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Title:
DEVICE FOR THE RECOMBINATION OF HYDROGEN AND OXYGEN AND THE USE OF SAID DEVICE
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/1991/018398
Kind Code:
A1
Abstract:
The surface recombiner (R) has catalytic flat bodies (1) over which the gas/vapour mixture containing the hydrogen to be removed is passed and also a casing (2) surrounding and supporting the flat bodies (1). According to the invention, the casing (2) has at least one permanently open gas inlet aperture (3) and a permanently open gas outlet aperture (4) which intercommunicate via a gas flow path inside the casing. The catalytic flat bodies (1) are arranged inside the casing (2) after the gas inlet aperture (3) in the gas flow path. The casing (2) preferably has the dimensions of a space heater in which the gas inlet aperture (3) is preferably arranged in the lower part and directed downwards and the gas outlet aperture (4) is arranged in the upper region of a front panel (2b) of the casing (2). The device makes it possible advantageously to form a dual system together with catalytic H�2? igniters and H�2? spark igniters, which is suitable for nuclear power stations.

Inventors:
HECK REINHARD (DE)
SCHWENK KARL-HEINZ (DE)
Application Number:
PCT/DE1991/000379
Publication Date:
November 28, 1991
Filing Date:
May 09, 1991
Export Citation:
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Assignee:
SIEMENS AG (DE)
International Classes:
B01J23/42; B01D53/22; B01J8/04; B01J12/00; B01J23/44; B01J35/04; B01J37/02; C01B3/54; C01B5/00; G21C9/04; G21C9/06; G21C19/30; G21C19/303; G21C19/317; G21F9/02; (IPC1-7): B01J37/02; C01B5/00; G21C19/30
Foreign References:
EP0301536A21989-02-01
DE9000830U11990-03-29
Other References:
PATENT ABSTRACTS OF JAPAN, Band 1, Nr. 111, 26. September 1977; & JP-A-52 075 657 (MITSUBISHI JUKOGYO K.K.) 24-06-1977, siehe die Zusammenfassung
Attorney, Agent or Firm:
SIEMENS AG (DE)
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Claims:
25 Patentansprüche
1. Vorrichtung zur Rekombination von Wasserstoff und Sauer¬ stoff mit Hilfe von Katalysatorkörpern (1), die auf ihrer Oberfläche eine katalytische Beschichtung tragen und über welche das den zu beseitigenden Wasserstoff enthaltende Gas/Dampfgemisch leitbar ist, mit einem die Katalysatorkörper (1) umgebenden und halternden Gehäuse, wobei das Gehäuse (2)' mindestens je eine permanent offene Gaseinlaßöffnung (3) und eine permanent offene Gasaus¬ laßöffnung (4) aufweist, wobei diese Öffnungen über einen gehäuseinternen Gasströmungsweg (11) miteinander kommunizie¬ ren, und wobei die Katalysatorkörper (1) innerhalb des Ge¬ häuses (2) der Gaseinlaßöffnung (3) im Gasströmungsweg nachgeschaltet angeordnet sind, mit den weiteren Merkmalen, daß die Katalysatorkörper (1) aus mehrschichtigem Blech beste¬ hende Flächenkörper sind, die in einer Multikanalanordnung eine Mehrzahl von einander parallel geschalteten Gasströmungs kanälen bilden, deren Kanalquerschnitt durch wenigstens zwei mit Abstand einander benachbarte Flächenkörper bzw. an den Enden der Multikanalanordnung durch wenigstens einen Flächen¬ körper begrenzt ist, wobei die Flächenkörper jeweils aufweisen: ein Tragblech, eine poröse HaftvermittlerOberflächenstruktur des Tragblech in einer Stärke unter 10 μm, eine auf die HaftvermittlerOberflächenstruktur aufge¬ brachte, oberf lächenvergrößernde, poröse Zwischenschicht, vorzugsweise aus A120,, welche eine ebenfalls im μmBereich liegende Schichtdicke hat, und eine auf die Zwischenschicht aufgebrachte Katalysator Beschichtung, bestehend aus einem der beiden Edelmetalle Platin oder Palladium der VIII. Nebengruppe des Perioden¬ systems, in derart feinverteilter Form, daß die Porosität der Zwischenschicht erhalten bleibt. 26 L.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, g e k e n n z e i c h n e t d u r c h Platin als Kataly¬ satorBeschichtung mit einem Gewicht pro Flächeneinheit im Bereich zwischen 0,05 mg/cm2 bis 1,0 mg/cm2.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Haft¬ vermittlerOberflächenstruktur eine Stärke im Bereich zwischen 1 und 5 μm hat.
4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Stär¬ ke der Zwischenschicht im Bereich zwischen 5 und 20 μm liegt.
5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß auch die HaftvermittlerOberflächenstruktur aus A120, besteht.
6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der gehäuseinterne Gasströmungsweg vertikal von unten nach oben gerichtet ist und die Flächenkörper mit ihren Blechebenen ebenfalls vertikal im gehäuseinternen Gasströmungsweg ausge¬ richtet angeordnet sind.
7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Gehäuse (2) quaderformig ausgebildet ist und die GaseinlaßÖf f nung (3) im Boden oder unteren Bereich vertikal nach unten gerichtet, sowie die Gasauslaßöffnung (4) im oberen Bereich einer frontseitigen Wand (2b) des Gehäuses (2) angeordnet sind.
8. Vorrichtung nach Anspruch 6 oder 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Gehäuse (2) etwa die Abmessungen eines Raumheizkörpers hat und 27 hierzu front und rückseitige Wände (2b, 2c) aufweist, deren Breite (b) und Höhe (h) ein Mehrfaches des Tiefenmaßes (t) seiner Mantelwände (2a, 2d, 2e, 2f) beträgt.
9. Vorrichtung nach Anspruch 7 oder 8, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Gehäuse (2) in seinem unteren Bereich eine Aufnahme (13) für einen de und remontablen Einschub (14) bildet und daß der Einschub die katalytischen Flächenkörper (1), die Gaseinlaß Öffnung (3) und mit dem Gehäuse (2) ein Kanalsystem (15) zur Um und Durchströmung der katalytischen Flächenkörper (1) mit dem zu behandelnden Gas/Dampfgemisch aufweist.
10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der gehäuseinterne Strömungsweg (flf2) mit Leitwandanordnungen (2e,18,8) versehen ist, welche bei nicht übereinstimmenden Richtungen der Gaseinlaßöffnung (3) und der externen Anströ mung (fl) bzw der Gasauslaßöffnung (4) und der gehäuseinternen Gasströmung (flf2) die Gasströmung parallel zu den Flächen¬ körpern (1) ausrichten bzw. in Richtung der Gasauslaßöffnung (4) umlenken.
11. Vorrichtung nach Anspruch 7 und 10, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß ein gewölbtes Leitblech (18) sich mit seiner konkaven Seite vom oberen Bereich der RückwandInnenseite (2c) zum vorderen Bereich der Deckwand innenseite erstreckt, so daß das bei vertikal verlaufendem internen Gasströmungsweg aufsteigende Gas/Dampfgemisch in die horizontale, zur Ausströmöffnung hinweisenden Richtung gelenkt wird.
12. Vorrichtung nach Anspruch 10, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß auf der Anströmseite einer nach unten gerichteten Gaseinlaßöffnung (3) eine Leitwandanordnung (8) in Gestalt eines Lichtgitterrostes 28 angeordnet ist, welcher schräg von unten anströmende Gase / Dämpfe parallel zu den katalytischen Flächenkörpern (1) ausrichtet.
13. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 12 d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Gas¬ auslaßöffnung (4) durch mehrere parallel zueinander verlaufen¬ de Längsschlitze (4J.) gebildet ist.
14. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 13, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die katalytischen Flächenkörper (1) jeweils aus einzelnen, ins¬ besondere dünnwandigen, in einer Flucht aneinanderreihbaren Einzelplatten (100) bestehen.
15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 13, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die kata¬ lytischen Flächenkörper (1) jeweils aus einem wellenförmig ver¬ laufenden Band (6) bestehen, wobei die Wellenberge und Wellen täler des Bandes der Frontseite bzw. der Rückseite (2b bzw. 2c) des Gehäuses (2) zugewandt sind.
16. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 15, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Einzel platten (100) bzw. das Band (6) beidseitig mit Katalysator¬ material unter Bildung von Reaktionsflächen beschichtet sind, und das über die Gaseinlaßöffnung (3) eintretende Gas/Dampf gemisch sowohl über die frontseitigen als auch über die rück¬ seitigen Reaktionsflächen des Bandes (6) leitbar ist.
17. Vorrichtung nach Anspruch 15 oder 16, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Band (6) für den katalytischen Flächenkörper (1) zickzackförmig verläuft. 29 18.
18. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 17, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß ein ebenes Band (6) mit Faltungszonen (7) in Form von Sicken versehen und die endgültige Wellen oder Zickzackform durch Faltung längs der Faltungszonen (7) hergestellt ist.
19. Vorrichtung nach Anspruch 9 und einem der Ansprüche 14 bis 18, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß wenigstens an einem Ende des Einschubs (14) eine Mehrzahl von katalytischen Flächenkörpern (1) angeordnet ist, welche als Testkörper (19) dienen und zu diesem Zweck aus der Gesamt¬ anordnung der katalytischen Flächenkörper (19) des Einschubs (14) ohne Beeinträchtigung der übrigbleibenden Flächenkörper (1) herauslösbar sind.
20. Vorrichtung nach Anspruch 19, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Test¬ körper (19) als dünnwandige, mittels Sollbruchstellen heraus¬ brechbare Bleche ausgebildet sind.
21. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 14 bis 20, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Trag¬ blech der Katalysatorkörper aus Edelstahl besteht und daß die Blechstärke für die Testkörper (19) und/oder Flächenkörper (1) im Bereich zwischen 0,04 mm und 0,07 mm, vorzugsweise bei 0,05 mm, liegt.
22. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 14, 16 sowie 19, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Ein zelplatten (100) und/oder die Testkörper (19) für den kata¬ lytischen Flächenkörper (1) aus rechteckigen Einzelblechen bestehen und der Einschub (14) in seinem Aufnahmebereich (13) für die Einzelplatten (100) bzw. Testkörper (19) mit Aufnah¬ meschlitzen (28) für die in diese karteikartenartig einschieb baren Einzelbleche versehen ist.
23. 30 23. Vorrichtung nach Anspruch 22, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Einzelplatten (100) und Testkörper (19) durch eine auf den Einschub (14) bzw. dessen Rahmenteil (22) von außen aufge brachte mechanische Verspannung in ihren Führungsschlitzen mittels elastischer Deformation fixierbar sind.
24. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 23, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Gaseinlaß und Gasauslaßöffnungen (3; 4) durch ein fein¬ maschiges Drahtgitter (16; 17) abgedeckt sind, welches die Gasströmung praktisch nicht behindert und gegen das Eindringen von Fremdkörpern schützt.
25. Vorrichtung nach Anspruch 9 und einem, der Ansprüche 10 bis 19, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der Einschub (14) in seiner eingeschobenen Lage durch eine Ver raεtung (24, 25) oder Verschraubung gesichert ist.
26. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 25, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß sie zur Montage in Modulbauweise eingerichtet ist, indem eine Mehrzahl gleichartiger, zumindest in zwei Abmessungen, z.B. Tiefe (t) und Höhe (h) oder Tiefe (t) und Breite (b), übereinstimmende Gehäuse (2) nebeneinander oder übereinander zu einer Rekombinator Flucht montierbar sind.
27. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 26, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der Faltenabstand (kl) eines zickzackför igen gefalteten Metall¬ bandes für die Flächenkörper bzw. der Abstand (kl2) von Einzelplatte (100) zu Einzelplatte (100) bei einer Einzel¬ plattenflucht in etwa 20 mm beträgt, daß die Höhe (k2) der Flächenkörper im Bereich von etwa 100 bis 200 mm liegt und daß die Schachthöhe (h) bzw. die Länge des gehäuseinternen 31 Gasströmungsweges im Bereich zwischen 500 und 1000 mm liegt.
28. 28 Vorrichtung nach Anspruch 27, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Schachthöhe (h) etwa 800 mm beträgt.
29. Verwendung der Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 28, zur Beseitigung des Wasserstoffs, der sich im Containment eines Kernkraftwerks befindet oder bildet.
30. Verwendung nach Anspruch 29, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß eine Vielzahl von Vorrichtungen innerhalb des Containments des Kernkraftwerks an einer entsprechenden Anzahl von Befestigungs orten über den Wand und/oder Bodenbereich des Sicherheits¬ behälters netzartig verteilt montiert ist.
Description:
Vorrichtung für die Rekombination von Wasserstoff und Sauerstoff sowie Verwendung der Vorrichtung

Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur Rekombina- tion von Wasserstoff und Sauerstoff mit Hilfe von Katalysator¬ körpern, die auf ihrer Oberfläche eine katalytische Beschich¬ tung tragen und über welche das den zu beseitigenden Wasser¬ stoff enthaltende Gas-/Dampfgemisch leitbar ist, mit einem die Katalysatorkörper umgebenden und halternden Gehäuse.

Eine solche Vorrichtung ist durch die DE-Al 0 303144 (1) bekannt. Dabei ist ein Katalysatorkörper in einem vertikal verlaufenden Rohr mit Abstand zur Rohrinnenwand angeordnet. Die Stirnseiten des Rohres sind mit druckabhängig und/oder temperaturabhängig öffnenden Verschlüssen versehen. Als Kata¬ lysatormaterial wird insbesondere Palladium oder Platin ver¬ wendet, wobei eine Rekombination bereits im Bereich nicht zündfähiger Wasserstoffkonzentrationen erfolgt. Obwohl ein solcher Zündvorgang als "kalte Zündung" bezeichnet wird, entsteht bereits eine Erwärmung. Diese ist indessen wesentlich geringer als bei einer sogenannten Abfackelung, d.h. einer offenen Verbrennung, wie sie z.B. in der DE-Al-3004 677 (2) beschrieben ist. Demgegenüber hat eine gattungsgemäße Vorrich¬ tung zur Rekombination von Wasserstoff und Sauerstoff den Vor- teil, daß eine offene Verbrennung und ungerichtete Gaswolken auch dann vermieden werden, wenn eine katalytische Zündung (also nicht nur eine "kalte Zündung") erfolgt, d.h. eine zündfähige f- -Konzentration im zuströmenden Gas-/Dampfgemisch erreicht ist, die zur internen Entflammung führt. Mit dieser bekannten Vorrichtung, die auch unter der Typenbezeichnung "Wasserstoff zünder WZK 88" bekannt ist - vgl. Siemens-Druck¬ schrift Best. -Nr. A19100-U822-A107 vom Mai 1988 (3a) - können durch sogenannte kalte Zündung nur relativ kleine MengenstrÖme einer Rekombination unterworfen werden; außerdem ist diese bekannte Vorrichtung aufgrund ihrer druckabhängig und/oder

temperaturabhängig öffnenden Verschlüsse nicht dauernd mit der Containment-Atmosphäre eines Kernkraftwerks oder der Atmos¬ phäre eines kerntechπischen Labors bzw. einer anderen Ein¬ richtung, wo Wasserstoff entstehen kann, verbunden. Es kann also der Fall eintreten, daß die Vorrichtung schon arbeiten könnte, weil eine f- -Konzentration unterhalb der Zündgrenze von z.B. 3 Vol.-% erreicht ist. Ihre Deckelverschlüsse sind jedoch noch geschlossen, weil die Auslösegrenzwerte von Druck¬ oder Temperatur noch nicht erreicht sind; erst nach dem Erreichen der Grenzwerte öffnen die Verschlüsse, und die Vorrichtung beginnt zu rekombinieren.

Der Erfindung liegt die Aufαabe zugrunde, ausgehend von der bekannten Vorrichtung zur Rekombination von Wasserstoff und Sauerstoff nach (1), diese so auszubilden, daß sie permanent für Rekombinationsvorgänge zur Verfügung steht und somit druckabhängig und/oder temperaturabhängig öffnende Verschlüsse zu ihrer Ingangsetzung nicht erforderlich sind, und daß wesent¬ lich größere Mengenströme des Gas-/Dampfgemisches verarbeitet werden können.

Zur Lösung der gestellten Aufgabe ist Gegenstand der Erfindung eine Vorrichtung zur Rekombination von Wasserstoff und Sauer¬ stoff mit Hilfe von Katalysatorkörpern, die auf ihrer Oberflä- ehe eine katalytische Beschichtung tragen und über welche das den zu beseitigenden Wasserstoff enthaltende Gas-/Dampfgemisch leitbar ist, mit einem die Katalysatorkörper umgebenden und halternden Gehäuse, wobei das Gehäuse mindestens je eine per¬ manent offene Gaseinlaßöffnung und eine permanent offene Gas- auslaßöffnung aufweist, wobei diese Öffnungen über einen gehäuseinternen Gasströmungsweg miteinander kommunizieren, und wobei die Katalysatorkörper innerhalb des Gehäuses - der Gas¬ einlaßöffnung im Gasströmungsweg nachgeschaltet - angeordnet sind, mit den weiteren Merkmalen, daß die Katalysatorkörper aus mehrschichtigem Blech bestehende Flächenkörper sind, die in einer Multikanalanordnung eine Mehrzahl von einander

2a parallel geschalteten Gasströmungskanälen bilden, deren

Kanalquerschnitt durch wenigstens zwei mit Abstand einander benachbarte Flächenkörper bzw. - an den Enden der Multikanal- anordnung - durch wenigstens einen Flächenkörper begrenzt ist, wobei die Flächenkörper jeweils aufweisen:

- ein Tragblech,

- eine poröse Haftvermittler-Oberflächenstruktur des Trag¬ blechs in einer Stärke unter 10 μm,

- eine auf die Haftvermittler-Oberflächenstruktur aufge-

3 brachte, oberflächen-vergrößernde, poröse Zwischenschicht, vorzugsweise aus Al^O,, welche eine ebenfalls im μm-Bereich liegende Schichtdicke hat, - und eine auf die Zwischenschicht aufgebrachte Katalysator- Beschichtung, bestehend aus einem der beiden Edelmetalle Platin oder Palladium der VIII. Nebengruppe des Perioden¬ systems, in derart feinverteilter Form, daß die Porosität der Zwischenschicht erhalten bleibt.

Vorteilhafte Weiterbildungen des Erfindungsgegenstandes sind in den Patentansprüchen 2 bis 28 angegeben.

Gegenstand der Erfindung ist auch eine vorteilhafte Verwendung einer Vorrichtung nach den Patentansprüchen 1 bis 28 zur betriebsmäßigen Beseitigung des Wasserstoffs, der sich im

Containment eines Kernkraftwerks befindet oder bildet, wie im Patentanspruch 29 angegeben. Eine vorteilhafte Weiterbildung dieser Verwendung besteht nach Patentanspruch 30 darin, daß eine Vielzahl von Vorrichtungen zur Rekombination von Wasser- stoff und Sauerstoff innerhalb des Conatainments des Kern¬ kraftwerks an einer entsprechenden Anzahl von Befestigungs¬ orten über den Wand- und/oder Bodenbereich des Sicherheits¬ gebäudes netzartig verteilt montiert ist. Bei einem Standard- Druckwasser- Kernkraftwerk mit 1300 MWel, Leistunq s und einem Containment- Volumen von ca. 70.000 3 reichen ca. 50 Rekom- binatoren nach der Erfindung in einer Baugröße von z.B. 1 m Breite mal 1 Bauhöhe mal 140 mm Bautiefe aus.

Die mit' der Erfindung erzielbaren Vorteile sind vor allem darin zu sehen, daß sich die Gehäusegeometrie der neuen

Vorrichtung im Hinblick auf kleine Abmessungen bei möglichst hohem Rekombinationswirkungsgrad und geringen Herstellungs¬ kosten aufgrund des einfachen Aufbaus auf relativ einfache Weise optimieren läßt. Die Vorrichtung nach der Erfindung kann man auch als einen Flächenrekombinator bezeichnen, welcher

4 sich als relativ kleiner Einheits-Modul in der Bauart eines Konvektors herstellen läßt. Demgemäß ist Gegenstand des Anspruchs 25 eine Vorrichtung, die zur Montage in Modulbau¬ weise eingerichtet ist, indem eine Mehrzahl gleichartiger, zumindest in zwei Abmessungen, z.B. Tiefe und Höhe oder Tiefe und Breite, übereinstimmende Gehäuse nebeneinander oder übereinander zu einer Rekombinator-Flucht montierbar sind.

Als weitere wesentliche Vorteile des Erfindungsgegenstands sind folgende zu nennen: Es ist ein energieunabhängiger katalytischer Flächenrekombinator zur H 2 /0 2 -Rekombination geschaffen worden, der sich gemäß den Verwendungsansprüchen 2 und 30 hervorragend zur Montage innerhalb des Containments bzw. Sicherheitsbehälters eines Kernreaktors eignet und mit dem sich eine gefahrlose Beseitigung von H 2 in einer eventuel¬ len Störfallatmosphäre erreichen läßt. Bei der Montage einer ausreichenden Anzahl von Vorrichtungen nach der Erfindung im Boden-, Wand- und Deckenbereich eines zu schützenden Volumens bzw. des Sicherheitsbehälters eines Kernkraftwerks können gesonderte Durchmischungseinrichtungen, die bisher für die

Homogenisierung der Sicherheitsbehälter-Atmosphäre im Störfall zu sorgen hatten, entfallen. Das bisher verwendete System aus katalytischen H 2 -Zündern nach der vorgenannten EP-AI 0 303 14 (1) und des H 2 -Funkenzünders, wie er in der DE-Al-38 16 711 (3) (entsprechend PCT/EP 89/00 530) beschrieben ist, kann in vorteilhafter Weise ergänzt werden. Durch die erfindungsgemäße Vorrichtung mit ihren Flächenrekombinatoren können zwar nicht generell die Entstehung zündfähiger Gemische vermieden werden, es können jedoch die Auswirkungen von Zündungen dadurch ver- mindert werden, daß sie auch in dampfinerter Atmosphäre den H ? - und 0 2 -Gehalt reduziert. Im Extremfall können damit Ver¬ brennungsvorgänge nach der Kondensation des Dampfes gänzlich verhindert werden.

Besonders vorteilhaft - im Rahmen eines dualen Konzepts - ist im Sicherheitsbehälter von Kernkraftwerken ein kombiniertes

5 System, bestehend a) aus den Flächen-Rekombinatoren nach der Erfindung und b) den Wasserstoff zündern, Typ WZK 88 und WZB 88, wie sie in dem Siemens-Prospekt "Wasserstoff zünder" , Bestell-Nr. A19100-U822-A107 vom Mai 1988 (3a) beschrieben sind, (a) arbeitet permanent und auch bei Dampfatmosphäre, (b) dient vor allem zur Beseitigung von größeren, kurzzeitig auftretenden H 2 -Mengen. Dadurch ist es möglich, in Kernkraft¬ werken ein bisher verwendetes H 2 -Durchmischungssystem und dazugehörige beheizte Flächenrekombinatoren (vgl. DE-OS 31 43 989) zu ersetzen.

Bei inertisierten Containments (als Inertgas wird z.B. 2 ein¬ geleitet) können nach einem Störfall durch Sauerstoffeintrag infolge von Radiolyse zündfähige Gemische entstehen. Bei Ein- bau von Flächenrekombinatoren gemäß der Erfindung entfällt jedoch hierbei die sonst notwendige N 2 -Nachspeisung, die zu einem zusätzlichen Druckaufbau führt.

Vorteilhafte Wirkungen entfaltet die Vorrichtung nach der Erfindung auch beim Erhalt der Inertbedingungen in Sicherheits¬ behälter-Druckentlastungssystemen, welche mit Naßwäschern arbeiten, in welchen ebenfalls infolge von Radiolysegasbildung zündfähige Gemische entstehen können.

Zum Stand der Technik ist noch zu verweisen auf die Rekombina¬ tionseinrichtung nach der DE-Al-22 39 952 (4), bei welcher die miteinander reagierenden beiden Gase H 2 und 0 2 auf eine Reak¬ tionstemperatur von mindestens 620 * C, vorzugsweise auf 760 β C aufgeheizt werden. Demgegenüber wird beim Erfindungsgegenstand eine Heizeinrichtung nicht benötigt bzw. bewußt darauf ver¬ zichtet. Der Erfindung liegt die durch Versuche gefundene Erkenntnis zugrunde, daß bei Verwendung von Palladium oder Platin als Katalysatormaterial eine Beheizung des zu behan¬ delnden Gas-/Dampfgemisches nicht erforderlich ist und daß sich auch bei geringeren Konzentrationen, z.B. 1 % H 2 , bereits Rekombinationsvorgänge an den katalytischen

6 Flächenkörpern ergeben und mit diesen Vorgängen auch eine

Temperatursteigerung an den Flächenkörpern. Diese Temperatur¬ steigerung bzw. die Rekombinations-Arbeitstemperatur hängt vo der H 2 - und - unterhalb der stöchiometrischen Grenze - auch v der 0 2 -Konzentration ab. Bei größeren Konzentrationen, z.B. 8 % H 2 , kann an den katalytischen Flächenkörpern die Züπd- temperatur erreicht werden, jedoch verlaufen solche Zündvor¬ gänge, weil ein kontinuierlicher Übergang von den Rekombina- tions- zu den Zündvorgängen erfolgt, nicht stoßartig, vielmeh erfolgt eine Verbrennung bei ruhiger Flamme.

Weiterhin ist zum Stand der Technik auf die EP-A2-0 233 564 (5) zu verweisen. Bei der in diesem Dokument behandelten Vorrichtung zur Beseitigung von Wasserstoff aus einem Wasser- stoff enthaltenden Gasgemisch sind innerhalb eines verschließ baren Behälters Folien befestigt, deren Material die Wasser- stof fbeseitigung bewirkt. Dieser Behälter ist normalerweise gegen die ihn umgebende Atmosphäre abgeschlossen. Um die im Inneren des Behälters angeordneten Folien bei Bedarf zum Einsatz zu bringen, ist im Behälter ein mit Folien behafteter Trägerkörper derart angeordnet, daß sich die Folien nach Öffnen des Behälters in die Umgebung erstrecken. Die Entfer¬ nung des Wasserstoffs erfolgt im wesentlichen durch Adsorp¬ tion; außerdem werden kleinere Mengen Wasserstoff in Anwesen- heit von Sauerstoff im Gasgemisch oxidiert, wobei das Folien¬ material die Oxidation katalytisch beeinflußt. Es werden für den Aufnahmebereich des Wasserstoffs besondere Legierungen verwendet. Die zugrundeliegende Konzeption ist hierbei, eine offene Verbrennung des Wasserstoffs zu vermeiden, wobei auch Palladium als eine Beschichtung auf Vanadium als Katalysator verwendet wird, so daß partiell Wasserstoff auch zu Wasser direkt bei Temperaturen um 100 "C umgesetzt werden kann. Demgegenüber liegt der vorliegenden Erfindung das Konzept zugrunde, nur mit katalytischer Rekombination zu arbeiten und dabei auch (ruhig ablaufende) Verbrennungsvorgänge nicht

7 auszuschließen. Zum Dokument (5) ist noch zu erwähnen, daß der darin beschriebene Sandwich-Folienaufbau insbesondere die Speicherung von H 2 im Metallgitter bewirken soll und daß die Herstellung derartiger Sandwich-Schichten sehr aufwendig und eine homogene Oberflächenstruktur nur unter Schwierigkeiten zu erreichen ist. Demgegenüber sind die katalytischen Flächen¬ körper nach der Erfindung einfacher aufgebaut, weil sie in bevorzugter Ausführung lediglich aus behandelten Edelstahl¬ blechen mit Pd- und/oder Pt-Beschichtung zu bestehen brauchen.

Im folgenden seien die wesentlichen Vorteile des Erfiπdungs- gegenstands noch einmal zusammengefaßt:

- Funktionsfähigkeit auch nach längerer Beaufschlagung mit Wasserdampf, - Funktionsf higkeit bleibt erhalten auch in der Gegenwart von chemischen Verunreinigungen, z.B. Jod, CO, H.-B0,, Methyljodid, in dem zu behandelnden Gas-/Dampfgemisch,

- Funktionsfähigkeit der katalytischen Flächenkörper bzw. der gesamten Vorrichtung auch nach Abtauchen in Wasser, - kompakte Bauform,

- sehr guter Kosten/Nutzen-Faktor, d.h. hohe H 2 -Umsatzrate bei minimaler Katalysatorfläche,

- Funktionstüchtigkeit auch in Dampfatmosphäre.

Im folgenden werden anhand der Zeichnung, in welcher mehrere

Ausführungsbeispiele nach der Erfindung dargestellt sind, weitere Merkmale und Vorteile des Erfindungsgegenstands näher erläutert. In der beigefügten Zeichnung zeigt:

FIG 1 in perspektivischer Darstellung eine erste, verein¬ fachte Ausführungsform einer Vorrichtung nach der Erfindung, im folgenden als Rekombinator bezeichnet;

FIG 2 in entsprechender Darstellung eine zweite verfeinert Ausführung in Außenansicht,

8 den Gegenstand nach Figur 2, wobei ein unterer

Gehäuseeinschub, enthaltend die katalytischen Flächen¬ körper, herausgezogen ist,

schematisch, die Frontansicht auf einen vereinfacht dargestellten Reko binator mit drei übereinander angeordneten Lagen von katalytischen Flächenkörpern, die Ansicht von oben auf eine einzelne Flucht kataly- tischer Flächenkörper , ' welche in einen Einschub nach Figur 3 paßt, mit einem ersten Faltenabstand;

in entsprechender Darstellung zu Figur 5 eine einzeln

Flucht von katalytischen Flächenkörpern mit einem im Vergleich zu Figur 5 verkleinerten Faltenabstand,

den Einschub nach Figuren 5 und 6, versehen mit katalytischen Flächenkörpern mit einem im Vergleich zu Figur 6 weiter verkleinerten Abstand und ausgeführt als karteikartenartig einschiebbare Einzelbleche, die festgespannt werden können;

ein sogenanntes Dreistoff-Diagramm zur Verdeutlichung der Zündgrenzen für Wasserstoff-Luft-Dampf-Gemische, wobei auf der unteren Achse (Basis des Dreiecks) von rechts nach links fortschreitend die Wasserstoff-Kon¬ zentration in Vol-% aufgetragen ist, auf der in Uhrzei richtung daran anschließenden Luft-Konzentrationsachse die Luftkonzentration in Vol- und auf der dritten Dreiecksseite dementsprechend die Wasserdampfkonzen- tration in Vol-%, wobei auf allen drei Achsen der gesa

Prozentbereich von 0 bis 100 % aufgetragen ist, und

eine Tabelle, welche die H 2 -Rekombinationsrate an einem katalytischen Flächenkörper von 46 cm 2 wirksamer Oberfläche verdeutlicht, wobei in den 5 Spalten in ihrer Reihenfolge von links nach rechts die folgenden

1 physikalischen Größen eingetragen sind:

1. Zeit in Minuten, 2. Wasserstoffkonzentration CH 2 in

Vol.-Prozent, 3. Strömungsgeschwindigkeit VH 2 des

Wasserstoffs in Liter/min, 4. Konzentration CH 2 des

5

Wasserstoffs in Vol.-Prozent (Zwischenwerte zu Spalte

5. Strömungsgeschwindigkeit des zuströmenden, zu behandelnden Gases Vg„a„s„ in Liter/min,'

0 FIG 10 den vergrößerten Schnitt durch einen Flächenkörper, wobei die äußeren Schichten der besseren Erkennbarkeit wegen in ihrer Dicke größer als in Wirklichkeit darge¬ stellt sind,

, 5 FIG 11 eine Tabelle, in welcher die wesentlichen Versuchs¬ ergebnisse für verschiedene Versuchsanordnungen der Nr. VI.1.1, VI.1.2 usw. (Spalte 1) eines Rekombina- tortests dargestellt sind. Und zwar sind eine korri¬ gierte Zeitkonstante, die maximale Temperatur T-max im

20 Gasströmungsweg ("Schacht") des Rekombinators und die maximale Temperatur T-max der Flächenkörper (Spalten 5 bis 7) in Abhängigkeit von charakteristischen Para¬ metern des Rekombinators (siehe Spalten 2 bis 4 sowie 8) eingetragen. Bei diesen charakteristischen Para¬

25 metern handelt es sich um den Faltenabstand zick-zack- Band-för iger Flächenkörper, um die Höhe der Flächen¬ körper ("Katalysatorhöhe") und um eine relative oder normierte Katalysatorfläche, und

- Z Q FIG 12 ein Diagramm, in welchem der Verlauf der Zeitkonstan ZK nach Spalte 5 von Figur 11 in Abhängigkeit von der relativen Katalysatorfläche FR (Spalte 8 von Figur 11) dargestellt ist, wobei die einzelnen Versuchsanordnun¬ gen mit VI.1.1, VI.1.2 usw. entsprechend der Tabelle

, 5 nach Figur 11 bezeichnet sind.

10 Die in Figur 1 dargestellte Vorrichtung zur Rekombination von Wasserstoff und Sauerstoff, im folgenden als Rekombinator R als Ganzes bezeichnet, arbeitet mit katalytischen Flächen¬ körpern 1, über welche das den zu beseitigenden Wasserstoff enthaltende Gas-/Dampfgemisch, siehe Strömungspfeile fl

(Zuströmung) und Strömungspfeile f2 (Abströ ung) leitbar ist. Es kann sich bei den Flächenkörpern 1 um ein metallisiertes Plastikband (bzw. Plastikplatte oder -leiste) handeln, wobei auf eine solche Trägerschicht dann noch ein Beschichtung des Katalysatormaterials, insbesondere Platin oder Palladium, aufgebracht ist. Bevorzugt, weil robuster, bestehen die kata¬ lytischen Flächenkörper indessen aus Blech, insbesondere einem vorbehandelten korrosionsbeständigen Stahlblech, welches dann mit der katalytisch wirkenden Außeπschicht (insbesondere Pt oder Pd) beschichtet ist. Die Fl chenkorper 1 sind in einem als Ganzes mit 2 bezeichneten Gehäuse gehaltert und werden von diesem Gehäuse so umgeben, daß sich eine kaminartige Gasströ¬ mung, wie es die Strömungspfeile f1, fl2 und f2 verdeutlichen, ausbilden kann. Hierzu weist das Gehäuse 2 mindestens je eine permanent offene Gaseinlaßöffnung 3 in der Nähe seines

Gehäusebodens 2a, vorzugsweise nach unten gerichtet, auf und ferner eine permanent offene Gasauslaßöffnung 4 im oberen Bereich des Gehäuses 2, welche im wesentlichen zur Frontseite des Gehäuses 2 orientiert ist. Wie man erkennt, sind nun die katalytischen Flächenkörper 1 innerhalb des Gehäuses 2 - und zwar der Gaseinlaßöffnung 3 im Gasströmungsweg 11 nachgeschal¬ tet - angeordnet.

Das Gehäuse 2 ist im wesentlichen quaderformig ausgebildet. Es hat im dargestellten Beispiel (bezogen auf seine Iπnenabmes- sungen) eine Tiefe t von 120 mm, eine Breite b von 900 mm und eine Höhe h von 800 mm. Man kann deshalb sagen, daß das Ge¬ häuse 2 etwa die Abmessungen eines Raumheizkörpers hat, wobei seine front- und rückseitigen Wände 2b, 2c in ihrer Breite b und ihrer Höhe h ein Mehrfaches des Tiefenmaßes t seiner

11

1 Mantelwände betragen. Die Mantelwände werden gebildet durch die Bodenwand 2a, die beiden Seitenwände 2d und eine als gewölbte Leitwand ausgebildete deckseitige Wand 2e mit ent¬ sprechend geformten Stirnwandteilen 2f, welche in der gleichen 5 Ebene liegen wie die Seitenwände 2d und mit dieser jeweils einstückig sind. Die Leitwand 2e wirkt als Strömungsleitblech, welches bei nicht übereinstimmenden Richtungen der Gasausla߬ öffnung 4 und der gehäuseinternen Gasströmung - siehe die aufwärts gerichteten, durch gestrichelte Strömungspfeile fl 2

10 symbolisierten Gasströme - letztere in Richtung der Gasaus¬ laßöffnung 4 umlenkt, siehe Strömungspfeile f2. Die gehäuse¬ interne Gasströmung ist damit etwa um den Winkel von 90" aus der Vertikalen in die Horizontale umgelenkt. Die Gasausla߬ öffnung wird gebildet durch die offene Seite einer Haube 5, zu

15. welcher die beiden Stirnwände 2f und die gewölbte, auf der Innenseite konkave Leitwand 2e gehören. Das Gehäuse 2 ist bevorzugt ein Blechgehäuse, welches durch Zusammenschweißen seiner einzelnen Gehäusewände 2a-2f hergestellt wird.

20 Die katalytischen Flächenkörper 1 werden gebildet durch ein wellenförmig verlaufendes Blechband 6, wobei die Wellenberge und Wellentäler des Bandes 6 vorzugsweise sowohl der Front¬ seite (Frontwand 2b) als auch der Rückseite (Rückwand 2c) zugewandt sind. Das Blechband 6 verläuft insbesondere zick-

25 zack-förmig, wobei zu seiner Herstellung zweckmäßigerweise ein ebenes Band mit Faltungszonen 7 in Form von Sicken versehen und die endgültige Wellen- oder Zickzackform durch Faltung längs der Faltungszonen 7 hergestellt ist. Der Faltenabstand von Spitze zu Spitze ist mit kl bezeichnet. Für die reaktive

30 Beschichtung dieses Blechbands 6 gilt das eingangs Gesagte: diese besteht aus einer dünnen Schicht im μm-Bereich aus insbesondere Platin und/oder Palladium. Im übrigen wird der mehrschichtige Aufbau der Flächenkörper weiter unten noch näher erläutert. Das Blechband 6 ist beidseitig mit Kataly-

35 satormaterial unter Bildung von Reaktionsflächen beschichtet,

12 so daß das über die Gaseinlaßöffnung 3 eintretende Gas-/

Dampfgemisch sowohl über die frontseitigen als auch über die rückseitigen Reaktionsflächen des Blechbandes strömen kann. Die Gaseinlaßöffnung 3 wird durch vier Öffnungsräπder 3a bis 3d begrenzt, welche der Gaseinlaßöffnung 3 die Gestalt eines langgestreckten Rechtecks bzw. Schlitzes geben. Dieser Schlitz läßt das Gas-/Dampfgemisch sowohl zu den Frontseiten als auch zu den Rückseiten des Blechbands 6 strömen. Die Strömungs¬ gleichrichtung bei schräger Anströ ung von unen wird gewähr- leistet durch eine Leitblechanordnung 8 geringer Höhe al, auf welcher das Blechband 6 aufsteht. Die Leitblechanordnung 8 ist insbesondere als ein im Bodenbereich des Gehäuses 2 befestig¬ ter (insbesondere verschraubter) Lichtgitterrost ausgeführt. Alternativ zum Lichtgitterrost könnte auch eine Siebplatte 9 vorgesehen sein, mit Sieböffnungen, wobei jedoch die Wirkung der Strömungsgleichrichtung nicht so gut ist wie beim Licht¬ gitterrost. Der besseren Übersichtlichkeit wegen ist die Siebplatte 9 nur in einem Teilbereich des Gehäuses 2 darge¬ stellt. Front- und Rückseite des Blechbands 6 werden also beide umströmt und tragen so in etwa gleichem Maße zur kata¬ lytischen Rekombination des in dem eintretenden Gemischstroms enthaltenen Wasserstoffs mit dem darin gleichfalls enthaltenen Sauerstoff bei.

Durch das Blechband 6 werden also eine Vielzahl von kataly¬ tischen Flächenkörpern 1 rechteckigen Grundrisses gebildet, die sowohl auf ihrer Frontseite als auch auf ihrer Rückseite mit einer katalytischen Beschichtung 12 versehen sind. Man erkennt, daß der vom Blechband 6 bzw. seinen einzelnen Flächenkörpern 1 auf deren Vorder- und Rückseiten gebildete

Gasströmungsweg 11 eine Multikanalanordnung darstellt, welche eine Mehrzahl von einander parallel geschalteten Gasströmungs¬ kanälen 11.1 auf der Vorderseite und 11.2 auf der Rückseite umfassen, deren - im dargestellten Falle - dreieckförmiger Kanalquerschnitt durch wenigstens zwei mit Abstand zueinander benachbarte Flächenkörper 1 und die Innenseite einer zuge-

13 wandten Gehäusewand, entweder 2b oder 2c, begrenzt wird. An den Enden des Blechbandes 6 bzw. der Multikanalanordnung ist der Kanalquerschnitt durch wenigstens einen Flächenkörper 1 und natürlich die angrenzenden Gehäusewände 2b, 2d, 2c (linke und rechtes Ende in Figur 1) begrenzt. Es kann zweckmäßig sein, im Höhenbereich des Blechbandes die Innenseite der Gehäusewände 2b, 2d und 2c ebenfalls mit einer katalytischen Beschichtung zu versehen, um auf diese Weise die wirksame Katalysatorfläche des Rekombinators R zu vergrößern. Die ge- wünschte Kaminwirkung ist am größten, wenn der gehäuseinter¬ ne Gasströmungsweg 11, wie dargestellt, vertikal von unten nach oben gerichtet ist und die Flächenkörper 1 mit ihren Blechebenen ebenfalls vertikal in diesen gehäuseinternen Gasströmungsweg 11 ausgerichtet angeordnet sind.

Beim zweiten Ausführungsbeispiel nach Figuren 2 und 3 bildet das Gehäuse 2 des Rekombinators R in seinem unteren Bereich eine Aufnahme 13 (Figur 3) für einen de- und remontablen Ein¬ schub 14. Dieser Einschub 14 weist die katalytischen Flächen- körper 1, die als Ganzes mit 3 bezeichnete Gaseinlaßöffnung und - zusammen mit dem Gehäuse 2 - ein Kanalsystem 15 zur U - und Durchströmung der katalytischen Flächenkörper 1 mit dem z behandelnden Gas-/Dampfgemisch auf. Die Gaseinlaßöffnung 3 is wieder nach unten gerichtet (Gehäuse 2 nach unten offen). Die Gasauslaßöffnung 4 ist durch mehrere parallel zueinander verlaufende Längsschlitze 41 gebildet. Die Gaseinlaß- und Gasauslaßöffnungen 3 und 4 bzw. die Längsschlitze 41 sind jeweils durch ein feinmaschiges Drahtgitter 16 bzw. 17 abge¬ deckt, welches die Gasströmung praktisch nicht behindert und gegen das Eindringen von Fremdkörpern schützt. Die nach unten weisende Partie des Gitters 16 ist nicht zu sehen, sondern nu die frontseitige Partie des Gitters 16, welche die frontseiti gen Schlitze 31 abdeckt. Abweichend vom Beispiel nach Figur 1 dient hier zur U lenkung der vertikal nach oben strömenden Gemischströme ein gehäuseinternes, gewölbtes Leitblech 18, da in Figuren 2 und 3 so dargestellt ist, als wenn die rechte

14 Seitenwand 2d durchsichtig wäre. Das Leitblech 18 erstreckt sich mit seiner konkaven Seite vom oberen Bereich der Rück¬ wand- Innenseite des Gehäuses 2 nach oben und zur Frontseite hin zum vorderen Bereich der Innenseite der Deckwand 2e , so daß das bei vertikal verlaufendem internen Gasströmungsweg 11 aufsteigende Gas-/Dampfgemisch in die horizontale, zur Aus¬ strömöffnung 4 hinweisende Richtung gelenkt wird (vgl. Strömungspfeile f2).

Figur 3 zeigt, daß an einem Ende des Eiπschubs 14 eine Mehr¬ zahl von katalytischen Flächenkörpern 19 angeordnet ist, welche als Testkörper dienen und zu diesem Zweck aus der Gesamtanordnung der katalytischen Flächenkörper 1 des Ein¬ schubs 14 ohne Beeinträchtigung der übrigbleibenden Flächen- körper 1 herauslösbar sind. Zu diesem Zweck sind diese Test¬ körper 19 als kleine Blechplatten ausgeführt, welche kartei¬ kartenartig in Führungsschlitze an den Innenflächen des Ein¬ schubs 14 (in Figur 3 nicht dargestellt) eingefügt sind. Die Ausführung der übrigen Flächenkörper 1 ist im Prinzip so, wie anhand von Figur 1 dargestellt und erläutert. An dem einen Ende des Einschubs 14 sind beispielsweise vier Testkörper 19 eingefügt; ihre Abstände sind so, daß sich praktisch die gleiche Strömungsgeschwindigkeit und das gleiche Maß der Beaufschlagung wie für die übrigen Flächenkörper 1 ergibt, so daß nach einer bestimmten Betriebsdauer, z.B. ein Jahr, ein solcher Testkörper 19 entnommen und auf den Zustand seiner katalytischen Außenschicht untersucht werden kann. Zur bessere Handhabbarkeit des Einschubs 14 kann dieser mit Handgriffen 20 versehen sein, vorzugsweise in seinen beiden Endbereichen der Frontseite mit je einem Handgriff.

Das Kanalsystem 15 wird beim Ausführungsbeispiel nach Figuren 2 und 3 wie folgt gebildet: Auf der Innenseite der Bodenwand 2a des Gehäuses 2 ist in deren Randbereich ein umlaufender Rahmen 21 befestigt. Auf diesem sitzt der Einschub 14 mit einem Rahmenteil 22 im eingeschobenen Zustand auf. Der

15 Rahmenteil 22 weist keinen Boden auf; er ist in Höhenrichtung um ein kleines Stück a3 kürzer als die Frontwand 23 des Ein¬ schubs 14. Diese Verkürzung a3 entspricht dem Maß a2 der Höhe des Rahmens 21 vollständig oder zumindest weitgehend. Der Rahmenteil 22, welcher an der Frontwand 23 des Einschubs 14 verschraubt oder verschweißt ist, dient zur Halterung der Flächenkörper 1 und der Testkörper 19; bodenseitig ist dieser Rahmenteil 22 ebenso wie das Gehäuse 2 offen. Im eingescho¬ benen Zustand (Figur 2) können mithin die zu behandelnden Gase/Dämpfe durch die Öffnung 3 zwischen die Flächenkörper 1 und die Testkörper 19 strömen, derart, daß die Körper 1, 19 von beiden Seiten durch die Gase/ Dämpfe umströmt werden können. Der Einschub 14 kann in seiner eingeschobenen Lage (Figur 2) durch eine Verrastung 24, 25 (oder Verschraubung) gesichert sein. Diese kann z.B. aus einer innerhalb der

Aufnahme 13, an den Innenflächen ihrer Seitenflanken, be¬ festigten gewölbten Blattfeder 24 und einer dazu passenden Rastausnehmung 25 an den Seitenflanken des Rahmenteils 22 bestehen. Im linken Teil des Einschubs 14 ist die Rast- Vertiefung 25 nicht zu erkennen, sondern nur im rechten Teil.

Figur 4 zeigt sche atisch-vereinfacht, daß beim Beispiel nach Figur 1 die Flächenkörper 1 auch in mehreren Lagen überein¬ ander angeordnet sein können. Jedes der zugehörigen Blech- bänder 6.1, 6.2, 6.3 hat eine Höhe von z.B. 50 mm, so daß sich bei drei übereinander angeordneten Blechbändern eine Gesamthöhe von 150 mm ergibt. Die Faltung von einander benach¬ barten Blechbändern, also 6.1-6.2 oder 6.2-6.3, ist zweck¬ mäßigerweise, wie perspektivisch-schematisch angedeutet, zueinander versetzt, so daß die eine Lage des Blechbands auf der unter ihr befindlichen jeweils stabil aufsitzt. Die Anzahl der übereinander angeordneten Flächenkörper 1 bzw. der zu¬ gehörigen Blechbänder hängt ab von der "Kaminhöhe", d.h. der Bauhöhe h des Rekombinators und/oder von der Durchströmungs- geschwindigkeit. Letztere kann auch ohne Vergrößerung der Kaminwirkung durch Einsatz von Gebläsen vergrößert sein.

16 Der dargestellten "eigensicheren" Ausführung, die ohne Gebläse auskommt, wird der Vorzug gegeben, weil sie passiv sicher ist, d.h. ohne Einschalten von Gebläsestrom auskommt.

Entsprechend der Schemazeichnung nach Figur 4 könnten beim Ausführungsbeispiel nach Figuren 2 und 3 anstelle eines ein¬ zigen Einschubs 14 auch deren zwei oder z.B. drei übereinander in entsprechende Aufnahmen 13 einschiebbar sein.

Um die wirksame Katalysatorfläche der Flächenkörper 1 jeder einzelnen Lage bzw. jedes Einschubs 14 zu vergrößern, emp¬ fiehlt es sich bei wellenförmiger oder zick-zack-förmiger Ausbildung der Flächenkörper 1, die Faltungsabstände zu ver¬ kleinern, wie dies in Figuren 5 und 6 verdeutlicht ist. In Figur 5 beträgt der Abstand kl. zwischen zwei einander benach¬ barten Spitzen 26 des Blechbands 6 60 mm bzw. zwischen jeder zweiten aufeinander folgenden Spitze des Blechbands 6 120 mm. Figur 5 zeigt, daß durch angepunktete oder auf andere geeig¬ nete Weise befestigte Blechleistenpaare 27 Führungsschlitze 28 an den Innenseiten der Frontwand 23 und an der rückseitigen

Wand des Rahmenteis 22 gebildet werden, mit welchen die "Dach¬ firste" bzw. "Dachkanten" des gefalteten Blechbands 6 inner¬ halb des Gehäuses 2 bzw. Einschubs 14 fixiert werden können.

Figur 6 zeigt, daß durch Verringerung des Abstands der Füh¬ rungsschlitze 28 und der zugehörigen Blechleisten die Fal¬ tungsdichte des Blechbands 6 erhöht werden kann. Der Falten¬ abstand kll beträgt hier nur 40 mm.

Beim Ausführungsbeispiel nach Figur 7 ist die für die Test¬ körper 19 getroffene Halterung auch für die übrigen Flächen¬ körper 1 benutzt. Die Testkörper 19 und die Flächenkörper 1 bestehen beide aus insbesondere dünnwandigen, in einer Flucht aneinanderreihbaren Einzelplatten 100, vorzugsweise aus Ein- zelblechen, welche karteikartenartig in durch Führungslei¬ stenpaare gebildete Führungsschlitze 28 einfügbar sind. Diese

17 Ausführung hat den Vorteil, daß eine völlig gleichartige Aus¬ bildung für die Testkörper und Flächenkörper gegeben ist. Durch eine nicht dargestellte Schraubverspannung können die Einzelplatten 100 innerhalb des Rahmeπteils 22 bzw. des Ein- schubs 14 (vgl. Figur 3) unter elastischer Deformation schwingungssicher verspannt werden, wobei die Verspannkräfte auf den Rahmen z.B. in Richtung der Pfeile 38 wirken können.

Für die vorstehend beschriebenen Ausführungsbeispiele nach den Figuren 1 bis 7 gilt, daß man die Testkörper 19 zusätzlich dadurch gegen unerwünschte Entnahme sichern kann, indem man sie als dünnwandige, mittels Sollbruchstellen herausbrechbare Bleche ausbildet. Zum gleichen Zweck kann man die Testkörper 19 als längs Sollbruchlinien abreißbare Folien ausbilden. Zum Beispiel könnte man hierzu (siehe Figur 7) je- einen kleinen

Schweißpunkt oder eine Hartlötstelle 29 an beiden Seiten eines Testkörpers 19 vorsehen. Diese Fixierungen sind so schwach, daß sie beim Angreifen an einen Testkörper 19 mittels einer Zange und Zugbeanspruchung in Richtung nach oben zerstört werden. Es ist auch möglich, zur besonders schwingungs- und strömungssicheren Befestigung der übrigen Flächenkörper 1 diese zustatzlich mittels der geschilderten Schweißpunkte oder Hartlötstellen abzusichern. Der Abstand kl2 benachbarter Einzelplatten 100 ist im Vergleich zu kl oder kll weiter verringert, z.B. auf 20 mm.

In Figuren 2 und 3 ist dargestellt, daß das Gehäuse 2 an seiner Rückwand mit Mitteln 30 zur hängenden Befestigung an einer vertikalen Gebäudewand versehen ist. Es handelt sich dabei z.B. um Befestigungsösen. Entsprechende Befestigungsösen können auch an den Seitenwänden vorgesehen sein; sie sind mit 32 bezeichnet.

In der bevorzugten Ausführungsform nach Figuren 2 und 3 ist der Rekombinator R hervorragend zur Montage in Modulbauweise eingerichtet, indem eine Mehrzahl gleichartiger, zumindest in

18 ■ zwei Abmessungen, z.B. Tiefe t und Höhe h oder Tiefe t und Breite b, übereinstimmende Gehäuse 2 nebeneinander oder übereinander zu einer Reko biπator-Flucht montierbar sind.

Die nach unten weisende Richtung der Gaseinlaßöffnung 3 und die frontseitige Orientierung der Gasauslaßöffnung 4 hat u.a. den Vorteil, daß die Belastung durch Staub minimiert ist (es sind keine nach oben orientierten Öffnungen vorhanden, durch welche der Gebäudestaub normalerweise bevorzugt eindringt). Zusätzlich könnten noch zur Frontseite gerichtete Gaseinla߬ öffnungen in Form von Längsschlitzen 31 vorgesehen sein (Vergrößerung des Einströmquerschnitts), vgl. Figur 3.

Beim Rekombinator nach der Erfindung handelt es sich um eine Komponente, die bevorzugt zur betriebsmäßigen Beseitigung des Wasserstoffs, der sich im Containment eines Kernkraftwerks be¬ findet oder bildet, geeignet ist. Im Zusammenhang mit der geschilderten Modulbauweise ergibt sich ein vorteilhaftes System von Rekombinatoren innerhalb eines Kernkraftwerks dadurch, daß eine Vielzahl solcher Rekombinatoren an einer entsprechenden Anzahl von Befestigungsorten über den Wand und/oder Bodenbereich des Sicherheitsgebäudes oder -behälters netzartig verteilt montiert ist.

Figur 8 zeigt in einem Dreistoff-Diagramm die Zündgrenze 33, wobei in dem Feld 34 außerhalb dieser Zündgrenze 33 bereits Rekombinationsvorgänge, jedoch naturgemäß keine Zündvorgänge möglich sind. Im Feld 35 innerhalb der Zündgrenze 33 kann es zur Zündung des Wasserstoffs kommen, jedoch erfolgt diese nicht plötzlich, sondern in einem kontinuierlichen Übergang, weil der Rekombinator nach der Erfindung, bevor die Wasserstoffkonzentration die Zündgrenze überschreitet, bereits gearbeitet hat. Deshalb ist es auszuschließen, daß der Arbeitsbereich in das Feld 37 gelangt, welcher durch die sogenannte Detonationsgrenze 36 vom Feld 35 abgegrenzt ist.

19 Die Tabelle nach Figur 9 läßt erkennen, daß bei einem Test- Rekombinator mit einer wirksamen katalytischen Oberfläche von 46 cm 2 die mittlere Rekombinationsrate im Bereich von 2,1 Vol.- Prozent H 2 bis 1,1 Vol. -Prozent H 2 0,166 Liter H 2 /min beträgt.

Die Berechnungen in der Tabelle nach Figur 9 zeigen, daß die H 2 -Rekombinationsrate mit sinkender H 2 -Konzentration abnimmt, und außerdem, daß der Gasvolumenstrom, der sich infolge von Konvektion und Diffusion zu dem katalytischen Flächenkörper hinbewegt, im untersuchten Bereich nahezu konstant ist und im Mittel 10,2 liter/min beträgt. Daraus läßt sich ableiten, daß bei einer gegebenen Geometrie eines Rekombinators die Rekom¬ binationsrate nur von der Schnelligkeit des Transports der Gasmoleküle zu den katalytischen Flächenkörperπ abhängt und daß an diesen selbst unabhängig von der H 2 -Volumenkonzentra- tion immer eine 100 %-ϊqe Rekombination stattfindet.

In Figur 10 ist ein Ausschnitt des aus mehrschichtigem Blech bestehenden Flächenkörpers 1, der für das Blechband 6 (Figuren 1, 3, 4, 5 und 6) und für die Testkörper 19 bzw. Einzelplat¬ ten 100 (Figuren 3 und 7) Verwendung finden kann, dargestellt. Danach besteht der katalytische Flächenkörper aus einem inneren Tragblech 39, vorzugsweise aus Edelstahl. In diesem Fall kann bereits eine hohe Stabilität der Flächenkörper 1 erreicht werden, wenn sie als relativ dünne Folien mit einer Dicke im Bereich zwischen 0,04 mm und 0,07 mm hergestellt werden. Ein günstiger Wert für die Gesamtdicke des Flächen¬ körpers einschließlich seiner beidseitigen Beschichtung 40 bis 42 liegt bei 0,05 mm. Er hat dann eine relativ kleine Wärme¬ kapazität und heizt sich bei beginnenden Rekombinations¬ vorgängen schnell auf, was erwünscht ist. Unter Edelstahl wird korrosionsbeständiger Stahl verstanden. Auf das Tragblech 39 bzw. den Kern des Flächenkörpers 1 folgt als nächste Schicht eine poröse Haftvermittler-Oberflächenstruktur 40 des Trag¬ blechs in einer Stärke unter 10 μm. Günstig ist ein

20 Stärkenbereich für diese Oberflächenstruktur 40 im Bereich zwischen 1 bis 3 μm, also unter 5 μm. Sie kann dadurch herge¬ stellt werden, daß der Aluminium als Legierungskomponente ent¬ haltende Edelstahl wärmebehandelt wird, wodurch ein Teil des in der Legierung enthaltenen Aluminiums ausdiffundiert und mit dem Luftsauerstoff der Umgebung unter Bildung von A1 2 0, reagiert. Es handelt sich dabei um Alpha-Aluminiumoxid; damit dieses nicht hygroskopisch (wasseranziehend) ist, darf es nur eine Rauhigkeit haben, aber keine Kapillaren. Diese Oberflä- chenstruktur 40 soll als poröser, grober Haftvermittler für die weitere Schicht 41 fungieren. Die rauhe Oberflächen¬ struktur kann anstelle einer Wärmebehandlung des Tragblechs 39 z.B. auch durch Sandstrahlen erzeugt werden; dann bildet sich kein A1 0,. Eine weitere Möglichkeit der Erzeugung einer Haft- vermittler-Oberflächenstruktur 40 ist es, die Tragbleche 39 in Aluminiumfarbe zu tauchen, so daß an der Oberfläche verteilte Al-Feinstpartikel haften bleiben. Durch eine Wärmebehandlung wird dann das Lösungsmittel verdampft und das Aluminium oxidiert.

Auf das mit der Haftvermittler-Oberflächenstruktur 40 beid- seits versehene Tragblech 39 wird anschließend eine ober¬ flächenvergrößernde, poröse Zwischenschicht 41 aus A1 2 0 3 auf¬ gebracht, welche eine ebenfalls im μm-Bereich liegende Schicht dicke hat. Allgemein handelt es sich bei der Zwischenschicht um stabilisierte Aluminiumoxide. Anstelle der Aluminiumoxide wäre grundsätzlich auch Siliciu dioxid (Si0 2 ) geeignet. Die Beschichtungssuspension, welche durch Sprühen, Tauchen oder Streichen auf die Schicht 40 aufgebracht wird, enthält Alumi- πiumoxide und -hydroxide. Nach dem Aufbringen wird die

Suspension getrocknet und wärmebehandelt; es erfolgt eine sogenannte Calcinierung unter Umwandlung in Gamma-Aluminum- oxide. In der Suspension wirken die Aluminiumhydroxide als Binder. Das Ergebnis ist eine durchgehende keramische Zwischen- schicht 41, die wasserabweisend ist. Ein bevorzugtes Flächen-

21 gewicht dieser Zwischenschicht 41 beträgt 0,5 mg bis 5 mg/cm 2 (Washcode-Menge) .

Auf die Zwischenschicht 41 wird dann das eigentliche Katalysator-Edelmetall, und zwar Platin oder Palladium - bevorzugt Platin -, aufgebracht und bildet die Katalysator- Beschichtung in derart feinverteilter Form, daß die Porosität der Zwischenschicht 41 erhalten bleibt und sich so eine sehr große katalytische Oberfläche ergibt. Platin oder Palladium gehören der VIII. Nebengruppe des Periodensystems an, zu der auch Nickel gehört. Es hat sich erwiesen, daß für das verhält¬ nismäßig teuere Platin ein sehr geringes Gewicht pro Flächen¬ einheit innerhalb der äußersten Schicht 42 ausreicht. Dieses Gewicht pro Flächeneinheit liegt bevorzugt im Bereich zwischen 0,05 mg/cm 2 und 1,0 mg/cm 2 . Die Katalysator-Beschichtung 42 ist auf diese Weise mit sehr kleiner Kristallgröße des Platins (oder Palladiums) oberflächlich in die Zwischenschicht 41 integriert. Die Katalysatorbeschichtung 42 ist durch eine ver¬ stärkte Linie mit unregelmäßigen "Bergen" und "Tälern" ange- deutet, um die Oberflächenrauhigkeit zu symbolisieren. Beim

Herstellen der Katalysator-Beschichtung 42 ist ein zweckmäßi¬ ges Vorgehen derart, daß das Platin in Chloroplatinsäure gelöst und diese Lösung auf die Zwischenschicht 41 z.B. aufge¬ sprüht wird. Anschließend werden die flüchtigen Bestand- teile des Lösungsmittels durch Aufheizen ausgetrieben, und das oxidierte Platin wird in Wasserstoffatmosphäre reduziert zum metallischen, feinkristallinen Platin.

Der so gewonnene Flächenkörper 1 mit seinem Kern 39 und der Beschichtung 40 bis 42 übersteht beim praktischen Einsatz in einem Rekombinator nicht nur Temperaturen seines normalen Arbeitsbereiches zwischen etwa 400 und 450 * C, sondern sogar mittlere Temperaturen bis hinauf zu 850" C, ohne daß seine Katalysatorwirkung merklich beeinträchtigt würde. Da aber der Rekombinator R nach der Erfindung eine Komponente ist, die in einem Störfall bei H 2 -Entwicklung auf jeden Fall zuverlässig

22 arbeiten muß, so sind die bereits weiter oben erläuterten

Inspektionen der Funktionstüchtigkeit der Flächenkörper 1 in regelmäßigen Abständen durch Entnehmen von Testkörpern 19 und Untersuchung auf ihre Funktionstüchtigkeit in einem Labor angezeigt. Unter regelmäßigen Zeitabständen ist z.B. eine Untersuchung alle drei Monate zu verstehen. Thermische Belastungsspitzen, die über 850 * C hinausgehen, können die Flächenkörper kurzzeitig ebenfalls ohne Beeinträchtigung ihrer Funktion überstehen. Dies tritt z.B. bei der internen Ent- flammung auf, wenn die H 2 -Konzentration die Zündgrenze einmal überschreiten sollte.

In Figur 11 sind in der Spalte 1 17 verschiedene Flächenkörper 1 bzw. Versuchschargen aufgelistet, die mit V 1.1.1, V 1.1.2, V 1.1.3 und so weiter bis V 3.3.1 bezeichnet sind. Die Tiefe der einzelnen Flächenkörper (in Figur 11 mit Katalysator bezeichnet) betrug bei allen Flächenkörpern t = 120 mm, so wie in Figur 1 oder 5 dargestellt. Dabei wurde die relative (nor¬ mierte) Katalysatorfläche des dimensionslosen Wertes 1 einem Flächenkörper 1 zugeordnet, der innerhalb eines Blechbandes 6 (vgl. Figur 5) mit einem Faltenabstand kl = 60 mm und mit einer Katalysatorhöhe k2 = 75 mm (vgl. Figur 1) ausgestattet war. Die Versuchschargen V 2.1.1 und V 2.1.1a haben demgegen¬ über eine vergrößerte relative Katalysatorfläche von 1,5, weil ihr Faltenabstand von 60 mm auf 40 mm verringert wurde. Die darauf folgenden Versuchschargen V 2.2.1 bis V 2.2.1b haben die relative Katalysatorfläche FR = 3, weil bei ihnen die Katalysatorhöhe von 75 mm auf 150 mm vergrößert wurde. Daran anschließend sind in der Tabelle nach Figur 11 drei Versuchs- Chargen V 2.3.1 bis V 2.3.3 mit einer relativen Katalysator¬ fläche von 4,5 aufgelistet, weil bei ihnen die Katalysator¬ höhe von 150 mm auf 225 mm vergrößert wurde. Es folgt ohne nähere Erklärung, daß bei den weiteren Versuchschargen V 3.1.1 und V 3.1.3 die relative Katalysatorfläche den Wert 3 hat, bei den Versuchschargen V 3.2.1 bis V 3.2.3 den Wert FR = 6 und bei der letzten Versuchscharge V 3.3.1 den Wert FR = 9. Den

23 verschiedenen Versuchschargen wurden auch unterschiedliche Schachthöhen, identisch mit der internen Gasströmungsstrecke 11, zugeordnet; es wurden Schachthöhen mit Werten von 400 mm, 600 mm und 800 mm untersucht. In einer Versuchsstrecke wurden die unterschiedlichen Versuchschargen einem Gas-/Dampfgemisch, welches Wasserstoff von z.B. 4 Vol.-% enthielt, ausgesetzt, und es wurde die Zeitkonstante ZK gemessen, welche angibt, nach welcher Zeitspanne die H 2 -Konzentration auf die Hälfte ihres ursprünglichen Wertes zurückgegangen ist. Man erkennt, daß bei der vorletzten Versuchscharge V 3.2.3 die kleinste

Zeitkonstante ZK = 5,33 min gemessen wurde. In Spalten 6 und 7 sind noch die aufgetretenen Maximaltemperatureπ T-max im Schacht (innerhalb der Gasströmungsstrecke 11) und der Flächen¬ körper eingetragen.

Figur 12 zeigt in einem Diagramm den Verlauf der Zeitkonstan¬ ten ZK in Minuten (Ordinatenachse) in Abhängigkeit von der relativen Katalysatorfläche FR (Abszissenachse), woraus man erkennt, daß die Versuchschargen V 2.3.3 mit ZK = 6,67 min und V 3.2.3 mit ZK = 5,33 min besonders günstige Werte, d.h. die relativ schnellste Rekombination, ergeben. Demgemäß besteht eine bevorzugte Ausführung der Erfindung darin, daß der Falten¬ abstand, der generell mit kl bezeichnet wird, bei einem zick- zack-för igen gefalteten Metallband für die Flächenkörper 1 bzw. der Abstand kl2 von Einzelplatte zu Einzelplatte 100-100 (vgl. Figur 7) innerhalb einer Plattenflucht etwa 20 mm beträgt, daß die Höhe k2 der Flächenkörper 1 im Bereich von etwa 100 bis 200 mm liegt und daß die Schachthöhe h bzw. die Länge des gehäuseinternen Gasströmungswegs 11 im Bereich zwischen 500 und 1000 mm liegt. Ein bevorzugter Wert der Schachthöhe liegt bei 800 mm, wie in Figur 12 erkennbar, jedoch ist eine Vergrößerung der Schachthδhe auf 1000 mm in bezug auf die Zeitkonstante ohne wesentlichen Einfluß. Man erkennt aus Figur 12, daß die Zeitkonstante ZK mit zunehmender Katalysatorfläche etwa parabolisch abnimmt, sie durchläuft ein Minimum, um dann wieder anzusteigen. Dies ist dadurch zu

24 erklären, daß bei nahezu 100-%-igem Wasserstoffausbrand in einem Testmoc-ul bzw. der Versuchscharge ein weiterer Einsatz von Katalysatorfläche nur zur Erhöhung des Strömungswiderstan¬ des führt. Eine Vergrößerung der Schachthöhe führt begrenzt zu einer Verbesserung der H 2 -Abbaurate und gleichzeitig zu einer deutlichen Temperaturerniedrigung am Katalysator, wie es die Spalten 6 und 7 der Figur 11 verdeutlichen.

Es wurde gefunden, daß sich für die Berechnung der Zeitkonstan ten ZK die folgende Näherungsgleichung angeben läßt: _ 0,138 min/m 3 . V RgB m wobei 5 RSB . RSB

V RSB Hierin bedeuten

V RC - B = Gasvolumen in einem Reaktorsicherheitsbehälter, gleichbedeutend mit dem Containment, o RςB = mittlere Dichte des im Reaktorsicherheitsbehälters ent¬ haltenen Gas-/Dampf-Gemisches, m RC . p = Masse des im Reaktorsicherheitsbehälter enthaltenen Gas-/Dampf-Gemisches und n = Anzahl der innerhalb des Reaktorsicherheitsbehälters installierten Rekombinatoren.

Diese berechnete Zeitkonstante ZK kann dann mit der anhand eines Testmoduls (vgl. Figur 11) ermittelten Zeitkonstante ZK verglichen werden, letztere wird deshalb korrigierte Zeitkon¬ stante genannt.

Die durchgeführten Versuche haben ergeben, daß die Zeit zur Halbierung der Wasserstoffkonzentration in einem Behälter eine Konstante ist (Zeitkonstante ZK), welche von der Dichte YRSB im Behälter abhängig ist, wie es die Formel zeigt.