Technisches Anwendungsgebiet Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Messung der akustischen Impedanz einer Flüssigkeit, insbesondere für eine Bestimmung der Dichte der Flüssigkeit.

Die Bestimmung der Dichte von Flüssigkeiten ist in vielen technischen Bereichen erforderlich. So stellt sich beispielsweise in der Umweltphysik das Problem, die Dichte von Wasser in Seen in Abhängigkeit von der Tiefe mit hoher Genauigkeit zu bestimmen. Auch zur Charakterisierung flüssiger Systeme in der Lebens- mittel-und der chemischen Industrie spielt die Bestimmung der Dichte eine wichtige Rolle. Herkömmliche Dichte-Messverfahren durch Einsatz von Aräometern oder Pyknometern eignen sich in diesen Bereichen kaum.

Die Dichte einer Flüssigkeit PF ist der Quotient aus ihrer akustischen Impedanz IF und ihrer Schall- geschwindigkeit vF, PF = IF/VF Durch Messung dieser beiden Größen wird somit ebenfalls die Dichtebestimmung von Flüssigkeiten ermöglicht. Die Messung der Schallgeschwindigkeit ist heutzutage mit sehr hoher Genauigkeit, bspw. über Ultraschall-Laufzeitverfahren, möglich. Die akustische Impedanz bestimmt an der Grenzfläche zwischen zwei

Medien das Transmissions-und Reflexionsverhalten.

Bekannte Messverfahren für die akustische Impedanz beruhen daher auf der Amplitudenmessung von transmittierten und reflektierten Schallsignalen. Diese Messverfahren, die bisher auch für die tiefenaufgelöste Bestimmung der Dichte von Wasser in Seen eingesetzt werden, weisen jedoch für diese Anwendung keine ausreichende Genauigkeit auf.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein Verfahren zur Messung der akustischen Impedanz einer Flüssigkeit, insbesondere zur Bestimmung der Dichte der Flüssigkeit, anzugeben, das eine Messung mit hoher Genauigkeit ermöglicht.

Darstellung der Erfindung Die Aufgabe wird mit dem Verfahren gemäß Patentanspruch 1 gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen des Verfahrens sind Gegenstand der Unteransprüche oder lassen sich aus der nachfolgenden Beschreibung sowie dem Ausführungsbeispiel entnehmen.

Bei dem vorliegenden Verfahren zur Messung der akustischen Impedanz einer Flüssigkeit wird ein Ultraschallwandler in die Flüssigkeit eingebracht und ein oder mehrere Resonanzfrequenzen des Ultraschall- wandlers in der Flüssigkeit gemessen. Aus den gemessenen Resonanzfrequenzen wird dann die akustische Impedanz der Flüssigkeit bestimmt. Als Ultraschall- wandler können dabei bspw. piezoelektrische Wandler oder Biegeschwinger eingesetzt werden. Im Prinzip ist für die Messung jeder Wandler einsetzbar, dessen Resonanzen von dem umgebenden Medium abhängen und der

Resonanzstellen mit genügend hoher Güte besitzt, um die gewünschte Meßgenauigkeit zu erreichen.

Hierbei wird zur Bestimmung der akustischen Impedanz ausgenutzt, dass die Umgebung, in der sich Ultraschallwandler befinden, ihr Schwingungsverhalten beeinflusst. Die Resonanzfrequenzen der Ultraschall- wandler verschieben sich in Abhängigkeit von den Materialparametern des umgebenden Mediums. Dieser Zusammenhang kann quantitativ abgeleitet werden, so dass aus den gemessenen Resonanzfrequenzen des Ultraschallwandlers sowie seinen mechanischen, elektrischen und geometrischen Eigenschaften die akustische Impedanz der Umgebung berechnet werden kann.

So liefern bei Einsatz eines piezoelektrischen Wandlers auf den piezoelektrischen Grundgleichungen basierende theoretische Berechnungen, die die Stetigkeit der mechanischen Verschiebungen und Spannungen an den Wandleroberflächen ausnutzen, einen Zusammenhang zwischen der akustischen Impedanz der umgebenden Flüssigkeit und der Resonanzfrequenz. Aus dieser Relation kann die akustische Impedanz der Flüssigkeit bestimmt werden.

Die Bestimmung der akustischen Impedanz kann beim vorliegenden Verfahren durch eine entsprechende Berechnung nach Erhalt der gemessenen Resonanz- frequenzen erfolgen. Es ist jedoch auch möglich, für jeden eingesetzten Wandler bereits Vorberechnungen von akustischen Impedanzen für unterschiedliche Resonanz- frequenzen durchzuführen und in einer Tabelle abzuspeichern, so dass dann durch Vergleich der

gemessenen Resonanzfrequenzen mit den Tabellenwerten direkt die akustische Impedanz erhalten werden kann.

Vorzugsweise erfolgt die Messung der Resonanz- frequenzen durch eine Messung des elektrischen Widerstandes des in die Flüssigkeit eingebrachten Ultraschallwandlers als Funktion der Frequenz der den Wandler anregenden Wechselspannung. In einer alternativen Ausgestaltung erfolgt die Messung durch eine Messung der Schwingungsamplitude des Ultraschall- wandlers als Funktion der Frequenz der anregenden Wechselspannung. Hierbei können jeweils ein oder mehrere Resonanzfrequenzen bestimmt werden. Die Bestimmung und Auswertung mehrerer Resonanzfrequenzen erhöht die Messgenauigkeit des Verfahrens. Die Messgenauigkeit wird vor allem durch die Güte des eingesetzten Wandlers beeinflusst. Ein Ultraschall- wandler höherer Güte weist schärfere Resonanzen auf, die somit genauer bestimmt werden können.

Zur Bestimmung der Dichte wird neben der Messung der Resonanzfrequenzen auch die Ultraschalllaufzeit in der Flüssigkeit gemessen. Aus den beiden Größen, der akustischen Impedanz und der ebenfalls mit hoher Genauigkeit messbaren Schallgeschwindigkeit, lässt sich dann unmittelbar die Dichte der Flüssigkeit mit hoher Genauigkeit bestimmen.

Kurze Beschreibung der Zeichnungen Die Durchführung des vorliegenden Verfahrens, insbesondere die Bestimmung der akustischen Impedanz der Flüssigkeit aus den gemessenen Resonanzfrequenzen, wird nachfolgend anhand eines Beispiels in Verbindung

mit den Figuren nochmals näher erläutert. Hierbei zeigen : Fig. 1 ein Beispiel für eine Messanordnung zur Durchführung des vorliegenden Verfahrens ; und Fig. 2 eine Prinzipskizze eines piezo- elektrischen Dickenschwingers in einer Flüssigkeit.

Wege zur Ausführung der Erfindung Beim vorliegenden Verfahren wird der Ultraschall- wandler 1 zunächst in die Flüssigkeit 2 eingetaucht, wie dies stark schematisiert in der Figur 1 zu erkennen ist. Dann wird der Ultraschallwandler 1 über ein Impedanzmessgerät 3 zur Messung elektrischer Wider- stände mit einer elektrischen Wechselspannung U der Amplitude Uo und der Kreisfrequenz w beaufschlagt und dadurch zu Dickenschwingungen angeregt. Im vorliegenden Beispiel kommt ein Dickenschwinger aus Bleimetaniobat mit den Abmessungen 22 x 12 x 0,3 mm als Ultraschall- wandler zum Einsatz. Durch Verändern der Anregungs- frequenz f = eo/271 wird mit dem Impedanzmessgerät 3 die elektrische Impedanz in einem vorgegebenen Frequenz- intervall gemessen. Die Messwerte werden an eine Auswerteeinheit 4 weitergeleitet, die aus dem Verlauf des Betrages der gemessenen elektrischen Impedanz als Funktion der Anregungsfrequenz die akustische Impedanz der Flüssigkeit berechnet. Im vorliegenden Beispiel wird hierzu die Lage der Serien-und der Parallel- resonanz, d. h. die Lage von Minima und Maxima der Impedanzbetragskurve, im Bereich der Grundresonanz der

Dickenschwingung ausgewertet, wie im Folgenden näher ausgeführt wird. Die Detektion dieser Extremwerte wird durch die Auswerteeinrichtung 4 automatisiert durchgeführt.

Figur 2 zeigt eine Prinzipskizze eines für das Verfahren eingesetzten piezoelektrischen Dicken- schwingers 1 in einer Flüssigkeit 2. Bei der hier aufgeführten Ableitung des Zusammenhangs zwischen den gemessenen Resonanzfrequenzen und der akustischen Impedanz der Flüssigkeit wird angenommen, dass die Dicke des Piezowandlers 1 klein ist im Vergleich zu seinem Durchmesser, so dass die Berechnungen zur Veranschaulichung in guter Näherung eindimensional durchgeführt werden können. Figur 2 dient hierbei als Grundlage für die Berechnungen. Kommen Wandler mit anderen geometrischen Eigenschaften oder z. B. auch Biegeschwinger zum Einsatz, sind entsprechende den Gegebenheiten angepaßte Ableitungen des Zusammenhangs zwischen den gemessenen Resonanzfrequenzen und der akustischen Impedanz der umgebenden Flüssigkeit erforderlich.

Der piezoelektrische Ultraschallwandler 1 der Dicke d mit den Materialparametern Dichte pp, longi- tudinale Schallgeschwindigkeit vp, Dielektrizitäts- konstante bei konstanter Verzerrung sps und piezo- elektrische Deformationskonstante hp wird in die Flüssigkeit 2 der Dichte pF und der Schallgeschwin- digkeit VF gehängt. Über Elektroden auf Wandlerober- und-unterseite wird mit der elektrischen Wechsel- spannung der Amplitude Uo und Kreisfrequenz m

der Wandler 1 zu Dickenschwingungen angeregt. Messungen des elektrischen Widerstandes des Wandlers oder der Amplitude seiner Dickenschwingungen als Funktion der Frequenz f = #/2# der anregenden Spannung liefern die entsprechenden Resonanzfrequenzen.

Ausgangspunkt für die Berechnungen sind die piezoelektrischen Grundgleichungen, hier zur Beschreibung der Dickenschwingungen im eindimensionalen Fall, Der Index j kennzeichnet, in welchem der Materialien, Flüssigkeit F oder Piezowandler P, die Größen gelten sollen. Tj ist die mechanische Spannung, Sj die Verzerrung, u die mechanische Verschiebung, D die dielektrische Verschiebung und Ej das elektrische Feld im Wandler 1 bzw. der umgebenden Flüssigkeit 2.

Die Materialparameter sind die elastische Konstante bei konstanter dielektrischer Verschiebung cjD, die Dielektrizitätskonstante bei konstanter Verzerrung gjs und die piezoelektrische Deformationskonstante hj. Die elastische Konstante cjD und die akustische Impedanz Ij sind mit der Dichte pj und (longitudinaler) Schall- geschwindigkeit v verknüpft, cj = pjvj, Ij= pjvj. (5)

In der nicht-piezoelektrischen Flüssigkeit 2 ist die piezoelektrische Deformationskonstante hF gleich Null, und die elastische Konstante CF ist die Gleiche für konstante dielektrische Verschiebung D und kon- stantes elektrisches Feld E.

Die elektrische Spannung erzeugt Dickenschwin- gungen des Wandlers, die mit vorwärts und rückwärts laufenden mechanischen Verschiebungswellen im Wandler beschrieben werden können. Der schwingende Wandler strahlt in die umgebende Flüssigkeit vorwärts und rückwärts laufende Wellen ab, Aus Symmetriegründen müssen die vorwärts und rückwärts abgestrahlten Amplituden gleich sein, d. h.

AFI = IBFI- Die mechanischen Verschiebungen und Spannungen sind an den Wandleroberflächen stetig,

Do ist die komplexe Amplitude der dielektrischen Verschiebung Dp = Doe-"'. Aus diesen Randbedingungen folgen die komplexen Amplituden der mechanischen Verschiebungen AF, BF, Ap und Bp relativ zu der komplexen Amplitude der dielektrischen Verschiebung Do zu Das elektrische Feld im Wandler 1 über die Wandlerdicke integriert ist gleich der angelegten Spannung, Dies liefert mit der piezoelektrischen Grund- gleichung (4) einen Zusammenhang zwischen angelegter Spannung und mechanischen Schwingungen des Wandlers 1, Der totale Strom J berechnet sich aus der Ableitung der dielektrischen Verschiebung und der Wandlerfläche F zu

und man erhält aus den Gleichungen (11) und (12) den komplexen Widerstand des Wandlers 1 wenn gleichzeitig die Ergebnisse aus den Gleichungen (9) eingesetzt werden. Seine Amplitude AR (o und Phase çR ( ) sind durch AR (#) 2 = (Re R (fol)) 2 + (Im R (#) 2, (14) gegeben. Die Einführung normierter Größen vereinfacht die Darstellung erheblich. Mit erhält man für das Quadrat der Amplitude des normierten Widerstandes Die Resonanzen sind lokale Minima (Serienresonanz) und Maxima (Parallelresonanz) der Amplitude. Aus folgt die Bestimmungsgleichung der Resonanzfrequenzen zu Diese letzte Gleichung wird nach IQ aufgelöst und zur Bestimmung der akustischen Impedanz der Umgebungs- flüssigkeit 2 auf Basis der gemessenen Resonanz- frequenzen eingesetzt. Die Berechnung wird durch die in Figur 1 dargestellte Auswerteeinrichtung 4 vorgenommen.

Als Eingangsgrößen werden hierbei die geometrischen Abmessungen des Wandlers 1 sowie die vorangehend angegebenen Materialparameter Dichte p, longitudinale Schallgeschwindigkeit v, Dielektrizitätskonstante bei konstanter Verzerrung £SI piezoelektrische Deforma- tionskonstante h sowie die elastische Konstante bei konstanter dielektrischer Verschiebung cD benutzt.

Diese müssen für den eingesetzten Wandler 1 bekannt sein.

Wird bei der Durchführung des vorliegenden Verfahrens nicht die elektrische Impedanz, sondern die Amplitude der Dickenschwingungen des Wandlers als Funktion der Anregungsfrequenz gemessen, so wird bei der Berechnung berücksichtigt, dass die Dicken- schwingung des Wandlers die Differenz der Verschiebung an den beiden Oberflächen ist : Ad = {ap (c"- l) + bp (e--l)} Do e-, (19) Amplitude, Phase und Resonanzfrequenzen sind dabei analog zu den Rechnungen für den komplexen Widerstand zu bestimmen. Aus den Gleichungen ist zu ersehen, dass die Resonanzen des elektrischen Widerstandes nicht gleich denen der Dickenschwingung sind, diese aber natürlich miteinander zusammenhängen.

Eine Erweiterung der Rechnungen zur Bestimmung der akustischen Impedanz aus den gemessenen Resonanz- frequenzen kann durch Einbeziehung von Rückkoppel- effekten der elektrischen Spannungsquelle erfolgen.

Diese Erweiterung lässt sich für den Fachmann ebenso problemlos analytisch durchführen. Hierzu wird bspw. auf S. Hirsekorn et al.,"Modeling of Graded 1-3 Composite Piezoelectic Transducers", Proc. of the 5th International Symposium on Functionally Graded Material, Dresden, Oct. 26-29,1998, Trans. Tech.

Publications, Switzerland, Materials Science Forum Vols. 308-311 (1999), Seiten 521-526, oder auf S.

Hirsekorn et al.,"Modellierung der Eigenschaften von piezoelektrischen Keramik-Kunststoff-Kompositen mit Materialgradienten für den Bau von Ultraschall-

sensoren", DGZfP-Jahrestagung 1999, Berichtsband 68.1, DGZfP, Berlin (1999), Seiten 337-347, verwiesen.

Zur Verifizierung der hier beispielhaft ange- führten Gleichungen zur Bestimmung der akustischen Impedanz aus den gemessenen Resonanzfrequenzen wurde der eingesetzte Ultraschallwandler 1 zunächst in Luft vermessen. Anschließend wurde der Wandler 1 in einen Messbecher eingetaucht, der 150 ml destilliertes Wasser enthielt. In das Wasser wurden dann nacheinander 5 Einheiten von jeweils 10 ml Isopropanol hinzugegeben und durch Rühren gleichmäßig verteilt. Die Messungen sind in der nachfolgenden Tabelle zusammengefasst. Medium Serienresonanz Parallelresonanz [MHz] [MHz] Luft4, 8805, 230 150 ml Wasser/0 ml Isopr. 4, 735 5, 320 150 ml Wasser/10 ml Iso r. 4, 705 5, 285 150 ml Wasser/20 ml Isopr. 4, 675 5, 245 150 ml Wasser/30 ml Isopr. 4, 680 5, 290 150 ml Wasser/40 ml Isopr. 4, 710 5, 320 150 ml Wasser/50 ml Isopr. 4, 740 5, 335 Die Messungen zeigen, dass sich sowohl die Serien- als auch die Parallelresonanz mit zunehmendem Isopro- panolgehalt verschieben. Diese Verschiebung ist nicht monoton. Beide Resonanzen sinken zunächst ab und steigen dann wieder an. Eine Abhängigkeit vom Mischungsverhältnis und somit der Dichte der Flüssigkeit ist dabei deutlich erkennbar. Aus diesen

Resonanzfrequenzen lässt sich mit den vorangehend erläuterten Gleichungen die Impedanz der Flüssigkeit und bei bekannter Schallgeschwindigkeit auch die Dichte berechnen, die im vorliegenden Fall in guter Überein- stimmung mit der bekannten Dichte der Mischungen ist.

Mit dem vorliegenden Verfahren wird somit die genaue Bestimmung der akustischen Impedanz einer Flüssigkeit ermöglicht. Mit Wandlern genügend hoher Güte lassen sich Resonanzfrequenzen genauer messen als Reflexions-und Transmissionsamplituden, was zu genaueren Ergebnissen zunächst für die Impedanz der umgebenden Flüssigkeit und in Verbindung mit Laufzeit- bzw. Schallgeschwindigkeitsmessungen, bei denen die Genauigkeit kein Problem darstellt, schließlich zu genaueren Ergebnissen für die Dichte führt. Beide Messverfahren können über geeignete Ultraschallwandler mit der zugehörigen Elektronik in ein einziges Mess- gerät integriert werden.

Bezugszeichenliste 1 Ultraschallwandler 2 Flüssigkeit 3 Impedanzmessgerät 4 Auswerteeinheit