, wobei der Abzug des im Gleichstrom gewonnenen Permeats in Abhängigkeit von der Konzentration von Produktgas im Offgas gesteuert bzw. geregelt wird.

9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Druck des Retentats in der Membraneinheit (1) erhöht wird.

Description:
Vorrichtung und Verfahren zur Auftrennung eines Gasgemisches

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung und ein Verfahren zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation.

Bei Gaspermeationsmembraneinheiten erfolgt die Trennung von Produktgas und Offgas mittels Permeation, wobei ein beispielsweise an Produktgas angereichertes Retentat und ein an Offgas angerei ¬ chertes Permeat gewonnen werden können. Die Konzentrationen an Produktgas im Retentat und Offgas im Permeat sind unter anderem von den jeweils angewendeten Prozess-Parametern abhängig, generell ist für eine erhöhte Produktgas-Qualität immer ein erhöhter Ener ¬ gieeinsatz erforderlich (wegen höherem Druck, niedrigerer Ausbeute in Bezug auf eingesetztes Feedgas, etc.). Verbesserte Verfahren zur Steigerung der Produktgas-Ausbeute oder zur effizienteren Nutzung von Energie im Zuge eines derartigen Verfahrens sind daher wünschenswert. Auch ist es wünschenswert, die bei der Errichtung einer Gaspermeationsanlage anfallenden Investitionskosten möglichst gering zu halten.

Bisher sind Vorrichtungen zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation derart aufgebaut, dass das druckbeaufschlagte Feedgas in einer Membraneinheit in das Retentat und in das Permeat aufgetrennt werden, wobei beispiels ¬ weise das Retentat das Produktgas und das Permeat das Offgas ent ¬ hält. Nachteil dieser einstufigen Lösung sind niedrige Produktgas ¬ qualität und niedrige Produktgasausbeute, die mit einem erhöhten Energiebedarf verbunden ist. Weiters ist diese Vorrichtung nur für sehr selektive Membranen wirtschaftlich einsetzbar.

Verbesserte Vorrichtungen zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation sind derart aufge ¬ baut, dass das Permeat einer ersten Membraneinheit druckbeauf ¬ schlagt als Feedgas für eine zweite Membraneinheit verwendet wird, wobei die Retentatströme der beiden Membraneinheiten das Produkt ¬ gas und der Permeatstrom der zweiten Membraneinheit das Offgas enthalten. Der Anlage kann gegebenenfalls noch ein Verdichter vorgeschaltet werden, wenn das Feedgas nicht druckbeaufschlagt vor ¬ handen ist. Der Vorteil dieser Vorrichtung ist eine verbesserte Produktgasausbeute. Nachteil dieser Lösung sind die weiterhin niedrige Produktgasqualität und ein aufgrund der erforderlichen Verdichtung des Gases für die zweite Membraneinheit erhöhter Ener- giebedarf. Weiters ist diese Vorrichtung nur für sehr selektive Membranen wirtschaftlich einsetzbar.

Weiters sind Vorrichtungen bekannt, wobei das Retentat einer ersten Membraneinheit als Feedgas einer zweiten Membraneinheit verwendet wird, das Permeat der zweiten Membraneinheit dem druck ¬ beaufschlagten Feedgas der ersten Membraneinheit beigemischt wird, das Retentat der zweiten Membraneinheit als Produktgas und das Permeat der ersten Membraneinheit als Offgas abgezogen wird. Da hier das Permeat der zweiten Membraneinheit sozusagen im Kreislauf geführt wird, muss die Dimension der Anlage und aller nötigen Tei ¬ le (Kompressoren, Leitungen, Membraneinheiten, Kälteabscheider, Schwefelfeinabscheider etc.) entsprechend dem Volumsstrom des im Kreislauf geführten Permeats der ersten Membraneinheit vergrößert werden. Bei einem angenommenen Volumsstrom an Feedgas von 100 m 3 /h und Beimischung von 80 m 3 /h an Permeat der zweiten Membraneinheit zu diesem Feedgas ergibt sich vor dem Kompressor ein Gesamtvolumsstrom von 180 m 3 /h, gemäß welchem die Anlage zu dimensionieren ist. Vorteil dieses Verfahren ist, dass eine höhere Ausbeute an Produktgas erzielt werden kann, auch können aufgrund der zweistu ¬ figen Ausführung weniger selektive Membranen eingesetzt werden, nachteilig ist dabei die um den Faktor 1,2 bis 2,5 nötige übergro ¬ ße Auslegung der Anlage und ein aufgrund der Rückführung erhöhter Energiebedarf .

Die US 4,130,403 A (Dl) offenbart die Rückkopplung des Reten- tatausgangs einer Membraneinheit an die Gaszufuhr einer weiteren Membraneinheit, wobei dieser lediglich eine einzige Membraneinheit vorgeschaltet ist.

Agrawal R et al . (Journal of Membran Science, Elsevier Scien ¬ tific Publ . Company, Bd. 112, Nr. 2) ist auf kaskadierte Anordnun ¬ gen mit zwei Kompressoren gerichtet. Fig. 6 zeigt Rückkopplungen an den Gaseingang der jeweils ersten Membraneinheit.

Die FR 2 917 305 AI (D3) offenbart eine Matrixanordnung einer Vielzahl von Membraneinheiten.

Aus der WO 2010/141963 AI ist eine Vorrichtung zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation mit mindestens zwei Membraneinheiten (1) und (2) und einem der ersten Membraneinheit (1) vorgeschalteten Verdichter (3) bekannt, welche Membraneinheiten (1) und (2) einen Gaseingang (la, 2a), einen Retentatausgang (lb, 2b) und einen Permeatausgang (lc, 2c) aufweisen, wobei der Retentatausgang (lb) der ersten Membranein- heit (1) mit dem Gaseingang (2a) der zweiten Membraneinheit (2), der Permeatausgang (2c) der zweiten Membraneinheit (2) ansaugsei- tig mit dem Verdichter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr und der Verdichter (3) mit dem Gaseingang (la) der ersten Membraneinheit (1) leitungsmäßig verbunden ist, Produktgas über Retentatausgang (2b) und Offgas über Permeatausgang (lc) erhalten wird.

Bei einer solchen Vorrichtung ist gemäß der WO 2010/141963 AI vorgesehen, dass der Permeatausgang (4c) einer vorgeschalteten Membraneinheit (4) mit der Gaszufuhr des Verdichters (3) leitungs ¬ mäßig verbunden ist, wobei der Membraneinheit (4) noch mindestens eine weitere Membraneinheit (5) durch leitungsmäßige Verbindung des Retentatausgangs (5b) der weiteren Membraneinheit (5) mit dem Gaseingang (4a) der Membraneinheit (4) vorgeschaltet ist und zu ¬ sätzliches Produktgas über Retentatausgang (4b) und zusätzliches Offgas über Permeatausgang (5c) erhalten wird.

All diesen Vorrichtungen gemeinsam ist, dass die einzelnen Membraneinheiten immer im Gegenstrom betrieben werden.

Aus der WO 2010/141963 AI sind Membraneinheiten bekannt, die einen Gaseingang, einen Retentatausgang und zwei Permeatausgänge aufweisen, wobei die Permeaträume solcher Membraneinheiten jeweils im Bereich zwischen den beiden Permeatausgängen durch eine Wand abgetrennt sein können. Solche Membraneinheiten sollen eine erhöhte Produktgas-Ausbeute ermöglichen.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht nun darin, eine Vorrichtung und ein Verfahren zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation zur Verfügung zu stellen, welche eine möglichst geringe, durch Steuerung der Vorrichtung einstellbare Konzentration von Produktgas im Offgas sowie einen effizienteren Energieeinsatz ermöglicht.

Die Erfindung geht dabei von einer Vorrichtung zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation mit einer Membraneinheit (1) und einem der Membraneinheit (1) vor ¬ geschalteten, vorzugsweise drehzahlregelbaren Verdichter (3) aus, welche Membraneinheit (1) einen Gaseingang (la), einen Retentat- bzw. Produktgasausgang (lb) und einen Permeat- bzw. Offgasausgang (lc) aufweist, wobei die Membraneinheit (1) mindestens einen wei ¬ teren, vom Gaseingang (la) stromabwärts liegenden Permeatausgang (lc') aufweist und der Permeatausgang (lc') der Membraneinheit (1) ansaugseitig mit dem Verdichter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr leitungsmäßig verbunden ist. Dabei ist erfindungsgemäß vorgesehen, dass am oder nach dem Retentatausgang (lb) eine Druckregeleinrichtung (2) vorgesehen ist und ein hauptsächlich aus CH 4 /CO 2 bestehendes Gasgemisch mit einer Methankonzentra ¬ tion nicht über 30 Vol.-% eingesetzt wird. Durch diese Kombination von Druckregeleinrichtung und bestimmtem Gasgemisch (wobei „hauptsächlich" für den Zweck der vorliegenden Erfindung einen Anteil im Gasgemisch von mehr als 50 Vol.-%, vorzugsweise mehr als 55 Vol.- %, 60 Vol.-%, 65 Vol.-%, 70 Vol.-%, 75 Vol.-%, 80 Vol.-%, 85 Vol.- %, insbesondere bevorzugt mehr als 90 Vol.-% bzw. 95 Vol.-%, be ¬ deutet) , welche einerseits die Methankonzentration im Feedgas be ¬ schränkt und gleichzeitig durch die Druckregeleinrichtung für das Retentat einen Widerstand im Retentatraum vorsieht und beispiels ¬ weise durch ein Ventil oder Stellventil, die Ansaugseite eines vorzugsweise drehzahlregelbaren Verdichters oder (ebenfalls vor ¬ zugsweise drehzahlregelbaren) Kompressors oder eine Zuleitung in eine Stufe eines vorzugsweise drehzahlregelbaren mehrstufigen Verdichters oder Kompressors dargestellt sein kann, ist es möglich, die Druckregeleinrichtung den Vorgaben entsprechend mehr oder weniger zu schliessen bzw. einen Widerstand durch die Drehzahl des Verdichters oder Kompressors zu geben oder durch Regelung bzw. Steuerung der Drehzahl des Verdichters oder Kompressors einzustellen. Ein Schließen des Regelventil (2) ist dabei nicht not ¬ wendigerweise mit einer Druckerhöhung im Retentatraum verbunden, so kann beispielsweise zusammen mit der Schließung des Regelventil

(2) eine Drehzahlminderung im Kompressor (3) einhergehen, wodurch der Druck im Retentatraum letztendlich gleich bleibt und nicht erhöht wird. Wichtig ist nur, dass in der erfindungsgemäßen Membraneinheit retentatseitige ein Widerstand für das dort vorhandene Gasgemisch vorgesehen wird. Dadurch kann die Membraneinheit im Bereich des zweiten, vom Gaseingang stromabwärts gelegenen Permeatausgang (lc') zumindest teilweise kontrolliert im Gleichstrom be ¬ trieben werden, während die Membraneinheit im Bereich des ersten Permeatausgangs , wie üblich, vorwiegend im Gegenstrom betrieben wird. "Zumindest teilweise" bzw." vorwiegend" bedeuten dabei nicht, dass an beiden Permeatausgängen zugleich Gleichstrom und Gegenstrom herrscht (was technisch unmöglich ist) , sondern dass das am jeweiligen Permeatausgang austretende Permeat aus einem Be- reich der Membran stammt, welcher, je nach dem gewählten Bedingungen, eben permeatseitig entweder in Gleich- oder im Gegenstrom zur retentatseitigen Strömungsrichtung betrieben wurde. Daraus ergeben sich überraschenderweise wesentliche Verbesserungen beim Betrieb der erfindungsgemäßen Vorrichtung, hauptsächlich hinsichtlich einer Verringerung der Konzentration an Produktgas im Offgas aber auch hinsichtlich einer Erhöhung der Menge an Produktgas. So kann erfindungsgemäß bei der Trennung eines hauptsächlich aus CH 4 /C0 2 bestehenden Gasgemisches, beispielsweise Schwachgas, Grubengas o- der Biogas, in CH 4 als Produktgas und hauptsächlich C0 2 als Offgas mittels der erfindungsgemäßen Vorrichtung eine überraschend hohe Recovery an CH 4 im Produktgas von mehr als 98%, vorzugsweise bis zu 99, 8 % erreicht werden, wenn die Methankonzentration im Feedgas wie erfindungsgemäß vorgesehen nicht über 30 Vol.-% liegt. Selbst ¬ verständlich kann, beispielsweise bei Vorsehen von Sensoren an geeigneter Stelle in der erfindungsgemäßen Vorrichtung, die Druckregeleinrichtung auch automatisiert betrieben werden, indem die Druckregeleinrichtung mittels einer Steuereinrichtung zur Einhaltung eines vorgegebenen, an einem oder mehreren Stellen innerhalb oder außerhalb der erfindungsgemäßen Vorrichtung gemessenen Grenzwertes geöffnet bzw. geschlossen wird. Der Grenzwert kann bei ¬ spielsweise die Methankonzentration im Offgas sein, wobei in dem Fall der Sensor ein an oder nahe beim Permeatausgang (lc) vorgesehener Gassensor sein kann. Beispielsweise ist für die Freisetzung von Methan (Produktgas bzw. Retentat bei der Trennung von Biogas mittels Gaspermeation) in Deutschland die maximal emittierbare Me ¬ thanmenge im Abgas auf 0,2 Vol.-% der im Biogasprozess produzier ¬ ten Methanmasse begrenzt, wobei das Einhalten dieses Grenzwerts beispielsweise durch die erfindungsgemäße Vorrichtung bei Vorsehen einer Steuereinrichtung auch automatisiert vorgesehen werden kann. Dadurch, dass der Permeatausgang (lc') der Membraneinheit (1) an- saugseitig mit dem Verdichter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr leitungsmäßig verbunden ist wird vorgesehen, dass das Permeat dem Feedgas vor oder während seiner Druckbeaufschla ¬ gung zugeführt werden kann. Sofern die Zufuhr ein höheres Druckniveau erfordert, kann dieses durch gegebenenfalls zusätzlich vorge ¬ sehene Verdichter oder Kompressoren (auf welche im Folgenden nicht ausdrücklich Bezug genommen wird) bewerkstelligt werden. Idealerweise kann ein die erfindungsgemäße Vorrichtung über den Permeat ¬ ausgang (lc) verlassendes Offgas (C0 2 ) ohne weitere Reinigung be- züglich des enthaltenen Methan direkt emittiert bzw. weiterverwendet werden.

Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist vorgesehen, dass am oder nach dem ersten Permeatausgang (lc) ein vorzugsweise drehzahlregelbarer Verdichter (4) und/oder eine Druckregeleinrichtung (5) vorgesehen ist bzw. sind. Durch das Vorsehen einer Druckregeleinrichtung, beispielsweise eines Ventils oder Stellventils, kann bei Verringerung des Durch ¬ flusses durch das Ventil im Permeatraum der erfindungsgemäßen Vorrichtung ein Rückstau erzeugt werden, wodurch sich die im Gleichstrom betriebene Fläche der Trennmembran vergrößert. Wird anderer ¬ seits am oder nach dem ersten Permeatausgang (lc) ein vorzugsweise drehzahlregelbarer Verdichter betrieben, erhöht sich der Abzug von Offgas aus dem ersten Permeatausgang (lc) und die im Gleichstrom betriebene Fläche der Trennmembran verringert sich. Beim Vorsehen von sowohl Druckregeleinrichtung als auch vorzugsweise drehzahlregelbaren Verdichter kann die erfindungsgemäße Vorrichtung somit in jede Richtung gesteuert werden.

Günstig ist auch, wenn in der Leitung vom Permeatausgang (lc') der Membraneinheit (1) ansaugseitig zum Verdichter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr eine Druckregeleinrichtung (6) vorgesehen ist. Ähnlich wie bei der zuvor beschriebenen bevorzugten Ausführungsform kann durch das Vorsehen eine Druckregeleinrichtung in der Leitung vom Permeatausgang (lc') der Membraneinheit (1) ansaugseitig zum Verdichter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr der Rückstau in den Permeatraum der erfindungsgemäßen Vorrichtung vergrößert werden (wenn die Druckregeleinrichtung, beispielsweise ein Ventil oder Stellventil, den Gasdurchfluss verringert) , wodurch sich die im Gleichstrom betrie ¬ bene Fläche der Trennmembran verringert. Wenn andererseits die Druckregeleinrichtung geöffnet wird, ergibt sich aus der Ansaug- leistung des Verdichters (3) im Permeatraum zumindest im Bereich des Permeatausgangs (lc') ein Druckverlust, wodurch sich die im Gleichstrom betriebene Fläche der Trennmembran vergrößert. Unter den Schutzbereich der vorliegenden Erfindung fällt jedenfalls auch eine Ausführungsform, bei welcher die Leitung vom Permeatausgang (lc') der Membraneinheit (1) ansaugseitig in einen Verdichter bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr einer parallelen Membraneinheit führt. Dabei ist in der Leitung vorzugsweise ebenfalls die Druckregeleinrichtung (6) vorgesehen, welche in Abhängigkeit von der Konzentration von Produktgas im Offgas gesteuert bzw. ge ¬ regelt wird.

Erfindungsgemäß wird auch vorgesehen, dass der drehzahlregel ¬ bare Verdichter (3) und die Druckregeleinrichtung (2) mit einer Steuereinrichtung (7) verbunden sind. Bei Vorsehen von beispielsweise einem Gassensor im Bereich des Permeatausgangs (lc), welcher Gassensor beispielsweise die Konzentration an Produktgas im Offgas direkt oder indirekt messen kann, ist es wie bereits zuvor erwähnt möglich, die erfindungsgemäße Vorrichtung derart zu betreiben, dass ein vorgegebener Produktgasanteil im Offgas nicht überschrit ¬ ten wird.

Eine weitere bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass der vorzugsweise dreh ¬ zahlregelbare Verdichter (4) und/oder die Druckregeleinrichtung

(5) mit einer bzw. der Steuereinrichtung (7) verbunden sind. Bei Vorsehen von beispielsweise einem Gassensor im Bereich des Permeatausgangs (lc), welcher Gassensor beispielsweise die Konzentra ¬ tion an Produktgas im Offgas direkt oder indirekt messen kann, ist es wie bereits zuvor erwähnt möglich, die erfindungsgemäße Vor ¬ richtung derart zu betreiben, dass ein vorgegebener Produktgasanteil im Offgas nicht überschritten wird.

Dabei ist ebenfalls günstig, wenn die Druckregeleinrichtung

(6) mit einer bzw. der Steuereinrichtung (7) verbunden ist. Bei Vorsehen von beispielsweise einem Gassensor im Bereich des Permeatausgangs (lc), welcher Gassensor beispielsweise die Konzentra ¬ tion an Produktgas im Offgas direkt oder indirekt messen kann, ist es wie bereits zuvor erwähnt möglich, die erfindungsgemäße Vor ¬ richtung derart zu betreiben, dass ein vorgegebener Produktgasanteil im Offgas nicht überschritten wird.

Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung wird die genannte Vorrichtung zur Trennung eines hauptsächlich aus CH 4 /CO 2 bestehenden Gasgemisches in CH 4 als Produktgas und haupt ¬ sächlich C0 2 als Offgas eingesetzt. Beispiele für derartige Gasge ¬ misches sind Schwachgas, Grubengas, Biogas et cetera.

Noch ein weiterer Aspekt der vorliegenden Erfindung betrifft ein Verfahren zur Auftrennung eines Gasgemisches in Produktgas und Offgas mittels Gaspermeation, dadurch gekennzeichnet, dass das Permeat einer Membraneinheit (1) teilweise im Gleichstrom und teilweise im Gegenstrom gewonnen wird, wobei das im Gleichstrom gewonnene Permeat druckbeaufschlagt und der Membraneinheit (1) wieder als Feedgas zugeführt wird, das die Gegenstrom gewonnene Permeat als Offgas abgezogen wird, und weiters das Retentat der Membraneinheit (1) als Produktgas abgezogen wird, wobei der Abzug des im Gleichstrom gewonnenen Permeats in Abhängigkeit von der Konzentration von Produktgas im Offgas gesteuert bzw. geregelt wird. Der Abzug des im Gleichstrom gewonnenen Permeats erfolgt da ¬ bei über die genannte Druckbeaufschlagung, wodurch das Permeat der Membraneinheit wieder als Feedgas zugeführt wird.

Vorzugsweise ist dabei vorgesehen, dass der Druck des Reten- tats in der Membraneinheit (1) erhöht wird. Wie bereits ausgeführt wird beispielsweise durch Vorsehen eines Widerstandes, wie oben hinsichtlich des Widerstandes (2) geoffenbart, der Druck des Re ¬ tentat in der Membraneinheit erhöht, was in weiterer Folge zu ei ¬ ner Vermehrung des im Gleichstrom gewonnenen Permeats führt.

Die vorliegende Erfindung wird nun unter Bezugnahme auf die beiliegenden Figuren näher erklärt. Dabei zeigen:

Fig. 1 ein Blockschaltbild einer erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einer Membraneinheit (1), einer Druckregeleinrichtung (2) und einem der Membraneinheit (1) vorgeschalteten Kompressor bzw. Verdichter (3) ;

Fig. 2 ein Blockschaltbild der Vorrichtung von Fig. 1 mit zusätzlich einer zweiten Druckregeleinrichtung (5) sowie einem zweiten Kompressor bzw. Verdichter (4);

Fig. 3 ein Blockschaltbild der Vorrichtung von Fig. 2 mit zusätzlich einer dritten Druckregeleinrichtung (6) sowie

Fig. 4 ein Blockschaltbild der Vorrichtung von Fig. 3 mit zusätzlich einer Steuereinrichtung (7);

Fig. 5 einen Vergleich zwischen den erzielten Werten bei Betrieb desselben Membraneinheit im Gegenstrom, im Gleichstrom sowie gemäß der vorliegenden Erfindung (mit teilweisem Betrieb im Gleichstrom) ;

Fig. 6 die hinsichtlich Recovery erzielten Ergebnisse bei stufenloser Veränderung des Anteils an im Gleichstrom betriebene Membranfläche, wobei dieselben Membraneinheit wie für die Ergeb ¬ nisse von Figur 5 verwendet wurde und

Fig. 7a und 7b eine Veranschaulichung der erfindungsgemäß verwendeten Begriffe Gleich- und Gegenstrom bzw. „zumindest teilwei ¬ se" und „vorwiegend" .

Die Membraneinheit gemäß Fig. 1 weist einen Gaseingang (la), einen Retentatausgang (lb) und einen zusätzlichen Permeat- ausgang (lc') auf. In der Membraneinheit (1) wird im Gegenstrombe- reich anfallendes Offgas über der Permeatausgang (lc) abgeführt, im Gleichstrombereich über Permeatausgang (lc') und mittels des Verdichters (3) abgesaugtes Permeat wird über den Verdichter (3) der Membraneinheit (1) wieder als Feedgas wieder zugeführt. Dadurch wird über Verdichter (3), Gaseingang (la) und Permeatausgang (lc') in der Membraneinheit (1) im Gleichstrombereich abgetrenntes Offgas im Kreislauf geführt. Produktgas wird über den Re- tentatausgang (lb) abgeführt, wobei die dort vorgesehene Druckre ¬ geleinrichtung (2) dazu dient, den Druck im Retentatraum der Membraneinheit (1) zu erhöhen, wodurch der erfindungsgemäße Betrieb der Trennmembran im teilweisen Gleichstrom erst kontrollierbar wird. Hinsichtlich Fig. 1 gilt unabhängig davon, wo genau die Per- meatausgänge zueinander platziert sind (abgesehen davon, dass der Permeatausgang lc' zwingend stromabwärts vom Gaseingang la sein muss) folgendes:

Bezüglich Permeatausgang lc wird ein vom linken Bereich (vom Ausgang lc aus gesehen) des Permeatraums stammendes Permeat im Gleichstrom gewonnenen, da die Strömungsrichtung des Retentats von Gaseingang la zum Retentatausgang lb gleich ist mit der Strömungsrichtung vom linken Bereich des Permeatraums zum Permeatausgang lc. Andererseits wird ein vom rechten Bereich (vom Ausgang lc aus gesehen) des Permeatraums stammendes Permeat im Gegenstrom gewon ¬ nenen, da die Strömungsrichtung des Retentats von Gaseingang la zum Retentatausgang lb entgegengesetzt ist zur Strömungsrichtung vom rechten Bereich des Permeatraums zum Permeatausgang lc.

Ähnliches gilt bezüglich Permeatausgang lc', dort wird ein vom linken Bereich (vom Ausgang lc' aus gesehen) des Permeatraums stammendes Permeat ebenfalls im Gleichstrom gewonnenen, da die Strömungsrichtung des Retentats von Gaseingang la zum Retentatausgang lb gleich ist mit der Strömungsrichtung vom linken Bereich des Permeatraums zum Permeatausgang lc'. Andererseits wird ein vom rechten Bereich (vom Ausgang lc' aus gesehen) des Permeatraums stammendes Permeat im Gegenstrom gewonnenen, da die Strömungsrichtung des Retentats von Gaseingang la zum Retentatausgang lb entgegengesetzt ist zur Strömungsrichtung vom rechten Bereich des Permeatraums zum Permeatausgang lc'. Es versteht sich von selbst, dass an keinem Permeatausgang ein Permeat vorhanden sein kann, welches von Bereichen der Membran stammt, welche ausschließlich in Gleich- bzw. ausschließlich im Gegenstrom betrieben wurden. In Fig. 2 wird die Ausführungsform von Fig. 1 gezeigt, wobei in der an den Permeatausgang (lc) anschließenden Leitung eine zweiten Druckregeleinrichtung (5) sowie ein zweiter, vorzugsweise drehzahlregelbarer Kompressor bzw. Verdichter (4) vorgesehen ist. Bei Schließen der Druckregeleinrichtung (5) staut sich Offgas zurück in den Retentatraum der Membraneinheit (1), wodurch zwangs ¬ weise mehr Retentat beim Retentatausgang (lc') austreten muss, wodurch sich die im Gleichstrom betriebene Fläche der Trennmembran vergrößert. Wird andererseits die Druckregeleinrichtung (5) voll ¬ ständig geöffnet und der vorzugsweise drehzahlregelbare Verdichter (4) gestartet, muss zwangsweise mehr Retentat beim Retentatausgang (lc) austreten, wodurch sich der Abzug von Offgas aus dem ersten Permeatausgang (lc) erhöht und sich die im Gleichstrom betriebene Fläche der Trennmembran verringert.

In Fig. 3 wird die Ausführungsform von Fig. 2 gezeigt, wobei in der Leitung zwischen Permeatausgang (lc') und Verdichter (3) bzw. Zugangsleitung zum Verdichter (3) eine weitere Druckregeleinrichtung (6) vorgesehen ist. Mittels dieser Druckregeleinrichtung (6) kann der Austritt von Permeat aus dem Permeatraum der Membraneinheit (1) über den Permeatausgang (lc') unabhängig von der Leistung des Verdichters (3) verringert werden, wodurch sich die Druckverhältnisse im Permeatraum nahe dem Permeatausgang (lc') verändern. Bei erzeugtem Rückstau drängt das Retentat vermehrt zum Retentatausgang (lc), wodurch sich die im Gleichstrom betriebene Fläche der Trennmembran ebenfalls verringert.

In Figur 4 wird die Ausführungsform von Fig. 3 gezeigt, wobei die Druckregeleinrichtungen (2, 5, 6) und die Verdichter (3, 4) mit einer Steuereinrichtung (7) verbunden sind. Es sei in diesem Zusammenhang ausdrücklich angemerkt, dass erfindungsgemäß auch ei ¬ ne Verbindung von nur einzelnen der Einrichtungen (2, 3, 4, 5, 6) mit der Steuereinrichtung vorgesehen ist. Allfällige für den Betrieb der Steuereinrichtung nötige Sensoren, beispielsweise Gas ¬ sensoren, Drucksensoren und/oder Durchflusssensoren, werden in den Figuren 1 bis 4 nicht gezeigt. Die Steuereinrichtung (7) ist derart ausgelegt, dass sie das Öffnen und Schließen der Druckre ¬ geleinrichtungen (2, 5, 6) unabhängig voneinander sowie eine ebenfalls unabhängige Regelung der Drehzahl der Verdichter (3, 4) vorsehen kann.

Aus Figur 5 ist ersichtlich, dass sich die Werte für den Betrieb der Membraneinheit im Gegenstrom bzw. im Gleichstrom nur we- nig voneinander unterscheiden, erst bei teilweisem Betrieb der Membranfläche im gegen Strom und teilweisem Betrieb im Gleichstrom ist ein deutliches Anwachsen der Recovery erkennbar. Dies ist insofern günstig, als bei Verwendung der erfindungsgemäßen Membraneinheit bzw. Betrieb der Membraneinheit gemäß der vorliegenden Er ¬ findung bei einer Methankonzentration im Feedgas nicht über 30 Vol.% der Methananteil im Offgas auf bisher unerreichte Werte re ¬ duziert werden kann, was insbesondere hinsichtlich der Effizienz der Abtrennung von Methan aus dem verwendeten Feedgas wesentliche Vorteile bringt. Es versteht sich, dass die erfindungsgemäße Vor ¬ richtung nicht nur für die Abtrennung von Methan aus einem methan- hältigen Feedgas einsetzbar ist sondern, bei Verwendung von für das jeweilige Gasgemisch geeigneten Permeationsmembranen, die Recovery an Produktgas für jegliches Gasgemisch wesentlich steigern kann.

Aus Figur 7a, in Anlehnung an Figur 1, ist leicht ersichtlich, dass bei lc' austretendes bzw. abgesaugtes Permeat mehrheitlich (d.h. mehr als die Hälfte) von Bereichen der Membran stammt, welche im Gleichstrom betrieben wurden.

Wenn nun ausgehend von der in Figur 7a dargestellten Situation die Drehzahl des Verdichters (3) verringert wird, verändert sich auch die Zusammensetzung des bei lc' austretendes bzw. abgesaugtes Permeats, das Permeat wird dann weniger von Bereichen der Membran stammen, welche im Gleichstrom betrieben wurden (siehe Figur 7b) .

Wie bereits ausgeführt dient die Druckregeleinrichtung dabei dazu, in der erfindungsgemäßen Membraneinheit retentatseitig einen Widerstand vorzusehen, ohne Druckregeleinrichtung (2) wäre im Re- tentatraum kein Gegendruck vorhanden und eine Trennung nicht möglich. Druckerhöhungen im Retentatraum werden erfindungsgemäß zumeist über Drehzahlerhöhungen des Verdichters (3) vorgesehen, wodurch sich auch die Menge an in die Membraneinheit zugeführtem Feedgas verändert.

Darüber hinaus ist dem Fachmann auch klar, dass an einer erfindungsgemäß verwendeten Trennmembran immer ein Konzentrationsgefälle bezüglich des durch die Membran hindurchtretenden Methans gegeben ist, im rechten Teil der Membran (nahe dem Retentatausgang lb) ist das Permeat im Permeatraum jedenfalls methanreicher als im linken Teil der Membran (nahe dem Feedgaseingang la) .

Wenn in der erfindungsgemäßen Membraneinheit retentatseitig ein Widerstand erzeugt wird (beispielsweise indem das Regelventil (2) weiter geschlossen wird, wodurch sich im Retentatraum Druck aufbaut) und der Permeatausgang (lc') der Membraneinheit (1) an- saugseitig mit dem Verdichter (3) bzw. der in den Verdichter führenden Gaszufuhr leitungsmäßig verbunden ist, wird Permeat über den Permeatausgang (lc') abgezogen und dem Feedgas wieder zugemengt. Die Zusammensetzung des Permeats welches über den Permeat ¬ ausgang (lc') abgezogen wird kann dabei durch die gewählte Drehzahl des Verdichter (3) beeinflusst werden. Durch Erhöhung der Drehzahl vergrößert sich die Menge an Permeat welches von Berei ¬ chen der Membran stammt, die im Gleichstrom betrieben werden (Figur 7a) , bei Verringerung der Drehzahl verringert sich entsprechend die Menge an Permeat welches von Bereichen der Membran stammt die im Gleichstrom betrieben werden (Figur 7b) .

Da die Gesamtmenge an durch die Membran hindurchtretendem Permeat praktisch konstant gehalten werden kann (eine durch Erhöhung der Drehzahl des Verdichters (3) verursachte Druckerhöhung im Re ¬ tentatraum und eine damit verbundene geänderte Trennleistung der Membran kann durch entsprechendes Öffnen der Druckregeleinrichtung

(2) und damit Verminderung des Widerstands ausgeglichen werden), kann die Zusammensetzung des Offgases hinsichtlich seines Methangehalts erfindungsgemäß über die Drehzahl des Verdichters (3) ge ¬ steuert werden.

Der erfinderische Effekt, dessen Auftreten allerdings auf Me ¬ thankonzentrationen im Feedgas von nicht über 30 Vol.-% beschränkt ist, wird also nicht allein über die Druckregeleinrichtung (2) erzielt, diese dient nur dazu, im Retentatraum der erfindungsgemäßen Membraneinheit einen Widerstand vorzusehen. Der gewünschte Effekt wird über die Drehzahl des Verdichters (3) , gegebenenfalls in Kom ¬ bination mit der Druckregeleinrichtung (2), erzielt.