L'invention concerne un équipement de recyclage et de pressurisation d'un gaz condensable. Elle s'applique avantageusement, mais de manière non limitative, au re¬ cyclage et à la pressurisation d'un gaz rare, tout particulièrement du xé- non. En particulier, en technologie de fabrication des semiconducteurs, le xé¬ non est utilisé par les machines de lithographie les plus récentes. En effet, la réduction du pas de gravure à des valeurs de plus en plus faibles, qui atteignent aujourd'hui à peine quelques dizaines de nanomètres, impose pour la gravure des couches semiconductrices ou diélectriques l'utilisation de sources lumineuses opérant dans l'ultraviolet extrême, typiquement à des longueurs d'onde situées autour de 13,5 nm. Ces sources particulières, généralement des sources laser, requièrent pour leur fonctionnement un apport continu de xénon de très grande pure- té, typiquement avec un niveau de contaminants inférieur à 1 ppb. Le xénon utilisé par la source peut être rejeté dans l'atmosphère, car il s'agit d'un gaz neutre, non polluant. Toutefois, compte tenu de son coût élevé, il peut être avantageux de le récupérer après utilisation par la source et de le recycler au moyen d'une machine appropriée. Cette machine doit d'une part assurer la purification du xénon, pour en éliminer les contaminants introduits en cours de processus - notamment la déshumidification et l'élimination de l'oxygène et autres contaminants comme H2, N2, CO, CO2 et les composés organiques volatils tels que des hydrocarbures qui peuvent être notamment introduits par les système de pompage de l'installation. D'autre part, la machine de recyclage doit pou¬ voir délivrer le xénon purifié sous pression élevée, typiquement - mais non limitativement - de 30 à 100 bars (ci-après « haute pression »), à par¬ tir du gaz de récupération issu de la machine, obtenu à une pression voi¬ sine de la pression atmosphérique, de quelques bars tout au plus (ci- après « basse pression »). II existe déjà de tels équipements de recyclage et de pressurisation du xénon, qui permettent la purification de ce gaz et sa distribution à débit constant et haute pression. Pour élever la pression du xénon, ces équipements utilisent des compres- seurs mécaniques, généralement des compresseurs à diaphragme ou des compresseurs à mouvement alternatif. Mais les pompes utilisées, et de façon générale la conception des circuits, présentent cependant l'incon¬ vénient de polluer le gaz, de sorte qu'il est ensuite nécessaire de le puri¬ fier soigneusement pour en éliminer les contaminants, notamment les hy- drocarbures, qui ont pu être introduits lors du recyclage. De plus, malgré des efforts pour les rendre plus compacts, ces équipe¬ ments connus restent encore assez volumineux et exigent une emprise au sol relativement importante. Cet inconvénient n'est pas négligeable, car ces équipements, lorsqu'ils sont utilisés avec des machines de lithogra- phie, sont installés dans des salles blanches où la place est comptée et où toute réduction de l'emprise au sol est fortement appréciable. Enfin, la présence d'organes tournants et autres pièces mobiles des com¬ presseurs présente l'inconvénient de nécessiter un suivi et un entretien ri¬ goureux pour assurer la fiabilité requise pour ce type d'équipement. L'un des buts de l'invention est de proposer un équipement de recyclage et de pressurisation d'un gaz condensable tel que le xénon, qui s'affran¬ chisse de ces inconvénients et limitations. On verra notamment que l'invention n'utilise aucun moyen mécanique en contact avec le gaz pour comprimer celui-ci, ce qui préserve ce gaz de toute pollution et simplifie grandement l'étape d'épuration. De plus, l'équipement de l'invention, qui repose sur une structure de base simple et compacte, permet de réaliser des équipements complets avec une emprise au sol très réduite, ce qui est particulièrement avantageux lorsque ces équipements sont installés dans des salles blanches où se trouvent les machines de lithographie auxquelles ils sont associés. Avant toute chose, on soulignera que l'application au recyclage du xénon, bien qu'elle soit particulièrement avantageuse, n'est pas limitative, et l'in¬ vention peut s'appliquer aussi bien au recyclage et à la pressurisation de tout autre gaz, notamment un gaz rare, dès lors que l'on recherche un fonctionnement en circuit fermé avec délivrance du gaz à débit continu, sous haute pression contrôlée, et en préservant un degré élevé de pureté du gaz. Comme on le comprendra, l'invention permet aisément non seulement de pressuriser le gaz, mais également de l'épurer sélectivement pour en éli- miner les contaminants que l'on souhaite isoler et rejeter. Ces contami¬ nants peuvent être notamment l'oxygène ou d'autres gaz tels que l'argon, l'hélium ou le krypton. Dans une autre application particulière, l'invention peut également s'appli¬ quer au recyclage et à l'épuration d'un gaz chargé de tritium, que l'on sou- haite isoler et traiter ensuite d'une manière appropriée à ce type de dé¬ chet. L'invention repose essentiellement sur l'utilisation d'un dispositif de type cryostat fonctionnant cycliquement par alternance de phases de liquéfac¬ tion et d'évaporation du gaz, selon une technique connue depuis le FR-A- 1 394030 (Saunders Roe & Nuclear Enterprises Ltd). Ce document décrit un dispositif comprenant une bouteille refroidie par un fluide frigorigène tel que l'azote liquide, et dans laquelle le gaz à basse pression est introduit et vient se condenser sous forme liquide. Dans un deuxième temps, la bouteille est réchauffée, ce qui produit l'évaporation du gaz liquéfié, qui peut alors être délivré sous haute pression. Ce système de « cryopompage » à effet purement thermique, n'utilisant aucun moyen mécanique, ne permet cependant pas de délivrer le gaz de façon continue en raison de l'alternance des cycles de condensation et d'évaporation inhérents à son fonctionnement, sauf à stocker le gaz sous haute pression dans des réservoirs tampon en sortie de la cryopompe : cette dernière solution n'est cependant pas satisfaisante sur le plan de l'encombrement, compte tenu du volume du réservoir, et requiert en outre des circuits de régulation complexes pour assurer la constance de la hau¬ te pression et du débit du gaz délivré en sortie du réservoir tampon. L'invention propose, à partir de ce concept connu de cryopompe, de réali¬ ser un équipement permettant une délivrance en continu du gaz sous haute pression, par multiplication des cryostats, au moins au nombre de trois, de manière que lorsque l'un des cryostats est en phase de débit du gaz sous haute pression, un autre cryostat soit en phase d'évaporation et le troisième soit en phase de remplissage et de condensation, un auto- mate de séquencement opérant une permutation circulaire des phases respectives de fonctionnement des trois cryostats. Plus précisément, l'équipement de recyclage et de pressurisation selon l'invention est un équipement d'un type connu, par exemple d'après le FR- A-1 394 030 précité, c'est-à-dire comprenant au moins un cryostat avec : - une enceinte fermée, couplée à des moyens d'admission et d'extrac¬ tion du gaz, et comprenant des moyens de refroidissement du volume interne de l'enceinte par circulation d'un fluide frigorigène, ainsi que des moyens de réchauffement de ce volume interne, - des premiers moyens, aptes à opérer l'admission sous faible pression du gaz à recycler dans l'enceinte fermée et le refroidissement de cette enceinte à une température produisant la condensation du gaz qui y a été admis, - des deuxièmes moyens, mis en œuvre séquentiellement après les premiers moyens, aptes à opérer le réchauffement de l'enceinte à une température produisant la vaporisation sous haute pression du gaz li¬ quéfié enfermé dans l'enceinte, et - des troisièmes moyens, mis en œuvre séquentiellement après les deuxièmes moyens, aptes à opérer une délivrance à pression et/ou débit contrôlés du volume de gaz sous haute pression enfermé dans l'enceinte. De façon caractéristique de l'invention, l'équipement : - comprend au moins trois cryostats aptes à être alimentés parallèle¬ ment par le gaz à basse pression à recycler et à pressuriser, et à déli- vrer parallèlement le gaz sous haute pression, - et il comprend en outre un automate de séquencement apte : • à commander sélectivement le fonctionnement des trois cryostats de manière à activer les premiers moyens d'un premier des trois cryostats tandis que sont activés les deuxièmes moyens d'un deuxième des trois cryostats et que sont activés les troisièmes moyens du troisième cryostat, et • à opérer une permutation circulaire de l'activation des premiers, deuxièmes et troisièmes moyens pour les trois cryostats, cette per¬ mutation circulaire étant opérée en fin de cycle de délivrance con- trôlée du volume de gaz sous haute pression enfermé dans l'en¬ ceinte du cryostat pour lequel sont activés les troisièmes moyens. Il est ainsi possible de délivrer de manière continue le gaz sous haute pression en sortie de l'équipement, à pression et débit sensiblement cons- tants.

Le nombre de cryostats est, comme indiqué, d'au moins trois, mais il peut être plus élevé en fonction des besoins et/ou du niveau de sécurité sou¬ haité (redondance), par exemple quatre cryostats identiques pour une plus grande souplesse de fonctionnement, ou même six cryostats identi¬ ques, pour une redondance totale de l'installation. Le nombre de cryostats peut également être augmenté si l'on souhaite un débit relativement important de gaz, c'est-à-dire si une quantité corres¬ pondante du gaz sous haute pression est délivrée plus vite qu'elle ne peut être condensée dans un seul cryostat. Selon diverses caractéristiques subsidiaires avantageuses : - l'équipement comprend en outre, en amont des cryostats, un circuit de prélèvement de gaz avec un réservoir de stockage intermédiaire du gaz à recycler et une pompe à vide apte à permettre le remplissage de ce réservoir. Le circuit de prélèvement peut en outre comprendre une pompe de mise en pression du gaz à recycler stocké dans le réservoir avant admission dans les cryostats ; - l'équipement comprend en outre, en amont des cryostats, un module de purification apte à déshumidifier et/ou désoxygéner le gaz à recy- cler avant admission dans les cryostats ; - l'équipement comprend en outre, en amont des cryostats, un organe régulateur du débit de gaz à recycler avant admission dans les cryos¬ tats ; - chaque cryostat comporte un organe régulateur de la pression régnant dans l'enceinte fermée ; - chaque cryostat comporte des moyens de détection de la fin du cycle de délivrance contrôlée, comprenant un capteur de pression et/ou de température du gaz délivré en sortie de l'enceinte, et des moyens pour détecter une baisse de la pression et/ou une augmentation de la tem- pérature de ce gaz ; l'équipement comprend en outre, en aval des cryostats, un organe régulateur de la pression et/ou du débit du gaz délivré en sortie des cryostats ; l'équipement comprend en outre, en aval des cryostats, une ligne d'in¬ jection d'au moins un gaz de mélange, avec avantageusement, en amont des cryostats, un cryostat auxiliaire pour la condensation et l'élimination du gaz de mélange avant admission du gaz à recycler dans les cryostats.

On va maintenant décrire un exemple de réalisation d'un équipement se¬ lon l'invention, en référence aux dessins annexés. La figure 1 est un schéma d'ensemble montrant les divers organes fonc- tionnels d'un recycleur de xénon selon l'invention. La figure 2 est une vue en coupe de l'un des trois cryostats utilisés par l'équipement de la figure 1.

Sur la figure 1 , la référence 10 désigne l'entrée du xénon à recycler en provenance de la machine de lithographie, sous une pression de quel¬ ques bars correspondant à la pression de refoulement des pompes à vide de cette machine. Le xénon sera recyclé vers la machine par une sortie 12 après épuration et sous haute pression, typiquement de 30 à 100 bars. Un réservoir 14, souple ou rigide, d'un volume de l'ordre de 100 litres per¬ met de stocker le xénon à recycler. Le xénon collecté sur l'entrée 10 tra¬ verse un premier filtre particulaire 16, et un analyseur 18 contrôle en con¬ tinu sa teneur en oxygène ; en cas de pollution, une vanne de décharge 20 permet de rejeter automatiquement le gaz à l'atmosphère, en 22. Une entrée auxiliaire 24 d'appoint de xénon, contrôlée par une vanne manuelle 26, permet également le remplissage du réservoir 14 à partir d'une source externe de gaz. Par ailleurs, une soupape de sécurité 28 protège le réser¬ voir 14 en cas de surpression, détectée par un transmetteur 30 mesurant en continu la pression absolue régnant dans le réservoir 14. Une pompe à vide à membrane 32 permet de tirer au vide l'ensemble de l'installation, en isolant de manière appropriée les circuits au moyen de vannes manuelles. Le gaz est prélevé dans le réservoir 14 par un circuit protégé par un filtre 36 et équipé de deux vannes pneumatiques 38, 40 permettant d'envoyer le xénon soit vers un compresseur à membrane 42 (par ouverture de la vanne 38) soit de court-circuiter ce compresseur (par ouverture de la van¬ ne 40). Le compresseur 42, protégé par un détendeur 44 assurant un contrôle de la pression, permet de prélever le gaz en basse pression dans le réservoir 14 et de le comprimer à une pression de l'ordre de 4 bars ab¬ solus pour faciliter son injection dans le divers circuits situés en aval. Un ensemble formé d'une vanne 50, d'une capacité tampon 52 et d'un régula¬ teur de pression 48 permet de contrôler la pression du réservoir pour la maintenir compatible avec la pression de refoulement des pompes à vide de l'appareil de lithographie, en renvoyant si nécessaire du gaz en sortie du compresseur 42 vers le réservoir 14 via le régulateur de débit 54. En sortie de compresseur est monté un module de purification 56, consti¬ tué de deux cartouches d'épuration 58 montées en parallèle et permettant d'éliminer les traces d'humidité et d'oxygène dans le xénon. En sortie de chaque cartouche est prévu un filtre particulaire 1 micron, désigné 60, et un manifold de vannes 62 permet de passer d'une cartouche à l'autre pour en assurer la régénération en alternance, avec un circuit de purge 64. En sortie du module de purification 56, un débitmètre régulateur mas¬ sique 66, en combinaison avec une soupape de sécurité 68, contrôle la quantité de xénon gazeux. Le cœur du système est constitué de trois cryostats identiques 70, com¬ prenant chacun, essentiellement, un réservoir 72 en acier inoxydable d'un volume de l'ordre de 500 cm3 isolé thermiquement de l'ambiance par une double enveloppe sous vide. Chaque cryostat 70 est équipé d'un système de refroidissement cryogénique et de chauffage qui sera expliqué plus en détail en référence à la figure 2. Le réservoir 72 reçoit le xénon gazeux à basse pression par un port 74, stocke ensuite ce xénon sous forme liquide et le restitue sous forme ga¬ zeuse à haute pression par la même port 74. Le refroidissement est obte- nu par de l'azote liquide (LN2) à une température comprise entre -185°C et -1500C entrant par le port 76 et sortant par le port 78, ou par tout autre fluide frigorigène amené à une température inférieure à celle du point de condensation du gaz à recycler, ici celle du xénon (-1100C). Des résistances électriques, schématisées en 80, assurent le réchauffage des cryostats. D'autres systèmes de réchauffage peuvent également être envisagés, par exemple par circulation d'un fluide caloporteur. Des son¬ des de température 82 de type « Pt100 » (sonde en platine présentant une résistance de 100 ohms à 0°C) mesurent la température de l'encein¬ te, et des capteurs de pression 84 surveillent en continu la pression dans les cryostats. Des vannes 86 assurent l'admission contrôlée du xénon à basse pression sélectivement dans l'un des trois cryostats par le port 74, tandis que des vannes 88 assurent sélectivement l'extraction contrôlée du xénon à haute pression par le port 74 d'un autre cryostat. Le xénon ainsi délivré présente une pression de l'ordre de 30 à 100 bars, avec un débit maximum de l'ordre de 100 Nl/h. La pression de sortie est réglable par l'utilisateur à l'aide du capteur 84 et d'un débitmètre régula¬ teur massique 92 protégé par un filtre 90 (le choix d'un débitmètre régula¬ teur massique pour contrôler la pression en sortie assure une plus grande précision et une plus grande fiabilité qu'un détendeur, en permettant de maintenir une pression stable pour l'utilisateur et pallier les fluctuations inhérentes au fonctionnement discontinu de l'équipement). Un réseau annexe de purge permet de maintenir la pureté du xénon dans les cryostats par purge des gaz non condensés, le choix étant laissé à l'o- pérateur de recycler ces gaz ou bien de les purger du système. Ce réseau annexe de purge inclut, pour chaque cryostat, un port 94 et une soupape 96, avec une ligne de retour 98 vers le réservoir 14, utilisée en cas de re¬ cyclage des gaz non condensés. Des vannes 100 permettent également de mettre en communication le port 94 de purge du cryostat avec un cryo- stat auxiliaire 102 pour la séparation des gaz non condensés, avec possi¬ bilité de rejet, via la vanne 104, à l'atmosphère 106. Dans certaines applications, il peut être intéressant, avant recyclage vers la machine de lithographie, de mélanger au xénon un autre gaz, notam¬ ment argon, hélium ou krypton. Pour ce faire, il est prévu une ligne d'injec- tion de gaz de mélange avec une entrée 108 et un débitmètre massique régulateur 112 (disposant de gamme d'étalonnage pour chaque gaz de mélange), en association avec diverses vannes pneumatiques d'isolement et de purge. Après injection d'un ou plusieurs gaz de mélange supplémentaire, à tout moment l'utilisateur pourra éliminer par condensation le gaz ajouté au moyen du cryostat auxiliaire 102, éventuellement après plusieurs opéra¬ tions de condensation si plusieurs gaz de mélange ont été injectés. Le cryostat auxiliaire 102 fonctionne de manière classique, avec une entrée 112 d'azote liquide LN2 (azote pouvant être rejeté par une sortie 114 après utilisation compte tenu de la faible quantité nécessaire), une sortie 118 de purge vers l'atmosphère 106 via la vanne 104, et une sortie 120 de recyclage vers le réservoir 14. Afin de garantir un parfait fonctionnement de l'installation, toutes les van¬ nes sont du type à isolement par soufflet inox. Les raccordements sont de type VCR de « qualité ppb » à joints métalliques et soudures orbitales. La pompe à vide 32 et le compresseur 42 sont du type à membrane élasto- mère, garantissant une absence de pollution, notamment une absence de contamination par des hydrocarbures. L'installation comporte en outre diverses vannes, capteurs, régulateurs et/ou enregistreurs de température (T), pression (P) et débit (F) qui n'ont pas été décrits en détail, ainsi que diverses vannes manuelles ou à com¬ mande pneumatique, des clapets anti-retour, etc. et autres organes, re¬ présentés schématiquement ou non sur la figure 1 , dont le rôle est bien connu de l'homme du métier ainsi que la manière de les commander, et qui ne seront pour cette raison pas décrits plus en détail. L'ensemble de l'installation est piloté par un automate contrôlé par une interface à écran tactile permettant à l'opérateur de régler les divers pa¬ ramètres de fonctionnement, connaître l'état du procédé, visualiser les alarmes, etc. La figure 2 illustre la structure, en elle-même connue, d'un cryostat 70. Le port d'entrée/sortie de xénon 74 est relié à un serpentin 122 débou¬ chant dans une enceinte fermée 124 définissant un volume interne 126 où aura lieu la condensation/évaporation du xénon. Le serpentin 122 et l'en¬ ceinte close 124 sont enfermés dans une enveloppe 128 définissant un volume interne distinct 130, qui sera rempli d'azote liquide (LN2) via le port d'entrée 76 communiquant avec un tube de distribution 132 conformé au¬ tour de l'enceinte 124 pour optimiser les échanges thermiques entre l'a¬ zote liquide et le volume intérieur 126 de l'enceinte 124. L'azote liquide est collecté en partie haute en 134 par le port 78, pour évacuation ou recy- clage. Le cryostat 70 comporte également des moyens réchauffeurs, qui dans cet exemple sont constitués d'un élément chauffant électrique 136 en con¬ tact avec l'enceinte 124 et d'un élément chauffant électrique 138 en con¬ tact avec le serpentin 122. En variante, il est également possible d'injecter dans l'enceinte 122 un fluide caloporteur chaud, liquide ou gazeux, en lieu et place du réchauffement par la résistance électrique. Le cryostat 70 assure la condensation par évaporation du xénon suivant le cycle discontinu suivant : - la première phase consiste à remplir le volume 126 par le xénon à re- cycler sous basse pression (quelques bars), puis à injecter dans le vo¬ lume 130 le fluide caloporteur froid, ici l'azote liquide, ce qui a pour ef¬ fet de liquéfier le xénon, dont le point de condensation est inférieur à celui de l'azote liquide. - la deuxième phase consiste, une fois le xénon condensé, à chauffer l'enceinte 124 de manière à provoquer l'évaporation du xénon liquide et, concomitamment, sa montée en pression jusqu'à la pression de vapeur. À la fin de cette phase, le cryostat, chargé dans l'enceinte 124 de xénon gazeux sous haute pression, est mis en attente. - la troisième phase consiste à délivrer le xénon gazeux à débit, pres- sion et température constants, en fonction des divers capteurs électro¬ niques qui permettent de renseigner de façon très précise l'automate de commande. Afin que l'installation puisse délivrer le xénon de façon continue, le cycle à trois phases que l'on vient de décrire s'effectue avec permutation circu- laire sur les trois cryostats, cette permutation étant contrôlée par les diver¬ ses vannes commandant l'admission du xénon gazeux pour la liquéfac¬ tion, et la distribution sous pression du xénon évaporé. Les transitions entre phases sont commandées de la manière suivante : 1°) phase de liquéfaction : mise en froid du cryostat et contrôle de la quantité de xénon admis dans celui-ci. Le temps nécessaire au rem- plissage du cryostat ne pourra être inférieur à un temps minimum de 15 à 20 minutes. Le cryostat est ensuite maintenu à une pression consignée par l'opérateur, prêt au passage en phase d'évaporation. 2°) phase d'évaporation : régulation de la pression désirée de la phase gazeuse et contrôle de l'apport calorifique par le circuit de réchauf¬ fage ; la pression de régulation est choisie par l'opérateur. 3°) une fois l'évaporation achevée, le cycle progresse à la phase sui¬ vante de débit du xénon. La fin de la phase de débit du xénon est détectée par une chute de pres- sion et une augmentation de la température au sein du réservoir. Ceci a pour effet de déclencher la permutation circulaire évoquée plus haut : l'automate qui gère les étapes du processus détecte le cryostat qui est en phase de débit et dont la pression diminue et la température aug¬ mente, ce qui signifie qu'il est en fin de production de gaz ; il va mettre fin au débit du xénon par ce cryostat et basculer le circuit de délivrance du xénon sur celui des cryostats se trouvant en attente avec le xénon vapori¬ sé sous haute pression. Le cryostat qu'il vient d'arrêter est, quant à lui, basculé en phase de condensation.